KR102261427B1 - 저융점 슬래그 조재재 및 그의 제조방법 - Google Patents

저융점 슬래그 조재재 및 그의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 제철제강의 정련공정을 통해서 철강을 제조할 때 정련하는 과정에서 형석을 사용하지 않고 슬래그를 저융점화하여 용융상태의 철강중에 있는 비금속 개재물에 대한 분리가 용이하도록 하여 철강의 품질이 크게 향상되게 하고, 친환경적으로 개질(改質)시키기 위하여, 탈인 특성을 가진 2CaO·SiO2와 탈황 특성을 가진 12CaO·7Al2O3가 공존하는 슬래그 조재재 및 그 제조 방법에 관한 것이다.

Description

저융점 슬래그 조재재 및 그의 제조방법{Slag modifier with low melting point and manufacturing method thereof}
본 발명은 야금학 분야로서 저융점 슬래그 조재재 및 그의 제조방법에 관한 것이다. 제철제강의 정련공정에서 철강을 제조할 때 플럭스를 투입하여 화학반응으로 생성되는 슬래그를 저융점에서 용융시켜 용융상태의 철강속에 있는 불순물 및 비금속 개재물을 슬래그 중으로 흡수시켜 용이하게 분리되도록 함으로써 철강의 품질을 향상되게 하고, 슬래그를 친환경적으로 개질(改質)하는 저융점 슬래그 조재재 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
제철제강에서 플럭스를 이용한 불순물 제거하는 정련기술이 사용되고 있다. 예를 들어, 플럭스 용해를 거쳐 생성된 슬래그를 이용한 탈산, 탈황, 탈인 기술이 있다. 일반적으로, 도 4와 같이 제철제강 공정은 철광석 및 고철을 원료로 하여 용해하고, 정련하고, 주조하여 철강을 생산하고 있다.
제철제강공정에서 철강의 품질을 결정하는 중요한 공정은 용해 후, 용선 및 용강의 불순물을 제거하는 정련공정이다. 고품질 일반강 및 특수강을 위해서는 슬래그를 이용해서 탈산, 탈황, 탈인 등 불순물제거 공정이 필수적으로 이루어진다.
이러한 정련공정의 슬래그는 CaO-SiO2-FetO, CaO-SiO2-Al2O3계 슬래그가 대표적이며, 이 슬래그는 생석회(CaO)를 투입하여 고염기도 슬래그 조업을 실행하게 되는데, 탈인은 (1)과 (2)식의 반응을 통해 (Ca3(PO4)2)으로 슬래그 중에 포함되어 금속위에 부유되어 제거된다.
3(CaO)+(P2O5) -> (Ca3(PO4)2) ----------- (1)
FetO -> T.Fe + [O] ----------- (2)
탈황은 (3), (4), (5)식의 반응을 통해 (CaS)으로 슬래그 중에 포함되어 금속위에 부유되어 제거된다.
3(CaO) + 3[S] -> 3(CaS) + 3[O] ---------- (3)
2[Al] + 3[O] -> (Al2O3) ---------- (4)
3(CaO) + 3[S] + 2[Al] -> 3(CaS) + (Al2O3) --- (5)
탈인은 저온이고 산소농도가 높아야 유리하며, 탈황은 고온이고 산소농도가 낮아야 유리하다. 이 탈인 탈황 반응은 서로 반대의 조건이 필요하나, 모두 고염기도를 필요로 하다. 따라서, 고염기도를 위해 생석회 다량 투입하게 된다.
생석회의 다량투입은 고염기도 슬래그가 형성되어 탈인, 탈황에 유리하지만, 슬래그 유동성이 낮아진다. 슬래그의 낮은 유동성을 향상시키기 위해서, 한국 공개특허공보 제10-2005-0007976호의 정련공정의 슬래그 제조재에 개시된 바와 같이 형석(CaF2)을 투입하고, 용강의 온도를 고온으로 가열하고, 강교반 조업을 한다.
형석(CaF2) 투입은 (6)과 같이 해리되어 전기음성도가 높은 불소(F) 함량을 증가시키고 (7)~(9)식과 같이 슬래그 중에 유리된 SiO2의 네트워크를 끊고 융점이 낮은 CaO·SiO2을 형성시켜 유동성을 좋게 만든다.
CaF2 -> Ca2+ + 2F- -----(6)
3SiO2 + 2CaF2 -> SiF4 + 2(CaO·SiO2) -----(7)
3CaO + SiF4 -> 2CaF2 + CaO·SiO2 -----(8)
3SiO2 + 3CaO -> 3(CaO·SiO2) -----(9)
SiO2 + CaO -> CaO·SiO2 -----(9)' 이 된다.
그러나, 형석(CaF2)은 또한 수분 및 과잉의 SiO2와 반응하여 (10), (11), (12)식과 같이 HF 및 SiF4등의 유해가스를 발생키도 하며,
CaF2 + H2O -> CaO + 2HF ------------(10)
2CaF2 + SiO2 -> 2CaO + SiF4 ------------(11)
SiF4 + 2H2O -> SiO2 + 4HF ------------(12)
고온조업, 강교반 조업에 따른 로벽의 침식과 잦은 로(爐)보수, 에너지 손실을 야기시키는 문제를 발생한다. 그리고, 형석조업으로 인해 발생된 슬래그는 토양오염의 환경문제를 야기하고 있다. 또한, 형석(CaF2)이 투입되어 발생된 슬래그는 재활용 범위가 축소되고 있으며 주로 매립되며 매립에 따른 처리비용 상승으로 인한 경제적 비용이 상승하게 되는 요인이 되고 있다. 그리고 형석(CaF2)은 전세계적으로 일부 국가에서만이 생산을 하고 수입하는 상황으로 되어, 이로 인해 철강 제조 비용이 전체적으로 상승하고 있는 실정에 놓여 있다.
이러한 형석투입에 따른 상기의 문제를 해결하기 위하여 한국 공개특허공보 제10-2005-0092498호는 슬래그 재화 촉진제로 래들슬래그를 주원료로 하여 석회석 및 알루미늄을 혼합하여 형석(CaF2) 대체재로 제조함을 개시하였다. 이 슬래그의 재화 촉진제 제조방법으로 형석대체재로서 래들슬래그에 석회석 및 알루미늄, 또는 래들슬래그에 석회석 또는 알루미늄 중 어느 하나를 혼합하여 BQ 또는 펠렛으로 사용하는 방법이 있다. 형성된 조성은 래들슬래그와 CA, C2A, C6A, 3CA로서 저융점 탈황율이 좋은 12C7A가 아니다(참고 : C = CaO, A = Al2O3).
이와 같이 래들슬래그를 이용하여 제조된 슬래그 재화촉진제의 특징은 한번 사용한 슬래그로서 빠른 재화이며, 슬래그중에 (%P2O5)가 높다. 그리고 새로 혼합되는 석회석과 Al으로 인해 탈황에 유리하다.
그러나 이 래들슬래그를 이용한 재화촉진제는 Al의 발열로 인한 복인(腹鱗)문제와 제조를 위해 슬래그와 스크랩을 분리를 해야 하는데 야적 및 작업장에서 발생되는 분화로 인한 분진 때문에 BQ를 제작하는 것은 매우 어려움이 따르며 경제적 손실이 있다.
한국 공개특허공보 제10-2000-0006843은 전로 슬래그를 주원료로 하고 소맥바인더 및 수분을 투입하여 CA 슬래그로 개질하는것인데 본 발명과는 상이하게 다르다.
한국 공개특허공보 제10-2015-0074800호는 조성이 30~40wt%Na-45~55wt%래들슬래그-10~20wt%바인더로 융점은 낮아 형석대체재로 사용할 수 있으나, 나트륨계열로 설비의 부식이 심히 우려된다.
KR 10-2005-0007976 KR 10-2005-0092498 KR 10-2000-0006843 KR 10-2015-0074800
본 발명은 상술한 바와 같이 종래의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 목적은 제철제강의 정련공정에서 형석(CaF2)을 포함하지 않아도 비금속 개재물, 탈인(P), 탈황(S)이 용이하도록 유동성이 좋은 친환경적인 슬래그로 개질(改質)시키기 위한 저융점 슬래그 조재재 및 그의 제조방법을 제공함에 있다.
본 발명의 일 실시 형태는 제강공정에서 형석대체재로서 신속한 슬래그재화를 위해 사용하는 것으로서, 조성이 2CaO·SiO2 화합물과 12CaO·7Al2O3 화합물이 공존하도록 제조된 저융점 슬래그 조재재를 제공한다.
여기서, 저융점 슬래그 조재재는, 상기 석회석 78~79중량%, 실리콘 1~3%중량%, 알루미늄 19~20중량%을 포함하거나, 또는 CaO 49~52중량%, SiO2 6~8중량%, Al2O3 41~44중량% 이다.
상기 슬래그 조재재는 펠렛 및 단광(Briquette) 방법에 의해 5~60mm의 크기로 성형된다.
상기 슬래그 조재재를 성형할 때에는 물과 다른 바인더를 전체중량의 4~15중량%로 혼합하고, 성형후 120~400℃로 상온으로 냉각한다.
본 발명의 일 실시 형태는 제강공정에서 저융점 슬래그조재재로 사용하기 위해 그 제조방법으로서, 석회석와 알루미늄과 실리콘 및 바인더를 혼합하는 단계 및 상기 혼합물을 단광 또는 펠렛으로 성형하는 단계를 포함하는 슬래그 조재재 제조방법을 제공한다.
상기 혼합 단계에서는 상기 석회석(CaCO3) 78~79중량%, 상기 알루미늄 19~20중량%, 상기 실리콘 1~3중량%을 혼합하고, 또는 상기 혼합단계에서 상기 석회석(CaCO3) 78~79중량% 또는 생석회(CaO) 49~52중량%, 상기 알루미늄(Al) 19~20중량%, 상기 실리콘(Si) 1~3중량%을 혼합한다.
상술한 바와 같이 본 발명에서는 2CaO·SiO2에 의한 탈인과 12CaO·7Al2O3에 의한 탈황이 동시에 이루어지는 효과와, 저융점의 슬래그 조재재로서 빠른 용융으로 정련이 되므로 가열비용이 저감되어 전체적으로 에너지 저감 효과를 얻을 수 있으며, 저융점 슬래그조재재로서 유동성이 좋기 때문에 기존의 슬래그 재화 촉진제인 형석의 대체가 가능하며, 또한 본 발명의 저융점 슬래그 조재재에는 형석(CaF2)을 포함하지 않기 때문에 발생된 슬래그는 건축 및 토목재료로서 재활용이 가능하여 슬래그 매립처리 비용을 저감할 수 있는 효과를 얻을 수 있게 된다.
도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 저융점 슬래그 조재재의 조성을 3원계 상태도에 보인 도면이다.
도 2는 본 발명의 실시형태에 따른 저융점 슬래그 조재재의 제조방법을 보인 흐름도이다.
도 3은 본 발명의 실시형태에 따른 저융점 슬래그 조재재의 제조방법을 보인 도면이다.
도 4는 제철제강공정을 나타낸는 도면이다.
이하, 본 발명에 따른 저융점 슬래그 조재재 및 그의 제조방법에 대한 바람직한 실시형태에 대해 첨부된 도면들을 참조하여 상세히 설명한다.
도면 및 하기 설명에서, Lp : 인분배비, Ls : 황분배비, (%P2O5) : 슬래그중에 P2O5농도, (%CaS) : 슬래그중에 CaS농도, [%P] : 용선 및 용강중의 인(P)농도, [%S] : 용선 및 용강중의 황(S)농도를 나타낸다. 도면들 중, 동일한 구성요소 또는 부품들은 가능한 동일한 참조부호로 나타낸다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지기능 혹은 구성에 대한 구체적인 설명은 본 발명의 요지를 모호하지 않게 하기 위하여 생략하기로 한다.
상기한 기술한 과제를 성취하기 위한 본 발명의 일 실시형태에 따른 저융점 슬래그 조재재는, 탈인능이 높은 2CaO·SiO2와 탈황능이 높은 12CaO·7Al2O3의 2개의 상이 공존하는 공정점(共晶點) 슬래그 조재재가 되도록 하는 것이다.
상세하게는 CaO-Al2O3-SiO2 3원계의 2CaO·SiO2와 12CaO·7Al2O3이 공존하는 조성이 되도록 그 성분범위를 49~52wt%CaO-6~8wt%SiO2-41~44wt%Al2O3로 설계하고, 원료로 CaCO3, Al, Si, 바인더 등을 혼합하여, 단광(BQ.=Briquette)기로 성형하고, 정련공정에서 투입하였을 때, 3원계 상태도의 1335~1350℃ 에서 (2CaO·SiO2)+(12CaO·7Al2O3)의 2개의 상이 공존하는 공정(共晶)조성이 되게 하는 것이다. 즉, 최종 슬래그 조성이 (2CaO·SiO2)+(12CaO·7Al2O3)로 이루어진 것을 특징으로 한다. 상기 3원계 상태도의 온도 범위를 벗어나면 (2CaO·SiO2)+(12CaO·7Al2O3)의 2개의 상이 공존하기 어렵게 된다.
제철제강의 정련공정을 통해서 철강을 제조할 때 정련하는 과정에 발생하는 슬래그를 저융점화하여 용융상태의 철강속에 있는 비금속 개재물, 인(P), 황(S)에 대한 분리가 용이하도록 함으로써 철강의 품질이 크게 향상되게 하고, 형석(CaF2)을 포함하지 않아도 유동성이 좋으면서 저융점 슬래그를 친환경적으로 개질(改質)시키기 위한 본 발명의 실시형태에 따른 저융점 슬래그 조재재에 있어서, 단광(Briquette)으로 성형된 슬래그의 최종 목표 조성인 혼합조성은 아래의 참조 사항들을 준비하여서, 각 원료가 용강중에 투입되어 최종 슬래그 성분이 49~52%CaO-6~8%SiO2-41~44%Al2O3가 이루어지게 하였다.
상기 성분중 CaO의 조성을 위한 CaCO3는 용강 중에 투입되어 다음 식(13)과 같이 CaO와 CO2로 해리되며,
<CaCO3> -> (CaO) + CO2↑ -------------(13)
상기 성분중 SiO2의 조성을 위한 Si는 용강중에 투입되어 식(14)과 같이 용강중 산소와 반응하여 SiO2의 슬래그성분이 된다.
<Si> + 2[O] -> (SiO2) --------------(14)
상기 성분중 Al2O3의 조성을 위한 Al은 용강중에 투입되어 식(16)과 같이 용강중 산소와 반응하여 Al2O3의 슬래그성분이 된다.
2<Al> + 3[O] -> (Al2O3) -------------(16)
본 발명에서 바인더 종류로는 당밀, 전분, 규산나트륨(물유리), 타피오카, 시멘트, 콜타르, 피치, 벤토나이트로 이루어지는 그룹 중에서 선택되는 적어도 1개 또는 2개를 혼합사용한다.
제조하는 단광(Briquette)의 성형 및 강도가 낮을 경우 혼합원료입자의 입도조정, 또는 원료중에 알루미늄을 칩형태로 포함하면 바람직하다.
본 발명의 일 실시형태에 따른, 탈인에 유리한 2CaO·SiO2와 탈황에 유리한 12CaO·7Al2O3가 공존하는 2상공정 슬래그 조재재의 제조방법을 하기에 설명한다.
슬래그 조재재의 목표 조성을 도 1에 도시된 3원계 상태도를 통해서 49~52wt%CaO-6~8wt%SiO2-41~44wt%Al2O3 이 되도록 설계한다. (S11 단계)
상기와 같이 슬래그 조재재에 대한 설계가 완료되면 각 재료를 준비하는데, 그에 대하여는, 실리콘(Si)를 메탈실리콘 분체(2mm이하)로 준비한다. (S12단계)
알루미늄(Al)을 알루미늄 분체(2mm이하)로 준비한다. (S13 단계)
CaCO3를 분체(2mm이하)로 준비한다. (S14 단계)
그리고, 바인더로 당밀, 전분, 규산나트륨(물유리), 타피오카, 시멘트, 콜타르, 피치로 이루어지는 그룹 중에서 선택되는 적어도 1개와 벤토나이트를 3~4:7~6의 중량비로 혼합된 바인더를 준비한다. (S15 단계)
상기의 원료들을 상기 S11단계의 49~52%CaO-6~8%SiO2-41~44%Al2O3로 설계된 조성이 되도록 혼합기(10)에 투입하여 소정의 시간동안 혼합물을 제조한다. (S16 단계).
상기 혼합물이 상기 단광으로 성형성이 부족할 경우 S16단계의 혼합물 총중량%에 대해 알루미늄 총중량%중 알루미늄 분말대신에 알루미늄 칩형태의 비중을 늘려서 혼합한다. (S16-1 단계)
상기 혼합물을 컨베이어(20)를 통해서 단광제조설비(30)로 이동시키고, 상기 이동된 혼합물을 단광제조설비(30)에서 소정의 크기로 압축성형하여 단광으로 제조한다. (S17 단계) 상기 슬래그 조재재를 성형할 때, 석회석, 알루미늄, 실리콘의 슬래그 조재재의 원료과 바인더를 1:0.04~0.15 중량비로 혼합하고, 성형후 120~400℃에서 냉각할 수 있다.
성형된 상기 단광은 건조기(40)에서 건조시킨다. (S18 단계)
건조된 상기 단광을 포장하여 운반한다. (S19 단계)
상기의 원료들에 대한 반응식 (13), (14), (15), (16)을 이용하여 설계하고 혼합된 원료는 단광으로 성형되어 용강 중에 투입되어 용해되어 CaO-SiO2-Al2O3계 3원계 슬래그에서 상술한 바와 같이 최종적으로 49~52wt%CaO-6~8wt%SiO2-41~44wt%Al2O3이 된다. 그리고 이 조성은 응고시점(최저융점)에서 2CaO·SiO2와 12CaO·7Al2O3가 되는 것을 특징으로 한다.즉, 도 1에 도시된 바와 같이 2CaO·SiO2-12CaO·7Al2O3 공정조성이 된다.
(실시예)
다음의 표 1과 같은 조성의 슬래그 조재재를 제작하였으며, LF공정의 100톤 래들에 투입하여 슬래그의 재화정도와 탈황능 및 탈린능을 관측하였으며, 그 결과를 표2에 나타내었다.
즉, 본 발명에 따라 석회석 또는 생석회 및 실리콘 및 알루미늄을 첨가하여 성형 제조한 단광의 혼압조성 및 투입후 재화정도와 탈황률 및 탈린률을 표 2로 나타내었다.
Figure 112019134025649-pat00001
Figure 112019134025649-pat00002
본 발명의 실시예 1~8은 비교예 기존조업과 동등한 수준의 재화능, 탈황률, 및 탈린률을 보였다.
상술한 바와 같이 본 발명은 비록 한정된 실시형태들에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 한정되지 않으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허 청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능하다 할 것이다.
10: 혼합기 20: 컨베이어
30: 단광제조설비 40: 건조기

Claims (6)

  1. 제강공정에서 형석대체재로서 신속한 슬래그재화를 위해 사용하는 것으로서,
    조성이 2CaO·SiO2 화합물과 12CaO·7Al2O3 화합물이 공존하도록 제조되며,
    저융점 슬래그 조재재는, CaCO3 78~79중량%, Si 1~3%중량%, Al 19~20중량%의 원료를 투입하여, 최종 슬래그 조재재의 성분이 CaO 49~52중량%, SiO2 6~8중량%, Al2O3 41~44중량% 인 슬래그 조재재.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서
    상기 슬래그 조재재는 펠렛 또는 단광(Briquette) 방법에 의해 5~60mm의 크기로 성형된 저융점 슬래그 조재재.
  4. 제강공정에서 저융점 슬래그 조재재의 제조방법으로서,
    슬래그 조재재의 원료인 석회석, 알루미늄, 실리콘과 바인더를 혼합하는 단계;
    혼합물을 단광 또는 펠렛으로 성형하는 단계;를 포함하며,
    상기 혼합 단계는 석회석(CaCO3) 78~79중량%, 알루미늄(Al) 19~20중량%, 실리콘(Si) 1~3중량%을 혼합하여, 최종 슬래그 조재재의 성분이 CaO 49~52중량%, SiO2 6~8중량%, Al2O3 41~44중량% 인 것을 특징으로 하는 슬래그 조재재 제조방법.
  5. 삭제
  6. 제4항에 있어서
    상기 슬래그 조재재를 성형할 때, 석회석, 알루미늄, 실리콘의 슬래그 조재재의 원료과 바인더를 1:0.04~0.15 중량비로 혼합하고, 성형후 120~400℃에서 냉각한 슬래그 조재재 제조방법.
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특허청 인터넷 기술공지 자료실(2004.01.29) 1부.* *

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