KR102261495B1 - 스트론튬 핵종의 회수방법 및 이를 이용한 원자력 배터리 - Google Patents

스트론튬 핵종의 회수방법 및 이를 이용한 원자력 배터리 Download PDF

Info

Publication number
KR102261495B1
KR102261495B1 KR1020200012539A KR20200012539A KR102261495B1 KR 102261495 B1 KR102261495 B1 KR 102261495B1 KR 1020200012539 A KR1020200012539 A KR 1020200012539A KR 20200012539 A KR20200012539 A KR 20200012539A KR 102261495 B1 KR102261495 B1 KR 102261495B1
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
strontium
chromate
nuclide
carbonate
nuclides
Prior art date
Application number
KR1020200012539A
Other languages
English (en)
Inventor
최정훈
박환서
이기락
강현우
Original Assignee
한국원자력연구원
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 한국원자력연구원 filed Critical 한국원자력연구원
Priority to KR1020200012539A priority Critical patent/KR102261495B1/ko
Application granted granted Critical
Publication of KR102261495B1 publication Critical patent/KR102261495B1/ko

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
    • G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21H—OBTAINING ENERGY FROM RADIOACTIVE SOURCES; APPLICATIONS OF RADIATION FROM RADIOACTIVE SOURCES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; UTILISING COSMIC RADIATION
    • G21H1/00—Arrangements for obtaining electrical energy from radioactive sources, e.g. from radioactive isotopes, nuclear or atomic batteries
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00—Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Abstract

본 발명은 (a) 염화스트론튬과 염화바륨 또는 염화지르코늄을 포함하는 혼합물에 크로메이트 반응을 수행하여 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트를 석출시키는 단계; 및 (b) 상기 (a) 단계에서 석출된 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트가 제거된 혼합물에 카보네이트 반응을 수행하여 초기 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계를 포함하는 스트론튬 핵종의 회수방법 및 상기 회수된 스트론튬 핵종을 열원으로 이용한 원자력 배터리에 관한 것이다.

Description

스트론튬 핵종의 회수방법 및 이를 이용한 원자력 배터리{METHOD FOR SEPARATING OF STRONTIUM AND NUCLEAR BATTERY USING THE SAME}
본 발명은 스트론튬 핵종의 회수방법 및 상기 회수된 스트론튬 핵종을 열원으로 이용한 원자력 배터리에 관한 것이다.
파이로프로세싱(파이로 건식처리공정)은 사용후핵연료를 재활용할 수 있는 기술로서 전해환원 및 전해회수 공정으로 구성된다. 고온의 용융염을 전해매질로 사용하며, 각 공정에서 핵분열 생성물이 용융염 내에 불순물로 존재하게 된다. 염폐기물 처리공정에서는 이러한 불순물을 분리하고, 정제염을 회수하여 공정에 재활용하는 염폐기물 저감기술을 개발 중이다. 분리한 불순물(핵분열 생성물)은 일반적으로 안정한 형태의 고화체로 제조하여 처분하는 것을 목적으로 하고 있으나, 처분 대상 폐기물 저감을 위하여 분리한 불순물 핵종을 재활용하는 기술에 대한 연구를 수행 중에 있다. 대표적인 재활용 안으로서 고방열성 핵종을 이용한 원자력 배터리의 열원(Heat-Source) 제조기술을 개발 중에 있다. 파이로프로세싱에서는 Sr 핵종과 같은 고방열성 핵종이 염폐기물 내 존재하며, 염폐기물 처리공정에서는 결정화 공정, 반응 및 증류공정을 이용하여 염폐기물로부터 Sr 핵종을 분리하여 회수할 수 있으며, 이를 재활용하여 원자력 배터리의 열원으로 제조가 가능할 것으로 예상된다.
한편, Sr-90은 Y-90을 거쳐 최종적으로 안정한 Zr-90으로 변환된다. Sr-90을 분리하여 회수할 경우, 분리 후 저장 기간에 따라 Sr-90의 붕괴에 의한 딸핵종으로 인하여 핵종의 순도가 저하된다. Y-90의 경우 반감기가 약 64시간으로 짧기 때문에 불순물 핵종으로 존재하는 분율이 무시할 정도이나, Zr-90의 경우 다량이 불순물 형태로 존재하게 된다. 따라서, Sr 핵종을 원자력 배터리의 열원으로 활용 시, 열원의 열출력밀도를 높이기 위해서는 열원을 제조하기 이전에 Sr 핵종 내 포함되어 있는 딸핵종인 Zr 핵종을 제거할 필요가 있다.
한편, 파이프로세싱의 핵종분리공정 특성상, Sr 핵종 및 Ba 핵종은 모두 2족 핵종으로서, 유사한 화학반응 특성을 가지는바, Sr 핵종 및 Ba 핵종은 공회수될 수 있다. 따라서, Sr 핵종의 열출력밀도를 높이기 위해서는 Sr 핵종 내 불순물로 존재할 것으로 예상되는 Ba 핵종의 분리공정을 수립할 필요가 있다.
한국등록특허공보 제10-1474146호 (2014. 12. 11.)
본 발명은 스트론튬 핵종과 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종을 포함하는 혼합물로부터 고순도 정제 스트론튬카보네이트를 회수하고, 이를 원자력 배터리의 열원으로 이용하기 위한 것으로, (a) 염화스트론튬과 염화바륨 또는 염화지르코늄을 포함하는 혼합물에 크로메이트 반응을 수행하여 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트를 석출시키는 단계; 및 (b) 상기 (a) 단계에서 석출된 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트가 제거된 혼합물에 카보네이트 반응을 수행하여 초기 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계를 포함하는 스트론튬 핵종의 회수방법 등을 제공하고자 한다.
그러나, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명은 (a) 염화스트론튬과 염화바륨 또는 염화지르코늄을 포함하는 혼합물에 크로메이트 반응을 수행하여 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트를 석출시키는 단계; 및 (b) 상기 (a) 단계에서 석출된 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트가 제거된 혼합물에 카보네이트 반응을 수행하여 초기 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계를 포함하는 스트론튬 핵종의 회수방법을 제공한다.
본 발명의 일 구현예로, 상기 회수된 스트론튬 핵종을 열원으로 이용한 원자력 배터리를 제공한다.
본 발명에 따르면, 스트론튬 핵종과 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종을 포함하는 혼합물로부터 염산 1차 투입, 크로메이트 반응, 카보네이트 반응, 염산 2차 투입 및 2차 카보네이트 반응을 통해, 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종을 제거하여 고순도 정제 스트론튬카보네이트를 선택적으로 회수할 수 있으며, 이를 원자력 배터리의 열원으로 활용할 수 있다.
특히, 상기 혼합물이 파이로프로세싱에서 발생하는 염폐기물로부터 분리된 경우, 파이로프로세싱에서 발생하는 고방열성 핵종인 스트론튬 핵종을 재활용함으로써, 처분 대상 폐기물 저감에 기여할 수 있는 이점을 가진다.
또한, 상기 정제 스트론튬카보네이트는 불순물이 제거된 99.99%의 고순도 및 고방열성 핵종으로서, 원자력 배터리의 열원으로 활용시 열출력밀도 향상에 기여할 수 있고, 건전성을 향상시켜 안정성 증진에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따라 스트론튬 핵종을 회수하는 방법을 개략적으로 나타낸 순서도이다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따라 스트론튬 핵종을 회수함에 있어서, 각 단계를 나타낸 사진이다.
도 3은 실시예 1에 따라 회수된 스트론튬 핵종의 구조를 XRD 분석한 그래프이다.
본 발명자들은 스트론튬 핵종과 바륨 핵종(스트론튬 핵종과 유사한 2족 핵종) 또는 지르코늄 핵종(스트론튬 핵종의 딸핵종)을 포함하는 혼합물로부터 고순도 정제 스트론튬카보네이트를 회수하고, 이를 원자력 배터리의 열원으로 이용하기 위해 노력하던 중, 크로메이트 반응 및 카보네이트 반응을 필수적으로 조합하는 경우, 스트론튬 핵종을 선택적으로 회수할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하였다.
스트론튬 핵종의 회수방법
본 발명은 (a) 염화스트론튬과 염화바륨 또는 염화지르코늄을 포함하는 혼합물에 크로메이트 반응을 수행하여 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트를 석출시키는 단계; 및 (b) 상기 (a) 단계에서 석출된 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트가 제거된 혼합물에 카보네이트 반응을 수행하여 초기 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계를 포함하는 스트론튬 핵종의 회수방법을 제공한다.
먼저, 본 발명에 따른 스트론튬 핵종의 회수방법은 염화스트론튬과 염화바륨 또는 염화지르코늄을 포함하는 혼합물에 크로메이트 반응을 수행하여 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트를 석출시키는 단계[(a) 단계]를 포함한다.
일단, 상기 염화스트론튬과 염화바륨 또는 염화지르코늄을 포함하는 혼합물은 스트론튬 핵종과 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종을 포함하는 혼합물에 염산을 1차 투입하여 제조될 수 있는데, 상기 스트론튬 핵종과 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종을 포함하는 혼합물은 파이로프로세싱에서 발생하는 염폐기물로부터 분리될 것일 수 있고, 그 이외의 방법으로(예컨대, 해외로부터) 수급된 것일 수 있다. 상기 스트론튬 핵종과 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종을 포함하는 혼합물이 파이로프로세싱에서 발생하는 염폐기물로부터 분리된 경우, 파이로프로세싱에서 발생하는 고방열성 핵종인 스트론튬 핵종을 재활용함으로써, 처분 대상 폐기물 저감에 기여할 수 있다. 한편, 상기 스트론튬 핵종과 상기 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종의 몰비는 1:5 내지 1:1일 수 있고, 1:3 내지 1:1인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.
구체적으로, 상기 스트론튬 핵종은 고방열성 2족 핵종으로서, 파이로프로세싱에서 발생하는 염폐기물에 포함될 수 있는데, 이의 정제된 형태는 원자력 배터리의 열원으로 활용할 수 있다. 또한, 상기 바륨 핵종은 상기 스트론튬 핵종과 유사한 화학반응 특성을 가지는 2족 핵종으로서, 마찬가지로, 파이로프로세싱에서 발생하는 염폐기물에 상기 스트론튬 핵종과 유사한 양으로 포함될 수 있다. 따라서, 이는 불순물로서 제거될 필요가 있다. 또한, 상기 지르코늄 핵종은 상기 스트론튬 핵종의 딸핵종으로서, 상기 스트론튬 핵종의 반감기가 경과함에 따라 그 양이 증가하는바, 이는 불순물로서 제거될 필요가 있다.
그 다음, 상기 크로메이트 반응은 상기 염화스트론튬과 염화바륨 또는 염화지르코늄을 포함하는 혼합물을 대상으로, 암모늄크로메이트 또는 포타슘크로메이트의 투입을 통해 수행될 수 있고, 반응 효율 측면에서 하기 반응식 1 또는 2와 같이 암모늄크로메이트의 투입을 통해 수행되는 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다:
[반응식 1]
BaCl2 + (NH4)2CrO4 → BaCrO4 ↓ + 2NH4Cl
[반응식 2]
ZrCl4 + 2(NH4)2CrO4 → Zr(CrO4)2↓ + 4NH4Cl
다시 말해, 상기 염화바륨 또는 염화지르코늄은 암모늄크로메이트 또는 포타슘크로메이트와 반응을 통해 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트를 석출시키나, 상기 염화스트론튬은 암모늄크로메이트 또는 포타슘크로메이트와 반응하지 않는 것을 특징으로 한다. 이때, 상기 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트는 노란색을 띌 수 있고, 필터링을 통해 제거될 수 있다.
구체적으로, 상기 크로메이트 반응은 10℃ 내지 100℃의 온도(바람직하게, 10℃ 내지 50℃의 온도) 및 pH 5 내지 pH 7의 물 또는 수용액 상에서 수행될 수 있고, 상기 염화바륨 1 당량에 대하여, 상기 암모늄크로메이트 또는 포타슘크로메이트 1 당량 내지 2 당량을 투입할 수 있고, 상기 염화지르코늄 1 당량에 대하여, 상기 암모늄크로메이트 또는 포타슘크로메이트 2 당량 내지 4 당량을 투입할 수 있고, 이로써, pH 는 5.0 내지 7.0을 유지할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 스트론튬 핵종의 회수방법은 상기 (a) 단계에서 석출된 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트가 제거된 혼합물에 카보네이트 반응을 수행하여 초기 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계[(b) 단계]를 포함한다.
상기 카보네이트 반응은 상기 석출된 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트가 제거된 혼합물을 대상으로 수행되는데, 일부 크로메이트 이온이 잔존할 수 있다. 상기 카보네이트 반응은 암모늄카보네이트 또는 포타슘카보네이트의 투입을 통해 수행될 수 있고, 하기 반응식 3과 같이 암모늄카보네이트의 투입을 통해 수행되는 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다:
[반응식 3]
SrCl2 + (NH4)2CO3 → SrCO3↓ + 2NH4Cl
다시 말해, 상기 염화카보네이트는 암모늄카보네이트 또는 포타슘카보네이트와 반응을 통해 초기 스트론튬카보네이트를 석출시키는 것을 특징으로 한다. 이때, 상기 초기 스트론튬카보네이트는 잔존하는 크로메이트 이온으로 인해 여전히 노란색을 띌 수 있고, 필터링될 수 있다.
구체적으로, 상기 카보네이트 반응은 10℃ 내지 100℃의 온도(바람직하게, 10℃ 내지 50℃의 온도) 및 pH 5 내지 pH 7의 물 또는 수용액 상에서 수행될 수 있고, 상기 염화카보네이트 1 당량에 대하여, 상기 암모늄카보네이트 또는 포타슘카보네이트 1 당량 내지 2 당량을 투입할 수 있고, 이로써, pH 는 7.0 내지 9.0을 유지할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 스트론튬 핵종의 회수방법은 상기 (b) 단계에서 석출된 초기 스트론튬카보네이트에 염산을 2차 투입한 후, 2차 카보네이트 반응을 추가로 수행하여 정제 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계[(c) 단계]를 추가로 포함할 수 있다.
상기 염산 2차 투입 후 2차 카보네이트 반응은 상기 석출된 초기 스트론튬카보네이트를 대상으로 수행되는데, 상기 2차 카보네이트 반응은 암모늄카보네이트 또는 포타슘카보네이트의 투입을 통해 수행될 수 있고, 상기 반응식 3과 같이 암모늄카보네이트의 투입을 통해 수행되는 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 다시 말해, 상기 석출된 초기 스트론튬카보네이트로부터 염화스트론튬을 제조한 후, 암모늄카보네이트 또는 포타슘카보네이트와 반응을 통해 정제 스트론튬카보네이트를 석출시킬 수 있으며, 이러한 과정은 잔존하는 크로메이트 이온이 모두 제거될 때까지 2회 이상 반복할 수 있다. 이때, 상기 정제 스트론튬카보네이트는 흰색을 띌 수 있고, 필터링될 수 있다.
상기 정제 스트론튬카보네이트는 불순물(바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종)이 제거된 99.99%의 고순도 및 고방열성 핵종으로 볼 수 있다.
원자력 배터리
본 발명은 상기 회수된 스트론튬 핵종을 열원으로 이용한 원자력 배터리를 제공한다.
본 발명에 따른 원자력 배터리는 상기 회수된 스트론튬 핵종을 열원(Heat-source)으로 이용하는 것을 특징으로 한다.
구체적으로, 상기 원자력 배터리는 동위원소열전기발전기(Radioisotope Thermoelectric Generator; RTG)일 수 있다. 상기 원자력 배터리는 열출력밀도가 향상되고, 건전성이 향상되어 안정성이 증진될 수 있다.
또한, 상기 스트론튬 핵종은 정제 스트론튬카보네이트로서, 불순물(바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종)이 제거된 99.99%의 고순도 및 고방열성 핵종으로 볼 수 있다. 또한, 상기 스트론튬 핵종은 (a) 염화스트론튬과 염화바륨 또는 염화지르코늄을 포함하는 혼합물에 크로메이트 반응을 수행하여 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트를 석출시키는 단계; (b) 상기 (a) 단계에서 석출된 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트가 제거된 혼합물에 카보네이트 반응을 수행하여 초기 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계; 및 (c) 상기 (b) 단계에서 석출된 초기 스트론튬카보네이트에 염산을 2차 투입한 후, 2차 카보네이트 반응을 추가로 수행하여 정제 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계를 통해 회수될 수 있는 것으로, 상기 (a)-(c) 단계에 대해서는 전술한바 있으므로, 중복 설명을 생략하기로 한다.
본 발명에 따르면, 스트론튬 핵종과 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종을 포함하는 혼합물로부터 염산 1차 투입, 크로메이트 반응, 카보네이트 반응, 염산 2차 투입 및 2차 카보네이트 반응을 통해, 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종을 제거하여 고순도 정제 스트론튬카보네이트를 선택적으로 회수할 수 있으며, 이를 원자력 배터리의 열원으로 활용할 수 있다.
특히, 상기 혼합물이 파이로프로세싱에서 발생하는 염폐기물로부터 분리된 경우, 파이로프로세싱에서 발생하는 고방열성 핵종인 스트론튬 핵종을 재활용함으로써, 처분 대상 폐기물 저감에 기여할 수 있는 이점을 가진다.
또한, 상기 정제 스트론튬카보네이트는 불순물이 제거된 99.99%의 고순도 및 고방열성 핵종으로서, 원자력 배터리의 열원으로 활용시 열출력밀도 향상에 기여할 수 있고, 건전성을 향상시켜 안정성 증진에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 하기 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
실시예 1
도 2를 참조하여, Sr, Ba 및 Zr을 포함하는 혼합물로부터 정제 SrCO3를 회수하는 모의실험을 진행하였다.
구체적으로, 사용후핵연료 내 Sr 핵종 및 Ba 핵종은 유사한 양으로 존재하며, Sr-90의 반감기인 28.79년에 Sr-90 및 Zr-90이 약 1:1의 몰비를 형성한다는 점을 고려하여, Sr, Ba 및 Zr을 약 1:1:1의 몰비로 포함하는 혼합물을 준비하였고, 이를 36% 농도 염산 20 mL를 포함하는 수용액 100 mL에 1차 투입하여 SrCl2, BaCl2 및 ZrCl4로 제조하였고, 각 염화물 무게 및 몰수와 핵종 무게는 하기 표 1에 나타내었다.
염화물 무게 (g) 염화물 몰수 (mol) 핵종 무게 (g)
SrCl2 10.00 0.063 5.527
BaCl2 13.14 0.063 8.663
ZrCl4 14.70 0.063 5.755
이후, SrCl2, BaCl2 및 ZrCl4를 25℃의 온도에서 1.5L 증류수에 용해시킨 다음, (NH4)2CrO4를 투입하여 암모늄 크로메이트 반응을 하기 반응식 1 및 2와 같이 수행하였다:
[반응식 1]
BaCl2 + (NH4)2CrO4 → BaCrO4 ↓ + 2NH4Cl
[반응식 2]
ZrCl4 + 2(NH4)2CrO4 → Zr(CrO4)2↓ + 4NH4Cl
이때, (NH4)2CrO4 는 Ba 및 Zr 대비 2당량인 38.37 g을 투입하였고, pH가 중성이 되도록 7.36 g을 추가적으로 투입하였다. 석출된 BaCrO4 및 Zr(CrO4)2를 필터링하여 제거하였고, 이들은 노란색을 띄는 것으로 확인되었다.
한편, SrCl2의 경우, 암모늄 크로메이트 반응이 진행되지 않고 필터링 후 여과액에 그대로 존재하는바, 이를 초기 SrCO3로 석출시키기 위해, 25℃의 필터링 후 여과액 1.5 L에 (NH4)2CO3를 투입하여 1차 암모늄 카보네이트 반응을 하기 반응식 3와 같이 수행하였다:
[반응식 3]
SrCl2 + (NH4)2CO3 → SrCO3↓ + 2NH4Cl
이때, (NH4)2CO3 는 pH가 약염기가 되도록 19.67g을 최종 투입하였다. 석출된 초기 SrCO3를 필터링하였는데, 이는 잔존하는 크로메이트 이온으로 인해 노란색을 띄는 것으로 확인되었다. 잔존하는 크로메이트 이온을 제거하기 위해, 초기 SrCO3에 염산 10 mL를 2차 투입하여 SrCl2로 제조하였고, (NH4)2CO3 26g을 투입하여 2차 암모늄 카보네이트 반응을 상기 반응식 3과 같이 수행하고, 이를 2번 더 반복하였다. 그 결과, 최종 정제 SrCO3를 회수하였고, 이는 흰색을 띄는 것으로 확인되었다.
최종 정제 SrCO3의 구조에 대한 XRD 분석을 수행하였고, 그 결과는 도 3에 나타내었다. 도 3에 나타난 바와 같이, SrCO3 피크는 확인되었으나, 기타 피크는 확인되지 않았는바, 순수한 SrCO3가 회수된 것으로 본다.
또한, 최종 정제 SrCO3의 순도를 확인하기 위하여 ICP-MS 분석을 수행하였다. 구체적으로, 최종 정제 SrCO3을 약 9.4% 질산 용액에 용해(전처리)하여 ICP-MS 분석을 수행하였고, 초기 및 최종 핵종 무게 및 비율을 하기 표 2에 나타내었다.
초기 핵종 무게 (g) 초기 핵종 비율 (중량%) 최종 핵종 비율 (중량%)
Sr 5.527 27.71 99.99
Ba 8.663 43.43 0.01
Zr 5.755 28.85 0.00
Total 19.945 100.00 100.00
표 2에 나타난 바와 같이, 실시예 1에 따른 회수 공정을 수행하게 되면, Ba 43.43 중량% 및 Zr 28.85 중량%가 불순물로 포함된 초기 핵종으로부터 Ba 0.01 중량% 및 Zr 0.00 중량%가 불순물로 포함된 최종 핵종(즉, 99.99%의 고순도 Sr 핵종)이 회수된 것으로 본다. 따라서, 이는 원자력 배터리의 열원으로 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (10)

  1. (a) 염화스트론튬과 염화바륨 또는 염화지르코늄을 포함하는 혼합물에 크로메이트 반응을 수행하여 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트를 석출시키는 단계; 및
    (b) 상기 (a) 단계에서 석출된 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트가 제거된 혼합물에 카보네이트 반응을 수행하여 초기 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계를 포함하는
    스트론튬 핵종의 회수방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 혼합물은 파이로프로세싱에서 발생하는 염폐기물로부터 분리되고, 스트론튬 핵종과 바륨 핵종 또는 지르코늄 핵종을 포함하는 혼합물에 염산을 1차 투입하여 제조된, 스트론튬 핵종의 회수방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 크로메이트 반응은 암모늄크로메이트 또는 포타슘크로메이트의 투입을 통해 수행되는, 스트론튬 핵종의 회수방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 크로메이트 반응은 10℃ 내지 100℃의 온도 및 pH 5 내지 pH 7의 물 또는 수용액 상에서 수행되는, 스트론튬 핵종의 회수방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 바륨크로메이트 또는 지르코늄크로메이트는 노란색을 띄는, 스트론튬 핵종의 회수방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 (b) 단계에서 카보네이트 반응은 암모늄카보네이트 또는 포타슘카보네이트의 투입을 통해 수행되는, 스트론튬 핵종의 회수방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 (b) 단계에서 카보네이트 반응은 10℃ 내지 100℃의 온도 및 pH 7 내지 pH 9의 온도의 물 또는 수용액 상에서 수행되는, 스트론튬 핵종의 회수방법.
  8. 제1항에 있어서,
    (c) 상기 (b) 단계에서 석출된 초기 스트론튬카보네이트에 염산을 2차 투입한 후, 2차 카보네이트 반응을 추가로 수행하여 정제 스트론튬카보네이트를 석출시키는 단계를 추가로 포함하는, 스트론튬 핵종의 회수방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 (c) 단계에서 정제 스트론튬카보네이트는 흰색을 띄는, 스트론튬 핵종의 회수방법.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느한 항에 따라 회수된 스트론튬 핵종을 열원으로 이용한 원자력 배터리.
KR1020200012539A 2020-02-03 2020-02-03 스트론튬 핵종의 회수방법 및 이를 이용한 원자력 배터리 KR102261495B1 (ko)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020200012539A KR102261495B1 (ko) 2020-02-03 2020-02-03 스트론튬 핵종의 회수방법 및 이를 이용한 원자력 배터리

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020200012539A KR102261495B1 (ko) 2020-02-03 2020-02-03 스트론튬 핵종의 회수방법 및 이를 이용한 원자력 배터리

Publications (1)

Publication Number Publication Date
KR102261495B1 true KR102261495B1 (ko) 2021-06-07

Family

ID=76373983

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020200012539A KR102261495B1 (ko) 2020-02-03 2020-02-03 스트론튬 핵종의 회수방법 및 이를 이용한 원자력 배터리

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR102261495B1 (ko)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20130131821A (ko) * 2012-05-24 2013-12-04 한국원자력연구원 산화리튬을 이용한 염화리튬 염속의 2족 핵종의 분리 및 염화리튬 재생방법
KR101474146B1 (ko) 2013-06-21 2014-12-24 한국원자력연구원 염폐기물 내 방사성 핵종 분리 및 정제염 회수를 위한 장치 및 방법
JP2019529877A (ja) * 2017-01-19 2019-10-17 フラマトム ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング 原子力施設の金属表面の除染方法

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20130131821A (ko) * 2012-05-24 2013-12-04 한국원자력연구원 산화리튬을 이용한 염화리튬 염속의 2족 핵종의 분리 및 염화리튬 재생방법
KR101474146B1 (ko) 2013-06-21 2014-12-24 한국원자력연구원 염폐기물 내 방사성 핵종 분리 및 정제염 회수를 위한 장치 및 방법
JP2019529877A (ja) * 2017-01-19 2019-10-17 フラマトム ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング 原子力施設の金属表面の除染方法

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
은희철, 사용후핵연료 파이로프로세싱 발생 폐전해질 내 2족 핵종 분리 및 고형화, 2016 한국방사성폐기물학회 춘계학술대회(2016.05.25) *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Moeller The chemistry of the lanthanides: Pergamon texts in inorganic chemistry
US8795614B2 (en) Method for economical extraction of magnesium, boron and calcium from lithium bearing solution
JPS5997534A (ja) 四フツ化ウランからウランを回収する方法
KR102261495B1 (ko) 스트론튬 핵종의 회수방법 및 이를 이용한 원자력 배터리
JP2023103933A (ja) 廃リチウムイオン電池からリチウムを回収する方法
JPS641196B2 (ko)
JPS605654B2 (ja) イツトリウムの分離法
IL43501A (en) Process for recovery of uranium from a solution containing phosphoric acid
US5676916A (en) Process for extracting the boron content in the brine of natural or industrial salt mines
US2632763A (en) Separation process for actinium
WO2024066260A1 (zh) 一种硒钨多酸及其制备方法与在超滤分离锕系离子中的应用
KR102044334B1 (ko) 인산리튬의 제조방법
JPH0534286B2 (ko)
KR102354124B1 (ko) 염폐기물 내 정제염의 회수방법 및 장치
US2882124A (en) Solvent extraction process for plutonium
JPH04326096A (ja) 粒子加速器用ターゲット本体及び放射性同位元素の製造方法
US5503812A (en) Method for separating and purifying fission noble metals
US2855276A (en) Recovery of boric acid from crude borate ores
TWI735334B (zh) 電化學的氮化鈾生產
CN115572841B (zh) 一种从含有Sr(Ⅱ)的溶液中提取Sr(Ⅱ)的萃取方法
US3000697A (en) Transuranic element, composition thereof, and methods for producing, separating and purifying same
KR102044335B1 (ko) 인산리튬의 제조방법
US2947601A (en) Complex fluorides of plutonium and an alkali metal
US3301789A (en) Zirconium removal from strontium-90
US2980503A (en) Method of producing caesium carbonate and caesium sulphate from aqueous nitric acid solutions of fission products

Legal Events

Date Code Title Description
E701 Decision to grant or registration of patent right
GRNT Written decision to grant