KR102182163B1 - Method for manufacturing graphene-metal chalcogenide hybrid film, the film manufactured by the same, a Shottky barrier diode using the same and method for manufucturing the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 이종원소 박막의 제작에 관한 것으로 특히, 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막의 제조 방법, 그 박막 및 이를 이용한 쇼트키 장벽 다이오드 및 그 제조 방법에 관한 것이다. 이러한 본 발명은, 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막의 제조 방법에 있어서, 촉매 금속 상에 그래핀을 형성하는 단계; 상기 그래핀 상에 금속 박막을 형성하는 단계; 및 제1온도조건에서 상기 금속 박막 상에 칼코겐 함유 기체를 공급하여 상기 금속 박막과 칼코겐 함유 기체를 반응시켜 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계를 포함하여 구성될 수 있다.The present invention relates to the production of a thin film of heterogeneous elements, and in particular, to a method of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide, the thin film, and a Schottky barrier diode using the same, and a method of manufacturing the same. In the present invention, in the method of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide, the method comprising: forming graphene on a catalyst metal; Forming a metal thin film on the graphene; And supplying a chalcogen-containing gas on the metal thin film under a first temperature condition to react the metal thin film with the chalcogen-containing gas to form a metal chalcogenide thin film.
Description
본 발명은 이종원소 박막의 제작에 관한 것으로 특히, 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막의 제조 방법, 그 박막 및 이를 이용한 쇼트키 장벽 다이오드 및 그 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to the production of a thin film of heterogeneous elements, and in particular, to a method of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide, the thin film, and a Schottky barrier diode using the same, and a method of manufacturing the same.
주기율표 16족에 속하는 원소 중 산소(O), 황(S), 셀레늄(Se), 텔루륨(Te), 폴로늄(Po) 다섯 원소를 산소족 원소(oxygen group element)라고 하며 이들 중 황, 셀레늄, 텔루륨의 세 원소만을 황족원소 또는 칼코겐(chalcogens)이라고도 한다.Of the elements belonging to group 16 of the periodic table, five elements of oxygen (O), sulfur (S), selenium (Se), tellurium (Te) and polonium (Po) are called oxygen group elements. Only the three elements of tellurium are called the sulfur family elements or chalcogens.
산소, 황은 대표적인 비금속원소이나 이밖에는 원자번호의 증가와 함께 비금속성을 잃고 금속성이 증가한다. 셀레늄, 텔루륨, 폴로늄은 희유원소이고 폴로늄은 천연방사성 원소이다. Oxygen and sulfur are representative non-metallic elements, but other than that, with an increase in atomic number, non-metallic properties are lost and metallic properties increase. Selenium, tellurium, and polonium are rare elements, and polonium is a natural radioactive element.
금속 칼코게나이드(metal chacogenide)는 전이금속과 칼코겐의 화합물로서 그래핀과 유사한 구조를 가지는 나노 재료이다. 그 두께는 원자 수 층의 두께로 매우 얇기 때문에 유연하고 투명한 특성을 가지며, 전기적으로는 반도체, 도체 등의 다양한 성질을 보인다.Metal chacogenide is a compound of a transition metal and chacogen, and is a nanomaterial having a structure similar to that of graphene. Since its thickness is very thin as the thickness of an atomic layer, it has flexible and transparent properties, and exhibits various properties such as semiconductors and conductors electrically.
특히, 반도체 성질의 금속 칼코게나이드의 경우 적절한 밴드갭(band gap)을 가지면서 수백 ㎠/V·s의 전자 이동도를 보이므로 트랜지스터 등의 반도체 소자의 응용에 적합하고 향후 유연 트랜지스터 소자에 큰 잠재력을 가지고 있다. In particular, in the case of semiconductor-like metal chalcogenides, they have an appropriate band gap and exhibit electron mobility of several hundred cm2/V·s, so they are suitable for the application of semiconductor devices such as transistors, and are large for flexible transistor devices in the future. It has potential.
금속 칼코게나이드 물질 중 가장 활발히 연구되고 있는 MoS2, WS2 등의 경우는 다이렉트 밴드갭(direct band gap)을 가지므로 효율적인 광 흡수가 일어날 수 있어 광센서, 태양전지 등의 광소자 응용에 적합하다. 또한, 전자 소자에도 응용이 가능하다.If such MoS 2, WS 2, which have been studied the most active of the metal chalcogenide material can occur efficient light absorption, because of the direct band gap (direct band gap) suitable for optical device applications, such as optical sensors, solar cells Do. In addition, it can be applied to electronic devices.
이러한 금속 칼코게나이드 나노 박막을 제조하는 방법은 최근에 활발히 연구되어 왔다. 그러나 이와 같은 금속 칼코게나이드 박막이 위와 같은 소자로서 적용되기 위한 특성, 즉, 박막을 대면적으로 균일하게 그리고 연속적으로 합성할 수 있는 방법 등이 요구된다.The method of manufacturing such a metal chalcogenide nano thin film has been actively studied in recent years. However, there is a need for a characteristic for applying such a metal chalcogenide thin film as the above device, that is, a method of uniformly and continuously synthesizing the thin film over a large area.
이와 함께, 이와 같은 금속 칼코게나이드 박막과 다른 박막의 이종 접합 박막을 이용하여 소자 등에 응용할 수 있는 가능성이 있으며, 이때 고품질의 이종 접합 박막을 형성할 수 있는 방안이 요구된다.In addition, there is a possibility that the heterojunction thin film of such a metal chalcogenide thin film and another thin film can be used to be applied to a device, and at this time, a method of forming a high-quality heterojunction thin film is required.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는, 계면 특성이 우수한 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막의 제조 방법 및 그 박막을 제공하고자 한다.The technical problem to be achieved by the present invention is to provide a method of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide having excellent interfacial properties, and a thin film thereof.
또한, 이와 같은 계면 특성이 우수한 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 이용한 쇼트키 장벽 다이오드 및 그 제조 방법을 제공하고자 한다.In addition, it is intended to provide a Schottky barrier diode using a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide having excellent interfacial properties, and a method of manufacturing the same.
상기 기술적 과제를 이루기 위한 제1관점으로서, 본 발명은, 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막의 제조 방법에 있어서, 촉매 금속 상에 그래핀을 형성하는 단계; 상기 그래핀 상에 금속 박막을 형성하는 단계; 및 제1온도조건에서 상기 금속 박막 상에 칼코겐 함유 기체를 공급하여 상기 금속 박막과 칼코겐 함유 기체를 반응시켜 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계를 포함하여 구성될 수 있다.As a first aspect of achieving the above technical problem, the present invention provides a method for manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide, comprising: forming graphene on a catalyst metal; Forming a metal thin film on the graphene; And forming a metal chalcogenide thin film by supplying a chalcogen-containing gas on the metal thin film under a first temperature condition to react the metal thin film with the chalcogen-containing gas.
여기서, 상기 그래핀 상에 금속 박막을 형성하는 단계 이후에, 상기 금속 박막을 열처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.Here, after the step of forming a metal thin film on the graphene, it may further include a step of heat-treating the metal thin film.
이때, 상기 열처리하는 단계는, 제1캐리어 가스를 주입하면서 승온하는 단계; 및 제2캐리어 가스를 더 주입하면서 열처리하는 단계를 포함할 수 있다.In this case, the heat treatment may include raising a temperature while injecting a first carrier gas; And performing heat treatment while further injecting the second carrier gas.
여기서, 상기 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계 이후에, 상기 제1온도조건보다 높은 제2온도조건에서 열처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.Here, after the step of forming the metal chalcogenide thin film, the step of heat treatment at a second temperature condition higher than the first temperature condition may be further included.
이때, 제2온도조건에서 열처리하는 단계는 칼코겐 함유 기체를 공급하면서 수행될 수 있다.In this case, the step of heat-treating under the second temperature condition may be performed while supplying a chalcogen-containing gas.
여기서, 상기 금속 박막을 형성하는 단계는, 이빔 증착법, 스퍼터링, 열증착, 이온 클러스터빔 및 펄스 레이저 증착법 중 적어도 어느 하나의 방법으로 수행될 수 있다.Here, the step of forming the metal thin film may be performed by at least one of an e-beam evaporation method, sputtering, thermal evaporation, ion cluster beam, and pulse laser evaporation.
여기서, 상기 금속 박막은 Mo, W, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Tc, Re, Co, Rh, Ir, Ni, Pd 및 Pt 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.Here, the metal thin film may include at least one of Mo, W, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Tc, Re, Co, Rh, Ir, Ni, Pd, and Pt.
여기서, 상기 칼코겐 함유 기체는, S2, Se2, Te2, H2S, H2Se, 및 H2Te 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.Here, the chalcogen-containing gas may include at least one of S 2 , Se 2 , Te 2 , H 2 S, H 2 Se, and H 2 Te.
여기서, 상기 촉매 금속은 Cu, Ni 및 Pt 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.Here, the catalyst metal may include at least one of Cu, Ni, and Pt.
상기 기술적 과제를 이루기 위한 제2관점으로서, 본 발명은, 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 이용하는 쇼트키 장벽 다이오드의 제조 방법에 있어서, 촉매 금속 상에 그래핀을 형성하는 단계; 상기 그래핀 상에 금속 박막을 형성하는 단계; 제1온도조건에서 상기 금속 박막 상에 칼코겐 함유 기체를 공급하여 상기 금속 박막과 칼코겐 함유 기체를 반응시켜 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계; 상기 금속 칼코게나이드 박막 상에 지지층을 형성하는 단계; 상기 촉매 금속을 제거하는 단계; 상기 촉매 금속이 제거되어 드러난 그래핀에 제1전극이 형성된 기판을 부착하는 단계; 상기 지지층을 제거하는 단계; 및 상기 지지층이 제거되어 드러난 면에 제2전극을 형성하는 단계를 포함하여 구성될 수 있다.As a second aspect for achieving the above technical problem, the present invention provides a method for manufacturing a Schottky barrier diode using a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide, comprising: forming graphene on a catalyst metal; Forming a metal thin film on the graphene; Supplying a chalcogen-containing gas to the metal thin film under a first temperature condition to react the metal thin film with the chalcogen-containing gas to form a metal chalcogenide thin film; Forming a support layer on the metal chalcogenide thin film; Removing the catalyst metal; Attaching a substrate on which a first electrode is formed to graphene exposed by removing the catalyst metal; Removing the support layer; And forming a second electrode on a surface exposed by removing the support layer.
위에서 설명한 방법에 의하여 제조된 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 제공할 수 있다.It is possible to provide a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide prepared by the method described above.
상기 기술적 과제를 이루기 위한 제3관점으로서, 본 발명은, 쇼트키 장벽 다이오드에 있어서, 기판; 상기 기판 상의 일측에 위치하는 제1전극; 상기 제1전극 및 기판 상에 위치하는 그래핀 층; 상기 그래핀 층 상에 위치하는 금속 칼코게나이드 박막; 및 상기 금속 칼코게나이드 박막 상에 위치하는 제2전극을 포함하여 구성될 수 있다.As a third aspect for achieving the above technical problem, the present invention provides a Schottky barrier diode comprising: a substrate; A first electrode positioned on one side of the substrate; A graphene layer positioned on the first electrode and the substrate; A metal chalcogenide thin film positioned on the graphene layer; And a second electrode positioned on the metal chalcogenide thin film.
본 발명은 다음과 같은 효과가 있는 것이다.The present invention has the following effects.
먼저, 본 발명은 전사와 같은 추가적인 공정 없이 그래핀과 금속 칼코게나이드 박막 적층구조를 합성할 수 있으므로, 고품질 이종 접합 박막을 얻을 수 있다. First, since the present invention can synthesize graphene and a metal chalcogenide thin film laminated structure without an additional process such as transfer, a high-quality heterojunction thin film can be obtained.
또한, 이로 인하여 우수한 계면 특성을 갖는 쇼트키 장벽 다이오드(Schottky barrier diode)를 제작할 수 있으며, 이는 태양전지, 광센서 등에 널리 활용될 수 있다. In addition, due to this, it is possible to manufacture a Schottky barrier diode having excellent interfacial properties, which can be widely used in solar cells and optical sensors.
더욱이, 이러한 고품질의 이종 접합 박막은 롤투롤(roll-to-roll; R2R) 공정으로 연속적인 합성이 가능하여 양산성이 향상될 수 있는 것이다.Moreover, this high-quality heterojunction thin film can be continuously synthesized through a roll-to-roll (R2R) process, thereby improving mass productivity.
도 1은 본 발명의 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 제조하는 과정의 일례를 나타내는 개략도이다.
도 2 내지 도 5는 본 발명의 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 제조하는 과정의 예를 나타내는 단면도이다.
도 6 내지 도 10은 본 발명의 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 이용하여 쇼트키 장벽 다이오드를 제조하는 과정을 나타내는 단면도이다.1 is a schematic diagram showing an example of a process of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide of the present invention.
2 to 5 are cross-sectional views showing an example of a process of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide of the present invention.
6 to 10 are cross-sectional views showing a process of manufacturing a Schottky barrier diode using the heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide of the present invention.
이하, 첨부된 도면을 참고하여 본 발명에 의한 실시예를 상세히 설명하면 다음과 같다.Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
본 발명이 여러 가지 수정 및 변형을 허용하면서도, 그 특정 실시예들이 도면들로 예시되어 나타내어지며, 이하에서 상세히 설명될 것이다. 그러나 본 발명을 개시된 특별한 형태로 한정하려는 의도는 아니며, 오히려 본 발명은 청구항들에 의해 정의된 본 발명의 사상과 합치되는 모든 수정, 균등 및 대용을 포함한다. While the present invention allows various modifications and variations, specific embodiments thereof are illustrated and shown in the drawings, and will be described in detail below. However, it is not intended to limit the present invention to the particular form disclosed, but rather the present invention encompasses all modifications, equivalents and substitutions consistent with the spirit of the present invention as defined by the claims.
층, 영역 또는 기판과 같은 요소가 다른 구성요소 "상(on)"에 존재하는 것으로 언급될 때, 이것은 직접적으로 다른 요소 상에 존재하거나 또는 그 사이에 중간 요소가 존재할 수도 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. When an element such as a layer, region or substrate is referred to as being “on” another component, it will be understood that it may exist directly on another element or there may be intermediate elements between them. .
비록 제1, 제2 등의 용어가 여러 가지 요소들, 성분들, 영역들, 층들 및/또는 지역들을 설명하기 위해 사용될 수 있지만, 이러한 요소들, 성분들, 영역들, 층들 및/또는 지역들은 이러한 용어에 의해 한정되어서는 안 된다는 것을 이해할 것이다.Although terms such as first, second, etc. may be used to describe various elements, components, regions, layers and/or regions, these elements, components, regions, layers and/or regions It will be understood that it should not be limited by these terms.
또한, 본 발명에서 설명하는 공정은 반드시 순서대로 적용됨을 의미하는 것은 아니다. 예를 들어, 제1단계와 제2단계가 기재되어 있는 경우, 반드시 제1단계가 제2단계보다 먼저 수행되어야 하는 것은 아님을 이해할 수 있다.In addition, the processes described in the present invention are not necessarily meant to be applied in order. For example, when the first step and the second step are described, it can be understood that the first step is not necessarily performed before the second step.
도 1은 본 발명의 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 제조하는 과정의 일례를 나타내는 개략도이다.1 is a schematic diagram showing an example of a process of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide of the present invention.
도 1에서 도시하는 바와 같이, 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막의 제조 방법은 먼저, 촉매 금속 상에 그래핀을 형성하는 단계(S10), 이 그래핀 층 상에 금속 박막을 형성하는 단계(S20) 및 이 금속 박막 상에 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계(S30)를 포함할 수 있다.As shown in Fig. 1, the method of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide is first, the step of forming graphene on a catalyst metal (S10), forming a metal thin film on the graphene layer. It may include step S20 and forming a metal chalcogenide thin film on the metal thin film (S30).
여기서, 촉매 금속은 구리(Cu), 니켈(Ni) 및 백금(Pt) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다. 즉, 그래핀 층은 구리(Cu), 니켈(Ni) 및 백금(Pt) 중 어느 하나 또는 이들의 합금 상에서 합성될 수 있다.Here, the catalyst metal may include at least one of copper (Cu), nickel (Ni), and platinum (Pt). That is, the graphene layer may be synthesized on any one of copper (Cu), nickel (Ni), and platinum (Pt), or an alloy thereof.
이때, 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계(S30)는 칼코겐 함유 기체를 공급하여 제1온도조건에서 기 형성된 금속 박막과 칼코겐 함유 기체를 반응시켜 금속 칼코게나이드 박막을 형성할 수 있다.In this case, in the step of forming the metal chalcogenide thin film (S30), a metal chalcogenide thin film may be formed by supplying a chalcogen-containing gas to react a previously formed metal thin film with a chalcogen-containing gas under the first temperature condition.
한편, 그래핀 층 상에 금속 박막을 형성하는 단계(S20) 이후에, 형성된 금속 박막을 열처리하는 단계(S21)를 더 포함할 수 있다.Meanwhile, after the step of forming a metal thin film on the graphene layer (S20), a step of heat-treating the formed metal thin film (S21) may be further included.
이때, 열처리하는 단계는, 제1캐리어 가스를 주입하면서 승온하는 단계 및 제2캐리어 가스를 더 주입하면서 열처리하는 단계를 포함할 수 있다.In this case, the step of heat treatment may include raising the temperature while injecting the first carrier gas and performing heat treatment while further injecting the second carrier gas.
또한, 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계(S30) 이후에, 제1온도조건보다 높은 제2온도조건에서 열처리하는 단계(S31)를 더 포함할 수 있다.In addition, after the step of forming the metal chalcogenide thin film (S30), a step (S31) of performing heat treatment under a second temperature condition higher than the first temperature condition may be further included.
이때, 이러한 제2온도조건에서 열처리하는 단계(S31)는 칼코겐 함유 기체를 공급하면서 수행될 수 있다.In this case, the step of heat treatment (S31) under the second temperature condition may be performed while supplying a chalcogen-containing gas.
여기서, 금속 박막을 형성하는 단계는, 이빔 증착법, 스퍼터링, 열증착, 이온 클러스터빔 및 펄스 레이저 증착법 중 적어도 어느 하나의 방법으로 수행될 수 있다.Here, the step of forming the metal thin film may be performed by at least one of e-beam evaporation, sputtering, thermal evaporation, ion cluster beam, and pulse laser evaporation.
그래핀 층 상에 금속 박막을 형성하는 단계(S20)에서, 금속 박막은 Mo, W, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Tc, Re, Co, Rh, Ir, Ni, Pd 및 Pt 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.In the step of forming a metal thin film on the graphene layer (S20), the metal thin film is Mo, W, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Tc, Re, Co, Rh, Ir, Ni, Pd, and Pt. It may include at least any one of.
한편, 칼코겐 함유 기체는, S2, Se2, Te2, H2S, H2Se, 및 H2Te 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.On the other hand, the chalcogen-containing gas may include at least any one of S 2 , Se 2 , Te 2 , H 2 S, H 2 Se, and H 2 Te.
이와 같은 과정에 의하여 그래핀 금속 칼코게나이드 이종 접합 박막을 형성할 수 있다.Through this process, a graphene metal chalcogenide heterojunction thin film can be formed.
그래핀과 금속 칼코게나이드가 함께 적층된 이종 접합 박막(하이브리드 박막)은 각 박막의 연속적인 전사 공정으로 제작될 수도 있다. 즉, 그래핀과 금속 칼코게나이드를 별도로 형성한 후, 전사 공정을 통하여 그래핀과 금속 칼코게나이드가 하이브리드 박막을 이루도록 형성할 수 있다. A heterojunction thin film (hybrid thin film) in which graphene and metal chalcogenide are stacked together may be produced by a continuous transfer process of each thin film. That is, after separately forming graphene and metal chalcogenide, the graphene and metal chalcogenide may be formed to form a hybrid thin film through a transfer process.
그러나, 이러한 전사 공정을 이용하면 그래핀 및 금속 칼코게나이드 각각의 계면이 화학종에 노출되고 이러한 노출된 계면에 고분자 잔여물이 잔존할 수 있어서 계면 특성이 저하될 수 있다.However, when the transfer process is used, the interfaces of graphene and metal chalcogenide are exposed to chemical species, and polymer residues may remain at the exposed interface, thereby deteriorating the interface characteristics.
본 발명은 위에서 설명한 바와 같은 과정에 의하여 전사와 같은 추가적인 공정 없이 그래핀과 금속 칼코게나이드 박막 적층구조를 합성할 수 있으므로, 고품질 이종 접합 박막을 얻을 수 있다. In the present invention, since the graphene and metal chalcogenide thin film laminate structure can be synthesized without an additional process such as transfer by the process as described above, a high-quality heterojunction thin film can be obtained.
또한, 반도체 특성의 금속 칼코게나이드 박막을 그래핀 위에 합성할 경우, 우수한 계면 특성을 갖는 쇼트키 장벽 다이오드(Schottky barrier diode)를 제작할 수 있으며, 이는 태양전지, 광센서 등에 널리 활용될 수 있다. In addition, when a metal chalcogenide thin film having semiconductor characteristics is synthesized on graphene, a Schottky barrier diode having excellent interfacial characteristics can be manufactured, which can be widely used in solar cells and optical sensors.
더욱이, 이러한 고품질의 이종 접합 박막은 롤투롤(roll-to-roll; R2R) 공정으로 연속적인 합성이 가능하여 양산성이 향상될 수 있는 강점이 있다.Moreover, this high-quality heterojunction thin film can be continuously synthesized through a roll-to-roll (R2R) process, thereby improving mass productivity.
도 2 내지 도 5는 본 발명의 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 제조하는 구체적인 과정의 예를 나타내는 단면도이다.2 to 5 are cross-sectional views showing an example of a specific process of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide of the present invention.
이하, 도 1 및 도 2 내지 도 5를 함께 참조하여 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 제조하는 구체적인 과정을 설명한다.Hereinafter, a detailed process of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide will be described with reference to FIGS. 1 and 2 to 5 together.
먼저, 그래핀 층을 형성하는 과정(S10)이 수행된다. 본 예에서는 화학기상증착법(chemical vapor deposition; CVD)을 이용하여 그래핀 층을 형성하는 과정을 설명하나, 본 발명은 이에 제한되지는 않는다. First, a process (S10) of forming a graphene layer is performed. In this example, a process of forming a graphene layer using chemical vapor deposition (CVD) is described, but the present invention is not limited thereto.
또한, 촉매 금속(10)으로서 구리를 이용하고 그래핀을 형성하기 위한 탄소 공급원으로서 메탄 가스를 이용하는 경우를 예로서 설명한다. 이때, 구리는 포일의 형태로 장비 내에 연속적으로 공급될 수 있다. 즉, 롤러 형태로 연속적으로 이루어지는 롤투롤 형태로 공급될 수 있다.In addition, a case where copper is used as the
이를 위하여, 화학기상증착 장비(성장 챔버)에 촉매 금속(10)을 넣고 감압을 실시한다. 이때, 감압은 0.1 mTorr까지 이루어질 수 있다. 이 경우에도 촉매 금속(10)은 롤투롤 방법을 이용하여 성장 챔버에 연속적으로 공급될 수 있음은 물론이다.To this end, the
이후, 성장 챔버를 1000 ℃까지 승온하여 20분간 촉매 금속(10)을 열처리한다. 이러한 열처리 과정을 통하여 구리 표면에 형성된 산화물을 제거할 수 있고 표면을 클리닝할 수 있다.Thereafter, the growth chamber is heated to 1000° C. to heat-treat the
다음에, 메탄 가스(순도 99.999%)를 20 내지 300 sccm 정도로 공급하면서 그래핀 층(20)을 성장시킨다. 이때의 압력은 대략 200 내지 400 mTorr를 형성할 수 있다.Next, the
그러면 도 2와 같이, 촉매 금속(10) 상에 그래핀 층(20)이 형성된다. Then, a
이후, 성장 챔버를 상온으로 빠르게 냉각시킨다.Thereafter, the growth chamber is rapidly cooled to room temperature.
이하, 촉매 금속(10) 상에 형성된 그래핀 층(20) 상에 금속 박막을 형성하는 과정(S20)을 설명한다.Hereinafter, a process of forming a metal thin film on the
이러한 금속 박막의 예로서 몰리브데늄(Mo)을 형성할 수 있고, 성장 방법으로서 이빔(e-beam) 증착법을 이용할 수 있다. 그러나 본 발명은 이에 한정되지 않는다. 즉, Mo 이외에, W, Nb, Ta, Zr, Hf, Tc, Re, Co, Rh, Ir, Ni, Pd, Pt, Ca 및 Sn 중 적어도 어느 하나가 이용될 수 있다.As an example of such a metal thin film, molybdenum (Mo) can be formed, and an e-beam evaporation method can be used as a growth method. However, the present invention is not limited thereto. That is, in addition to Mo, at least one of W, Nb, Ta, Zr, Hf, Tc, Re, Co, Rh, Ir, Ni, Pd, Pt, Ca, and Sn may be used.
이와 같이 그래핀 층(20)이 성장된 촉매 금속(10)을 이빔 증착 장비에 넣고 고진공에서 Mo를 0.5 내지 5 nm 두께로 증착시킨다. 이때, 증착 속도는 0.1Å/s 정도이다. 이때, 촉매 금속(10)은 이빔 층작 장비에 롤투롤 방법으로 연속적으로 공급될 수 있다.In this way, the
그러면 도 3에서 도시하는 바와 같이, 촉매 금속(10) 상에 형성된 그래핀 층(20) 상에 금속 박막(30)이 위치하게 된다.Then, as shown in FIG. 3, the metal
이하, 금속 박막(30)에 칼코겐 함유 기체를 공급하여 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계(S30)를 설명한다. 이러한 칼코겐 함유 기체의 예로, 황화수소(H2S) 기체를 이용하는 경우를 설명한다. 이러한 과정에서 금속 박막(30)이 황화 처리되어 금속 칼코게나이드 박막(31)이 형성된다.Hereinafter, a step (S30) of forming a metal chalcogenide thin film by supplying a chalcogen-containing gas to the metal
위에서 언급한 바와 같이, 칼코겐 함유 기체로서 황화수소(H2S)를 이용하는 예를 나타내고 있으나, 그 외에도 S2, Se2, Te2, H2Se, 및 H2Te 중 적어도 어느 하나의 기체를 이용할 수 있다.As mentioned above, an example of using hydrogen sulfide (H 2 S) as a chalcogen-containing gas is shown, but in addition, at least one of S 2 , Se 2 , Te 2 , H 2 Se, and H 2 Te Can be used.
이를 위하여, 도 3과 같은 상태의 그래핀 층(20) 및 금속 박막(30)이 차례로 형성된 촉매 금속(10)을 화학기상증착 장비(성장 챔버)에 넣고 감압을 실시한다.To this end, the
이후, 금속 박막(30)을 열처리하는 과정(S21)이 수행된다. 먼저, 아르곤(Ar) 가스(제1캐리어 가스)를 주입하면서 750 ℃의 온도에서 30분간 유지한다. 이후, 수소 가스(제2캐리어 가스)를 추가로 주입하면서 5분간 열처리한다.Thereafter, a process (S21) of heat-treating the metal
다음에, 황화수소(H2S) 가스를 추가로 주입하며 15분간 황화몰리브데늄(MoS2) 박막(31)을 성장시킨다. 이러한 과정을 통하여 그래핀 층(20) 상에 금속 칼코게나이드 박막(31)이 형성될 수 있다(S30).Next, hydrogen sulfide (H 2 S) gas is additionally injected and the molybdenum sulfide (MoS 2 )
이후, 금속 칼코게나이드 박막(31)을 열처리하는 과정(S31)이 수행될 수 있다.Thereafter, a process (S31) of heat-treating the metal chalcogenide
즉, 수소 가스 공급을 중단하고 아르곤 가스 및 황화수소 가스를 공급하며 1000 ℃로 승온하여 유지한다. 이 과정에서 황화몰리브데늄(MoS2)의 재결정화에 의해 결정성이 향상되며 결정결함 및 불순물이 제거될 수 있다.That is, the supply of hydrogen gas is stopped, argon gas and hydrogen sulfide gas are supplied, and the temperature is raised to 1000°C and maintained. In this process, crystallinity is improved by recrystallization of molybdenum sulfide (MoS 2 ), and crystal defects and impurities can be removed.
이러한 열처리 과정(S31)은 승온 시작에서부터 60분간 실시할 수 있다.This heat treatment process (S31) may be performed for 60 minutes from the start of temperature increase.
이후, 황화수소 가스 공급을 중단하고, 아르곤 가스를 공급하며 성장 챔버를 빠르게 상온으로 냉각시킨다.Thereafter, the supply of hydrogen sulfide gas is stopped, argon gas is supplied, and the growth chamber is rapidly cooled to room temperature.
도 6 내지 도 10은 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 이용하여 쇼트키 장벽 다이오드를 제조하는 과정을 나타내는 단면도이다.6 to 10 are cross-sectional views illustrating a process of manufacturing a Schottky barrier diode using a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide.
이하, 도 6 내지 도 10을 참조하여 위의 설명에 이은 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막을 제조하는 구체적인 과정을 설명한다.Hereinafter, a specific process of manufacturing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide following the above description will be described with reference to FIGS. 6 to 10.
먼저, 도 6에서 도시하는 바와 같이, 금속 칼코게나이드 박막(31) 상에 지지층(40)을 형성한다. First, as shown in FIG. 6, a
여기서 지지층(40)은 다양한 지지체를 부착하거나 금속 칼코게나이드 박막(31) 상에 직접 형성하여 제작할 수 있다.Here, the
이후, 촉매 금속(10)을 식각 등의 방법에 의하여 제거하면 도 7과 같은 상태가 된다. 즉, 촉매 금속(10)이 제거되어 그래핀 층(20)이 외부로 드러나는 상태가 된다.Thereafter, when the
다음에, 도 8에서 도시하는 바와 같이, 별도의 기판(50)을 준비한다. 이러한 기판(50)의 일측에는 제1전극(60)이 형성되어 있을 수 있다.Next, as shown in FIG. 8, a
이러한 제1전극(60)이 그래핀 층(20)에 접촉되도록 기판(50)을 그래핀 층(20) 측에 부착한다.The
그러면 도 9와 같은 상태를 이룰 수 있다. 즉, 기판(50) 상에 그래핀 층(20)이 위치하고, 이 그래핀 층(20) 상에는 금속 칼코게나이드 박막(31)이 위치하며, 이 금속 칼코게나이드 박막(31) 상에는 지지층(40)이 위치하는 상태가 될 수 있다.Then, the state as shown in FIG. 9 can be achieved. That is, the
이때, 기판(50) 상에 위치하는 제1전극(60)은 그래핀 층(20)과 전기적으로 접속된다.At this time, the
또한, 도시하는 바와 같이, 제1전극(60)의 두께에 의하여 이 제1전극(60)이 위치하는 측의 그래핀 층(20), 금속 칼코게나이드 박막(31) 및 기판(50) 중 적어도 일부가 절곡될 수도 있다. In addition, as shown, depending on the thickness of the
다음에, 지지층(40)을 제거하고, 이 지지층(40)이 제거되어 드러난 금속 칼코게나이드 박막(31) 상에 제2전극(70)을 형성하면 도 10과 같은 상태가 되는 것이다.Next, when the
이때, 도시하는 바와 같이, 제2전극(70)은 제1전극(60)과 서로 대향측에 위치할 수 있다. 즉, 기판(50) 상에서 이격되어 위치할 수 있다.At this time, as shown, the
위에서 설명한 바와 같이, 본 발명은 전사와 같은 추가적인 공정 없이 그래핀과 금속 칼코게나이드 이종 접합 박막 적층구조를 합성할 수 있으므로, 고품질 이종 접합 박막을 얻을 수 있다. As described above, in the present invention, since the graphene and metal chalcogenide heterojunction thin film laminate structure can be synthesized without an additional process such as transfer, a high quality heterojunction thin film can be obtained.
또한, 이로 인하여 우수한 계면 특성을 갖는 쇼트키 장벽 다이오드(Schottky barrier diode)를 제작할 수 있으며, 이는 태양전지, 광센서 등에 널리 활용될 수 있다. In addition, due to this, it is possible to manufacture a Schottky barrier diode having excellent interfacial properties, which can be widely used in solar cells and optical sensors.
더욱이, 이러한 고품질의 이종 접합 박막은 롤투롤(roll-to-roll; R2R) 공정으로 연속적인 합성이 가능하여 양산성이 향상될 수 있는 것이다.Moreover, this high-quality heterojunction thin film can be continuously synthesized through a roll-to-roll (R2R) process, thereby improving mass productivity.
한편, 본 명세서와 도면에 개시된 본 발명의 실시 예들은 이해를 돕기 위해 특정 예를 제시한 것에 지나지 않으며, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시 예들 이외에도 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형 예들이 실시 가능하다는 것은, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것이다.On the other hand, the embodiments of the present invention disclosed in the specification and drawings are only presented specific examples to aid understanding, and are not intended to limit the scope of the present invention. In addition to the embodiments disclosed herein, it is apparent to those of ordinary skill in the art that other modified examples based on the technical idea of the present invention may be implemented.
10: 촉매 금속 20: 그래핀 층
30: 금속 박막 31: 금속 칼코게나이드 박막
40: 지지층 50: 기판
60: 제1전극 70: 제2전극10: catalyst metal 20: graphene layer
30: metal thin film 31: metal chalcogenide thin film
40: support layer 50: substrate
60: first electrode 70: second electrode
Claims (12)
촉매 금속 상에 그래핀 층을 형성하는 단계;
상기 그래핀 층 상에 금속 박막을 형성하는 단계;
상기 그래핀 상에 금속 박막을 형성하는 단계 이후에, 상기 금속 박막을 열처리하는 단계; 및
제1온도조건에서 상기 금속 박막 상에 칼코겐 함유 기체를 공급하여 상기 금속 박막과 칼코겐 함유 기체를 반응시켜 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막의 제조 방법.In the method for producing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide,
Forming a graphene layer on the catalyst metal;
Forming a metal thin film on the graphene layer;
After the step of forming a metal thin film on the graphene, heat-treating the metal thin film; And
Graphene and metal, comprising the step of forming a metal chalcogenide thin film by supplying a chalcogen-containing gas on the metal thin film under a first temperature condition to react the metal thin film with the chalcogen-containing gas. Method for producing a heterojunction thin film of chalcogenide.
제1캐리어 가스를 주입하면서 승온하는 단계; 및
제2캐리어 가스를 더 주입하면서 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 및 금속 칼코게나이드의 이종 접합 박막의 제조 방법.The method of claim 1, wherein the heat treatment step,
Raising the temperature while injecting the first carrier gas; And
Method for producing a heterojunction thin film of graphene and metal chalcogenide, comprising the step of performing heat treatment while further injecting a second carrier gas.
촉매 금속 상에 그래핀을 형성하는 단계;
상기 그래핀 상에 금속 박막을 형성하는 단계;
상기 그래핀 상에 금속 박막을 형성하는 단계 이후에, 상기 금속 박막을 열처리하는 단계;
제1온도조건에서 상기 금속 박막 상에 칼코겐 함유 기체를 공급하여 상기 금속 박막과 칼코겐 함유 기체를 반응시켜 금속 칼코게나이드 박막을 형성하는 단계;
상기 금속 칼코게나이드 박막 상에 지지층을 형성하는 단계;
상기 촉매 금속을 제거하는 단계;
상기 촉매 금속이 제거되어 드러난 그래핀에 제1전극이 형성된 기판을 부착하는 단계;
상기 지지층을 제거하는 단계; 및
상기 지지층이 제거되어 드러난 면에 제2전극을 형성하는 단계를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 쇼트키 장벽 다이오드의 제조 방법.In the method of manufacturing a Schottky barrier diode using a graphene and metal chalcogenide heterojunction thin film,
Forming graphene on the catalyst metal;
Forming a metal thin film on the graphene;
After the step of forming a metal thin film on the graphene, heat-treating the metal thin film;
Supplying a chalcogen-containing gas to the metal thin film under a first temperature condition to react the metal thin film with the chalcogen-containing gas to form a metal chalcogenide thin film;
Forming a support layer on the metal chalcogenide thin film;
Removing the catalyst metal;
Attaching a substrate on which a first electrode is formed to graphene exposed by removing the catalyst metal;
Removing the support layer; And
And forming a second electrode on a surface exposed by removing the support layer.
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