KR101841065B1 - 유해가스 흡착용 복합체 및 이의 제조방법, 유해가스를 탈취하는 방법 - Google Patents

유해가스 흡착용 복합체 및 이의 제조방법, 유해가스를 탈취하는 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 폴리페놀계 고분자가 기재 표면에 코팅된 유해가스 흡착용 복합체 및 이의 제조방법, 유해가스를 탈취하는 방법에 관한 것이다.

Description

유해가스 흡착용 복합체 및 이의 제조방법, 유해가스를 탈취하는 방법{COMPOSITE FOR DEODORIZING TOXIC GAS AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME, METHOD OF DEODORIZING TOXIC GAS}
본 발명은 우수한 유해가스 흡착효율을 갖는 유해가스 흡착용 복합체 및 이의 제조방법, 유해가스를 탈취하는 방법에 관한 것이다.
새집증후군은 신축, 리모델링 및 인테리어공사 후 입주 시 건축자재, 가구, 가정용품 등에서 발생하는 유해한 휘발성 물질에 의해서 실내공기가 오염되어 눈이 따갑고 목이 아프거나 두통, 천식, 아토피성피부염 등 각종 질환이 발생하여 건강피해를 입히는 것이다. 이는 포름알데히드(HCHO, Formaldehyde)를 비롯한 휘발성유기화합물(VOCs)이 원인으로 작용하며, 구체적인 일예로 포름알데히드를 물과 섞어 사용하는 포르말린을 합판, 바닥재, 섬유, 가구 등 건축실내 마감재의 접착재로 사용하여 실내거주자의 호흡, 피부 흡착 등으로 피부염, 알레르기, 구토, 기침, 폐렴, 중추신경장애 등을 일으키는 문제점이 발생한다.
또한, 최근에는 새집증후군과 함께 새차증후군이 사회적인 이슈로 떠오르고 있다. 자동차 내부는 플라스틱이 쓰이지 않은 부분이 없을 정도로 플라스틱으로 제조되며, 대시 보드, 시트, 천장, 바닥, 바닥 매트 등 모든 것이 유기화합물 덩어리이다. 이의 주원료 중 하나는 포름알데히드로써 차 내부 전체에 깔려 있다고 봐도 무방하다. 즉, 차 내장재에서 나오는 독성물질인 포름알데히드로 인해 차 내부에서 자극적인 냄새나 눈이 따가움 등의 두통, 메스꺼움, 현기증 등을 느끼는 등의 문제가 있으나, 아직까지 그 기준 등에 대해선 전혀 마련되어 있지 않다.
이와 같이 새로 건축된 주택이나 건물, 자동차 등과 같은 실내공간은 포름알데히드, 휘발성유기화합물(VOCs), 악취 및 기타 입자 등 실내 오염물질을 배출하면서 인체에 각종 질환을 일으킨다.
상기와 같은 피해를 줄이기 위한 다양한 방안들이 제시되고 있는데, 그 방안으로는 원인이 되는 유해물질을 환기를 통하여 제거하는 방법과 건축자재를 유해물질이 포함되지 않은 친환경소재로 대체하는 방법이 사용되고 있다. 그러나 환기 등을 통해 유해성분을 제거하기 위해서는 장시간이 소요될 뿐만 아니라, 공기정화를 위한 제품들도 단위면적에 대한 제거효율이 좋지 않아 근본적인 대책이 될 수 없었다.
또한, 휘발성유기화합물(VOCs) 및 악취 등을 저감시킬 수 있는 활성탄 및 제올라이트, 이산화티탄 광촉매 등의 흡착 부재료를 이용한 흡착제를 이용한 방법이 사용되고 있다. 대부분 활성탄 기반으로 사용되고 있는데, 이러한 활성탄 소재는 주로 악취 유발물질로 규정되고 있는 친수성의 아민, 암모니아, 알데히드, 저 분자 알코올, 황 화합물 등의 흡착이 잘 되지 않는 문제점이 있다.
대한민국공개특허 제2015-0088013호
상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 본 발명은 넓은 비표면적을 갖는 지지체에 폴리페놀계 고분자를 코팅함으로써 복합체의 안정성이 높고, 유해가스 흡착효율 및 흡착량을 더욱 향상시킬 수 있는 유해가스 흡착용 복합체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 넓은 공기순환경로가 확보되어 유해가스를 포함하는 공기의 흐름을 자유롭게함으로써 더욱 오랜시간 유해가스를 체류시킬 수 있어 더욱 우수한 유해가스 흡착효율을 가질 수 있는 유해가스 흡착용 복합체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 유해가스 흡착용 복합체는 폴리페놀계 고분자가 기재 표면에 코팅될 수 있다.
본 발명의 상기 폴리페놀계 고분자는 폴리페놀계 화합물과 알데하이드계 화합물이 축합중합된 것일 수 있다.
본 발명의 상기 폴리페놀계 화합물은 페놀산류, 플라보노이드류, 스틸베노이드류 및 리그난류로부터 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하고,
본 발명의 상기 알데하이드계 화합물은 포름알데하이드, 아세트알데하이드, 프로피온알데하이드 및 글루타알데하이드에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
본 발명의 상기 기재는 금속, 천연고분자, 합성고분자, 탄소 및 세라믹에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
본 발명의 상기 기재는 입자형, 섬유형 또는 직물형일 수 있다.
본 발명의 상기 기재의 공극률은 0.3 내지 0.85일 수 있다.
본 발명의 상기 유해가스 흡착용 복합체는 질소화합물, 황화합물, 알데하이드계 화합물 및 휘발성유기화합물에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 탈취하는 것일 수 있다.
본 발명의 상기 기재와 폴리페놀계 고분자는 1 : 0.5 내지 5중량비일 수 있다.
본 발명의 유해가스 흡착용 복합체의 제조방법은 a) 폴리페놀계 화합물 용액에 알데하이드계 화합물을 적하하여 혼합용액을 제조하는 단계;
b) 상기 혼합용액에 기재를 침지하는 단계; 및
c) 상기 기재가 침지된 침지액에 염기성 물질을 혼합하여 기재 표면에 폴리페놀계 고분자를 코팅하는 단계;
를 포함할 수 있다.
본 발명의 상기 c)단계에서 염기성 물질을 투입하여 pH 8 내지 12로 조절하는 것일 수 있다.
본 발명의 유해가스를 탈취하는 방법은 상술한 유해가스 흡착용 복합체를 필터, 건축용 내장재, 건축용 외장재, 건축용 바닥재 및 자동차 내장재에서 선택되는 어느 하나에 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에 따른 유해가스 흡착용 복합체는 넓은 비표면적을 갖는 지지체에 안정적으로 폴리페놀계 고분자가 코팅됨으로써 우수한 유해가스 흡착량을 가질 수 있다는 장점이 있다.
또한, 본 발명에 따른 유해가스 흡착용 복합체는 넓은 공기순환경로를 확보하여 유해가스를 포함하는 공기의 흐름을 자유롭게 순환시킴으로써 더욱 오랜시간 유해가스를 체류시켜 더욱 우수한 유해가스 흡착효율을 가질 수 있다는 장점이 있다.
도 1은 천연카폭섬유 및 본 발명의 일 실시예에 따른 관찰사진이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 유해가스 흡착용 복합체를 주사전자현미경으로 관찰한 사진이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 유해가스 흡착용 복합체의 유해가스 제거율을 GC를 통하여 확인한 GC 크로마토그램 결과이다. 도 3의 (a)는 유해가스 제거 전 유해가스함량이고, 도 3의 (b)는 유해가스 제거 후 유해가스함량을 나타낸 것이다.
이하 실시예를 통해 본 발명에 따른 유해가스 흡착용 복합체 및 이의 제조방법, 유해가스를 탈취하는 방법에 대하여 더욱 상세히 설명한다. 다만 하기 실시예는 본 발명을 상세히 설명하기 위한 참조일 뿐 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니며, 여러 형태로 구현 될 수 있다.
또한 달리 정의되지 않는 한, 모든 기술적 용어 및 과학적 용어는 본 발명이 속하는 당업자 중 하나에 의해 일반적으로 이해되는 의미와 동일한 의미를 갖는다. 본원에서 설명에 사용되는 용어는 단지 특정 실시예를 효과적으로 기술하기 위함이고, 본 발명을 제한하는 것으로 의도되지 않는다.
종래 유해가스를 제거하기 위한 흡착제로는 활성탄, 제올라이트 및 이산화티탄 광촉매 등의 흡착제를 이용하여 필터 등에 적용하여 사용되었다. 대부분 활성탄을 기반으로 사용되며, 이러한 활성탄 소재는 주로 악취 유발물질로 규정되고 있는 친수성의 아민, 암모니아, 알데하이드, 저분자 알코올, 황화합물 등의 흡착이 용이하지 않고, 흡착되더라도 쉽게 탈착되어 실질적으로 유해가스 제거효과가 크지 않았다. 이외에도 기술적 방법으로는 연소법, 냉각법 등의 물리적방법, 산알칼리 세정법, 약액세정법, 산화법, 중화법, 액상촉매법 등의 화학적 방법 및 토양 탈취법, 담체 충진형 미생물 탈취법 등의 생물학적 방법 등 다양한 방법을 사용하여 유해가스를 제거하려 하였다. 그러나, 이러한 기존의 방법들은 초기투자비가 많이 들어 실내공기의 개선법으로는 적합하지 않았으며, 실내 전체에 그 효과를 미치기 어렵고, 가격경쟁력 또한 낮은 문제점이 있었다.
이에 본 출원인은 유해가스 성분을 신속하게 흡착 또는 흡수할 수 있고, 복합체 내에 공기의 체류시간을 높이고, 복합체 내의 유해가스 탈리를 방지할 수 있어 고효율적으로 유해가스를 흡착할 수 있는 본 발명의 구성에 따른 유해가스 흡착용 복합체를 발견하여 본 발명을 완성하였다.
본 발명은 유해가스 흡착용 복합체 및 이의 제조방법, 유해가스를 탈취하는 방법에 관한 것이다.
본 발명을 구체적으로 설명하면,
본 발명의 유해가스 흡착용 복합체는 폴리페놀계 고분자가 기재 표면에 코팅될 수 있다.
본 발명에 따른 유해가스 흡착용 복합체는 넓은 비표면적을 갖는 기재 표면에 폴리페놀계 고분자가 코팅됨으로써 높은 효율로 유해가스를 흡착할 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 폴리페놀계 고분자는 폴리페놀계 화합물과 알데하이드계 화합물이 축합중합된 것일 수 있다. 상기와 같이 축합중합되면서 폴리페놀계 고분자가 기재 표면상에 코팅되어 더욱 균일하게 코팅층이 형성될 수 있어 바람직하다.
본 발명에서 폴리페놀계 화합물은 벤젠고리(C6H6)의 수소 중 수산화기(-OH)로 2개 이상 치환된 물질을 의미한다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 폴리페놀계 화합물은 페놀산류, 플라보노이드류, 스틸베노이드류 및 리그난류로부터 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
구체적인 예를 들어, 상기 페놀산류는 벤젠고리(C6H6)에 수산화기(-OH)와 카르복실기(-COOH)를 갖고 있는 화합물로 이루어진 군이며, 상기 플라보노이드류는 안토시아니딘계(Anthocynidin), 플라바논계(Flavanone), 플라바놀계(Flavanol), 플라보놀계(Flavonol), 이소플라본계(Isoflavone)로 이루어진 군에서 선택되는 화합물이다. 또한, 상기 스틸베노이드류는 스틸벤에서 수산화된 유도체이며, 예를 들어, 레스베라트롤계(Resveratrol)로 이루어진 군으로부터 선택되는 화합물이고, 상기 리그난류는 세사민계(Sesamine) 유도체에서 선택되는 화합물이다.
바람직하게는 페놀산류 및 플라보노이드류 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 폴리페놀계 화합물일 수 있다. 구체적인 예를 들어, 바람직하게는 페놀산류의 갈릭산(gallic acid), 시리직산(syringic acid), 페루릭산(ferulic acid) 등에서 선택될 수 있고, 플라보노이드류의 플라바놀계의 카테킨, 카테킨 갈레이트, 에피갈로카테킨, 에피카테킨, 에피카테킨 갈레이트, 에피갈로카테킨 갈레이트, 카테킨 갈레이트, 갈로카테킨 갈레이트 등에서 선택될 수 있다. 상기와 같은 폴리페놀계 화합물을 사용할 경우 유해가스 흡착효율을 향상시킬 수 있어 바람직하다.
본 발명의 상기 알데하이드계 화합물은 포름알데하이드, 아세트알데하이드, 프로피온알데하이드 및 글루타알데하이드에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
상기와 같은 폴리페놀계 화합물과 알데하이드계 화합물의 축합중합에 의하여 폴리페놀계 고분자가 기재 표면에 코팅됨으로써 기재에 안정적인 중합성으로 균일하고 안정적으로 코팅이 가능하다. 또한, 이로 인하여 기재 표면에 코팅된 폴리페놀계 고분자가 유해가스를 흡착할 수 있는 면적이 증대되어 우수한 유해가스 흡착량을 가질 수 있어 바람직하다. 더욱이 악취물질로 규정되고 있는 알데히드류, 질소화합물 및 황화합물 등과 같은 H-bonding을 할 수 있는 화합물과의 흡착력이 우수하여 이들의 흡착 또는 제거방법으로 적용되면 더욱 바람직하다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 기재와 폴리페놀계 고분자는 1 : 0.5 내지 5중량비, 바람직하게는 1 : 0.5 내지 3중량비일 수 있다. 상기의 중량비로 기재에 폴리페놀계 고분자가 코팅될 경우 유해가스 흡착효율이 증대되어 바람직하다
본 발명의 일 양태에 따라 상기 기재는 금속, 천연고분자, 합성고분자, 탄소 및 세라믹 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 금속은 3족 내지 12족의 전이금속, 13 내지 17족의 전이후 금속, 준금속 등에서 선택될 수 있다.
상기 천연고분자는 단백질류, 다당체류 및 이들의 혼합물에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다. 구체적인 예를 들어, 상기 단백질류는 카제인(casein), 유청 단백질(whey protein) 등의 우유 유래 단백질; 대두 단백질, 밀 단백질, 벼 단백질, 당귀 단백질, 완두 단백질, 렌즈콩 단백질, 귀리 단백질, 보리 단백질, 옥수수 단백질, 현미 단백질 등의 식물 유래 단백질; 혈청 단백질, 태반 단백질, 알부민, 콜라겐, 엘라스틴, 젤라틴, 글리아딘(gliadin) 등의 동물 유래 단백질; 및 이들의 분해물 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물일 수 있다. 상기 다당체류는 셀룰로오스, 메틸셀룰로오스, 히드록시프로필셀룰로오스, 히드록시프로필메틸셀룰로오스, 셀룰로오스 아세테이트, 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트, 카르복실 메틸셀룰로오스, 알지네이트, 히알루론산, 전분, 펙틴, 키토산, 키틴, 자일로오스 및 자일란 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
또한, 상기 합성고분자는 폴리올레핀계, 폴리에스테르계, 폴리우레탄계, 폴리카보네이트계, 폴리아미드계, 폴리아크릴계 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물일 수 있다. 구체적인 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리트리메틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리아미드6, 폴리아미드6,6, 폴리아미드4,6, 폴리아미드6,10, 폴리아미드6,12, 폴리아미드11, 폴리아미드12, 폴리아크릴산, 폴리메타크릴산, 폴리아크릴레이트, 폴리메타크릴레이트, 폴리메틸메타크릴레이트 및 폴리우레탄 등에서 선택될 수 있다.
상기 탄소는 그래핀, 산화그래핀, 환원된 산화그래핀, 단일벽 탄소나노튜브, 이중벽 탄소나노튜브, 다중벽 탄소나노튜브, 탄소섬유, 그라파이트, 흑연, 차콜, 카본 블랙, 코크스 및 활성탄 등에서 선택될 수 있다.
상기 세라믹은 실리카, 알루미나, 마그네시아, 티타니아, 카르시아, 바륨타이타네이트, 스트론튬타이타네이트, 칼슘타이타네이트, 리드타이타네이트, 타이타늄디옥사이드, 틴디옥사이드, 칼슘옥사이드, 산화철, 감마 산화철, 마그네슘실리케이트, 마그네타이트, 보론옥사이드, 실리콘카바이드, 실리콘 나이트라이드, 니켈페라이트, 징크페라이트, 니켈징크페라이트, 바륨페라이트 및 지르코니아 등에서 선택될 수 있다.
바람직하게는 폴리페놀계 고분자가 안정적으로 기재 표면상에 코팅되는 결합성 향상을 위하여 천연고분자, 합성고분자를 포함하는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 기재는 금속, 천연고분자, 합성고분자, 탄소 및 세라믹에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하고, 기재의 형상은 입자형, 섬유형 또는 직물형일 수 있다.
바람직하게는 천연고분자, 합성고분자를 포함하는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하고, 유해가스를 포함하는 공기의 순환경로 확보에 용이한 섬유형 또는 직물형이 바람직하다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 기재의 공극률은 0.3 내지 0.85, 바람직하게는 0.5 내지 0.7일 수 있고, 밀도는 0.1 내지 0.6g/㎤, 바람직하게는 0.2 내지 0.5g/㎤일 수 있다. 상기와 같은 공극률과 밀도를 가질 경우 폴리페놀계 화합물이 코팅될 비표면적이 증대됨에 따라 유해가스 흡착효율을 더욱 향상시킬 수 있고, 동일 부피의 흡착제에 대비하여 질량이 현저히 낮음에 따라, 추후 처리되는 복합체 폐기물의 무게 역시 현저히 작은 장점이 있다.
이와 같은 기재로 바람직한 예로, 넓은 비표면적을 가질 수 있는 중공형 구조의 섬유형상을 사용할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 양태에 따라 상기 중공형 구조의 섬유는 섬유 내부의 지름이 1 내지 30㎛, 바람직하게는 5 내지 25㎛일 수 있다. 상기 공극률은 상기 기재에 존재하는 기공의 부피/기재의 부피를 의미한다. 상기와 같은 내부의 지름을 가질 경우 섬유 내부까지 넓은 비표면적을 확보할 수 있고, 이에 따른 넓은 비표면적에 폴리페놀계 고분자가 코팅됨으로써 더욱 우수한 유해가스 흡착효율을 확보할 수 있어 바람직하다.
또한, 상기 중공형 구조의 섬유는 섬유 내부에 관형 구조가 형성됨에 따라 섬유 내부 표면적까지 유해가스 흡착을 유도할 수 있다. 또한, 섬유 내부로 유해가스가 침투되어 체류시간을 높일 수 있어 흡착효율이 향상되고, 섬유 내부에 흡착된 유해가스는 탈리되기 어려워 유해가스 흡착에 더욱 유리하다.
또한, 본 발명의 유해가스 흡착용 복합체를 중공형 구조의 섬유가 기재로 사용될 경우 동일 부피 대비 경량화에 의하여 간단한 투입이 가능하고, 회수가 용이하여 공정의 효율성이 극히 향상될 수 있다. 또한, 공기층의 확보로 내부공간의 온도유지효과를 발휘하여 단열효과를 나타낼 수 있고, 쾌적한 환경 제공 및 에너지 절감에 기여할 수 있다.
상기 중공형 구조의 섬유의 구체적인 예로, 카폭섬유를 사용할 수 있다.
상기 카폭섬유는 동남아시아를 주산지로 하는 카폭나무(Ceiba pentandra)의 열매에서 채취되는 섬유로, 내부가 비어있는 관 형태로 이루어진 중공형 구조를 가지고 있어 넓은 비표면적으로 흡수를 목적으로 하는 여러 분야에 응용이 가능한 장점이 있다. 이러한 카폭섬유의 표면은 방향족 잔기를 다량 포함하고 있어 안정하면서도 강한 소수성을 띠고 있다. 종래에는 이러한 카폭섬유의 소수성을 활용하여 주로 기름 등의 흡착을 위한 소재로 활용하였다.
이렇게 중공형 구조를 가지는 카폭섬유를 흡착 등의 소재에 활용하기 위하여, 카폭섬유의 표면을 친수화 하기 위한 연구가 진행되어 왔으나, 카폭섬유의 표면은 방향족 잔기들이 다량 존재하여 매우 안정하며, 다양한 친수화제를 이용하더라도 표면의 친수화가 어려운 문제점이 있었다. 더 나아가, 친수화 반응이 진행되더라도 카폭섬유의 표면상에서 친수화 반응이 섬(island) 형태로 이루어져 표면의 성질이 불균일해질 수 있으며, 또한 이러한 카폭섬유의 처리를 위해 고농도의 친수화제 또는 고온 등의 조건을 이용하는 경우, 카폭섬유의 중공형 구조 자체가 파괴되어 카폭섬유 자체의 장점을 살리기 어려운 문제점이 있었다.
이에 카폭섬유의 중공형 구조의 파괴를 방지하면서 카폭섬유의 표면의 친수성을 향상시킬 수 있도록 카폭섬유 표면에 안정적으로 폴리페놀계 고분자가 코팅됨으로써 표면에 친수성을 확보함과 동시에 우수한 유해가스 흡착효율을 가질 수 있는 유해가스 흡착용 복합체를 제조하였다.
상술한 바로 제조된 본 발명의 상기 유해가스 흡착용 복합체는 넓은 비표면적을 갖는 기재 표면에 폴리페놀계 고분자가 코팅됨으로써 높은 유해가스 흡착효율 및 우수한 유해가스 흡착량을 가질 수 있는 것이다.
본 발명의 상기 유해가스 흡착용 복합체는 질소화합물, 황화합물, 알데하이드계 화합물 및 휘발성유기화합물에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 탈취하는 것일 수 있다.
본 발명의 유해가스는 일 양태에 따라 암모니아계, 아민계 등와 같은 질소화합물; 황화수소, 알킬티올 등과 같은 황화합물; 포름알데하이드, 아세트알데하이드 등과 같은 알데하이드계 화합물; 벤젠, 톨루엔, 자일렌, 부탄 등과 같은 휘발성유기화합물(VOCs);등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합가스일 수 있다. 이 외에서 개미산, 아세트산 등의 유기산, 황산, 질산, 염산 등의 가스상 오염물질들도 포함될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 바람직하게는 황화합물 또는 질소화합물일 수 있으며, 더욱 구체적으로는 메틸머캅탄과 암모니아의 흡착효율이 우수하며, 이에 따라 이들의 제거율을 현저히 향상시킬 수 있다.
이에 따라 상기와 같이 제조된 유해가스 흡착용 복합체의 제조방법을 구체적으로 설명하면,
본 발명의 유해가스 흡착용 복합체의 제조방법은 a) 폴리페놀계 화합물 용액에 알데하이드계 화합물을 적하하여 혼합용액을 제조하는 단계;
b) 상기 혼합용액에 기재를 침지하는 단계; 및
c) 상기 기재가 침지된 침지액에 염기성 물질을 혼합하여 기재 표면에 폴리페놀계 고분자를 코팅하는 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명의 폴리페놀계 화합물 용액은 증류수, 정제수 등의 물; 메탄올, 에탄올, 메톡시에탄올, 프로판올, 이소프로판올, 부탄올, 이소부탄올 등의 알코올계;에서 선택되는 어느 하나 또는 이들의 혼합용매에 폴리페놀계 화합물을 용해시켜 제조될 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 폴리페놀계 화합물 용액은 용매 100중량부에 대하여 5 내지 50중량부, 바람직하게는 10 내지 40중량부 용해시킬 수 있다. 상기의 함량으로 용액이 제조될 경우 알데하이드계 화합물과 충분히 반응할 수 있고, 반응된 폴리페놀계 고분자가 기재에 균일하게 코팅되어 기재 표면에 친수성을 확보함과 동시에 더욱 우수한 유해가스 흡착효율 및 흡착량을 나타낼 수 있어 바람직하다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 알데하이드계 화합물은 특별히 제한되지 않지만, 0.1 내지 10 ㎖/분의 적하속도로 적하시킬 수 있다. 상기의 속도로 적하시킬 경우 폴리페놀계 화합물과의 급격한 반응속도에 따른 발열 등을 방지할 수 있고, 폴리페놀계 고분자의 균질한 유해가스 흡착효율을 얻을 수 있어 바람직하다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 폴리페놀계 화합물과 알데하이드계 화합물은 폴리페놀계 화합물의 수산화기(-OH) 수 대비 알데하이드계 화합물의 알데하이드기(-CHO) 수에 따른 폴리페놀계 화합물의 수산화기/알데하이드계 화합물의 알데하이드기(-OH/-CHO)수가 2 내지 20, 바람직하게는 2 내지 10으로 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기의 관능기 수로 포함할 경우 기재의 표면에 친수성을 부여하면서 우수한 유해가스 흡착량을 갖는 폴리페놀계 고분자를 코팅시킬 수 있어 바람직하다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 c)단계에서 염기성 물질을 투입하여 pH 8 내지 12, 바람직하게는 pH 9 내지 11로 조절하는 것일 수 있다. 상기 범위로 pH가 조절될 경우 폴리페놀계 고분자의 중합효율이 향상되어 기재 표면의 안정적이고 높은 효율로 폴리페놀계 고분자가 코팅됨과 동시에 높은 유해가스 흡착량을 가질 수 있어 바람직하다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 염기성 물질은 암모니아수, 수산화나트륨, 수산화칼륨 및 수산화리튬 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다. 상기 염기성물질은 반응계에서 폴리페놀계 고분자의 중합효율을 증대시키기 위한 pH조절을 위하여 사용될 수 있다.
이때 반응되는 혼합용액은 교반시킬 수 있고, 상기 교반은 반응용기 크기를 고려하여 적절히 조절될 수 있으며, 일 양태에 따라 100 내지 1,000rpm, 바람직하게는 200 내지 800rpm으로 교반될 수 있으나, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 염기성 물질의 농도는 pH 조절이 용이하고, 반응속도를 적절히 조절하기 위하여 1 내지 10M, 바람직하게는 5 내지 10M 농도의 염기성 물질을 사용하는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 양태에 따라 상기 c)단계 이후 d) 세척 및 70 내지 100 ℃에서 1 내지 20시간동안 건조하는 단계를 더 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 세척을 통하여 잔류물질을 제거하여 유해가스 흡착효율을 높이고, 건조를 통하여 응집현상을 방지하고, 균일한 두께로 코팅된 유해가스 흡착용 복합체를 얻을 수 있어 바람직하다.
상기와 같이 제조된 본 발명의 유해가스 흡착용 복합체를 이용한 유해가스를 탈취하는 방법을 구체적으로 설명하면,
본 발명의 유해가스를 탈취하는 방법은 상술한 유해가스 흡착용 복합체를 필터, 건축용 내장재, 건축용 외장재, 건축용 바닥재 및 자동차 내장재에서 선택되는 어느 하나에 포함하는 것일 수 있다. 구체적인 예를 들어, 바닥재, 천장재, 벽지, 유리창시트, 자동차 천장쉐이드, 타일 등의 건축용, 자동차 내의 내장재 또는 마감재로 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 유해가스 흡착용 복합체는 넓은 비표면적을 갖는 기재 표면에 폴리페놀계 고분자가 코팅됨으로써 높은 효율로 유해가스를 흡착할 수 있다.
본 발명의 유해가스 흡착용 복합체는 유해가스의 흡착효율 또는 제거효율이 우수하여 공기 내에 존재하는 유해가스들을 효율적으로 흡착 또는 제거하는 데 적용가능하다.
이하 실시예를 통해 본 발명에 따른 유해가스 흡착용 복합체 및 이의 제조방법, 유해가스를 탈취하는 방법에 대하여 더욱 상세히 설명한다. 다만 하기 실시예는 본 발명을 상세히 설명하기 위한 하나의 참조일 뿐 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니며, 여러 형태로 구현될 수 있다.
또한 달리 정의되지 않은 한, 모든 기술적 용어 및 과학적 용어는 본 발명이 속하는 당업자 중 하나에 의해 일반적으로 이해되는 의미와 동일한 의미를 갖는다. 본원에서 설명에 사용되는 용어는 단지 특정 실시예를 효과적으로 기술하기 위함이고 본 발명을 제한하는 것으로 의도되지 않는다.
또한 명세서에서 특별히 기재하지 않은 첨가물의 단위는 중량%일 수 있다.
[물성측정방법]
1) 유해가스 제거율
실시예 1 내지 2와 비교예 1 내지 5로 제조된 유해가스 흡착용 복합체를 포함하는 필터 0.5g을 10ℓ 크기의 테들러백에 장착하고, 질소가스로 내부를 채웠다. 여기에 각각의 농도가 10μmol/mol인 황화합물(H2S, CH3SH, CH3SCH3, CH3SSCH3) 표준가스 20㎖를 주입하여 2시간 후의 그 감소량을 분석하였다. 시료의 전처리를 위해 기체크로마토그래프에 저온농축장치를 연결하여 -30℃에서 농축하고 90℃에서 2분간 탈착하여 FPD(Flame Photomeric Detector, 온도: 250℃, 운반기체: He)가 장착된 GC(SHIMADZU 2010)로 분석하였다.
또한 암모니아는 130℃에서 건조한 황산암모늄 [(NH4)2SO4] 0.295g을 증류수 1L에 녹인 용액 100㎕를 흡착용 복합체가 들어있는 10L의 테들러 백에 주사기로 주입하여 2시간 후의 그 감소량을 분석하였다. 시료의 전처리는 붕산흡수 용액에 흡수시켰으며, 여기에 페놀-니트로푸르시드 나트륨용액과 차아염소산나트륨을 가하여 반응되는 인도페놀류의 흡광도를 UV(SHIMADZU 2120) 640nm에서 분석하였다.
[실시예 1]
3구 플라스크에 5g의 갈릭산(GA, 99%, SAMCHUN pure chemical, Korea)과 20㎖의 증류수를 혼합하여 65℃에서 완전히 용해시켰다. 상기 용해된 용액에 시린지를 통하여 11㎖의 37중량% 포름알데하이드 수용액을 적하시켰다. 상기 용액에 증류수로 세척 후 건조된 카폭섬유 1g을 침지하였다. 상기 카폭섬유가 침지된 용액에 추가로 8M 수산화나트륨 용액을 pH가 9가 될 때까지 첨가한 후 2시간동안 환류시키면서 침전물을 형성시켰다. 상기 침전물은 노란색이였고, 냉각과 산세척 후 증류수로 3회 이상 세척하였다. 최종적으로 세척된 침전물을 4시간동안 80℃의 진공오븐에서 건조시켰다.
[실시예 2]
상기 실시예 1에서 카폭섬유를 대신하여 직물형의 폴리프로필렌-폴리에틸렌 혼합섬유를 사용한 것을 제외하고는 동일하게 실시하였다.
[비교예 1]
상기 실시예 1에서 카폭섬유를 침지시키지 않고, 폴리페놀계 고분자로만 이루어진 침전물만 사용한 것을 제외하고는 동일하게 실시하였다.
[비교예 2]
상기 실시예 1에서 포름알데하이드 수용액을 적하하지 않은 것을 제외하고는 동일하게 실시하였다. 이때, 기재 상에 결합이 되지 않아 코팅이 이루어지지 않음에 따라 유해가스 흡착이 이루어지지 않았다.
[비교예 3]
상기 실시예 1에서 수산화나트륨 용액을 첨가하지 않는 것을 제외하고는 동일하게 실시하였다. 이때, 중합효율이 현저히 감소하여 코팅이 이루어지지 않음에 따라 유해가스 흡착이 이루어지지 않았다.
[비교예 4]
카폭섬유 1 g을 0.4 g의 NaClO2 와 아세트산 0.08 ㎖의 혼합용액에 침지하여 1 시간 동안 80℃ 에서 반응 시켜 제조된 산처리된 카폭섬유를 사용하였다. 카폭섬유의 표면이 친수화되더라도 유해가스 흡착능력이 존재하지 않아 유해가스 흡착이 이루어지지 않았다.
[비교예 5]
아무런 처리를 하지 않은 천연카폭섬유를 사용하였다. 이때, 천연 카폭섬유의 표면은 친유성을 나타내어 pH조건을 달리하여도 유해가스 흡착이 이루어지지 않았다.
[실험예 1]
유해가스 흡착용 복합체의 외관관찰.
도 1은 본 발명에 따라 천연카폭섬유 및 실시예 1, 비교예 2의 순서로 제조된 유해가스 흡착용 복합체의 색변화를 통하여 기재 표면에 코팅이 된 여부를 판단하였다.
[실험예 2]
유해가스 흡착용 복합체의 유해가스 흡착실험.
본 발명의 실시예 1, 2 및 비교예 1의 유해가스 흡착효율을 측정하여 표 1에 나타내었다.
도 3에 도시된 바와 같이 본 발명의 실시예 1의 유해가스 제거율은 우수한 것을 확인할 수 있었다. 유해가스는 H2S, CH3SH(MM), CH3SCH3(DMS), CH3SSCH3(DMDS) 및 암모니아의 제거율을 관찰하였다.
실시예 1 실시예 2 비교예 1
H2S 제거율
(%)		 69.7 40.9 50.8
CH3SH 제거율
(%)		 99.9 72.7 88.1
CH3SCH3 제거율
(%)		 65.1 38.5 43.6
CH3SSCH3 제거율
(%)		 18.0 9.3 15.5
NH3 제거율
(%)		 93.1 59.4 63.5
상기 표 1에 나타낸 바와 같이 실시예 1의 유해가스 흡착용 복합체는 기재 상에 폴리페놀계 고분자이 코팅됨으로써 폴리페놀계 고분자만을 이용한 비교예 1보다 현저하게 우수한 유해가스 제거율을 가지는 것을 확인할 수 있었다. 이는 도 3에 도시된 바와 같이 특히, 메틸머캅탄과 암모니아의 유해가 제거율이 더욱이 우수한 것을 확인할 수 있었다.
또한, 실시예 2의 경우 기재를 프로필렌-에틸렌 혼합섬유를 사용함으로써 실시예 1보다 폴리페놀계 고분자와 기재간의 결합력이 약하여 유해가스 제거율이 낮아졌으나, 비교예 1 대비 폴리페놀계 고분자의 함량으로 대비하였을 때, 우수한 유해가스 제거율을 가지는 것을 확인할 수 었다.
따라서 본 발명의 유해가스 흡착용 복합체는 카폭섬유를 기재로 사용하고, 폴리페놀계 화합물의 경우 갈릭산과 같은 페놀산류로 중합하였을 때 더욱 우수한 유해가스 제거율을 가지는 것을 확인할 수 있었다. 특히, 본 발명의 유해가스 흡착용 복합체는 메틸머캅탄과 암모니아의 제거율이 더욱 우수한 것을 확인할 수 있었다.
이에 본 발명의 유해가스 흡착용 복합체는 유해가스 제거율이 우수하여 유해가스가 다량 존재하는 공간에서 유해가스를 제거하는 데 적용될 수 있다.
이상과 같이 본 발명에서는 특정된 사항들과 한정된 실시예를 통해 유해가스 흡착용 복합체 및 이의 제조방법, 유해가스를 탈취하는 방법이 설명되었으나, 이는 본 발명의 보다 전반적인 이해를 돕기 위해서 제공된 것일 뿐, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다.
따라서, 본 발명의 사상은 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니되며, 후술하는 특허청구범위뿐 아니라 이 특허청구범위와 균등하거나 등가적 변형이 있는 모든 것들은 본 발명 사상의 범주에 속한다고 할 것이다.

Claims (11)

  1. 폴리페놀계 화합물과 알데하이드계 화합물이 축합중합된 폴리페놀계 고분자가 기재 표면에 코팅되고,
    상기 폴리페놀계 화합물은 갈릭산(gallic acid), 시리직산(syringic acid) 및 페루릭산(ferulic acid)에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 페놀산류를 포함하는 것이며,
    상기 기재는 중공형 구조의 섬유형이고,
    질소화합물, 황화합물, 알데하이드계 화합물 및 휘발성유기화합물에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합가스를 탈취하는 것인 유해가스 흡착용 복합체.
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 알데하이드계 화합물은 포름알데하이드, 아세트알데하이드, 프로피온알데하이드 및 글루타알데하이드에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 유해가스 흡착용 복합체.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 기재는 금속, 천연고분자, 합성고분자, 탄소 및 세라믹에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 유해가스 흡착용 복합체.
  5. 삭제
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 기재의 공극률은 0.3 내지 0.85인 유해가스 흡착용 복합체.
  7. 삭제
  8. 제 1항에 있어서,
    상기 기재와 폴리페놀계 고분자는 1 : 0.5 내지 5중량비인 유해가스 흡착용 복합체.
  9. 질소화합물, 황화합물, 알데하이드계 화합물 및 휘발성유기화합물에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합가스를 탈취하는 유해가스 흡착용 복합체의 제조방법에 있어서,
    a) 갈릭산(gallic acid), 시리직산(syringic acid) 및 페루릭산(ferulic acid)에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 페놀산류를 포함하는 폴리페놀계 화합물 용액에 알데하이드계 화합물을 적하하여 혼합용액을 제조하는 단계;
    b) 상기 혼합용액에 중공형 구조의 섬유형 기재를 침지하는 단계; 및
    c) 상기 중공형 구조의 섬유형 기재가 침지된 침지액에 염기성 물질을 혼합하여 폴리페놀계 고분자를 중공형 구조의 섬유형 기재 표면에 코팅하는 단계;
    를 포함하는 유해가스 흡착용 복합체의 제조방법.
  10. 제 9항에 있어서,
    상기 c)단계에서 염기성 물질을 투입하여 pH 8 내지 12로 조절하는 것인 유해가스 흡착용 복합체의 제조방법.
  11. 제 1항, 제 3항, 제 4항, 제 6항 및 제 8항에서 선택되는 어느 한 항의 유해가스 흡착용 복합체를 필터, 건축용 내장재, 건축용 외장재, 건축용 바닥재 및 자동차 내장재에서 선택되는 어느 하나에 포함하여 유해가스를 탈취하는 방법.
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