KR101738776B1 - 배터리 용량 향상을 위한 전극 제조방법 및 이에 의하여 제조된 전극 - Google Patents

배터리 용량 향상을 위한 전극 제조방법 및 이에 의하여 제조된 전극 Download PDF

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Abstract

본 발명은 집전체 상에 전극 활물질을 도포하는 단계; 및 상기 전극 활물질이 도포된 전극 활물질층의 말단이 직선이 되도록 레이저를 조사하여 전극 활물질을 제거하는 단계를 포함하는 전극 제조방법, 이에 의하여 제조된 전극 및 이를 포함하는 배터리에 관한 것이다.
본 발명은 음극 및 양극에 도포된 활물질의 면적 차이를 최소화시켜 용량 증대 및 배터리의 안정성을 높이는데 효과가 있다는 장점이 있다.

Description

배터리 용량 향상을 위한 전극 제조방법 및 이에 의하여 제조된 전극 {A Method of Preparing an Electrode for Improving Capacity of Battery and the Electrode Manufactured by The Same}
본 발명은 배터리 용량 향상을 위한 전극 제조방법 및 이에 의하여 제조된 전극에 관한 것으로서, 보다 자세하게는 레이저 세척 기술을 통해 배터리 음극 오버행 공차를 줄여 배터리의 용량을 향상시키는 배터리 용량 향상을 위한 전극 제조방법 및 이에 의하여 제조된 전극에 관한 것이다.
리튬 이온 배터리는 모바일 및 전기 자동차 시대의 중요한 요소 부품이며, 지속적으로 용량 증대와 안전성 향상에 대한 필요성이 대두 되고 있다. 일반적으로 리튬 폴리머 이온 전지의 기본적인 구조는 양극과 음극을 겹쳐서 쌓으며 양극과 음극 사이에 전극 쇼트 방지를 위해 분리막을 삽입하게 된다. 이때 전지의 리튬 석출 방지를 위해 음극의 면적이 양극을 덮을 수 있을 만큼 넓어야 하는데 이를 오버행(overhang)이라 한다. 전지의 용량은 상기에서 본 바와 같이 음극 및 양극이 겹쳐지게 되는 면적에 의해 결정되기 때문에 동일 배터리 크기에서 용량을 증가시키기 위해서는 음극 및 양극의 면적 차이를 최소화시켜야 하며, 결과적으로 오버행을 줄일 수 있을 경우 동일 면적 내에서 전지의 용량을 증대 시킬 수 있다.
그러나, 활물질을 코팅할 경우 코팅 공정에 의해서 전극 활물질 코팅이 직선으로 되지 않는 문제점이 있기 때문에, 이로 인하여 양극 및 음극의 오버행 공차가 증가되는 문제점이 있으며, 이는 전지의 안전성 및 용량에 부정적인 영향을 가져오게 된다. 이런 문제를 최소화시키기 위해서, 전극 활물질 코팅 시 끝 부분을 일직선으로 만들어야 하나 전지 고용량화로 인해 코팅 두께가 두꺼워짐으로 인해 일직선으로 만들기가 어려워지고 있는 실정이다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 예를 들어, 한국 공개 특허 10-2006-0010650호에서는 기준 질량을 초과하는 면적만큼의 활물질을 레이저, 프레스, 스크래퍼 또는 초음파 중 어느 하나를 이용하여 제거하는 이차 전지의 전극 제조 방법을 제시하고 있으나, 이는 음극 및 양극에 도포된 활물질의 면적 차이 즉 오버행을 최소화시키는 것이 아니므로, 배터리의 용량 향상에 한계가 있다는 문제점이 있다.
한국 공개특허 10-2006-0010650호
본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로서,
레이저 공정 기술을 적용하여 전극 Foil의 손상 없이 양극 및 음극 활물질을 제거하여 전극 활물질 코팅 말단을 직선화시켜 오버행 공차를 최소화하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은,
집전체 상에 전극 활물질을 도포하는 단계; 및
상기 전극 활물질이 도포된 전극 활물질층의 말단이 직선이 되도록 레이저를 조사하여 전극 활물질을 제거하는 단계를 포함하는 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 전극 제조방법에 의하여 제조된 전극을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 배터리를 제공한다.
본 발명에 따른 배터리 용량 향상 방법에 의하면,
음극 및 양극에 도포된 활물질의 면적 차이 즉 오버행을 최소화시켜 용량 증대 및 배터리의 안정성을 높이는데 효과를 얻을 수 있다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 전극 제조방법의 전극 활물질층의 말단 직선화 과정을 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명의 전극 제조방법에서 전극 활물질이 집전체 상에 코팅된 모습을 나타낸 사진이다.
도 3은 본 발명의 전극 제조방법에서 전극 활물질층 말단의 전극 활물질이 레이저에 의하여 제거된 모습을 나타낸 사진이다.
도 4는 종래 전극과 본 발명에서 제조된 전극의 오버행의 차이와 이에 따른 전지 용량을 비교한 그림이다.
도 5는 본 발명의 전극 제조방법에서 활물질층을 제거할 때 사용하는 레이저 빔의 형상을 나타낸 그림이다.
도 6은 본 발명의 실시예 1에 따라 활물질층을 제거한 모습을 촬영한 사진이다.
도 7은 본 발명의 실시예 2에 따라 활물질층을 제거한 모습을 촬영한 사진이다.
도 8은 본 발명의 실시예 3에 따라 활물질층을 제거한 모습을 촬영한 사진이다.
도 9는 본 발명의 실시예 4에 따라 활물질층을 제거한 모습을 촬영한 사진이다.
도 10은 본 발명의 실시예 5에 따라 활물질층을 제거한 모습을 촬영한 사진이다.
도 11은 본 발명의 실시예 6에 따라 활물질층을 제거한 모습을 촬영한 사진이다.
도 12는 본 발명의 실시예 7에 따라 활물질층을 제거한 모습을 촬영한 사진이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명에 따른 전극 제조방법은 집전체 상에 전극 활물질을 도포하는 단계; 및
상기 전극 활물질이 도포된 전극 활물질층의 말단이 직선이 되도록 레이저를 조사하여 전극 활물질을 제거하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
먼저, 본 발명의 전극 제조방법은 집전체 상에 전극 활물질을 도포하는 단계를 포함한다.
상기 집전체는 양극용 집전체 또는 음극용 집전체일 수 있으며, 상기 양극용 집전체 및 음극용 집전체는 특별한 제한 없이 당업계에서 알려진 통상적인 방법 또는 그의 변형된 방법에 따라서 준비할 수 있다.
상기 양극용 집전체로는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다. 또한, 상기 양극용 집전체는 3 내지 500㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 음극용 집전체로는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다. 상기 음극용 집전체는 3 내지 500㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 전극 활물질은 양극 활물질 또는 음극 활물질일 수 있으며, 상기 양극 활물질 또는 음극 활물질은 특별한 제한 없이 당업계에서 알려진 통상적인 방법 또는 그의 변형된 방법에 따라서 준비할 수 있으며, 상기 전극 활물질을 도포하는 경우 전극 활물질의 두께는 50 내지 200㎛일 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물 또는 1종 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 - xO4(여기서, x 는 0 내지 0.33임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬망간 산화물(LiMnO2); 리튬구리 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga이고, x = 0.01 내지 0.3임)으로 표현되는 니켈사이트형 리튬 니켈 산화물(lithiated nickel oxide); 화학식 LiMn2 - xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta이고, x = 0.01 내지 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn임)로 표현되는 리튬망간 복합산화물; 화학식의 리튬 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 또는 이들의 조합에 의해 형성되는 복합 산화물 등과 같이 리튬 흡착 물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하며, 상기와 같은 종류들이 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 음극 활물질은 예컨대 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2 (0≤x≤1), SnxMe1 -xMe'yOz(Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8)의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, Bi2O5 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
본 발명은, 도 1과 같이, 상기 전극 활물질이 도포된 전극 활물질층의 말단이 직선이 되도록 레이저를 조사하여 전극 활물질을 제거하는 단계를 포함할 수 있다.
전극 활물질을 집전체 상에 코팅을 하는 경우, 도 2에서와 같이, 전극 활물질의 코팅이 직선으로 매끄럽게 형성되지 않게 된다. 이러한 상태의 음극과 양극을 겹쳐서 전극을 형성하는 경우, 도 4의 좌측에서와 같이, 음극 활물질이 양극 활물질을 덮을 수는 있으나, 필요 이상의 오버행(overhang) 공차가 발생하게 된다. 이러한 오버행 공차의 발생은, 음극 및 양극이 겹쳐지게 되는 면적에 의해 이차 전지의 용량이 결정된다는 점에서, 실질적인 배터리의 용량을 저하시키는 원인이 될 수 있다 그러나, 전극 활물질의 코팅이 직선으로 매끄럽게 형성되는 경우, 도 4의 우측에서와 같이, 음극 및 양극의 면적 차이를 최소화시킬 수 있어, 오버행 공차가 최소한으로 발생하기 때문에 동일 면적 내에서 전지의 용량을 최대로 증가시킬 수 있다.
본 발명은, 상기와 같이 전극 활물질이 도포된 전극 활물질층의 말단이 직선이 되도록 레이저를 조사한다.
본 발명에 있어서, 직선이라 함은 수학적 정의에 따른 직선뿐만 아니라, 레이저 업계에서 광조사를 통하여 만들 수 있는 직선의 개념을 말하는 것으로서, 업계에서 일반적으로 생각할 수 있는 약간의 오차를 모두 포함하는 개념이다.
본 발명의 발명의 의도에 맞게 레이저 조사를 하기 위해서는 활물질의 흡수율과 하부 전극층의 반사율을 고려하여야 하며, 이러한 레이저 조사의 조절을 통하여 활물질은 쉽게 제거하면서도, 전극 집전체 Foil로 사용되는 구리 혹은 알루미늄은 손상이 되지 않게 하여야 한다.
이를 위하여, 본 발명의 레이저 조사는 펄스 레이저(Pulse Laser)를 사용하며 바람직하게 펄스 레이저의 파장은 300 ~ 1100nm의 파장을 사용할 수 있으며, 보다 바람직하게는 500 ~ 600nm 또는 1000 ~ 1100nm의 파장을 갖는 레이저를 사용할 수 있다.
또한 상기 펄스 레이저의 펄스(Pulse) 에너지는 바람직하게는 0.05 ~ 5mJ의 에너지로 사용할 수 있으며, 보다 바람직하게는 0.1~3mJ의 에너지로 사용하고, 가장 바람직하게는 0.5~2mJ의 에너지로 사용할 수 있다. 이는 레이저가 집속된 부분의 에너지 밀도가 너무 낮을 경우 손쉽게 활물질을 제거할 수 없고, 반대로 에너지가 너무 높을 경우에는 제거하려는 영역의 이상을 제거하여 전극에 손상을 끼칠 수 있기 때문이다.
또한, 레이저 노출부의 에너지 차이에 의한 활물질 제거의 차이를 줄이고, 하부 기판의 손상을 최소화하기 위하여, 도 5에서와 같이, 레이저 빔의 형상을 Gaussian beam 형상의 레이저 빔에서 Circular Flat-Top beam, Linear Flat-Top beam 또는 Square Flat-Top beam 형상으로 변형하여 사용할 수 있다.
상기 조건에서 레이저를 조사하는 경우, 집전체로 사용하는, 예를 들어 알루미늄(Al) 혹은 구리(Cu)에 비한 전극 활물질의 레이저 광의 수율이 높기 때문에 집전체와 비교할 때 전극 활물질이 비교적 쉽게 레이저 어블레이션(Laser Ablation)이 가능하게 된다. 이를 통하여 전극 활물질에 상기 조건의 에너지의 레이저를 조사하면, 전극 활물질만 제거할 수 있게 되며, 도 3에서와 같이, 집전체의 손상 없이 전극 활물질을 제거하여 전극 말단의 전극 활물질 코팅 형상의 직진도를 높일 수 있게 되는 것이다.
또한, 본 발명은 상기 전극 제조방법에 의하여 제조된 전극을 제공한다.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 의하여 제조된 전극은 음극 및 양극의 면적 차이를 최소화시킬 수 있어 최소한의 오버행 공차가 발생하기 때문에 동일 면적 내에서 전지의 용량을 최대로 증가시킬 수 있다. 이는 종래의 방법에 의하여 제조된 전극에 비하여 월등하게 향상된 것이다.
또한, 본 발명은 상기의 전극을 포함하는 배터리를 제공한다.
상기 배터리는 바람직하게는 이차전지용 배터리일 수 있으며, 더욱 바람직하게는 이차전지용 폴리머 배터리일 수 있다.
이상 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다. 본 발명의 범위는 특허청구범위에 표시되었고, 더욱이 특허 청구범위 기록과 균등한 의미 및 범위 내에서의 모든 변경을 함유하고 있다.
실시예
[제조예]
2cm×2cm 크기의 구리 집전체 foil 상에 활물질을 도포한 후, 건조시켜 활물질이 도포된 전극을 준비하였다.
[실시예 1]
상기 제조예의 전극에, 파장 1060nm, Pulse Width 100ns, Pulse Energy 1mJ(20W/20kHz), 레이저 이동속도 1000mm/s의 레이저 조건으로 도 4와 같이 Fiber 레이저를 조사하여, 활물질을 제거하였다. 이 때 레이저 간격을 20um, 30um 및 40um로 변경하여 실시하였다.
[실시예 2]
파장 1060nm, Pulse Width 50ns, Pulse Energy 0.65mJ(13W/20kHz), 레이저 이동속도 1000mm/s의 레이저 조건인 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 조건의 음극 전극을 제조하였다. 이 때 레이저 간격을 20um, 30um 및 40um로 변경하여 실시하였다.
[실시예 3]
파장 1060nm, Pulse Width 20ns, Pulse Energy 0.35mJ(7W/20kHz), 레이저 이동속도 1000mm/s의 레이저 조건인 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 조건의 음극 전극을 제조하였다. 이 때 레이저 간격을 20um, 30um 및 40um로 변경하여 실시하였다.
[실시예 4]
파장 1060nm, Pulse Width 10ns, Pulse Energy 0.1mJ(2W/20kHz), 레이저 이동속도 1000mm/s의 레이저 조건인 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 조건의 음극 전극을 제조하였다. 이 때 레이저 간격을 20um, 30um 및 40um로 변경하여 실시하였다.
[실시예 5]
파장 1060nm, Pulse Width 7ns, Pulse Energy 0.05mJ(1W/20kHz), 레이저 이동속도 1000mm/s의 레이저 조건인 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 조건의 음극 전극을 제조하였다. 이 때 레이저 간격을 20um, 30um 및 40um로 변경하여 실시하였다.
[실시예 6]
파장 1060nm, Pulse Width 7ns, Pulse Energy 0.06mJ(6W/100kHz), 레이저 이동속도 5000mm/s의 레이저 조건인 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 조건의 음극 전극을 제조하였다. 이 때 레이저 간격을 20um, 30um 및 40um로 변경하여 실시하였다.
[실시예 7]
파장 1060nm, Pulse Width 7ns, Pulse Energy 0.15mJ(20W/300kHz), 레이저 이동속도 5000mm/s의 레이저 조건인 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 조건의 음극 전극을 제조하였다. 이 때 레이저 간격을 20um, 30um 및 40um로 변경하여 실시하였다.
실험예
상기 실시예 1 내지 실시예 7에서 활물질이 제거된 전극에 대하여, 광학현미경 (Olympus BX51, 올림푸스 사)을 이용하여 표면을 촬영하여 실시예 1 내지 7의 순서로 도 6 내지 12에 각각 나타내었다.
실시예 1의 경우, 도 6에서와 같이, 20um, 30um 및 40um로 변경함에 따라 3회 반복 횟수 내에 활물질이 모두 제거되는 것을 확인할 수 있었다.
실시예 2의 경우, 도 7에서와 같이, 20um는 3회, 30um는 4회, 40um는 5회 반복함에 따라서, 활물질이 모두 제거되는 것을 확인할 수 있었다.
실시예 3의 경우, 도 8에서와 같이, 20um는 6회, 30um는 7회, 40um는 8회 반복함에 따라서, 활물질이 모두 제거되는 것을 확인할 수 있었다.
실시예 4의 경우, 도 9에서와 같이, 20um는 6회, 30um는 8회, 40um는 9회 반복함에 따라서, 활물질이 모두 제거되는 것을 확인할 수 있었다.
실시예 5의 경우, 도 10에서와 같이, 20um, 30um 및 40um로 변경함에 따라 모두 30회 이상 반복해야 활물질이 모두 제거되는 것을 확인할 수 있었다.
실시예 6의 경우, 도 11에서와 같이, 20um, 30um 및 40um로 변경함에 따라 모두 20회 이상 반복해야 활물질이 모두 제거되는 것을 확인할 수 있었다.
실시예 7의 경우, 도 12에서와 같이, 20um, 30um 및 40um로 변경함에 따라 모두 8회 이상 반복해야 활물질이 모두 제거되는 것을 확인할 수 있었다.

Claims (15)

  1. 집전체 상에 전극 활물질을 도포하는 단계; 및
    상기 전극 활물질이 도포된 전극 활물질층의 말단이 직선이 되도록, 0.5 ~ 2mJ의 펄스 에너지를 가지는 펄스 레이저를 조사하여 전극 활물질을 제거하는 단계를 포함하는 전극 제조방법.
  2. 삭제
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 펄스 레이저의 파장은 300 ~ 1100nm인 것을 특징으로 하는 전극 제조방법.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 펄스 레이저의 파장은 500 ~ 600nm인 것을 특징으로 하는 전극 제조방법.
  5. 청구항 3에 있어서,
    상기 펄스 레이저의 파장은 1000 ~ 1100nm인 것을 특징으로 하는 전극 제조방법.
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 펄스 레이저의 빔 형상은 Circular Flat-Top beam, Linear Flat-Top beam 또는 Square Flat-Top beam 형상인 것을 특징으로 하는 전극 제조방법.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 집전체는 양극용 집전체이고, 상기 전극 활물질이 양극 활물질인 것을 특징으로 하는 전극 제조방법.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 집전체는 음극용 집전체이고, 상기 전극 활물질이 음극 활물질인 것을 특징으로 하는 전극 제조방법.

  12. 삭제
  13. 삭제
  14. 삭제
  15. 삭제
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