KR102297666B1 - 이차전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명에 따른 이차전지는 양극, 음극 및 세퍼레이터를 포함하며, 전해액이 함침된 전극조립체; 상기 전극조립체를 수용하는 케이스; 및 상기 케이스에 수용되며, 상기 전극조립체에 전해액을 공급하는 전해액 저장부재;를 포함한다.

Description

이차전지 및 이의 제조방법 {SECONDARY BATTERY AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은 이차전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 좀 더 상세하게는, 이차전지 케이스에 형성된 내부의 비활성 공간을 활용하여 전해액 공급부재를 포함하여 이차전지 내구수명연장 및 충/방전 효율을 향상시킬 수 있는 이차전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
최근 충방전이 가능한 이차전지는 무선 모바일 기기, 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량 및 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차 및 하이브리드 전기자동차 등의 에너지원으로서도 주목받고 있다. 따라서 이차전지를 사용하는 애플리케이션의 종류는 이차전지의 장점으로 인해 매우 다양화되어 가고 있으며, 향후에는 지금보다는 많은 분야와 제품들에 이차전지가 적용될 것으로 예상된다.
이러한 리튬 이차 전지는 양극 활물질로 리튬계 산화물, 음극 활물질로는 탄소재를 사용하고 있다. 일반적으로는, 전해액의 종류에 따라 액체 전해질 전지와, 고분자 전해질 전지로 분류되며, 액체 전해질을 사용하는 전지를 리튬 이온 전지라 하고, 고분자 전해질을 사용하는 전지를 리튬 폴리머 전지라고 한다. 또한, 리튬 이온 이차 전지는 여러 가지 형상으로 제조되고 있는데, 대표적인 형상으로는 원통형과, 각형 또는 파우치형을 들 수 있다.
한편, 이차전지의 제조에 있어서 작은 부피와 무게를 가진 전지에 많은 전기를 축적시키는 것은 가장 중요한 목표가 되며, 단위 시간당 전력량 즉, 전력을 크게 하는 것도 전지의 이용분야에 따라 중요한 문제가 된다. 전력을 확대시키기 위해서는 전해질에 닿는 전극 활물질의 면적을 늘릴 필요가 있다. 통상, 활물질의 표면적을 늘이기 위해, 그리고 전력량에 기여하는 활물질 비율을 높이기 위해 활물질은 전극판에 넓게 코팅된다.
도 1은 종래의 이차전지의 구조를 나타낸 것이며, 도 3은 상기 이차전지의 단면을 나타낸 것이다. 상기 도 1 및 도 3을 참조하면, 종래의 이차전지(100)는 양극(10), 음극(12) 및 세퍼레이터(14)를 포함하며, 전해액이 함침된 전극조립체(20); 상기 전극조립체(20)가 수용되는 내부공간(62); 및 상기 내부공간(62) 외주면에 형성되는 실링영역(C);으로 이루어지는 케이스(60)를 포함한다.
활물질이 코팅된 양극(10) 및 음극(12)은, 이차전지를 작은 부피로 형성하기 위해 롤 형태로 권취될 수 있다. 경우에 따라서, 상기 도 1과 같이 복수 개의 전극을 극성에 따라 번갈아 적층하고, 이 적층된 상태를 “젤리롤(Jelly roll)”이라 통칭하며 같은 극성의 전극판을 전기적으로 함께 연결함으로써 전지의 두 전극을 형성할 수도 있다. 이때 서로 다른 극성의 전극과 전극 사이는 세퍼레이터(14)가 개재되어 내부 단락을 방지시키며, 상기 젤리롤 형태의 전극조립체(20)의 외주면에는 젤리롤 형태를 유지하기 위한 실링(sealing)부재(22)가 부착된다. 예를 들면, 고정테이프일 수 있다.
또한, 양극리드부(40a) 및 음극리드부(40b)는, 각각 양극탭(44a) 및 음극탭(44b)과, 양극탭(44a) 및 음극탭(44b)과 접합되어 케이스(60) 외부로 연장되는 양극리드(48a) 및 음극리드(48b)를 포함하고, 양극탭(44a) 및 음극탭(44b)과, 상기 양극리드(48a) 및 음극리드(48b)가 각각 접합되는 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)를 포함한다. 통상적으로 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)에는 단락을 방지하는 목적으로 폴리이미드(polyimide)등의 재질로 된 절연테이프를 부착한다.
이때, 케이스(60)의 내부공간(62)은 전극조립체(20)가 위치하는 활성영역(A); 및 전극조립체(20)의 양극(10) 및 음극(12)에서 각각 돌출되어 케이스(60) 외부로 연장되는 양극리드부(40a) 및 음극리드부(40b)를 포함하는 비활성영역(B)으로 나누어 지는데, 비활성영역(B)은 전지의 용량에 기여하지 못하는 비활성 공간이지만, 불가피하게 확보해야 한다.
이러한 이차 전지는 계속된 충/방전의 진행에 따라, 전해액의 소모가 진행되어 활용 가능한 이차 전지의 전해액이 부족하게 되어, 이차 전지의 수명 감소 및 이차 전지의 충/방전 효율이 저하되는 문제점이 발생하게 된다.
대한민국 공개실용신안공보 제20-1998-0021641호
본 발명의 목적은 충/방전 사이클 진행 및 장기방치에 따른 전해액 고갈에 의한 내구수명 열화 개선이 가능한 이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 경제성이 우수하고 전극물질의 단락을 방지하면서, 구조적 안정성을 확보할 수 있는 이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 이차전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 하나의 관점은 이차전지에 관한 것이다. 상기 이차전지는 양극, 음극 및 세퍼레이터를 포함하며, 전해액이 함침된 전극조립체; 상기 전극조립체를 수용하는 케이스; 및 상기 케이스에 수용되며, 상기 전극조립체에 전해액을 공급하는 전해액 저장부재;를 포함한다.
한 구체예에서 상기 이차전지는 상기 양극 및 음극에서 각각 돌출되어 상기 케이스 외부로 연장되는 양극리드부 및 음극리드부를 더 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 양극리드부는 상기 양극에 접하는 양극탭; 및 상기 양극탭과 접합되어 케이스 외부로 연장되는 양극리드를 포함하고, 상기 음극리드부는 상기 음극에 접하는 음극탭; 및 상기 음극탭과 접합되어 케이스 외부로 연장되는 음극리드를 포함하고, 상기 양극탭 및 상기 양극리드는 제1 접합부를 통해 접합되고, 상기 음극탭 및 상기 음극리드는 제2 접합부를 통해 접합되며, 상기 전해액 저장부재는 상기 제1 접합부 및 제2 접합부와 접촉되어 형성되며, 상기 전해액 저장부재는 다공성 폴리머를 포함하며, 상기 다공성 폴리머의 기공 내부에 전해액이 수용될 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공성 폴리머는 녹는점(Tm)이 150℃~250℃일 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공성 폴리머는 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리카보네이트, 폴리비닐클로라이드, 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 중에서 하나 이상을 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공성 폴리머의 기공도는 20%~60%이고, 평균 기공크기는 50㎛~800㎛일 수 있다.
한 구체예에서 상기 전극조립체에 함침된 전해액과, 상기 전해액 저장부재에 수용되는 전해액의 중량비는 1:0.1~0.7일 수 있다.
본 발명의 다른 관점은 상기 이차전지의 제조방법에 관한 것이다. 상기 이차전지 제조방법은 양극, 음극 및 세퍼레이터를 포함하는 전극조립체가 수용된 케이스의 내부공간에 전해액 저장부재를 위치시키는 단계; 상기 케이스 내부공간으로 전해액을 주입하여 상기 전극조립체 및 전해액 저장부재에 상기 전해액을 함침하는 단계; 및 상기 케이스를 실링하는 단계;를 포함한다.
한 구체예에서 상기 이차전지는 상기 양극 및 음극에서 각각 돌출되어 상기 케이스 외부로 연장되는 양극리드부 및 음극리드부를 더 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 양극리드부는 상기 양극에 접하는 양극탭; 및 상기 양극탭과 접합되어 케이스 외부로 연장되는 양극리드를 포함하고, 상기 음극리드부는 상기 음극에 접하는 음극탭; 및 상기 음극탭과 접합되어 케이스 외부로 연장되는 음극리드를 포함하고, 상기 양극탭 및 상기 양극리드는 제1 접합부를 통해 접합되고, 상기 음극탭 및 상기 음극리드는 제2 접합부를 통해 접합되며, 상기 전해액 저장부재는 상기 제1 접합부 및 제2 접합부와 접촉되어 형성되며, 상기 전해액 저장부재는 다공성 폴리머를 포함하며, 상기 다공성 폴리머의 기공 내부에 전해액이 수용될 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공성 폴리머는 녹는점(Tm)이 150℃~250℃일 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공성 폴리머는 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리비닐클로라이드, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 중에서 하나 이상을 포함할 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공성 폴리머의 기공도는 20%~60%이고, 평균 기공크기는 50㎛~800㎛일 수 있다.
한 구체예에서 상기 전극조립체에 함침된 전해액과, 상기 전해액 저장부재에 수용되는 전해액의 중량비는 1:0.1~0.7일 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지는 이차전지 케이스의 외곽 치수의 변화 없이 내부에 전해액 공급부재를 추가로 구비하여 이차전지의 충/방전 사이클 진행 및 장기방치에 따른 전해액 고갈에 의한 내구수명 열화 개선이 가능하며, 경제성이 우수하고 이차전지의 팽창 및 전극물질의 단락을 방지하면서, 구조적 안정성을 확보할 수 있다.
도 1은 종래의 이차전지의 구조를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 한 구체예에 따른 이차전지의 구조를 나타낸 것이다.
도 3은 종래의 이차전지의 단면 구조를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 한 구체예에 따른 이차전지의 단면구조를 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 실시예 및 본 발명에 대한 비교예 이차전지의 충방전 사이클에 증가에 따른 용량유지율 변화를 비교한 그래프이다.
본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지기술 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략할 것이다.
그리고 후술되는 용어들은 본 발명에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로써 이는 사용자, 운용자의 의도 또는 관례 등에 따라 달라질 수 있으므로 그 정의는 본 발명을 설명하는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.
본 명세서에서 “이차전지”는 “리튬이차전지”를 포함할 수 있으며, 상기 “리튬이차전지”는 리튬금속을 이용한 이차전지뿐만 아니라 리튬이온, 리튬폴리머 및 리튬이온폴리머 이차전지를 포함하는 것으로 정의하도록 한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명하도록 한다.
본 발명의 하나의 관점은 이차전지에 관한 것이다. 도 2는 본 발명의 한 구체예에 따른 이차전지의 구조를 나타낸 것이며, 도 4는 상기 이차전지의 단면을 나타낸 것이다. 상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 본 발명의 이차전지(200)는 양극(10), 음극(12) 및 세퍼레이터(14)를 포함하며, 전해액이 함침된 전극조립체(20); 전극조립체(20)를 수용하는 케이스(60); 및 케이스(60)에 수용되며, 전극조립체(20)에 전해액을 공급하는 전해액 저장부재(50);를 포함한다.
전극조립체
상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 전극조립체(20)는 양극(10), 음극(12) 및 세퍼레이터(14)를 포함하며, 전해액이 함침된다.
본 발명의 구체예에서 양극(10)은 양극집전체; 및 양극활물질;을 포함할 수 있다. 다른 구체예에서 양극(10)은 양극집전체; 양극도전재; 및 양극바인더 및 양극활물질;을 포함할 수 있다.
상기 양극집전체는 스테인레스강, 알루미늄, 니켈, 철, 구리, 티탄, 탄소, 도전성 수지 외에 구리나 스테인레스강의 표면에 카본, 니켈 혹은 티탄을 처리시킨 것, 또는 전도성 금속이 코팅된 카본 섬유 또는 플라스틱 섬유 메쉬 등을 사용할 수 있다.
상기 양극활물질은 통상적인 것을 사용할 수 있다. 예를 들면 LiCoO2, LiNi(1-x)MxO2 (x는 0.95 내지 1이고, M은 Al, Co, Ni, Mn 또는 Fe임) 또는 LiMn2O4 등을 사용할 수 있다.
상기 양극도전재는 천연 흑연, 인조 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸블랙, 탄소섬유 등의 탄소계 물질; 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말 또는 금속 섬유; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 고분자 물질을 사용할 수 있으며, 이들 중 1종 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 양극바인더는 비닐리덴플루오라이드/헥사플루오로프로필렌 코폴리머(VDF/HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF), 폴리아크릴로니트릴(PAN), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 및 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 등을 사용할 수 있다. 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 상기 양극바인더에 사용되는 용매로는 물 및 유기용매 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 상기 유기용매로는 NMP(N-메틸 피롤리돈), DMF(디메틸 포름아미드), 아세톤, 및 디메틸 아세트아미드 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
본 발명의 구체예에서 음극(12)은 음극집전체 및 음극활물질을 포함할 수 있다. 다른 구체예에서 음극(12)은 음극집전체, 음극도전재, 음극활물질 및 음극바인더를 포함할 수 있다.
상기 음극도전재로는 예를 들면 아세틸렌블랙, 카본블랙, 흑연 등을 들 수 있다.
상기 음극활물질로는 리튬의 삽입 및 탈리가 가능한 인조 흑연, 천연 흑연, 하드 카본을 포함한 다양한 형태의 탄소계 또는 실리콘계 재료를 사용할 수 있다.
상기 음극바인더는 비닐리덴플루오라이드/헥사플루오로프로필렌 코폴리머(VDF/HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF), 폴리아크릴로니트릴(PAN), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 및 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 등을 사용할 수 있다. 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 상기 음극바인더에 사용되는 용매로는 물 및 유기용매 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 상기 유기용매로는 NMP(N-메틸 피롤리돈), DMF(디메틸 포름아미드), 아세톤, 및 디메틸 아세트아미드 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
세퍼레이터(14)는 통상적인 것을 사용할 수 있다. 예를 들면 내화학성 및 소수성 성질을 갖는 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌으로 만들어진 시트나 부직포가 사용될 수 있다.
본 발명에서 전해액은 통상적인 것을 사용할 수 있다. 예를 들면, A+B-와 같은 구조의 염으로서, 상기 A+는 Li+, Na+ 및 K+와 같은 알칼리 금속 양이온이나 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고, 상기 B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, AsF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2- 및 C(CF2SO2)3-와 같은 음이온이나 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염이 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 디에틸카보네이트(diethyl carbonate, DEC), 디메틸카보네이트(dimethyl carbonate, DMC), 디프로필카보네이트(dipropyl carbonate, DPC), 디메틸설프옥사이드(dimethyl sulfoxide), 아세토니트릴(acetonitrile), 디메톡시에탄(dimethoxyethane), 디에톡시에탄 (diethoxyethane), 테트라하이드로퓨란 (tetrahydrofuran), N-메틸-2-피롤리돈 (N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 에틸메틸카보네이트(ethyl methyl carbonate, EMC), 감마 부티로락톤(γ-butyrolactone) 또는 이들의 혼합물로 이루어진 유기 용매에 용해 및 해리된 것을 사용할 수 있다.
본 발명에서 전극조립체(14)는 젤리롤, 스택, 또는 스택/폴딩형태의 구조로 포함될 수 있다. 예를 들면, 젤리롤 구조로 포함될 수 있다.
한 구체예에서 전극조립체(20)는 양극(10), 음극(12) 및 양극(10)과 음극(12) 사이에 세퍼레이터(14)를 개재한 다음, 이를 권취(winding)하여 제조할 수 있다. 다른 구체예에서 세퍼레이터(14)는 양극(10) 및 음극(12)이 권취되지 않은 상태에서, 양극(10)과 음극(12) 사이뿐 아니라, 양극(10)이나 음극(12)의 외부에도 개재될 수 있다. 이와 같이 양극(10)과 음극(12)이 세퍼레이터(14)와 함께 권취될 때, 외부에 위치하는 양극(10) 또는 음극(12)이 내부에 위치하는 음극(12) 또는 양극(10)과 접촉하는 것을 방지할 수 있다. 상기 도 2를 참조하면, 상기 젤리롤 형태의 전극조립체(20)의 외주면(최외곽부)에는 젤리롤 형태를 유지하기 위한 실링(sealing)부재(22)가 부착될 수 있다. 구체예에서 실링부재(22)는 전해액 용이한 함침을 위해 메쉬(mesh)형태의 폴리머 절연테이프를 사용할 수 있다.
또한, 상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 본 발명의 구체예에서 이차전지(200)는 상기 양극(10) 및 음극(12)에서 각각 돌출되어 케이스(60) 외부로 연장되는 양극리드부(40a) 및 음극리드부(40b) 를 더 포함할 수 있다.
상기 도 4를 참조하면, 양극리드부(40a)는 양극(10)에 접하는 양극탭(44a) 및 양극탭(44a)과 접합되어 케이스(60) 외부로 연장되는 양극리드(46a)를 포함하고, 음극리드부(40b)는 음극(12)에 접하는 음극탭(44b); 및 음극탭(44b)과 접합되어 케이스(60) 외부로 연장되는 음극리드(46b)를 포함할 수 있다.
케이스
상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 케이스(60)는 전극조립체(20)가 수용되는 내부공간(62)을 포함한다. 구체예에서는 케이스(60)의 내부공간(62)에 전극조립체(20) 및 전해액 저장부재(50)를 위치시키고, 케이스 상면 및 하면을 덮은 후, 내부공간(62)의 외주면을 열융착 등의 방법으로 실링하여 실링영역(C)을 형성한다.
즉, 상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 본 발명의 케이스(60)의 범위는 내부공간(62) 및 내부공간(62)의 외주면에 형성된 실링영역(C)을 포함하며, 내부공간(62)은, 전극조립체(20)가 위치하는 활성영역(A); 및 전극조립체(20)의 양극(10) 및 음극(12)에서 각각 돌출되어 케이스(60) 외부로 연장되는 양극리드부(40a) 및 음극리드부(40b)를 포함하는 비활성영역(B);으로 정의될 수 있다.
또한, 상기 도 4를 참조하면, 한 구체예에서 양극리드(48a) 및 음극리드(48b)의 상하면 일부에는, 케이스(60)와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위하여 제1 절연필름(42a) 및 제2 절연필름(42b)이 부착될 수 있다.
구체예에서 제1 절연필름(42a) 및 제2 절연필름(42b)의 재질은 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 또는 폴리이미드(PI)를 사용할 수 있다.
본 발명에서 케이스(60)는 통상적인 재질로 이루어진 것을 사용할 수 있다. 예를 들면, 외측수지층; 점착층; 및 내측금속층;을 포함하는 라미네이트 시트 재질의 케이스를 사용할 수 있다. 구체예에서 폴리에틸렌 테레프탈레이트 외측수지층; 무연신 폴리프로필렌 점착층; 및 알루미늄 내측금속층;을 포함하는 알루미늄 라미네이트 시트 재질의 케이스를 사용할 수 있다.
본 발명에서 케이스(60)는 통상적인 것을 사용할 수 있다. 예를 들면, 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치(pouch)형 또는 코인(coin)형 등이 될 수 있다. 구체예에서 파우치형이 사용될 수 있다.
전해액 저장부재
전해액 저장부재(50)에는 전해액이 수용되며, 전해액을 상기 전극조립체에 공급하여 이차전지의 수명 전극의 절연성확보, 이차전지 충/방전 사이클 진행 및 장기방치에 따른 전해액 고갈에 의한 내구수명 열화 개선과 이차전지의 구조적 안정성을 확보할 수 있다. 이때, 상기 “수용”은 상기 전해액이 전해액 저장부재의 내부 공간에 “수용”되거나, 전해액 저장부재에 “함침”되는 것을 의미할 수 있다.
도 2 및 도 4를 참조하면, 전해액 저장부재(50)는 비활성영역(B)에 위치되어, 전해액을 상기 전극조립체에 공급할 수 있다.
상기와 같이 비활성영역(B)에 전해액 저장부재(50)를 구비시, 이차전지 케이스(60)의 외곽치수를 확장하지 않고도, 이차전지 내부에 불가피하게 확보되어야 하는 공간을 활용할 수 있어 전지의 수명을 대폭 개선시켜 경제성이 우수하며, 이차전지의 단락을 방지하고 구조적 안정성이 확보된다.
한 구체예에서는 전해액 저장부재(50)는 중공형태를 가져 내부 공간이 형성되고, 상기 내부 공간에 전해액이 채워질 수 있다.
다른 구체예에서는 전해액 저장부재(50)는 다공성 형태를 가지며, 기공에 의해 공간이 형성되고, 이와 같이 기공에 의해 형성된 공간에 전해액이 채워질 수 있다.
구체예에서 전해액 저장부재(50)는 다공성 폴리머 재질이 사용될 수 있다. 이 경우 상기 다공성 폴리머에 형성된 기공 내부에는 전해액이 수용되며, 이와 같이 기공 내 수용된 전해액은 상기 전극조립체에 공급될 수 있다. 상기와 같은 전해액 저장부재를 사용시, 상기 기공 내부에 수용된 전해액이 전극조립체로 용이하게 이동 가능하며, 이차전지의 저장효율, 저장 안정성과, 비활성영역(B)에 위치되는 양극리드부(40a) 및 음극리드부(40b)의 단락방지 효과가 동시에 우수할 수 있다.
상기 다공성 폴리머의 기공도는 20%~60%이고, 평균 기공크기는 50㎛~800㎛일 수 있다. 상기와 같은 기공도 및 기공크기에서, 전해액의 저장 효율과 이차전지의 구조적 안정성이 동시에 우수하고, 이차전지의 과충전 등의 이상거동으로 인하여 전해액의 기화 또는 전극 활물질 등에서 발생하는 고온, 고압의 가스 발생시, 이차전지 내부의 상승된 압력을 이용하여, 전해액 저장부재(50)을 통하여 용이하게 외부로 배출할 수 있다. 예를 들면, 다공성 폴리머의 기공도는 35%~50% 이고, 평균 기공크기 400㎛~700㎛일 수 있다.
구체예에서 전해액 저장부재(50)는 다면체 또는 원기둥형태 일 수 있다. 예를 들면, 도 2와 같이 직육면체 형태일 수 있다.
구체예에서 전해액 저장부재(50)는 녹는점(Tm)이 150℃~250℃인 폴리머를 사용할 수 있다. 상기 녹는점에서 전해액의 저장 효율과 이차전지의 구조적 안정성이 동시에 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공성 폴리머로는 폴리메틸메타크릴레이트(Poly(methyl methacrylate)), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리비닐클로라이드(polyvinyl chloride), 폴리에틸렌(polyethylene) 및 폴리프로필렌(polypropylene) 중에서 하나 이상을 포함할 수 있다. 상기 다공성 폴리머를 사용시 절연성, 전해액의 저장 효율과 이차전지의 구조적 안정성이 동시에 우수할 수 있다.
상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 본 발명의 구체예에 따른 이차전지(200)에서 양극탭(44a) 및 양극리드(48a)는 제1 접합부(46a)를 통해 접합되고, 상기 음극탭(44b) 및 상기 음극리드(48b)는 제2 접합부(46b)를 통해 접합될 수 있다.
구체예에서 상기 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)의 상하면 일부에는 절연테이프(미도시)를 포함할 수 있다. 상기 절연테이프의 재질은 통상적인 것을 사용할 수 있다. 구체예에서 상기 절연테이프의 재질은 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 또는 폴리이미드(PI)를 사용할 수 있다.
상기 도 4를 참조하면, 구체예에서 전해액 저장부재(50)는 상기 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)와 접촉되어 형성될 수 있다.
본 명세서에서 상기 “접촉”은, 상기 도 4와 같이 전해액 저장부재(50)에 상기 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)가 삽입되어 형성되거나, 전해액 저장부재(50)의 일면에 상기 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)가 밀착되어 형성되는 것을 의미할 수 있다.
상기와 같이 전해액 저장부재(50)가 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)와 접촉되어 형성시, 절연 테이프를 부착하지 않아도 용이하게 단락을 방지할 수 있다.
구체예에서 전극조립체(20)에 함침된 전해액과, 전해액 저장부재(50)에 저장되는 전해액의 중량비는 1:0.1~0.7일 수 있다. 예를 들면, 1:0.15~0.5일 수 있다. 상기 중량비에서 이차전지의 성능저하를 방지하면서 비활성영역(B)을 효율적으로 사용할 수 있으며 전해액의 저장효율 및 이차전지의 구조적 안정성이 동시에 우수할 수 있다.
한 구체예에서 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)는 통상적인 방법으로 형성될 수 있다. 상기 양극탭(44b) 및 음극탭(44b)과, 상기 양극리드(48a) 및 음극리드(48b)를 초음파 용접하여 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)를 형성할 수 있다.
본 발명의 다른 관점은 상기 이차전지의 제조방법에 관한 것이다. 상기 이차전지의 제조방법은 (a) 전극조립체 및 전해액 저장부재 위치단계; (b) 전해액 주입단계; 및 (c) 케이스 실링단계;를 포함한다. 좀 더 구체적으로, 양극, 음극 및 세퍼레이터를 포함하는 전극조립체가 수용된 케이스의 내부공간에 전해액 저장부재를 위치시키는 단계; 상기 케이스 내부공간으로 전해액을 주입하여 상기 전극조립체 및 전해액 저장부재에 상기 전해액을 함침하는 단계; 및 상기 케이스를 실링하는 단계;를 포함한다.
이하, 본 발명에 따른 이차전지 제조방법을 단계별로 상세히 설명하도록 한다.
(a) 전해액 저장부재 위치단계
상기 단계는 양극(10), 음극(12) 및 세퍼레이터(14)를 포함하는 전극조립체(20)가 수용된 케이스(60)의 내부공간(62)에 전해액 저장부재(50)를 위치시키는 단계이다.
상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 상기 제조된 전극조립체(20)가 위치되는 케이스(60)의 내부공간(62)은 전극조립체(20)가 위치하는 활성영역(A) 및 전극조립체(20)의 양극(10) 및 음극(12)에서 각각 돌출되어 케이스(60) 외부로 연장되는 양극리드부(40a) 및 음극리드부(40b)를 포함하는 비활성영역(B);으로 나누어지며, 전해액 저장부재(50)는 케이스 내부공간(62)의 비활성영역(B)에 위치된다.
본 발명에서 전극조립체(20)는 통상적인 방법으로 제조될 수 있다. 한 구체예에서 양극은(10) 전술한 양극활물질, 양극도전재 및 양극바인더를 상기 용매와 혼합하여 양극슬러리를 제조한 다음, 양극텝이 돌출 형성된 양극집전체의 적어도 일면에 도포하고 건조하여 양극활물질 코팅층을 형성하여 제조될 수 있다.
한 구체예에서 음극(12)은 전술한 음극활물질 및 음극바인더를 용매와 혼합하여 음극 슬러리를 제조한 다음, 상기 음극 슬러리를 상기 음극집전체의 적어도 일면에 도포 및 건조하여 음극활물질 코팅층을 형성하여 제조할 수 있다.
한 구체예에서 상기와 같이 양극(10), 음극(12) 및 세퍼레이터(14)가 마련되면, 다음으로 양극(10)과 음극(12) 사이에 세퍼레이터(14)를 개재시키고, 이들을 권취함으로써 젤리롤 형태의 전극조립체(20)를 제조할 수 있다. 다른 구체예에서 양극(10)과 음극(12)이 권취되지 않은 상태에서, 양극(10)과 음극(12) 사이뿐 아니라, 양극(10)이나 음극(12)의 외부에도 개재될 수 있다. 따라서, 양극(10)과 음극(12)이 세퍼레이터(14)와 함께 권취될 때, 외부에 위치하는 양극(10) 또는 음극(12)이 내부에 위치하는 음극(12) 또는 양극(10)과 접촉하는 것을 방지할 수 있다. 구체예에서 상기 젤리롤 형태의 전극조립체(20)의 외주면(최외곽부)에는 젤리롤 형태를 유지하기 위한 실링(sealing)부재(22)가 부착될 수 있다.
상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 본 발명의 구체예에서 이차전지(200)는 상기 양극(10) 및 음극(12)에서 각각 돌출되어 케이스(60) 외부로 연장되는 양극리드부(40a) 및 음극리드부(40b) 를 더 포함할 수 있다.
상기 도 4를 참조하면, 양극리드부(40a)는 양극(10)에 접하는 양극탭(44a) 및 양극탭(44a)과 접합되어 케이스(60) 외부로 연장되는 양극리드(46a)를 포함하고, 음극리드부(40b)는 음극(12)에 접하는 음극탭(44b); 및 음극탭(44b)과 접합되어 케이스(60) 외부로 연장되는 음극리드(46b)를 포함할 수 있다.
또한, 상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 본 발명의 구체예에 따른 이차전지(200)에서 양극탭(44a) 및 양극리드(48a)는 제1 접합부(46a)를 통해 접합되고, 상기 음극탭(44b) 및 상기 음극리드(48b)는 제2 접합부(46b)를 통해 접합될 수 있다.
구체예에서 상기 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)의 상하면 일부에는 절연테이프(미도시)를 포함할 수 있다. 상기 절연테이프의 재질은 통상적인 것을 사용할 수 있다. 구체예에서 상기 절연테이프의 재질은 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 또는 폴리이미드(PI)를 사용할 수 있다.
또한, 상기 도 4를 참조하면, 구체예에서 전해액 저장부재(50)는 상기 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)와 접촉되어 형성될 수 있다. 상기와 같이 전해액 저장부재(50)가 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)와 접촉되어 형성시, 절연 테이프를 부착하지 않아도 용이하게 단락을 방지할 수 있다.
한 구체예에서는 전해액 저장부재(50)는 중공형태를 가져 내부 공간이 형성되고, 상기 내부 공간에 전해액이 채워질 수 있다.
다른 구체예에서는 전해액 저장부재(50)는 다공성 형태를 가지며, 기공에 의해 공간이 형성되고, 이와 같이 기공에 의해 형성된 공간에 전해액이 채워질 수 있다.
구체예에서 전해액 저장부재(50)는 다공성 폴리머 재질이 사용될 수 있다. 이 경우 상기 다공성 폴리머에 형성된 기공 내부에는 전해액이 수용되며, 이와 같이 기공 내 수용된 전해액은 상기 전극조립체에 공급될 수 있다. 상기와 같은 전해액 저장부재를 사용시, 상기 기공 내부에 수용된 전해액이 전극조립체로 용이하게 이동 가능하며, 이차전지의 저장효율, 저장 안정성과, 비활성영역(B)에 위치되는 양극리드부(40a) 및 음극리드부(40b)의 단락방지 효과가 동시에 우수할 수 있다.
상기 다공성 폴리머의 기공도는 20%~60%이고, 평균 기공크기는 50㎛~800㎛일 수 있다. 상기와 같은 기공도 및 기공크기에서, 전해액의 저장 효율과 이차전지의 구조적 안정성이 동시에 우수하고, 이차전지의 과충전 등의 이상거동으로 인하여 전해액의 기화 또는 전극 활물질 등에서 발생하는 고온, 고압의 가스 발생시, 이차전지 내부의 상승된 압력을 이용하여, 전해액 저장부재(50)을 통하여 용이하게 외부로 배출할 수 있다. 예를 들면, 다공성 폴리머의 기공도는 35%~50% 이고, 평균 기공크기 400㎛~700㎛일 수 있다.
구체예에서 전해액 저장부재(50)는 다면체 또는 원기둥형태 일 수 있다. 예를 들면, 도 2와 같이 직육면체 형태일 수 있다.
구체예에서 전해액 저장부재(50)는 녹는점(Tm)이 150℃~250℃인 폴리머를 사용할 수 있다. 상기 녹는점에서 전해액의 저장 효율과 이차전지의 구조적 안정성이 동시에 우수할 수 있다.
한 구체예에서 상기 다공성 폴리머는 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리카보네이트, 폴리비닐클로라이드, 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 중에서 하나 이상을 포함할 수 있다. 상기 다공성 폴리머를 사용시 절연성, 전해액의 저장 효율과 이차전지의 구조적 안정성이 동시에 우수할 수 있다.
상기 다공성 폴리머의 기공도는 20%~60%이고, 평균 기공크기는 50㎛~800㎛일 수 있다. 상기와 같은 기공도 및 기공크기에서, 전해액의 저장 효율과 이차전지의 구조적 안정성이 동시에 우수하고, 이차전지의 과충전 등의 이상거동으로 인하여 전해액의 기화 또는 전극 활물질 등에서 발생하는 고온, 고압의 가스 발생시, 이차전지 내부의 상승된 압력을 이용하여, 전해액 저장부재(50)을 통하여 용이하게 외부로 배출할 수 있다. 예를 들면, 다공성 폴리머의 기공도는 35%~50% 이고, 평균 기공크기 400㎛~700㎛일 수 있다.
(b) 전해액 주입단계
상기 단계는 케이스 내부공간(62)으로 전해액을 주입하여 전극조립체(20) 및 전해액 저장부재(50)에 상기 전해액을 함침하는 단계이다. 구체예에서 상기 전해액 주입시 케이스(60)에 초음파 진동을 가하여 전해액 젖음성을 향상시킬 수 있다.
구체예에서 전극조립체(20)에 함침된 전해액과, 전해액 저장부재(50)에 저장되는 전해액의 중량비는 1:0.1~0.7일 수 있다. 예를 들면, 1:0.15~0.5일 수 있다. 상기 중량비에서 이차전지의 성능저하를 방지하면서 비활성영역(B)을 효율적으로 사용할 수 있으며 전해액의 저장효율 및 이차전지의 구조적 안정성이 동시에 우수할 수 있다.
(c) 케이스 실링단계
상기 단계는 케이스(60)를 실링하는 단계이다. 구체예에서는 케이스(60)의 내부공간(62)에 전극조립체(20) 및 전해액 저장부재(50)를 위치시키고, 케이스 상면 및 하면을 덮은 후, 내부공간(62)의 외주면을 열융착 등의 방법으로 실링하여 실링영역(C)을 형성할 수 있다.
상기 도 2 및 도 4를 참조하면, 양극리드(48a) 및 음극리드(48b)의 상하면 일부에는, 케이스(60)와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위하여 제1 절연필름(42a) 및 제2 절연필름(42b)이 부착될 수 있다.
구체예에서 제1 절연필름(42a) 및 제2 절연필름(42b)의 재질은 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 또는 폴리이미드(PI)를 사용할 수 있다.
본 발명의 한 구체예에서 상기 케이스 실링단계 이후, 전극조립체(20)에 초기 충전(Pre-Charge)를 수행한 후, 상기 초기 충전으로 발생한 가스를 케이스(60) 외부로 배출시키는 단계;를 더 포함할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되지는 않는다. 여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
실시예 및 비교예
실시예
양면이 구리로 코팅된 탄소섬유 메쉬시트를 PVDF, NMP 및 아세틸렌블랙을 포함하는 분산액을 코팅하여 양극집전체를 제조하였다. 상기 양극집전체상에 LiMn2O4(LMO) 및 LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(NCM)을 1:1 중량비로 포함하는 양극활물질, 양극도전재(카본블랙), 용매(아세톤) 및 양극바인더(PVDF)를 혼합한 양극슬러리를 양면에 통상적인 방법으로 도포, 건조 및 압연하여 양극활물질 코팅층을 형성하여 양극을 제조하였다. 또한, 탄소계 음극활물질, 음극도전재(카본블랙), 용매(아세톤) 및 음극바인더(PVDF)를 혼합한 음극슬러리를 제조한 다음, 음극집전체(구리호일) 상부에 도포하여 전극활물질 코팅층을 형성하여 음극을 제조하였다.
상기와 같이 제조된 양극(10)과 음극(12) 사이와, 양극(10) 및 음극(12)의 외부에 다공성 폴리에틸렌 세퍼레이터(14)를 개재하여 절연시키고, 이를 권취기로 권취하여 젤리롤 형태의 전극조립체(20)를 제조하였다. 상기 젤리롤 형태의 전극조립체(20)를 건조한 다음, 젤리롤 형태 유지를 위해 메쉬 형태의 실링(sealing) 테이프(22)를 부착하였다.
이때 전극조립체(20)의 양극(10) 및 음극(12)의 일단부에 각각 형성된 양극탭(44a) 및 음극탭(44b)을, 양극리드(48a) 및 음극리드(48b)와 초음파 용접하여 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)를 각각 형성하였다.
전해액 저장부재로서, 상기 도 2 및 도 4와 같이 녹는점(Tm)이 150℃이고, 기공도가 45%이며, 평균 기공크기가 400㎛인 직육면체 형태의 다공성 폴리메틸메타크릴레이트를 준비하였다.
그 다음에, 상기 도 2 및 도 4와 같이 폴리에틸렌 테레프탈레이트 외측수지층; 무연신 폴리프로필렌 점착층; 및 알루미늄 내측금속층;을 포함하는 알루미늄 라미네이트 시트재질의 파우치 형태 케이스(60)를 준비하고, 케이스의 내부공간(62)에 전극조립체(20)를 수납하여 전극조립체가 위치한 활성영역(A), 및 전극조립체(20)의 양극(10) 및 음극(12)에서 각각 돌출되어 케이스 외부로 연장되는 양극리드부(40a) 및 음극리드부(40b)를 포함하는 비활성영역(B)을 형성하였다. 그 다음에 도 4와 같이 비활성영역(B)에 전해액 저장부재(50)를 위치시켜 전해액 저장부재(50)가 제1 접합부(46a) 및 제2 접합부(46b)와 접촉하여 형성되도록 하였다.
에틸카보네이트(EC)/에틸메틸카보네이트(EMC)/디에틸카보네이트(DEC)/프로필렌 카보네이트(PC) 혼합액 중에 1M 농도로 용해된 LiPF6를 포함하는 전해질을 준비하여 케이스 내부공간(62)에 주입하여, 전해액을 전극조립체(20)와, 전해액 저장부재에 형성된 기공 내부에 전해액을 함침(수용)시켰다. 이때, 전극조립체(20)에 함침된 전해액과, 전해액 저장부재(50)에 저장되는 전해액의 중량비는 1:0.5가 되도록 하였다.
그 다음에, 케이스(60)의 상면 및 하면을 덮은 후, 내부공간(62)의 외주면을 열융착 등의 방법으로 실링하여 실링영역(C)을 형성하였다. 이때, 양극리드(48a) 및 음극리드(48b)의 상하면 일부에는, 케이스(60)와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위하여 폴리이미드 재질의 제1 절연필름(42a) 및 제2 절연필름(42b)을 부착하여 10Ah 용량의 이차전지를 제조한 다음, 전극조립체(20)에 초기 충전(Pre-Charge)를 수행한 후, 상기 초기 충전으로 발생한 가스를 케이스(60) 외부로 배출시켰다.
비교예
전해액 저장부재(50)를 포함하지 않은 것을 제외하고, 실시예와 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
시험예
상기 실시예 및 비교예에서 제조된 10Ah급 리튬이차전지에 대하여, 충전 및 방전을 반복하여 수명시험을 수행하여, 충방전 사이클 증가에 따른 용량유지율(capacity retention)을 평가하여 하기 도 5에 나타내었다.
실험결과, 상기 도 5와 같이 비교예의 이차전지는 약 2,000 사이클 충방전시, 초기 용량 대비 용량유지율이 80% 미만으로 하락하였으나, 본 발명의 전해액 저장부재를 포함하는 이차전지의 경우 약 3,000 사이클 이상의 충방전시에도 용량유지율을 80%로 유지하였으며, 이로부터 본 발명의 전해액 저장부재를 포함시, 이차전지 충방전 사이클 증가에 따른 용량 감소 현상을 월등히 개선시키는 효과가 있음을 알 수 있었다.
10: 양극 12: 음극
14: 세퍼레이터 20: 전극조립체
22: 실링부재 40a: 양극리드부
40b: 음극리드부 42a: 제1 절연필름
42b: 제1 절연필름 44a: 양극탭
44b: 음극탭 46a: 제1 접합부
46b: 제2 접합부 48a: 양극리드
48b: 음극리드 50: 전해액 저장부재
60: 케이스 62: 내부공간
100, 200: 이차전지 A: 활성영역
B: 비활성영역 C: 실링영역

Claims (14)

  1. 양극, 음극 및 세퍼레이터를 포함하며, 전해액이 함침된 전극조립체;
    상기 전극조립체를 수용하는 케이스; 및
    상기 케이스에 수용되며, 상기 전극조립체에 전해액을 공급하는 전해액 저장부재;를 포함하는 이차전지이며,
    상기 케이스의 내부공간은 전극조립체가 위치하는 활성영역(A); 및 전극조립체의 양극 및 음극에서 각각 돌출되어 케이스 외부로 연장되는 양극리드부 및 음극리드부를 포함하는 비활성영역(B)을 포함하고,
    상기 전해액 저장부재는 비활성영역(B)에 위치하고,
    상기 양극리드부는 상기 양극에 접하는 양극탭; 및 상기 양극탭과 접합되어 케이스 외부로 연장되는 양극리드를 포함하고,
    상기 음극리드부는 상기 음극에 접하는 음극탭; 및 상기 음극탭과 접합되어 케이스 외부로 연장되는 음극리드를 포함하고,
    상기 양극탭 및 상기 양극리드는 제1 접합부를 통해 접합되고,
    상기 음극탭 및 상기 음극리드는 제2 접합부를 통해 접합되며,
    상기 전해액 저장부재는 상기 제1 접합부 및 제2 접합부와 접촉되어 형성되는 이차전지.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, 상기 전해액 저장부재는 다공성 폴리머를 포함하며, 상기 다공성 폴리머의 기공 내부에 전해액이 수용되는 이차전지.
  4. 제3항에 있어서, 상기 다공성 폴리머는 녹는점(Tm)이 150℃~250℃인 이차전지.
  5. 제3항에 있어서, 상기 다공성 폴리머는 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리카보네이트, 폴리비닐클로라이드, 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 중에서 하나 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  6. 제3항에 있어서, 상기 다공성 폴리머의 기공도는 20%~60%이고, 평균 기공크기는 50㎛~800㎛인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  7. 제1항에 있어서, 상기 전극조립체에 함침된 전해액과, 상기 전해액 저장부재에 수용되는 전해액의 중량비는 1:0.1~0.7인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  8. 양극, 음극 및 세퍼레이터를 포함하는 전극조립체가 수용된 케이스의 내부공간에 전해액 저장부재를 위치시키는 단계;
    상기 케이스 내부공간으로 전해액을 주입하여 상기 전극조립체 및 전해액 저장부재에 상기 전해액을 공급하는 단계; 및
    상기 케이스를 실링하는 단계;를 포함하는 이차전지 제조방법이며,
    상기 케이스의 내부공간은 전극조립체가 위치하는 활성영역(A); 및 전극조립체의 양극 및 음극에서 각각 돌출되어 케이스 외부로 연장되는 양극리드부 및 음극리드부를 포함하는 비활성영역(B)을 포함하고,
    상기 전해액 저장부재는 비활성영역(B)에 위치하고,
    상기 양극리드부는 상기 양극에 접하는 양극탭; 및 상기 양극탭과 접합되어 케이스 외부로 연장되는 양극리드를 포함하고,
    상기 음극리드부는 상기 음극에 접하는 음극탭; 및 상기 음극탭과 접합되어 케이스 외부로 연장되는 음극리드를 포함하고,
    상기 양극탭 및 상기 양극리드는 제1 접합부를 통해 접합되고,
    상기 음극탭 및 상기 음극리드는 제2 접합부를 통해 접합되며,
    상기 전해액 저장부재는 상기 제1 접합부 및 제2 접합부와 접촉되어 형성되는, 이차전지 제조방법.
  9. 삭제
  10. 제8항에 있어서, 상기 전해액 저장부재는 다공성 폴리머를 포함하며, 상기 다공성 폴리머의 기공 내부에 수용된 전해액을 상기 전극조립체에 공급하는 이차전지 제조방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 다공성 폴리머는 녹는점(Tm)이 150℃~250℃인 이차전지 제조방법.
  12. 제10항에 있어서, 상기 다공성 폴리머는 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리카보네이트, 폴리비닐클로라이드, 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 중에서 하나 이상을 포함하는 이차전지 제조방법.
  13. 제10항에 있어서, 상기 다공성 폴리머의 기공도는 20%~60%이고, 평균 기공크기는 50㎛~800㎛인 것을 특징으로 하는 이차전지 제조방법.
  14. 제8항에 있어서, 상기 전극조립체에 함침된 전해액과 상기 전해액 저장부재에 수용되는 전해액의 중량비는 1:0.1~0.7인 것을 특징으로 하는 이차전지 제조방법.
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