KR102065644B1 - 리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법에 관한 것으로 보다 상세하게는, 리튬 금속을 용융시킨 리튬(Li)활물질이 탄소구조체의 기공 내에 담지됨으로써 충방전 중에 리튬 물질의 부피변화가 감소되고, 리튬을 사용하는 음극 극판의 부피변화도 감소되며, 이로 인해 리튬 전지의 내구성 및 안정성이 향상될 수 있는 리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법에 관한 것이다.

Description

리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법 {LITHIUM METAL CARBON COMPLEX AND METHOD FOR PREPARING THE SAME}
본 발명은 리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법에 관한 것으로 보다 상세하게는, 리튬 금속을 용융시킨 리튬(Li) 활물질이 탄소구조체의 기공 내에 담지됨으로써 충방전 중에 리튬 물질의 부피변화가 감소되고, 리튬을 사용하는 음극극판의 부피변화도 감소되며, 이로 인해 리튬 전지의 내구성 및 안정성이 향상될 수 있는 리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
최근 휴대전화 및 노트북과 같은 휴대용 전자기기의 발달 및 소형화, 경량화 요구에 따라, 이들의 전력원으로서 사용되는 리튬이온 이차전지의 고용량, 장수명, 고안전성 등 특성의 향상이 요구되고 있다.
이러한, 전지의 특성 향상시키는 방법은 다양하게 있는데 얇은 세퍼레이트를 사용하거나, 전극 재료의 입자 크기를 감소시켜 반응 입자의 비표면적을 증가시키는 방법이 있다. 또한, 리튬 금속을 음극재로 사용함으로써 배터리의 성능을 향상시키는 방법이 있다.
열적으로 안정하고 높은 전류로 충전 및 방전될 때 리튬이온 이차전지가 높은 용량을 가질 수 있게 하는 전극 재료를 개발하는 것이 바람직하다. 특히, 전극의 전기 저항을 감소시킬 수 있는 전극 소재를 사용하는 것이 전지의 용량을 높이면서 내구성을 높이는데 중요하다.
최근에는 우수한 환경 친화성을 가지며 우수한 사이클링 성능을 갖는 리튬 금속으로 구성되는 리튬메탈전극이 리튬이온 이차전지의 음극재로 적용되고 있다.
이와 같은 종래의 리튬메탈전극은 리튬이온 이차전지의 음극재로 적용됨으로써 전지의 에너지 밀도 및 용량을 향상시킬 수 있고, 이로 인해 전지의 성능이 향상될 수 있다.
그러나, 이러한 종래의 리튬메탈전극의 경우 사이클링 동안 리튬 금속 물질의 부피 변화가 큰 폭으로 발생한다는 문제점을 가지고 있었고, 이로 인해 이차전지의 내구성이 저하된다는 문제점을 가지고 있었다.
또한, 종래의 리튬메탈전극의 경우, 이차전지 충방전 과정에서 리튬 금속 음극상에 리튬 이온의 불균일한 증착이 발생한다는 문제점을 가지고 있었고, 이로 인해 이차전지의 단락이 발생되고, 전지의 안정성이 저하된다는 문제점이 있었다.
한국등록특허 10-1460282호
일 실시예에 따른 본 발명의 목적은, 리튬 금속을 용융시킨 리튬 활물질이 탄소 기공 내에 담지됨으로써 충방전 중에 리튬 물질의 부피변화가 감소되고, 리튬을 사용하는 음극극판의 부피변화도 감소되며, 이로 인해 리튬 전지의 내구성이 향상될 수 있는 리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.
또한, 일 실시예에 따른 본 발명의 목적은, 케첸블랙(Ketjen Black) 및 퍼니스 블랙(Furnace Black) 중 하나 이상의 도전성 카본블랙(Carbon Black)을 이용해 탄소구조체를 구성함으로써 리튬 전지의 안정성이 향상될 수 있는 리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.
그리고, 다른 실시예에 따른 본 발명의 목적은, 카본시트를 이용해 탄소구조체를 구성함으로써 리튬 물질 전극의 표면적이 향상되어 리튬전지의 성능이 향상될 수 있는 리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.
또한, 일 실시예에 따른 본 발명의 목적은, 리튬 활물질이 탄소구조체 내부에 안정적으로 담지됨으로써 리튬금속카본복합체의 제조공정이 간단해질 수 있는 리튬금속카본복합체 및 이의 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.
본 발명에 따른 리튬금속카본복합체는, 다공성 탄소구조체 및 리튬 금속을 용융시킨 리튬(Li)활물질;을 포함하고, 상기 탄소구조체는, 상기 리튬 활물질이 담지되는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에 따르면, 상기 탄소구조체는, 케첸블랙(Ketjen Black) 및 퍼니스 블랙(Furnace Black) 중 하나 이상의 도전성 카본블랙(Carbon Black)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
다른 실시예에 따르면, 상기 탄소구조체는, 카본섬유(Carbon fiber)를 이용한 카본시트(Carbon Sheet)로 구성되는 것을 특징으로 한다.
다른 실시예에 따르면, 상기 카본시트는, 카본섬유를 직조시킨 형태인 것을 특징으로 한다.
일 실시예 및 다른 실시예에 따르면, 상기 리튬 활물질은, 상기 탄소구조체의 기공 내에 담지된 상태로 상기 탄소구조체 내부에 흡착되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 리튬금속카본복합체의 제조방법은, (a) 리튬 금속을 열처리하고 용융시켜 리튬 활물질을 제조하는 단계, (b) 다공성 탄소구조체와 상기 리튬 활물질을 혼합하는 단계 및 (c) 상기 리튬 활물질이 상기 탄소구조체에 담지되는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에 따르면, 상기 (b) 단계는, 상기 탄소구조체에 케첸블랙 및 퍼니스블랙 중 하나 이상의 도전성 카본블랙이 포함되는 것을 특징으로 한다.
다른 실시예에 따르면, 상기 (b)단계의 상기 탄소구조체는 카본섬유(Carbon fiber)를 이용한 카본시트(Carbon Sheet)로 구성되는 것을 특징으로 한다.
일 실시예 및 다른 실시예에 따르면, 상기 (c) 단계는, 상기 탄소구조체의 기공 내부에 상기 리튬 활물질이 유입되는 것을 특징으로 한다.
일 실시예 및 다른 실시예에 따르면, 상기 리튬금속카본복합체의 제조방법은, (d) 상기 리튬 활물질이 삽입된 상기 탄소구조체를 건조하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 리튬 금속을 용융시킨 리튬 활물질이 탄소 기공 내에 담지됨으로써 충방전 중에 리튬 물질의 부피변화가 감소되고, 리튬을 사용하는 음극극판의 부피변화도 감소되며, 이로 인해 리튬 전지의 내구성이 향상될 수 있도록 하는 이점이 있다.
또한, 리튬음극을 다공성 탄소구조체로 구성함으로써 리튬 활물질이 탄소구조체 내부에 안정적으로 담지될 수 있고, 리튬금속카본복합체의 제조공정이 간단해질 수 있도록 하는 이점이 있다.
또한, 리튬 물질이 탄소구조체에 구성됨으로써 리튬 전지 내 리튬메탈 음극의 부피변화를 줄여 줄 수 있고, 이로 인해 리튬 전지의 안정성 및 성능이 향상될 수 있도록 하는 이점이 있다.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따른 케첸블랙(Ketjen Black)을 포함한 리튬금속카본복합체의 구조를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 2는, 본 발명의 다른 실시예에 따른 카본시트(Carbon Sheet)로 구성되는 리튬금속카본복합체의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬금속카본복합체의 제조방법을 나타낸 순서도이다.
본 발명을 첨부된 도면을 참조하여 상세히 설명하면 다음과 같다. 여기서, 반복되는 설명, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 설명은 생략한다. 본 발명의 실시형태는 당 업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 따라서, 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위하여 과장될 수 있다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 “포함”한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기제가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함 할 수 있는 것을 의미한다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 용이하게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
<리튬금속카본복합체>
<실시예1>
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따른 케첸블랙(Ketjen Black)을 포함한 리튬금속카본복합체의 구조를 개략적으로 도시한 도면이다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬금속카본복합체는 다공성 탄소구조체, 리튬 금속을 용융시킨 리튬(Li)활물질을 포함하고, 이때 탄소구조체는 리튬 활물질이 담지될 수 있다.
먼저, 도 1을 살펴보면, 본 발명의 일 실시예에 따른 탄소구조체는 리튬 전지의 전극 몸체를 이루고, 케첸블랙(Ketjen Black) 및 퍼니스 블랙(Furnace Black) 중 하나 이상의 도전성 카본블랙(Carbon Black)을 포함할 수 있으며, 도전성 카본블랙 내부에는 후술되는 리튬 활물질이 삽입될 수 있다.
예를 들어, 탄소구조체로 도전성 카본블랙인 케첸블랙을 사용하고, 케첸블랙과 리튬금속을 혼합한 뒤 비활성분위기에서 250℃의 온도로 열처리해 리튬 금속을 용융시키면 용융된 리튬 금속은 리튬 활물질로써 케첸블랙 기공 사이로 담지될 수 있다.
이처럼, 탄소구조체 기공 내에 리튬 금속을 용융시킨 리튬 활물질을 담지시킴으로써 충방전중의 리튬 물질의 부피변화가 감소되고, 리튬을 사용하는 음극극판의 부피변화도 감소되며, 이로 인해 리튬 전지의 내구성이 향상될 수 있다.
이러한, 탄소구조체는 리튬 전지의 전극 몸체를 이룰 수 있고, 이때 전극 몸체로 적용되는 다공성의 탄소구조체의 기공률은 40% 내지 80%인 것이 바람직하다.
탄소구조체의 기공률이 40% 미만일 경우, 후술되는 리튬 활물질이 균일하게 담지되지 않는 문제점이 발생할 수 있고, 기공률이 80%를 초과하면 전극의 몸체를 구성하는 탄소구조체의 기계적 강도가 저하되어 리튬전지의 내구성이 저하된다는 문제점이 발생할 수 있다.
따라서, 전극 몸체로 적용되는 다공성의 탄소구조체가 40% 내지 80%의 기공률을 가짐으로써 리튬 활물질이 균일하게 담지될 수 있고, 이로 인해 리튬전지의 효율이 향상시킬 수 있다.
다음으로 리튬 활물질은 리튬 금속을 열처리해 용융시켜 만들 수 있고, 리튬 활물질은 탄소구조체의 기공 내에 담지된 상태로 탄소구조체 내부에 흡착될 수 있다.
이러한 리튬 활물질은 다공성 탄소구조체의 기공 및 공극 내에서 탄소구조체 사이에 부착되어 기공 및 공극을 채운 상태로 균일하게 구성될 수 있다.
리튬 활물질이 담지된 탄소구조체의 전체적인 표면에는 나노입자로 구성된 도전재 코팅층이 구성될 수 있는데, 여기서 도전재 코팅층을 구성되는 나노입자는 케첸블랙(Ketjen Black), 슈퍼카본(Super Carbom) 및 퍼니스블랙(Furnace Black) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
이러한 도전재 코팅층은 탄소구조체 내부에 흡착된 리튬 활물질이 전극 및 셀 내부에서 확산이 진행될 때 리튬 활물질이 탄소구조체 외부로 유출되는 것을 방지할 수 있도록 할 수 있다.
예를 들어, 리튬 전지에 케첸블랙을 포함하는 다공성 탄소구조체가 구성될 수 있고 이때, 탄소구조체의 기공률은 50%로써 탄소구조체의 기공 및 공극 내부에는 리튬 금속을 용융시킨 리튬활물질이 담지될 수 있다.
여기서, 리튬활물질이 담지된 탄소구조체의 전체적인 표면에는 입자의 크기가 20nm인 케천블랙으로 구성된 도전재 코팅층이 10μm의 두께로 형성될 수 있다.
이처럼, 탄소구조체 기공 내에 리튬 금속을 용융시킨 리튬 활물질이 담지됨으로써 충방전중의 리튬 물질의 부피변화가 감소되고, 리튬을 사용하는 음극극판의 부피변화도 감소되며, 이로 인해 리튬 전지의 내구성이 향상될 수 있도록 할 수 있다.
<실시예2>
도 2는, 본 발명의 다른 실시예에 따른 카본시트(Carbon Sheet)로 구성되는 리튬금속카본복합체의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬금속카본복합체는 다공성 탄소구조체, 리튬 금속을 용융시킨 리튬(Li)활물질을 포함하고, 이때 탄소구조체는 리튬 활물질이 담지될 수 있으며, 상기 구성은 앞서 설명한 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬금속카본복합체의 구성과 동일하여 생략하며 상이한 구성에 대해서만 설명하기로 한다
도 2를 살펴보면, 본 발명의 다른 실시예에 따른 탄소구조체는 평판형의 형태로 구성될 수 있고, 특히 탄소구조체는 카본섬유로(Carbon fiber)를 이용한 카본시트(Carbon Sheet)로 구성될 수 있다.
이때, 카본 시트는 카본섬유를 직조시킨 형태로써 부직포 또는 미세한 기공을 가지는 다양한 형태의 직물, 예를 들어, 카본직물(Woven Carbon Fiber), 카본 패브릭(Carbom Fabric) 중 하나 이상을 선택해 구성될 수 있다.
따라서, 평판형의 카본시트를 탄소구조체로써 리튬금속카본복합체에 구성됨으로써 리튬 전지 내 리튬 활물질의 확산이 균일하게 되어 활물질의 표면적이 향상될 수 있고, 이로 인해 리튬 전지의 성능이 향상될 수 있도록 할 수 있다.
<리튬카본금속복합체의 제조방법>
도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬금속카본복합체의 제조방법을 나타낸 순서도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬금속카본복합체의 제조방법은, 리튬 금속을 열처리하고 용융시켜 리튬 활물질을 제조하는 단계(S100), 다공성 탄소구조체와 상기 리튬 활물질을 혼합하는 단계(S200) 및 상기 리튬 활물질이 상기 탄소구조체에 담지되는 단계(S300)를 포함 할 수 있다.
먼저, S100 단계는, 리튬 금속을 200℃ 이상의 온도로 열처리하고, 용융시켜 액상의 리튬 활물질을 제조하는 단계로써, 탄소구조체에 안정적으로 리튬 활물질을 주액시킬 수 있다.
다음으로, S200 단계는, 다공성의 탄소구조체와 액상의 리튬 활물질을 혼합하는 단계로써, 이때 탄소구조체에 케첸블랙 및 퍼니스블랙 중 하나 이상의 도전성 카본블랙이 포함될 수 있다.
예를 들어, 케첸블랙이 포함되는 다공성의 탄소구조체와 액상의 리튬 활물질을 혼합할 수 있는데, 이때 리튬 활물질은 탄소구조체인 케첸블랙의 기공 내부에 안정적으로 주입될 수 있다.
또한, S200 단계에서 탄소구조체는 카본섬유를 이용한 카본시트로 구성될 수 있고, 카본시트는 카본섬유가 직조되어 미세한 기공을 가진 형태로 제공될 수 있다.
예를 들어, 평판형의 카본시트로 구성된 탄소구조체와 액상의 리튬 활물질을 혼합할 수 있고, 여기서 리튬 활물질은 탄소구조체인 카본시트의 기공 내부에 균일하게 삽입될 수 있다.
이처럼, 미세한 기공을 가진 다공성의 탄소구조체와 액상의 리튬 활물질을 혼합함으로써 리튬 활물질이 탄소구조체 내부에 담지될 수 있고, 리튬금속카본복합체의 전체적인 제조공정이 간단해질 수 있다.
S300단계는 탄소구조체의 기공 내부에 리튬 활물질이 유입되는 단계로써, 액상의 리튬 활물질은 탄소구조체의 기공 및 공극 내부로 흘러 들어가 담지된 상태로 흡착될 수 있다.
리튬금속카본복합체의 제조방법은 리튬 활물질이 삽입된 탄소구조체를 건조하는 단계를 더 포함할 수 있다.
리튬 활물질이 삽입된 탄소구조체는 열풍건조법, 분무건조법, 동결건조법 및 가열건조법 중 어느 하나의 방법으로 탄소구조체를 건조시킬 수 있고, 이때 50℃ 내지 80℃의 온도에서 건조시킬 수 있다.
50℃ 미만의 온도에서 탄소구조체를 건조시키면 탄소구조체를 건조하는데 많은 시간이 소요된다는 문제점이 발생할 수 있고, 80℃를 초과하는 온도에서 탄소구조체를 건조시키면 탄소구조체가 열화되어 내구성이 저하된다는 문제점이 발생할 수 있다.
리튬금속카본복합체의 제조방법은 건조된 탄소구조체의 표면에 도전재 코팅층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
도전재 코팅층은 나노입자로 구성되어 케첸블랙, 슈퍼카본 및 퍼니스블랙 중 하나 이상을 포함할 수 있고, 이러한 도전재 코팅층은 탄소구조체에 담지된 리튬 활물질이 탄소구조체의 외부로 유출되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 탄소구조체 표면에 형성되는 도전재 코팅층은 전극의 전기전도성을 향상시킬 수 있고, 이로 인해 리튬금속카본복합체가 구성된 리튬 전지의 충방전 효율을 향상시킬 수 있다.
상기 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 당업계에서 통상의 지식을 가진 자라면 이하의 특허 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역을 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (10)

  1. 다공성 탄소구조체;
    상기 탄소구조체의 기공에 리튬 금속을 용융시킨 형태로 담지되는 리튬(Li)활물질; 및
    상기 탄소구조체 외표면에 코팅되는 도전재 코팅층;을 포함하는,
    리튬금속카본복합체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 탄소구조체는,
    케첸블랙(Ketjen Black) 및 퍼니스 블랙(Furnace Black) 중 하나 이상의 도전성 카본블랙(Carbon Black)을 포함하는 것을 특징으로 하는, 리튬금속카본복합체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 탄소구조체는,
    카본섬유(Carbon fiber)를 이용한 카본시트(Carbon Sheet)로 구성되는 것을 특징으로 하는, 리튬금속카본복합체.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 카본시트는,
    상기 카본섬유를 직조시킨 형태인 것을 특징으로 하는, 리튬금속카본복합체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 리튬 활물질은,
    상기 탄소구조체의 기공 내에 담지된 상태로 상기 탄소구조체 내부에 흡착되는 것을 특징으로 하는, 리튬금속카본복합체.
  6. (a) 리튬 금속을 열처리하고 용융시켜 리튬 활물질을 제조하는 단계;
    (b) 다공성 탄소구조체와 상기 리튬 활물질을 혼합하는 단계;
    (c) 상기 리튬 활물질이 상기 탄소구조체에 담지되는 단계;
    (d) 상기 리튬 활물질이 담지된 상기 탄소구조체를 건조시키는 단계; 및
    (e) 상기 탄소구조체의 외표면에 도전재를 코팅하여 도전재 코팅층을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는,
    리튬금속카본복합체의 제조 방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 (b) 단계는,
    상기 탄소구조체에 케첸블랙 및 퍼니스블랙 중 하나 이상의 도전성 카본블랙이 포함되는 것을 특징으로 하는, 리튬금속카본복합체의 제조 방법.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 (b) 단계의 상기 탄소구조체는,
    카본섬유(Carbon fiber)를 이용한 카본시트(Carbon Sheet)로 구성되는 것을 특징으로 하는, 리튬금속카본복합체의 제조 방법.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 (c) 단계는,
    상기 탄소구조체의 기공 내부에 상기 리튬 활물질이 유입되는 것을 특징으로 하는, 리튬금속카본복합체의 제조 방법.
  10. 제6항에 있어서,
    상기 리튬금속카본복합체의 제조방법은,
    (d) 상기 리튬 활물질이 삽입된 상기 탄소구조체를 건조하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는, 리튬금속카본복합체의 제조방법.
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