KR101882860B1 - 9층 구조를 갖는 자동차 내장재용 접착 필름 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 9층 구조를 갖는 자동차 내장재용 접착 필름에 관한 것으로, 폴리아마이드를 포함하는 제1층; 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제2층; 폴리아마이드를 포함하는 1개의 층 및 폴리올레핀을 포함하는 1개 이상의 층을 포함하는 제3층 내지 제6층; 및 폴리올레핀을 포함하는 제7층 내지 제9층을 포함한다.

Description

9층 구조를 갖는 자동차 내장재용 접착 필름{ADHESIVE FILM FOR VEHICLE INTERIOR MATERIALS HAVING NINE LAYERS}
본 발명은 자동차 내장재용 접착 필름에 관한 것으로, 구체적으로는 두 개의 폴리아마이드 필름층을 포함하는 9층 구조를 갖는 자동차 내장재용 접착 필름에 관한 것이다.
일반적으로 자동차의 주행 중에는 엔진에서 발생하는 소음 및 진동음뿐 아니라 도어, 헤드라이너, 자동차의 바닥 등을 통한 소음 및 진동음 등이 자동차의 실내 공간으로 유입된다. 이와 같이 자동차의 내외부에서 발생하는 소음 및 진동음을 차단하기 위하여 자동차 내장재를 사용한다. 자동차 내장재는 엔진에 의해 발생하는 소음 및 진동뿐 아니라, 외부와의 열교환을 차단해주며 외부에서 유입되는 누액을 방지해주는 역할을 한다.
종래 자동차의 내장재는 다양한 소재로 이루어질 수 있으며, 폴리우레탄 계열의 발포시트를 사용할 수 있다. 우레탄 발포 시트의 경우 폼의 형태로 내부 공극으로 인한 소음 및 진동을 흡수하는 역할을 한다. 폴리우레탄 계열의 발포시트를 사용하는 경우에는 폴리우레탄 폼을 단독으로 사용하지 않으며 폴리올레핀 엘라스토머 시트 등과 합지된 형태로 사용한다. 폴리올레핀 엘라스토머 시트는 우레탄 폼과 합지되어 소음 및 진동을 더욱 방지해주고 외부의 누액을 차단해주는 역할을 한다. 즉, 폴리올레핀 엘라스토머 시트 상부에 폴리우레탄 발포액을 도포하고 성형 발포함으로써 내장재가 완성된다. 이때 폴리우레탄 폼과 폴리올레핀 엘라스토머 시트는 서로 접착이 잘 되지 않으며, 이의 접착을 위하여 접착성 필름을 사용하여야 한다.
종래 폴리우레탄 계열의 폼과 폴리올레핀 엘라스토머 시트 사이에 접착성 필름을 사용하는 경우에는 핫멜트성 고분자 수지를 이용하여 이를 공압출 하여 사용하는 것이 일반적이다.
공압출 필름은 보통 폴리아마이드계 핫멜트 수지와 폴리올레핀 수지를 공압출하여 제조된다. 폴리아마이드 핫멜트 수지의 경우 폴리올레핀 수지와 달리 녹는점이 100℃ 내지 140℃ 이하로 올레핀계 수지와 접착하지 못하는 소재와의 저온 접착성을 나타낼 수 있다. 또한 폴리아마이드계 핫멜트 및 올레핀 수지의 상이한 화학적 성질로 인해 필름 가공 후 외관이 양호하지 않으며 폴리아마이드계 핫멜트 수지의 높은 흐름 지수로 인해 압출 가공성이 좋지 않고 이로 인한 박막으로 얇게 공압출 하는 것은 한계가 있다. 또한, 폴리아마이드 핫멜트 수지와 올레핀 수지의 화학적 성질 및 열적 특성이 상이하여 컬(curl)이 발생할 수 있다.
한국등록특허 제10-1483877호는 폴리우레탄 계열의 발포시트와 자동차 내장재용 기재 등을 접착시키는 공압출 필름에 관한 것으로서, 폴리아마이드층은 폴리우레탄 발포 층과의 접착을 나타내고, 폴리올레핀 수지 층은 폴리올레핀 엘라스토머 시트와 접착되어 자동차 내장재로 사용된다.
본 발명은 2개의 폴리아마이드 층들을 포함하는 9층의 필름으로써 컬 발생이 없고 인장강도 및 내열도가 우수한 필름을 제조하는 것을 목적으로 한다. 특히, 본 발명은 용융온도가 높은 폴리아마이드 수지층을 포함하여 수축 발생이 거의 없는 필름의 제조가 가능하다.
본 발명은 9층 구조를 갖는 자동차 내장재용 접착 필름에 관한 것으로서, 폴리아마이드를 포함하는 제1층; 에틸렌 변성 말레인산 무수물 공중합체인 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제2층; 폴리아마이드를 포함하는 1개의 층 및 폴리올레핀을 포함하는 1개 이상의 층을 포함하는 제3층 내지 제6층; 및 폴리올레핀을 포함하는 제7층 내지 제9층을 포함하고, 상기 폴리아마이드는 용융 온도가 190 내지 240℃이다.
바람직하게는, 상기 폴리아마이드를 포함하는 1개의 층은 제3층 또는 제5층이다.
바람직하게는, 상기 폴리아마이드는 폴리아마이드 6 또는 폴리아마이드 6과 폴리아마이드 66의 코폴리아마이드이다.
바람직하게는, 상기 폴리아마이드는 폴리아마이드 6과 폴리아마이드 66이 1:1 중량비로 혼합된 코폴리아마이드이다.
바람직하게는, 상기 자동차 내장재용 접착 필름은 폴리아마이드를 포함하는 제3층; 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제4층; 및 폴리올레핀을 포함하는 제5층 내지 제6층을 포함한다.
바람직하게는, 상기 자동차 내장재용 접착 필름은 폴리올레핀을 포함하는 제3층; 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제4층; 폴리아마이드를 포함하는 제5층; 및 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제6층을 포함한다.
바람직하게는, 상기 자동차 내장재용 접착 필름의 두께는 15 내지 150μm이다.
바람직하게는, 상기 자동차 내장재용 접착 필름은 캐스트 티-다이 공압출 방법으로 제조된다.
본 발명에 따른 9층 구조를 갖는 자동차 내장재용 접착 필름은 용융 온도가 높은 폴리아마이드 수지를 적용하여 열에 의한 수축 발생이 일어나지 않아 생산 로스가 거의 없다.
또한, 본 발명에 따른 자동차 내장재용 접착 필름은 인장강도, 내충격성, 열접착 강도, 광택도 등의 요구되는 물성이 모두 우수하며, 특히 컬링성이 매우 우수하다.
도 1은 본 발명에 따른 일 실시형태의 자동차 내장재용 접착 필름을 나타낸다.
도 2는 본 발명에 따른 일 실시형태의 자동차 내장재용 접착 필름을 나타낸다.
본 발명에서 사용되는 모든 기술용어는, 달리 정의되지 않는 이상, 하기의 정의를 가지며 본 발명의 관련 분야에서 통상의 당업자가 일반적으로 이해하는 바와 같은 의미에 부합된다. 또한 본 명세서에는 바람직한 방법이나 시료가 기재되나, 이와 유사하거나 동등한 것들도 본 발명의 범주에 포함된다.
용어 "약"이라는 것은 참조 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기, 양, 중량 또는 길이에 대해 30, 25, 20, 25, 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4, 3, 2 또는 1% 정도로 변하는 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기, 양, 중량 또는 길이를 의미한다.
본 명세서를 통해, 문맥에서 달리 필요하지 않으면, "포함하다" 및 "포함하는"이란 말은 제시된 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군을 포함하나, 임의의 다른 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군이 배제되지는 않음을 내포하는 것으로 이해하여야 한다.
본 발명은 9층 구조를 갖는 자동차 내장재용 접착 필름에 관한 것으로, 9층 구조는 폴리아마이드를 포함하는 2개의 층과 폴리올레핀을 포함하는 4개 이상의 층을 포함할 수 있다. 구체적으로는 폴리아마이드를 포함하는 제1층; 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제2층; 폴리아마이드를 포함하는 1개의 층 및 폴리올레핀을 포함하는 1개 이상의 층을 포함하는 제3층 내지 제6층; 및 폴리올레핀을 포함하는 제7층 내지 제9층을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 폴리아마이드 층은 제1층과 제3층 또는 제1층과 제5층에 위치할 수 있다.
제1층은 폴리아마이드를 포함하는 층이고, 이후 폴리우레탄 발포 폼 공정에 의해 폴리우레탄 폼과 접하는 층이다. 따라서, 제1층은 우레탄 발포층과의 접착력이 좋으면서 본 발명의 필름의 제조공정뿐 아니라 이후 우레탄 발포 공정에서도 필름의 변형이 없기 위하여, 인장강도가 우수하고 컬링성이 없어야 한다.
본 발명에서 사용되는 폴리아마이드는 용융 온도가 190 내지 240℃인 것이 바람직하다. 용융온도가 높은 폴리아마이드는 분자량이 높아 용융지수가 낮으므로 인장강도 및 내충격성 등의 필름의 요구되는 물성에 부합하기 때문에 바람직하다.
또한, 본 발명에서 사용되는 폴리아마이드는 디아민(diamine)과 이염기산의 축중합, 락탐(lactam)의 개환중합, 아미노카르본산의 중축합 등에 의해 얻어지는, 일반적으로 나일론으로 명명되는, 폴리아마이드이다. 폴리아마이드 중 선상의 것은 폴리아마이드 mn(m은 디아민, n은 이염기산의 각각의 탄소원자수)와 폴리아마이드 n(n은 ω-아미노산 또는 락탐의 탄소원자수)의 2개의 타입이 있고 합성섬유, 모노필라멘트필름, 시트 및 성형품 등 모든 용도에 사용될 수 있다. 바람직하게는 본 발명에 따른 폴리아마이드는 단독중합체인 폴리아마이드 6 또는 폴리아마이드 6과 공중합체인 폴리아마이드 66의 코폴리아마이드를 사용할 수 있고, 바람직하게는 폴리아마이드는 폴리아마이드 6과 폴리아마이드 66이 1:1 중량비로 혼합된 코폴리아마이드일 수 있다.
폴리아마이드를 포함하는 2개의 층은 서로 동일하거나 상이한 폴리아마이드를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 자동차 내장재용 접착 필름은 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제2층을 포함할 수 있다. 폴리올레핀계 접착성 수지층은 폴리아마이드 층과 폴리올레핀 층간의 접착력을 부여하기 위한 층이다. 이러한 폴리올레핀계 접착성 수지층의 경우 에틸렌 주 사슬을 기본으로하여 에틸렌 아크릴레이트, 에틸렌 메타 아크릴레이트, 에틸렌 아크릴릭산, 에틸렌 메타 아크릴릭산, 에틸렌 변성 말레인산 무수물 화합물이 사용될 수 있으며, 더욱 정확하게는 에틸렌 변성 말레인산 무수물 화합물이 바람직하다.
본 발명에 따른 자동차 내장재용 접착 필름은 제5층 내지 제9층 또는 제4층, 제7층 내지 제9층에 폴리올레핀 수지를 포함하는 층들을 포함할 수 있다. 제9층은 이후 본 발명의 필름을 자동차 내의 접착 필름으로 사용하는 공정에서 폴리올레핀엘라스토머층(시트)와 접하는 층이다.
본 발명에서 사용될 수 있는 폴리올레핀 수지는 저밀도 에틸렌, 선형저밀도 에틸렌, 중밀도 에틸렌, 고밀도 에틸렌, 프로필렌, 부틸렌, 부텐-1,3-메틸부텐-1,3-메틸부텐-1, 펜텐-1,4-메틸펜텐-1, 이소부틸렌 및 헥센으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 수지일 수 있으며, 바람직하게는 폴리에틸렌 수지일 수 있고, 보다 바람직하게는 선형 저밀도 폴리에틸렌 수지일 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 일 실시형태를 나타내는 도면으로서, 본 발명에 따른 자동차 내장재용 접착 필름은 폴리아마이드를 포함하는 제1층, 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제2층, 폴리아마이드를 포함하는 제3층, 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제4층, 및 폴리올레핀을 포함하는 제5층 내지 제9층을 포함할 수 있다.
도 2는 본 발명에 따른 또 다른 일 실시형태를 나타내는 도면으로서, 본 발명에 따른 자동차 내장재용 접착 필름은 폴리아마이드를 포함하는 제1층, 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제2층, 폴리올레핀을 포함하는 제3층, 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제4층, 폴리아마이드를 포함하는 제5층, 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제6층, 및 폴리올레핀을 포함하는 제7층 내지 제9층을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 자동차 내장재용 접착 필름의 두께는 15 내지 150 μm일 수 있고, 바람직하게는 20 내지 100 μm일 수 있다. 또한, 각 층의 두께는 1.5 내지 15 μm일 수 있다.
본 발명에 따른 자동차 내장재용 접착 필름은 캐스트 티-다이 공압출 방법으로 제조될 수 있다. 본 발명과 달리 블라운 공압출 방법으로 제조된 필름은 수지 버블이 공기 중에 노출되므로 외부 이물질 등에 의해 쉽게 오염되고, 필름의 두께 편차가 10 내지 15% 발생할 수 있으며, MD 및 TD 방향으로 버블이 팽창되므로 이축 방향으로 연신되고 이에 따라 최종 제품이 이후 열합지 공정에서 수축되는 문제가 발생할 수 있다. 반면에 본 발명과 같이 캐스트 티-다이 공압출 방법, 보다 구체적으로는 다층 공압출 방법으로 제조되는 경우에는 컬의 발생이 없으면서 필름의 인장강도, 내열도, 성형성, 접착성 등 필름의 물성이 우수합니다. 구체적으로는 9개의 티자형 다이스를 통해 독립적으로 각 층의 수지를 일괄적으로 한번에 공압출하여 용융된 고온의 공압출된 수지층이 냉각롤을 거쳐 냉각이 되고 연속적으로 와인딩 설비를 거쳐 필름 롤로 권취되어 제조된다.
본 발명에 따른 자동차 내장재용 접착 필름은 ASTM D 882로 측정시 300 kgf/cm2의 인장강도를 갖고, 바람직하게는, 400 kgf/cm2의 인장강도를 갖을 수 있다.
이하에서는 구체적인 실시예를 들어서 본 발명을 상세하게 설명하지만, 실시예에 의하여 본 발명의 권리범위가 제한되는 것은 아니다.
실시예 및 비교예의 제조
본 발명에 따른 폴리아마이드 수지는 용융온도가 190 내지 195℃인 UBE 사의 5034 수지와 용융온도가 215 내지 220℃인 UBE 사의 1024 수지를 1:1 중량비로 드라이 블랜딩하여 사용하였다(표 1에서 PA_mix로 나타냄). 구체적으로 사용된 5034 수지는 폴리아마이드 6와 폴리아마이드 66이 공중합된 코폴리머 형태이며 1024 수지는 폴리아마이드 6로만 이루어진 호모폴리머 형태이다.
비교예로서 사용된 수지는 용융온도가 125 내지 135℃인 JCC 코리아사의 6300(표 1에서 PA6300으로 나타냄)이다. 구체적으로 또한 폴리아마이드 핫멜트 수지인 6300의 경우, 디엑시드와 디아민 또는 카프로락탐 같은 고리 구조를 갖는 단량체를 사용하여 축중합되며 극성기와 비극성기의 분율을 조절함으로써 녹는점과 분자량을 조절한 수지로써 일반적으로 분자량이 낮고 용융지수가 높은 수지이다.
접착층 수지는 에틸렌과 에틸렌 변성 말레인산 무수물의 코폴리머인 Dupont사의 N493(표 1에서 N493으로 나타냄)을 사용하였다. 폴리올레핀 수지는 폴리에틸렌 수지인 LG 화학의 BF415(표 1에서 BF415으로 나타냄)를 사용하였다.
상기 수지를 9개의 티-다이스가 구비된 설비를 이용하여 3레이어부터 9레이어로 각 수지를 투입하여 표 1과 같은 층을 갖는 두께가 40μm인 필름을 제조하였다. 각 층의 두께는 전체 두께 대비 층의 수로 나눈 두께이다.
실시예 1 실시예 2 비교예 1 비교예 2 비교예３ 비교예　４ 비교예　５ 비교예　６
1층 PA_mix PA_mix PA_mix PA_mix PA_mix PA_mix PA6300 PA6300
2층 N493 N493 BF415 N493 N493 N493 N493 N493
3층 PA_mix BF415 PA_mix PA_mix BF415 BF415 PA6300
4층 N493 N493 N493 N493 N493 N493
5층 BF415 PA_mix BF415 BF415 PA_mix BF415
6층 BF415 N493 BF415 N493 BF415
7층 BF415 BF415 BF415 BF415 BF415
8층 BF415 BF415 BF415
9층 BF415 BF415 BF415
실험예 1 : 필름의 기계적 물성 비교
상기 제조된 실시예 1 및 2와 비교예 1 내지 6의 필름의 물성을 하기 방법에 따라 비교하여 표 2에 나타내었다.
- 인장강도 : ASTM D 882 기준에 따라 측정하였다.
- 내충격성 : ASTM D 1709 기준에 따라 측정하였다.
- PE 열접착강도 : 엘지화학에 LC670(용융지수 5, 밀도 0.870) 수지를 이용하여 180℃ 온도의 열프레스 기를 이용하여 두께가 2mm, 지름이 15cm가 되도록 원형 필름을 성형한 후 상온에서 30분간 냉각한 시트(POE 시트)를 이용하여 평가하였다. 상기 POE 시트와 본 실시예, 비교예의 필름을 각각 가로 25mm × 세로 50mm로 자른 후 폴리올레핀 층과 마주보게 하여 150도, 2kgf 압력으로 5초간 열 접착(heat sealing)하였다. 열 접착 면적은 가로 25mm × 세로 5mm로 형성한 후 30분간 냉각 후 ASTM D882 규격에 의해 UTM 장비((주)테스트원, 2006)를 이용하여 접착 강도를 측정하였다.
- 광택도 : 장비명 Micro-gloss meter 60"(BYK Gardner사 제조)인 광택도계 측정기기를 이용하여 표면 광택도를 비교하였는데 수치가 25 이상일 때 O로 표시하고 미만일 때 X로 표시하였다.
- 수축도 : 필름을 가로, 세로 100mm 정사각형으로 자른 후 120℃ 챔버에 30분 동안 방치 후 가로, 세로(MD, TD)의 수축 정도를 측정하였는데 가로, 세로 중 높게 수축된 수치를 표기하였다.
- 컬링성 : 가로 및 세로를 300mm 정사각형으로 자른 필름을 SUS304 판넬 상부에 올려 놓은 후 말림 현상을 육안으로 관찰하여 말릴 경우 X, 말리지 않을 경우 O로 표시하였다.
실시예 1 실시예 2 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4 비교예 5 비교예６
인장강도
(kgf/cm2)		 400 400 190 230 280 280 180 220
내충격성 500g 550g 300g 380g 400g 400g 150g 200g
PE열접착강도(kgf) 0.9 0.8 0.3 0.35 0.5 0.35 0.25 0.5
광택도 O O O O O O X X
수축성 < 1% < 1% 5% 4% 3% 3% 6% 5%
컬링성 O O X X O O X X
상기 표 2에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 필름은 인장강도, 내충격성, PE 열접착강도, 광택도, 수축성, 컬링성 등의 모든 측면에서 비교예 1 내지 6보다 우수한 물성을 나타내는 것을 알 수 있다.
본 발명과 같이 9층 구조를 갖는 필름의 경우 3층 내지 7층 구조를 갖는 경우보다 컬이 발생하지 않고 수축성 및 컬링성이 우수한 것을 알 수 있다. 구체적으로 비교예 5, 6 대비 실시예 1, 2의 경우 Tm이 190℃이상인 수지를 사용하므로써 열적특성이 우수하여 수축성 및 표면 광택이 우수하다. 또한 비교예 1, 5와 같이 폴리아마이드 층이 단일층으로 구성되어 컬 특성이 좋지 않은 반면 실시예 1, 2의 경우 컬 특성이 우수하다. 또한 비교예 3, 4와 같은 7층 구조 대비 실시예 1, 2와 같은 9층의 경우 컬 발생이 없고 인장강도와 내충격강도가 우수하다.
따라서, 본 발명에 따른 용융온도를 갖는 폴리아마이드 수지를 사용한 경우에는 인장강도, 내충격강도가 높고 수축성, 컬링성이 우수한 것을 알 수 있다.

Claims (8)

  1. 9층 구조를 갖는 자동차 내장재용 접착 필름으로서,
    폴리아마이드를 포함하고, 폴리우레탄 폼과 접하는 제1층;
    에틸렌 변성 말레인산 무수물 공중합체인 폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제2층;
    폴리아마이드를 포함하는 1개의 층 및 폴리올레핀을 포함하는 1개 이상의 층을 포함하는 제3층 내지 제6층; 및
    폴리올레핀을 포함하는 제7층 내지 제9층을 포함하고,
    상기 폴리아마이드는 용융 온도가 190 내지 240℃이고,
    상기 폴리아마이드를 포함하는 1개의 층은 제3층 또는 제5층이고,
    상기 자동차 내장재용 접착 필름의 두께는 15 내지 150㎛이고,
    상기 자동차 내장재용 접착 필름은 캐스트 티-다이 공압출 방법으로 제조된 것인, 자동차 내장재용 접착 필름.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 폴리아마이드는 폴리아마이드 6 또는 폴리아마이드 6과 폴리아마이드 66의 코폴리아마이드인, 자동차 내장재용 접착 필름.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 폴리아마이드는 폴리아마이드 6과 폴리아마이드 66이 1:1 중량비로 혼합된 코폴리아마이드인, 자동차 내장재용 접착 필름.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 자동차 내장재용 접착 필름은
    폴리아마이드를 포함하는 제3층;
    폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제4층; 및
    폴리올레핀을 포함하는 제5층 내지 제6층을 포함하는, 자동차 내장재용 접착 필름.
  5. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 자동차 내장재용 접착 필름은
    폴리올레핀을 포함하는 제3층;
    폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제4층;
    폴리아마이드를 포함하는 제5층; 및
    폴리올레핀계 접착성 수지를 포함하는 제6층을 포함하는, 자동차 내장재용 접착 필름.
  6. 삭제
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