KR102155811B1 - The manufacturing method for heat radiation adhesive and heat radiation tape with excellent in-plane thermal conductivity comprising the same - Google Patents

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Abstract

본 발명은 방열 점착제의 제조방법 및 이를 포함하는 방열 테이프에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 TV, 모바일 기기 등에 적용되는 방열 테이프에 있어서, 금속 필름 기재의 상하부에 방열 점착층을 구성하되, 최적화된 방열 필러 및 그 조합에 의해 높은 열전도도를 가진 방열 점착제로써 방열 점착층을 구성하고 이를 금속 필름 기재의 상하부에 구성함으로써 수평방향으로의 열전도도를 향상하도록 하는 방열 점착제의 제조방법 및 이를 포함하는 방열 테이프에 관한 것이다.The present invention relates to a method of manufacturing a heat radiation adhesive and a heat radiation tape including the same, and more specifically, in a heat radiation tape applied to a TV, mobile device, etc., a heat radiation adhesive layer is formed on the upper and lower portions of a metal film substrate, A method of manufacturing a heat-dissipating adhesive to improve thermal conductivity in the horizontal direction by forming a heat-dissipating adhesive layer as a heat-dissipating adhesive with high thermal conductivity by a filler and a combination thereof, and configuring it on the upper and lower portions of a metal film substrate, and a heat-radiating tape comprising the same It is about.

Description

방열 점착제의 제조방법 및 이를 포함하는 방열 테이프 {THE MANUFACTURING METHOD FOR HEAT RADIATION ADHESIVE AND HEAT RADIATION TAPE WITH EXCELLENT IN-PLANE THERMAL CONDUCTIVITY COMPRISING THE SAME}Manufacturing method of heat-dissipating adhesive and heat-dissipating tape containing the same {THE MANUFACTURING METHOD FOR HEAT RADIATION ADHESIVE AND HEAT RADIATION TAPE WITH EXCELLENT IN-PLANE THERMAL CONDUCTIVITY COMPRISING THE SAME}

본 발명은 방열 점착제의 제조방법 및 이를 포함하는 방열 테이프에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 TV나 스마트폰 등 모바일 기기에 적용되는 방열 테이프에 있어서, 금속 필름 기재의 상하부에 방열 점착층을 구성하되, 최적화된 방열 필러 및 그 조합에 의해 높은 열전도도를 가진 방열 점착제로써 방열 점착층을 구성하고 이를 금속 필름 기재의 상하부에 구성함으로써 수평방향으로의 열전도도를 향상하도록 하는 방열 점착제의 제조방법 및 이를 포함하는 방열 테이프에 관한 것이다.The present invention relates to a method of manufacturing a heat-dissipating adhesive and a heat-dissipating tape including the same, and more specifically, in a heat-dissipating tape applied to mobile devices such as TVs or smartphones, constituting a heat-dissipating adhesive layer on the upper and lower portions of the metal film substrate, Including a method of manufacturing a heat-dissipating adhesive that improves thermal conductivity in the horizontal direction by forming a heat-dissipating adhesive layer as a heat-dissipating adhesive with high thermal conductivity by an optimized heat-radiating filler and a combination thereof, and configuring it on the upper and lower portions of a metal film substrate. It relates to a heat radiation tape.

일반적으로, TV나 스마트폰 등 모바일 기기에 적용되는 디스플레이의 대면적화, 고해상화가 구현되면서 기기 구동 시 전력 소비와 함께 발생되는 발열로 인해 기기 사용을 저해하고 성능을 저하하며, 특히 디스플레이 구동 부품의 경박단소와 고집적화 추세에 따른 발열 문제가 기기의 올바른 작동 및 성능 발현에 크게 영향을 주므로 이에 대한 해결이 매우 중요하다 할 것이다.In general, as displays applied to mobile devices such as TVs and smartphones are realized with a large area and high resolution, heat generated along with power consumption when operating the device hinders the use of the device and degrades its performance. The problem of heat generation according to the trend of short and high integration greatly affects the proper operation and performance of the device, so it will be very important to solve this problem.

예컨대, 디스플레이 구동 IC(DDI, Display Driver IC)는 디스플레이를 구성하는 픽셀을 조절하여 디스플레이에 원하는 화면을 표현하도록 하는 반도체칩이고, 이중 플렉시블 디스플레이에 부착하는 DDI가 디스플레이 패널용 COF(Chip On film)로서 인쇄회로기판(PCB)과 패널(glass)을 연결해주는 역할을 수행하기도 하는데, 이러한 COF는 디스플레이의 대면적화에 따라 사용량이 증가하고 COF에 탑재된 DDI와 같은 반도체칩이 디스플레이 패널을 구동 시 열이 발생하게 된다.For example, a display driver IC (DDI, Display Driver IC) is a semiconductor chip that controls pixels constituting a display to express a desired screen on the display, and the DDI attached to the dual flexible display is a chip on film (COF) for the display panel. It also plays a role of connecting the printed circuit board (PCB) and the glass. This COF increases in usage as the display becomes larger and heats up when a semiconductor chip such as DDI mounted on the COF drives the display panel. Will occur.

더욱이, 디스플레이의 해상도가 점차 높아지면서 발열이 더욱 심해지므로 디스플레이의 생산성이나 프로세서의 성능 등을 위해서도 발열 문제를 해결할 필요가 있었다.Moreover, as the resolution of the display gradually increases, the heat generation becomes more severe. Therefore, it is necessary to solve the heat generation problem for the productivity of the display or the performance of the processor.

이를 위하여 종래에는 발열체를 방열 수지로 몰딩하여 방열 효과를 높이고자 하였으나, 그에 따른 방열 효과가 기대에 미치지 못하는데다가 이종 물질의 열팽창계수(coefficient of expansion) 차이에 의한 반도체 칩의 손상 발생, 생산량 증가에 따른 방열 수지 도포 장비 증설에 따른 부담 등으로 인하여 널리 사용되지 못하였다.To this end, conventionally, the heat dissipation effect was increased by molding the heating element with a heat dissipating resin, but the resulting heat dissipation effect did not meet expectations, and damage to the semiconductor chip due to the difference in the coefficient of expansion of the heterogeneous material, and increase in production volume. Therefore, it was not widely used due to the burden of the expansion of heat-dissipating resin coating equipment.

한국 특허등록 제1558418호 "방열기능을 갖는 전도성 점착 테이프 및 그 제조방법" (2015.10.01)Korean Patent Registration No. 1558418 "Conductive adhesive tape with heat dissipation function and its manufacturing method" (2015.10.01) 한국 특허등록 제1361105호 "열전도성이 우수한 방열 테이프" (2014.02.04)Korean Patent Registration No. 1361105 "The heat dissipation tape with excellent thermal conductivity" (2014.02.04)

본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 최적의 방열구조를 구현하기 위하여 금속 필름의 상부 및 하부에 방열 점착층을 적층하고 상기 방열 점착층에 최적화된 방열 필러 및 그 조합을 적용하여 높은 열전도도를 부여함으로써 발열원으로부터 발생하는 열을 금속 필름에 효율적으로 전달 및 방출하여 금속 필름의 발열 성능을 극대화하도록 하는 방열 점착제의 제조방법 및 이를 포함하는 방열 테이프를 제공하는데 목적이 있다.The present invention is to solve the above problems, in order to implement an optimal heat dissipation structure, a heat dissipation adhesive layer is laminated on the upper and lower portions of a metal film, and a heat dissipation filler optimized for the heat dissipation adhesive layer and a combination thereof are applied. An object of the present invention is to provide a method of manufacturing a heat-dissipating adhesive to maximize the heat-generating performance of the metal film by efficiently transferring and dissipating heat generated from a heat source to a metal film by imparting thermal conductivity, and a heat-dissipating tape including the same.

상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 방열 점착제의 제조방법은, 실리콘계 점착 수지 또는 아크릴계 점착 수지에 방열 필러를 첨가하는 단계; 1,500~1,800rpm에서 15~20분 동안 교반하여 상기 점착 수지 내에 방열 필러를 분산 혼합하여 점착 혼합물을 얻는 단계; 및 상기 점착 혼합물에 경화제 및 촉매를 첨가하여 점착제를 얻는 단계;를 포함하며, 상기 방열 필러는 무기 세라믹계 방열 필러 또는 탄소계 방열 필러에서 선택되는 것을 특징으로 하는 것이다.In order to achieve the above object, a method of manufacturing a heat-dissipating adhesive according to a preferred embodiment of the present invention includes the steps of adding a heat-radiating filler to a silicone-based adhesive resin or an acrylic adhesive resin; Stirring at 1,500 to 1,800 rpm for 15 to 20 minutes to disperse and mix a heat dissipating filler in the adhesive resin to obtain an adhesive mixture; And adding a curing agent and a catalyst to the adhesive mixture to obtain a pressure-sensitive adhesive, wherein the heat-dissipating filler is selected from inorganic ceramic-based heat-radiating fillers or carbon-based heat-radiating fillers.

여기에서, 상기 실리콘계 점착 수지는 폴리디메틸실록산을 주성분으로 하고 백금 촉매 또는 벤조일 퍼옥사이드로 된 경화 촉매가 사용된다.Here, the silicone-based adhesive resin is made of polydimethylsiloxane as a main component, and a platinum catalyst or a curing catalyst made of benzoyl peroxide is used.

상기 아크릴계 점착 수지는 아크릴산 에스테르계 공중합물로 2-에틸헥실 아크릴레이트, 부틸아크릴레이트, 비닐아세테이트, 아크릴산, 메틸메타크릴레이트, 에틸메타크릴레이트, 부틸메타크릴레이트, 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트, 말레익산, 2-하이드록시프로필 메타크릴레이트, 2-하이드록시에틸 메타크릴레이트, 2-하이드록시에틸 아크릴레이트, 2-하이드록시프로필 아크릴레이트 중에서 선택되는 모노머를 2종 이상 혼합하여 사용된다.The acrylic adhesive resin is an acrylic acid ester copolymer, 2-ethylhexyl acrylate, butyl acrylate, vinyl acetate, acrylic acid, methyl methacrylate, ethyl methacrylate, butyl methacrylate, methyl acrylate, ethyl acrylate, Two or more types of monomers selected from maleic acid, 2-hydroxypropyl methacrylate, 2-hydroxyethyl methacrylate, 2-hydroxyethyl acrylate, and 2-hydroxypropyl acrylate are mixed and used.

또한 상기 무기 세라믹계 방열 필러는 알루미나, 질화붕소, 질화알루미늄, 산화마그네슘, 산화아연, 실리카 중에서 단독 또는 혼합하여 사용된다.In addition, the inorganic ceramic-based heat dissipating filler is used alone or in combination among alumina, boron nitride, aluminum nitride, magnesium oxide, zinc oxide, and silica.

또한 상기 탄소계 방열 필러는 천연 그라파이트, 인조 그라파이트, 그래핀, 탄소나노튜브, 실리콘 카바이드 중에서 단독 또는 혼합하여 사용된다.In addition, the carbon-based heat dissipation filler is used alone or in combination among natural graphite, artificial graphite, graphene, carbon nanotubes, and silicon carbide.

아울러, 상기 방법에 의하여 제조된 방열 점착제를 포함하는 방열 테이프는, 반도체칩에 부착되는 방열 테이프에 있어서, 금속 필름으로 이루어진 기재층; 내연과 절연을 위해 상기 기재층의 상부에 배치되고 고분자 필름으로 이루어진 절연층; 상기 절연층의 하부에 배치됨과 아울러 기재층의 상부에 도포되고 절연층으로 인한 열 응축을 방지하는 상부 방열 점착층; 상기 기재층의 하부에 도포되고 반도체칩에서 발생되는 열을 기재층을 향해 수직으로 전달하는 하부 방열 점착층; 및 상기 하부 방열 점착층에 탈착 가능하게 결합되는 라이너층;을 포함함을 특징으로 한다.In addition, the heat radiation tape including the heat radiation adhesive manufactured by the above method, in the heat radiation tape attached to a semiconductor chip, the substrate layer made of a metal film; An insulating layer made of a polymer film and disposed on the base layer for internal combustion and insulation; An upper heat dissipation adhesive layer disposed under the insulating layer and applied on the base layer and preventing thermal condensation due to the insulating layer; A lower heat dissipation adhesive layer applied under the base layer and vertically transferring heat generated from the semiconductor chip toward the base layer; And a liner layer detachably coupled to the lower heat dissipation adhesive layer.

여기에서, 상기 금속 필름은 알루미늄박, 동박, 그래핀 또는 그라파이트가 코팅된 알루미늄박, 그래핀 또는 그라파이트가 코팅된 동박 중에서 선택된다.Here, the metal film is selected from aluminum foil, copper foil, graphene or graphite-coated aluminum foil, graphene or graphite-coated copper foil.

상기 절연층은 폴리에스테르, 폴리이미드, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리에텔에텔 케톤, 폴리테트라플루오로 에틸렌, 폴리부틸렌 테레프탈레이트, 폴리아미드, 폴리에테르이미드, 폴리에테르설폰, 폴리아미드이미드 중에서 선택된다.The insulating layer is selected from polyester, polyimide, polyethylene naphthalate, polyether ether ketone, polytetrafluoroethylene, polybutylene terephthalate, polyamide, polyetherimide, polyethersulfone, and polyamideimide.

이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명의 방열 점착제의 제조방법 및 이를 포함하는 방열 테이프에 따르면, 금속 필름 기재를 이용하여 수평방향으로의 열 발산을 높이되, 실리콘계 또는 아크릴계 감압 점착제(PSA)를 주성분으로 하는 방열 점착제를 금속 필름 기재의 상하부에 적층한 구조로 형성함과 아울러 방열 점착제에 최적화된 방열 필러를 적용하여 금속 필름 기재로 신속하게 열을 전달하고 방열 효과를 추가적으로 부여함으로써 수평 열전도도를 증대하여 TV, 스마트폰 등 모바일 기기의 성능을 향상하고 수명을 연장하도록 하는 장점을 가진 것이다.As described above, according to the method of manufacturing a heat dissipating adhesive of the present invention and a heat dissipating tape including the same, a metal film substrate is used to increase heat dissipation in the horizontal direction, but a silicon-based or acrylic pressure-sensitive adhesive (PSA) is used as a main component. It is formed in a structure in which a heat-dissipating adhesive is laminated on the upper and lower portions of a metal film substrate, and a heat-dissipating filler optimized for the heat-dissipating adhesive is applied to quickly transfer heat to the metal film substrate and provide an additional heat radiation effect to increase horizontal thermal conductivity. It has the advantage of improving the performance and extending the life of mobile devices such as TVs and smartphones.

도 1은 본 발명에 따른 방열 테이프의 단면 구성도1 is a cross-sectional configuration diagram of a heat radiation tape according to the present invention

이하, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 기술적 사상을 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 다만, 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 여기에서 설명하는 실시예에 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, a preferred embodiment of the present invention will be described in detail so that those skilled in the art can easily implement the technical idea of the present invention. However, the present invention may be implemented in various different forms, and is not limited to the embodiments described herein.

도 1은 본 발명에 따른 수평 열전도도가 우수한 방열 테이프의 단면 구성도이다. 도면 중 "하부"는 반도체칩에 접하는 방향을 가리킨다.1 is a cross-sectional configuration diagram of a heat dissipating tape having excellent horizontal thermal conductivity according to the present invention. In the drawing, "lower part" indicates a direction in contact with the semiconductor chip.

본 발명은 반도체칩에 직접 부착되어 발열원으로 사용되는 발열체로부터 수직으로 열을 전달 시 금속 필름으로 된 기재층에서 수평으로 열을 확산함에 따라 효과적인 방열을 수행하도록 하는 방열 테이프에 관한 것으로서, 최적화된 방열 필러와 그 조합을 적용하여 높은 열전도도를 가진 방열 점착제를 제조하고 이로써 금속 필름의 방열 성능을 극대화하도록 하는 것이다.The present invention relates to a heat dissipation tape that allows effective heat dissipation by spreading heat horizontally in a substrate layer made of a metal film when transferring heat vertically from a heating element used as a heat source by being directly attached to a semiconductor chip. By applying a filler and a combination thereof, a heat-dissipating adhesive with high thermal conductivity is manufactured, thereby maximizing the heat dissipation performance of the metal film.

도면에 따르면, 본 발명의 방열 테이프는 기재층(10); 절연층(20); 및 라이너층(30);을 포함하여 구성되며, 상기 기재층(10)을 이루는 금속 필름의 상부 및 하부에 각각 방열 점착층(40,50)을 구성하여 발열원으로부터 발생하는 열을 금속 필름에 효율적으로 전달, 방출하는 것을 특징으로 하는 것이다.According to the drawings, the heat dissipating tape of the present invention comprises a base layer 10; An insulating layer 20; And a liner layer 30; comprising a heat dissipation adhesive layer 40 and 50 on the upper and lower portions of the metal film forming the base layer 10, respectively, so that the heat generated from the heat source is efficiently transferred to the metal film. It is characterized in that the delivery, release.

이에 대하여 보다 구체적으로 설명하기로 한다.This will be described in more detail.

[1] 방열 테이프의 구조[1] structure of heat dissipation tape

기재층(10)은 앞서 기재된 바와 같이 금속 필름으로 이루어지고 수평방향으로의 열 발산이 우수한 특성이 있다.As described above, the base layer 10 is made of a metal film and has excellent heat dissipation in the horizontal direction.

상기 금속 필름은 바람직하게는 알루미늄박(Aluminum foil), 동박(Cu foil), 그래핀(Graphene) 또는 그라파이트(Graphite)가 코팅된 알루미늄박, 그래핀 또는 그라파이트가 코팅된 동박 중에서 선택적으로 사용된다.The metal film is preferably selected from among aluminum foil, copper foil, graphene or graphite coated aluminum foil, graphene or graphite coated copper foil.

이때, 상기 금속 필름은 너무 얇으면 방열 성능이 저하되는 반면 너무 두꺼울 경우 금속 필름 자체의 강성으로 인해 본원발명의 방열 테이프를 반도체 칩과 같은 피착물에 부착 후 필요에 따라 밴딩하게 될 경우 방열 테이프가 박리(delamination)될 우려가 있으므로 12~80㎛의 두께로 형성됨이 바람직하다. At this time, if the metal film is too thin, the heat dissipation performance deteriorates, whereas if the metal film is too thick, the heat dissipation tape of the present invention is attached to an adherend such as a semiconductor chip and is then bent if necessary, due to the rigidity of the metal film itself. Since there is a risk of delamination, it is preferable to be formed in a thickness of 12 ~ 80㎛.

절연층(20)은 고분자 필름으로 이루어지며 내열과 절연을 위하여 기재층의 최상부 즉, 본 발명을 이루는 방열 테이프의 최외층에 배치된다.The insulating layer 20 is made of a polymer film and is disposed on the top of the base layer, that is, the outermost layer of the heat dissipating tape constituting the present invention for heat resistance and insulation.

상기 고분자 필름은 폴리에스테르(PET, Polyethylene Terephthalate), 폴리이미드(PI, Poly Imide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN, Polyethylene Naphthalate), 폴리에텔에텔 케톤(PEEK, Polyetherether Ketone), 폴리테트라플루오로 에틸렌(PTFE, Poly Tetra Fluoro Ethylene), 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT, Polybutylene terephthalate), 폴리아미드(PA, Polyamide), 폴리에테르이미드(PEI, Poly Ether Imide), 폴리에테르설폰(PES, Polyethersulfone), 폴리아미드이미드(PAI, Poly Amide Imide) 중에서 선택적으로 사용된다.The polymer film is polyester (PET, Polyethylene Terephthalate), polyimide (PI, Poly Imide), polyethylene naphthalate (PEN, Polyethylene Naphthalate), polyetherether ketone (PEEK), polytetrafluoroethylene (PTFE). , Poly Tetra Fluoro Ethylene), Polybutylene terephthalate (PBT), Polyamide (PA, Polyamide), Poly Ether Imide (PEI), Polyethersulfone (PES), Polyamideimide (PAI, Poly Amide Imide) is selectively used.

이때, 상기 절연층은 두께가 너무 얇으면 절연성이 저하되는 반면, 일정 두께를 초과할 경우에는 수직 방열 효과가 저하됨과 아울러 상기 금속 필름과 마찬가지로 자체 복원력으로 인해 밴딩 시 박리(탈락)가 발생할 우려가 있으므로 12~50㎛ 의 두께로 형성됨이 바람직하다.At this time, if the thickness of the insulating layer is too thin, the insulating property deteriorates, whereas if the thickness exceeds a certain thickness, the vertical heat dissipation effect decreases, and as with the metal film, there is a concern that peeling (falling off) may occur during bending due to its own resilience. Therefore, it is preferably formed to a thickness of 12 to 50㎛.

상부 방열 점착층(40)은 방열 점착제로 형성되고 기재층인 금속 필름과의 결합을 위하여 절연층의 하부에 배치되어 이루어진다. 즉, 상부 방열 점착층(40)은 기재층의 상부에 도포되어 내열 및 절연을 목적으로 하는 절연층으로 인한 열 응축을 막아 더욱 효과적인 방열 성능을 구현시키는 역할을 하게 된다.The upper heat dissipation adhesive layer 40 is formed of a heat dissipation adhesive and is disposed under the insulating layer for bonding with a metal film as a base layer. That is, the upper heat dissipation adhesive layer 40 is applied on the top of the base layer to prevent heat condensation due to the insulating layer for heat resistance and insulation, thereby implementing more effective heat dissipation performance.

하부 방열 점착층(50)은 기재층의 하부에 도포되어 이루어지는 것으로, 반도체칩에 직접적으로 부착되어 방열 기능을 수행하며, 하부 방열 점착층의 뛰어난 수직 열전달 효과로 인해 기재층인 금속 필름까지 열이 빠르게 도달하여 금속 필름의 수평 방열 효과를 극대화하는 기능을 하게 된다.The lower heat dissipation adhesive layer 50 is formed by being applied to the lower part of the substrate layer, and is directly attached to the semiconductor chip to perform a heat dissipation function. Due to the excellent vertical heat transfer effect of the lower heat dissipation adhesive layer, heat is transferred to the metal film as the base layer. It reaches quickly and functions to maximize the horizontal heat dissipation effect of the metal film.

상기와 같은 구조로 된 방열 테이프의 최하부에는 이형 라이너층(30)이 분리 가능하게 결합된다.The release liner layer 30 is detachably coupled to the lowermost portion of the heat dissipating tape having the above structure.

[2] 방열 점착층의 구성[2] Composition of heat dissipation adhesive layer

이어서, 본 발명의 가장 특징적인 구성요소인 상부 및 하부 방열 점착층(40,50)에 대하여 보다 상세하게 설명하기로 한다.Next, the upper and lower heat dissipation adhesive layers 40 and 50, which are the most characteristic components of the present invention, will be described in more detail.

상기 상부 및 하부 방열 점착층(40,50)은 실리콘계 감압점착제(Silicone PSA, pressure sensitive adhesive) 또는 아크릴계 감압점착제(Acrylic PSA)가 사용되는바, 즉, 실리콘계 수지 또는 아크릴계 수지를 주된 성분으로 하고 여기에 방열 필러(filler)가 첨가되어 이루어지는 것이다.The upper and lower heat dissipation adhesive layers 40 and 50 are made of a silicone-based pressure sensitive adhesive (Silicone PSA, pressure sensitive adhesive) or an acrylic pressure sensitive adhesive (Acrylic PSA), that is, a silicone-based resin or an acrylic resin as the main component, and here It is made by adding a heat-dissipating filler.

상기 실리콘계 점착제는 폴리디메틸실록산(PDMS, Polydimethylsiloxane)을 주원료로 하고, 백금(Pt)촉매 또는 벤조일 퍼옥사이드(Benzoyl peroxide)와 같은 경화 촉매가 사용된다.The silicone-based pressure-sensitive adhesive is made of polydimethylsiloxane (PDMS) as a main raw material, and a curing catalyst such as a platinum (Pt) catalyst or benzoyl peroxide is used.

상기 아크릴계 점착제는 아크릴산 에스테르계 공중합물로 2-에틸헥실 아크릴레이트(2-Ethylhexyl acrylate), 부틸아크릴레이트(Butyl acrylate), 비닐아세테이트(Vinyl acetate), 아크릴산(Acrylic acid), 메틸메타크릴레이트(Methyl methacrylate), 에틸메타크릴레이트(Ethyl methacrylate), 부틸메타크릴레이트(Butyl methacrylate), 메틸아크릴레이트(Methyl acrylate), 에틸아크릴레이트(Ethyl acrylate), 말레익산(maleic acid), 2-하이드록시프로필 메타크릴레이트(2-hydroxypropyl methacrylate), 2-하이드록시에틸 메타크릴레이트(2-Hydroxyethyl methacrylate), 2-하이드록시에틸 아크릴레이트(2-Hydroxyethyl acrylate), 2-하이드록시프로필 아크릴레이트(2-Hydroxypropyl acrylate) 등과 같은 모노머가 2종 이상 혼합하여 사용된다.The acrylic pressure-sensitive adhesive is an acrylic ester-based copolymer, 2-ethylhexyl acrylate (2-Ethylhexyl acrylate), butyl acrylate (Butyl acrylate), vinyl acetate (Vinyl acetate), acrylic acid (Acrylic acid), methyl methacrylate (Methyl methacrylate), ethyl methacrylate, butyl methacrylate, methyl acrylate, ethyl acrylate, maleic acid, 2-hydroxypropyl methacrylate Acrylate (2-hydroxypropyl methacrylate), 2-hydroxyethyl methacrylate (2-Hydroxyethyl methacrylate), 2-hydroxyethyl acrylate (2-Hydroxyethyl acrylate), 2-hydroxypropyl acrylate (2-Hydroxypropyl acrylate) ) And the like are used by mixing two or more kinds of monomers.

또한, 경화제로서 아지리딘(aziridine), 이소시아네이트(isocyanate), 에폭시(epoxy), 금속킬레이트 화합물(metallic chelate compounds)이 사용되며, 이소시아네이트계 경화제의 사용 시 반응속도 조절을 위하여 주석 촉매(Tin Catalyst)가 사용되기도 한다.In addition, aziridine, isocyanate, epoxy, and metallic chelate compounds are used as curing agents. When using an isocyanate-based curing agent, a tin catalyst is used to control the reaction rate. It is also used.

아울러, 실리콘계 또는 아크릴계 수지에 방열 효과를 부여하여 우수한 열전도도를 얻기 위해서는 방열 점착층에 적용되는 방열 필러의 적용이 매우 중요하다 할 것인바, 본 발명에서는 1~20㎛의 무기 세라믹계 방열 필러 또는 1~15㎛의 탄소계 방열 필러가 사용된다.In addition, in order to obtain excellent thermal conductivity by imparting a heat dissipation effect to a silicone or acrylic resin, the application of a heat dissipation filler applied to the heat dissipation adhesive layer is very important. In the present invention, the inorganic ceramic heat dissipation filler or A carbon-based heat dissipating filler of 1-15㎛ is used.

즉, 방열 필러의 사이즈가 20㎛를 초과 시에는 점착 표면으로 방열 필러가 돌출되는 일이 발생될 수 있으므로 이 사이즈를 넘지 않도록 하되, 가장 바람직하게는 1~10㎛ 정도의 사이즈로 된 것이 적용된다.That is, if the size of the heat dissipation filler exceeds 20 μm, it may occur that the heat dissipation filler protrudes to the adhesive surface, so do not exceed this size, but most preferably, a size of about 1 to 10 μm is applied. .

무기 세라믹계 방열 필러는 알루미나(Alumina, Al2O3), 질화붕소(BN, Boron Nitride), 질화알루미늄(AlN, Aluminum Nitride), 산화마그네슘(MgO, Magnesium Oxide), 산화아연(ZnO, Zinc Oxide), 실리카(SiO2) 등과 같은 필러 중에서 선택적으로 사용된다.Inorganic ceramic-based heat dissipating fillers include alumina (Alumina, Al 2 O 3 ), boron nitride (BN, Boron Nitride), aluminum nitride (AlN, Aluminum Nitride), magnesium oxide (MgO, Magnesium Oxide), and zinc oxide (ZnO, Zinc Oxide). ), silica (SiO 2 ), and the like.

탄소계 방열 필러는 천연 그라파이트(Natural Graphite), 인조 그라파이트(Artificial Graphite), 그래핀(Graphene), 탄소나노튜브(CNT, Carbon Nano Tube), 실리콘 카바이드(SiC, Silicon Carbide) 등과 같은 필러 중에서 선택적으로 사용되며, 무기 세라믹계 방열 필러에 비하여 높은 열전도도를 가진다.The carbon-based heat dissipation filler is selectively selected from fillers such as natural graphite, artificial graphite, graphene, carbon nanotubes (CNTs), and silicon carbides. It is used and has higher thermal conductivity than inorganic ceramic-based heat dissipating fillers.

상기 탄소계 방열 필러는 가장 대표적으로 그라파이트를 사용할 수 있는데, 이러한 그라파이트는 판상(sheet) 형태로 이루어지며, 수평 열전도도 600w/mk 이상이고 수직 열전도도는 5w/mk 이상으로 수직 열전도도 보다는 수평 열전도도가 높은 편이며, 양자 간에 큰 차이는 없으나 천연 그라파이트보다는 인조 그라파이트의 열전도도가 더 우수한 편이다.The carbon-based heat dissipation filler is most representatively graphite, which is formed in a sheet form, and has a horizontal thermal conductivity of 600w/mk or more and a vertical thermal conductivity of 5w/mk or more. The degree is high and there is no significant difference between the two, but the thermal conductivity of artificial graphite is better than that of natural graphite.

상기 그라파이트는 그 형상에 의해 점착층에 추가하여 방열소재로 사용하기 좋으나 그라파이트 시트를 절단 시 분진이 발생하고 점착층 추가에 따른 열전도도의 저하로 인해 방열 성능이 저하 등이 문제가 발생할 수 있으므로 그라파이트 파우더를 점착제에 분산시키는 방법을 통해 열전도도 저하 문제를 개선하였다.The graphite is good for use as a heat dissipation material by adding it to the adhesive layer according to its shape, but when the graphite sheet is cut, dust may be generated, and the heat dissipation performance may be deteriorated due to the decrease in thermal conductivity due to the addition of the adhesive layer. The problem of lowering the thermal conductivity was improved by dispersing the powder in the adhesive.

아울러, 상기 방열 필러가 적용된 상부 및 하부 방열 점착층(40,50)이 너무 두꺼울 경우에는 이러한 점착층이 포함된 방열 테이프의 제조 시 점착층 내 기포 발생에 따른 단열 효과가 발생됨과 아울러 열전달 네트워크에 방해가 되는 반면, 두께가 너무 얇을 경우에는 방열 필러를 다양한 사이즈로 적용 시 그 효과를 보기 어려우므로 방열 필러 사이즈 및 기재층에 대한 점착력을 고려하여 20~50㎛, 바람직하게는 30㎛ 정도로 설정됨이 바람직하다.In addition, when the upper and lower heat dissipation adhesive layers 40 and 50 to which the heat dissipation filler is applied are too thick, the heat insulation effect is generated due to the generation of bubbles in the adhesive layer when the heat dissipation tape including the adhesive layer is manufactured. On the other hand, if the thickness is too thin, it is difficult to see the effect when applying the heat dissipation filler in various sizes. Therefore, it is set around 20 to 50 µm, preferably 30 µm in consideration of the heat dissipation filler size and adhesion to the substrate layer. This is desirable.

[3] 방열 점착제의 제조방법[3] Method for producing heat-dissipating adhesive

다음으로, 상기 아크릴계 수지 또는 실리콘계 수지에 방열 성능을 확보하도록 방열 필러를 추가하여 방열 점착제를 제조하는 방법에 대하여 설명하기로 한다.Next, a method of manufacturing a heat-dissipating adhesive by adding a heat-dissipating filler to secure heat-radiating performance to the acrylic resin or silicone-based resin will be described.

⑴ 무기 세라믹계 방열 필러 사용⑴ Use of inorganic ceramic heat dissipation filler

내열성이 우수한 아크릴계 점착 수지를 주성분(base)으로 하고, 여기에 방열 효과를 가진 알루미나, 질화붕소와 같은 무기 세라믹계 방열 필러를 적용하여 방열 점착제를 제조하는 방법에 관한 것이다.It relates to a method of manufacturing a heat-dissipating pressure-sensitive adhesive by using an acrylic pressure-sensitive adhesive resin having excellent heat resistance as a base, and applying an inorganic ceramic-based heat-radiating filler such as alumina and boron nitride having a heat-radiating effect thereto.

아크릴계 점착 수지에 방열 필러를 첨가하고 1,500~1,800rpm에서 15~20분 동안 교반하여 수지 내에 방열 필러를 분산 혼합한다. 이 과정에서 방열 필러에 의한 마찰열 발생 시 상온에서 냉각하고, 경화제로서 아지리딘, 이소시아네이트, 에폭시, 금속킬레이트 화합물 중에서 선택하여 사용하거나 또는 이소시아네이트 경화제를 주석 촉매를 첨가하여 방열 점착제를 제조한다.A heat-dissipating filler is added to the acrylic adhesive resin and stirred at 1,500 to 1800 rpm for 15 to 20 minutes to disperse and mix the heat-dissipating filler in the resin. In this process, when frictional heat is generated by the heat dissipating filler, it is cooled at room temperature and selected from aziridine, isocyanate, epoxy, and metal chelate compounds as a curing agent, or an isocyanate curing agent is added to a tin catalyst to prepare a heat dissipating adhesive.

이때, 상기 방열 필러는 아크릴계 점착 수지에 혼합되는 종류에 따라 사이즈 및 충진율을 달리하는 것이 좋다.At this time, the heat dissipation filler is preferably different in size and filling rate according to the type of the acrylic adhesive resin mixed.

예컨대, 알루미나는 가장 범용적으로 사용되는 방열 필러로서, 저렴하고 다양한 입자 크기와 형태를 가진 대신 열전도도가 20w/mk로 약간 낮은 편이며, 이러한 알루미나는 1~20㎛의 사이즈를 사용하고 충진율 50~70phr로 각 사이즈 별로 단독 적용하거나 또는 사이즈 별로 혼합 비율을 적용할 수 있다.For example, alumina is the most universally used heat dissipation filler, and it is inexpensive and has a variety of particle sizes and shapes, but has a slightly low thermal conductivity of 20w/mk. Such alumina uses a size of 1-20㎛ and a filling rate of 50 ~70phr can be applied alone for each size, or a mixing ratio can be applied for each size.

질화붕소(BN)는 120w/mk의 높은 열전도도를 가지며 최근 활용도가 높아지는 추세이나, 가격이 비싸고 높은 비표면적으로 인해 충진이 어려운바, 이러한 질화붕소(BN)는 1~10㎛의 사이즈를 사용하고 충진율 10~30phr로 각 사이즈 별로 단독 적용하거나 사이즈 별로 혼합 비율을 적용할 수 있다.Boron nitride (BN) has a high thermal conductivity of 120w/mk, and its utilization is increasing in recent years, but it is expensive and difficult to fill due to its high specific surface area, and such boron nitride (BN) uses a size of 1-10㎛. And, with a filling rate of 10 to 30 phr, it can be applied alone for each size or a mixing ratio for each size can be applied.

질화알루미늄(AIN)은 180w/mk의 높은 열전도도를 가진 대신 가격이 높고 가수분해 문제로 인해 소량 충진하여 사용하면 된다.Aluminum nitride (AIN) has a high thermal conductivity of 180w/mk, but it is expensive and can be filled in a small amount due to hydrolysis problems.

산화마그네슘(MgO)은 40w/mk, 산화아연은 45w/mk의 열전도도를 가지며, 가격이 약간 높은 편이므로 소량 충진하여 사용하면 된다.Magnesium oxide (MgO) has a thermal conductivity of 40w/mk, and zinc oxide has a thermal conductivity of 45w/mk, and the price is slightly higher, so you can fill it in a small amount.

실리카는 주로 다른 방열 필러와 함께 사용되어 다른 방열 필러의 침강을 방지하고 간극을 메우는 역할을 한다.Silica is mainly used together with other heat dissipating fillers to prevent sedimentation of other heat dissipating fillers and fill the gap.

이와 같이 방열 필러의 열전도도나 가격 등의 조건을 고려하여 선택적으로 단독 또는 혼합 사용하면 된다.In this way, it may be selectively used alone or in combination in consideration of conditions such as thermal conductivity and price of the heat dissipating filler.

또한 이러한 방열 필러를 혼합 시에는, 예컨대, 질화붕소 : 알루미나 : 질화붕소 각각 6㎛ : 3㎛ : 1㎛의 사이즈를 6~8 : 3~1 : 1의 비율로 혼합하여 열전달 네트워크를 더욱 효율적으로 형성하여 높은 열전도도를 얻을 수 있게 된다. 즉, 방열 필러를 단독으로 사용하는 것보다 혼합하여 사용 시 열전도 효율을 높일 수 있으며, 상기 방열 필러를 혼합 사용 시에는 방열 필러 자체의 열전도도 및 방열 필러의 가격 등을 고려하여 선택적으로 사용하면 된다.In addition, when mixing these heat dissipating fillers, for example, boron nitride: alumina: boron nitride, respectively, 6 μm: 3 μm: 1 μm in a ratio of 6 to 8: 3 to 1: 1 to make the heat transfer network more efficient. By forming, it is possible to obtain high thermal conductivity. In other words, the heat conduction efficiency can be improved when the heat dissipation filler is used in combination rather than alone, and when the heat dissipation filler is used in combination, it may be selectively used in consideration of the thermal conductivity of the heat dissipation filler itself and the price of the heat dissipation filler. .

아울러, 상기 설명에서는 주성분이 아크릴계 수지인 것을 예시하였으나, 실리콘계 수지도 이와 동일한 방법으로 얻어질 수 있다In addition, although the above description illustrates that the main component is an acrylic resin, a silicone resin can also be obtained in the same manner.

이에 대해서는 하기 시험예를 통해 더욱 상세하게 설명하기로 한다.This will be described in more detail through the following test examples.

⑵ 아크릴계 수지에 탄소계 방열 필러 사용⑵ Use of carbon-based heat dissipation filler for acrylic resin

내열성이 우수한 아크릴계 점착 수지를 주성분으로 하고 여기에 방열 효과를 가진 그라파이트와 같은 탄소계 방열 필러를 적용하여 방열 점착제를 제조하는 방법에 관한 것이다.It relates to a method of manufacturing a heat-dissipating pressure-sensitive adhesive by using an acrylic pressure-sensitive adhesive resin having excellent heat resistance as a main component and applying a carbon-based heat-radiating filler such as graphite having a heat-radiating effect thereto.

아크릴계 점착 수지에 탄소계 방열 필러를 혼합 분산하는 방법은 상기 ⑴에 기재한 것과 동일하게 행하고, 상기 방열 필러는 무기 세라믹계 방열 필러와 마찬가지로 아크릴계 점착 수지에 혼합되는 종류에 따라 사이즈 및 충진율을 달리하는 것이 좋다.The method of mixing and dispersing the carbon-based heat-dissipating filler in the acrylic adhesive resin is the same as described in ⑴ above, and the heat-radiating filler, like the inorganic ceramic-based heat-radiating filler, varies the size and filling rate according to the type mixed with the acrylic adhesive resin. It is good.

예컨대, 그라파이트는 1~15㎛의 사이즈를 사용하고 충진율 10~30phr로 각 사이즈 별로 단독 적용하거나 사이즈 별로 혼합 비율을 적용할 수 있다.For example, graphite may be used in a size of 1 to 15 μm and a filling rate of 10 to 30 phr may be applied individually for each size or a mixing ratio may be applied for each size.

또한 무기 세라믹계 방열 필러와 탄소계 방열 필러를 혼합 사용할 수 있는바, 즉, 그라파이트와 질화붕소 각각 5㎛ : 1㎛의 사이즈를 7~9 : 3~1의 비율로 혼합하여 높은 열전도도를 얻을 수 있게 된다.In addition, inorganic ceramic-based heat dissipating fillers and carbon-based heat dissipating fillers can be mixed, i.e., graphite and boron nitride each 5㎛:1㎛ size are mixed in a ratio of 7~9:3~1 to obtain high thermal conductivity. You will be able to.

아울러, 상기 시험예에서는 아크릴 점착 수지에 방열 필러를 혼합 사용하는 방법에 대하여 설명하였으나 실리콘 점착 수지에 방열 필러를 첨가 시에는 상기와 동일한 방법으로 행하면 된다.In addition, in the above test example, a method of mixing and using a heat dissipating filler with an acrylic adhesive resin was described, but when a heat dissipating filler is added to a silicone adhesive resin, it may be performed in the same manner as described above.

상기한 바와 같이 기재층을 금속 필름을 하여 수평방향으로 열 확산을 행하도록 함과 아울러 그 상부 및 하부에 각각 상부 및 하부 방열 점착층을 적층하여 구성함과 아울러 상기 [3]에서 얻어진 것과 같이 최적화된 방열 필러 및 그 조합을 점착층에 적용함으로써 빠른 열전달과 함께 추가적인 방열 효과를 부여할 수 있게 된다.As described above, the base layer is made of a metal film to conduct heat diffusion in the horizontal direction, and the upper and lower heat dissipation adhesive layers are stacked on top and bottom, respectively, and optimized as obtained in [3] above. By applying the heat dissipation filler and the combination thereof to the adhesive layer, it is possible to impart an additional heat dissipation effect with rapid heat transfer.

[4] 시험예[4] Test example

다음으로, 본 발명에 따른 방열 테이프의 열전도도 성능에 대하여 하기 시험예를 통해 상세하게 설명하기로 한다. 단, 하기 시험예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시일 뿐 본 발명을 이로써 한정하는 것은 아니다.Next, the thermal conductivity performance of the heat dissipating tape according to the present invention will be described in detail through the following test examples. However, the following test examples are only examples to aid the understanding of the present invention, and the present invention is not limited thereto.

<시험예1><Test Example 1>

본 시험예는 무기 세라믹계 방열 필러의 첨가(함량)에 따른 방열 테이프의 열전도도를 평가하기 위한 것으로서, 방열 점착제의 주원료는 아크릴 점착 수지, 방열 필러는 알루미나를 사용하되 그 두께와 충진율을 달리하여 시험구1 내지 시험구6으로 하였고, 방열 필러가 사용되지 않은 점착제가 적용된 방열 테이프를 대조구로 하였다.This test example is to evaluate the thermal conductivity of the heat-dissipating tape according to the addition (content) of the inorganic ceramic-based heat-dissipating filler.Acrylic adhesive resin is used as the main raw material of the heat-dissipating adhesive, and alumina is used as the heat-radiating filler, but the thickness and filling rate are different. It was set as Test Sections 1 to 6, and a heat-dissipating tape to which a pressure-sensitive adhesive without a heat-radiating filler was applied was used as a control.

여기에서, 상부 및 하부 방열 점착제(감압점착제:PSA)의 두께는 30㎛으로 형성하고, 이에 따라 방열 필러의 두께는 각각 3㎛, 5㎛, 10㎛인 것이 적용되었다.Here, the thickness of the upper and lower heat dissipating adhesives (pressure sensitive adhesive: PSA) was formed to be 30 μm, and accordingly, the thickness of the heat dissipating filler was 3 μm, 5 μm, and 10 μm, respectively.

경화제, 촉매를 제외한 아크릴 점착제, 용매혼합물(solvent mix)에 방열 필러인 알루미나를 첨가하여 교반기를 이용하여 1800rpm으로 15~20 분간 교반 진행하였다. 이 과정에서 재료간의 마찰로 인해 발열 현상이 발생함에 따라 상온에서 충분히 냉각 후 경화제, 촉매를 첨가하여 제작하였다. 이로부터 얻어진 시험구들 및 대조구의 수직 및 수평 열전도도를 평가한 결과를 하기 표 1에 나타내었다.Alumina, which is a heat dissipating filler, was added to the acrylic adhesive excluding the curing agent and the catalyst, and a solvent mix, followed by stirring at 1800 rpm for 15 to 20 minutes using a stirrer. In this process, as heat generation occurs due to friction between materials, it is prepared by sufficiently cooling at room temperature and adding a curing agent and a catalyst. The results of evaluating the vertical and horizontal thermal conductivity of the test groups and the control obtained therefrom are shown in Table 1 below.

Figure 112018111985323-pat00001
Figure 112018111985323-pat00001

본 실시예에서 다른 사이즈를 가진 방열 필러의 조합은 필러 조합 계산식인 Horsfield’s packing model식을 적용하였고, 방열 필러의 사이즈에 따른 첨가량은 최초 부피비를 계산 후 필러의 비중을 곱하고 실제 첨가 시에는 질량비로 환산하여 첨가하였으며, 시험예1과 동일한 방법으로 점착제를 제조하였다.Horsfield's packing model formula, which is a filler combination calculation formula, was applied to the combination of heat dissipation fillers having different sizes in this example, and the amount of addition according to the size of the heat dissipation filler is calculated by the initial volume ratio and then multiplied by the specific gravity of the filler, and converted into mass ratio when actually added. Was added, and an adhesive was prepared in the same manner as in Test Example 1.

상기 표 1의 결과에 따르면, 알루미나의 두께가 높은 시험구5 및 6이 가장 높은 열전도도를 나타낸 반면, 하부 방열 점착층의 표면이 거칠고 다소 광택이 없는 편이었다. 이에 따라 하부 방열 점착층의 표면 거칠기로 인해 발열원과의 밀착성 저하로 실제 발열 성능의 저하가 있을 것으로 보인다. 또한, 시험구1 내지 4의 경우 열전도도는 시험구5 및 6에 비해서는 낮은 편이나 하부 방열 점착층의 표면 거칠기는 없는 것으로 나타났다. 한편, 방열 필러의 충진율에 따른 차이는 크게 나타나지 않았다.According to the results of Table 1, test sections 5 and 6 having a high alumina thickness showed the highest thermal conductivity, while the surface of the lower heat dissipating adhesive layer was rough and somewhat non-glossy. Accordingly, due to the roughness of the surface of the lower heat dissipating adhesive layer, it is likely that there will be a decrease in actual heat generation performance due to a decrease in adhesion to the heat source. In addition, in the case of Test Sections 1 to 4, the thermal conductivity was lower than that of Test Sections 5 and 6, but it was found that the surface roughness of the lower heat dissipating adhesive layer was not present. On the other hand, there was no significant difference according to the filling rate of the heat dissipating filler.

아울러, 시험구의 수직 열전도도가 대조구에 비하여 약간 높게 나타났고, 수평 열전도도의 경우에는 상당한 차이로 시험구가 높게 나타난바, 본 발명에서와 같이 다층(multi layer) 구조로 된 방열 테이프의 경우 상부-하부 또는 하부-상부를 관통하는 수직 열전도도를 평가 시 각 층의 열전도도가 다르고 각 층의 열 저항으로 인해 시험구와 대조구에 큰 차이가 나타나지 않은 반면, 상부 및 하부 방열 점착층의 열전달 효과로 인하여 기재층인 금속 필름으로 빠르게 열을 전달함으로써 수평 열전도도의 개선에 효과적인 것으로 판단하였으며, 방열 필러를 사용 시 열전도도가 개선됨을 확인할 수 있었다.In addition, the vertical thermal conductivity of the test sphere was slightly higher than that of the control, and in the case of the horizontal thermal conductivity, the test sphere appeared to be high due to a significant difference. As in the present invention, the heat dissipation tape having a multi-layer structure -When evaluating the vertical thermal conductivity through the lower or lower-upper part, the thermal conductivity of each layer is different and there is no significant difference between the test and control due to the thermal resistance of each layer, whereas the heat transfer effect of the upper and lower radiating adhesive layers Therefore, it was determined that it was effective in improving the horizontal thermal conductivity by rapidly transferring heat to the metal film, which is the base layer, and it was confirmed that the thermal conductivity was improved when the heat dissipating filler was used.

<시험예2><Test Example 2>

본 시험예는 본 발명에 따른 방열 테이프의 열전도도를 개선하기 위한 것으로, 동일한 사이즈(두께)를 가진 방열 필러가 단독 사용되거나 또는 다른 사이즈를 가진 방열 필러가 조합하여 사용된 방열 테이프의 열전도도를 평가하였다.This test example is to improve the thermal conductivity of the heat dissipating tape according to the present invention, and the heat dissipation filler having the same size (thickness) is used alone or a heat dissipating filler having a different size is used in combination. Evaluated.

표 2에는 알루미나의 혼합비율을 표시하였고, 표 3은 표 2에 따른 사이즈별 방열 필러의 조합에 따른 열전도도를 나타내었으며, 본 시험예에서 대조구는 시험예1과 동일한 것이 사용되었다.Table 2 shows the mixing ratio of alumina, Table 3 shows the thermal conductivity according to the combination of the heat dissipating fillers for each size according to Table 2, and in this test example, the same control as Test Example 1 was used.

Figure 112018111985323-pat00002
Figure 112018111985323-pat00002

Figure 112018111985323-pat00003
Figure 112018111985323-pat00003

표 3의 결과에 따르면, 시험예1에 비하여 전체적으로 열전도도가 높게 나타난바, 이는 Horsfield’s packing model 적용에 따라 큰 입자의 방열 필러 사이의 간극을 작은 입자의 방열 필러가 메워 주기 때문에 열전달 네트워크가 잘 형성되어 동일 사이즈의 방열 필러에 비해 양호한 열전도도를 보여준 것으로 판단된다.According to the results of Table 3, the overall thermal conductivity was higher than that of Test Example 1. This is because the heat transfer network is well formed because the gaps between the large particles of heat dissipation fillers fill the gaps between the large particles of heat dissipation fillers according to Horsfield's packing model. As a result, it is judged that it showed better thermal conductivity than the heat dissipation filler of the same size.

다만, 알루미나 10㎛이 첨가된 시험구7의 경우 열전도도가 가장 높게 나타났으나 시험예1에서 알루미나 10㎛이 적용된 시험구5 및 6과 마찬가지로 하부 방열 점착층의 표면이 거칠어 방열 테이프에 적용 시 방열 성능의 저하가 예상되었다. 이에 따라 시험구9에서는 알루미나 10㎛과 알루미나 5㎛의 혼합비를 변경하여 진행하였으나 알루미나 10㎛의 영향으로 표면 요철 발생 및 시험구7에 비해 열전도도 또한 감소하였으며, 하부 방열 점착층의 표면 상태 및 열전도도를 고려하여 시험구8을 적용 시 가장 우수한 결과를 얻을 수 있을 것으로 판단된다.However, in the case of test section 7 to which alumina 10㎛ was added, the thermal conductivity was the highest, but as in test sections 5 and 6 to which alumina 10㎛ was applied in Test Example 1, the surface of the lower heat dissipation adhesive layer was rough when applied to the heat dissipation tape. A decrease in heat dissipation performance was expected. Accordingly, in test section 9, the mixing ratio of alumina 10㎛ and alumina 5㎛ was changed, but surface irregularities occurred due to the influence of alumina 10㎛ and thermal conductivity was also decreased compared to test section 7, and the surface condition and thermal conductivity of the lower heat dissipation adhesive layer Considering the degree, it is judged that the best results can be obtained when test section 8 is applied.

이와 같이 시험예1 및 2의 결과에 따라 일정한 사이즈로 된 방열 필러를 단독으로 적용하는 것보다는 다른 사이즈로 된 방열 필러를 조합하여 적용하는 것이 동일한 방열 필러 충진율에서 더욱 효과적임일 알 수 있었고, 이는 후술하는 시험예3에서 알루미나 대신 질화붕소를 적용한 경우에도 다른 사이즈의 방열 필러를 조합 시 열전도도가 높게 나타남을 확인할 수 있었다.As described above, according to the results of Test Examples 1 and 2, it was found that applying a combination of heat dissipation fillers of different sizes is more effective at the same heat dissipation filler filling rate, rather than applying a heat dissipation filler of a certain size alone, which will be described later. In Test Example 3, it was confirmed that even when boron nitride was applied instead of alumina, thermal conductivity was high when heat-radiating fillers of different sizes were combined.

<시험예3><Test Example 3>

본 시험예에서는 시험예1과 동일한 방법으로 방열 점착제를 제조하되, 방열 필러는 구상 알루미나 대신 1㎛, 6㎛ 판상 질화붕소를 사용하였다. 이때, 방열 필러의 충진율은 방열 필러의 특성 중 비표면적에 따라 점착제에 충진할 수 있는 수준이 결정되는바, 알루미나의 비표면적은 0.2~0.4㎡/g이고 질화붕소는 10~25㎡/g이며 비표면적이 작을수록 점착제에 많은 양의 방열 필러를 충진할 수 있으므로 알루미나에 비해 비표면적이 큰 질화붕소의 충진율이 상대적으로 낮을 수밖에 없다. In this test example, a heat-dissipating adhesive was prepared in the same manner as in Test Example 1, but as a heat-dissipating filler, 1 µm and 6 µm plate-shaped boron nitride were used instead of spherical alumina. At this time, the filling rate of the heat dissipation filler is determined by the specific surface area among the characteristics of the heat dissipation filler, and the specific surface area of alumina is 0.2 to 0.4 ㎡/g and boron nitride is 10 to 25 ㎡/g. The smaller the specific surface area, the greater the amount of heat dissipating filler can be filled in the pressure-sensitive adhesive, and thus the filling rate of boron nitride having a larger specific surface area than alumina is inevitably lower.

질화붕소의 충진율은 10, 20, 30phr 적용 결과 30phr 초과하여 첨가 시 점도 상승 및 효과적인 분산이 어려웠다. 이는 코팅성 저하를 초래하여 질화붕소 충진율은 30phr를 적용하였으며, 하기 표4의 비율에 따라 상부 및 하부방열 점착제를 제조하였다.The filling rate of boron nitride exceeded 30phr as a result of applying 10, 20, and 30phr, so it was difficult to increase the viscosity and effectively disperse when added. This resulted in a decrease in coating properties, so that the boron nitride filling rate was 30 phr, and upper and lower heat-dissipating adhesives were prepared according to the ratios in Table 4 below.

본 시험예에 따르면, 알루미나를 적용할 때와 달리 점착층의 표면 거칠기 문제는 발생하지 않고 초기 점착력도 우수하여 발열원과의 밀착성에도 문제없을 것으로 예상되었다. 아울러, 방열 필러 사이즈의 조합에 따른 효과 재현성을 확인하고자 방열 필러 단독 및 사이즈별로 혼합하여 얻어진 시료를 테스트하였고, 이때 배합비의 조절을 통하여 본 시험예를 열전도도의 경향성을 파악하였으며, 그 결과를 표5에 나타내었다.According to this test example, unlike when alumina was applied, the problem of surface roughness of the adhesive layer did not occur, and the initial adhesive strength was also excellent, so it was expected that there would be no problem in adhesion to the heat source. In addition, in order to check the reproducibility of the effect according to the combination of the radiating filler size, a sample obtained by mixing the radiating filler alone and by size was tested, and at this time, the tendency of the thermal conductivity was grasped in this test example through the adjustment of the mixing ratio, and the results are shown in the table. It is shown in 5.

Figure 112018111985323-pat00004
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Figure 112018111985323-pat00005
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상기 표 5의 결과에 따르면, 수평 열전도도의 경우 시험구14가 가장 높게 나타난바, 이는 판상 형태의 방열 필러 간 혼합 역시 구상 형태와 마찬가지로 큰 사이즈의 방열 필러와 작은 사이즈의 방열 필러를 일정 비율로 혼합 시 높은 열전도도 획득에 유리하다고 판단되며, 방열 필러로서 알루미나가 사용된 시험구1 및 2에 비하여 열전도도가 높게 나타났다.According to the results of Table 5, in the case of horizontal thermal conductivity, test section 14 was the highest.This is because the mixing between the plate-shaped heat-radiating fillers also uses a large-sized heat-dissipating filler and a small-sized heat-radiating filler at a certain ratio as in the spherical form. It is judged that it is advantageous to obtain high thermal conductivity when mixing, and the thermal conductivity is higher than that of Test Sections 1 and 2 in which alumina was used as a heat dissipating filler.

<시험예4><Test Example 4>

본 시험예에서는 시험예1과 동일한 방법으로 방열 점착제를 제조하되, 방열 필러로서 열전도도가 좋은 질화붕소의 열전달 네트워크의 효율을 높이기 위하여 방열 필러 사이의 간극을 메우기 위하여 하기 표 6에서와 같이 알루미나와 혼합 적용하여 열전도도를 측정하고 그 결과를 표 7에 나타내었다. 이때, 상기 방열 필러의 충진율은 30phr로 설정하였다.In this Test Example, a heat-dissipating adhesive was prepared in the same manner as in Test Example 1, but in order to fill the gap between the heat-dissipating fillers in order to increase the efficiency of the heat transfer network of boron nitride having good thermal conductivity as a heat-dissipating filler, alumina and The thermal conductivity was measured by mixing and applying, and the results are shown in Table 7. At this time, the filling rate of the heat dissipation filler was set to 30 phr.

Figure 112018111985323-pat00006
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Figure 112018111985323-pat00007
Figure 112018111985323-pat00007

상기 표 7에 따르면, 전반적으로 높은 열전도도를 가진 것으로 나타났으며, 이는 판상 형태인 질화붕소의 구조상 다른 사이즈와의 조합을 통해서도 발생할 수밖에 없는 간극을 구형 알루미나가 잘 메워줌으로써 뛰어난 열전달 네트워크를 형성한 것임을 알 수 있었다. 다만, 방열 필러로서 알루미나를 주성분으로 하고 질화붕소를 추가로 혼합하여 열전달 네트워크를 구성하는 시험구18의 경우 질화붕소를 주성분으로 한 시험구들에 비하여 낮은 열전도도를 나타낸바, 이는 알루미나의 경우 그 자체의 열전도도가 질화붕소에 비하여 낮은데다가 구형 알루미나가 이루어낸 열전달 네트워크 상에 판상 형태의 질화붕소를 첨가 시 열전달 네트워크를 보완하는 기능이 저하되어서이다.According to Table 7 above, it was found to have high thermal conductivity overall, and this is because spherical alumina well fills the gap that cannot but arise even through combination with other sizes due to the structure of the plate-shaped boron nitride, thereby forming an excellent heat transfer network. I could see that it was. However, in the case of test section 18, which constitutes a heat transfer network by mixing alumina as a main component and boron nitride as a heat dissipating filler, it exhibits lower thermal conductivity compared to the test sections containing boron nitride as the main component, which is itself in the case of alumina. This is because the thermal conductivity of is lower than that of boron nitride, and when boron nitride in a plate shape is added to the heat transfer network formed by spherical alumina, the function of supplementing the heat transfer network is degraded.

<시험예5><Test Example 5>

본 시험예에서는 탄소계 방열 필러를 사용하여 열전도도를 측정한바, 탄소계 방열 필러로서 그라파이트 3,5㎛를 사용하였고 시험예1과 동일한 방법으로 방열 점착제를 제조하였다. 아울러, 그라파이트의 비표면적은 질화붕소와 비슷한 26㎡/g이며, 이에 따라 충진율은 30% 적용하여 시험을 수행하였다. 하기 표8에 그라파이트 혼합비를 나타냄과 아울러 본 시험에서 측정된 열전도도를 표9에 나타내었다.In this test example, the thermal conductivity was measured using a carbon-based heat-radiating filler, and graphite 3,5 μm was used as a carbon-based heat-radiating filler, and a heat-dissipating adhesive was prepared in the same manner as in Test Example 1. In addition, the specific surface area of graphite was 26㎡/g, similar to that of boron nitride, and accordingly, the test was performed by applying a filling rate of 30%. The graphite mixing ratio is shown in Table 8 below, and the thermal conductivity measured in this test is shown in Table 9.

Figure 112018111985323-pat00008
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Figure 112018111985323-pat00009
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상기 표9에 따르면, 그라파이트를 사이즈별로 단독 적용한 시험구18,19는 대략 비슷한 수평 열전도도를 나타내었고, 사이즈별로 조합 적용한 시험구20 내지 22는 단독 적용한 것에 비하여 높아지기는 하였으나 혼합 비율에 따른 차이는 크지 않은 것으로 나타났다. 이는 판상 형태이며 그라파이트 사이즈 3㎛ 및 5㎛ 간의 크기가 큰 차이가 없기 때문이라고 판단된다.According to Table 9, test sections 18 and 19 in which graphite was applied alone by size showed approximately similar horizontal thermal conductivity, and test sections 20 through 22 applied in combination by size were higher than those applied alone, but the difference according to the mixing ratio was It turned out not to be big. This is considered to be because there is no significant difference between the graphite size of 3 μm and 5 μm.

아울러, 무기 세라믹계 방열 필러가 사용된 시험예1 내지 4에서 얻어진 방열 점착제에 비하여 높은 열전도도를 나타냈다.In addition, it exhibited higher thermal conductivity than the heat-radiating adhesives obtained in Test Examples 1 to 4 in which the inorganic ceramic-based heat-radiating filler was used.

<시험예6><Test Example 6>

본 시험예에서는 시험예1과 동일한 방법으로 방열 점착제를 제조하되, 방열 필러로서 자체 열전도도가 좋은 그라파이트에 질화붕소를 혼합하였으며, 그라파이트와 질화붕소의 비표면적은 20~26㎡/g로 비슷한 수치를 가지고 있어 충진율은 30%로 적용하였다. 이때, 방열 필러의 혼합 비율은 하기 표10에서와 같이 사이즈간 혼합 결과가 가장 좋은 것으로 판단되는 7:3을 적용하였으며, 표11에 열전도도를 나타내었다.In this test example, a heat-dissipating adhesive was prepared in the same manner as in Test Example 1, but boron nitride was mixed with graphite having good thermal conductivity as a heat-dissipating filler, and the specific surface area of graphite and boron nitride was similar to 20-26㎡/g. It has a filling rate of 30%. At this time, the mixing ratio of the heat dissipating filler was 7:3, which is judged to have the best mixing result between sizes, as shown in Table 10 below, and the thermal conductivity is shown in Table 11.

Figure 112018111985323-pat00010
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Figure 112018111985323-pat00011
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상기 표 11에 따르면, 그라파이트를 주성분으로 혼합한 시험구23이 그라파이트에 비해 자체 열전도도가 낮은 질화붕소를 주성분으로 혼합한 시험구24에 비하여 열전도도가 높게 나타난바, 이는 시험구23이 그라파이트와 질화붕소의 사이즈 차이에 의해 간극을 적절히 메워주어 열전달 네트워크를 효율적으로 형성한 것임을 확인할 수 있었다.According to Table 11, the test section 23 containing graphite as a main component showed higher thermal conductivity than the test section 24 containing boron nitride as the main component, which has a lower thermal conductivity than graphite. It was confirmed that the heat transfer network was efficiently formed by adequately filling the gap due to the difference in size of boron nitride.

상기한 바와 같이, 도1과 같은 구조로 된 방열 테이프의 경우 높은 수평 열전도도를 얻기 위하여 높은 열전도도를 가진 방열 필러를 점착제에 분산 시 발생하는 방열 필러 간 간극을 잘 메워줌으로써 열전달 네트워크의 형성을 효율적으로 수행하는 것이 매우 중요함을 확인하였다.As described above, in the case of the heat dissipation tape having the structure as shown in Fig. 1, the heat transfer network is formed by filling the gaps between the heat dissipating fillers that occur when a heat dissipating filler having high thermal conductivity is dispersed in the adhesive to obtain high horizontal thermal conductivity. It was confirmed that it is very important to perform efficiently.

10 : 기재층 20 : 절연층
30 : 라이너층 40 : 상부 방열 점착층
50 : 하부 방열 점착층
10: base layer 20: insulating layer
30: liner layer 40: upper heat dissipation adhesive layer
50: lower heat dissipation adhesive layer

Claims (9)

실리콘계 점착 수지 또는 아크릴계 점착 수지에 방열 필러를 첨가하는 단계;
1,500~1,800rpm에서 15~20분 동안 교반하여 상기 점착 수지 내에 무기 세라믹계 방열 필러 또는 탄소계 방열 필러에서 선택되는 방열 필러를 분산 혼합 후 상온에서 냉각하는 단계;를 포함하고,
상기 점착 수지가 아크릴계일 경우 경화제 및 촉매를 더 첨가하는 단계;를 더 포함하며,
상기 무기 세라믹계 방열 필러는 1~20㎛ 크기의 알루미나, 질화붕소, 질화알루미늄, 산화마그네슘, 산화아연, 실리카 중에서 단독 또는 혼합하여 사용되고,
상기 탄소계 방열 필러는 1~15㎛ 크기의 천연 그라파이트, 인조 그라파이트, 그래핀, 탄소나노튜브, 실리콘 카바이드 중에서 단독 또는 혼합하여 사용되는 것을 특징으로 하는 방열 점착제의 제조방법.
Adding a heat dissipating filler to the silicone adhesive resin or the acrylic adhesive resin;
Including; stirring at 1,500 to 1,800 rpm for 15 to 20 minutes, dispersing and mixing a heat dissipating filler selected from inorganic ceramic based heat dissipating fillers or carbon based heat dissipating fillers in the adhesive resin and then cooling at room temperature; Including,
Further comprising a; step of further adding a curing agent and a catalyst when the pressure-sensitive adhesive resin is acrylic,
The inorganic ceramic-based heat dissipation filler is used alone or in combination among alumina, boron nitride, aluminum nitride, magnesium oxide, zinc oxide, and silica having a size of 1 to 20 μm,
The carbon-based heat-dissipating filler is a method of producing a heat-dissipating adhesive, characterized in that used alone or in combination among natural graphite, artificial graphite, graphene, carbon nanotubes, and silicon carbide having a size of 1 to 15 μm.
제1항에 있어서,
상기 실리콘계 점착 수지는 폴리디메틸실록산을 주원료로 하고 백금 촉매 또는 벤조일 퍼옥사이드로 된 경화 촉매가 사용되는 것을 특징으로 하는 방열 점착제의 제조방법.
The method of claim 1,
The silicon-based adhesive resin is a method for producing a heat dissipating adhesive, characterized in that the polydimethylsiloxane as a main raw material and a platinum catalyst or a curing catalyst made of benzoyl peroxide is used.
제1항에 있어서,
상기 아크릴계 점착 수지는 아크릴산 에스테르계 공중합물로 2-에틸헥실 아크릴레이트, 부틸아크릴레이트, 비닐아세테이트, 아크릴산, 메틸메타크릴레이트, 에틸메타크릴레이트, 부틸메타크릴레이트, 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트, 말레익산, 2-하이드록시프로필 메타크릴레이트, 2-하이드록시에틸 메타크릴레이트, 2-하이드록시에틸 아크릴레이트, 2-하이드록시프로필 아크릴레이트 중에서 선택되는 모노머를 2종 이상 혼합하여 사용되는 것을 특징으로 하는 방열 점착제의 제조방법.
The method of claim 1,
The acrylic adhesive resin is an acrylic acid ester-based copolymer, 2-ethylhexyl acrylate, butyl acrylate, vinyl acetate, acrylic acid, methyl methacrylate, ethyl methacrylate, butyl methacrylate, methyl acrylate, ethyl acrylate, Characterized in that it is used by mixing two or more monomers selected from maleic acid, 2-hydroxypropyl methacrylate, 2-hydroxyethyl methacrylate, 2-hydroxyethyl acrylate, and 2-hydroxypropyl acrylate. Method for producing a heat-dissipating adhesive.
삭제delete 삭제delete 반도체칩에 부착되는 방열 테이프에 있어서,
금속 필름으로 이루어지고 12~80㎛ 두께의 기재층(10);
내열과 절연을 위해 상기 기재층의 상부에 배치되고 고분자 필름으로 이루어지며 12~50㎛ 두께의 절연층(20);
절연층으로 인한 열 응축을 방지하도록 상기 절연층의 하부에 배치됨과 아울러 기재층의 상부에 도포되며 20~50㎛ 두께의 상부 방열 점착층(40);
반도체칩에서 발생되는 열을 기재층을 향해 수직으로 전달하도록 상기 기재층의 하부에 도포되며 20~50㎛ 두께의 하부 방열 점착층(50); 및
상기 하부 방열 점착층에 탈착 가능하게 결합되는 라이너층(30);을 포함하며,
상기 상부 및 하부 방열 점착층(40,50)은 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 의해 제조된 방열 점착제로 형성된 것임을 특징으로 하는 방열 테이프.
In the heat dissipation tape attached to a semiconductor chip,
A base layer 10 made of a metal film and having a thickness of 12 to 80 μm;
An insulating layer 20 disposed on the base layer for heat resistance and insulation, made of a polymer film, and having a thickness of 12-50 μm;
An upper heat dissipation adhesive layer 40 disposed under the insulating layer to prevent thermal condensation due to the insulating layer and applied on the top of the base layer and having a thickness of 20 to 50 μm;
A lower heat dissipation adhesive layer 50 having a thickness of 20 to 50 μm and applied under the base layer so as to vertically transmit heat generated from the semiconductor chip toward the base layer; And
Includes; a liner layer 30 detachably coupled to the lower heat dissipation adhesive layer,
The heat dissipation tape, characterized in that the upper and lower heat dissipation adhesive layers (40, 50) are formed of a heat dissipation adhesive prepared according to any one of claims 1 to 3.
삭제delete 삭제delete 삭제delete
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