KR102293242B1 - 발전용 디젤엔진의 촉매필터 및 이를 이용한 배기가스 정화장치 - Google Patents

발전용 디젤엔진의 촉매필터 및 이를 이용한 배기가스 정화장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 디젤산화촉매 및 디젤입자상필터에 탈질촉매를 코팅한 촉매필터를 포함하는 발전용 디젤엔진의 배기가스 정화장치 및 촉매필터로서, 본 발명에 의하면, 고유황 연료유 사용, 안정적 전력생산을 위한 엔진요구 배압, 배기가스 특성 등을 고려하여 발전용 중, 저속 디젤엔진에 적용 가능하다.

Description

발전용 디젤엔진의 촉매필터 및 이를 이용한 배기가스 정화장치{A CATALYST FILTER OF A DIESEL ENGINE FOR POWER GENERATION AND EXHAUST GAS TREATMENT EQUIPMENT USING THE SAME}
본 발명은 발전용 디젤엔진에서 배기되는 배기가스를 정화하기 위한 장치 및 이를 구성하는 촉매필터에 관한 것이다.
디젤엔진 배기가스는 미연소탄화수소(HC, Hydrocarbon), 질소산화물(NOx, Nitrogen oxide) 및 입자상물질(PM, Particulate Matters) 등의 대기오염물질을 포함하고 있다. 특히 압축착화 방식의 디젤엔진은 질소산화물, 입자상물질의 배출 농도가 높으며, 환경규제 만족을 위해서는 질소산화물 제거촉매와 디젤입자상필터(DPF, Diesel Particulate Filter) 등의 후처리장치가 반드시 필요하다. 또한 대기오염물질 배출규제가 강화됨에 따라서 하나 이상의 저감 공정이 복합적으로 장착되는 추세이다.
배기가스 후처리장치 중 촉매필터는 디젤입자상필터에 탈질촉매를 코팅하여, 질소산화물과 입자상물질을 동시에 제거할 수 있다. 촉매필터는 대기오염물질 제거에 필요한 공정을 하나로 통합하여 후처리장치의 컴팩트화, 운전제어 용이, 설치ㅇ운영비 절감 등의 장점으로 차량용 고속디젤엔진의 후처리장치에 적용되고 있다. 또한 차량용 고속디젤엔진의 촉매필터는 연료유의 낮은 황함량, 넓은 온도영역에서의 탈질성능 확보, 열원을 이용한 필터 강제재생법 사용에 따른 내열 안정성 확보 등의 이유로 전이금속(Fe, Cu)이 치환된 제올라이트, 페로브스카이트 등의 탈질촉매를 촉매필터에 적용하여 사용되고 있다.
더욱이, 환경부 대기환경보전법, IMO Tier 등 디젤엔진의 국내ㅇ외 대기오염물질 배출규제가 강화됨에 따라서 육ㅇ해상의 발전용 디젤엔진의 배기가스 정화장치도 수요가 증가하고 있다. 발전용 디젤엔진의 경우 배기가스 정화를 위해서 디젤산화촉매-디젤입자상필터-탈질촉매 등의 공정을 복합적으로 적용한 후처리장치를 사용하였으나, 공정이 복잡하여 운전제어가 어렵고 설치공간에 따른 제약이 큰 단점이 있다.
따라서 발전용 디젤엔진의 배기가스 정화장치에 촉매필터 공정을 적용하면, 공간적제약이 큰 도서, 선박 등 적용처에 따른 설치제약 감소, 설치비ㅇ운영비 절감, 운전제어 용이 등의 이점이 있다. 하지만 발전용 중ㅇ저속 디젤엔진의 경우 고유황 연료유 사용, 안정적 전력생산을 위한 엔진요구 배압, 배기가스 특성 등 차이점으로 차량용 고속엔진을 위해 개발된 촉매필터를 그대로 사용하기 어려운 단점이 있다.
이상의 배경기술에 기재된 사항은 발명의 배경에 대한 이해를 돕기 위한 것으로서, 이 기술이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 이미 알려진 종래기술이 아닌 사항을 포함할 수 있다.
한국공개특허공보 제10-2018-0032952호
본 발명은 상술한 문제점을 해결하고자 안출된 것으로서, 본 발명은 고유황 연료유 사용, 안정적 전력생산을 위한 엔진요구 배압, 배기가스 특성 등을 고려한 발전용 중, 저속 디젤엔진의 촉매필터와 이를 포함하는 배기가스 정화장치를 제공하는 데 그 목적이 있다.
본 발명의 일 관점에 의한 배기가스 정화장치는, 디젤산화촉매 및 디젤입자상필터에 탈질촉매를 코팅한 촉매필터를 포함한다.
여기서, 상기 탈질촉매는 V2O5-WO3/TiO2계 탈질촉매인 것을 특징으로 한다.
나아가, 상기 탈질촉매는, V2O5 1~10 wt%, WO3 1~15 wt% 및 TiO2 75~98 wt%를 포함한다.
그리고, 상기 촉매필터는 Mo, Ce, Fe, Cu 중 하나 이상의 조촉매를 0.5~5 wt% 더 포함할 수 있다.
한편, 상기 디젤입자상필터는 45~55% 기공율의 다공성 실리콘카바이드 또는 코디어라이트 재질인 것을 특징으로 한다.
보다 구체적으로, 상기 탈질촉매의 전구물질은, 입도 1~5 μm, 점도 100~500 cP, pH 6~8인 것을 특징으로 한다.
그리고, 상기 탈질촉매의 전구물질의 코팅량은 40 ~ 140 g/L인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 촉매필터 전단의 이산화질소/일산화질소 몰분율은 0.05~0.60인 것을 특징으로 한다.
다음으로, 본 발명의 일 관점에 의한 발전용 디젤엔진의 촉매필터는, 디젤입자상필터에 V2O5-WO3/TiO2계 탈질촉매를 코팅한 것을 특징으로 한다.
그리고, V2O5 1~10 wt%, WO3 1~15 wt% 및 TiO2 75~98 wt%를 포함한다.
또한, 상기 디젤입자상필터는 45~55% 기공율의 다공성 실리콘카바이드 또는 코디어라이트 재질인 것을 특징으로 한다.
나아가, 상기 탈질촉매의 전구물질은, 입도 1~5 μm, 점도 100~500 cP, pH 6~8인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 탈질촉매의 전구물질의 코팅량은 40 ~ 140 g/L인 것을 특징으로 한다.
그리고, 상기 촉매필터 전단의 이산화질소/일산화질소 몰분율은 0.05~0.60인 것을 특징으로 한다.
본 발명은 디젤발전용 배기가스 정화장치에 적합한 촉매필터를 활용하여, 기존에 사용되던 디젤산화촉매-디젤입자상필터-탈질촉매의 복합공정을 디젤산화촉매-촉매필터 공정으로 단순화하여, 배기가스 정화장치의 컴팩트화, 설치ㅇ운영비 절감, 운전 제어 용이 등의 장점으로 배기가스에 포함된 대기오염물질을 효과적으로 처리할 수 있다.
도 1은 본 발명 필터의 물성 최적화를 위한 평가예의 결과를 도시한 것이다.
도 2는 본 발명 필터의 코팅량 최적화를 위한 평가예의 결과를 도시한 것이다.
도 3은 본 발명 필터의 효과를 측정하기 위한 평가예의 결과를 도시한 것이다.
도 4는 본 발명 필터의 배압 평가 결과를 도시한 것이다.
본 발명과 본 발명의 동작상의 이점 및 본 발명의 실시에 의하여 달성되는 목적을 충분히 이해하기 위해서는 본 발명의 바람직한 실시 예를 예시하는 첨부 도면 및 첨부 도면에 기재된 내용을 참조하여야만 한다.
본 발명의 바람직한 실시 예를 설명함에 있어서, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지의 기술이나 반복적인 설명은 그 설명을 줄이거나 생략하기로 한다.
본 발명은 발전용 디젤엔진의 배기가스를 정화하기 위한 촉매필터, 그 제조법 및 이를 이용한 배기가스 정화장치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 V2O5-WO3/TiO2계 탈질촉매를 코팅한 촉매필터의 제조법과 이를 이용하여 제조한 촉매필터와 Pt/Al2O3계 디젤산화촉매가 복합 구성된 배기가스 정화장치에 관한 것이다.
발전용 디젤엔진의 배기가스 정화를 위하여, 기존에 디젤산화촉매-디젤입자상필터-탈질촉매 공정으로 구성된 후처리장치를 디젤산화촉매-촉매필터 공정으로 단순화하여, 후처리장치의 컴팩트화, 설치/운영비 절감, 운전제어를 용이하게 하고, 상기 촉매필터는 벙커씨유, 하이신, 경유, 등유 등 고유황유를 연료로 사용하는 발전용 디젤엔진의 배기가스 상에서 높은 탈질성능, 내황성 및 배압안정성을 확보하여 배기가스 내 대기오염물질을 효율적으로 정화하는데 목적이 있다.
상기 촉매필터는 탈질촉매를 디젤입자상필터에 코팅하여 제조하며, 탈질촉매의 조성은 높은 내황성 및 탈질성능 확보를 위하여 활성물질 V2O5, 조촉매로 WO3, 지지체로 TiO2를 사용한 V2O5-WO3/TiO2계로 구성된다. 또한 성능향상을 위해서 Mo, Ce, Fe, Cu 등의 전이금속산화물을 하나 이상 조촉매 성분으로 포함할 수 있다.
그리고, 촉매필터 제조에 사용되는 디젤입자상필터는 기공율 45~55% 다공성의 실리콘카바이드(SiC), 코디어라이트(Cordierite) 등을 재질로 한다.
촉매필터의 제조과정에서 엔진 요구배압 만족, 탈질성능 확보를 위해서 밀링, 건조, 소성 등의 과정을 포함하며, 요구조건에 따라서 촉매슬러리의 입도, 점도 등 물성과, 필터 내 코팅량, 횟수 등을 조절하여 촉매필터를 제조한다.
후처리장치는 디젤산화촉매-환원제주입부-촉매필터 공정 순으로 구성되며, 디젤산화촉매는 Pt를 활성물질로 Al2O3를 지지체로 한 Pt/Al2O3계 촉매를 실리콘카바이드, 코디어라이트 재질의 허니컴 담체, 금속 재질의 파형(Corrugate) 담체 등에 코팅한 것으로 엔진에서 배출된 미연소탄화수소, 일산화탄소를 이산화탄소와 물로 전환하며, 일산화질소의 일부를 이산화질소로 전환한다.
그리고, 촉매필터는 디젤입자상필터의 물리적 구조로 내부에 입자상물질을 포집하며, 전단에서 분사된 우레아 또는 암모니아를 환원제로 이용하여 선택적촉매환원 반응을 통해서 질소산화물을 물과 이산화탄소로 전환한다.
촉매필터에 포집된 입자상물질은 디젤산화촉매에서 전환된 이산화질소와의 화학반응을 통하여 이산화탄소와 물로 자연 재생되며, 이 때 촉매필터 전단의 이산화질소 농도는 배기가스 중의 입자상물질, 일산화질소 등의 배기가스 특성에 따라서 조절하여 운전 중 입자상물질의 포집에 따른 배압상승을 최소화한다.
이러한 방법을 통해서 촉매필터 제조 및 배기가스 정화장치를 구성하면, 공정을 단순화 및 컴팩트화로 공간적 제약이 큰 도서지역, 선박용, 비상발전 등에 적용이 용이하며, 설치/운영비 절감, 운전제어 용이 등의 장점이 있다.
보다 구체적으로, 본 발명은 발전용 디젤엔진에서부터 디젤입자상필터, 환원제 주입구, 촉매필터 순으로 구성되며, 미세먼지와 질소산화물 제거에 필요한 입자상필터, 탈질촉매 공정을 하나로 통합하여 배기가스를 효율적으로 정화하며, 발전엔진에 적용을 위한 촉매필터 조성과 엔진조건에 따라서 촉매전구물질의 물성, 코팅량 등을 조절하여 촉매필터를 제조하는 것을 특징으로 한다.
상기 촉매필터는 탈질촉매를 디젤입자상필터에 코팅하여 제조하며, 탈질촉매의 조성은 높은 내황성 및 탈질성능 확보를 위하여 V2O5-WO3/TiO2계 탈질촉매를 사용하며 V2O5 1~10 wt%, WO3 1~15 wt%, TiO2 75~98 wt%의 조성으로 구성된 것을 특징으로 한다. 또한 조촉매로 Mo, Ce, Fe, Cu 등의 전이금속산화물이 하나 이상 사용될 수 있으며, 상기 조성에서 0.5 ~ 5 wt% 포함되는 것을 특징으로 한다.
그리고, 탈질 촉매를 코팅할 디젤입자상필터는 기공율 45~55%, 평균기공크기 5 ~ 15 μm를 가지는 다공성의 실리콘카바이드 또는 코디어라이트 재질을 사용한다.
이하에서는, 본 발명의 촉매필터의 최적의 조합과 이를 위한 평가예에 대해 설명한다.
도 1은 본 발명의 탈질촉매의 슬러리 물성 최적화를 위한 평가예 1을 도시한 것이고, 표 1은 이를 정리한 것이다.
필터담체 슬러리물성 코팅량
(g/L)
재질 기공율 입도 (μm) 점도 (cP) pH
비교예1 코디어라이트
(Cordierite		 52% - - - -
실시예1 5-10 500-1000 4-6 100
실시예2 1-5 100-500 6-8
실시예1, 2는 기공율 52%의 코디어라이트 재질 필터담체(비교예1)에 입도, 점도, pH 등의 촉매슬러리 물성을 조절한 후, 동일한 코팅량으로 코팅하여 각각 제조한 촉매필터이다. 실시예2는 실시예1과 비교하여, 입도, 점도 등을 낮추어 필터담체에 촉매슬러리 코팅에 따른 기공크기, 부피 등의 감소로 촉매필터의 배압상승을 최소화함을 목적으로 한다.
평가예1은 제조한 촉매필터에 상온에서 공기를 100~600 m3/h로 흘려주면서 배압을 평가하였다. 평가결과 촉매필터 제조에 사용된 필터담체(비교예1)은 2 ~ 19.1 mbar의 배압을 나타내었으며, 탈질촉매를 코팅함에 따라서 최대 46.9 mbar까지 상승하였다. 반면 실시예2는 실시예1과 비교하여 최대 17% 낮은 배압을 나타내었다. 따라서 동일 코팅량에서 배압을 낮추기 위해서 촉매슬러리의 물성은 입도 1~5 μm, 점도 100~500 cP, pH 6~8의 범위로 조절하는 것이 바람직하다.
다음, 도 2는 본 발명의 탈질촉매의 코팅량 최적화를 위한 평가예 2를 도시한 것이고, 표 2는 이를 정리한 것이다.
필터담체 슬러리물성 코팅량
(g/L)
재질 기공율 입도 (μm) 점도 (cP) pH
실시예3 코디어라이트
(Cordierite)		 52% 1-5 100-500 6-8 40
실시예4 50
실시예5 70
실시예6 80
실시예7
(=실시예2)		 100
실시예8 140
정리한 바와 같이, 실시예2의 촉매슬러리 물성 조건 하에서 최적 코팅량을 도출하였다. 촉매필터의 탈질성능을 높이기 위해서는 촉매코팅량을 증가시키는 것이 중요하나, 이는 동시에 배압상승의 원인이 되므로 적정량의 코팅량 선정이 중요하다. 특히 발전엔진의 경우 원활한 전력생산을 위해서 배기가스 정화장치 장착에 따른 배압이 엔진의 최대허용배압보다 낮아야한다.
표와 같이, 촉매슬러리의 코팅량을 40 ~ 140 g/L로 달리한 촉매필터(실시예3-8)를 제조하였다. 평가예 2는 제조한 촉매필터에 상온 하에서 공기를 100~600 m3/h로 흘려주면서 배압을 평가한 결과이다. 평과결과 코팅량이 증가함에 따라서 배압이 상승하였으며, 특히 코팅량이 70 g/L 이상(실시예5) 일 때, 배압이 급격하게 상승하였다. 따라서 대부분 발전엔진의 최대허용배압인 30 mbar를 만족하면서 높은 탈질성능을 확보하기 위해서는 코팅량은 80 g/L(실시예6) 이하로 조절하여 사용하는 것이 바람직하다.
다음, 도 3은 본 발명의 탈질촉매의 엔진 연계 성능평가를 위한 평가예 3을 도시한 것이고, 표 3은 이를 정리한 것이다.
평가예 3은 앞서 제조한 촉매필터(실시예4,5,7)을 가솔린엔진과 연계하여 질소산화물, 입자상물질 제거율과 배압을 평가한 것이다. 결과에서 알 수 있듯이, 평가결과는 실시예5가 가장 높은 제거율과 적정 배압을 유지하였다.
촉매슬러리 코팅량
(g/L)		 NOx 제거율
(%)		 PM 제거율
(%)		 배압
(mbar)
실시예4 50 77 90 19
실시예5 70 92 86 26
실시예7 100 95 26 38
여기서, 디젤산화촉매는 Pt/Al2O3계 촉매를 코디어라이트, 실리콘카바이드 재질의 허니콤 담체나 금속 재질의 파형 담체에 코팅하여 제조한다. 엔진조건에 따라서 디젤산화촉매의 촉매 코팅량, 활성물질 농도를 달리하여 촉매필터전단에서의 이산화질소/일산화질소 몰분율을 0.05 ~ 0.60로 조절하는 것을 특징으로 한다.
<500 kW급 엔진연계 성능평가, 평가예4, 5>
다음, 평가예 4, 5는 500kW급 발전용 디젤엔진에 디젤산화촉매와 앞서 가장 높은 성능을 나타낸 촉매필터(실시예5)를 장착하여, 질소산화물, 입자상물질 제거율, 시스템 배압 등을 평가하였다. 디젤산화촉매 후단에서 이산화질소/일산화질소 몰분율은 0.38 ~ 0.42로 유지하였으며, 질소산화물 후단에서 엔진부하에 따라서 질소산화물 농도는 1,035 ~ 1,129 ppm, 입자상물질 농도는 3.75 ~ 8.35 mg/Sm3 범위였으며 환원제는 촉매필터 전단에서 우레아를 이용하여 암모니아/질소산화물 몰분율 1.0이 되도록 주입하였다. 비교예 1은 동일한 발전엔진에 디젤산화촉매-디젤입자상필터-탈질촉매를 장착한 것이다. 실시예 5를 적용한 결과 최대 90%의 엔진부하에서도 90% 이상의 질소산화물 및 입자상물질 제거율을 나타내었으며, 500 kW급 발전엔진의 최대허용배압인 30 mbar보다 낮은 배압을 유지하였다. 또한 디젤산화촉매에서 생성된 이산화질소와 입자상물질과의 화학반응으로 배압의 상승 없이, 허용배압을 안정적으로 유지하는 것을 확인하였다. 따라서 본 발명을 통해서 발전엔진의 배기가스를 효과적으로 정화할 수 있는 것을 확인할 수 있다.
<평가예 4 ?? 성능평가결과>
시스템구성 엔진부하(%) 질소산화물 제거율(%) 입자상물질 제거율(%)
비교예 1 DOC-DPF-SCR 50 89.0 91.0
실시예 5 DOC-sDPF 50 92.3 93.0
실시예 5 70 91.7 93.4
실시예 5 90 92.2 93.2
<평가예 5 ?? 배압평가결과>
도 4와 같이, 상기 실시예와 동일한 엔진, 후처리장치 조건에서 시스템의 배압안정성을 평가하였다. 입자상물질의 자연재생으로 연속운전 중에도 배압은 엔진 요구배압인 30 mbar 이하의 안정적인 수치를 유지하였다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명은 디젤발전용 배기가스 정화장치에 적합한 촉매필터를 활용하여, 기존에 사용되던 디젤산화촉매-디젤입자상필터-탈질촉매의 복합공정을 디젤산화촉매-촉매필터 공정으로 단순화하여, 배기가스 정화장치의 컴팩트화, 설치ㅇ운영비 절감, 운전 제어 용이 등의 장점으로 배기가스에 포함된 대기오염물질을 효과적으로 처리할 수 있다.
이상과 같은 본 발명은 예시된 도면을 참조하여 설명되었지만, 기재된 실시 예에 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 다양하게 수정 및 변형될 수 있음은 이 기술의 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명하다. 따라서 그러한 수정 예 또는 변형 예들은 본 발명의 특허청구범위에 속한다 하여야 할 것이며, 본 발명의 권리범위는 첨부된 특허청구범위에 기초하여 해석되어야 할 것이다.

Claims (14)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 디젤산화촉매; 및
    디젤입자상필터에 탈질촉매를 코팅한 촉매필터를 포함하고,
    상기 탈질촉매는 V2O5-WO3/TiO2계 탈질촉매인 것을 특징으로 하며,
    상기 탈질촉매는,
    V2O5 1~10 wt%;
    WO3 1~15 wt%; 및
    TiO2 75~98 wt%를 포함하고,
    상기 탈질촉매의 전구물질은,
    입도 1~5 μm,
    점도 100~500 cP,
    pH 6~8인 것을 특징으로 하는,
    발전용 디젤엔진의 배기가스 정화장치.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 촉매필터는 Mo, Ce, Fe, Cu 중 하나 이상의 조촉매를 0.5~5 wt% 더 포함하는,
    발전용 디젤엔진의 배기가스 정화장치.
  5. 청구항 3에 있어서,
    상기 디젤입자상필터는 45~55% 기공율의 다공성 실리콘카바이드 또는 코디어라이트 재질인 것을 특징으로 하는,
    발전용 디젤엔진의 배기가스 정화장치.
  6. 삭제
  7. 청구항 3에 있어서,
    상기 탈질촉매의 전구물질의 코팅량은 40 ~ 140 g/L인 것을 특징으로 하는,
    발전용 디젤엔진의 배기가스 정화장치.
  8. 청구항 3에 있어서,
    상기 촉매필터 전단의 이산화질소/일산화질소 몰분율은 0.05~0.60인 것을 특징으로 하는,
    발전용 디젤엔진의 배기가스 정화장치.
  9. 삭제
  10. 디젤입자상필터에 V2O5-WO3/TiO2계 탈질촉매를 코팅한 것을 특징으로 하고,
    V2O5 1~10 wt%;
    WO3 1~15 wt%; 및
    TiO2 75~98 wt%를 포함하며,
    상기 탈질촉매의 전구물질은,
    입도 1~5 μm,
    점도 100~500 cP,
    pH 6~8인 것을 특징으로 하는,
    발전용 디젤엔진의 촉매필터.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 디젤입자상필터는 45~55% 기공율의 다공성 실리콘카바이드 또는 코디어라이트 재질인 것을 특징으로 하는,
    발전용 디젤엔진의 촉매필터.
  12. 삭제
  13. 청구항 10에 있어서,
    상기 탈질촉매의 전구물질의 코팅량은 40 ~ 140 g/L인 것을 특징으로 하는,
    발전용 디젤엔진의 촉매필터.
  14. 청구항 10에 있어서,
    상기 촉매필터 전단의 이산화질소/일산화질소 몰분율은 0.05~0.60인 것을 특징으로 하는,
    발전용 디젤엔진의 촉매필터.
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