KR102072111B1

KR102072111B1 - 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화용 조성물 및 그의 제조방법

Info

Publication number: KR102072111B1
Application number: KR1020170161449A
Authority: KR
Inventors: 김태훈; 남정호
Original assignee: 대구대학교 산학협력단; 농업회사법인동방제유주식회사
Priority date: 2017-11-29
Filing date: 2017-11-29
Publication date: 2020-01-31
Also published as: KR20190062845A

Abstract

본 발명은 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화용 조성물 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 초임계유체 추출 후, 초고압 균질화 처리를 하고 용매를 가하여 추출하는 단계를 거쳐 제조된 들깨박 추출물의 항산화 활성이 증진되는 효과가 우수하여, 본 발명의 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물을 유효성분으로 하는 조성물은 항노화 화장품 또는 건강기능식품의 소재로 유용하게 사용될 수 있다.

Description

들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화용 조성물 및 그의 제조방법{Antioxidant composition comprising defatted perilla extract as effective component and manufacturing method thereof}

본 발명은 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화 활성이 증진된 조성물 및 그의 제조방법에 관한 것이다.

산화적 세포사멸은 생체 내 항산화 및 산화 시스템의 불균형으로 정의되는 현상으로 세포 내 활성 산소종(reactive oxygen species, ROS)의 축적이 증가하여 발생하게 된다. 활성산소는 인체 내 산화방지제에 의해 유리기가 제거되어 산화-산화방지의 균형을 유지함으로써 DNA 손상, 단백질 변형 및 지방질과산화를 예방한다. 하지만, 과도한 활성 산소 종의 생성은 정상적인 세포의 손상, 세포사멸, 세포괴사의 원인이 되고, 암, 관절염, 만성염증, 당뇨병, 폐질환, 뇌졸중 등과 같은 노화의 다양한 질환에 관여한다. 특히 산화적 세포 손상은 과산화수소(hydrogen peroxide, H₂O₂)를 포함한 비자유 라디칼뿐만 아니라 초과산화 음이온(superoxide anion, O₂ ^-)과 같은 자유 라디칼을 포함하는 활성산소 종에 의해 매개 되는데, 이는 인체 내 DNA, 단백질 및 지질과 같은 다양한 생물학적 고분자를 공격하여 세포 기능을 파괴하여 세포사멸을 초래한다. 이러한 산화적 세포사멸은 산화방지제를 섭취함으로써 감소시킬 수 있으나, BHA(butylated hydroxy anisol), BHT(butylated hydroxy toluene) 등의 합성 항산화제는 암, 지질대사 불균형 등의 부작용이 발견되어 사용제한을 권고하고 있다. 따라서 안전한 천연물 유래의 항산화제를 개발할 필요성이 요구되고 있다.

한편, 들깨는 쌍덕잎식물 통화식물목 꿀풀과의 한해살이풀로 인도의 고지와 중국 중남부 등이 원산지이며, 한국에는 통일신라시대에 참깨와 함께 들깨를 재배한 기록이 있다. 낮은 지대의 인가 근처에 야생으로 자라며, 유료작물로 재배한다. 잎에 특이한 냄새가 있으며 식용하고, 종자에서 짜낸 기름은 혈중 콜레스테롤 저하, 항암, 항당뇨 효과가 있는 것으로 알려져 다양한 용도로 이용되고 있다.

들깨 종자에서 기름을 짜고 남은 부산물인 들깨박은 임자박이라고도 하며, 조단백질 함량이 30~40%이며 양질의 단백질원으로 알려져 있다. 그러나 들깨유 착즙 후 대부분의 들깨박은 버려지고 있어 불용자원을 자원화할 필요성이 대두되고 있다.

한편, 최신가공기술 중 하나인 초임계유체 추출은 초임계 상태의 물질을 용매로 사용하여 용질을 추출 또는 분리하는 것이다. 초임계유체는 고온과 고압의 한계를 넘어선 상태에 도달하여 액체와 기체를 구분할 수 없는 시점의 유체를 말하며, 압력이 충분히 높으면 상당한 용해력을 갖게 된다. 또한, 초임계 상태에서의 분자간의 거리는 액체처럼 가깝지 않아서 점도, 확산계수, 열전도도 및 표면장력은 기체와 비슷한 값을 갖게 된다. 따라서 초임계 상태는 높은 용해력, 빠른 확산속도, 낮은 표면장력으로 인한 미세공간으로의 빠른 침투성 등을 갖게되며, 상온에서 기체 상태인 물질을 초임계유체로 선정하는 경우에는 잔존 용매의 문제를 해결할 수 있어 안전도가 요구되는 의약품, 천연물질, 천연향, 식품 소재, 화장품 소재의 고순도 추출에서 널리 활용되고 있다.

또한, 초고압 처리를 이용한 균질화 공정은 열처리를 하지 않고, 100~1000MPa의 압력을 이용하여 압력 매체로 물이나 오일을 이용해 압력을 순간적으로 균일하게 전달시켜 식품 고유의 맛, 영양소, 향 등의 파괴가 없는 안전한 비열 가공기술이며, 초고압 처리를 통해 조직과 세포막이 변형되어 용매들이 세포 안으로 쉽게 들어감으로써 활성 물질들의 용출량 및 추출 수율이 증가한다.

따라서 본 발명은 최신가공기술인 초임계유체 추출 및 초고압 균질화 공정을 병용처리함으로써 보다 기능이 향상된 들깨박 추출물을 획득하고자 한다.

한편, 한국등록특허 제0614970호에는 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 인지기능장애 예방 및 개선용 조성물이 개시되어 있고, 한국등록특허 제1173289호에는 초임계 이산화탄소 추출을 이용하여 쇠비름 또는 들깨로부터 오메가 지방산 함유 추출물을 제조하는 방법이 개시되어 있지만, 본 발명의 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화 조성물 및 그의 제조방법에 관해 개시된 바 없다.

본 발명은 상기와 같은 요구에 의해 도출된 것으로서, 초임계유체 추출 후, 초고압 균질화 처리를 하여 추출한 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화 조성물을 제공하고, 초임계유체 추출한 후 초고압 균질화 처리하고, 그 후 70℃에서 90분 동안 추출한 들깨박 추출물의 항산화 효과가 초임계유체 추출 후 초고압 균질화 처리를 하지 않은 들깨박 추출물에 비해 증진되는 것을 확인함으로써, 본 발명을 완성하였다.

본 발명은

1) 들깨박을 분쇄한 후 초임계유체 추출하는 단계;

2) 상기 단계 1)의 초임계유체 추출물을 초고압 균질화하는 단계;

3) 상기 단계 2)의 초고압 균질화물을 농축한 후 건조하는 단계; 및

4) 상기 단계 3)의 건조물에 물, C₁~C₄의 저급 알코올 또는 이들의 혼합물을 가한 후 추출하는 단계;를 포함하는 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물의 제조방법을 제공한다.

또한, 본 발명은 상기 제조방법으로 제조된 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물을 제공한다.

또한, 본 발명은 상기 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항노화용 화장료 조성물을 제공한다.

또한, 본 발명은 상기 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화용 건강기능식품 조성물을 제공한다.

본 발명은 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화 조성물 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 초임계유체 추출한 후 초고압 균질화 처리하고, 그 후 70℃에서 90분 동안 열수 추출한 들깨박 추출물이 초임계유체 추출 후, 초고압 균질화 처리를 하지 않고 열수 추출한 들깨박 추출물에 비해 우수한 항산화 효과가 있다는 것을 확인하였다.

본 발명은

1) 들깨박을 분쇄한 후 초임계유체 추출하는 단계;

4) 상기 단계 3)의 건조물에 물, C₁~C₄의 저급 알코올 또는 이들의 혼합물을 가한 후 추출하는 단계;를 포함하는 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물의 제조방법에 관한 것이다.

본 발명의 일 구현 예에서, 상기 단계 1)의 초임계유체 추출은 이산화탄소를 용매로 사용하고, 50~70℃의 온도 및 30~50MPa의 압력에서 추출하는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 이산화탄소를 용매로 사용하고, 60℃의 온도 및 40MPa의 압력에서 추출하는 것이 바람직하지만, 이에 제한되지 않는다.

본 발명의 일 구현 예에서, 상기 단계 2)의 초고압 균질화는 100~150MPa의 압력을 가해 초고압 분쇄하여 균질화하는 것이 바람직하나, 이에 제한되지 않는다.

상기 균질화는 분산용액 내 분산물들의 미립화(deagglomeration) 또는 저분자화(depolymerization)를 통해 분산용액을 균일한 상으로 전환시켜 불용성 성분과 결합되어 있는 활성성분의 추출 및 가용화를 용이하게 하는 것을 특징으로 한다.

또한, 본 발명은 상기 제조방법으로 제조된 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물에 관한 것이다.

또한, 본 발명은 상기 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항노화용 화장료 조성물에 관한 것이다.

본 발명의 일 구현에 따른 화장료 조성물에 있어서, 상기 항노화용 화장료 조성물은 피부외용 연고, 크림, 유연화장수, 영양화장수, 팩, 에센스, 헤어토닉, 샴푸, 린스, 헤어 컨디셔너, 헤어 트리트먼트, 젤, 스킨로션, 스킨소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스처 로션, 영양로션, 마사지 크림, 영양크림, 모이스처 크림, 핸드 크림, 파운데이션, 영양에센스, 선스크린, 비누, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디 로션 및 바디 클렌저로 이루어지는 군으로부터 선택된 어느 하나의 제형을 가질 수 있으며, 이에 제한되지 않는다.

이들 각 제형으로 이루어진 화장료 조성물은 그 제형의 제제화에 필요하고 적절한 각종의 기제와 첨가물을 함유할 수 있으며, 이들 성분의 종류와 양은 당업자에 의해 용이하게 선정될 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물의 제형이 페이스트, 크림 또는 겔인 경우에는 담체 성분으로서 동물섬유, 식물섬유, 왁스, 파라핀, 전분, 트라가칸트, 셀룰로오스 유도체, 폴리에틸렌 글리콜, 실리콘, 벤토나이트, 실리카, 탈크 또는 산화아연 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물의 제형이 파우더 또는 스프레이인 경우에는 담체 성분으로서 락토스, 탈크, 실리카, 알루미늄 히드록시드, 칼슘 실리케이트 또는 폴리아미드 파우더가 이용될 수 있고, 특히 스프레이인 경우에는 추가적으로 클로로플루오로히드로카본, 프로판-부탄 또는 디메틸 에테르와 같은 추진체를 포함할 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물의 제형이 용액 또는 유탁액인 경우에는 담체 성분으로서 용매, 용매화제 또는 유탁화제가 이용되고, 예컨대 물, 에탄올, 이소프로판올, 에틸 카보네이트, 에틸 아세테이트, 벤질 알코올, 벤질 벤조에이트, 프로필렌글리콜, 1,3-부틸글리콜 오일, 글리세롤 지방족 에스테르, 폴리에틸렌 글리콜 또는 소르비탄의 지방산 에스테르가 있다.

본 발명의 화장료 조성물의 제형이 현탁액인 경우에는 담체 성분으로서 물, 에탄올 또는 프로필렌 글리콜과 같은 액상 희석제, 에톡실화 이소스테아릴 알코올, 폴리옥시에틸렌 소르비톨 에스테르 및 폴리옥시에틸렌 소르비탄 에스테르와 같은 현탁제, 미소결정성 셀룰로오스, 알루미늄 메타히드록시드, 벤토나이트, 아가 또는 트라칸트 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물의 제형이 계면-활성제 함유 클렌징인 경우에는 담체 성분으로서 지방족 알코올 설페이트, 지방족 알코올 에테르설페이트, 설포숙신산 모노에스테르, 이세티오네이트, 이미다졸리늄 유도체, 메틸타우레이트, 사르코시네이트, 지방산 아미드 에테르 설페이트, 알킬아미도베타인, 지방족 알코올, 지방산 글리세리드, 지방산 디에탄올아미드, 식물성 유, 리놀린 유도체 또는 에톡실화 글리세롤 지방산 에스테르 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물의 제형은 형광물질, 살진균제, 굴수성 유발물질, 보습체, 방향제, 방향제 담체, 단백질, 용해화제, 당 유도체, 일광차단제, 비타민, 식물 추출물 등을 포함하는 부형제를 추가로 함유할 수 있다.

또한, 본 발명은 상기 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화용 건강기능식품 조성물에 관한 것이다.

본 발명의 건강기능식품 조성물을 식품첨가물로 사용하는 경우, 상기 건강기능식품 조성물을 그대로 첨가하거나 다른 식품 또는 식품성분과 함께 사용될 수 있고, 통상적인 방법에 따라 적절하게 사용될 수 있다. 유효성분의 양은 그의 사용 목적(예방 또는 개선)에 따라 적절하게 사용될 수 있다. 일반적으로, 식품 또는 음료의 제조시 본 발명의 건강기능식품 조성물은 원료에 대하여 15 중량부 이하, 바람직하게는 10 중량부 이하의 양으로 첨가된다. 그러나 건강을 목적으로 하는 장기간의 섭취인 경우에는 상기 양은 상기 범위 이하일 수 있으며, 안전성 면에서 아무런 문제가 없기 때문에 유효성분은 상기 범위 이상의 양으로 사용될 수 있다.

상기 건강기능식품의 종류에 특별한 제한은 없다. 상기 건강기능식품 조성물을 첨가할 수 있는 식품의 예로는 육류, 소시지, 빵, 초콜릿, 캔디류, 스낵류, 과자류, 피자, 라면, 기타 면류, 껌류, 아이스크림류를 포함한 낙농제품, 각종 스프, 음료수, 차 드링크제, 알콜 음료 및 비타민 복합제 등이 있으며, 통상적인 의미에서의 건강식품을 모두 포함한다.

또한, 본 발명의 건강기능식품 조성물은 식품, 특히 기능성 식품으로 제조될 수 있다. 본 발명의 기능성 식품은 식품 제조 시에 통상적으로 첨가되는 성분을 포함하며, 예를 들어, 단백질, 탄수화물, 지방, 영양소 및 조미제를 포함한다. 예컨대, 드링크제로 제조되는 경우에는 유효성분 이외에 천연 탄수화물 또는 향미제를 추가 성분으로서 포함할 수 있다. 상기 천연 탄수화물은 모노사카라이드(예컨대, 글루코오스, 프럭토오스 등), 디사카라이드(예컨대, 말토스, 수크로오스 등), 올리고당, 폴리사카라이드(예컨대, 덱스트린, 시클로덱스트린 등) 또는 당알코올(예컨대, 자일리톨, 소르비톨, 에리쓰리톨 등)인 것이 바람직하다. 상기 향미제는 천연 향미제(예컨대, 타우마틴, 스테비아 추출물 등)와 합성 향미제(예컨대, 사카린, 아스파르탐 등)를 이용할 수 있다.

상기 건강기능식품 조성물 이외에 여러 가지 영양제, 비타민, 전해질, 풍미제, 착색제, 펙트산 및 그의 염, 알긴산 및 그의 염, 유기산, 보호성 콜로이드 증점제, pH 조절제, 안정화제, 방부제, 글리세린, 알코올, 탄산음료에 사용되는 탄산화제 등을 더 함유할 수 있다. 이러한 상기 첨가되는 성분의 비율은 크게 중요하진 않지만 본 발명의 건강기능식품 조성물 100 중량부에 대하여, 0.01 내지 0.1 중량부의 범위에서 선택되는 것이 일반적이다.

이하, 제조예 및 실시예를 이용하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명하고자 한다. 이들 제조예 및 실시예는 오로지 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로 본 발명의 범위가 이들에 의해 제한되지 않는다는 것은 당해 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어 자명한 것이다.

제조예 1. 들깨박 추출물의 제조

들깨박은 분쇄기로 분쇄한 후 100 메쉬(mesh) 여과망을 통과시켜 사용하였으며, 분쇄 후 여과한 들깨박은 바로 열수 추출하거나, 초임계유체 추출, 초고압 균질화 또는 두 공정을 모두 거친 후, 열수 추출하였다. 전처리 순서 및 열수 추출의 조건은 하기 표 1 및 표 2에 나타낸 바와 같다.

	전처리 기술
A	분쇄→여과
B	분쇄→여과→초고압 균질화
C	분쇄→여과→초고압 균질화→초임계유체 추출
D	분쇄→여과→초임계유체 추출→초고압 균질화
E	분쇄→여과→초임계유체 추출

	추출온도(℃)	추출시간(분)	추출용매
1	50	90	증류수
2	50	90	30%(v/v) 에탄올
3	50	90	50%(v/v) 에탄올
4	70	90	증류수
5	70	90	30%(v/v) 에탄올
6	70	90	50%(v/v) 에탄올
7	90	90	증류수
8	90	90	30%(v/v) 에탄올
9	90	90	50%(v/v) 에탄올

초임계유체 추출을 위해서, 초임계유체 추출장치(일신오토클레이브, Korea)를 사용하였으며, 추출장치의 외부에서 공급되는 액체 이산화탄소는 40MPa의 압력으로 충전하여 압력을 조절한 후, 분리조의 온도 조절기 온도를 60℃로 맞추어 추출하였다. 추출이 완료된 후, 추출조 내부의 이산화탄소를 제거하고, 압력을 없앤 다음 초임계유체 추출물을 회수하였다.

초고압 균질화를 위해서, 들깨박 고형분과 물을 혼합하여 10%(w/v) 들깨박 용액을 제조한 후 30분 동안 교반하고, 그 후, 균질기를 이용하여 10000rpm에서 5분 동안 분쇄한 후, 상기 분쇄물을 100~150MPa의 압력을 가해 추가로 초고압 분쇄하여 초고압 균질화물을 획득하였다.

상기의 조건으로 초임계유체 추출 또는 초고압 균질화 공정을 거친 액상의 들깨박 추출물은 농축한 후 건조하였다.

열수 추출은 분말 상태의 들깨박 시료 1 중량부 당 10 중량부의 용매(표 2 참고)를 첨가하여 진행하였다.

실시예 1. 들깨박 추출물의 항산화 활성

상기 제조예 1의 들깨박 추출물은 Blois 방법에 따라 DPPH 라디칼 소거능을 확인하여 항산화 활성을 비교하였다. 제조예 1의 들깨박 추출물 120㎕에 0.45mM의 희석한 DPPH(1,1-diphenyl-2-picrylhydrazyl) 용액 60㎕를 넣고 교반한 후 15분 동안 방치한 다음 517nm에서 흡광도를 측정하였다. 양성대조군으로는 (+)-카테킨을 사용하였다. 전자공여능은 시료용액의 첨가군과 무첨가군의 흡광도 차이를 백분율로 나타내어 확인하였다.

그 결과, 표 3에 나타난 바와 같이 들깨박 전처리 방법에 따라 항산화 활성의 차이가 나타났으며, 들깨박을 분쇄하고 여과한 후 초임계유체 추출한 다음 초고압 균질화 처리공정을 거쳐 열수 추출한 들깨박 추출물(D-1~D-9)의 항산화 활성이 전반적으로 우수하였으며, 들깨박을 분쇄하고 여과한 후 초임계유체 추출한 다음 초고압 균질화 처리공정을 거쳐 분쇄된 분쇄물의 열수 추출시, 추출온도는 70℃(D-4~D-6)에서 항산화 활성이 높았다. 또한, 들깨박을 분쇄하고 여과한 후 초임계유체 추출한 다음 초고압 균질화 처리공정 후 70℃에서 열수 추출 시, 50% 에탄올을 용매로 사용하였을 경우(D-6) 가장 우수한 항산화 활성을 나타내는 것을 확인하였다.

샘플의 문자 A~E는 표 1의 전처리 기술 방법을 나타내며, 샘플의 문자 뒤 숫자 1~9는 표 2의 추출방법을 나타낸다.

실시예 2. 들깨박 추출물의 총 페놀 함량 분석

실시예 1에서 항산화 활성이 높은 전처리 조건(분쇄→여과→초임계유체 추출→초고압 균질화)을 이용한 후 열수 추출한 들깨박 추출물의 총 페놀함량을 폴린-데니스법(Folin-Denis)을 통하여 확인하였다. 들깨박 추출물에 폴린-시오칼토 페놀 시약(Folin-ciocalteu's phenol reagent)을 첨가하여 비색시킨 후 스펙트로미터의 760㎚에서 흡광도를 측정하였다. 이때 함량은 일정농도의 갈산(gallic acid)을 시료와 동일한 방법으로 측정한 표준곡선으로부터 계산하였다.

그 결과, 표 4에 나타난 바와 같이 총 페놀 함량은 추출온도에 따른 영향은 거의 없으나, 추출 용매로 50%(v/v) 에탄올을 사용하였을 경우 높은 총 페놀 함량을 확인할 수 있었으며, 90℃에서 50%(v/v) 에탄올을 사용하여 열수 추출하였을 경우 가장 우수한 총 페놀 함량을 확인할 수 있었다.

샘플의 문자 D는 표 1의 전처리 기술 방법을 나타내며, 샘플의 문자 뒤 숫자 1~9는 표 2의 추출방법을 나타낸다.

Claims

1) 들깨박을 분쇄한 후 초임계유체 추출하는 단계;
2) 상기 단계 1)의 초임계유체 추출물을 초고압 균질화하는 단계;
3) 상기 단계 2)의 초고압 균질화물을 농축한 후 건조하는 단계; 및
4) 상기 단계 3)의 건조물에 50%(v/v) 에탄올을 가한 후 70℃의 온도에서 추출하는 단계;를 포함하는 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물의 제조방법.

제1항에 있어서, 상기 단계 1)의 초임계유체 추출은 이산화탄소를 용매로 사용하고, 50~70℃의 온도 및 30~50MPa의 압력에서 추출하는 것을 특징으로 하는 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물의 제조방법.

제1항에 있어서, 상기 단계 2)의 초고압 균질화는 100~150MPa의 압력을 가해 초고압 분쇄하여 균질화하는 것을 특징으로 하는 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물의 제조방법.

제1항 내지 제3항 중 어느 한 항의 제조방법으로 제조된 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물.

삭제

제4항의 항산화 활성이 증진된 들깨박 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화용 건강기능식품 조성물.