KR101795465B1 - 이산화탄소 활용률을 향상시킨 ccu 시스템과 이를 이용한 처리방법 - Google Patents

이산화탄소 활용률을 향상시킨 ccu 시스템과 이를 이용한 처리방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템과 이를 이용한 처리방법에 관한 것으로, 그 목적은 전기화학적인 이산화탄소 전환공정에 있어서, 부생적으로 발생되는 수소를 촉매에 의해 이산화탄소와 분리 및 처리하고, 전해조로 이산화탄소를 재공급하여, 수소의 제거에 따른 설비의 안정성 및 이산화탄소의 활용률을 향상시킨 CCU 시스템과 이를 이용한 처리방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템(100)은, 상온, 상압조건하에서, 부반응물로 생성된 수소가 촉매반응부내에서 제거되고, 수소가 제거된 기체 즉, 이산화탄소가 촉매반응부에서 전기분해조의 음극반응조로 재순환되어 이산화탄소의 활용율을 향상시키도록 되어 있다.

Description

이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템과 이를 이용한 처리방법{Carbon Capture Utilization System}
본 발명은 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템과 이를 이용한 처리방법에 관한 것으로, 전기화학적 변환에 의해 이산화탄소를 유용자원으로 전환시키는 CCU시스템에서 이산화탄소를 전해질 내로 용해효율을 높이고, 전해 반응 후 부생적으로 발생되는 수소(H2)를 이산화탄소와 효율적으로 분리 및 처리하여, 이산화탄소의 회수율을 향상시킨 CCU 시스템과 이를 이용한 처리방법에 관한 것이다.
세계 각지에서 화석 연료가 대규모로 사용되면서 이산화탄소 배출량이 증가되고 있으며, 이와 같은 이산화탄소의 증가는 지구의 기후변화와 온난화에 막대한 영향을 끼치고 있다.
이와 같은 이산화탄소의 저감을 위하여, 화석연료를 사용하는 화력발전소, 제철소, 시멘트공장 등에서 발생한 대량의 이산화탄소를 고농도로 포집해 압축, 수송하여 안전하게 저장·처리하는 CCS 기술 및, 이산화탄소를 저장하는 것뿐 아니라, 전환과정을 거쳐 재활용하는 CCU 기술에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있으며,
최근에는 이산화탄소 저감 기술의 범위가 CCS(Carbon dioxide Capture and Storage)에서 CCUS(Carbon dioxide Capture, Utilization and Storage)로 확장됨에 따라 전 세계적으로 이산화탄소 활용기술에 대한 관심이 높아지고 있다.
이와 같은 이산화탄소의 활용 방법은 크게 두 가지로 이산화탄소를 그 자체로 유용하게 사용하는 비-전환(non-conversion)방법과, 이산화탄소를 유용한 화합물로 전환하여 재사용할 수 있게 하는 전환(conversion) 방법이 있다.
이 중 변환 방법을 이용한 이산화탄소의 전환기술은 다시 화학적 전환기술과 생물학적 전환기술로 분류될 수 있으며, 화학적 전환 기술은 기술적 특성에 따라 다시 열촉매화학적, 전기화학적, 광화학적 전환 등으로 나누어진다.
이들 중 전기화학적 전환 기술은 유용한 화합물을 생성하는 이산화탄소의 환원방법으로, 전기분해장치의 수용액내로 이산화탄소를 공급하여, 전기분해에 의해 이산화탄소를 환원함으로써, 전극물질의 종류 및 반응조건에 따라 포름산(개미산), 메탄, 에탄, 일산화탄소, 옥살산, 합성가스 등의 유기화합물을 선택적으로 생성할 수 있다.
이와 같은 전기화학적 전환기술은 상온상압조건에서도 이산화탄소 환원 반응을 수행할 수 있고, 반응에 필요한 원료는 전해질과 이산화탄소뿐이므로 전해질을 재활용함으로서 화학물질의 배출이 없으며, 시스템이 간단하고 모듈화가 가능한 특성을 구비하고 있어, 이에 대한 많은 관심 및 연구개발이 진행되고 있다.
상기 전기화학적 전환기술은 전기화학적 반응기에 의해 이산화탄소를 전기화학적으로 환원시켜 전환생성물을 생성하도록 되어 있으며, 이때 전환생성물과 함께 발생된 미반응된 이산화탄소는 회수되어 전기화학적 반응기로 재순환공급되는 구조로 이루어져 있다.
이때 이산화탄소를 전해질 내로 많은 양이 용해되어야 높은 전환효율을 확보할 수 있다.
또한, 상기 전기화학적 전환기술은 전환생성물이 생성될 시, 미반응된 이산화탄소와 함께 부반응으로 수소기체가 발생되고 있으며, 종래의 전기화학적 전환기술은 이와 같이 발생된 수소를 미반응된 이산화탄소와 분리하기 위하여 멤브레인 등의 수단이 사용되어지고 있다.
즉, 종래에는 발생되는 부생수소를 미반응된 이산화탄소와 분리하고, 분리된 이산화탄소를 재활용하기 위하여, 기액분리기에 멤브레인 및 가스의 압력을 높이기 위한 컴프레셔가 추가적으로 설치되어 있으나,
이와 같은 종래의 장치는 멤브레인 및 컴프레셔를 설치하기 위한 설치공간을 확보하여야 하는 어려움이 있으며, 멤브레인 및 컴프레셔의 설치에 따른 설비비 증가의 문제점이 있었다.
특히, 멤브레인에 의한 수소와 이산화탄소의 분리효율은 그리 우수하다 할 수 없어, 종래의 장치는 이산화탄소의 실질적인 회수율이 별도 좋지 못하여, 이산화탄소의 재활용이 저하되는 문제점이 있었다.
등록특허공보 등록번호 10-0468049 (2005.01.14)
본 발명의 목적은 전기화학적인 이산화탄소 전환공정에 있어서, 이산화탄소를 전해질 내로의 용해효율을 높이고, 부생적으로 발생되는 수소를 촉매에 의해 이산화탄소와 분리 및 처리하고, 전해조로 이산화탄소를 재공급하여, 수소의 제거에 따른 설비의 안정성 및 이산화탄소의 활용률을 향상시킨 CCU 시스템과 이를 이용한 처리방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템은, 이산화탄소가 용해된 전해질을 수용하여 전기분해 반응을 통해 이산화탄소가 환원반응이 이루어지는 전기분해조와,
상기 전기분해조에서 환원반응을 통해 이산화탄소가 전환된 전해반응액을 수용하여 전해반응시에 발생된 부생수소 및 미반응된 이산화탄소를 포함한 기체와, 이산화탄소가 전환된 반응액을 분리하는 제1기액분리수단과
상기 제1기액분리수단에서 분리된 기체내의 이산화탄소와 부생수소 중 부생수소를 별도로 공급하는 산소와 산화반응 시켜 제거하는 촉매반응부를 포함하고
상기 촉매반응부에서 부생수소가 제거된 미반응 이산화탄소는 전기분해조로 공급되는 전해질 내로 재공급되도록 구성되어 있다.
바람직한 실시예로, 상기 전기분해조는 양극과 음극의 전극으로 구성되고, 양극이 위치한 양극실과 음극이 위치한 음극실을 구획하는 격막으로 구성된 유격막 전해조이고, 양극실과 음극실로 각각의 전해질을 공급하는 것을 특징으로 한다.
바람직한 실시예로, 상기 양극은 DSA전극으로 구성되고, 상기 격막은 양이온교환막으로 구성될 수 있다. 이때 양이온교환막은 과불소계 양이온교환막인 것이 바람직하다.
또한, 상기 음극은 다공성 아말감전극 또는 주석전극 또는 탄소계열의 전극으로 구성되는 것이 바람직하다.
바람직한 실시예로, 상기 유격막전해조의 양극실에서 전기분해반응을 통해 부산물로 발생되는 산소를 분리하여 촉매반응부로 공급하는 제2기액분리수단을 더 포함하도록 구성될 수 있다.
바람직한 실시예로, 상기 이산화탄소가 용해된 전해질을 전기분해조로 공급하기 위해 전기분해조 전단에 상기 이산화탄소를 전해질에 용해시킬 수 있는 이산화탄소 용해수단이 추가로 설치되도록 구성될 수 있다.
바람직한 실시예로, 상기 제1 및 제2 기액분리수단은 원심력에 의한 기체와 액체의 밀도차로 기액분리가 이루어지는 싸이클론 기액분리기, 또는 소수성막을 통해 압력차에 의해 기액분리가 이루어지는 막분리기 중 적어도 하나의 구성을 통해 기액분리가 이루어지도록 구성될 수 있다.
바람직한 실시예로, 상기 촉매반응부는 다공성 쉬트형태, 또는 비드형태, 또는 허니컴 형태 중 하나의 담체에 Pt, Pd, Ru, Ir, Rh 중에 선택된 어느 하나 이상의 백금계 원소, 또는 Ni, Cu, Fe 등의 하나 이상의 전이금속 원소, 또는 백금계 원소와 전이금속 원소가 하나 이상 혼합된 성분이 담지된 촉매가 충진된 것을 특징으로 한다.
바람직한 실시예로 상기 촉매는 소수성 성질을 가진 촉매이고, 촉매반응 시에 발생되는 발열량을 조절하기 위해 상기 촉매반응부에 냉각수를 분사하도록 구성될 수 있다.
바람직한 실시예로 상기 이산화탄소 용해수단은 상기 전해질 내로 전해질의 압력보다 더욱 높은 압력으로 이산화탄소를 강제로 주입하도록 구성된 것을 특징으로 한다.
또 다른 실시예에 따르면, 상기 이산화탄소 용해수단은 상기 전해질을 순환시키는 순환펌프와 상기 펌프의 내외부로 이산화탄소를 미세기포화 하여 주입할 수 있는 미세기포화 노즐로 구성되어 상기 전해질 내로 이산화탄소를 마이크로버블화 시켜 주입할 수 있도록 구성될 수 있다.
또 다른 실시예에 따르면, 상기 이산화탄소 용해수단은 소수성의 다공성막을 격벽으로 하여 막의 일측은 전해질이 공급되고, 다른 일측으로는 이산화탄소를 전해질용액의 압력보다 더욱 높은 압력으로 공급하여 소수성의 다공성막을 통해 이산화탄소가 전해질 상으로 이동하며 용해되도록 구성된 막접촉기로 구성될 수 있다.
바람직한 실시예에 따른면, 상기 이산화탄소 용해수단은 이산화탄소를 공급함에 있어 온도를 조절하여 용해도를 증가시킬 수 있는 열교환기가 추가로 구성될 수 있다.
발명의 다른 실시예에 따르면, 상기 촉매반응부에는 수소농도를 측정하는 감시센서가 더 설치되고, 상기 감지센서의 신호에 따라 상기 제2기액분리수단에 연결되도록 촉매반응부로 산소공급량을 조절하는 산소공급수단을 두어, 상기 제2기액분리수단에서 분리되어 촉매반응부로 공급되는 산소의 공급량이 제어되도록 되어 있다.
본 발명은 이산화탄소의 전환공정에 있어서 전기분해 반응효율을 높이기 위해 이산화탄소를 전해질 내로의 용해효율을 높이고, 또한 전해반응 후 부생적으로 발생되는 수소를 촉매에 의해 효율적으로 제거하여 이산화탄소의 회수율을 향상시킬 수 있도록 되어 있다.
본 발명은 개미산, 일산화탄소, 옥살산, 메탄올, 메탄, 합성가스 등등의 최종생성물을 제조하기 위한 이산화탄소의 전환장치에 손쉽게 적용될 수 있다.
본 발명은 이산화탄소를 이산화탄소 용해장치를 통해 전해질 내로의 용해효율을 높여 줌으로 전기분해 반응시에 반응효율을 증가시킬 수 있다.
본 발명은 부산물로 발생되는 수소를 촉매반응에 의해 산소와 반응시켜 물로 변환시키도록 되어 있어, 수소의 안정적인 제거 및 설비의 안전성을 확보할 수 있다.
본 발명은 촉매반응부와 전기분해조 사이에 열교환기가 더 설치되도록 되어 있어, 수소를 물로 변환시킬 시 발생되는 열로 인한 이산화탄소의 온도상승을 방지하여 전기분해조로 공급되는 이산화탄소의 용해도를 향상시킬 수 있는 등 많은 효과가 있다.
도 1 은 본 발명에 따른 구성을 보인 예시도
도 2 는 본 발명에 따른 이산화탄소 용해수단의 구성을 보인 예시도
도 3 은 본 발명에 따른 이산화탄소 용해수단의 또다른 구성을 보인 예시도
도 4 는 본 발명에 따른 촉매반응부의 구성을 보인 예시도
도 5 는 본 발명에 따른 개미산 제조구성을 보인 예시도
도 6 은 종래의 개미산 제조구성을 보인 예시도
이하 본 발명의 실시 예인 구성과 그 작용을 첨부 도면에 연계시켜 상세히 설명하면 다음과 같다.
도 1 은 본 발명의 한 실시예에 따른 이산화탄소의 활용률을 향상시킨 전기분해 방식의 CCU 시스템의 개략 구성도이다.
실시예에 따른 장치의 구성은 이산화탄소가 용해된 전해질을 수용하여 전기분해 반응을 통해 이산화탄소가 환원반응이 이루어지는 전기분해조(10)와, 전기분해조(10)에서 환원반응을 통해 이산화탄소가 전환된 전해반응액을 수용하고 전해반응시 발생되는 부생수소와 미반응된 이산화탄소를 포함한 기체를 전환반응액으로부터 분리하는 제1기액분리수단(20)와, 제1기액분리수단(20)에 의해 분리된 수소와 이산화탄소가 공급되고, 공급된 수소가 별도로 공급되는 산소와 촉매반응에 의해 물로 산화되어 제거되는 촉매반응부(30)를 포함하도록 하여, 촉매반응부(30)에 의해 수소가 제거된 이산화탄소가 전기분해조(10)로 공급되는 전해질 내로 재공급되도록 구성되어 있다.
상기 전기분해조(10)는 음극(11)이 위치하고 이산화탄소를 함유하는 음극전해액이 수용되는 음극실(13)와, 양극(12)이 위치하고 전해반응시 양극반응을 통해 부산물로 산소가 발생되는 양극전해액이 수용되는 양극실(14)와, 상기 음극실(13)와 양극실(14) 사이에 위치하여 각 격실을 분리하는 격막(15)으로 구성된 유격막 전해조인 것이 바람직하다.
이때 양극실(14)과 음극실(13)로는 각각 양극전해질과 음극전해질이 공급되고 음극전해질에는 이산화탄소가 외부 공급원으로부터 공급되어 전해질내로 용해되어 전기분해조(10)의 음극(11) 반응을 통해 유용한 화합물로 전환되게 된다.
상기 양극(12)은 Ti 기판위에 Ru, Ir, Ta, Pt 등의 백금계 산화물이 코팅된 DSA전극으로 구성되는 것이 바람직하고, 상기 격막(15)은 양이온교환막, 더욱 바람직하게는 과불소계 양이온교환막으로 구성될 수 있다.
또한 상기 음극(11)은 다공성 전도체 위에 아말감이 코팅된 아말감전극, 또는 주석이 코팅된 주석전극, 또는 BDD나 DLC와 같은 탄소계열로 구성된 탄소전극으로 구성되는 것이 바람직하다.
또한 전기분해조(10)의 양극(12)이 위치한 양극실(14)에서 전기분해반응을 통해 부산물로 발생되는 산소를 분리하여 상기 촉매반응부(30)로 공급하는 제2기액분리수단(40)을 추가로 구성할 수 있다.
또한 바람직하게는 전기분해조(10)의 음극(11)이 위치한 음극실(13)로 이산화탄소가 용해된 전해질을 공급하기 위하여 음극전해질 내로 이산화탄소를 용해할 수 있는 이산화탄소 용해수단(50)이 추가로 구성될 수 있다.
이하 도 1 에 따른 발명의 실시예에 따른 이산화탄소의 전기화학적 전환공정에 대하여 상세히 서술한다.
유격막 전해조로 구성된 전기분해조(10)의 양극(12)이 위치한 양극실(14)과 음극(11)이 위치한 음극실(13)로 각각 양극전해질(18)과 음극전해질(17)이 공급된다. 이때 음극전해질(17)로는 이산화탄소공급원(60)에서 이산화탄소 기체가 공급되어 음극전해질(17)내로 용해되어 음극실(13)로 공급되게 된다.
이때, 음극전해질(17)내로 이산화탄소의 용해도를 증가시키고, 용해가 쉽게 이루어지기 위해 이산화탄소 용해수단(50)을 통해 용해하는 것이 바람직하다.
여기서 이산화탄소 용해수단(50)은 음극전해질(17) 내로 전해질의 압력보다 더욱 높은 압력으로 이산화탄소를 강제로 주입하여 이산화탄소를 용해하게 된다.
이러한 이산화탄소 용해수단(50)은 도 2 와 같이 순환펌프(51)에 의해 음극전해질을 순환시켜주고 상기 순환펌프(51)와 연결설치되어 이산화탄소를 미세기포화하여 음극전해질로 공급하는 미세기포화 노즐(52)을 통해 이산화탄소를 마이크로버블화하여 음극전해질 내로 용해하도록 구성될 수 있다.
또한, 상기 이산화탄소 용해부(50)는 순환펌프(51) 이전 즉, 순환펌프(51)와 이산화탄소 공급원(60) 및 촉매반응부(30) 사이의 이산화탄소 주입라인(90)상에, 열교환기(53)가 더 설치되어, 용액온도를 낮추어 용해도를 높이도록 구성될 수 있다.
또한, 상기 이산화탄소 용해수단(50)은 도 3 과 같은 막접촉방식으로 구성될 수 있다. 즉, 상기 이산화탄소 용해수단(50)은 막접촉기 몸체(54)와, 상기 막접촉기 몸체(54)의 양측에 설치되어 이산화탄소가 유입 및 배출된 이산화탄소 입/출구측 유통구역(55,56)과, 상기 이산화탄소 입/출구측 유통구역 사이에 위치하도록 막접촉기 몸체(54)내에 설치되는 음극전해액 유통구역(57)과, 이산화탄소 입/출구측 유통구역(55,56)이 서로 연결되도록 음극전해액 유통구역(57)을 관통하여 설치되고, 소수성의 다공성막으로 이루어진 복수개의 이산화탄소 유통막(58)을 포함하도록 구성될 수 있다.
이때, 상기 이산화탄소 유통구역(58)에는 이산화탄소 입구(55a)와 출구(56a)가 연결설치되고 음극전해액 유통구역(57)에는 음극전해액 유입구(57a)과 배출구(57b)가 각각 연결설치되어 있다.
즉, 상기 막접촉방식의 이산화탄소 용해수단은 소수성의 다공성막으로 이루어진 복수의 이산화탄소 유통막(58)이 구비되어 있으며, 이러한 이산화탄소 유통막(58)의 일측면으로는 음극전해질 유통구역(57)이 위치하고, 다른 일측면으로는 이산화탄소 입/출구측 유통구역(55,56)으로 구획되게 된다.
이때 이산화탄소 입/출구측 유통구역(55,56)의 압력이 음극전해질 유통구역(57)보다 높은 압력으로 운전되면, 이산화탄소는 소수성 다공성막으로 이루어진 이산화탄소 유통막(58)을 통해 음극전해질 유통구역(57)으로 투과되어 음극전해질에 이산화탄소가 용해되게 된다.
이때 이산화탄소 유통막(58)은 소수성의 다공성막으로 평막이나 중공사막 또는 관형막의 형태를 가질 수 있으며, 이러한 막을 이용하여 평판적층식, 나권형식, 중공사형 모듈식의 구조를 가질 수 있다.
이와 같은 이산화탄소 용해수단(50)은 상기한 방법에 국한되지는 않고 용액내에 이산화탄소를 용해할 수 있는 다양한 수단이면 모두 적용이 가능하다.
이러한 이산화탄소 용해수단(50)에 의해 이산화탄소가 용해된 음극전해질은 전기분해조(10)의 음극(11)이 위치한 음극실(13)로 공급되고, 이때 전기분해조(10)의 양극(12)이 위치한 양극실(14)로는 별도의 양극전해질(18)이 공급된다.
이렇게 전기분해조(10)로 전해질을 공급하고, 양극(12)과 음극(11)에 외부의 직류전원(미도시)을 통해 직류전기를 공급하게 되면 양극(12)과 음극(11)의 각각에서 전기분해반응이 이루어지게 된다. 음극(11)에서는 음극전해질 내에 용해되어 있는 이산화탄소가 전기분해반응을 통해 목적하는 유용한 화합물로 전환되게 되고, 동시에 부반응으로 물분해 반응이 이루어지면서 일부의 부생수소(H2)가 발생되게 된다. 이와 동시에 양극(12)에서는 양극반응을 통해 물분해를 통해 부생산소(O2)가 발생되게 된다.
이와 같이 전기분해조(10)에서 전해반응을 통해 생성된 전해반응액과 부생가스(H2, O2)와 음극반응에서 미반응된 이산화탄소 가스(CO2)는 전기분해조(10)에서 배출되고, 이때 음극에서 배출되는 전해반응액과 부생수소(H2) 및 미반응 이산화탄소(CO2)를 포함된 음극전해질은 제1기액분리수단(20)으로 공급된다.
제1기액분리수단(20)에서는 부생수소(H2)와 미반응 이산화탄소(CO2)로 구성된 기체성분과, 이산화탄소가 전환되어 유용한 화합물을 포함하는 전해반응액으로 분리되어, 전해반응액은 다시 음극전해질로 순환되어 회분식반응이 이루어지고, 부생수소(H2)와 미반응 이산화탄소(CO2)로 구성된 기체성분은 촉매반응부로 공급되게 된다.
또한, 상기 제1기액분리수단(20)에서는 기체성분이 분리된 전해반응액이 최종생성물 처리수단(70)으로 공급되어, 이산화탄소를 유용한 화합물로 전환한 목적물로 획득하는 연속식반응, 또는 일부만 분지하여 유용한 화합물을 회수하는 반회분식반응을 통해 원하는 최종생성물을 생산하게 되며, 일부의 전해반응액은 다시 음극전해질로 순환되게 된다.
상기 제1기액분리수단(20)에서 분리된 부생수소(H2)와 미반응 이산화탄소(CO2)가 혼합된 기체성분은 다음의 촉매반응부(30)로 이송되고, 촉매반응부(30)에서는 부생수소(H2)가 외부에서 공급되는 산소(O2)와 산화반응을 통해 물(H2O)로 전환되어 부생수소(H2)는 제거되고 미반응 이산화탄소(CO2)만 남게되며, 남은 이산화탄소(CO2)는 전기분해조(10)로 공급되는 음극전해질(17)로 재공급하여 재활용하도록 구성된다.
이때 촉매반응부(30)는 다공성 쉬트형태, 비드형태, 허니컴형태 등 다양한 형태를 가진 촉매(31)가 충진되도록 구성된다.
이때 촉매(31)는 Pt, Pd, Ru, Ir, Rh 중에 선택된 어느 하나 이상의 백금계 원소, 또는 Ni, Cu, Fe 등의 하나 이상의 전이금속 원소, 또는 백금계 원소와 전이금속 원소가 하나 이상 혼합된 성분으로 구성될 수 있다.
또한 더욱 바람직하게는 상기 촉매반응부(30)는 소수성 재질의 촉매로 구성되어 촉매반응부(30)에 충진되고, 상기한 수소와 산소가 반응할 때 발생되는 발열량을 조절하기 위해 촉매반응부(30) 상단에서 냉각수를 분사할 수 있는 냉각수 살포수단(32)을 구비하여 일정한 냉각수를 공급함으로 촉매반응열을 제어할 수 있게 구성할 수 있다.
더욱 바람직하게는 촉매반응에 필요한 산소(O2)를 전기분해조(10)의 양극반응에 의해 생성된 공급받도록 구성하는 것이 좋다.
전해분해조(10)의 양극(12)이 위치한 양극실(14)에서는 양극반응을 통해 산소(O2)가 발생되고, 이 발생된 산소(O2)와 양극전해질의 혼합용액을 공급받아 산소와 양극전해질을 분리하는 제2기액분리수단(40)을 통해 산소(O2)를 분리한 후 상기한 촉매반응부(30)로 공급되도록 구성된다.
이때 상기한 촉매반응부(30)에는 도 1 에 도시된 바와 같이, 수소농도를 측정할 수 있는 감지센서(33)를 설치하고 이 신호에 따라 제2기액분리수단(40)을 통해 분리되어 촉매반응부(30)로 공급되는 산소(O2)의 량을 산소공급수단(80)을 통해 공급량을 조절하도록 구성하는 것이 바람직하다.
즉, 상기 촉매반응부(30)에는 도 1 에 도시된 바와 같이, 수소농도를 측정하는 감시센서(33)가 더 설치되고, 상기 감지센서(33)의 신호에 따라 상기 제2기액분리수단에 연결되도록 촉매반응부로 산소공급량을 조절하는 산소공급수단(80)을 두어, 상기 제2기액분리수단(40)에서 분리되어 촉매반응부(30)로 공급되는 산소의 공급량이 제어되도록 되어 있다.
이러한 산소공급수단(80)은 밸브, 공급펌프 등 센서의 신호를 받아 일정량의 기체를 공급할 수 있는 수단이면 어떠한 것이라도 적용이 가능하다.
상기한 제1기액분리수단(20)과 제2기액분리수단(40)은 원심력에 의한 기체와 액체의 밀도차로 기액분리가 이루어지는 싸이클론 기액분리기, 또는 소수성막을 통해 압력차에 의해 기액분리가 이루어지는 막분리기 등 기체와 액체를 분리할 수 있는 수단이면 어떠한 것이라도 적용이 가능하다.
상기와 같이 구성된 본 발명의 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템(100)은 상온, 상압조건하에서 이루어지며, 부반응물로 생성된 수소가 촉매에 의해 제거되고, 수소가 제거된 기체 즉, 이산화탄소가 전기분해조로 공급되는 음극전해질 내로 재순환되는 연속순환공정이 가능하도록 되어 있다.
즉, 본 발명은 전기화학적인 이산화탄소 전환 및 재활용(CCU) 처리방법에 있어서, 전기분해조의 양극실내로 양극전해액이 공급되고, 음극실내로 음극전해액이 공급되는 단계; 전기분해조의 전극으로 전원이 인가되어 양극실에서 산소기체가 생성되고, 음극실에서 이산화탄소의 전환공정에 의해 액상의 반응생성물과 기체 상태의 미반응된 이산화탄소 및 부반응인 수소가 생성되는 단계; 음극실에서 생성된 액상의 반응생성물과 기체 상태의 미반응된 이산화탄소 및 부반응인 수소가 제1기액분리수단으로 공급되어, 액상의 반응생성물은 최종생성물 처리수단으로 공급되고, 기체 상태의 미반응된 이산화탄소 및 부반응인 수소는 촉매반응부로 공급되는 단계; 양극실에서 생성된 산소기체가 제2기액분리수단에 의해 분리되어 촉매반응부로 공급되는 단계; 촉매반응부내로 공급된 기체 상태의 미반응된 이산화탄소 및 부반응인 수소기체 중, 수소기체가 제2기액분리수단을 통해 공급된 산소와 촉매반응하여 제거되는 단계; 촉매반응부내의 미반응된 이산화탄소가 이산화탄소 용해수단으로 공급되어, 음극전해질내로 강제용해된 후 음극실로 공급되는 단계;를 포함하여, 전기분해반응조의 음극실내로 공급되는 음극전해질내 이산화탄소의 용해효율 및 이산화탄소의 회수율이 향상되고, 이산화탄소가 전기분해조로 공급되는 음극전해질 내로 재순환되는 연속순환공정이 가능하도록 되어 있다.
또한, 본 발명은 전기분해조내로 공급되는 전해액 및 전극물질의 종류, 반응조건에 따라 포름산, 옥살산, 일산화탄소, 메탄올, 합성가스 등등 다양한 최종생성물을 생성할 수 있다.
이하, 본 발명의 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템(100)을 최종생성물로 포름산을 제조하는 포름산 제조장치로 한정적용하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
도 5 는 본 발명에 따른 개미산 제조구성을 보인 예시도를 도시한 것으로, 본 발명은 양극실내로 황산칼륨(K2SO4)을 포함하는 양극전해액을 공급하고, 음극실내로 황산칼륨과 이산화탄소를 포함하는 음극전해액을 공급하여, 전극반응 후 산성화 반응 및 분리공정을 통한 최종생성물로 포름산을 생성할 수 있다.
즉, 상기와 같은 전해액이 전기분해조(10)내로 공급되어 전극으로 전원이 인가될 경우, 양극실(14)에서는 물의 산화반응에 의해 산소기체와 H+ 가 생성되는데, 용액에는 양이온으로서 K+ 가 제일 많기 때문에 이온 균형(balance)이 유지되기 위하여 K+ 가 양이온교환막을 통해 환원전극부로 이동하게 되며, 음극반응조에서는 이산화탄소가 전기화학적 환원에 의해 H+ 와 K+ 를 소모하며 포름산염(HCOOK)으로 전환된다. 이때, 양극반응조에는 음극반응조에서 전기화학 반응이 지속적으로 일어나도록 양극반응조의 밸런스를 맞추기 위하여 KOH가 지속적으로 공급된다.
이와 같은 전해액이 공급되어 전기화학적 반응이 진행될 경우, 음극실(13)에서는 이산화탄소 전환공정에 의해 액상의 반응생성물(포름산염,물)이 생성되고, 미반응된 이산화탄소 및 부반응물 생성된 수소가 제1기액분리수단(20)로 공급되며, 양극반응조에서는 산소기체가 발생되게 된다.
상기 제1기액분리수단(20)에서는 기체상태의 수소와 이산화탄소가 액체상태를 구비하는 포름산염과 물로부터 분리되어 촉매반응부(30)로 공급되고, 액체상태의 포름산염과 물은 최종생성물 처리수단(70)으로 공급된다.
이와 같이 이루어지는 개미산 공정에서의 최종생성물 처리수단(70)은 산성화부(71)와 농축부(72)를 포함하며, 제1기액분리수단(20)로부터 분리된 액체상태의 포름산염과 물은 산성화부(71)로 공급된다.
상기 촉매반응부(30)내로 공급된 수소는 촉매반응부(30)내로 별도 공급된 산소와 촉매반응에 의해 물을 생성함으로써 제거되게 되며, 수소가 제거된 기체 즉, 이산화탄소는 이산화탄소 용해수단(50)을 통해 음극전해질에 용해되어 전기분해조(10)로 공급되어 재순환되게 된다.
이때 별도로 공급된 산소는 수소농도를 측정할 수 있는 감지센서(33)의 신호를 받아 제2기액분리수단(40)을 통해 분리된 산소를 산소공급수단(80)을 통해 공급하여 사용하는 것이 바람직하다.
이때, 상기 이산화탄소 용해수단(50)에 열교환기(53)가 더 설치될 경우, 촉매반응에 의해 발생된 열은 열교환기(53)에 의해 제거되어, 전기분해조(10)내로 약 25℃ 이하, 바람직하게는 약 20℃ 이하를 유지하는 이산화탄소가 공급되게 된다.
상기 산성화부(71)에서는 제1기액분리수단(20)로부터 전해반응액의 유용한 화합물 즉, 포름산염은 별도 공급된 황산과의 산성화반응을 통해, 아래의 [식1]에서와 같이 포름산으로 생성된다. 이때, 산성화부에서는 H2SO4이 지속적으로 공급되어 K2SO4가 석출되며, 포름산염과 함께 황산칼륨(K2SO4))이 생성된다.
[식1] 2HCOOK + H2SO4 → 2HCOOH + K2SO4
상기 농축부(72)는 산성화부(71)에서 생성된 포름산을 증류 또는 추출에 의해 용매로부터 분리하여 10%의 포름산을 최종생성물인 약 85% 이상의 포름산으로 농축하게 된다. 이때, 상기 황산칼륨(K2SO4))은 침전에 의해 분리된다.
상기에서와 같이, 본 발명은 이산화탄소를 활용하여 포름산을 제조하는 이산화탄소 전환공정에 적용할 경우, 촉매에 의해 수소기체가 효율적으로 제거되어, 이산화탄소를 연속적으로 재순환시킬 수 있으며, 이를 통해 이산화탄소의 활용율 및, 설비의 안정성을 향상시킬 수 있다.
본 발명은 상술한 특정의 바람직한 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 청구범위 기재의 범위내에 있게 된다.
(10) : 전기분해조 (11) : 음극
(12) : 양극 (13) : 음극실
(14) : 양극실 (15) : 격막
(17) : 음극전해질 (18) : 양극전해질
(20) : 제1기액분리수단 (30) : 촉매반응부
(31) : 촉매 (32) : 냉각수 살포수단
(40) : 제2기액분리수단 (50) : 이산화탄소 용해수단
(51) : 순환펌프 (52) : 미세기포화 노즐
(53) : 열교환기 (54) : 막접촉기 몸체
(55) : 이산화탄소 입구측 유통구역
(56) : 이산화탄소 출구측 유통구역
(57) : 음극전해부 유통구역 (58) : 이산화탄소 유통막
(60) : 이산화탄소 공급원 (70) : 최종생성물 처리수단
(71) : 산성화부 (72) : 농축부
(80) : 산소공급수단 (100) : CCU 시스템

Claims (12)

  1. 전기화학적인 이산화탄소 전환 및 재활용(CCU) 시스템에 있어서,
    이산화탄소가 용해된 전해질을 수용하여 전기분해 반응을 통해 이산화탄소의 환원반응이 이루어지는 전기분해조;
    상기 전기분해조에서 환원반응을 통해 이산화탄소가 전환된 전해반응액을 수용하여 전해반응시에 음극실에서 발생된 부생수소 및 미반응된 이산화탄소를 포함한 기체와, 이산화탄소가 전환된 반응액을 분리하는 제1기액분리수단;
    상기 제1기액분리수단에서 분리된 부생수소 및 미반응된 이산화탄소가 포함된 기체가 공급되고, 공급된 기체내의 부생수소를 산소와 산화반응 시켜 제거하는 촉매반응부;
    상기 촉매반응부와 전기분해조의 음극실 사이에 설치되어, 이산화탄소공급원(60)으로부터 공급되는 이산화탄소 및 촉매반응부에 의해 부생수소가 제거된 후 공급되는 미반응 이산화탄소 기체를, 음극전해질(17)내로 용해시키는 이산화탄소 용해수단;을 포함하되,
    상기 전기분해조는 양극이 위치한 양극실과, 음극이 위치한 음극실과, 상기 양극실과 음극실을 구획하는 격막으로 이루어져 있으며, 양극실과 음극실로 각각의 전해질이 공급되도록 구성되어,
    전해반응에 의해 전기분해반응조의 음극실에서 부생적으로 발생되는 수소가 촉매반응부에 의해 제거되고, 미반응 이산화탄소는 이산화탄소 용해수단에 의해 전기분해조로 공급되는 전해질 내로 용해되어 재공급되도록 하여,
    전기분해반응조의 음극실내로 공급되는 음극전해질내 이산화탄소의 용해효율 및 이산화탄소의 회수율이 향상되도록 구성된 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템.
  2. 삭제
  3. 청구항 1 에 있어서;
    양극실에서는 전기분해반응을 통해 부산물로 발생되는 산소를 분리하여 촉매반응부로 공급하는 제2기액분리수단이 더 설치된 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템.
  4. 삭제
  5. 청구항 1 에 있어서;
    이산화탄소 용해수단은, 순환펌프에 의해 음극전해질을 순환시켜주고, 상기 순환펌프와 연결설치되어 이산화탄소를 미세기포화하여 음극전해질로 공급하는 미세기포화 노즐을 통해 이산화탄소를 마이크로버블화하여 음극전해질 내로 용해되도록 구성된 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템.
  6. 청구항 1 에 있어서;
    이산화탄소 용해수단은, 막접촉기 몸체와, 상기 막접촉기 몸체의 양측에 설치되어 이산화탄소가 유입 및 배출된 이산화탄소 입/출구측 유통구역과, 상기 이산화탄소 입/출구측 유통구역 사이에 위치하도록 막접촉기 몸체내에 설치되는 음극전해액 유통구역과, 이산화탄소 입/출구측 유통구역이 서로 연결되도록 음극전해액 유통구역을 관통하여 설치되고, 소수성의 다공성막으로 이루어진 복수개의 이산화탄소 유통막을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템.
  7. 청구항 1 에 있어서;
    이산화탄소 용해수단은 이산화탄소를 전해질로 용해시키기위해 공급되는 이산화탄소 주입라인상에 설치되어 이산화탄소의 공급온도를 조절할 수 있는 열교환기가 추가로 구성된 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템.
  8. 청구항 1 에 있어서;
    촉매반응부는, 다공성 쉬트형태, 또는 비드형태, 또는 허니컴 형태 중 하나의 담체에 Pt, Pd, Ru, Ir, Rh 중에 선택된 어느 하나 이상의 백금계 원소, 또는 Ni, Cu, Fe 중 하나 이상의 전이금속 원소, 또는 백금계 원소와 전이금속 원소가 하나 이상 혼합된 성분이 담지된 촉매가 충진된 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템.
  9. 청구항 8 에 있어서;
    상기 촉매반응부의 촉매는 소수성 성질을 가진 촉매이고, 촉매반응부내에는 촉매반응 시에 발생되는 발열량을 조절하기 위한 냉각수 살포수단이 설치된 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템.
  10. 청구항 3 에 있어서;
    촉매반응부에는, 수소농도를 측정하는 감시센서가 더 설치되고, 상기 감지센서의 신호에 따라 제2기액분리수단에 연결되도록 촉매반응부로 산소공급량을 조절하는 산소공급수단을 두어, 상기 제2기액분리수단에서 분리되어 촉매반응부로 공급되는 산소의 공급량이 제어되도록 구성된 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템.
  11. 청구항 1 에 있어서;
    상기 제1 기액분리수단은 원심력에 의한 기체와 액체의 밀도차로 기액분리가 이루어지는 싸이클론 기액분리기, 또는 소수성막을 통해 압력차에 의해 기액분리가 이루어지는 막분리기 중 적어도 하나의 구성을 통해 기액분리가 이루어지도록 구성된 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템.

  12. 전기화학적인 이산화탄소 전환 및 재활용(CCU) 시스템을 이용한 처리방법에 있어서,
    전기분해조의 양극실내로 양극전해액이 공급되고, 음극실내로 음극전해액이 공급되는 단계;
    전기분해조의 전극으로 전원이 인가되어 양극실에서 산소기체가 생성되고, 음극실에서 이산화탄소의 전환공정에 의해 액상의 반응생성물과 기체 상태의 미반응된 이산화탄소 및 부반응인 수소가 생성되는 단계;
    음극실에서 생성된 액상의 반응생성물과 기체 상태의 미반응된 이산화탄소 및 부반응인 수소가 제1기액분리수단으로 공급되어, 액상의 반응생성물은 최종생성물 처리수단으로 공급되고, 기체 상태의 미반응된 이산화탄소 및 부반응인 수소는 촉매반응부로 공급되는 단계;
    양극실에서 생성된 산소기체가 제2기액분리수단에 의해 분리되어 촉매반응부로 공급되는 단계;
    촉매반응부내로 공급된 기체 상태의 미반응된 이산화탄소 및 부반응인 수소기체 중, 수소기체가 제2기액분리수단을 통해 공급된 산소와 촉매반응하여 제거되는 단계;
    촉매반응부내의 미반응된 이산화탄소가 이산화탄소 용해수단으로 공급되어, 음극전해질내로 강제용해된 후 음극실로 공급되는 단계;를 포함하여,
    전기분해반응조의 음극실내로 공급되는 음극전해질내 이산화탄소의 용해효율 및 이산화탄소의 회수율이 향상되도록 구성된 것을 특징으로 하는 이산화탄소 활용률을 향상시킨 CCU 시스템을 이용한 처리방법.

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