KR102068322B1 - 그래핀 희생층을 이용한 에피택시 구조체 및 그 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 실시예에 따른 에피택시 구조체의 제조 방법은 지지 기판을 제공하는 단계, 상기 지지 기판 위에 제1 결정면을 가지는 결정층을 제공하는 단계, 상기 결정층 위에 그래핀층을 제공하는 단계, 상기 그래핀층 위에 상기 제1 결정면을 가지는 구조물을 제공하는 단계, 상기 그래핀층을 상기 지지 기판으로부터 제거하는 단계 그리고 상기 그래핀층을 유연한 기판 위에 위치하도록 전사하는 단계를 포함할 수 있다.
Description
그래핀 희생층을 이용한 에피택시 구조체 및 그 제조 방법이 제공된다.
일반적으로 무기물 반도체 기반의 발광 다이오드(Light Emitting Diode, LED)는 높은 양자 효율, 낮은 전력 소모 그리고 밴드 갭 조절이 가능하다는 점에서 다양한 정보 표시 및 조명 장치에 널리 사용되고 있다.
최근에는 디스플레이의 형태 변형이 자유로운 플렉시블(flexible) 및 웨어러블(wearable) 산업이 성장하고 있으며, 이에 따라 형태 변형이 자유로운 유연한 발광 소자의 개발이 활발히 진행되고 있다.
무기물 반도체는 특정 기판 상에서만 제조되어 그 자체로 유연성을 가지지 못하므로, 플렉시블 및 웨어러블 디스플레이 분야에 적용되기 어렵다. 이에, 무기물 반도체 발광소자 구조를 유연한 기판 상에 전사하여 유연성을 제공하는 방법이 개발되었다.
그러나, 이러한 방법은 강하게 결합하고 있는 상부 구조와 기판 사이를 높은 에너지와 화학적 반응을 통해 분리하기 때문에 발광 소자 구조가 손상될 수 있으며, 발광 소자의 특성이 저하 될 수 있다.
본 발명의 한 실시예는 지지 기판과 결정층 사이에 에피택시(Epitaxy) 관계를 가져 기판과 결정층의 결정 특성에 따라 다양한 결정 방향을 갖는 구조물이 형성된 에피택시 구조체를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 한 실시예는 지지 기판과 그래핀층 사이에 반 데르 발스(van der Waals, vdW) 힘으로 결합되어 구조물의 손상 없이 지지 기판과 그래핀층의 분리할 수 있는 에피택시 구조체를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 한 실시예는 에피택시 구조체의 제조 방법을 제공하기 위한 것이다.
상기 과제 이외에도 구체적으로 언급되지 않은 다른 과제를 달성하는 데 본 발명에 따른 실시예가 사용될 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 에피택시 구조체의 제조 방법은 지지 기판을 제공하는 단계, 상기 지지 기판 위에 제1 결정면을 가지는 결정층을 제공하는 단계, 상기 결정층 위에 그래핀층을 제공하는 단계, 상기 그래핀층 위에 상기 제1 결정면을 가지는 구조물을 제공하는 단계, 상기 그래핀층을 상기 지지 기판으로부터 제거하는 단계 그리고 상기 그래핀층을 유연한 기판 위에 위치하도록 전사하는 단계를 포함할 수 있다.
결정층을 제공하는 단계는 상기 지지 기판과 에피택시(Epitaxy) 관계를 가지는 결정층을 제공할 수 있다. 그래핀층을 제공하는 단계는 상기 지지 기판과 반 데르 발스(van der Waals, vdW) 힘으로 결합된 그래핀층을 제공할 수 있다. 구조물을 제공하는 단계는 박막(Thin Film) 구조물을 제공할 수 있다. 구조물을 제공하는 단계는 상기 그래핀층과 교차하는 방향으로 뻗는 와이어 구조물을 제공할 수 있다. 구조물을 제공하는 단계는 상기 그래핀층과 수평인 방향으로 뻗는 와이어 형상의 구조물을 제공할 수 있다.
그래핀층을 제공하는 단계는 상기 그래핀층을 복수개의 층으로 제공하는 단계를 포함할 수 있다. 결정층을 제공하는 단계는 스퍼터링(Sputtering), 스핀 코팅(Spin coating), 유기금속 화학기상증착법(Metal-organic chemical vapor deposition, MOCVD) 또는 분자선 에피택시(Molecular beam epitaxy, MBE) 단계를 포함할 수 있다. 결정층은 ZnO 또는 GaN를 포함할 수 있다. 결정층은 AlGaN, InAlGaN, AlGaAs, GaP, GaAs, GaAsP, AlGaInP, InAs, InAsP, InGaAs, InP, ZnMgO, ZnCdO, MgO, CdO, SiO2, GZO(Ga-doped ZnO), IZO(In-doped ZnO), AZO(Al-doped ZnO) 또는 Si를 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 에피택시 구조체는 지지 기판, 상기 지지 기판 위에 위치하는 결정층, 상기 결정층 위에 위치하는 그래핀층 그리고 상기 그래핀층 위에 위치하는 구조물을 포함하고, 상기 결정층은 제1 결정면을 가지고, 상기 구조물은 상기 제1 결정면을 가지고, 상기 결정층은 상기 제1 결정면과 서로 다른 제2 결정면을 가지고, 상기 구조물은 상기 제2 결정면을 포함할 수 있다.
결정층은 상기 지지 기판과 에피택시(Epitaxy) 관계를 가질 수 있다. 그래핀층은 상기 지지 기판과 반 데르 발스(van der Waals, vdW) 힘으로 결합될 수 있다. 구조물은 박막(Thin Film) 구조물일 수 있다. 구조물은 상기 그래핀층과 교차하는 방향으로 뻗는 와이어 구조물일 수 있다. 구조물은 상기 그래핀층과 수평인 방향으로 뻗는 와이어 구조물일 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따르면, 무기물 구조물의 손상 없이 지지 기판과 그래핀층의 분리하여 유연한 기판 상에 전사하여 굽힘에도 안정성을 가지는 에피택시 구조체를 얻을 수 있으며, 기판과 결정층의 결정 특성에 따라 다양한 결정 방향을 갖는 구조물을 형성할 수 있다.
도 1은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이다.
도 2는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 면 방향의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 제조 방법을 나타낸 단면도이다.
도 4 는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이다.
도 5 는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이다.
도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 면 방향의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이다.
도 8은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 면 방향의 단면도이다.
도 9는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 제조 방법의 단면도이다.
도 10 내지 도 13은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 전자주사현미경 사진이다.
도 14와 도 15는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 투과전자현미경 사진이다.
도 2는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 면 방향의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 제조 방법을 나타낸 단면도이다.
도 4 는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이다.
도 5 는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이다.
도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 면 방향의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이다.
도 8은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 면 방향의 단면도이다.
도 9는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 제조 방법의 단면도이다.
도 10 내지 도 13은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 전자주사현미경 사진이다.
도 14와 도 15는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 투과전자현미경 사진이다.
첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대해 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 도면부호가 사용되었다. 또한 널리 알려져 있는 공지기술의 경우 그 구체적인 설명은 생략한다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 한편, 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "아래에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 한편, 어떤 부분이 다른 부분 "바로 아래에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
그러면, 본 발명의 실시예에 따른 에피택시 구조체에 대하여 설명한다.
도 1은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이며, 도 2는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 면 방향의 단면도이며, 도 3은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 제조 방법을 나타낸 단면도이며, 도 4 는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이며, 도 5 는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이며, 도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 면 방향의 단면도이며, 도 7은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 사시도이며, 도 8은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 면 방향의 단면도이며, 도 9는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 제조 방법의 단면도이며, 도 10 내지 도 13은 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 전자주사현미경 사진이며, 도 14와 도 15는 본 발명의 한 실시예에 따른 에피택시 구조체의 투과전자현미경 사진이다.
도 1을 참고하면, 에피택시 구조체(1)는 지지 기판(10), 결정층(11), 그래핀층(20), 그리고 구조물(30)을 포함할 수 있다. 지지 기판(10)은 단결정 기판일 수 있다. 지지 기판(10)은 Si, AlGaN, GaN, InAlGaN, AlGaAs, GaP, GaAs, GaAsP, AlGaInP, InAs, InAsP, InGaAs, InP, ZnO, ZnMgO, ZnCdO, MgO, CdO, SiO2, GZO(Ga-doped ZnO), IZO(In-doped ZnO), AZO(Al-doped ZnO), Al2O3 또는 이들을 하나 이상 혼합한 물질로 제조될 수 있다.
지지 기판(10)은 결정 방향을 가질 수 있다. 예를 들어, 지지 기판(10)이 Al2O3을 포함할 수 있다. 지지 기판(10)은 결정면이 c-plane (0001), a-plane (11-20), m-plane (1-100) 또는 r-plane (1-102)일 수 있다.
지지 기판(10)이 육방(Hexagonal) 결정 계(system)에 속하는 경우, 동일한 물질이더라도 결정 면이 c-plane, r-plane, m-plane, a-plane으로 서로 다를 수 있다. 지지 기판(10)이 입방(Cubic) 결정계에 속하는 Si일 경우, 동일한 물질이더라도 결정면이 [100], [111] 또는 [110]로 서로 다를 수 있다.
결정층(11)은 지지 기판(10)의 위에 위치할 수 있다. 결정층(11)은 지지 기판(10)과 에피택시(Epitaxy) 관계를 가질 수 있다. 이 경우, 결정층(11)은 지지 기판(10)의 결정면에 따라 지지 기판(10)과 상호 다른 결정 방향을 가질 수 있다. 결정층(11)은 무극성(non-polar)면, 반극성(semi-polar)면 또는 극성(polar)면일 수 있다.
결정층(11)은 AlGaN, InAlGaN, AlGaAs, GaP, GaAs, GaAsP, AlGaInP, InAs, InAsP, InGaAs, InP, ZnMgO, ZnCdO, MgO, CdO, SiO2, GZO(Ga-doped ZnO), IZO(In-doped ZnO), AZO(Al-doped ZnO), Si 또는 이들을 하나 이상 혼합한 물질로 제조될 수 있다.
결정층(11)은 ZnO 또는 GaN를 포함할 수 있다. 이 경우, 결정층(11)의 상부에 형성되는 층 또는 구조물의 품질을 높일 수 있다. 결정층(11)은 지지 기판(10)과 동일한 물질로 제조될 수 있다. 결정층(11)의 두께는 10nm 내지 1000 ㎛ 일 수 있다. 바람직하게는, 결정층(11)의 두께는 50nm 내지 300㎛ 일 수 있다.
그래핀층(20)은 결정층(11)의 위에 위치할 수 있다. 그래핀층(20)은 희생층일 수 있다. 그래핀층(20)은 복수개로 형성될 수 있다. 그래핀층(20)은 1층 내지 5층을 포함할 수 있다. 그래핀층(20)은 결정층(11)과 반 데르 발스(van der Waals, vdW) 힘으로 결합될 수 있다. 그래핀층(20)은 반 데르 발스 인력을 통해 결정층(11)과 약하게 결합될 수 있으므로, 결정층(11)으로부터 그래핀층(20)을 분리 시, 상부에 형성되는 층 또는 구조물의 손상을 미연에 방지할 수 있다. 또한 분리된 지지 기판(10)을 재사용 할 수 있으므로, 에피택시 구조체의 제조 단가를 낮출 수 있다.
반면에 종래의 무기물 에피택시 구조체는 그래핀층을 포함하지 않으며 상부의 층 또는 구조물을 기판에서 분리하기 위하여 높은 에너지와 화학적 반응을 이용해야 하므로 에피택시 구조체 구조가 손상될 수 있으며, 에피택시 구조체 품질이 저하 될 수 있었다.
구조물(30)은 AlGaN, GaN, InAlGaN, AlGaAs, GaP, GaAs, GaAsP, AlGaInP, InAs, InAsP, InGaAs, InP, ZnO, ZnMgO, ZnCdO, MgO, CdO, SiO2, GZO(Ga-doped ZnO), IZO(In-doped ZnO), AZO(Al-doped ZnO), Si 또는 이들을 하나 이상 혼합한 물질로 제조될 수 있다.
도 2를 참고하면, 구조물(30)은 그래핀층(20) 위에 위치할 수 있다. 구조물(30)은 박막(Thin Film) 형상을 가지는 박막 구조물(31)일 수 있다. 구조물(30)은 결정층(11)과 동일한 물질로 제조될 수 있다. 구조물(30)은 결정층(11)과 상이한 물질로 제조 될 수도 있으며, 이 경우 두 물질은 동일한 격자 구조를 가지며 격자 상수의 차이가 5% 이내일 수 있다.
구조물(30)은 결정층(11)의 분극(polarization) 특성과 관계 없이, 결정층(11)과 동일한 결정 방향을 가지고 형성 될 수 있다. 예를 들어, 결정층(11)이 100면의 결정 방향을 가지며 성장할 경우, 구조물(30)도 100면의 결정 방향을 가질 수 있으며, 결정층(11)이 111면으로 결정 방향을 가지며 성장할 경우, 구조물(30)도 111면으로 결정 방향을 가질 수 있다.
도 2의 (a)와 같이, 박막 구조물(31)과 결정층(11)의 c-축 결정면 방향[0002]이 지지 기판(10)과 교차하는 방향 일 수 있다. 지지 기판(10)과 교차하는 방향인 c-축 방향[0002]일 수 있다. 결정층(11)은 지지 기판(10)과 에피택시 관계를 가질 수 있으므로, 박막 구조물(31)은 결정층(11)과 동일한 결정 방향을 가질 수 있다.
예를 들어, 결정층(11)의 c-축 결정면 방향[0002]이 지지 기판(10)과 교차하는 방향 일 경우, 박막 구조물(31)도 c-축 결정면 방향[0002]이 지지 기판(10)과 교차하는 방향을 가질 수 있다. 결정층(11)과 박막 구조물(31)의 면내 방향(in-plane orientation)도 상호 동일할 수 있다.
도 2의 (b)와 같이, 박막 구조물(31)과 결정층(11)의 c-축 결정면 방향[0002]이 지지 기판(10)과 수평 일 수 있다. 결정층(11)의 c-축 결정면 방향[0002]이 지지 기판(10)과 수평 방향일 경우, 박막 구조물(31)도 c-축 결정면 방향[0002]이 지지 기판(10)과 수평 방향을 가질 수 있다. 결정층(11)과 박막 구조물(31)의 면내 방향도 상호 동일할 수 있다.
에피택시 구조체(1)는 결정층(11) 상에 위치하는 그래핀층(20)과 박막 구조물(31)을 결정층(11)으로부터 분리하여 다른 기판으로 전사하여 제조될 수 있다.
그러면, 본 발명의 실시예에 따른 에피택시 구조체 제조 방법에 대하여 설명한다.
도 3을 참고 하면, 지지 기판(10)이 제공될 수 있다. 지지 기판(10)은 Al2O3 를 포함할 수 있다. 지지 기판(10)의 결정면은 c-plane (0001), a-plane (11-20), m-plane (1-100) 또는 r-plane (1-102)일 수 있다.
지지 기판(10)의 위에 제1 결정면을 가지는 결정층(11)이 제공될 수 있다. 결정층(11)은 GaN를 포함할 수 있다. 결정층(11)은 단계는 스퍼터링(Sputtering), 스핀 코팅(Spin coating), 유기금속 화학기상증착법(Metal-organic chemical vapor deposition, MOCVD) 또는 분자선 에피택시(Molecular beam epitaxy, MBE)를 이용하여 지지 기판(10) 상에 형성될 수 있다.
결정층(11)의 위에 그래핀층(20)이 전사될 수 있다. 그래핀층(20)의 위에 박막 구조물(31)이 제공될 수 있다. 박막 구조물(31)은 GaN를 포함할 수 있다. 박막 구조물(31)은 수열합성법(Hydrothermal synthesis), 유기금속 화학기상 증착법(MOCVD), 분자선 에피택시(MBE) 또는 스퍼터링(Sputtering) 방법으로 제조될 수 있다.
결정층(11)과 박막 구조물(31)의 GaN은 3족 물질인 갈륨(Ga) 전구체로 유기금속물질(Metal-organic source)인 트리메틸갈륨(Trimethlygallium. TMGa)를 이용하고, 5족 물질인 질소(N)의 전구체로는 암모니아(NH3)를 이용할 수 있다. TMGa의 운송 가스(Carrier gas) 및 반응기 내 분위기 가스로 수소(H2)를 이용할 수 있다. 운송 가스 주입량으로 TMGa 공급량을 조절 할 수 있다.
박막 구조물(31)의 3족 물질인 갈륨(Ga)은 TMGa 용기(Canister) 내 수소가스를 5sccm 내지 15sccm 주입할 수 있다. 5족 물질인 질소(N)는 암모니아(NH3)를 1500sccm 내지 2500sccm을 주입할 수 있다. 수소 가스는 2000sccm 내지 4000sccm을 주입할 수 있다. 박막 구조물(31)은 900℃ 내지 1200℃내에서 80torr 내지 120torr 조건에서 50분 내지 90분 동안 반응시켜 제조될 수 있다.
도 3의 (a)와 같이, 그래핀층(20)은 결정층(11)에서 분리될 수 있다. 그래핀층(20)은 반 데르 발스 인력을 통해 결정층(11)과 약하게 결합되어 있으므로, 분리 시 발생될 수 있는 박막 구조물(31)의 손상을 미연에 방지할 수 있다.
도 3의 (b)와 같이, 결정층(11)에서 분리된 그래핀층(20)과 박막 구조물(31)은 유연한 기판(40) 위에 전사될 수 있다. 유연한 기판(40)은 단결정, 다결정 또는 비정질 기판일 수도 있다.
도 4 및 도 5를 참고하면, 에피택시 구조체(1)는 지지 기판(10), 결정층(11), 그래핀층(20), 그리고 와이어 구조물(32)을 포함할 수 있다. 도 4 및 도 5에서는 와이어 구조물(32)을 제외하고는 도 1의 에피택시 구조체(1)와 유사하므로, 동일한 부분에는 동일한 도면 부호를 사용하며, 그 상세한 설명을 생략한다.
와이어 구조물(32)은 그래핀층(20) 위에 위치할 수 있다. 와이어 구조물(32)의 장변은 그래핀층(20)과 교차하는 z축 방향으로 뻗을 수 있다. 와이어 구조물(32)은 공정 방법 및 조건에 따라 형상이 달라질 수 있다.
와이어 구조물(32)은 도 4와 같이, 상단부가 뾰족한 형상을 가질 수 있다. 또한 와이어 구조물(32)은 도 5와 같이, 육각형 형상을 가질 수도 있다. 와이어 구조물(32)은 그래핀층(20)이 복수개의 층으로 형성될 경우, 층의 개수가 증가할수록 성장 밀도가 낮아질 수 있다.
도 6을 참고하면, 와이어 구조물(32)과 결정층(11)의 결정 방향은 상호 같을 수 있다. 와이어 구조물(32)과 결정층(11)의 c-축 결정면 방향[0002]은 지지 기판(10)과 교차하는 방향일 수 있다. 결정층(11)은 지지 기판(10)과 에피택시 관계를 가질 수 있으므로, 와이어 구조물(32)은 결정층(11)과 동일한 결정 방향을 가질 수 있다.
도 6의 (a)와 같이, 마스크층(21)은 그래핀층(20)의 위에 위치할 수 있다. 마스크층(21)은 하나 또는 복수개의 관통홀(22)을 포함할 수 있다. 이 경우, 와이어 구조물(32)은 관통홀(22)이 위치한 영역에만 형성될 수 있으므로, 관통홀(22)을 통해 와이어 구조물(32)의 위치를 조절하여 선택 성장 될 수 있다. 와이어 구조물(32)은 관통홀(22)의 직경과 동일한 직경을 가지며 선택 성장될 수 있다.
도 6의 (b)와 같이, 와이어 구조물(32)은 마스크층(21)과 동일한 직경을 가지며 성장되다가 마스크층(21)의 상측 단부에서 측면 성장(lateral growth)을 할 수 있다. 이 경우, 마스크층(21)의 관통홀(22)의 직경보다 큰 직경의 와이어 구조물(32)이 형성될 수 있다. 와이어 구조물(32)의 측면 성장이 계속 되면, 디스크 형태의 구조물 또는 와이어 구조물(32)이 상호 결합하여 하나의 박막 형태의 구조물로 형성될 수 있다.
도 7을 참고하면, 에피택시 구조체(1)는 지지 기판(10), 결정층(11), 그래핀층(20), 그리고 와이어 구조물(33)을 포함할 수 있다. 도 7에서는 와이어 구조물(33)을 제외하고는 도 1의 에피택시 구조체(1)와 유사하므로, 동일한 부분에는 동일한 도면 부호를 사용하며, 그 상세한 설명을 생략한다.
와이어 구조물(33)은 그래핀층(20) 위에 위치할 수 있다. 와이어 구조물(33)의 장변은 그래핀층(20)과 수평 방향인 x축 방향으로 뻗을 수 있다. 와이어 구조물(33)은 공정 방법 및 조건에 따라 형상이 달라질 수 있다.
와이어 구조물(33)은 도 7과 같이, 장변은 x축 방향으로 뻗고 단변은 z축 방향으로 뻗으며 상단부가 뾰족한 형상을 가질 수 있다. 와이어 구조물(33)은 그래핀층(20)이 복수개의 층으로 형성될 경우, 층의 개수가 증가할수록 성장 밀도가 낮아질 수 있다.
도 8을 참고하면, 와이어 구조물(32)과 결정층(11)의 결정 방향은 상호 같을 수 있다. 와이어 구조물(33)과 결정층(11)의 c-축 결정면 방향[0002]은 지지 기판(10)과 수평 방향일 수 있다. 결정층(11)은 지지 기판(10)과 에피택시 관계를 가질 수 있으므로, 와이어 구조물(33)은 결정층(11)과 동일한 결정 방향을 가질 수 있다.
도 8의 (a)와 같이, 마스크층(21)은 그래핀층(20)의 위에 위치할 수 있다. 마스크층(21)은 하나 또는 복수개의 관통홀(22)을 포함할 수 있다. 이 경우, 와이어 구조물(33)은 관통홀(22)이 위치한 영역에만 형성될 수 있으므로, 관통홀(22)을 통해 와이어 구조물(33)의 위치를 조절하여 선택 성장 될 수 있다. 와이어 구조물(33)은 관통홀(22)의 직경과 동일한 직경을 가지며 선택 성장될 수 있다.
도 8의 (b)와 같이, 와이어 구조물(33)은 마스크층(21)과 동일한 직경을 가지며 성장되다가 마스크층(21)의 상측 단부에서 측면 성장하여, 마스크층(21)의 관통홀(22)의 직경보다 큰 직경의 와이어 구조물(33)이 형성될 수 있다. 와이어 구조물(33)의 측면 성장이 계속 되면, 디스크 형태의 구조물 또는 와이어 구조물(33)이 상호 결합하여 하나의 박막 형태의 구조물로 형성될 수 있다.
에피택시 구조체(1)는 결정층(11) 상에 위치하는 그래핀층(20)과 와이어 구조물(32, 33)을 결정층(11)으로부터 분리하여 다른 기판으로 전사하여 제조될 수 있다.
그러면, 본 발명의 실시예에 따른 에피택시 구조체 제조 방법에 대하여 설명한다.
도 9를 참고하면, 지지 기판(10)이 제공될 수 있다. 지지 기판(10)은 c-Al2O3, r-Al2O3 또는 c-GaN 일 수 있다. 지지 기판(10) 위에 제1 결정면을 가지는 결정층(11)이 제공될 수 있다.
결정층(11)은 ZnO을 포함할 수 있다. 이 경우, 결정층(11)은 징크 아세테이트 다이하이드레이트(Zinc acetate dehydrate) 용액(5 mM in ethanol)을 1500rpm 내지 2500rpm으로 스핀코팅 하여 제조될 수 있다. 결정층(11)은 400℃ 내지 600℃에서 약 3분 내지 10분간 열처리 될 수 있다. 결정층(11)은 전술한 과정을 반복하여 제조될 수 있다.
결정층(11)의 위에 그래핀층(20)이 전사될 수 있다. 그래핀층(20)의 위에 와이어 구조물(32)이 제공될 수 있다. 와이어 구조물(32)은 테프론 오토 클레이브 반응 용기 내에 헥사메틸렌테트라민(Hexamethylenetetramine, HMTA) 및 징크 나이트레이트 헥사하이드레이트(Zinc nitrate hexahydrate, ZNH)를 포함하는 용액을 넣을 수 있다. 그리고 시편을 용액에 담그고 95℃에서 4 시간 동안 반응시켜, 그래핀층(20) 상에 와이어 구조물(32)을 제조 할 수 있다. 와이어 구조물(33)도 전술한 방법으로 제조될 수 있다.
도 9의 (a)와 같이, 그래핀층(20)은 결정층(11)에서 분리될 수 있다. 그래핀층(20)은 반 데르 발스 인력을 통해 결정층(11)과 약하게 결합되어 있으므로, 분리 시 발생될 수 있는 박막 구조물(31)의 손상을 미연에 방지할 수 있다.
도 9의 (b)와 같이, 결정층(11)에서 분리된 그래핀층(20)과 와이어 구조물(32)은 유연한 기판(40) 위에 전사될 수 있다. 유연한 기판(40)은 단결정, 다결정 또는 비정질 기판일 수도 있다.
이하에서는 실험예를 사용하여 본 발명을 좀더 상세하게 설명한다. 이러한 실험예는 단지 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명이 여기에 한정되는 것은 아니다.
실험예 1
도 10은 본 발명의 도 1에 따라 제조한 에피택시 구조체의 표면의 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope, SEM) 사진을 나타낸다. 도 10의 (a)와 (b)는 GaN 박막 구조물의 주사전자현미경 사진을 나타낸다.
도 10은 c-Al2O3 단결정 기판 상에 유기금속 화학기상 증착법(MOCVD)을 이용하여, c-plane(0001)의 GaN 결정 박막층을 형성하고, 3족 물질인 갈륨(Ga) 전구체로는 유기금속물질인 트리메틸갈륨(Trimethlygallium. TMGa)를 이용한다.
TMGa의 운송 가스(Carrier gas)로는 수소(H2)를 이용하고 5족 물질인 질소(N)의 전구체로는 암모니아(NH3)를 이용하고, 반응기 내 분위기 가스로는 수소(H2)를 이용한다.
제조한 GaN 박막층 상에 그래핀층을 전사시킨 후, 그래핀층 상에 GaN 박막 구조물을 제조 한다. 3족 물질인 갈륨(Ga)은 TMGa 용기(Canister) 내 수소가스를 11sccm 흘려주어 주입하고, 5족 물질인 질소(N)는 암모니아(NH3)를 2000sccm 흘려주어 주입하고, 분위기 가스인 수소(H2)는 3000sccm 흘려주어 1080℃, 100torr 조건에서 1 시간 동안 반응시킨다.
도 10의 (a)와 (b)에 도시한 바와 같이, 박막 구조물은 c-plane GaN이며, 그래핀층 전면적에 걸쳐 균일한 두께로 형성되는 것을 알 수 있다. 결정층과 박막 구조물이 동일한 물질일 경우, 결정층은 박막 구조물과 동일한 결정 방향을 가지며 형성되는 것을 알 수 있다.
도 10의 에피택시 구조체의 지지 기판은 c-Al2O3을 포함하고, 에피택시 관계에 따라 지지 기판 상에 c-plane GaN 결정층이 형성되므로, 그래핀층 상의 GaN 박막 구조물도 결정층과 동일한 c-plane 결정 방향을 가지는 것을 확인할 수 있다.
실험예 2
도 11은 본 발명의 도 4에 따라 제조한 에피택시 구조체의 표면의 주사전자현미경 사진을 나타낸다. 도 11의 (a)와 (b)는 ZnO 와이어 구조물의 주사전자현미경 사진을 나타낸다.
도 11은 c-Al2O3 기판 상에 수열합성법을 이용하여 징크 아세테이트 다이하이드레이트(Zinc acetate dehydrate) 용액(5 mM in ethanol)을 2000rpm으로 스핀코팅 한 후, 500℃에서 5 분간 열처리 하고, 전술한 과정을 3회 반복하여 ZnO 박막층을 제조한다.
제조한 ZnO 박막층 상에 그래핀층을 전사 시키고 테프론 오토 클레이브 반응 용기 내에 헥사메틸렌테트라민(Hexamethylenetetramine, HMTA) 및 징크 나이트레이트 헥사하이드레이트(Zinc nitrate hexahydrate, ZNH)를 포함하는 용액을 넣는다. 전술한 시편을 용액 내에 담구어 95℃에서 4시간 동안 반응시키고 그래핀층 상에 ZnO 와이어 구조물을 제조 한다.
도 11의 (a)와 (b)에 도시한 바와 같이, 와이어 구조물은 ZnO이며, 지지 기판은 c-Al2O3을 포함하고, 에피택시 관계에 따라 지지 기판 상에 c-plane ZnO 결정 층이 형성되는 것을 알 수 있다. 또한 그래핀층 상에 형성된 ZnO 와이어 구조물의 끝 단은 c-plane인 것을 확인할 수 있다.
실험예 3
도 12는 본 발명의 도 5에 따라 제조한 에피택시 구조체의 표면의 주사전자현미경 사진을 나타낸다. 도 12의 (a)와 (b)는 ZnO 와이어 구조물의 주사전자현미경 사진을 나타낸다.
도 12는 c-GaN 기판 상에 수열합성법을 이용하여 징크 아세테이트 다이하이드레이트(Zinc acetate dehydrate) 용액(5 mM in ethanol)을 2000rpm으로 스핀코팅 한 후, 500℃에서 5 분간 열처리 하고, 전술한 과정을 3회 반복하여 ZnO 박막층을 제조한다.
제조한 ZnO 박막층 상에 그래핀층을 전사 시키고 테프론 오토 클레이브 반응 용기 내에 헥사메틸렌테트라민(Hexamethylenetetramine, HMTA) 및 징크 나이트레이트 헥사하이드레이트(Zinc nitrate hexahydrate, ZNH)를 포함하는 용액을 넣는다. 전술한 시편을 용액 내에 담구어 95℃에서 4시간 동안 반응시키고 그래핀층 상에 ZnO 와이어 구조물을 제조 한다.
도 12의 (a)와 (b)에 도시한 바와 같이, 와이어 구조물은 ZnO이며, 지지 기판은 c-GaN을 포함하고, 그래핀층 상에 형성된 와이어 구조물의 in-plane 방향이 동일하게 나타나는 것을 알 수 있다.
ZnO는 GaN와 동일한 결정 구조를 가지며, c-plane의 격자 상수 차이가 ~1.9% 이내로 매우 작으므로, 두 물질로 이종접합 구조를 제조할 경우 고품질의 이종 구조가 가능하고, 접합 부분의 결정 방향이 동일할 수 있다.
따라서 c-plane GaN 지지 기판 상에 고품질의 단결정 c-plane ZnO 결정 층이 형성 되고, in-plane 방향이 동일하며, c-plane 끝 단을 갖는 와이어 구조물이 그래핀층 상에 형성되는 것을 확인할 수 있다.
실험예 4
도 13은 본 발명의 도 7에 따라 제조한 에피택시 구조체의 표면의 주사전자현미경 사진을 나타낸다. 도 13의 (a)와 (b)는 ZnO 와이어 구조물의 주사전자현미경 사진을 나타낸다.
도 13은 r-Al2O3 기판 상에 수열합성법을 이용하여 징크 아세테이트 다이하이드레이트(Zinc acetate dehydrate) 용액(5 mM in ethanol)을 2000rpm으로 스핀코팅 한 후, 500℃에서 5 분간 열처리 하고, 전술한 과정을 3회 반복하여 ZnO 박막층을 제조한다.
제조한 ZnO 박막층 상에 그래핀층을 전사 시키고 테프론 오토 클레이브 반응 용기 내에 헥사메틸렌테트라민(Hexamethylenetetramine, HMTA) 및 징크 나이트레이트 헥사하이드레이트(Zinc nitrate hexahydrate, ZNH)를 포함하는 용액을 넣는다. 전술한 시편을 용액 내에 담구어 95℃에서 4시간 동안 반응시키고 그래핀층 상에 ZnO 와이어 구조물을 제조 한다.
도 13의 (a)와 (b)에 도시한 바와 같이, 와이어 구조물은 ZnO이며, 지지 기판은 r-Al2O3을 포함하고, 지지 기판 상에는 에피택시 관계에 따라 a-plane ZnO 결정층이 형성되는 것을 알 수 있다.
a-plane ZnO 결정층은 전술한 c-plane ZnO 결정층과 다른 특성을 가진다. ZnO의 c-plane은 극성(polarity)을 가지며, ZnO의 a-plane은 무극성(non-polarity)을 가진다. 따라서 와이어 구조물은 결정층의 분극 특성과 관계 없이 결정층과 동일한 결정 방향을 나타내는 것을 알 수 있으며, 그래핀층 상에도 동일한 a-plane ZnO 결정 구조물이 형성되는 것을 확인할 수 있다. 그래핀층 상에 형성된 와이어 구조물의 in-plane 방향이 동일하게 나타나는 것을 알 수 있다.
실험예 5
도 14는 본 발명의 도 5에 따라 제조한 에피택시 구조체의 투과전자현미경 사진을 나타낸다. 도 14는 와이어 구조물, 그래핀층, 그리고 결정층의 계면을 [10-10]ZnOll[10-10]GaN 방향으로 투영한 투과전자현미경 사진을 나타낸다.
도 14에 도시한 바와 같이, c-GaN 지지 기판과 ZnO 결정층이 (0001)[10-10]ZnOll[(0001)[10-10]GaN의 에피택시(Epitaxy) 관계를 갖는 것을 확인 할 수 있다. 또한, 오른쪽 확대 이미지를 참고하면, 그래핀층이 중간에 삽입 됐음에도 불구하고 ZnO 와이어 구조물과 ZnO 결정층의 (0001)결정면이 서로 평행하고 in-plane 방향이 동일한 것을 확인 할 수 있으며, ZnO 와이어 구조물의 (0001)면간 거리는 2.59Å인 것을 알 수 있다.
실험예 6
도 15는 도 7에 따라 제조한 에피택시 구조체의 투과전자현미경 사진을 나타낸다. 도 15는 와이어 구조물, 그래핀층, 그리고 결정층의 계면을 [0001]ZnOll[-1101]Al2O3 방향으로 투영한 투과전자현미경 사진을 나타낸다.
도 15에 도시한 바와 같이, r-Al2O3 지지 기판과 ZnO 결정층이 (11-20)[0001]ZnOll(10-12)[-1101]Al2O3의 에피택시(Epitaxy) 관계를 갖는 것을 확인 할 수 있다. 또한, 오른쪽 확대 이미지를 참고하면, 그래핀층이 중간에 삽입 됐음에도 불구하고 ZnO 와이어 구조물과 ZnO 결정층의 (0001)결정면이, 동일한 원자 배열과 in-plane 방향을 나타내는 것을 확인 할 수 있으며, ZnO 와이어 구조물의 (0001)면을 이루는 원자간 거리가 3.25Å인 것을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
10. 지지 기판 11. 결정층
20. 그래핀층 21. 마스크층
22. 관통홀 30. 구조물
31. 박막 구조물 32. 와이어 구조물
33. 와이어 40. 유연한 기판
20. 그래핀층 21. 마스크층
22. 관통홀 30. 구조물
31. 박막 구조물 32. 와이어 구조물
33. 와이어 40. 유연한 기판
Claims (16)
- 지지 기판을 제공하는 단계,
상기 지지 기판 위에 상기 지지 기판과 에피택시 관계를 가지는 결정층을 제공하는 단계,
상기 결정층 위에 1층의 그래핀층을 제공하는 단계,
상기 그래핀층 위에 상기 결정층의 결정 방향과 동일한 결정 방향을 가지는 구조물을 제공하는 단계,
상기 그래핀층을 상기 지지 기판으로부터 제거하는 단계 그리고
상기 그래핀층을 유연한 기판 위에 위치하도록 전사하는 단계,
를 포함하고,
상기 결정층을 제공하는 단계에서, 상기 결정층은 AlGaAs, GaP, GaAs, GaAsP, AlGaInP, InAs, InAsP, InGaAs, InP, MgO, CdO, SiO2 또는 Si를 포함하는 에피택시 구조체의 제조 방법. - 삭제
- 제1항에서,
상기 그래핀층을 제공하는 단계는 상기 지지 기판과 반 데르 발스(van der Waals, vdW) 힘으로 결합된 그래핀층을 제공하는 에피택시 구조체의 제조 방법. - 제3항에서,
상기 구조물을 제공하는 단계는 박막(Thin Film) 구조물을 제공하는 에피택시 구조체의 제조 방법. - 제3항에서,
상기 구조물을 제공하는 단계는 상기 그래핀층과 교차하는 방향으로 뻗는 와이어 구조물을 제공하는 에피택시 구조체의 제조 방법. - 제3항에서,
상기 구조물을 제공하는 단계는 상기 그래핀층과 수평인 방향으로 뻗는 와이어 구조물을 제공하는 에피택시 구조체의 제조 방법. - 삭제
- 제1항에서,
상기 결정층을 제공하는 단계는 스퍼터링(Sputtering), 스핀 코팅(Spin coating), 유기금속 화학기상증착법(Metal-organic chemical vapor deposition, MOCVD) 또는 분자선 에피택시(Molecular beam epitaxy, MBE) 단계를 포함하는 에피택시 구조체의 제조 방법. - 삭제
- 삭제
- 지지 기판,
상기 지지 기판 위에 위치하고, 상기 지지 기판과 에피택시 관계를 가지는 결정층,
상기 결정층 위에 위치하는 1층의 그래핀층 그리고
상기 그래핀층 위에 위치하는 구조물
을 포함하고,
상기 구조물은 상기 결정층의 결정 방향과 동일한 결정 방향을 가지며,
상기 결정층은 AlGaAs, GaP, GaAs, GaAsP, AlGaInP, InAs, InAsP, InGaAs, InP, MgO, CdO, SiO2 또는 Si를 포함하는 에피택시 구조체. - 삭제
- 제11항에서,
상기 그래핀층은 상기 지지 기판과 반 데르 발스(van der Waals, vdW) 힘으로 결합된 에피택시 구조체. - 제13항에서,
상기 구조물은 박막(Thin Film) 구조물인 가지는 에피택시 구조체. - 제13항에서,
상기 구조물은 상기 그래핀층과 교차하는 방향으로 뻗는 와이어 구조물인 에피택시 구조체. - 제13항에서,
상기 구조물은 상기 그래핀층과 수평인 방향으로 뻗는 와이어 구조물인 에피택시 구조체.
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