KR101791774B1 - 염료감응형 태양전지용 전해 조성물 및 상기 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지 - Google Patents
염료감응형 태양전지용 전해 조성물 및 상기 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 염료감응형 태양전지용 전해 조성물 및 상기 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 태양광을 투과할 수 있는 재질의 윈도우와, 상기 윈도우의 일면상에 형성되고 광민감성 염료가 흡착된 나노 금속산화물을 포함한 광전극 및 상기 광전극과 이격되어 대면하는 상대전극을 포함하며, 상기 광전극과 상대전극 사이에 충진되는 액상 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지에 적용되는 전해 조성물에 있어서, 상기 전해 조성물은 요오드 및 니켈 나노입자를 포함한 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물 및 상기 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지에 관한 것으로, 본 발명은 표면 플라즈몬 공명 현상을 보이면서 요오드 전해질에 강한 내구성을 보이는 니켈 나노입자를 전해질에 혼입하여 전해 조성물의 형태로 제조하여 사용하기 때문에 제조과정이 간단하고 종래의 염료감응형 태양전지의 구조를 변경하거나 복잡한 제조과정을 거치지 않고도 염료감응형 태양전지의 효율을 크게 향상할 수 있다.
Description
본 발명은 염료감응형 태양전지용 전해 조성물 및 상기 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 태양광을 투과할 수 있는 재질의 윈도우와, 상기 윈도우의 일면상에 형성되고 광민감성 염료가 흡착된 나노 금속산화물을 포함한 광전극 및 상기 광전극과 이격되어 대면하는 상대전극을 포함하며, 상기 광전극과 상대전극 사이에 충진되는 액상 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지에 적용되는 전해 조성물에 있어서, 상기 전해 조성물은 요오드 및 니켈 나노입자를 포함한 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물 및 상기 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지에 관한 것이다.
요즘 신재생 에너지에 대한 관심이 높아지면서 태양광, 수력, 지열, 원자력 등 다양한 대체 에너지원에 대한 관심이 높아지고 있다. 수많은 대체 에너지원이 있지만 이중에서도 가장 지리적인 조건의 영향을 적게 받고 많은 에너지를 만들 수 있는 태양광을 가장 성장 가능성이 높은 에너지원으로 보았다.
태양광을 이용하는 태양전지는 크게 실리콘태양전지와 염료감응형태양전지로 나눌 수 있다. 아직 까지는 실리콘 태양전지의 효율이 다른 종류의 태양전지보다 높기 때문에 주로 실리콘 태양전지가 주를 이루고 있다. 태양전지를 제작 할 때에 무기소재를 이용하며 Pn 접합을 할 때 실리콘을 이용하는 전지를 실리콘태양전지라고 부른다. 실리콘 태양전지는 효율은 높지만 값이 비싸고 태양전지를 사용했을 때에는 친환경적인 에너지원이 될 수 있을지 몰라도 태양전지의 제작 과정과 원료 자체가 환경 친화적이지 못한 것이 단점이다.
반면, 염료감응형 태양전지는 아직까지 널리 사용되고 있지는 않지만 차세대 태양전지로 주목을 받고 있다. 염료감응형 태양전지는 염료를 이용하기 때문에 투명하다는 큰 장점이 있다. 이를 이용하여 미래에는 창문을 태양전지로 만들 수 있고 이는 디자인적인 측면에서도 많은 효과를 거둘 수 있어 염료감응형 태양전지를 활용하여 더 효율적인 전력생산에 큰 도움을 줄 것이다. 이러한 염료감응형 태양전지를 상용화를 위해서는 효율을 높여야의 구조를 도식적으로 나타낸 구조도이다. 도 1에서 볼 수 있는 바와 같이, 염료감응형태양전지의 구조를 크게 4가지로 나눌 수 있다. (-)전극, 염료, 전해질, (+)전극으로 나눌 수 있다. 각각의 전극은 빛이 통과해야 하기 때문에 투명한 유리로 만들어져 있다. (-)전극에는 산화티타늄(TiO2)을 바르게 되는데 이는 전자의 흐름을 일정한 방향으로 유지시키기 위한 것이다. (-)전극 밑에는 염료가 흡착되어 있는데, 빛을 받은 염료는 전자를 방출하여 산화티타늄으로 전달시킨다. (+)전극은 백금코팅이 되어 있어 산화티타늄이 전달시킨 전자를 받아 전류가 흐르는 회로를 만들어준다. 마지막으로 전해질은 빠져나간 염료의 전자를 보충시켜주기 위해서 (+)전극에서 전자를 받아 다시 염료에 전달시킨다.
최근, 염료감응형 태양전지의 광효율을 높이기 위한 연구가 집중되고 있다. 특히, 염료의 경우 특정 파장대에서만 광흡수가 일어나기 때문에 해당 염료가 흡수하지 않는 파장대의 빛을 흡수하여 해당 염료가 흡수할 수 있는 파장대의 빛으로 변환하거나 에너지전달이 되도록 하는 물질을 전극에 흡착하거나 또는 전해질에 혼합하여 광효율을 높이는 방법이 사용된다. 이러한 물질은 형광공명에너지전이(FRET) 또는 표면 플라즈몬 공명(SPR, surface plasmon resonance) 현상 등을 통해 염료에 직접적으로 흡수되지 않는 영역의 파장을 가진 태양 에너지를 이용한다.에이현상을 이용한 예로 대한민국 공개특허공보 제10-2012-40666호에는 광전극(음극), 대전극(양극), 및 상기 전극들 사이에 전해질을 포함하는 염료감응형 태양전지에 있어서, 상기 광전극이 염료 및 형광체가 화학적 결합을 통해 순차적으로 흡착된 반도체 산화물 박막을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지가 개시되어 있다. 그러나, 상기 문헌에 개시된 염료감응형 태양전지들의 경우 FRET 효과에 의해 효율을 높이는 것이어서 염료와 형광물질이 Forster radius 내(1nm 내외)에 가까이 존재하여야만 효과가 발현될 수 있기 때문에 TiO2-감광제-에너지 전달물질이 모두 흡착 구조로 되어 있어야 하는 구조적 제한이 있으며, 이를 제조하기 위한 제조공정 역시 복잡해 질 수밖에 없다. 본 출원인 역시 최근 태양광을 투과할 수 있는 재질의 윈도우와, 상기 윈도우의 일면상에 형성되고 광민감성 염료가 흡착된 나노 금속산화물을 포함한 광전극 및 상기 광전극과 이격되어 대면하는 상대전극을 포함하며, 상기 광전극과 상대전극 사이에 충진되는 전해질을 포함한 염료감응형 태양전지에 적용되는 전해 조성물에 있어서, 상기 전해 조성물은 상기 광 민감성 염료의 흡광도가 60% 이하인 단파장 범위에서 광흡수를 하며 상기 염료의 흡광도가 60% 이상인 파장대에서 광에너지를 방출하는 에너지 전달물질을 포함한 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물 및 상기 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지에 관한 특허출원을 하여 등록을 받은 바 있다(대한민국 특허 제1429759호). 전술한 본 발명자의 특허는 전극에 에너지 전달물질을 직접적으로 흡착시키지 않고 에너지 전달물질을 단지 전해질에 첨가하는 간단한 방법으로도 광효율을 높일 수 있어 상당히 획기적인 태양전지 광효율 제고방법으로 평가할 수 있다.
한편으로는 표면 플라즈몬 공명 현상을 이용하여 태양전지의 효율을 높이기 위한 시도가 있어왔다. 표면 플라즈몬 공명현상은 광흡수 효율을 상승시키고 그로인해 태양전지의 효율을 높이는 것으로 알려져 있다. 표면 플라즈몬 공명은 TiO2 전극의 두께 및 전극에 흡착되는 염료의 양을 동일하게 유지하면서 광효율을 높일 수 있다. 종래 표면플라즈몬 공명 현상은 금 또는 은을 나노 크기로 제조하여 TiO2 전극 표면에 흡착시켜 사용을 하였다(I.-K. Ding, J. Zhu, W. Cai, S.-J. Moon, N. Cai, P. Wang, S. M Zakeeruddin, M. Gratzel, M. L. Brongersma, Y. Cui, M. D. McGehee, Adv . Energy Mater. 2011, 1, 52-57. M. D. Brown, T. Suteewong, R. S. S. Kumar, V. D'Innocenzo, A. Petrozza, M. M. Lee, U. Wiesner, H.J. Snaith, Nano Lett . 2011, 11, 438-445.). 또한, 대한민국 공개특허공보 제2013-0122482호에도 금(Au) 나노입자를 함유하는 코어; 및 상기 코어 상에 형성된 금속 쉘을 포함하는 코어-쉘 나노구조체를 포함하는, 태양전지용 광전극이 개시되어 있다. 그런데, 금과 은 모두 I-/I3- 레독스 기반의 전해질에 매우 취약하기 때문에 그 자체로 사용할 수 없고 금 또는 은 나노입자에 SiO2 또는 TiO2로 감싸는 형태인 코어-쉘(core-shell) 형태로 사용되는데, 이러한 구조는 염료에서 생성된 광전캐리어로부터 쉘 구조의 SiO2 또는 TiO2의 전도띠(conduction band)로의 전자 이동으로 인해 표면 플라즈몬 공명 에너지를 TiO2 전극에 충분히 전달할 수 없어 실제 예상되는 광효율 상승보다 무려 250배 이상 낮은 효율을 보인다(J. Qi, X. Dang, P, T. Hammond, A. M. Belcher, ACS Nano, 2011, 5, 7108-7116., S. D. Standridge, G. C. Schatz, J. T. Hupp, J. Am. Chem . Soc . 2009, 131, 8407-8409.). 게다가, 이러한 코어-쉘 구조의 나노입자를 제조하는 과정이 복잡하고 광효율의 증대 역시 매우 의심스러운 상황이다. 한편, 몇몇 논문에 니켈 나노입자가 SiO2, ITO 및 BaTiO3/SrTiO3 상에서 표면 플라즈몬 공명 형상을 보이는 것으로 보고된 바 있다(H. Amekura, Y. Takeda, N. Kishimoto, Nucl . Instr . Meth . Phys. Res. B 2004, 222, 96-104., A. Picciotto, G. Pucker, L. Torrisi, P. Bellutti, F. Caridi, A. Bagolini, Radiat. Eff. Defects Solids 2008, 163, 513-518., Z. Xiong, X. Chen, X. Wang, L. Peng, D. Yan, H. Lei, Y. Fu, J. Wu, Z. Li, X. An, W. Wu, Appl . Surf. Sci . 2013, 268, 524- 528., K. Nouneh, M. Oyama, R. Diaz, M. Abd-Lefdil, I. V. Kityk, M. Bousmina, J. Alloy. Compd. 2011, 509, 5882-5886., O. A. Yeshchenko, I. M. Dmitruk, A. A. Alexeenko, A. M. Dmytruk, J. Phys. Chem . Solids 2008, 69,1615-1622.). 그러나, 전기 논문에 기재된 니켈 나노입자의 경우 전극물질인 TiO2 등의 표면에 흡착시킨 구조를 가지고 있어 전술한 금/은 등과 동일한 어려움을 가지고 있다.
I.-K. Ding, J. Zhu, W. Cai, S.-J. Moon, N. Cai, P. Wang, S. M Zakeeruddin, M. Gratzel, M. L. Brongersma, Y. Cui, M. D. McGehee, Adv. Energy Mater. 2011, 1, 52-57.
M. D. Brown, T. Suteewong, R. S. S. Kumar, V. D'Innocenzo, A. Petrozza, M. M. Lee, U. Wiesner, H.J. Snaith, Nano Lett. 2011, 11, 438-445.
J. Qi, X. Dang, P, T. Hammond, A. M. Belcher, ACS Nano, 2011, 5, 7108-7116.
S. D. Standridge, G. C. Schatz, J. T. Hupp, J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 8407
H. Amekura, Y. Takeda, N. Kishimoto, Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. B 2004, 222, 96-104.,
A. Picciotto, G. Pucker, L. Torrisi, P. Bellutti, F. Caridi, A. Bagolini, Radiat. Eff. Defects Solids 2008, 163, 513-518.,
Z. Xiong, X. Chen, X. Wang, L. Peng, D. Yan, H. Lei, Y. Fu, J. Wu, Z. Li, X. An, W. Wu, Appl. Surf. Sci. 2013, 268, 524- 528.,
K. Nouneh, M. Oyama, R. Diaz, M. Abd-Lefdil, I. V. Kityk, M. Bousmina, J. Alloy. Compd. 2011, 509, 5882-5886.,
O. A. Yeshchenko, I. M. Dmitruk, A. A. Alexeenko, A. M. Dmytruk, J. Phys. Chem. Solids 2008, 69,1615-1622.-8409.
따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 제조가 간단하면서도 I-/I3 - 레독스 기반의 전해질에 안정성이 우수하여 코어-쉘 구조를 요하지 않아 광전환 효율을 획기적으로 높일 수 있는 염료감응형 태양전기용 전해 조성물 및 상기 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지를 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 태양광을 투과할 수 있는 재질의 윈도우와, 상기 윈도우의 일면상에 형성되고 광민감성 염료가 흡착된 나노 금속산화물을 포함한 광전극 및 상기 광전극과 이격되어 대면하는 상대전극을 포함하며, 상기 광전극과 상대전극 사이에 충진되는 액상 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지에 적용되는 전해 조성물에 있어서, 상기 전해 조성물은 요오드 및 니켈 나노입자를 포함한 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 금속산화물이 이산화티타늄(TiO2), 산화알루미늄(Al2O3) 및 산화아연(ZnO2)으로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 광민감성 염료가 500~600nm 사이에 큐밴드(Q bands)를 가지고 있는 포피린(porpyrine) 염료, 스쿠알린(squarine) 염료 또는 N719, N3, Ru505 및 Z907로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 루테늄계 염료인 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 니켈 나노입자가 전체 전해 조성물을 기준으로 0.5 mg/mL 내지 2mg/mL 범위로 포함되는 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 염료감응형 태양전지용 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지를 제공한다.
본 발명의 염료감응형 태양전지용 전해 조성물 및 염료감응형 태양전지는 표면 플라즈몬 공명 현상에 적합하면서도 요오드 전해질에 대한 내구성 문제로 구조와 제조과정이 복잡할 뿐 아니라 광효율 향상 효과가 크지 않은 종래 코어-쉘 구조가 필요없는 금속 나노입자인 니켈 나노입자를 전해질에 혼입하여 전해 조성물의 형태로 제조하여 사용하기 때문에 제조과정이 간단하고 종래의 염료감응형 태양전지의 구조를 변경하거나 복잡한 제조과정을 거치지 않고도 염료감응형 태양전지의 효율을 크게 향상할 수 있다.
도 1은 염료감응형 태양전지의 구조를 설명하기 위한 구조도
도 2는 본 발명에 따른 염료감응 태양전지 내에서 일어나는 표면 플라즈몬 공명 현상에 의한 에너지 전달을 도식화한 그림
도 3은 각각 제조된 니켈 나노입자의 FE-SEM(A1), EDS 스펙트럼(B1), TEM(C1) 및 상기 니켈 나노입자를 I-/I3 -의 전해질 내에서 60일간 방치 후 재측정한 결과(A2, B2 및 C2)
도 4는 I-, I3 - 및 Ni+2의 순환전압전류법의 전압-전류 다이아그램
도 5는 각각 N719와 니켈 나노입자(A), N719와 니켈 나노입자 및 TiO2의 혼합용액(B) 및 TiO2 필름상에 N719를 흡착시키고 니켈 나노입자를 스핀 코팅한 것(C)의 모식도(1), 흡광도(2), 전체 흡광도 변화(ΔOD, 3) 및 상대적 흡광도 변화(Δα/α, 4)를 나타낸 것
도 6은 본 발명의 실시예와 비교예에서 제조한 염료감응형 태양전지의 광효율을 측정한 결과
도 2는 본 발명에 따른 염료감응 태양전지 내에서 일어나는 표면 플라즈몬 공명 현상에 의한 에너지 전달을 도식화한 그림
도 3은 각각 제조된 니켈 나노입자의 FE-SEM(A1), EDS 스펙트럼(B1), TEM(C1) 및 상기 니켈 나노입자를 I-/I3 -의 전해질 내에서 60일간 방치 후 재측정한 결과(A2, B2 및 C2)
도 4는 I-, I3 - 및 Ni+2의 순환전압전류법의 전압-전류 다이아그램
도 5는 각각 N719와 니켈 나노입자(A), N719와 니켈 나노입자 및 TiO2의 혼합용액(B) 및 TiO2 필름상에 N719를 흡착시키고 니켈 나노입자를 스핀 코팅한 것(C)의 모식도(1), 흡광도(2), 전체 흡광도 변화(ΔOD, 3) 및 상대적 흡광도 변화(Δα/α, 4)를 나타낸 것
도 6은 본 발명의 실시예와 비교예에서 제조한 염료감응형 태양전지의 광효율을 측정한 결과
이하에서 본 명세서에 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 대해 상세히 설명한다.
본 발명의 염료감응형 태양전지용 전해 조성물은 태양광을 투과할 수 있는 재질의 윈도우와, 상기 윈도우의 일면상에 형성되고 광민감성 염료가 흡착된 나노 금속산화물을 포함한 광전극 및 상기 광전극과 이격되어 대면하는 상대전극을 포함하며, 상기 광전극과 상대전극 사이에 충진되는 전해질을 포함한 염료감응형 태양전지에 적용되며, 상기 전해 조성물은 요오드 및 니켈 나노입자를 포함한 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물를 사용한 것이다.
염료감응형 태양전지는 고상 전해질을 사용하는 타입이나 액상 전해질을 적용하는 타입으로 나누어질 수 있는데, 본 발명의 염료감응형 태양전지용 전해 조성물은 염료가 흡착이 된 이산화티타늄 사이로 전해질이 잘 침투를 하기 위해서는 액상전해질을 적용한 염료감응형 태양전지인 것이 바람직하며, 특히 요오드(I-/I3 - 레독스)기반 액상 전해질이 더욱 바람직하다. 도 1은 염료감응형 태양전지의 구조를 설명하기 위한 구조도이다. 도 1과 같은 본 발명의 염료감응형 태양전지용 전해 조성물이 적용되는 염료감응형 태양전지의 구조는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 그 구체적 구조를 모두 잘 알고 있을 것이므로 본 명세서에서 전지 또는 전지 셀의 구조에 관한 더 이상의 상세한 설명은 하지 않기로 한다.
본 명세서에서 '나노 금속산화물'의 용어는 1 내지 1,000 nm 범위의 단위 크기를 갖는 금속산화물을 의미하며, 그 형태는 특별히 제한되는 것은 아니다. 가령, 1 내지 1,000 nm 범위의 나노로드, 나노파티클, 나노와이어, 나노할로우 형태 등이 상기 '나노 금속산화물'의 의미에 모두 포함된다. 또한, 상기 금속산화물은 특별히 제한되는 것은 아니며, 전자의 포집 및 이동에 방해되지 않고 유리한 것이면 족하다. 상기 금속산화물의 바람직한 예로는 이산화티타늄(TiO2), 산화알루미늄(Al2O3) 및 산화아연(ZnO2)으로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
상기 광민감성 염료는 특별히 제한되는 것은 아니나, 에너지 전달물질과의 관계에서 결정되는 것이 바람직하며 가시광 영역인 500~600 nm의 파장 사이에 큐밴드(Q bands)를 가지고 있는 포피린(porpyrine) 염료, 스쿠알린(squarine) 염료 또는 루테늄계 염료인 것이 바람직하다. 특히, 상기 루테늄계 염료는 MLCT(metal to ligand charge transfer)밴드를 가지고 있기 때문에 UV파장이 약 530~610nm사이에서 높은 흡광도를 가지고 있기 때문에 광민감성 염료의 예로 더욱 바람직하다. 상기 루테늄계 염료는 N719, N3, Ru505 및 Z907로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상이 바람직하다.
본 발명의 염료감응형 태양전지용 전해 조성물에 포함되는 니켈 나노입자는 1 내지 200 nm 범위의 입경을 갖는 금속 니켈 입자를 의미한다. 도 2는 본 발명에 따른 염료감응태양전지 내에서 일어나는 표면 플라즈몬 공명 현상에 의한 에너지 전달을 도식화한 그림이다. 도 2에서 보는 바와 같이, 니켈 나노입자는 국지적 표면 플라즈몬 공명(localized surface plasmon resonance, LSPR) 효과에 의해 광민감성 염료에서 미처 흡수하지 못한 빛을 산란시켜 TiO2 전극에 흡착된 광민감성 염료에 재차 전달하여 광흡수율을 향상시킨다. 니켈 나노입자는 금이나 은 나노입자와 달리 I-/I3 - 레독스 사이클에도 산화반응을 나타내지 않아 I-/I3 - 기반 액상 전해질에 대한 내구성이 매우 우수하다. 또한, 금 또는 은 나노입자가 약 200 내지 550 nm 범위의 파장을 갖는 빛에 대해 표면 플라즈몬 공명효과를 보이는데 반해, 니켈 나노입자의 경우 200 내지 759 nm 범위까지 표면 플라즈몬 공명효과를 보여 더 넓은 범위의 태양광 에너지 활용이 가능한 장점이 있다. 도 3은 각각 제조된 니켈 나노입자의 FE-SEM(A1), EDS 스펙트럼(B1), TEM(C1) 및 상기 니켈 나노입자를 I-/I3 -의 전해질 내에서 60일간 방치 후 재측정한 결과(A2, B2 및 C2) 이고, 도 4는 ACN:VLN(85:15 vol./vol.) 용매와 0.1M의 테트라부틸암모늄헥사풀루오로포스페이트(tetra-butyl ammonium hexafluorophosphate)를 보조 전해질로 사용하고 각각 (ⅰ)10mM의 NiSO4, (ⅱ) KI(1μM)/I2(1μM) 및 (ⅲ)ACN:VLN(85:15 vol./vol.) 용매에 니켈 나노입자 및 KI(1μM)/I2(1μM)를 혼합한 용액을 60일간 방치한 후 백금 전극에서의 순환전압전류법으로 측정한 cyclic voltamogram이다. 도 3 및 도 4에서 볼 수 있는 바와 같이, 장기간 I-/I3 -의 전해질 방치 후에도 Ni 나노입자는 그 형태나 조성에 변화가 없어 그 안정성과 내구성이 우수함을 알 수 있다. 또한, 도 5는 각각 N719와 니켈 나노입자(A), N719와 니켈 나노입자 및 TiO2의 혼합용액(B) 및 TiO2 필름상에 N719를 흡착시키고 니켈 나노입자를 스핀 코팅한 것(C)의 모식도(1), 흡광도(2), 전체 흡광도 변화(ΔOD, 3) 및 상대적 흡광도 변화(Δα/α, 4)를 나타낸 것이다. 도 5에서 볼 수 있는 바와 같이, 니켈 나노입자의 국지적 표면 플라즈몬 공명효과로 인해 용액은 물론 흡착된 구조에서 전체적인 흡광도의 향상과 상대적 흡광도 변화를 관찰할 수 있다. 상기 니켈 나노입자는 전체 전해 조성물을 기준으로 0.5 mg/mL 내지 2mg/mL 범위로 포함되는 것이 바람직하다. 니켈 나노입자의 함유량이 0.5 mg/mL 미만인 경우 표면 플라즈몬 공명효과가 미미하여 광효율 향상 효과가 크지 않고, 반면 2mg/mL를 초과하는 경우에는 플라즈몬 공명효과 외의 문제로 용액의 이온 전도도 감소 등의 문제로 셀 효율이 감소하는 문제가 있기 때문이다.
이하에서 본 발명의 구체적 태양인 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.
제조예(전극 및 셀(cell) 제조)
셀은 하기와 같은 과정을 거쳐 제작되었다.
유리판에 TiO2 코팅
- 유리판의 전기가 통하는 면을 위로 올라오게 놓는다.
- TiO2를 바르고 싶은 부분을 제외하고 테이프를 붙여서 가린다.
- 유리판 위에 전체적으로 TiO2 각각 2, 5 및 10 마이크로미터 두께가 되도록 바른 후 테이프를 떼어낸다.
- Furnace에서 건조 (500 C, 2시간)후 dye에 담근다.
백금코팅
- H2PtCl4를 FTO면 위에 고루 퍼지게 한 다음 공기 중에서 건조.
- 충분히 건조 후 heat gun으로 백금 외의 다른 물질을 날림 (400C, 30분)
Sealing
- 유리판에 감광제를 흡착시킨 판과 surlyn tape를 붙인다.
- Furnace에서 (150C, 15분)가열하면 판이 서로 붙는다.
실시예(전해 조성물 제조)
본 실시예의 전해 조성물은 하기와 같이 제조되었다.
우선, 첨가제로서 0.1 M lithium iodide (LiI), 0.1 M iodine (I2), and 0.5 M 4-tertbutylpyrindine (TBP)와 함께 0.6 M농도로 1,2-dimethyl-3-propylimidazolium iodide (DMPII, Solaronix SA)을 아세토니트릴:발레로니트릴(85:15 v/v)에 용해하고, 니켈 나노입자를 각각 5, 10 및 20mg/ml 농도가 되도록 투입하고 10분간 초음파처리를 하여 분산을 시켰다.
실시예 및 비교예(염료감응형 태양전지의 물성 측성)
상기 제조예에서 제조한 셀의 전극에 광민감성 염료를 전극에 흡착시킨 후 위 실시예에서 제조한 전해 조성물을 셀에 채우고 여러 가지 전기화학적 특성 및 효율을 측정하였다. 측정은 한 개의 셀에 대해서도 효율을 여러 번 측정한 후 평균을 재었다. 또한, 비교를 위하여 니켈 나노입자를 넣지 않은 것을 제외하고는 실시예와 동일한 조건(종래 일반적인 염료감응형 태양전지)에서 데이터를 측정한 후 양자를 대비하였다.
또한, 본 발명의 실시예 및 제조예에 적용된 물질 또는 이를 통해 제조된 전해 조성물이나 각 셀의 특성은 아래의 장치 및 방법을 사용하여 측정하였다.
-UV-Vis 흡광도 등의 측정: spectrophotometer(Perkin Elmer, Lambda 35, USA) 및 스spectrofluorometer (Horiba, Flourolog-3, USA).
- 전기화학적 특성: potentiostat (CHI 430A, CH Instruments Inc., USA)
-태양광 시뮬레이션 및 광전환효율 측정: A solar simulator equipped with a 200W Xenon lamp (McScience, Polaronixㄾ K201) 사용. current density-voltage (J-V) 측정시 photovoltaic power meter (McScience, Polaronixㄾ K101 LAB20).
-Incident-photon-to-current conversion efficiency (IPCE): IPCE measurement system (McScience, Polaronixㄾ K3100) with 300W xenon light source
하기 표 1 및 도 6에 상기와 같이 제조된 셀의 전기화학적 특성을 정리하였다.
| Photoanode thickness (μm) | Dye | DSSCs | J sc (mA/cm2) | V oc (V) |
FF (%) |
PCE (h) |
Dh /h (%)[a] |
| 2 | N719 | R-DSSC | 3.80 | 0.66 | 64.80 | 1.62 | 43.20 |
| NiNP-DSSCs | 5.15 | 0.67 | 67.25 | 2.32 | |||
| 5 | N719 | R-DSSC | 8.39 | 0.80 | 74.30 | 5.0 | 20.4 |
| NiNP-DSSCs | 10.47 | 0.79 | 73.31 | 6.02 | |||
| 10 | N719 | R-DSSC | 17.92 | 0.72 | 67.74 | 8.72 | 12.73 |
| NiNP-DSSCs | 19.78 | 0.72 | 68.74 | 9.83 | |||
| N3 | R-DSSC | 14.60 | 0.70 | 69.45 | 7.15 | 13.3 | |
| NiNP-DSSCs | 16.16 | 0.71 | 69.86 | 8.10 | |||
| Ru505 | R-DSSC | 11.95 | 0.69 | 71.07 | 5.83 | 8.40 | |
| NiNP-DSSCs | 13.45 | 0.69 | 67.33 | 6.32 | |||
| Z907 | R-DSSC | 15.13 | 0.68 | 73.74 | 7.57 | 7.26 | |
| NiNP-DSSCs | 16.30 | 0.68 | 73.0 | 8.12 |
상기 표 1 및 도 6에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 전해조성물을 적용한 태양전지의 경우 그렇지 않은 종래의 태양전지 대비 에너지 전환효율이 약 7 내지 43% 이상 향상됨을 알 수 있다. 이러한 본 발명의 염료감응형 태양전지용 전해 조성물을 적용하는 경우 종래의 염료감응형 태양전지의 구조를 변경하거나 에너지 전달물질을 전극에 흡착시키는 등의 별도의 노력을 하지 않고 단순히 본 발명의 전해 조성물을 태양전지 셀에 충진하는 것만으로도 에너지 전환효율을 상승시킬 수 있다.
앞에서 설명된 본 발명의 일실시예는 본 발명의 기술적 사상을 한정하는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 보호범위는 청구범위에 기재된 사항에 의하여만 제한되고, 본 발명의 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상을 다양한 형태로 개량 변경하는 것이 가능하다. 따라서 이러한 개량 및 변경은 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것인 한 본 발명의 보호범위에 속하게 될 것이다.
Claims (5)
- 태양광을 투과할 수 있는 재질의 윈도우와, 상기 윈도우의 일면상에 형성되고 광민감성 염료가 흡착된 나노 금속산화물을 포함한 광전극 및 상기 광전극과 이격되어 대면하는 상대전극을 포함하며, 상기 광전극과 상대전극 사이에 충진되는 액상 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지에 적용되는 전해 조성물에 있어서,
상기 전해 조성물은 요오드( I-/I3 - 레독스 커플) 및 니켈 나노입자를 포함하되, 상기 니켈 나노입자는 전체 전해 조성물을 기준으로 0.5 mg/mL 내지 2mg/mL 범위로 포함되는 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 금속산화물은 이산화티타늄(TiO2), 산화알루미늄(Al2O3) 및 산화아연(ZnO2)으로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 광민감성 염료는 500~600 nm사이에 큐-밴드(Q-bands)를 가지고 있는 물질인 포피린(porpyrine) 염료, 스쿠알린(squarine) 염료 또는 N719, N3, Ru505 및 Z907로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 루테늄계 염료인 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양전지용 전해 조성물. - 삭제
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항의 염료감응형 태양전지용 전해 조성물을 포함한 염료감응형 태양전지.
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