KR101925189B1 - 핵연료 복합 소결체 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 핵연료 복합 소결체 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로, 핵연료 복합 소결체 전체 부피에 대해 2 부피% 내지 20 부피%로 삽입된 가연성흡수체의 성형체를 포함하는, 핵연료 복합 소결체 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은, 가연성흡수체의 불균일성 및 균열 발생 등을 방지하여, 핵연료의 효율적인 운용을 제공할 수 있다.

Description

핵연료 복합 소결체 및 이의 제조방법{SINTERED NUCLEAR FUEL PELLET AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은, 핵연료 복합 소결체 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
원자력 발전에 사용되는 핵연료 복합 소결체는 대부분 UO2 단일 물질로 구성된 소결체를 사용하고 있다. 이 경우 핵연료가 연소된 후 새 핵연료와 교체할 때 노심 내에서 U-235와 같은 핵물질의 농도가 급격히 증가하므로 반응도가 높아지게 되어 이를 조절하기 위한 방안이 필요하다.
현재는 새 핵연료와 함께 중성자 흡수체를 함유한 핵연료를 동시에 삽입하여 높아진 반응도를 제어할 수 있도록 하고 있으며 이때 사용되는 중성자 흡수체는 Gd2O3와 같이 중성자를 흡수하면서 점차 연소되어 그 효과가 자연스럽게 감소될 수 있는 가연성흡수체를 사용하고 있다.
가연성흡수체를 함유한 핵연료는, 가연성흡수체 입자를 제조한 후 UO2 분말과 혼합하여 소결하고 있으나, 고온 소결에 의해 가연성흡수체 물질이 UO2 내에 고용되어 분자단위로 혼합된 상태로 사용되므로 쉽게 연소되어 효과가 급작히 감소되거나, 핵연료의 연소도가 불균일해지고, 열팽창 차이 또는 상변태에 의한 균열 등을 유발하는 문제점이 있다.
전술한 바와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 중성자 이용 효율을 높이고, 자기 차폐성을 부여한 가연성흡수체를 포함하는, 핵연료 복합 소결체를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명은, 소결 및 사용 시 열팽창 차이, 상변태 등에 의한 균열 발생을 방지하고, 핵연료의 연소도의 불균일을 해결할 수 있는, 핵연료 복합 소결체의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 통상의 기술자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 하나의 양상은, 핵연료 복합 소결체 전체 부피에 대해 2 부피% 내지 20 부피%로 삽입된 가연성흡수체의 성형체를 포함하는, 핵연료 복합 소결체에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 가연성흡수체의 성형체는, 상기 핵연료 복합 소결체의 중심 영역, 표면 영역 또는 이 둘에 삽입될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 가연성흡수체의 성형체는, 부정형, 실린더, 디스크, 구형, 로드, 필름 및 다각기둥 형태로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 양상은, 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계; 상기 성형체 및 핵연료 물질을 혼합하여 핵연료 물질 내에 성형체를 삽입하는 단계; 상기 핵연료 물질 및 성형체를 가압성형하여 핵연료 복합 성형체를 형성하는 단계; 및 상기 핵연료 복합 성형체를 소결하여 핵연료 복합 소결체를 형성하는 단계; 를 포함하는, 핵연료 복합 소결체의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계는, 가연성흡수체 분말을 균질화하고 혼합하는 단계; 및 상기 혼합된 가연성흡수체 분말을 가압성형하는 단계; 를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 가압성형하는 단계는, 30 MPa 내지 100 MPa의 압력에서 1차 가압성형하고, 200 MPa 내지 500 MPa의 압력에서 정수압 프레스(CIP)에 의해서 2차 가압성형할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 가압성형하는 단계는, 100 MPa 내지 500 MPa 압력에서 한번에 가압성형할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계는, 가연성흡수체 분말을 균질화하고 혼합하는 단계; 상기 가연성흡수체 분말을 중공형 성형체의 홀 내에 주입하고, 홀 내를 가압하는 단계; 를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 중공형 성형체는, CeO2, In2O3, Y2O3, UO2, ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3 및 Y2O3-ZrO2로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 가압하는 단계는, 30 MPa 내지 100 MPa의 압력에서 홀 내를 일축 가압(Uniaxial press)할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 중공형 성형체는, 링 또는 튜브형이고, 상기 중공형 성형체의 전체 부피에 대해 2 부피% 내지 20 부피%로 포함되고, 1 mm 내지 3 mm 직경의 중공을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 가연성흡수체의 성형체는, Gd2O3; Er2O3; 및 CeO2, In2O3, Y2O3, UO2, ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3 및 Y2O3-ZrO2(yttria-stabilized zirconia)로 안정화된 Gd2O3, Er2O3; 로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 CeO2, In2O3, Y2O3, UO2, ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3 및 Y2O3-ZrO2(yttria-stabilized zirconia)는, Gd2O3 및 Er2O3에 대해 3 중량% 내지 30 중량%로 안정화될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계는, 가연성흡수체의 성형체를 공기, 불활성 기체 분위기 또는 환원성 기체 분위기에서 100 ℃ 내지 400 ℃ 온도에서 열처리하는 단계; 를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 핵연료 복합 성형체를 형성하는 단계는, 가연성흡수체의 성형체와 핵연료의 혼합물을 30 MPa 내지 100 MPa의 압력에서 1차 가압성형하고, 200 MPa 내지 500 MPa의 압력에서 정수압 프레스(CIP)에 의해서 2차 가압성형할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 핵연료 복합 성형체를 형성하는 단계는, 100 MPa 내지 500 MPa 압력에서 한번에 가압성형할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 핵연료 복합 소결체를 형성하는 단계는, 마이크로웨이브 소결을 이용하여 1000 ℃ 내지 1800 ℃에서 소결할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 핵연료 물질 내에 성형체를 삽입하는 단계는, 상기 핵연료 물질 전체 중량에 대해 1 중량% 내지 10 중량%의 가연성흡수체의 성형체가 혼합될 수 있다.
본 발명은, 핵연료 복합 소결체의 소결 및 사용 시 열팽창의 차이 및 상변태에 의한 균열 등의 발생을 방지하고, 핵연료 효율성을 최대화하기 위해서 가연성흡수체의 성형체의 위치를 제어할 수 있다.
본 발명은, 자기 차폐성을 부여한 가연성흡수체 성형체를 삽입하여, 가연성흡수체의 소모 속도를 조절하여, 중성자 이용 효율성을 높일 수 있다.
본 발명은, 핵연료의 수명과 출력에 따라 가연성흡수체 성형체의 형태, 크기 및 부피분율을 가변적으로 조절하여, 핵연료의 수명 및 출력을 향상시킬 수 있다.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따른, 본 발명에 의한 핵연료 복합 소결체를 예시적으로 나타낸 것이다.
도 2는, 본 발명의 일 실시예에 따른, 본 발명에 의한 핵연료 복합 소결체의 제조방법의 흐름도를 예시적으로 나타낸 것이다.
도 3은, 본 발명의 실시예 1에 따라, 제조된 가연성흡수체의 소결체에 대한 XRD 결과를 나타낸 것이다.
도 4는, 본 발명의 실시예 2에 따라, 제조된 핵연료 복합 소결체에 대한 SEM 이미지이다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명한다. 본 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 용어(terminology)들은 본 발명의 바람직한 실시예를 적절히 표현하기 위해 사용된 용어들로서, 이는 사용자, 운용자의 의도 또는 본 발명이 속하는 분야의 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 따라서, 본 용어들에 대한 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다. 각 도면에 제시된 동일한 참조 부호는 동일한 부재를 나타낸다.
본 발명은, 핵연료 복합 소결체에 관한 것으로, 본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 핵연료 복합 소결체는, 가연성흡수체의 성형체를 적용하므로, 핵연료의 성능을 최대화시키기 위해서 가연성흡수체의 부피분율, 형태, 삽입위치, 크기, 개수 등을 가변적으로 조절할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 핵연료 복합 소결체는, 핵연료 소결체 내에 가연성흡수체의 성형체가 삽입된 것일 수 있다. 상기 가연성흡수체의 성형체는, 가연성흡수체가 벌크화된 성형체이며, 자기 차폐성을 나타내고, 핵연료의 사용 시 가연성흡수체의 소모 속도를 조절하여, 중성자 이용 효율성을 높일 수 있다.
본 발명의 일 예로, 상기 핵연료 복합 소결체에 대한 상기 가연성흡수체의 성형체의 부피분율은, 핵연료의 수명 및 출력을 최적화하기 위해서 적절하게 조절할 수 있으며, 바람직하게는 상기 핵연료 복합 소결체 전체 부피에 대해 20 부피% 이하; 2 부피% 내지 20 부피%; 2 부피% 내지 10 부피%; 또는 2 부피% 내지 5 부피%의 부피분율로 삽입될 수 있다. 상기 부피분율의 범위 내에 포함되면, 상기 가연성흡수체의 소모 속도의 조절이 가능하고, 열팽창 및 상변태 특성을 조절하여 제조 시 균열 등의 발생을 방지할 수 있다.
본 발명의 일 예로, 상기 가연성흡수체의 성형체의 형태, 개수, 삽입위치 및/또는 크기에 따라 가연성흡수체의 연소 속도 등의 제어가 가능하고, 이는 핵연료의 출력 및 성능 등에 따라 조절될 수 있다.
예를 들어, 상기 가연성흡수체의 성형체의 형태는, 부정형, 실린더, 디스크, 구형, 로드, 필름 및 다각기둥 형태로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 구형 및 실린더일 수 있다. 예를 들어, 구형의 가연성흡수체의 성형체를 적용할 경우에 가연성흡수체의 연소 속도를 늦추어, 자기 차폐 현상을 최소화할 수 있다.
예를 들어, 상기 가연성흡수체의 성형체는, 단일 또는 복수개로 삽입될 수 있다. 예를 들어, 복수개로 삽입될 경우에, 상기 가연성흡수체의 성형체는, 동일하거나 또는 상이한 형태 및 크기로 삽입될 수 있다. 예를 들어, 복수개로 삽입될 경우에, 가연성흡수체의 표면적을 증가시켜, 가연성흡수체의 연소를 증가시킬 수 있다.
예를 들어, 상기 가연성흡수체의 성형체는, 상기 핵연료 소결체의 전체에 걸쳐 삽입되거나 또는 중심 영역, 표면 영역, 또는 이 둘에 삽입될 수 있다. 이는, 가연성흡수체의 성형체의 삽입 위치에 따라, 핵연료 성능의 최적화를 달성할 수 있다.
예를 들어, 도 1을 참조하면, 도 1는 본 발명의 일 실시예에 따른, 본 발명에 의한 핵연료 복합 소결체를 예시적으로 나타낸 것으로, 도 1의 (A)는 실린더 형태의 가연성흡수체의 성형체(Gd2O3)가 핵연료(UO2) 내에 삽입된 것으로, 도 1의 (A)는 1개의 가연성흡수체의 성형체, 2개의 가연성흡수체의 성형체 및 3개의 가연성흡수체의 성형체가 삽입되고, 이들은, 가연성흡수체의 성형체의 개수 및 크기가 달라 각각 상이한 자기 차폐 현상을 제공하고, 가연성흡수체의 연소 속도가 상이할 수 있다. 도 1의 (B)는 구형의 가연성흡수체의 성형체(Gd2O3)가 핵연료(UO2) 내에 삽입된 것으로, 도 1의 (B)는 1개의 가연성흡수체의 성형체, 2개의 가연성흡수체의 성형체 및 4개의 가연성흡수체의 성형체가 삽입되고, 이들은, 가연성흡수체의 성형체의 개수 및 크기가 달라 각각 상이한 자기 차폐 현상을 제공하고, 가연성흡수체의 연소 속도가 상이할 수 있다.
본 발명의 일 예로, 상기 가연성흡수체는, 핵연료에 적용 가능한 자기 차폐 현상을 제공하는 물질이라면, 제한 없이 적용될 수 있으며, 예를 들어, Gd2O3; Er2O3; 및 CeO2, In2O3, Y2O3, UO2, ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3 및 Y2O3-ZrO2(yttria-stabilized zirconia) 중 적어도 하나에 의해서 안정화된 Gd2O3 및 Er2O3; 로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. 바람직하게는 Gd2O3; 및 ZrO2 또는 Y2O3-ZrO2(yttria-stabilized zirconia)로 안정화된 Gd2O3일 수 있다.
예를 들어, CeO2, In2O3, Y2O3, UO2 ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3 및 Y2O3-ZrO2(yttria-stabilized zirconia) 중 적어도 하나는, Gd2O3 및/또는 Er2O3 에 대해 1 내지 70 중량%; 3 내지 60 중량%; 1 내지 50 중량%; 또는 3 내지 30 중량%; 로 첨가될 수 있다. 상기 함량 범위 내에 포함되면, 상변화가 안정화되어 소결체의 건전성이 향상될 수 있다. 예를 들어, 도 1를 참조하면, 도 1의 (C) Gd2O3 입자를 포함하는 ZrO2 소결체가 중공형 UO2 내에 삽입된 복합 소결체일 수 있다.
본 발명의 일 예로, 상기 가연성흡수체의 성형체는, 코어 및 쉘로 이루어진 구조체일 수 있으며, 예를 들어, Gd2O3, Er2O3 또는 이둘을 포함하는 코어; 및 상기 코어를 둘러싸고, CeO2, In2O3, Y2O3, UO2, ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3 및 Y2O3-ZrO2 (yttria-stabilized zirconia) 중 1종 이상을 포함하는 쉘; 을 포함할 수 있다. 예를 들어, 쉘은, Gd2O3, Er2O3, 또는 이 둘을 더 포함할 수 있다.
예를 들어, 상기 UO2는, 핵연료 물질이며, 상기 핵연료 복합 소결체의 소결 시 열팽창 불일치에 따른 균열을 억제할 수 있다. 예를 들어, 도 1을 참조하면, 도 1의 (D) Gd2O3 입자를 포함하는 UO2 소결체가 중공형 UO2 내에 삽입된 복합 소결체일 수 있다.
본 발명은, 핵연료 복합 소결체의 제조방법에 관한 것으로, 본 발명의 일 실시예에 따라, 상기 핵연료 복합 소격체의 제조방법은, 가연성흡수체의 성형체를 이용하여 소결 시 열팽창 및 상변태 특성이 조절이 잘 이루어지고, 가연성흡수체의 성형체의 삽입위치, 크기, 형태 등의 조절이 용이하여 핵연료의 효율을 최적화할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 도 2를 참조하면, 도 2는, 상기 핵연료 복합 소결체의 제조방법의 흐름도를 예시적으로 나타낸 것으로, 도 2에서 핵연료 복합 소결체의 제조방법은, 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계(S100); 핵연료 물질 내에 성형체를 삽입하는 단계(S200); 핵연료 복합 성형체를 형성하는 단계(S300); 및 핵연료 복합 소결체를 형성하는 단계(S400); 를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계(S100)는, 가연성흡수체 분말을 균질화하고 혼합하는 단계(S110); 및 가압성형하는 단계(S120); 를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예로, 가연성흡수체 분말을 균질화하고 혼합하는 단계(S110)는, 가연성흡수체 분말을 파쇄 및 체거름(sieving)한 이후 혼합하는 단계이다. 예를 들어, 가연성흡수체 분말은, 100 ㎛ 이하; 50 ㎛; 또는 100 nm 내지 1 ㎛의 입자 크기를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예로, 가압성형하는 단계(S120)는, 혼합하는 단계(S110)에서 획득한 혼합된 가연성흡수체 분말을 몰드 내에 주입한 이후, 가압성형하는 단계이다.
예를 들어, 가압성형하는 단계(S120)는, 30 MPa 내지 100 MPa의 압력에서 1차 가압성형하고, 200 MPa 내지 500 MPa의 압력에서 정수압 프레스(CIP)에 의해서 2차 가압성형할 수 있다.
예를 들어, 가압성형하는 단계(S120)는, 100 MPa 내지 500 MPa 압력에서 한번에 일축 가압성형할 수 있다.
예를 들어, 상기 가압성형은, 0 ℃ 내지 200 ℃; 0 ℃ 내지 상온; 또는 80 내지 150 ℃의 온도에서 이루어질 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따라, 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계(S100)는, 가연성흡수체 분말을 균질화하고 혼합하는 단계(S110'); 가압하는 단계(S120'); 를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예로, 가연성흡수체 분말을 균질화하고 혼합하는 단계(S110')는, 단계(S110)와 동일하게 진행될 수 있다.
본 발명의 일 예로, 가압하는 단계(S120')는, 상기 가연성흡수체 분말을 중공형 성형체의 홀 내에 주입하고, 홀 내를 가압하여, 예를 들어, 코어/쉘 구조를 갖는 가연성흡수체의 성형체를 제조할 수 있다. 예를 들어, 가압하는 단계(S120')는, 30 MPa 내지 100 MPa의 압력에서 홀 내를 일축 가압(Uniaxial press)할 수 있다.
예를 들어, 상기 중공형 성형체는, 고융점 및 중성자 투명성을 갖는 세라믹일 수 있다.
예를 들어, 상기 중공형 성형체는, CeO2, In2O3, Y2O3, UO2, ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3, 및 Y2O3-ZrO2 (yttria-stabilized zirconia) 및 UO2로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 ZrO2 및 ZrO2와 동일한 고융점을 갖는 물질일 수 있다.
예를 들어, 코어를 구성하는 가연성흡수체 분말은, 핵연료 복합 소결체에서 언급한 가연성흡수체를 포함할 수 있다.
예를 들어, 상기 코어 및 쉘은, 서로 상이한 가연성흡수체를 포함할 수 있으며, 동일한 성분이 포함될 경우에는, 상이한 혼합비로 구성될 수 있다.
예를 들어, 상기 중공형 성형체는, 링 또는 튜브형이고, 상기 중공형 성형체의 전체 부피에 대해 2 부피% 내지 20 부피%로 포함되고, 1 mm 내지 3 mm 직경의 중공을 포함할 수 있다. 상기 부피분율 및 중공의 직경 등에 따라 가연성흡수체의 성형체의 반응도 등을 적절하게 조절할 수 있다.
본 발명의 일 예로, 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계(S100)는, 가연성흡수체의 성형체를 열처리하는 단계(S130); 를 더 포함할 수 있다. 예를 들어, 성형체를 열처리하는 단계(S130)는, 공기, 환원성 기체 분위기 또는 불활성 기체 분위기에서 100 ℃ 내지 400 ℃ 온도; 200 ℃ 내지 300 ℃에서 1분 내지 5시간; 5분 내지 1시간; 또는 10분 내지 30분 동안 열처리될 수 있다. 예를 들어, 성형체를 열처리하는 단계(S130)는, 소결로 또는 마이크로웨이브 소결장치에 의해서 열처리될 수 있다.
본 발명의 일 예로, 핵연료 물질 내에 가연성흡수체의 성형체를 삽입하는 단계(200)는, 몰드 내에서 핵연료 물질과 가연성흡수체의 성형체를 혼합하여, 핵연료 물질 내에 가연성흡수체의 성형체를 삽입하는 단계이다. 삽입하는 단계(200)는, 가연성흡수체의 성형체의 삽입 위치, 삽입 개수 등을 조절할 수 있다.
예를 들어, 상기 핵연료 물질 전체 중량에 대해 1 중량% 내지 10 중량%; 또는 2 중량% 내지 4 중량%의 가연성흡수체의 성형체가 혼합될 수 있다.
본 발명의 일 예로, 핵연료 복합 성형체를 형성하는 단계(S300)는, 성형체를 삽입하는 단계(200) 이후에 가연성흡수체의 성형체와 핵연료의 혼합물을 가압성형하여 핵연료 복합 성형체를 형성하는 단계이다.
예를 들어, 상기 가압성형은, 30 MPa 내지 100 MPa의 압력에서 1차 가압성형하고, 200 MPa 내지 500 MPa의 압력에서 정수압 프레스(CIP)에 의해서 2차 가압성형할 수 있다.
예를 들어, 상기 가압성형은, 100 MPa 내지 500 MPa 압력에서 한번에 가압성형할 수 있다.
예를 들어, 상기 가압성형은, 0 ℃ 내지 200 ℃; 0 ℃ 내지 상온; 또는 80 ℃ 내지 150 ℃의 온도에서 이루어질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 핵연료 복합 소결체를 형성하는 단계(S400)는, 상기 핵연료 복합 성형체를 소결하여 핵연료 복합 소결체를 형성하는 단계이다.
본 발명의 일 예로, 핵연료 복합 소결체를 형성하는 단계(S400)는, 공기, 비활성 기체 분위기 또는 환원성 기체 분위기에서 1000 ℃ 내지 1800 ℃; 또는 1300 ℃ 내지 1600 ℃의 온도에서 1분 내지 10시간; 5분 내지 1시간; 또는 10분 내지 30분 동안 소결될 수 있다.
예를 들어, 핵연료 복합 소결체를 형성하는 단계(S400)는, 소결로 또는 마이크로웨이브 소결장치에 의해서 소결될 수 있고, 바람직하게는 마이크로웨이브 소결장치를 이용할 수 있다.
본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고, 하기의 특허 청구의 범위, 발명의 상세한 설명 및 첨부된 도면에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있다.
실시예 1
(1) 성형체의 제조
ZrO2-8 mol. % Y2O3(sigma Aldrich. 99.9%, 8YSZ) 및 Gd2O3(sigma Aldrich. 99.9%, < 10 ㎛)의 혼합분말을 각각 33.5 MPa에서 가압하고, 400 MPa에서 CIP한 이후 Gd2O3, Gd2O3-5 wt% 8YSZ, Gd2O3-10 wt% 8YSZ, Gd2O3-20wt% 8YSZ, Gd2O3-30wt% 8YSZ, 및 Gd2O3-40wt% 8YSZ의 펠릿을 획득하였다.
(2) 소결체의 제조
상기 펠릿은, 마이크로웨이브 소결로에서 1400 ℃, 1500 ℃, 및 1600 ℃에서 각각 20 분 동안 소결하여, Gd2O3-5 wt% 8YSZ, Gd2O3-10 wt% 8YSZ, Gd2O3-20wt% 8YSZ, Gd2O3-30wt% 8YSZ, 및 Gd2O3-40wt% 8YSZ의 소결체를 제조하였다. 상기 소결체의 XRD 패턴을 측정하여 도 3에 나타내었다.
도 3을 살펴보면, 가돌리니아에 5 wt% 내지 40 wt%까지 이트리아 안정화 지르코니아를 첨가할 경우에, 10 wt% 이상의 함량에서부터 가돌리니아는 cubic상으로 안정화된 것을 확인할 수 있다. 이는, 소결 시 cubic 상에서 monoclinic 상으로 상변화가 일어나지 않으므로, 소결체의 건전성을 개선시킬 수 있다.
실시예 2
Gd2O3(sigma Aldrich. 99.9%, < 10 ㎛) 분말을 30 MPa 내지 50 MPa의 낮은 압력으로 일축 가압 성형한 후 큰 덩어리 형태로 파쇄하고 볼 밀에서 회전하여 조립화 공정을 거친 부정형의 입자를 제조하였다. 조립화된 Gd2O3 입자의 크기는 수백 ㎛에서 수 mm의 크기 범위를 가진다. 조립화된 Gd2O3 입자와 ZrO2-8 mol. % Y2O3(sigma Aldrich. 99.9%, 8YSZ)의 혼합분말을 각각 33.5 MPa에서 가압하고, 400 MPa에서 CIP한 이후 Gd2O3, 30wt%Gd2O3-70wt% 8YSZ, 및 50wt%Gd2O3-50wt% 8YSZ의 펠릿을 획득하였다.
몰드 내에 상기 펠릿과 ZrO2-8 mol. % Y2O3(sigma Aldrich. 99.9%, 8YSZ)를 몰드 내에 넣고, 각각 33.5 MPa에서 가압하고, 400 MPa에서 CIP하여, Gd2O3, 30wt%Gd2O3-70wt% 8YSZ, 및 50wt%Gd2O3-50wt% 8YSZ의 펠릿이 코어에 삽입된 핵연료 복합 성형체를 제조하였다. 상기 핵연료 복합 성형체를 마이크로웨이브 소결로에서 1600 ℃에서 20 분 동안 소결하여, 핵연료 복합 소결체를 제조하였다. 제조된 소결체의 SEM 이미지를 도 4에 나타내었다.
도 4를 살펴보면, 코어로 Gd2O3, 30wt%Gd2O3-70wt% 8YSZ, 및 50wt%Gd2O3-50wt% 8YSZ의 펠릿이 삽입된 핵연료 복합 소결체가 형성된 것을 확인할 수 있다.
본 발명은, 가연성흡수체의 성형체를 적용하여, 핵연료 복합 소결체를 제조하므로, 핵연료 내에 가연성흡수체의 불균일성을 해소하고, 소결 시 발생하는 열팽창 차이 및 상변태에 따른 균열 등의 발생을 방지하여, 핵연료의 효율성을 향상시킬 수 있는 핵연료 복합 소결체를 제공할 수 있다. 또한, 본 발명은, 핵연료의 수명 및 출력 등의 최적화시키기 위해서, 상기 가연성흡수체의 성형체의 삽입 위치, 크기, 형태 등을 가변적으로 조절할 수 있다.

Claims (17)

  1. 핵연료 복합 소결체에 있어서,
    핵연료; 및 가연성흡수체의 성형체;
    를 포함하고,
    상기 가연성흡수체의 성형체는, 핵연료 복합 소결체 전체 부피에 대해 2 부피% 이상 및 20 부피% 미만으로 상기 핵연료 내에 삽입되고,
    상기 가연성흡수체의 성형체는, UO2를 포함하는 핵연료를 포함하지 않고,
    상기 가연성흡수체의 성형체는 상기 핵연료 중 반경 방향 중심부에 상기 핵연료와 구분되도록 삽입되어 위치하고,
    상기 가연성흡수체의 성형체는, 부정형, 실린더, 디스크, 구형, 로드, 필름 및 다각기둥 형태로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것인, 핵연료 복합 소결체.
  2. 삭제
  3. 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계;
    상기 성형체 및 핵연료 물질을 혼합하여 핵연료 물질 내에 성형체를 삽입하는 단계;
    상기 핵연료 물질 및 성형체를 가압성형하여 핵연료 복합 성형체를 형성하는 단계; 및
    상기 핵연료 복합 성형체를 소결하여 핵연료 복합 소결체를 형성하는 단계;
    를 포함하고,
    상기 핵연료 복합 소결체는, 상기 핵연료 복합 소결체 전체 부피에 대해 2 부피% 이상 및 20 부피% 미만으로 내부에 삽입된 가연성흡수체의 성형체를 포함하고,
    상기 가연성흡수체의 성형체는, 부정형, 실린더, 디스크, 구형, 로드, 필름 및 다각기둥 형태로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하고,
    상기 가연성흡수체의 성형체는, UO2를 포함하는 핵연료를 포함하지 않고,
    상기 가연성흡수체의 성형체는 상기 핵연료 중 반경 방향 중심부에 상기 핵연료와 구분되도록 삽입되어 위치하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계는,
    가연성흡수체 분말을 균질화하고 혼합하는 단계; 및
    상기 혼합된 가연성흡수체 분말을 가압성형하는 단계; 를 포함하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 가압성형하는 단계는, 30 MPa 내지 100 MPa의 압력에서 1차 가압성형하고, 200 MPa 내지 500 MPa의 압력에서 정수압 프레스(CIP)에 의해서 2차 가압성형하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  6. 제4항에 있어서,
    상기 가압성형하는 단계는, 100 MPa 내지 500 MPa 압력에서 한번에 가압성형하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  7. 제3항에 있어서,
    상기 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계는,
    가연성흡수체 분말을 균질화하고 혼합하는 단계;
    상기 가연성흡수체 분말을 중공형 성형체의 홀 내에 주입하고, 홀 내를 가압하는 단계; 를 포함하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 중공형 성형체는, CeO2, In2O3, Y2O3, ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3 및 Y2O3-ZrO2로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 가압하는 단계는, 30 MPa 내지 100 MPa의 압력에서 홀 내를 일축 가압(Uniaxial press)하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 중공형 성형체는, 링 또는 튜브형이고,
    상기 중공형 성형체의 전체 부피에 대해 2 부피% 내지 20 부피%로 포함되고, 1 mm 내지 3 mm 직경의 중공을 포함하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  11. 제3항에 있어서,
    상기 가연성흡수체의 성형체는, Gd2O3; Er2O3; 및 CeO2, In2O3, Y2O3, ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3 및 Y2O3-ZrO2(yttria-stabilized zirconia)로 안정화된 Gd2O3, Er2O3; 로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 CeO2, In2O3, Y2O3, ThO2, TiO2, ZrO2, Al2O3 및 Y2O3-ZrO2 (yttria-stabilized zirconia)는, Gd2O3 및 Er2O3에 대해 3 중량% 내지 30 중량%로 포함되는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  13. 제3항에 있어서,
    상기 가연성흡수체의 성형체를 형성하는 단계는,
    가연성흡수체의 성형체를 환원성 기체 분위기 또는 불활성 기체 분위기에서 100 ℃ 내지 400 ℃ 온도에서 열처리하는 단계; 를 더 포함하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  14. 제3항에 있어서,
    상기 핵연료 복합 성형체를 형성하는 단계는,
    가연성흡수체의 성형체와 핵연료의 혼합물을 30 MPa 내지 100 MPa의 압력에서 1차 가압성형하고, 200 MPa 내지 500 MPa의 압력에서 정수압 프레스(CIP)에 의해서 2차 가압성형하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  15. 제3항에 있어서,
    상기 핵연료 복합 성형체를 형성하는 단계는, 100 MPa 내지 500 MPa 압력에서 한번에 가압성형하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  16. 제3항에 있어서,
    상기 핵연료 복합 소결체를 형성하는 단계는, 마이크로웨이브 소결을 이용하여 1000 ℃ 내지 1800 ℃에서 소결하는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
  17. 제3항에 있어서,
    상기 핵연료 물질 내에 성형체를 삽입하는 단계는, 상기 핵연료 물질 전체 중량에 대해 1 중량% 내지 10 중량%의 가연성흡수체의 성형체가 혼합되는 것인, 핵연료 복합 소결체의 제조방법.
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