KR102172095B1 - 산성가스의 흡수/분리 방법 및 산성가스 흡수/분리 장치 - Google Patents

산성가스의 흡수/분리 방법 및 산성가스 흡수/분리 장치 Download PDF

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Abstract

산성가스의 흡수/분리 방법 및 산성가스 흡수/분리 장치를 개시한다. 상기 산성가스의 흡수/분리 방법은 (a) 배가스(G1)를 황산화물 흡수제(S1)와 접촉시켜 상기 배가스(G1)로부터 황산화물(SOx)을 흡수한 황산화물 흡수제(S2)와, 상기 황산화물이 분리된 배가스(G2)를 제조하는 단계; (b) 상기 배가스(G2)를 이산화탄소 흡수제(C1)와 접촉시켜 상기 배가스(G2)로부터 이산화탄소(CO2)를 흡수한 이산화탄소 흡수제(C2)와, 상기 이산화탄소가 분리된 배가스(G3)를 제조하는 단계; 및 (c) 상기 이산화탄소 흡수제(C2)에서 이산화탄소를 탈거하여 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)와, 상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)가 분리된 이산화탄소 흡수제(C3)를 제조하는 단계;를 포함한다. 본 발명의 산성가스 흡수/분리 방법 및 장치는 소형 고효율의 막접촉기를 사용하여 설비 체적 및 설치 부지를 획기적으로 줄일 수 있다. 또한, 본 발명의 산성가스 흡수/분리 방법 및 장치는 배가스로부터 황산화물 및 이산화탄소를 선택적으로 흡수 및 분리할 수 있고, 특히 황산화물은 황산암모늄((NH4)2SO4), 즉 비료를 부산물로 만들어 재자원화가 가능한 효과가 있다.

Description

산성가스의 흡수/분리 방법 및 산성가스 흡수/분리 장치{METHOD OF ABSORBING AND SEPARATING ACID GAS AND APPARATUS FOR ABSORBING AND SEPARATING ACID GAS}
본 발명은 산성가스의 흡수/분리 방법 및 산성가스 흡수/분리 장치에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 막접촉기를 사용하여 배가스로부터 황산화물 및 이산화탄소를 선택적으로 흡수 및 분리하는 방법 및 장치에 관한 것이다.
산업발전 및 생활수준 향상에 따른 화석연료 사용량이 증가하면서 연료 연소 후 배출되는 배기가스 내 질소산화물(NOx), 황산화물(SOx) 및 이산화탄소(CO2)에 의한 대기오염, 산성비 유발, 대기 중 광화학반응에 의해 2차 생성되는 초미세먼지 및 지구온난화로 인해 일반시민들이 받는 고통이 극심한 상황이다. 기존의 일반적인 배기가스 스크러버 방식으로는 충진탑(packed tower), 분무탑(spray tower), 벤추리 세정기(venturi scrubber), 기포탑(bubble column) 등이 존재한다. 하지만 이상의 재래기술들을 고도화하더라도 제거 효율 향상 및 장치 크기 소형화를 기대하기는 힘들고, 더군다나 장치 내에서 유체의 범람(flooding), 편류(channeling) 등의 많은 문제점을 가지고 있다. 기존에 운영 중인 발전소, 정유 및 석유화학 공장, 선박 등에서 사용되는 배기가스 후처리 시설은 설비가 차지하는 면적 및 높이에 큰 제약을 받는다.
현재 배기가스 중 황산화물(SOx)의 제거 방법에는 소석회(CaO)를 이용해 석고(CaSO4)를 만들어 내는 공정이 주를 이루고 있다. 하지만 황산화물 흡수제인 고품위의 석회석(CaCO3)과 소석회가 지속적인 채굴에 의해 고갈되어 가고 있기 때문에 고품질의 석고를 더 이상 얻기는 어려울 것으로 예상되고 있다.
본 발명의 목적은 소형 고효율의 막접촉기를 사용하여 설비 체적 및 설치 부지를 획기적으로 줄일 수 있는 산성가스 흡수/분리 방법 및 장치를 제공하는데 있다.
또한 본 발명의 목적은 배가스로부터 황산화물 및 이산화탄소를 선택적으로 흡수 및 분리하고, 특히 황산화물은 황산암모늄((NH4)2SO4), 즉 비료를 부산물로 만들어 재자원화가 가능한 산성가스 흡수/분리 방법 및 장치를 제공하는 데 있다.
본 발명의 일 측면에 따르면, (a) 배가스(G1)를 황산화물 흡수제(S1)와 접촉시켜 상기 배가스(G1)로부터 황산화물(SOx)을 흡수한 황산화물 흡수제(S2)와, 상기 황산화물이 분리된 배가스(G2)를 제조하는 단계; (b) 상기 배가스(G2)를 이산화탄소 흡수제(C1)와 접촉시켜 상기 배가스(G2)로부터 이산화탄소(CO2)를 흡수한 이산화탄소 흡수제(C2)와, 상기 이산화탄소가 분리된 배가스(G3)를 제조하는 단계; 및 (c) 상기 이산화탄소 흡수제(C2)에서 이산화탄소를 탈거하여 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)와, 상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)가 분리된 이산화탄소 흡수제(C3)를 제조하는 단계;를 포함하는 산성가스의 흡수/분리 방법이 제공된다.
또한, 상기 산성가스의 흡수/분리 방법이 상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)가 암모니아를 추가로 포함하는 가스(CG2)이고, (d) 상기 가스(CG2)를 상기 황산화물 흡수제(S2)와 접촉시켜 상기 가스(CG2)로부터 상기 암모니아를 흡수한 황산화물 흡수제(S3)와, 상기 암모니아가 분리된 이산화탄소를 포함하는 가스(CG3)를 제조하는 단계;를 추가로 포함할 수 있다.
또한, 단계 (d)의 상기 암모니아를 흡수한 상기 황산화물 흡수제(S3)를 단계 (a)의 상기 황산화물 흡수제(S1)로 사용할 수 있다.
또한, 상기 산성가스의 흡수/분리 방법이 단계 (d)의 상기 암모니아를 흡수한 상기 황산화물 흡수제(S3)로부터 황산암모늄을 분리하여 황산암모늄을 제조하는 단계 (e)를 추가로 포함할 수 있다.
또한, 상기 단계 (a), (b) 및 (c) 중 1종 이상이 막접촉기를 사용하여 수행될 수 있다.
또한, 상기 단계 (a), (b) 및 (c)가 막접촉기를 사용하여 수행될 수 있다.
또한, 상기 막접촉기가 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리에스터, 폴리아미드, 폴리이미드, 폴리비닐클로라이드, 폴리우레탄 및 폴리프로필렌옥시드로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 황산화물 흡수제(S1)가 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 과산화수소(H2O2), 탄산나트륨(NaHCO3), 수산화나트륨(NaOH), 아황산나트륨(Na2SO3), 물, 수산화칼륨(KOH), 탄산칼륨(K2CO3) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 황산화물 흡수제(S1)가 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 과산화수소(H2O2), 탄산나트륨(NaHCO3), 수산화나트륨(NaOH), 아황산나트륨(Na2SO3), 수산화칼륨(KOH), 탄산칼륨(K2CO3) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 0.001M 내지 4M의 몰농도로 포함하는 수용액일 수 있다.
또한, 상기 이산화탄소 흡수제(C1)가 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 아민, 아미노산 또는 그의 염, 및 이온성 액체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 이산화탄소 흡수제(C1)가 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 아민, 아미노산 또는 그의 염, 및 이온성 액체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 1 내지 30wt%의 농도로 포함하는 수용액일 수 있다.
본 발명의 다른 일 측면에 따르면, 배가스로부터 황산화물(SOx) 및 이산화탄소(CO2)를 흡수/분리하는 산성가스 흡수/분리 장치에 있어서, 상기 산성가스 흡수/분리 장치(10)는 황산화물 흡수/분리 장치(100) 및 이산화탄소 흡수/분리 장치(200)를 포함하고,
상기 황산화물 흡수/분리장치(100)는 상기 배가스(G1)를 상부에서 공급받고, 황산화물 흡수제(S1)를 하부에서 공급받아, 상기 배가스(G1)로부터 황산화물을 흡수한 황산화물 흡수제(S2)를 상부로 배출하고 상기 황산화물이 분리된 배가스(G2)를 하부로 배출하는 황산화물 흡수탑(120);을 포함하고,
상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 황산화물 흡수탑(120)으로부터 상기 배가스(G2)를 상부에서 공급받고, 이산화탄소 흡수제(C1)를 하부에서 공급받아, 상기 배가스(G2)로부터 이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수제(C2)를 상부로 배출하고 상기 이산화탄소가 분리된 배가스(G3)를 하부로 배출하는 이산화탄소 흡수탑(220); 및 상기 이산화탄소 흡수제(C2)를 공급받아 상기 이산화탄소 흡수제(C2)로부터 이산화탄소를 탈거하여 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)를 상부로 배출하고, 상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)가 분리된 이산화탄소 흡수제(C3)를 하부로 배출하는 이산화탄소 탈거탑(230);을 포함하는 것인 산성가스 흡수/분리 장치(10)가 제공된다.
또한, 상기 황산화물 흡수탑(120)이 상기 이산화탄소 흡수탑(220)과 직렬로 연결될 수 있다.
또한, 상기 산성가스 흡수/분리 장치(10)가 암모니아 흡수/분리 장치(300)를 추가로 포함하고, 상기 암모니아 흡수/분리 장치(300)가 암모니아 흡수탑(310)을 포함하고, 상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)가 암모니아를 추가로 포함하고, 상기 암모니아 흡수탑(310)이 상기 이산화탄소 탈거탑(230)으로부터 상기 이산화탄소 및 암모니아를 포함하는 가스(CG2)를 상부에서 공급받고, 상기 황산화물 흡수제(S2)를 하부에서 공급받아, 상기 가스(CG2)로부터 상기 암모니아를 흡수한 황산화물 흡수제(S3)를 상부로 배출하고, 상기 암모니아가 분리된 이산화탄소가 포함된 가스(CG3)를 하부로 배출할 수 있다.
또한, 상기 황산화물 흡수/분리장치(100)는 상기 황산화물 흡수제(S1)를 저장하는 저장조(110)를 추가로 포함하고, 상기 저장조(110)에 저장된 상기 황산화물 흡수제(S1)를 상기 황산화물 흡수탑(120)의 하부에 공급할 수 있다.
또한, 상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 저장하는 리보일러(reboiler)(210)를 추가로 포함하고, 상기 리보일러(210)에 저장된 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 하부에 공급할 수 있다.
또한, 상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부를 냉각시키기 위하여 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부에 칠러(Chiller)를 추가로 포함할 수 있다.
또한, 상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 하부에 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 공급하는 파이프를 추가로 포함하고, 상기 파이프의 일부 또는 전부 상에 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 냉각하기 위한 칠러(Chiller)를 추가로 포함할 수 있다.
본 발명은 소형 고효율의 막접촉기를 사용하여 설비 체적 및 설치 부지를 획기적으로 줄일 수 있는 산성가스 흡수/분리 방법 및 장치를 제공할 수 있다.
또한 본 발명의 산성가스 흡수/분리 방법 및 장치는 배가스로부터 황산화물 및 이산화탄소를 선택적으로 흡수 및 분리할 수 있고, 특히 황산화물은 황산암모늄((NH4)2SO4), 즉 비료를 부산물로 만들어 재자원화가 가능한 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 산성가스 흡수/분리 장치를 개략적으로 나타낸 개략도이다.
도 2는 본 발명의 산성가스 흡수/분리 장치의 황산화물 흡수탑, 이산화탄소 흡수탑 또는 암모니아 흡수탑에서 사용한 막접촉기의 사진이다.
도 3은 실시예 1 내지 5에 따라 수행된 SO2 흡수 시 시간에 따른 SO2 제거율을 나타낸 그래프이다.
도 4는 CO2 흡수제로 3wt% 수산화암모늄 수용액을 사용하여 CO2 흡수 시 시간에 따른 CO2 제거율을 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하도록 한다.
그러나, 이하의 설명은 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
본원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
이하, 본 발명의 배가스로부터 황산화물(SOx) 및 이산화탄소(CO2)를 흡수/분리하는 산성가스 흡수/분리 방법에 대하여 설명하도록 한다. 이때, 황산화물(SOx)의 x는 S의 산화수에 따라 정해지는 실수이다.
먼저, 배가스(G1)를 황산화물 흡수제(S1)와 접촉시켜 상기 배가스(G1)로부터 황산화물(SOx)을 흡수한 황산화물 흡수제(S2)와, 상기 황산화물이 분리된 배가스(G2)를 제조한다(단계 a).
상기 황산화물 흡수제(S1)는 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 과산화수소(H2O2), 탄산나트륨(NaHCO3), 수산화나트륨(NaOH), 아황산나트륨(Na2SO3), 물, 수산화칼륨(KOH), 탄산칼륨(K2CO3) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으며, 바람직하게는 수산화암모늄(NH4OH)을 포함할 수 있다.
상기 혼합물은 과산화수소(H2O2)와 수산화나트륨(NaOH)의 혼합물일 수 있다.
또한 다른 하나의 실시예에 따르면, 상기 황산화물 흡수제(S1)는 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 과산화수소(H2O2), 탄산나트륨(NaHCO3), 수산화나트륨(NaOH), 아황산나트륨(Na2SO3), 수산화칼륨(KOH), 탄산칼륨(K2CO3) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 0.001M 내지 4M의 몰농도로 포함하는 수용액일 수 있다.
다음으로, 상기 배가스(G2)를 이산화탄소 흡수제(C1)와 접촉시켜 상기 배가스(G2)로부터 이산화탄소(CO 2 )를 흡수한 이산화탄소 흡수제(C2)와, 상기 이산화탄소가 분리된 배가스(G3)를 제조한다(단계 b).
상기 이산화탄소 흡수제(C1)는 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 아민, 아미노산 또는 그의 염, 및 이온성 액체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 아민은 모노에탄올아민(Monoethanolamine, MEA) 또는 피페라진일 수 있다.
상기 아미노산은 글리신일 수 있다.
상기 이온성 액체는 1-에틸-3-메틸이미다졸륨 테트라플루오로보레이트(1-ethyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate)일 수 있다.
또한 다른 하나의 실시예에 따르면, 상기 이산화탄소 흡수제(C1)는 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 아민, 아미노산 또는 그의 염, 및 이온성 액체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 1 내지 30wt%의 농도로 포함하는 수용액일 수 있다.
다음으로, 상기 이산화탄소 흡수제(C2)에서 이산화탄소를 탈거하여 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)와, 상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)가 분리된 이산화탄소 흡수제(C3)를 제조한다(단계 c).
상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)가 암모니아를 추가로 포함하는 가스(CG2)이고, 상기 가스(CG2)를 상기 황산화물 흡수제(S2)와 접촉시켜 상기 가스(CG2)로부터 상기 암모니아를 흡수한 황산화물 흡수제(S3)와, 상기 암모니아가 분리된 이산화탄소를 포함하는 가스(CG3)를 제조하는 단계 (d)를 추가로 포함할 수 있다.
또한, 단계 (d)의 상기 암모니아를 흡수한 상기 황산화물 흡수제(S3)를 단계 (a)의 상기 황산화물 흡수제(S1)로 사용할 수 있다.
또한, 단계 (d)의 상기 암모니아를 흡수한 상기 황산화물 흡수제(S3)로부터 황산암모늄을 분리하여 황산암모늄을 제조하는 단계 (e)를 추가로 포함할 수 있다.
상기 단계 (a), (b) 및 (c) 중 1종 이상은 막접촉기를 사용하여 수행될 수 있다.
또한 다른 하나의 실시예에 따르면 상기 단계 (a), (b) 및 (c)는 막접촉기를 사용하여 수행될 수 있다.
상기 막접촉기는 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리에스터, 폴리아미드, 폴리이미드, 폴리비닐클로라이드, 폴리우레탄 및 폴리프로필렌옥시드로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
도 1은 본 발명의 산성가스 흡수/분리 장치를 개략적으로 나타낸 개략도이다. 이하, 도 1을 참조하여 본 발명의 산성가스 흡수/분리 장치에 대해 설명하도록 한다.
본 발명의 배가스로부터 황산화물(SOx) 및 이산화탄소(CO2)를 흡수/분리하는 산성가스 흡수/분리 장치에 있어서, 상기 산성가스 흡수/분리 장치(10)는 황산화물 흡수/분리 장치(100) 및 이산화탄소 흡수/분리 장치(200)를 포함하고,
상기 황산화물 흡수/분리장치(100)는 상기 배가스(G1)를 상부에서 공급받고, 황산화물 흡수제(S1)를 하부에서 공급받아, 상기 배가스(G1)로부터 황산화물을 흡수한 황산화물 흡수제(S2)를 상부로 배출하고 상기 황산화물이 분리된 배가스(G2)를 하부로 배출하는 황산화물 흡수탑(120);을 포함하고,
상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 황산화물 흡수탑(120)으로부터 상기 배가스(G2)를 상부에서 공급받고, 이산화탄소 흡수제(C1)를 하부에서 공급받아, 상기 배가스(G2)로부터 이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수제(C2)를 상부로 배출하고 상기 이산화탄소가 분리된 배가스(G3)를 하부로 배출하는 이산화탄소 흡수탑(220); 및 상기 이산화탄소 흡수제(C2)를 공급받아 상기 이산화탄소 흡수제(C2)로부터 이산화탄소를 탈거하여 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)를 상부로 배출하고, 상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)가 분리된 이산화탄소 흡수제(C3)를 하부로 배출하는 이산화탄소 탈거탑(230);을 포함할 수 있다.
상기 황산화물 흡수탑(120)은 상기 이산화탄소 흡수탑(220)과 직렬로 연결될 수 있다.
상기 산성가스 흡수/분리 장치(10)는 암모니아 흡수/분리 장치(300)를 추가로 포함하고, 상기 암모니아 흡수/분리 장치(300)는 암모니아 흡수탑(310)을 포함하고, 상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)는 암모니아를 추가로 포함하고,
상기 암모니아 흡수탑(310)이 상기 이산화탄소 탈거탑(230)으로부터 상기 이산화탄소 및 암모니아를 포함하는 가스(CG2)를 상부에서 공급받고, 상기 황산화물 흡수제(S2)를 하부에서 공급받아, 상기 가스(CG2)로부터 상기 암모니아를 흡수한 황산화물 흡수제(S3)를 상부로 배출하고, 상기 암모니아가 분리된 이산화탄소가 포함된 가스(CG3)를 하부로 배출할 수 있다.
상기 황산화물 흡수/분리장치(100)는 상기 황산화물 흡수제(S1)를 저장하는 저장조(110)를 추가로 포함하고, 상기 저장조(110)에 저장된 상기 황산화물 흡수제(S1)를 상기 황산화물 흡수탑(120)의 하부에 공급할 수 있다.
상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 저장하는 리보일러(210)를 추가로 포함하고, 상기 리보일러(210)에 저장된 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 하부에 공급할 수 있다.
상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부를 냉각시키기 위하여 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부에 칠러(Chiller)를 추가로 포함할 수 있다.
상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 하부에 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 공급하는 파이프를 추가로 포함하고, 상기 파이프의 일부 또는 전부 상에 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 냉각하기 위한 칠러(Chiller)를 추가로 포함할 수 있다.
[실시예]
이하, 본 발명을 실시예를 들어 더욱 상세하게 설명하도록 한다. 그러나 이는 예시를 위한 것으로서 이에 의하여 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
(a) 이산화황(SO 2 ) 흡수
도 1을 참조하면, 상온(20℃)에서 저장조(110)에 저장된 이산화황 흡수제(S1)인 0.01M 암모니아수인 수산화암모늄(NH4OH) 수용액을 100ml/min의 유량으로 황산화물 흡수탑(120)인 중공사막 막접촉기의 Shell side로 주입하였다.
유량조절기(Mass flow controller)를 이용하여 부피비가 SO2:CO2:N2=0.2%:15%:84.8%인 배가스(G1)를 CO2의 유량 기준 2L/min으로 상기 황산화물 흡수탑(120)인 중공사막 막접촉기의 lumen side로 주입하여 상기 배가스(G1)로부터 SO2를 흡수한 황산화물 흡수제(S2)를 제조하고 상기 황산화물 흡수탑(120)의 상부로 이동시켰다.
(b) 이산화탄소(CO 2 ) 흡수
도 1을 참조하면, 리보일러(210)에 저장된 이산화탄소 흡수제(C1)인 3wt% 암모니아수인 수산화암모늄(NH4OH) 수용액을 100ml/min의 유량으로 80℃의 이산화탄소 흡수탑(220)인 중공사막 막접촉기의 Shell side로 주입하였다.
상기 황산화물 흡수탑(120)으로부터 배출된 SO2가 분리된 배가스(G2)가 상기 이산화탄소 흡수탑(220)인 중공사막 막접촉기의 lumen side로 주입되고, 상기 배가스(G2)로부터 CO2를 흡수한 이산화탄소 흡수제(C2)를 제조하여 상기 이산화탄소 흡수탑(120)의 상부로 이동시켰다.
(c) CO 2 분리
도 1을 참조하면, 상기 이산화탄소 흡수제(C2)를 이산화탄소 탈거탑(230)으로 공급하고 80℃로 가열하여 상기 이산화탄소 흡수제(C2)로부터 이산화탄소를 탈거하여 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)를 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부로 이동시켰다. 여기서 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부의 외부에 칠러(Chiller)가 설치되었고, 상기 칠러의 온도는 20℃로 설정되었다.
또한 상기 이산화탄소를 포함하는 가스(CG1)가 분리된 이산화탄소 흡수제(C3)는 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 하부로 이동하고, 상기 리보일러(210)로 이동하여 저장되었다. 상기 리보일러(210)에 저장된 상기 이산화탄소 흡수제(C3)는 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 하부로 공급되어 이산화탄소 흡수제(C1)로 사용될 수 있고, 상기 리보일러(210)의 온도를 80℃로 설정하여 이산화탄소 흡수제(C3)를 가열할 수 있다. 여기서 상기 이산화탄소 흡수탑(220)에 공급되기 전에 공급파이프에 칠러(Chiller)가 설치될 수 있고, 상기 칠러의 온도는 20℃로 설정될 수 있다.
(d) 이산화탄소 및 암모니아 회수
도 1을 참조하면, 상기 황산화물 흡수탑(120)의 상부에서 배출된 황산화물 흡수제(S2)가 암모니아 흡수탑(310)인 중공사막 막접촉기의 Shell side로 주입되었다.
상기 이산화탄소 탈거탑(230)으로부터 배출된 이산화탄소 및 암모니아를 포함하는 가스(CG2)가 상기 암모니아 흡수탑(310)인 중공사막 막접촉기의 lumen side로 주입되고, 상기 가스(CG2)로부터 상기 암모니아를 흡수한 황산화물 흡수제(S3)를 상기 암모니아 흡수탑(310)의 상부로 이동시키고 방출하여 상기 저장조(110)로 저장하였다. 상기 암모니아가 분리된 이산화탄소를 포함하는 가스(CG3)를 상기 암모니아 흡수탑(310)의 하부로 이동시키고 외부의 이산화탄소 탱크(미도시)로 이동시켜 저장하였고, 상기 가스(CG3)의 이산화탄소의 순도는 95wt% 이상이었다.
상기 저장조(110)에 저장된 황산화물 흡수제(S3)는 상기 황산화물 흡수탑(120)의 하부로 공급되어 황산화물 흡수제(S1)로 사용할 수 있다.
실시예 2
이산화황 흡수(a)에서 황산화물 흡수제로 0.01M 암모니아수인 수산화암모늄(NH4OH) 수용액을 사용하는 대신에 0.01M 탄산나트륨(NaHCO3) 수용액을 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수행되었다.
실시예 3
이산화황 흡수(a)에서 황산화물 흡수제로 0.01M 암모니아수인 수산화암모늄(NH4OH) 수용액을 사용하는 대신에 0.01M 아황산나트륨(Na2SO3) 수용액을 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수행되었다.
실시예 4
이산화황 흡수(a)에서 황산화물 흡수제로 0.01M 암모니아수인 수산화암모늄(NH4OH) 수용액을 사용하는 대신에 물을 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수행되었다.
실시예 5
이산화황 흡수(a)에서 황산화물 흡수제로 0.01M 암모니아수인 수산화암모늄(NH4OH) 수용액을 사용하는 대신에 0.01M 수산화나트륨(NaOH) 수용액을 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수행되었다.
하기 표 1은 실시예 1 내지 5에서 사용된 황산화물 흡수제 및 이산화탄소 흡수제의 종류를 정리하여 나타낸 것이다.
황산화물 흡수제 이산화탄소 흡수제
실시예 1 0.01M 수산화암모늄(NH4OH) 수용액 3wt% 수산화암모늄(NH4OH) 수용액
실시예 2 0.01M 탄산나트륨(NaHCO3) 수용액 3wt% 수산화암모늄(NH4OH) 수용액
실시예 3 0.01M 아황산나트륨(Na2SO3) 수용액 3wt% 수산화암모늄(NH4OH) 수용액
실시예 4 물 3wt% 수산화암모늄(NH4OH) 수용액
실시예 5 0.01M 수산화나트륨(NaOH) 수용액 3wt% 수산화암모늄(NH4OH) 수용액
[시험예]
시험예 1: SO 2 흡수제 종류에 따른 SO 2 제거율
SO2 흡수제 종류에 따른 SO2 제거율을 측정하였다. SO2 흡수제의 성능을 시험하기 위한 막접촉기의 사양은 표 2와 같고 막접촉기의 사진은 도 2와 같다.
종류 값
중공사(fiber) 외부지름(μm) 840
중공사(fiber) 내부 지름(μm) 600
중공사(fiber) 공극률(%) 67
중공사(fiber) 길이(mm) 270
중공사(fiber) 수 100
평균 다공(pore) 크기(μm) 0.15
모듈 패킹 밀도(%) 45
SO2 흡수제가 황산화물 흡수탑(120)에 투입되는 시점으로부터 20분, 40분, 60분 후에 SO2 제거율(%)을 아래 계산식 1로 계산하여 표 3 및 도 3에 나타냈다.
[계산식 1]
SO2 제거율(%)= ((S1-S2)/S1)x100
상기 계산식 1에서, S1은 황산화물 흡수탑(120)인 막접촉기의 Lumen side로 도입되는 배가스(G1) 중의 SO2농도이고, S2는 상기 막접촉기에서 배출되는 배가스(G2) 중의 SO2의 농도이다.
시간(분) 실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5
20 99.93 99.385 99.7 55.89 99.76
40 98.745 95.885 75.135 44.56 96.745
60 95.46 90.53 68.99 37.98 83.05
표 3 및 도 3을 참고하면, 황산화물 흡수제로 0.01M 수산화암모늄(NH4OH) 수용액을 사용한 실시예 1의 SO2 제거율이 가장 우수한 것을 확인할 수 있었다. 비료 생산 공정을 위한 흡수제로 수산화암모늄을 선택하였지만, 다른 흡수제보다 높은 제거율을 보여 황산화물 제거를 위한 우수한 흡수제라고 할 수 있다.
시험예 2: 이산화탄소 제거율 분석
CO2 흡수제로 3wt% 암모니아수인 수산화암모늄 수용액을 사용하여 CO2 흡수제가 이산화탄소 흡수탑(220)에 투입되는 시점부터 20분, 40분, 60분 후에 CO2 제거율(%)을 아래 계산식 2로 계산하여 도 4에 나타냈다.
[계산식 2]
CO2 제거율(%)= ((C1-C2)/C1)x100
상기 계산식 2에서, C1은 이산화탄소 흡수탑(220)인 막접촉기의 Lumen side로 도입되는 배가스(G2) 중의 CO2농도이고, C2는 상기 막접촉기에서 배출되는 배가스(G3) 중의 CO2의 농도이다.
도 4를 참조하면, CO2 제거율이 20분에는 79.8%, 40분에는 77.067%, 60분에는 77.267%로, CO2 흡수제로 3wt% 암모니아수인 수산화암모늄 수용액을 사용했을 때 일정한 CO2 제거율을 유지하는 것을 확인할 수 있었다.
시험예 3: 암모니아 흡수탑 추가에 따른 효과 시험
암모니아는 휘발성이 강하여 상온에서도 휘발손실이 크나 실시예 1 내지 5의 경우 모두 장시간 운전 후에도 불구하고 시험 종료 후 흡수제 용액의 부피측정결과 거의 휘발손실이 발생하지 않음이 확인되었다.
이상, 본 발명의 바람직한 실시예들에 대하여 설명하였으나, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서, 구성 요소의 부가, 변경, 삭제 또는 추가 등에 의해 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있을 것이며, 이 또한 본 발명의 권리범위 내에 포함된다고 할 것이다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다. 본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
10 : 산성가스 흡수/분리 장치
100 : 황산화물 흡수/분리 장치
110 : 저장조
120 : 황산화물 흡수탑
200 : 이산화탄소 흡수/분리 장치
210 : 리보일러
220 : 이산화탄소 흡수탑
230 : 이산화탄소 탈거탑
300 : 암모니아 흡수/분리 장치
310 : 암모니아 흡수탑

Claims (18)

  1. 막접촉기를 포함하는 황산화물 흡수탑(120), 막접촉기를 포함하는 이산화탄소 흡수탑(220), 이산화탄소 탈거탑(230), 막접촉기를 포함하는 암모니아 흡수탑(310) 및 칠러를 사용하는 산성가스의 흡수/분리 방법이고,
    (a) 상기 황산화물 흡수탑(120)의 막접촉기의 상부에서 배가스(G1)를 공급받고, 하부에서 황산화물 흡수제(S1)를 공급받아, 상기 배가스(G1)를 상기 황산화물 흡수제(S1)와 접촉시켜 상기 배가스(G1)로부터 황산화물(SOx)을 흡수한 황산화물 흡수제(S2)를 상부에서 배출하고, 상기 황산화물이 분리된 배가스(G2)를 하부에서 배출하는 단계;
    (b) 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 막접촉기의 상부에서 상기 황산화물 흡수탑(120)으로부터 상기 배가스(G2)를 공급받고, 하부에서 이산화탄소 흡수제(C1)를 공급받아, 상기 배가스(G2)를 상기 이산화탄소 흡수제(C1)와 접촉시켜 상기 배가스(G2)로부터 이산화탄소(CO2)를 흡수한 이산화탄소 흡수제(C2)를 상부에서 배출하고, 상기 이산화탄소가 분리된 배가스(G3)를 하부에서 배출하는 단계;
    (c) 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부에서 상기 이산화탄소 흡수제(C2)를 공급받고, 상기 이산화탄소 흡수제(C2)에서 이산화탄소를 탈거하여 이산화탄소 및 암모니아를 포함하는 가스(CG2)를 상부에서 배출하고, 상기 이산화탄소 및 암모니아를 포함하는 가스(CG2)가 분리된 이산화탄소 흡수제(C3)를 하부에서 배출하는 단계; 및
    (d) 상기 암모니아 흡수탑(310)의 막접촉기의 상부에서 상기 가스(CG2)를 공급받고, 하부에서 상기 황산화물 흡수제(S2)를 공급받아, 상기 가스(CG2)를 상기 황산화물 흡수제(S2)와 접촉시켜 상기 가스(CG2)로부터 상기 암모니아를 흡수한 황산화물 흡수제(S3)를 상부에서 배출하고, 상기 암모니아가 분리된 이산화탄소를 포함하는 가스(CG3)를 하부에서 배출하는 단계;를 포함하고,
    상기 칠러는 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부의 외부에 위치하고, 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부를 냉각시키고,
    상기 황산화물 흡수탑(120)의 상기 황산화물 흡수제(S1)가 공급되는 하부와 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 상기 배가스(G2)가 공급되는 상부가 서로 연결됨으로써 상기 황산화물 흡수탑(120)이 상기 이산화탄소 흡수탑(220)과 직렬로 연결되는 것인 산성가스의 흡수/분리 방법.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    단계 (d)의 상기 암모니아를 흡수한 상기 황산화물 흡수제(S3)를 단계 (a)의 상기 황산화물 흡수제(S1)로 사용하는 것을 특징으로 하는 산성가스의 흡수/분리 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 산성가스의 흡수/분리 방법이
    단계 (d)의 상기 암모니아를 흡수한 상기 황산화물 흡수제(S3)로부터 황산암모늄을 분리하여 황산암모늄을 제조하는 단계 (e)를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 산성가스의 흡수/분리 방법.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서,
    상기 막접촉기가 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리에스터, 폴리아미드, 폴리이미드, 폴리비닐클로라이드, 폴리우레탄 및 폴리프로필렌옥시드로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 산성가스의 흡수/분리 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 황산화물 흡수제(S1)가 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 과산화수소(H2O2), 탄산나트륨(NaHCO3), 수산화나트륨(NaOH), 아황산나트륨(Na2SO3), 물, 수산화칼륨(KOH), 탄산칼륨(K2CO3) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 산성가스의 흡수/분리 방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 황산화물 흡수제(S1)가 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 과산화수소(H2O2), 탄산나트륨(NaHCO3), 수산화나트륨(NaOH), 아황산나트륨(Na2SO3), 수산화칼륨(KOH), 탄산칼륨(K2CO3) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 0.001M 내지 4M의 몰농도로 포함하는 수용액인 것을 특징으로 하는 산성가스의 흡수/분리 방법.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 이산화탄소 흡수제(C1)가 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 아민, 아미노산 또는 그의 염, 및 이온성 액체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 산성가스의 흡수/분리 방법.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 이산화탄소 흡수제(C1)가 수산화암모늄(NH4OH), 암모니아(NH3), 아민, 아미노산 또는 그의 염, 및 이온성 액체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 1 내지 30wt%의 농도로 포함하는 수용액인 것을 특징으로 하는 산성가스의 흡수/분리 방법.
  12. 배가스로부터 황산화물(SOx) 및 이산화탄소(CO2)를 흡수/분리하는 산성가스 흡수/분리 장치에 있어서,
    상기 산성가스 흡수/분리 장치(10)는 황산화물 흡수/분리 장치(100), 이산화탄소 흡수/분리 장치(200) 및 암모니아 흡수/분리 장치(300)를 포함하고,
    상기 황산화물 흡수/분리장치(100)는 막접촉기를 포함하는 황산화물 흡수탑(120)을 포함하고,
    상기 황산화물 흡수탑(120)의 막접촉기는 상기 배가스(G1)를 상부에서 공급받고, 황산화물 흡수제(S1)를 하부에서 공급받아, 상기 배가스(G1)로부터 황산화물을 흡수한 황산화물 흡수제(S2)를 상부에서 배출하고 상기 황산화물이 분리된 배가스(G2)를 하부에서 배출하고,
    상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 막접촉기를 포함하는 이산화탄소 흡수탑(220), 이산화탄소 탈거탑(230) 및 칠러(Chiller)를 포함하고,
    상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 막접촉기는 상기 황산화물 흡수탑(120)으로부터 상기 배가스(G2)를 상부에서 공급받고, 이산화탄소 흡수제(C1)를 하부에서 공급받아, 상기 배가스(G2)로부터 이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수제(C2)를 상부에서 배출하고 상기 이산화탄소가 분리된 배가스(G3)를 하부에서 배출하고,
    상기 이산화탄소 탈거탑(230)은 상기 이산화탄소 흡수제(C2)를 공급받아 상기 이산화탄소 흡수제(C2)로부터 이산화탄소를 탈거하여 이산화탄소 및 암모니아를 포함하는 가스(CG2)를 상부에서 배출하고, 상기 이산화탄소 및 암모니아를 포함하는 가스(CG2)가 분리된 이산화탄소 흡수제(C3)를 하부에서 배출하고,
    상기 칠러는 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부의 외부에 위치하고, 상기 이산화탄소 탈거탑(230)의 상부를 냉각시키고,
    상기 암모니아 흡수/분리 장치(300)는 막접촉기를 포함하는 암모니아 흡수탑(310)을 포함하고,
    상기 암모니아 흡수탑(310)의 막접촉기는 상기 이산화탄소 탈거탑(230)으로부터 상기 이산화탄소 및 암모니아를 포함하는 가스(CG2)를 상부에서 공급받고, 상기 황산화물 흡수제(S2)를 하부에서 공급받아, 상기 가스(CG2)로부터 상기 암모니아를 흡수한 황산화물 흡수제(S3)를 상부에서 배출하고, 상기 암모니아가 분리된 이산화탄소가 포함된 가스(CG3)를 하부에서 배출하고,
    상기 황산화물 흡수탑(120)의 상기 황산화물 흡수제(S1)가 공급되는 하부와 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 상기 배가스(G2)가 공급되는 상부가 서로 연결됨으로써 상기 황산화물 흡수탑(120)이 상기 이산화탄소 흡수탑(220)과 직렬로 연결되는 것인 산성가스 흡수/분리 장치(10).
  13. 삭제
  14. 삭제
  15. 제12항에 있어서,
    상기 황산화물 흡수/분리장치(100)는 상기 황산화물 흡수제(S1)를 저장하는 저장조(110)를 추가로 포함하고,
    상기 저장조(110)에 저장된 상기 황산화물 흡수제(S1)를 상기 황산화물 흡수탑(120)의 하부에 공급하는 것을 특징으로 하는 산성가스 흡수/분리 장치.
  16. 제12항에 있어서,
    상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 저장하는 리보일러(210)를 추가로 포함하고,
    상기 리보일러(210)에 저장된 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 하부에 공급하는 것을 특징으로 하는 산성가스 흡수/분리 장치.
  17. 삭제
  18. 제12항에 있어서,
    상기 이산화탄소 흡수/분리장치(200)는 상기 이산화탄소 흡수탑(220)의 하부에 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 공급하는 파이프를 추가로 포함하고,
    상기 파이프의 일부 또는 전부 상에 상기 이산화탄소 흡수제(C1)를 냉각하기 위한 칠러(Chiller)를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 산성가스 흡수/분리 장치.
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