KR101969741B1 - 연료 셀 스택 내의 임계 동작 상태를 결정하는 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 직렬로 연결되는 단일 셀들로 이루어지는 연료 셀 스택 내의 임계 동작 상태를 결정하는 방법에 관련되는데, 여기에서 저-주파수 전류 또는 전압 신호가 연료 셀 스택으로 인가되고, 결과적인 전압 또는 전류 신호가 측정되며 왜곡 인자 thd가 결정된다. 본 발명에 따르면, 멤브레인 저항 Rm에 의존하는 항 및 왜곡 인자 thd에 의존하는 항의 가중치 합이 연료 셀 스택의 연료 셀 멤브레인의 고갈과 상관되는 표시자 THDAdryout을 결정하기 위하여 사용되고, 멤브레인 저항 Rm은 임피던스 측정에 의하여 검출된다.

Description

연료 셀 스택 내의 임계 동작 상태를 결정하는 방법{METHOD FOR DETERMINING CRITICAL OPERATING STATES IN A FUEL CELL STACK}
본 발명은 직렬로 스위칭되는 개별 셀들로 이루어지는 연료 셀 스택 내의 임계 동작 상태를 결정하는 방법에 관련되는데, 여기에서 저-주파수 전류 또는 전압 신호가 연료 셀 스택으로 인가되고, 결과적인 전압 또는 전류 신호가 측정되며 측정된 신호의 왜곡 인자가 결정된다.
품질 보장을 하려면 기능성과 연료 셀들의 생성 시에 모든 셀들의 성능을 점검할 필요가 있다. 이것은 해당 기술 분야에 따르면 예를 들어 개별 셀 전압을 측정함으로써 이루어진다. 그러나 더 큰 기술적 노력이 필요하기 때문에 개별 셀 전압을 측정하는 것은 연료 셀들의 생산 시에 그리고 동작 도중에도 바람직하지 않다.
실험실에서, 소위 임피던스 분광학이 연료 셀 스택의 동작 상태 또는 "건강의 상태"를 검출하기 위하여 역시 사용된다. 이러한 프로세스에서, 연료 셀 스택의 복소 임피던스(즉 임피던스 궤적 곡선)가 특정한 주파수 범위에서 측정되고 주로 기준 곡선과 비교된다.
임피던스 곡선에서 통상적 변화가 발생하는 주파수에 의존하여, 이제 이러한 변화가 양극, 음극 또는 개별 셀의 멤브레인으로부터 유래하는지가 구별될 수 있다. 이러한 방법은 연료 셀 스택에 대한 전기 등가 회로가 제 1 차수의 저역-통과 소자들의 직렬-병렬 회로라는 사실에 기초하는데, 이것의 컷-오프 주파수들은 원하는 선택도로부터 멀리 이격되어 위치되고 그러므로 획득될 수 있다.
이것이 실질적으로 모니터링을 요구하는 연료 셀 스택 내에서의(예를 들어 에어 및 H2와 함께 동작되는 PEM 연료 셀 스택 내에서의) 후속하는 효과들이다.
- 음극 또는 양극에서의 산화제 또는 연료의 과소공급(과소화학량(hypostoichiometry)). 효과: UI 특징 곡선은 더 낮은 전류에서 이미 떨어진다.
- 멤브레인: 전기적 단락-회로 또는 가스 단락-회로의 형성. 효과: Uo(전류 = 0에서의 전압)가 변동한다.
- 전극 에이징(ageing). 효과: UI 특징 곡선이 더 급격하게 끊기며 부식 효과 때문에 옴 저항이 더 높다.
순수 임피던스 분광학에서의 단점은 상대적으로 높은 측정 노력이다. 추가적으로, 임피던스 분광학은 시간-소모적인데 이것은 점진적으로 상승하는 주파수의 각각에서 정상-상태에서의 임피던스를 측정할 필요가 있기 때문이다.
총고조파왜곡 분석(Total Harmonic Distortion Analysis; THDA)은 이런 관점에서 장점들을 제공하는데, 이것은 연료 셀 스택의 상태를 결정하기 위한 온라인 진단 툴을 나타낸다. 파라미터들은 상대적으로 낮은 양의 측정 노력으로써 추출될 수 있는데, 이러한 파라미터들은 연료 셀 스택의 상태 변수들의 추가 계산들을 위하여 사용될 수 있다.
왜곡 인자의 분석에 기반한 이러한 방법은 EP 1 646 101 B1 에서 상세히 설명되는데, 여기에서는 저-주파수 전류 또는 전압 신호가 연료 셀 스택에 인가되고, 결과적인 전압 또는 전류 신호가 측정되며 연료 셀 스택의 개별 셀의 동작 상태에 대한 결론들은 그 신호의 고조파 컴포넌트(또는 왜곡 인자)에서의 적어도 하나의 변화로부터 유도된다. 이것은 시스템 레벨에서 임계 동작 상태를 인식하고 분류하는 것에 대한 앞서 언급된 측정들의 온라인 평가를 허용한다.
왜곡 인자 분석은 필터(디지털 또는 아날로그 필터)를 사용함으로써 시간 범위에서 또는 주파수 범위(웨이브릿 변환, 단기 푸리에 변환 또는 고속-푸리에 변환의 모든 타입의 응용)에서의 변환을 사용하여 발생할 수 있다. 주파수 변환의 장점은 신호-대-잡음 비가 이러한 변환에 의하여 크게 개선된다는 것이고, 이것은 다시 측정 방법의 민감도를 증가시킨다.
본 발명의 목적은, EP 1 646 101 B1 으로부터 알려지는 방법에 기초하여, 왜곡 인자의 분석에 기초하며, 연료 셀 스택들의 상이한 임계 동작 상태들을 뚜렷하게 검출할 수 있는 방법 변형예들을 제안하는 것인데, 이들은 다음과 같다:
- 스택의 양극/음극에서의 과소화학량
- 스택의 멤브레인의 고갈(건조; Drying out)
- 멤브레인 상에서의 물의 축적, 액적의 형성
- 평균 셀 전압으로부터의 현재 최소의 셀 전압의 편차
본 발명의 제 1 변형예는 멤브레인 저항 R m 에 의존하는 항 및 왜곡 인자 thd에 의존하는 항의 가중치 합이 연료 셀 스택의 연료 셀 멤브레인의 고갈과 상관되는 표시자 THDA dryout 을 결정하기 위하여 사용된다는 것을 제공하고, 여기에서 멤브레인 저항 R m 은 임피던스 측정에 의하여 검출된다.
본 발명의 제 2 변형예는 내부 저항 R i 에 의존하는 항, 왜곡 인자 thd에 의존하는 항, 저-주파수 신호의 임피던스 R lm 에 의존하는 항의 가중치 합 합계가 연료 셀 스택의 양극 및/또는 음극측의 화학량적 과소공급 THDA low media 와 상관되는 표시자를 결정하는 데에 사용된다는 것을 제공한다.
본 발명의 제 3 변형예는 파라미터 thd dif0 및 thd dif1 , 및 요동 측정된 전압 곡선에서의 fd (V)가 연료 셀 스택의 멤브레인 상의 비허용 물 축적 및 액적 형성과 상관되는 표시자 THDA liquid 를 결정하기 위하여 사용된다는 것을 제공한다. thd dif0 및 thd dif1 은 전류 및 전압의 왜곡 인자의 선형 조합에 각각 관련되는데, 여기에서 thd dif0 는 제 1 고조파의 성분을 포함하고 thd dif1 은 제 2 고조파의 성분을 포함한다.
표시자 THDA dryout 은 스택 내의 멤브레인의 고갈 상태에 대한 퍼센티지 단위의 진술을 제공한다. THDA low media 는 음극 또는 양극에서의 미디어 과소공급의 정도를 공급한다(미디어는 예를 들어 이러한 경우에서는 에어, 수소 또는 메탄올을 포함함). THDA liquid 는 바람직하지 않은 물 축적의 발생을 표시한다.
본 발명의 제 1 추가적 발전예에 따르면,
상기 연료 셀 스택의 단순화된 전기 등가 회로는 상기 연료 셀 스택의 에이징과 상관되는 표시자 SoH를 추가적으로 결정하기 위하여 사용될 수 있고, 상기 등가 회로는 적어도 음극측 및 양극측의 옴 저항 R 1 , R 2 , 양극 및 음극측 상의 이중층 커패시턴스 C 1 , C 2 및 인덕턴스 L m 을 고려하며, 결정될 변수 R 1 , R 2 , C 1 , C 2 , L m 에 대한 방정식 체계에 대한 파라미터들이 적어도 3 개의 측정 주파수에서의 임피던스 측정들로부터 셋 업되고, 이것들의 해는 표시자 SoH를 계산하기 위하여 적어도 부분적으로 사용된다.
바람직하게는 3 개의 측정 주파수들은 계산을 위하여 선택되고, 여기에서 단순화된 등가 회로의 임피던스 곡선은 상기 연료 셀 스택의 실수 임피던스 곡선과 실질적으로 일치한다.
본 발명의 제 2 추가적 발전예에 따르면, 인공 신경망(Artificial Neural Network; ANN)이 상기 연료 셀 스택의 평균 셀 전압으로부터의 현재의 최소 셀 전압의 편차와 상관되는 표시자 avg-min을 결정하기 위하여 사용될 수 있고, 여기에서 왜곡 인자 분석 THDA로부터 유도되는 측정된 양들 및 인가된 전압 신호의 실수 및 허수부로부터 유도되는 임피던스 값들은 상기 신경망의 입력 양들로서 사용되며, 상기 신경망은 내부 신경망 파라미터를 결정하기 위한 개별 셀 전압 측정들로부터의 신호들을 사용하여 학습된다.
이러한 접근법은 훈련 데이터 기록이 물리적 모델로부터의 파라미터들에 의하여 보완되는 모듈 방식으로 확장될 수 있다. 따라서 시뮬레이션의 정밀도가 개선될 수 있다.
바람직하게는 이중층 순방향 인공 신경망 FFANN(Feed-Forward Artificial Neural Network)이 연료 셀 스택의 개별 셀의 셀 전압의 최소와 상관되는 표시자 avg-min을 시뮬레이션하기 위하여 사용될 수 있는데, 여기에서 신경망은 훈련 함수, 바람직하게는 레벤버그-마콰트 훈련 함수를 사용하여 개별 셀 전압 측정을 이용하여 검출된 측정된 값으로 조절된다.
본 발명은 아래에서 도면들을 참조하여 더욱 상세하게 설명될 것이다:
도 1 은 연료 셀 스택의 등가 회로를 도시한다;
도 2 는 PEM 연료 셀의 개략적인 단면도를 도시한다;
도 3 은 THDA dryout 에 대한 표준화된 파라미터의 퍼센트 단위의 시간이 지남에 따른 진행을 볼트 단위의 스택 전압의 표현과 도시한다;
도 4 는 THDA low media 에 대한 표준화된 파라미터의 퍼센트 단위의 시간이 지남에 따른 진행을 볼트 단위의 스택 전압의 표현과 도시한다;
도 5 는 THDA liquid 에 대한 표준화된 파라미터의 퍼센트 단위의 시간이 지남에 따른 진행을 볼트 단위의 스택 전압의 표현과 도시한다;
도 6 은 스택의 에이징의 정도 SoH의 시간이 지남에 따른 진행을 그 스택의 동작 수명의 중간에서 대략적으로 도시한다;
도 7 은 스택의 에이징의 정도 SoH의 시간이 지남에 따른 진행을 그 스택의 동작의 추가적인 수 일 이후에 퍼센트 단위로 도시한다;
도 8 은 스택의 에이징의 정도 SoH의 시간이 지남에 따른 진행을 그 스택의 동작 수명의 끝에서 퍼센트 단위로 도시한다;
도 9 는 이중층 순방향 인공 신경망의 다이어그램을 도시한다, 그리고
도 10 은 THDA 진단 툴의 기능성 기록의 다이어그램을 도시한다.
도 1 에 따른 연료 셀 스택의 등가 회로는 음극 및 양극의 옴 저항(R1, R2) 및 음극 및 양극측 상의 이중층 커패시턴스 C1, C2, 멤브레인 Lm의 인덕턴스 및 옴 멤브레인 저항 Rm을 도시한다. 스택의 개방-회로 전압은 참조부호 OCV(개방-회로 전압)로써 지정된다.
도 2 는 양극(10) 및 음극(12) 사이에 배치된 멤브레인(11)을 포함하는, PEM 연료 셀의 멤브레인-전극 유닛(membrane-electrode unit; MEA)을 통과하는 개략적인 단면도를 도시한다. 양극 및 음극(10, 12)은 각각 확산층(13) 및 촉매층(14, 15)으로 이루어진다. 연료, 예를 들어 H2의 공급은 양극에서 참조 번호(16)로써, 그리고 방출은 참조 번호(16')로써 표시된다. 산화제(예를 들어 에어)의 공급은 참조 번호(17)에서 그리고 방출은 참조번호(17')에서 발생한다.
THDA dryout
매우 단순화된 관점으로부터, PEM 연료 셀은 양성자 교환 멤브레인(Proton Exchange Membrane(PEM)인 양성자-전도 멤브레인에 의하여 분리되는 두 개의 전극으로 구성된다.
PEM은 양성자(H+)가 침투할 수 있으며, 산소 또는 수소와 같은 가스상 시약의 수송을 효과적으로 방지하는 폴리머 전해질 멤브레인이다.
이러한 요구 사항을 만족시키기 위하여, 멤브레인은 무엇보다도 특정한 레벨의 습기를 가져야 한다. 만일 멤브레인이 고갈되면(dries out), 이것의 도전성은 감소하고 따라서 연료 셀의 성능 도 감소한다. 최악의 경우에, 크랙 및 홀들이 생성되며 멤브레인은 복원불가능하게 손상된다. 이것이 연료 셀의 기능성을 크게 제한하며 심지어 이것이 아예 동작하지 않게 할 수도 있다.
연료 셀의 최선의 가능한 성능 값 및 최장의 동작 수명을 얻기 위해서는 가스 온도 및 상대적인 습기와 같은 다양한 동작 파라미터들을 최적화할 필요가 있다.
상이한 경우들은 연료 셀 스택의 동작에서 오류를 초래할 수 있고 성능에서의 감소를 초래할 수 있다. 개별 셀 전압에서의 큰 전압 강하가 역시 멤브레인의 습도(humidification)가 감소함에 따라 관찰될 수 있다.
비록 전압에서의 이러한 강하가 종래의 개별 셀 전압 모니터링을 이용하여 검출될 수 있지만, 이러한 강하는 추가적 표시자들이 없으면 구체적으로 고갈(dryout)로 할당될 수 없다.
분석적 알고리즘 THDAdryout을 THDA 측정 기구의 로오(raw) 측정된 값으로 적용시키면, 멤브레인의 상태에 대한 결정을 유도하는 것을 허용하는 파라미터들을 모니터링할 가능성을 제공한다.
THDA dryout 에 대한 관련된 파라미터는 멤브레인 저항 R m 이다(도 1 참조). 특정한 시스템-의존적 파라미터(
Figure 112014117189646-pct00001
스택의 에이지(age)에 의존하는 기준값 ref)의 조절에 의존하여, THDA dryout 의 계산을 위하여 멤브레인 저항 R m 에 의존하여 다항식이 획득된다. 상승하는 멤브레인 저항이 멤브레인의 증가된 고갈에 대한 표시자라는 것을 알 수 있다. 더욱이, 왜곡 인자(thd, 이것의 고조파 성분에 대한 기본 성분의 비율)는 시스템 응답의 비선형 거동에 대한 추가적 표시자로서 사용된다.
Figure 112014117189646-pct00002
여기에서 시스템-의존적 가중치들
Figure 112014117189646-pct00003
에서
Figure 112014117189646-pct00004
이고,
Figure 112014117189646-pct00005
이며 f는 다항식 및 로그 함수이다. 가중치
Figure 112014117189646-pct00006
은 매우 시스템-의존적이다. 평활화 함수(슬라이딩 평균, 로그(log), …)를 사용하는 것은 신호 품질이 이에 따라 영향받을 수 있기 때문에 시스템의 구조 및 컴포넌트에 크게 의존한다. 가중치 파라미터 및 평활화 함수들은 이에 상응하여 데이터의 가장 높은 중요도를 지원하기 위하여 특수 테스트 프로그램을 따르는 교정 측정에 의하여 조절된다. 수학식 1 에서 첫 번째 항은 보통 더 많이 가중화된다.
멤브레인 저항 R m 은 인가된 신호의 최고 주파수로부터 추출될 수 있는데, 이는 연료 셀 스택의 등가 회로가 그의 컷-오프 주파수들이 서로 분명하게 멀리 떨어져 있으며 훨씬 더 낮게 위치하는 제 1 차수의 저역-통과 소자의 직렬-병렬 회로이기 때문이다.
이러한 에러 식별 및 에러 강도의 특성화는 동작 파라미터를 선택적으로 정정하고 이들을 더 긴 항에 대하여 최적화하는 것을 허용한다.
평가 알고리즘의 민감도는 특히 유용하다. 0.1 A/cm2의 전류 밀도에서의 10%만큼의 상대적인 습기에서의 감소는 셀 당 근사적으로 8 mV의 전압 손실을 생성한다. THDA-고갈 계산을 사용하여 사소한 성능 손실들도 역시 인식하고 식별하는 것이 가능하다.
도 3 은 상수 전류(~210A)에서의 연료 셀 스택의 전압의 시간이 지남에 따른 진행(점선)을 도시한다. 전압에서의 강하는 멤브레인의 고갈에 의하여 야기되었다. 전압에서의 강하와 동시에 고갈 강도에서의 증가가 명백하게 도시된다.
THDA low media
연료 셀들은 화학적 반응 에너지를 전기적 에너지로 변환한다. 두 개의 미디어, 즉 연료(수소) 및 산화제(보통 대기중의 산소)는 이러한 목적을 위하여 연속적으로 공급되어야 한다. 그러므로 미디어의 최적의 공급이 연료 셀의 효율적 동작에서 중요한 역할을 한다.
미디어의 과소공급이 발생한다면 다양한 원인들이 존재할 수 있다. 공통적인 결과는 셀 또는 스택의 성능에서의 저하이다. 미디어의 심각하거나 장시간의 과소공급은 보통 셀에 치유할 수 없는 손상을 초래한다.
미디어의 과소공급에 대한 원인들은 무엇보다도 잘못된 가스 농도 또는 흐름일 수 있다. 가스 도관 내에 물 액적이 생성되는 것도 역시 미디어의 공급의 속도를 저하시킬 수 있다.
반면에, 에어의 더 낮은 흐름은 물의 더 부적절한 제거를 초래하며, 이것은 음극에서의 환원시에 최종 산물로서 생성된다.
만일 너무 적은 연료(즉 수소)가 이용가능하다면, 화학적 반응은 느려지고 연료 셀의 성능은 감소한다. 만일 연료의 상당량의 과소공급이 발생한다면, 국지적 과열 및 폴리머 전해질 멤브레인으로의 치유불가능한 손상이 발생할 것이다.
미디어의 과소공급에 의하여 야기되는 전압 강하는 종래의 측정 방법을 사용하여 양호하게 모니터링될 수 있다. 원인을 식별하는 것의 특정한 장점들은!THDA 분석적 함수 THDAlow media에 의하여 제공된다.
미디어의 부적절한 공급은 3 개의 파라미터를 이용하여 검출된다. 내부 저항 Ri 및 또한 인가된 신호에 대한 시스템 응답의 전압 신호의 왜곡 인자 thd 모두 그리고 저-주파수 신호의 임피던스 R lm 이 이러한 경우에 중요한 역할을 한다.
Figure 112014117189646-pct00007
여기에서 시스템-의존적 가중치
Figure 112014117189646-pct00008
들에서
Figure 112014117189646-pct00009
이고,
Figure 112014117189646-pct00010
이며, f1, f2, f3은 평가 함수이다. 내부 저항 Ri은 옴 저항 Rm, R1 및 R2의 합산 합계로서 획득되고 다음 수학식으로써 온라인으로 계산된다:
Figure 112014117189646-pct00011
여기에서 V는 스택 전압에 관련되고, I는 스택 전류에 관련하며, V0는 개방-회로 전압이고 ncells는 스택 내의 개별 셀의 개수에 관련한다.
평가 함수 f1, f2, f3는 신호 평활화를 위하여 사용되고 매우 시스템-의존적이다. 상기 평가 함수 및 가중 파라미터들은, 신호가 가능한 한 잡음이 없는 상태가 되게 하고 정보 콘텐츠가 최대화되게 하는 방식으로 특정한 프로토콜을 따름으로써 교정 측정에 의하여 결정될 수 있다. 수학식 2 에서 중요한 것은 보통 두 번째 항 및 세번째 항이다.
연료 및 산화 에이전트의 과소공급을 구별하기 위하여, 여러 THDA 진단 채널들의 조합이 유용할 수 있다. 만일 THDAlow media가 THDA liquid 와 조합되어 상승한다면, 음극측 상에 화학량적 과소공급의 높은 확률이 존재하며, 반면에 THDAlow media 및 THDAdryout의 조합은 양극측 상의 미디어의 과소공급이라는 결정을 유도하도록 허용한다.
도 4 는 상수 전류(~450A)에서의 연료 셀 스택의 시간이 지남에 따른 진행(점선)을 도시한다. 전압 강하(점선으로 도시됨)는 에어 공급에서의 단계별 감소에 의하여 유도되었다. 이것은 음극측 상의 물의 제거를 더 어렵게 한다. 이 도면은 낮은 미디어의 THDA 진단 채널(실선) 및 액체 물(x)에서의 개별적인 상승을 도시한다.
THDA liquid
올바른 물 관리가 PEM 연료 셀의 동작에서 중요한 역할을 한다. 일면에서, 물은 음극 상에 부산물로서 생성되고 이에 상응하여 거기로부터 방출될 필요가 있다. 반면에, 물은 가스의 가습(humidification)의 결과로서 연료 셀 내에 도입된다.
정확한 가습은 폴리머 전해질 멤브레인의 최적의 기능성을 보장하기 위하여 중요한 양태이다. 멤브레인을 급격하게 건조시키는 것(고갈시키는 것)은 성능에서의 손실을 초래하며 영구적으로 연료 셀을 손상시킬 수 있다. 반대로, 과도한 습기도 역시 좋은 것은 아니다.
만일 방출될 수 없는 물 액적들이 형성된다면, 이것도 역시 성능에서의 감소를 초래할 것이다. 이러한 물 액적들은 가스 확산층에 도달할 수 있고 가스 도관을 막을 수 있다. 이것은 가스 공급을 방해할 수도 있고 연료 셀 스택의 성능이 감소한다.
만일 연료 셀의 범람(flooding)이 발생한다면, 이것은 셀 전압에서의 강하에 의하여 모니터링될 수 있다. 전압 강하를 셀 내에 오류를 야기하는 것으로 할당하는 것은 분석적 함수 THDAliquid에 의하여 이네이블된다.
물 액적의 축적은 비선형성을 생성하고, 따라서 THDA 측정 기구의 인가된 신호에 대한 전압 응답에서의 고조파를 생성한다.
가스 도관 내에서의 물 축적의 발생은 왜곡 인자의 검사에 의하여 모니터링될 수 있다. 전압 곡선에서의 급격한 작은 요동도 역시 표시자로서 사용된다. 다음 수학식이 획득된다:
Figure 112014117189646-pct00012
여기에서 가중치
Figure 112014117189646-pct00013
들은
Figure 112014117189646-pct00014
인 시스템-의존적 파라미터이고, f는 신호를 평활화 및 필터링하기 위한 다항식 또는 로그 함수이며, thd dif0 및 thd dif1 은 두 개의 측정된 채널의 전류 및 전압(전류, 전압)의 왜곡 인자의 선형 조합에 관련된다. 평활화 함수 f 및 가중치
Figure 112014117189646-pct00015
는 시스템 구성에 많이 의존적이며 이러한 계산의 결과의 정밀도 및 해석가능성을 최적화하기 위하여 특수 테스트 프로그램에 따르는 교정 측정에 의하여 결정되거나 조절될 수 있다.
왜곡 인자에서의 교란들을 억제하기 위하여, 이들 두 개(thd dif0 , thd dif1 )사이의 차분은 교란이 전류 및 전압 왜곡 인자에 영향을 가지는 순간 형성된다. 더욱이, 인가된 신호의 두 개의 최저 주파수들은 바람직하게는 서로에게 매우 근접하게 선택되는데, 이는 어떤 왜곡 인자의 교란의 경우에는 다른(교란이 없는) 주파수가 사용될 수 있기 때문이다.
항 fd(V), 즉 전압 값들의 유한 차분은 선택적인데, 이것은 이러한 값들 역시 연료 셀의 타입에 의존하여 물 액적의 발생을 표시할 수 있기 때문이다.
도 5 는 상수 전류(~450A)에서의 연료 셀 스택의 시간이 지남에 따른 전압의 진행(점선)을 도시한다. 물 액적의 형성은 변화된 동작 파라미터에 의하여 유도되었고, 전압에서의 강하가 야기되었다. THDA 진단 채널 "액체 물"은 전압 강하 및 액적 형성 사이의 상관을 보여준다.
건강의 상태( SoH ) - 에이징의 정도
건강의 상태 측정의 결과는 스택의 에이징의 정도를 반영한다. 이러한 경우에서, 새로운 스택에는 100% SoH가 지정되고 0% SoH이 자신의 동작 수명의 끝에 있는(예를 들어 성능에서 90% 손실이 있는) 스택에게 지정된다. 후속하는 수학식들은 단순화된 전기 등가 회로(도 1 을 참조한다)에서의 임피던스 측정을 사용하여 이루어질 수 있다.
Figure 112014117189646-pct00016
여기에서
Figure 112014117189646-pct00017
이고,
ω1, ω2, 및 ω3는 개별적인 각주파수에 관련된다.
만일 위의 복소 임피던스의 실수 및 허수부가 개별적으로 관련된다면, 다음이 획득된다:
Figure 112014117189646-pct00018
그리고
Figure 112014117189646-pct00019
이러한 수학식에서의 단순화는 다음이 된다:
Figure 112014117189646-pct00020
또는
Figure 112014117189646-pct00021
(5 및 10 Hz사이의 주파수에 대함)
Figure 112014117189646-pct00022
또는
Figure 112014117189646-pct00023
(10 및 100Hz 사이의 주파수에 대함) 및
Figure 112014117189646-pct00024
또는
Figure 112014117189646-pct00025
(400Hz가 넘는 주파수에 대함).
이러한 수학식들은 3 개의 주파수 및 임피던스의 개별적인 실수 및 허수부에 대하여 준비되며, C1, C2, Lm, R1 및 R2에 따라서 결정된다. 놀랍게도 에이징이 뚜렷하게 그리고 거의 선형으로 두 개의 이중층 커패시턴스 C1(음극측 상) 및 C2(양극측 상)와 그리고 음극(R1) 및 양극(R2)의 옴 저항과 상관된다는 것이 관찰되었다.
방정식 체계의 수치 풀이는 개개의 컴포넌트들에 대한 전류 값들을 제공한다. 옴 저항은 에이징 측정을 위해서가 아니라 다음의 실용적 이유 때문에 이중층 커패시턴스에 대해서만 사용된다:
너무 많은 보조 영향들, 즉 옴 저항이 또한 압력, 온도 및 미디어 화학량론과 같은 동작 파라미터에 크게 상관된다.
매우 낮은 주파수(예를 들어 1 Hz 아래)는 옴 저항의 신뢰가능한 결정을 위하여 불필요하다. 단점: 너무 긴 측정 시간 및 부하 동작(dynamics)으로부터 유도되는 너무 큰 교란 영향.
결과적으로, 오직 C1 및 C2가 그 값을 계산하기 위하여 사용된다. 후속하는 수학식이 이러한 목적을 위하여 사용된다:
Figure 112014117189646-pct00026
여기에서 시스템-의존적 가중치
Figure 112014117189646-pct00027
들은
Figure 112014117189646-pct00028
이고,
Figure 112014117189646-pct00029
이며 시작값들은
Figure 112014117189646-pct00030
및
Figure 112014117189646-pct00031
이다. 가중치
Figure 112014117189646-pct00032
은 시스템-의존적이고 초기 교정 측정에 의하여 결정되는데 이들 두 항의 측정은 총 결과에 더 큰 영향을 가질 것이다. 두 번째 항이 보통 더 의미있으며 따라서 더 크게 가중된다.
유리한 방법이 공지된 복잡하고 정밀하게 조절된 등가 회로 대신에 단순화된 등가 회로를 사용하여 에이징 계산에서의 오류를 최소화하기 위하여 적용된다. 이러한 3 개의 측정 주파수들은, 단순화된 등가 회로의 임피던스 곡선이 이러한 세 개의 주파수에서 정밀하게 연료 셀의 실수 임피던스 곡선과 실질적으로 일치하는 방식으로 선택된다.
위의 수학식들의 신뢰성을 보장하기 위하여, 사용된 양들은 슬라이딩 가중된 평균화에 의하여 요구되는 바와 같이 평활된다. 이것은 고 주파수를 감쇄시키는 필터에 대응한다.
도 6 은 온라인으로 계산되는, 연료 셀 스택의 건강의 상태의 시간이 지남에 따른 진행을 도시한다. 시간에서의 이러한 포인트에서, 스택은 자신의 동작 수명(상대적인 에이지)의 거의 절반에 도달했다(~54% SoH). 다양한 높게 임계 조건 하에서의 수 일에 걸친 동작 이후에, 46% SoH까지 떨어지는 SoH의 강하가 관찰될 수 있다(도 7 을 참조한다).
도 8 은 수 개울 이후의 다른 측정을 도시하는데, 여기에서 스택의 동작 수명의 끝에 거의 도달되었다(~1% SoH).
셀 전압의 최소값 avg-min
본 발명은 더 나아가 연료 셀 스택 내의 평균 셀 전압으로부터의 셀 전압 최소값의 편차의 수치 결정을 위한 방법을 포함한다. 이러한 방법은 개별 셀 전압 측정 디바이스에 대한 대체로서 사용된다.
연료 셀 스택을 모니터링하기 위하여 개별 셀 전압 측정을 수행하는 것을 공통적인 실무이다. 개별 셀 전압 모니터링 디바이스(Cell Voltage Monitoring; CVM)는 어느 스택의 모든 단일 연료 셀의 전압의 모니터링을 허용한다. 개별 셀의 전압이 강하하는지 여부를 인식하는 것이 특히 중요하다. 많은 수의 셀들의 경우에, 이것은 더 이상 그 스택의 총 전압((모든 개별 셀 전압들의 가산 합계)으로부터 획득될 수 없다. 교란의 특정한 경우(임계 상태)는 흔히 총 전압에서의 큰 강하가 발생하기 이전의 시작 시에 적은 개수의 셀들에 영향을 준다. 이것을 인식하기 위하여, 평균 셀 전압으로부터의 셀 전압 최소값들에서의 편차 avg-min가 모니터링되거나 결정되어야 한다. 따라서 이러한 양은 평균 셀 전압으로부터의 최저 단일 셀 전압의 편차를 가져다 준다. 단일 셀 전압 모니터링은 복잡하고 고가이며 면적을 많이 소모하는 방법이고, 따라서 오직 직렬 생산에 대한 제한 내에서만 유용하다.
본 발명에 따른 방법은 개별 셀 전압 측정 데이터로의 액세스를 요구하지 않으면서 avg-min 신호의 모니터링을 허용한다. 이것은 THDA 방법에 기초한 방법에 관련된다. 연료 셀 스택의 동작 상태에 대한 결정은 변조된 전류 또는 전압 신호를 인가함으로써 시스템 응답(전압 또는 전류)의 측정 및 개별적인 분석들을 사용하여 유도될 수 있다. 위에서 더욱 설명된 바와 같이, 이러한 분석은 상태, 및 또한 상이한 주파수들에서의 임피던스의 위상 및 진폭을 인식하기 위한 3 개의 특징 THDA dryout , THDA low media 및 THDA liquid 들을 공급한다. 더욱이, 시스템 응답의 왜곡 인자 thd가 계산된다. ~이하 설명되는 방법은 이에 따라 avg-min 신호를 계산하기 위하여 THDA로부터의 모든 측정 양(임피던스의 실수 및 허수부, 왜곡 인자, SNR(Signal to Noise Ratio)을 사용한다.
avg-min 신호에 대한 더 정밀한 근사화는 THDA 측정 데이터가 물리적 모델로부터의 새로운 레코드들에 의하여 확장되는 3 개의 확대 스테이지들이 있는 단계들에서 도달될 수 있다. 가장 중요한 장점은 시뮬레이션의 정밀도가 각각의 스테이지마다 증가한다는 것이다. 계산 량이 이러한 방식으로 증가하기 때문에, 이 방법을 모듈 방식으로 확장하기 위한 접근법이 이루어진다.
제 1 확대 스테이지는 가스 농도의 극한값들로 입력 데이터 기록을 증가시킨다. 최대 물 및 최소 가스 농도(O2, H2)는 대용량 흐름 및 가스 입력 농도로부터 계산될 수 있고 추가적 입력 양으로서 사용될 수 있다.
두 번째 스테이지는 전기화학적 모델의 결과에 의한 데이터 레코드에서의 확대를 포함한다. 이러한 모델은 가스 출력에서 압력, 온도 그리고 기준 스택 데이터(상이한 온도 및 압력에서의 전압-전류 특징)로부터의 전압 차분(Vstack-Vmodel)을 계산한다. 이러한 정보는 avg-min 신호의 시뮬레이션에서의 정밀도를 증가시킨다.
만일 연료 셀 스택의 정밀한 흐름 채널 기하학적 구조가 존재한다면 데이터 기록은 단순화된 열적 모델의 계산 결과에 의하여 더욱 확대될 수 있다. 국부적 멤브레인 온도 및 양극, 음극에서의 온도 및 냉각 온도가 모델링될 수 있고 avg-min 알고리즘에 대한 입력으로서 추가적 정보를 제공할 수 있다.
인공 신경망(Artificial Neural Network; ANN)은 최종 데이터 평가 및 알고리즘 개발에 대한 기초를 형성한다. 이것은 인위적 뉴런의 신경망, 정보 처리 및 인공 지능의 영역에서 사용되는, 뇌에서 발생하는 자연적 뉴런의 추상화와 관련된다. ANN을 위한 사용의 영역은 다수이며 맞춤(fitting) 기능 및 분류 문제로부터 패턴의 인식 또는 또한 시계열적 분석까지의 범위를 가진다. 신경망의 아키텍처가 결정된 이후에, 이것은 개별적인 훈련 알고리즘을 사용하여 학습되며, 즉 신경망 내부의 가중치 및 파라미터들이 조절된다.
고정된 개수(예를 들어 10 개의 뉴런)가 있는 이중층 순방향 ANN(FFANN)이 avg-min 신호의 시뮬레이션을 위하여 감춤층(도 9 를 참조한다)에서 사용되었다. THDA 방법의 모든 이용가능한 측정 양들이 신경망에 대한 입력 양들을 공급하는데, 여기에서 신경망은 레벤버그-마콰트 훈련 함수를 사용하여 원본 avg-min 신호(CVM 측정 디바이스를 사용하여 측정됨)가 맞춤될 때까지 학습된다.
이러한 방법에 대하여 구성된 FFANN의 결과(out)는 다음 수학식을 사용하여 설명될 수 있다:
Figure 112014117189646-pct00033
"in"은 데이터 입력 벡터에 관련되고 f1, f2는 송신 함수에 관련된다. 가중치 행렬들 W1, W2 및 바이어스 벡터 b1, b2가 각각 훈련 도중에 최적화된다.
전체 데이터 기록으로써 학습된 신경망의 결과가 언제나 신뢰가능한 것은 아니기 때문에, 훈련 데이터 양 S는 임계 값 T에 대한 지원 방식으로 분할될 수 있다. 분할은 그 스택에 대한 테스트 목적을 위하여 측정된 avg-min 신호에 기초하여 두 개의 데이터 양들로 발생한다. 첫번째 양 S 1 은 T보다 작은 avg-min 신호에 대응하는 모든 입력 양을 보유하고, 다음이 두번째 양에 적용된다:
Figure 112014117189646-pct00034
. 두 개의 그룹으로의 데이터의 이러한 분할은 또한 "비-임계" 및 "임계" 상황들로의 분류인 것으로 해석될 수 있는데, 이것은 값이 단일 셀 전압의 최소 값 아래로 떨어질 경우 많은 시스템들이 스위치 오프하거나 임계 상태에 있을 것이기 때문이다. 임계 값의 선택은 시스템-의존적이다. 분할에 대한 이유는 개별적인 avg-min 값이 하나의 FFANN이 각각 데이터 양 당 학습되는 몇 가지 경우들에서 더 양호하게 시뮬레이션될 수 있다.
따라서 데이터 분리는 두 개의 FFANN인 N 1 및 N 2 를 만드는데, 이들은 개별적인 데이터 양들로써 학습되고 두 개의 수학적 함수인 out1 및 out2에 의하여 기술될 수 있다. THDA 진단 툴의 함수 세트는 이러한 두 개의 새로운 함수들로써 확대된다(도 10 을 참조한다).
시스템-의존적 임계 값에 대한 데이터의 분리는 온라인에서 현재의 분류 알고리즘(지지 벡터 머신(Support Vektor Machine), PCA, 가장 가까운 이웃(Nearest Neighbor), 클러스터 분석)을 사용하여 발생한다. 각각의 측정된 값의 하나의 개별적인 실례로 이루어지는 관찰이 이에 상응하여 분류되고, 그리고 이제 개별적인 신경망에 대한 입력 양을 공급한다. 연료 셀 스택의 임계 상태의 정도는 이러한 신경망들에 의하여 공급된 결과들에 의존하여 추정될 수 있고 개루프 및 폐루프 제어 측정과 같은 개별적인 다른 단계들이 이에 상응하여 개시될 수 있다.

Claims (16)

  1. 직렬로 스위칭되는 개별 셀로 이루어지는 연료 셀 스택 내의 임계 동작 상태를 결정하는 방법으로서,
    저-주파수 전류 또는 전압 신호가 상기 연료 셀 스택에 인가되는 단계,
    결과적인 전압 또는 전류 신호가 측정되는 단계, 및
    왜곡 인자 thd가 결정되는 단계를 포함하고,
    멤브레인 저항 Rm 에 의존하는 항 및 왜곡 인자 thd에 의존하는 항의 가중치 합이 상기 연료 셀 스택의 연료 셀 멤브레인의 고갈(건조; Drying out)과 상관되는 표시자 THDAdryout 을 결정하기 위하여 사용되고, 상기 멤브레인 저항 Rm 은 임피던스 측정에 의하여 검출되는, 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 연료 셀 멤브레인의 고갈과 상관되는 상기 표시자 THDAdryout 은 다음
    Figure 112018042577244-pct00035
    에 따라서 결정되고,
    여기에서
    Figure 112018042577244-pct00036
    이 적용되고, ref는 멤브레인 저항에 대한 기준값이고 f는 다항식이거나 로그 함수인, 방법.
  3. 직렬로 스위칭되는 개별 셀로 이루어지는 연료 셀 스택 내의 임계 동작 상태를 결정하는 방법으로서,
    저-주파수 전류 또는 전압 신호가 상기 연료 셀 스택에 인가되는 단계,
    결과적인 전압 또는 전류 신호가 측정되는 단계, 및
    상기 신호의 왜곡 인자 thd가 결정되는 단계를 포함하고,
    내부 저항 Ri 에 의존하는 항, 왜곡 인자 thd에 의존하는 항 및 저-주파수 신호의 임피던스 Rlm 에 의존하는 항의 가중치 합 합계가 상기 연료 셀 스택의 양극 및/또는 음극측의 화학량적 과소공급과 상관되는 표시자 THDAlow media 를 결정하기 위하여 사용되는, 방법.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 연료 셀 스택의 양극 및/또는 음극측의 화학량적 과소공급과 상관되는 표시자 THDAlow media 는
    Figure 112018042577244-pct00037
    에 따라서 결정되고,
    여기에서
    Figure 112018042577244-pct00038
    이 적용되고, f1 및 f2는 다항식 또는 로그 함수인, 방법.
  5. 직렬로 스위칭되는 개별 셀로 이루어진 연료 셀 스택 내의 임계 동작 상태를 결정하는 방법으로서,
    저-주파수 전류 또는 전압 신호가 상기 연료 셀 스택에 인가되는 단계,
    결과적인 전압 또는 전류 신호가 측정되는 단계, 및
    상기 신호의 왜곡 인자 thd가 결정되는 단계를 포함하고,
    파라미터 thddif0 및 thddif1 및 측정된 전압 곡선 내의 요동 fd(V)가 상기 연료 셀 스택의 멤브레인 상의 비허용(impermissible) 물 축적 및 액적 형성과 상관되는 표시자 THDAliquid 를 결정하기 위하여 사용되고, thddif0 및 thddif1 은 각각 전류 및 전압의 왜곡 인자의 선형 조합과 관련되는, 방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 연료 셀 스택의 멤브레인 상의 비허용 물 축적 및 액적 형성과 상관되는 표시자 THDAliquid 는
    Figure 112018042577244-pct00039
    에 따라서 결정되고,
    Figure 112018042577244-pct00040
    은 시스템-의존적 파라미터들인, 방법.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 연료 셀 스택의 단순화된 전기 등가 회로는 상기 연료 셀 스택의 에이징(ageing)과 상관되는 표시자 SoH를 추가적으로 결정하기 위하여 사용될 수 있고, 상기 등가 회로는 적어도 음극측 및 양극측의 옴 저항 R1 , R2 , 양극 및 음극측 상의 이중층 커패시턴스 C1 , C2 를 고려하며, 변수 R1 , R2 , C1 , C2 에 대한 방정식 체계가 셋 업되며, 이것은 적어도 3 개의 측정 주파수에서의 임피던스 측정에 의하여 결정되고 표시자 SoH를 계산하기 위하여 사용되는, 방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 연료 셀 스택의 에이징과 상관되는 상기 표시자 SoH는 다음에 따라 이중층 커패시턴스의 파라미터 C1 , C2 로부터 결정되고
    Figure 112018042577244-pct00041
    ,
    상기 파라미터들은 음극측 및 양극측의 옴 저항 R1 , R2 를 무시하고,
    Figure 112018042577244-pct00042
    가 적용되며 그리고
    Figure 112018042577244-pct00043
    및
    Figure 112018042577244-pct00044
    는 새 연료 셀 스택의 시작값에 관련되는, 방법.
  9. 제 7 항에 있어서,
    3 개의 측정 주파수들이 계산을 위하여 선택되고, 여기에서 상기 단순화된 등가 회로의 임피던스 곡선은 상기 연료 셀 스택의 실수 임피던스 곡선과 실질적으로 일치하는, 방법.
  10. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 연료 셀 스택의 양극측의 화학량적 과소공급은 표시자 THDAdryout 에 따른 상승하는 멤브레인 저항 Rm 및 표시자 THDAlow media 에 따른 기준값으로부터의 내부 저항 Ri 의 편차의 결합된 발생에 의하여 결정되는, 방법.
  11. 제 1 항 또는 제 5 항에 있어서,
    상기 연료 셀 스택의 음극측의 화학량적 과소공급은 표시자 THDAliquid 에 따른 상승하는 왜곡 인자 thd 및 표시자 THDAlow media 에 따른 기준값으로부터의 내부 저항 Ri 의 편차의 결합된 발생에 의하여 결정되는, 방법.
  12. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    인공 신경망(Artificial Neural Network; ANN)이 상기 연료 셀 스택의 평균 셀 전압으로부터의 최소 셀 전압의 편차와 상관되는 표시자 avg-min의 추가적 결정을 위하여 사용되고, 왜곡 인자 분석 THDA로부터 유도되는 측정된 양들 및 인가된 전류 및 전압 신호의 실수 및 허수부로부터 유도되는 임피던스 값들은 상기 신경망의 입력 양들로서 사용되며, 상기 신경망은 내부 신경망 파라미터를 결정하기 위한 개별 셀 전압 측정들로부터의 신호들을 사용하여 학습되는, 방법.
  13. 제 12 항에 있어서,
    이중층 순방향 인공 신경망(Artificial Neural Network; FFANN)이 상기 연료 셀 스택의 개별 셀의 셀 전압의 최소값과 상관되는 표시자 avg-min을 시뮬레이션하기 위하여 사용되고, 상기 신경망은 훈련 함수를 사용한 개별 셀 전압 측정을 사용하여 검출되는 측정된 값들에 맞춰 조절되는, 방법.
  14. 제 12 항에 있어서,
    훈련 데이터의 양은 물리적 모델로부터의 계산 결과에 의하여 모듈 방식으로 확장되는, 방법.
  15. 제 13 항에 있어서,
    훈련 데이터의 양은 물리적 모델로부터의 계산 결과에 의하여 모듈 방식으로 확장되는, 방법.
  16. 제 8 항에 있어서,
    3 개의 측정 주파수들이 계산을 위하여 선택되고, 여기에서 상기 단순화된 등가 회로의 임피던스 곡선은 상기 연료 셀 스택의 실수 임피던스 곡선과 실질적으로 일치하는, 방법.
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