KR101941739B1 - 연료 전지 스택 - Google Patents

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Abstract

세퍼레이터에 부식이 발생하는 것을 억제할 수 있는 연료 전지 스택을 제공한다.
막 전극 접합체(MEA)와 해당 막 전극 접합체(MEA)를 끼움 지지하는 세퍼레이터(18)를 구비하는 셀(9)을 복수 적층한 셀 적층체(10)의 양단부에, 터미널(20)을 배치하여 이루어지는 연료 전지 스택이며, 셀 적층체(10)에 있어서의 고전위측의 메탈 세퍼레이터(18a)와 정극 터미널(20a) 사이에 배치되고, 세퍼레이터(18a)보다 귀한 재료를 표면에 갖는 방청 플레이트(40)를 구비한다.

Description

연료 전지 스택{FUEL CELL STACK}
본 발명은, 연료 전지 스택에 관한 것이다.
고체 고분자형 연료 전지(PEMFC)는, 막 전극 접합체(MEA:Membrane-Electrode Assembly)와 세퍼레이터를 적층한 것으로부터 구성된다. MEA는, 이온 교환막으로 이루어지는 전해질막과 이 전해질막의 일면에 배치된 촉매층으로 이루어지는 전극(애노드, 연료극) 및 전해질막의 타면에 배치된 촉매층으로 이루어지는 전극(캐소드, 공기극)으로 이루어진다.
세퍼레이터는 발전 영역에 있어서, 애노드에 연료 가스(수소)를 공급하기 위한 연료 가스 유로와, 캐소드에 산화 가스(산소, 통상은 공기)를 공급하기 위한 산화 가스 유로와, 냉매를 흐르게 하기 위한 냉매 유로를 갖는다. 세퍼레이터는 비발전 영역에 있어서, 연료 가스 매니폴드, 산화 가스 매니폴드, 냉매 매니폴드를 갖는다.
상기 MEA와 세퍼레이터를 겹쳐서 셀 모듈을 구성하고, 셀 모듈을 적층해서 셀 적층체로 하고, 셀 적층체의 셀 적층 방향 양단부에, 터미널, 엔드 플레이트 등을 배치하고, 양단부의 엔드 플레이트를 셀 적층체의 외측에서 셀 적층 방향으로 연장되는 체결 부재(예를 들어, 텐션 플레이트, 텐션 볼트 등)로 체결하여 연료 전지 스택을 구성한다.
고체 고분자형 연료 전지에서는, 애노드측에서는, 수소를 수소 이온과 전자로 하는 반응이 행해지고, 수소 이온은 전해질막 중을 캐소드측으로 이동하고, 캐소드측에서는 산소와 수소 이온 및 전자(인접한 MEA의 애노드에서 생성한 전자가 세퍼레이터를 통해서 오거나 또는 셀 적층체 일단부의 셀 애노드에서 발생한 전자가 외부 회로를 통해서 셀 적층체 타단부의 셀 캐소드로 흘러 감)로부터 물을 생성하는 반응이 행해진다.
애노드측:H2→2H＋＋2e－
캐소드측:2H＋＋2e－＋(1/2)O2→H2O
세퍼레이터가 금속제인 경우, 고전위측(＋측)의 수 셀의 냉매 매니폴드로 부식이 발생한다. 이것은, 적층한 셀의 냉매 매니폴드에서는, 예를 들어 SUS계의 경우, ＋극측에서 Fe 이온이 용출되고, －극측에서 OH 이온이 발생하고, Fe(OH)2가 생성되기 위함이라고 추정된다(도 7 참조). 또한, 부식의 발생량은 부식 전류에 의해 도시되지만, 고전위측에서 부식이 발생한다고 추정된다(도 8 참조). 부식이 진행되면 셀의 시일 신뢰성이 저하된다. 또한, 냉매의 고도전율화에 의해 스택 내에서 전기 분해가 발생할 우려가 있어 위험하다. 또한, 반응 가스 매니폴드(연료 가스 매니폴드, 산화 가스 매니폴드)에 있어서도 냉매 매니폴드에서 발생하는 것과 동일한 메커니즘에서 부식이 발생할 우려가 있다.
이와 같은 세퍼레이터의 부식 문제를 해결하는 것을 의도하여, 희생 부재를 설치한 연료 전지 스택이 알려져 있다(예를 들어 하기 특허문헌 1). 하기 특허문헌 1에는, 세퍼레이터와 정극 터미널 사이에, 세퍼레이터보다도 비(卑)한 재료를 사용한 희생 부재를 배치함으로써, 세퍼레이터의 부식을 억제한 연료 전지 스택이 개시되어 있다.
일본 특허 공개 제2007-087766호 공보
그러나, 상기 특허문헌 1에 기재된 연료 전지 스택에는 이하의 문제점이 있었다. 즉, 세퍼레이터와 정극 터미널 사이에 배치되는 희생 부재에 세퍼레이터보다 비한 재료를 사용하고 있으므로, 희생 부재의 부식이 진행되기 쉽고, 나아가서는 세퍼레이터에 부식이 발생할 우려가 있었다.
본 발명은 이와 같은 과제를 감안하여 이루어진 것이며, 그 목적은, 세퍼레이터에 부식이 발생하는 것을 억제할 수 있는 연료 전지 스택을 제공하는 데 있다.
상기 과제를 해결하기 위해 본 발명에 관한 연료 전지 스택은, 막 전극 접합체와 해당 막 전극 접합체를 끼움 지지하는 세퍼레이터를 구비하는 단셀을 복수 적층한 셀 적층체의 양단부에, 터미널을 배치하여 이루어지는 연료 전지 스택이며, 상기 셀 적층체에 있어서의 고전위측의 상기 세퍼레이터와 상기 터미널 사이에 배치되고, 상기 세퍼레이터보다 귀한 재료를 표면에 갖는 방청 플레이트를 구비한다.
본 발명에 관한 연료 전지 스택에서는, 셀 적층체에 있어서의 고전위측의 세퍼레이터와 터미널 사이에 배치되고, 세퍼레이터보다 귀한 재료를 표면에 갖는 방청 플레이트를 구비한다. 이와 같이 방청 플레이트의 표면에 귀한 재료가 사용됨으로써, 방청 플레이트에 흐르는 부식 전류를 억제할 수 있어, 방청 플레이트의 부식 진행을 억제할 수 있다. 그 결과, 세퍼레이터에 부식이 발생하는 것을 억제할 수 있어, 부재의 부식에 의한 누설 등의 문제가 발생하는 것을 억제할 수 있다.
또한 본 발명에 관한 연료 전지 스택에서는, 상기 귀한 재료는, 도전성 또한 내식성을 갖는 것도 바람직하다.
또한 본 발명에 관한 연료 전지 스택에서는, 상기 귀한 재료는, 금, 산화이리듐, 산화팔라듐 및 산화루테늄 중 적어도 어느 하나의 재료를 포함하는 것도 바람직하다.
또한 본 발명에 관한 연료 전지 스택에서는, 상기 방청 플레이트의 재료는, 티타늄을 포함하는 것도 바람직하다.
또한 본 발명에 관한 연료 전지 스택에서는, 상기 세퍼레이터의 재료는, 티타늄을 포함하는 것도 바람직하다.
또한 본 발명에 관한 연료 전지 스택에서는, 상기 방청 플레이트는, 상기 셀 적층체 중 고전위측의 개소와 도통하도록 설치되어 있는 것도 바람직하다.
또한 본 발명에 관한 연료 전지 스택에서는, 상기 방청 플레이트는, 상기 셀 적층체 내를 흐르는 냉매에 접하도록 설치되어 있는 것도 바람직하다.
또한 본 발명에 관한 연료 전지용 방청 플레이트는, 막 전극 접합체와 해당 막 전극 접합체를 끼움 지지하는 세퍼레이터를 구비하는 단셀을 복수 적층한 셀 적층체와, 상기 셀 적층체의 양단부에 배치되는 터미널을 구비하는 연료 전지 스택에 적용되고, 상기 셀 적층체에 있어서의 고전위측의 상기 세퍼레이터와 상기 터미널 사이에 배치되는 연료 전지용 방청 플레이트이며, 상기 세퍼레이터보다 귀한 재료를 표면에 갖는다.
본 발명에 따르면, 세퍼레이터에 부식이 발생하는 것을 억제할 수 있는 연료 전지 스택을 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시 형태에 관한 연료 전지 스택을 설명하기 위한 분해 사시도이다.
도 2는 도 1에 도시하는 연료 전지 스택의 부분 단면도이다.
도 3은 부식 전류에 대해서 설명하기 위한 그래프이다.
도 4는 부식 전류의 감소 결과에 대해서 나타내는 그래프이다.
도 5는 연료 전지 스택의 개략 구성을 도시하는 측면도이다.
도 6은 연료 전지 스택의 셀 평면도이다.
도 7은 세퍼레이터가 금속제인 경우에 고전위측의 수 셀의 냉매 매니폴드에서 부식이 발생하는 원인(추정)을 도시하는 단면도이다.
도 8은 종래의 연료 전지 스택의, 부식 전류-세퍼레이터 위치 넘버의 관련을 나타내는 그래프이다. 또한, 도면 중의 a.u.는, 단위가 「임의의 값」의 뜻이다.
이하 첨부 도면을 참조하면서 본 발명의 실시 형태에 대해서 설명한다. 본 발명은 이하의 바람직한 실시 형태에 의해 설명되지만, 본 발명의 범위를 일탈하지 않고, 많은 방법에 의해 변경을 행할 수 있고, 본 실시 형태 이외의 다른 실시 형태를 이용할 수 있다. 따라서, 본 발명의 범위 내에서의 모든 변경이 특허 청구 범위에 포함된다.
(제1 실시 형태)
먼저, 본 발명의 제1 실시 형태에 있어서의 연료 전지용 방청 플레이트를 구비한 연료 전지 스택에 대해서 설명한다. 도 1은 연료 전지 스택을 설명하기 위한 분해 사시도이다. 도 2는 도 1에 도시하는 연료 전지 스택의 부분 단면도이다.
도 1에 도시하는 바와 같이, 연료 전지 스택(1)은 셀 적층체(10)와, 터미널(20)과, 방청 플레이트(40)를 구비한다. 또한, 도 1의 예에서는, 설명의 편의를 위해, 연료 전지 스택(1)에 있어서의 셀 적층체(10), 터미널(20), 방청 플레이트(40)만을 나타내고 있고, 그 밖의 부품에 대해서는 생략하고 있다.
터미널(20)은 셀 적층체(10)의 셀 적층 방향 양단부에 배치되고, 정극 터미널(20a)과 부극 터미널(20b)로 이루어지는 금속제의 부재이다.
셀 적층체(10)는, 도 2에 도시하는 MEA(막 전극 접합체)와 당해 MEA를 끼움 지지하는 세퍼레이터(18)를 포함하는 셀 모듈(19)(도 5 참조)을 복수 적층한 것이다. 도 5에 도시하는 바와 같이, 셀 모듈(19)[1 셀 모듈의 경우는, 셀(9)(단셀)은 셀 모듈(19)과 동일하게 됨]을 적층한 셀 적층체의 셀 적층 방향 양단부에, 정극 터미널(20a)과 부극 터미널(20b)로 이루어지는 금속제의 터미널(20) 외에, 인슐레이터(21), 엔드 플레이트(22)를 배치하고, 양단부의 엔드 플레이트(22)를 셀 적층체의 외측에서 셀 적층 방향으로 연장되는 체결 부재[예를 들어, 텐션 플레이트(24)]에 볼트ㆍ너트(25)로 고정하고, 연료 전지 스택을 구성한다. 일단부의 엔드 플레이트에 설치한 조정 나사로 그 내측에 설치한 스프링을 통하여 셀 적층체에 셀 적층 방향의 체결 하중을 가한다.
MEA(막 전극 접합체)는, 도 2에 도시하는 바와 같이 이온 교환막으로 이루어지는 전해질막(11)이 이 전해질막(11)의 일면에 배치된 촉매층으로 이루어지는 전극(애노드, 연료극)(14) 및 전해질막(11)의 타면에 배치된 촉매층으로 이루어지는 전극(캐소드, 공기극)(17)으로 이루어진다.
세퍼레이터(18)는, 도 2에 도시하는 바와 같이, 메탈 세퍼레이터(금속판)(18a)와 수지 프레임(18b)과의 조합으로 이루어진다. 메탈 세퍼레이터(18a)의 재료는, SUS(Fe, Cr, Ni), Ti 등이다. 메탈 세퍼레이터(18a)는 부동태막으로 덮여져 있다. 메탈 세퍼레이터(18a)는 터미널(20)과 전기적으로 도통하고 있다. 또한, 메탈 세퍼레이터(금속판)(18a)의 재료로서는 예를 들어 티타늄(또는 티타늄을 포함하는 재료)이 사용된다.
세퍼레이터(18)에 대해서 더욱 설명한다. 세퍼레이터(18)에는 발전 영역에 있어서, 애노드(14)에 연료 가스(수소)를 공급하기 위한 연료 가스 유로(도시 생략)가 형성되고, 캐소드(17)에 산화 가스(산소, 통상은 공기)를 공급하기 위한 산화 가스 유로(도시 생략)가 형성되어 있다. 또한, 도 6에 도시하는 바와 같이, 세퍼레이터(18)에는 냉매(통상, 냉각수)를 흐르게 하기 위한 냉매 유로(26)도 형성되어 있다. 세퍼레이터(18)에는 비발전 영역에 있어서, 반응 가스 매니폴드[연료 가스 매니폴드(30), 산화 가스 매니폴드(31)](30a), 냉매 매니폴드(29)가 형성되어 있다. 연료 가스 매니폴드(30)는 연료 가스 유로와 연통하고 있고, 산화 가스 매니폴드(31)는 산화 가스 유로와 연통하고 있고, 냉매 매니폴드(29)는 냉매 유로(26)와 연통하고 있다. 반응 가스와 냉매는, 적층된 상태에서는, 부극 터미널(20b)의 구멍으로부터 공급ㆍ배출된다. 연료 가스, 산화 가스, 냉매는, 접착제 또는 가스킷 등의 시일재로 서로 시일되어 있다.
각 셀(9)의, 애노드(14)측에서는, 수소를 수소 이온(프로톤)과 전자로 변환하는 전리 반응이 행해지고, 수소 이온은 전해질막(11) 중을 캐소드(17)측으로 이동하고, 캐소드(17)측에서는 산소와 수소 이온 및 전자(인접한 MEA의 애노드에서 생성한 전자가 세퍼레이터를 통해서 오거나 또는 셀 적층 방향 일단부의 셀 애노드에서 생성한 전자가 외부 회로를 통해서 타단부의 셀 캐소드에 옴)로부터 물이 생성되고, 다음 식에 따라서 발전이 행해진다.
애노드측:H2→2H＋＋2e－
캐소드측:2H＋＋2e－＋(1/2)O2→H2O
방청 플레이트(40)는, 도 1에 도시하는 바와 같이, 셀 적층체(10)와 정극 터미널(20a) 사이에 인접해서 배치되는 부재이다. 방청 플레이트(40)는, 메탈 세퍼레이터(18a)보다도 도전성 또한 내식성을 갖는 재료로 이루어진다. 방청 플레이트(40)의 표면에는, 메탈 세퍼레이터(18a) 기재보다도 귀한 금속 재료에 의한 표면 처리가 실시되어 있다. 제1 실시 형태에서는, 방청 플레이트(40)의 표면에 사용되는 귀한 금속 재료로서 금(Au)이 사용된다. 또한, 상기와 같이 방청 플레이트(40)의 표면에 금(Au) 도금에 의한 표면 처리가 실시되어 있는 것 외에, 방청 플레이트(40) 그 자체가 메탈 세퍼레이터(18a) 기재보다도 귀한 금속 재료에 의해 구성되어 있어도 좋다. 또한, 방청 플레이트(40)의 재료로서는 티타늄(또는 티타늄을 포함하는 재료)이 사용된다.
방청 플레이트(40)에 대해서 더욱 설명한다. 방청 플레이트(40)는 셀 적층체(10) 내를 흐르는 냉매에 접하도록 설치되어 있다. 방청 플레이트(40)는 냉매 유로(26)를 흐르는 냉매와 냉매 매니폴드(29)를 흐르는 냉매 중 적어도 한쪽에 접하도록 설치되어 있다. 방청 플레이트(40)는 메탈 세퍼레이터(18a)와 도통하고 있다. 방청 플레이트(40)는 셀 적층체(10) 중 적어도 고전위측(＋측)의 개소[정극 터미널(20a), 정극 터미널(20a)측의 말단부에 있는 메탈 세퍼레이터(18a) 등]와 도통하도록 설치되어 있다.
상술한 바와 같이 제1 실시 형태에서는, 방청 플레이트(40)의 소재로서 티타늄(또는 티타늄을 포함하는 소재)을 사용하고, 방청 플레이트(40)의 표면에는 금(Au) 도금에 의한 표면 처리가 실시되어 있다. 이 방청 플레이트(40)가 정극 터미널(20a)과 말단부의 메탈 세퍼레이터(18a) 사이에 설치되어 있으므로, 고전위측(＋측)에 있어서, 방청 플레이트(40)에 흐르는 부식 전류를 억제할 수 있다(도 3 참조). 또한 도 4에 명백해진 바와 같이, 방청 플레이트(40)를 설치하지 않는 연료 전지 스택(도 4의 방청 플레이트 없음)과 비교하여, 방청 플레이트(40)를 설치한 연료 전지 스택(1)(도 4의 방청 플레이트 있음, 금 도금)은, 부식 전류량을 대폭으로 감소할 수 있는 것이 확인되었다. 이와 같이 방청 플레이트(40)를 배치함으로써, 방청 플레이트(40)의 부식 진행을 억제할 수 있고, 나아가서는 메탈 세퍼레이터(18a)의 부식을 억제할 수 있다. 그 결과, 부재의 부식에 의한 누설 등의 문제가 발생하는 것을 억제할 수 있다.
(제2, 제3, 제4 실시 형태)
계속해서, 본 발명의 제2, 제3, 제4 실시 형태에 있어서의 연료 전지용 방청 플레이트를 구비하는 연료 전지 스택의 구성에 대해서 설명한다. 제2, 제3, 제4 실시 형태는 제1 실시 형태와 비교하여, 방청 플레이트(40)의 표면 처리에 사용하는 재료가 다른 것이며, 그 이외의 구성 및 기능은 제1 실시 형태와 동일하다. 즉, 제2, 제3, 제4 실시 형태에 있어서의 연료 전지 스택의 구성은, 도 1을 참조하면서 설명한 제1 실시 형태에 있어서의 연료 전지 스택(1)의 구성과 동일하다.
제2 실시 형태에 있어서의 방청 플레이트(40)의 표면에는, 산화이리듐(IrO2) 재료를 사용한 표면 처리가 실시되어 있다. 제3 실시 형태에 있어서의 방청 플레이트(40)의 표면에는, 산화팔라듐 재료를 사용한 표면 처리가 실시되어 있다. 제4 실시 형태에 있어서의 방청 플레이트(40)의 표면에는, 산화루테늄 재료를 사용한 표면 처리가 실시되어 있다. 또한, 제2, 제3, 제4 실시 형태에 있어서의 방청 플레이트(40)의 재료로서는, 제1 실시 형태와 마찬가지로 티타늄(또는 티타늄을 포함하는 재료)이 사용된다.
이와 같이 제2 실시 형태에서는, 방청 플레이트(40)의 표면에는 산화이리듐(IrO2) 재료를 사용한 표면 처리가 실시되어 있다. 이에 의해, 부식 전류량을 보다 한층 억제할 수 있다(도 4 참조). 그 결과, 방청 플레이트(40)의 부식 진행을 보다 한층 억제할 수 있어, 메탈 세퍼레이터(18a)의 부식을 보다 한층 억제할 수 있다. 제3, 제4 실시 형태에 있어서의 방청 플레이트(40)를 설치한 연료 전지 스택에 대해서도, 제2 실시 형태와 마찬가지의 효과를 발휘할 수 있다. 또한, 방청 플레이트(40)의 표면 처리에 사용되는 귀한 재료로서는, 방청 플레이트(40)의 부식 진행을 억제하는 기능을 갖는 것이면, 상술한 재료 이외의 재료를 적절히 선택 가능하고, 또한, 상술한 금, 산화이리듐, 산화팔라듐, 산화루테늄 등 중 적어도 어느 하나의 재료를 포함하도록 하는 것도 가능하다.
이상, 구체예를 참조하면서 본 발명의 실시 형태에 대해서 설명했다. 그러나, 본 발명은 이 구체예에 한정되는 것은 아니다. 즉, 이들 구체예에, 당업자가 적절히 설계 변경을 추가한 것도, 본 발명의 특징을 구비하고 있는 한, 본 발명의 범위에 포함된다. 전술한 각 구체예가 구비되는 각 요소 및 그 배치, 재료, 형상 등은, 예시한 것에 한정되는 것이 아니라 적절히 변경할 수 있다.
1 : 연료 전지 스택
9 : 셀(단셀)
10 : 셀 적층체
11 : 전해질막
18 : 세퍼레이터
18a : 메탈 세퍼레이터
18b : 수지 프레임
19 : 셀 모듈
20 : 터미널
20a : 정극 터미널
20b : 부극 터미널
26 : 냉매 유로
29 : 냉매 매니폴드
30 : 연료 가스 매니폴드
31 : 산화 가스 매니폴드
40 : 방청 플레이트

Claims (8)

  1. 막 전극 접합체와 해당 막 전극 접합체를 끼움 지지하는 세퍼레이터를 구비하는 단셀을 복수 적층한 셀 적층체의 양단부에, 터미널을 배치하여 이루어지는 연료 전지 스택이며,
    상기 셀 적층체에 있어서 정극 터미널과 정극 터미널 측의 말단부에 있는 세퍼레이터 사이에 배치되고, 상기 세퍼레이터보다 귀한 재료를 표면에 갖는 방청 플레이트를 구비하고,
    상기 방청 플레이트와 상기 세퍼레이터는, 주연부에서 직접 접촉하여 도통하고 있고, 상기 세퍼레이터의 상기 주연부의 내측에는 상기 셀 적층체 내를 흐르는 냉매가 유통하고, 상기 방청 플레이트는 유통하는 상기 냉매에 접하는 상태인, 연료 전지 스택.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 귀한 재료는, 도전성 또한 내식성을 갖는 연료 전지 스택.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 귀한 재료는, 금, 산화이리듐, 산화팔라듐 및 산화루테늄 중 적어도 어느 하나의 재료를 포함하는 연료 전지 스택.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 방청 플레이트의 재료는, 티타늄을 포함하는 연료 전지 스택.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 세퍼레이터의 재료는, 티타늄을 포함하는 연료 전지 스택.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 방청 플레이트는, 상기 셀 적층체 중 고전위측의 개소와 도통하도록 설치되어 있는 연료 전지 스택.
  7. 삭제
  8. 삭제
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