KR101665572B1 - 스택의 수명 극대화를 위한 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 방법 - Google Patents

스택의 수명 극대화를 위한 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 방법 Download PDF

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Abstract

실시 예에 따르면 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법은, 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 초기 기동시 목표 운전 온도까지 가열하지 않고 상기 목표 운전 온도보다 낮은 온도에서 부분 부하 운전을 실시하는 단계를 포함하는 초기 구동 단계; 및 상기 초기 구동 단계 이후에 수행되며, 정격 연료 공급 및 정격 부하가 인가된 상태에서 상기 목표 운전 온도로 운전을 실시하는 정상 구동 단계를 포함할 수 있다.

Description

스택의 수명 극대화를 위한 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 방법 {METHOD OF OPERATING HIGH-TEMPERATURE POLYMER ELECTROLYTE MEMBERANCE FUEL CELL FOR MAXIMIZING STACK LIFE OF THEREOF}
아래의 설명은 스택의 수명 극대화를 위한 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 방법에 관한 것이다.
연료전지는 고효율, 친환경, 높은 출력밀도 등과 같은 장점을 가지고 있어 유망한 미래 청정 에너지기술로 많은 관심을 받고 있다. 기존의 저온 고분자 전해질 막 연료전지(Low-Temperature Polymer electrolyte membrane fuel cell, LT-PEMFC)가 상용화 어려움을 겪고 있는 원인은 여러 가지가 있다. 저온 고분자 전해질 막 연료전지를 운전하기 위해서는 가습기, 수분 트랩 등과 같은 물 관리 시스템이 필요하다. 또한 연료 공급의 어려움 및 특정 불순물의 농도가 낮은 수소를 사용해야 하는 단점이 있으며, 저온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전을 통해 얻을 수 있는 열은 배열온도가 낮아 사용 목적이 제한적이다. 저온 고분자 전해질 막 연료전지의 대안으로 고온 고분자 전해질 막 연료전지(HT-PEMFC)의 연구가 활발히 진행 되고 있다. 고온 고분자 전해질 막 연료전지는 인산이 도핑된 폴리벤즈이미다졸(polybenzimidazole, PBI)계 전해질 막을 사용하여 별도의 가습 없이 운전이 가능하며, 연료전지 운전을 통해 발생하는 물이 증기 형태로 발생하기 때문에 별도의 수분트랩이 필요하지 않다. 또한 고온 고분자 전해질 막 연료전지를 150 ~ 180의 운전 온도에서 CO의 피독으로 인한 막 전극 접합체(membrane electrode assembly, MEA)의 성능저하 현상이 현저히 감소하여 CO농도 3%까지 내성을 가지게 된다. 이러한 현상으로 인해 수소개질과정에서 CO제거공정을 최소화 할 수 있다. 또한 100에 가까운 높은 배열온도를 얻을 수 있어 열에너지의 활용도가 높다.
하지만 고온 고분자 전해질 막 연료전지는 아직 많은 기술 개발이 필요하다. 이론적으로 높은 전기화학 반응 속도를 갖으나 실제 개발된 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 성능은 저온 고분자 전해질 막 연료전지의 성능에 다소 미치지 못한다. 또한 인산노출 및 고온의 가혹한 운전 조건으로 인해 내구성이 취약하며 수명이 짧은 단점이 있다. 고온 고분자 전해질 막 연료전지에 관한 기존의 연구는 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 내구성 및 수명 극대화에 관한 연구보다는 운전 온도에 따른 내구성변화, 모델링을 통한 열화 분석, 운전 온도에 의한 열화, 촉매 층의 열화, 개방 회로 전압(open circuit voltage, OCV)에 의한 열화 및 인산 누출에 의한 열화와 같은 열화원인 규명에 치중하여 일부 단편적인 운전 조건에 대한 연구가 진행되었으며, 단위전지 내구성 평가, 연료 조성에 따른 일일 기동정지(daily start up and shut-down, DSS)성능평가, 장기운전 성능 평가 및 온도 분포 등 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 내구성에 관한 연구가 진행되었지만 열화 연구의 대상은 주로 단위전지 또는 서브 스택으로 이루어졌다.
실시 예의 목적은 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 열화를 가속시키는 조건에 대한 노출을 최소화하는 운전 방법을 제공하는 것이다.
실시 예에 따르면 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법은, 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 초기 기동시 목표 운전 온도까지 가열하지 않고 상기 목표 운전 온도보다 낮은 온도에서 부분 부하 운전을 실시하는 단계를 포함하는 초기 구동 단계; 및 상기 초기 구동 단계 이후에 수행되며, 정격 연료 공급 및 정격 부하가 인가된 상태에서 상기 목표 운전 온도로 운전을 실시하는 정상 구동 단계를 포함할 수 있다.
상기 초기 구동 단계는, 상기 부분 부하 운전을 실시하는 단계 이전에 수행되며, 스택을 상기 목표 운전 온도보다 낮은 제 1 설정 온도까지 가열시키는 제 1 스택 가열 단계 포함하는 워밍업 단계; 및 상기 부분 부하 운전을 실시하는 단계 이후에 수행되며, 스택을 상기 목표 운전 온도까지 가열시키는 제 2 스택 가열 단계를 포함하는 승온 단계를 포함할 수 있다.
상기 초기 구동 단계는, 상기 워밍업 단계 수행 이후에 수행되며, 상기 고온 고분자 전해질 막 연료 전지를 구성하는 셀에 저항 장치를 연결하는 단계를 더 포함하고, 상기 저항 장치를 연결하는 단계는, 상기 부분 부하 운전 단계 수행 이전에 수행될 수 있다.
상기 제 1 설정 온도는, 상기 목표 운전 온도의 70~80%로 설정될 수 있다.
상기 제 1 스택 가열 단계는, 스택에 흐르는 냉매를 가열시키는 단계; 및 상기 냉매의 온도에 비례하여 냉매의 유량을 증가시키는 단계를 포함할 수 있다.
상기 승온 단계는, 정격 연료를 공급하는 단계; 및 부하를 증가시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 제 2 스택 가열 단계는, 스택에 흐르는 냉매를 가열시키는 단계; 및 상기 부분 부하 운전 단계에서 발생되는 열에 의해 연료전지를 추가 가열시키는 단계를 포함할 수 있다.
상기 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법은, 상기 정상 구동 단계 이후에 수행되며, 스택 내부에 남아있는 연료로 인한 고전압 노출 시간을 줄이고 발전 중 생성된 물의 응축 후 인산 유출 가속화를 방지하기 위해 스택 내부 퍼지(purge)를 실시하는 단계를 포함하는 정지 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 정지 단계는, 부하를 감소시키는 단계; 연료의 공급을 감소시키는 단계; 및 부하 감소에 따라 감소하는 발열량을 고려하여 냉매를 조절하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 냉매를 조절하는 단계는, 스택의 온도 변화율(?T)에 기초하여 수행될 수 있다.
상기 냉매를 조절하는 단계는, 냉매의 온도를 감소시키는 단계; 및 스택의 온도 변화율(ΔT)이 설정 온도 변화율 미만인지 여부에 따라서, 냉매의 온도를 증가시키는 단계를 포함할 수 있다.
상기 냉매를 조절하는 단계는, 냉매의 유량을 증가시키는 단계; 및 스택의 온도 변화율(ΔT)이 설정 온도 변화율 미만인지 여부에 따라서, 냉매의 유량을 감소시키는 단계를 포함할 수 있다.
상기 정지 단계는, 스택 내부 온도가 모두 감소한 안정된 상태에서 수행되며, 상기 스택 내부 퍼지를 실시하는 단계 이전에 선행하여 수행되는 강제냉각 단계를 더 포함할 수 있다.
실시 예에 따르면, 열화 원인에 대한 노출을 최소화함으로써, 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 내구성 및 수명을 극대화 시킬 수 있다.
도 1은 고온 고분자 전해질 막 연료전지 및 그 시험 장치에 대한 개념도이다.
도 2는 실시 예에 따른 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 방법을 나타내는 순서도이다.
도 3은 실시 예에 따른 초기 구동 단계를 나타내는 순서도이다.
도 4는 실시 예에 따른 워밍업 단계를 나타내는 순서도이다.
도 5는 실시 예에 따른 승온 단계를 나타내는 순서도이다.
도 6은 실시 예에 따른 정지 단계를 나타내는 순서도이다.
도 7은 실시 예에 따른 냉매 조절 단계를 나타내는 순서도이다.
도 8은 실시 예에 따른 운전 방법을 사용할 때와, 기존 통상의 운전 방법을 사용할 때의 스택의 성능을 나타내는 그래프이다.
도 9는 실시 예에 따른 운전 방법을 사용할 때와, 기존 통상의 운전 방법을 사용할 때의 스택의 장기 운전 결과를 나타내는 그래프이다.
도 10은 실시 예에 따른 운전 방법을 사용하는 중 긴급 정지 상황이 발생한 때와, 기존 통상의 운전 방법을 사용하는 중 긴급 정지 상황이 발생한 때의 셀 당 성능 감소치를 나타내는 그래프이다.
이하, 실시 예들을 예시적인 도면을 통해 상세하게 설명한다. 각 도면의 구성요소들에 참조부호를 부가함에 있어서, 동일한 구성요소들에 대해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 부호를 가지도록 하고 있음에 유의해야 한다. 또한, 실시 예를 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 실시 예에 대한 이해를 방해한다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다.
또한, 실시 예의 구성 요소를 설명하는 데 있어서, 제 1, 제 2, A, B, (a), (b) 등의 용어를 사용할 수 있다. 이러한 용어는 그 구성 요소를 다른 구성 요소와 구별하기 위한 것일 뿐, 그 용어에 의해 해당 구성 요소의 본질이나 차례 또는 순서 등이 한정되지 않는다. 어떤 구성 요소가 다른 구성요소에 "연결", "결합" 또는 "접속"된다고 기재된 경우, 그 구성 요소는 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되거나 접속될 수 있지만, 각 구성 요소 사이에 또 다른 구성 요소가 "연결", "결합" 또는 "접속"될 수도 있다고 이해되어야 할 것이다.
어느 하나의 실시 예에 포함된 구성요소와, 공통적인 기능을 포함하는 구성요소는, 다른 실시 예에서 동일한 명칭을 사용하여 설명하기로 한다. 반대되는 기재가 없는 이상, 어느 하나의 실시 예에 기재한 설명은 다른 실시 예에도 적용될 수 있으며, 중복되는 범위에서 구체적인 설명은 생략하기로 한다.
도 1은 고온 고분자 전해질 막 연료전지를 포함하는 시스템에 대한 개념도이다.
도 1을 참조하면, 연료전지는 수소와 산소를 전기화학적으로 반응시켜 물을 생성하면서 전기를 발생시킬 수 있다. 연료전지는 수소와 산소를 결합시킬 때 발생되는 에너지를 전기 형태로 바꿀 수 있다. 연료전지는 전해물질 주위에 서로 맞붙어 있는 두 개의 전극봉을 포함하고, 공기 중의 산소가 한 전극을 지나고 수소가 다른 전극을 지날 때 전기화학 반응을 통해 전기와 물, 열을 생성할 수 있다.
1개의 연료전지에 의해 발생되는 전압은 매우 낮으므로, 복수 개의 연료전지를 이용하여 스택(stack)을 형성함으로써 활용할 수 있다. 여기서 스택이란, 연료전지 스택(Fuel Cell Stack) 또는 셀 스택(Cell Stack)으로도 불리어지며, 여러 개의 셀들이 직렬연결(Series Connection)되어 있고, 수소 원료의 화학적 에너지를 전기 에너지로 직접 변환시켜 직류 전류를 생성하는 발전장치로 휴대형 장치의 구동, 가정용 전원 공급 또는 차량 주행에 필요한 전원을 공급하는 역할을 한다.
연료전지, 특히, 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 경우, 아래와 같이 다양한 열화 원인을 가지며, 이로 인하여, 연료전지의 수명이 짧아지게 된다.
첫째, 개방 회로 전압(OCV)이란, 연료전지에 연료 및 산화물을 공급한 후에 부하를 걸지 않은 상태이며, 연료전지에서 발생할 수 있는 가장 큰 전압을 나타낸다. 고온 고전압의 인산수용액에서의 백금촉매 응집 실험을 통해 0.8V 이상의 고전압에서는 백금 촉매의 응집현상이 급격히 증가된다는 사실이 알려져 있다. 백금 촉매의 응집현상이 활발해지면 연료전지의 전기화학 반응면적이 감소되어 연료전지의 수명 및 내구성이 감소된다. 즉, 셀 전압 0.9V ~ 0.95V 이상의 고전압을 형성하는 개방 회로 전압은 연료전지에 치명적인 내구성 및 수명 감소의 원인이 된다. 이러한 백금촉매 응집 현상은 연료극보다 공기극에서 활발하게 발생한다. 응집된 백금 입자는 스스로 분해되지 않기 때문에 영구적인 열화이다. 예를 들면, 긴급 정지 상황(Emergency Stop) 및 초기 시동 과정에서 연료를 공급 할 때 연료전지는 개방 회로 전압에 노출되고, 이로 인하여 연료전지의 열화 현상이 가속되는 문제가 있다. 한편, 반대로 연료를 차단한 상태에서 미리 부하를 연결할 경우에는, 연료의 부족으로 인한 사이드 반응(side reaction)으로, 스택의 손상을 일으키는 문제가 있었기 때문에, 개방 회로 전압을 해결하고자 하는 노력이 있어 왔다.
둘째, 인산은, 연료전지에서 수소이온을 애노드(anode)에서 캐소드(cathode)로 이동시키는 필수 요소이다. 수소이온 이동 메커니즘에서 인산이 부족하게 되면 수소이온의 이동이 원활하게 이루어지지 않게 된다. 따라서 인산이 결핍된 공간은 수소이온 이동 매개체로써의 역할을 수행하지 못하게 되어 연료전지의 성능감소로 이어 진다. 인산은 조해성(deliquescence)이 높은 물질로써 대기 중의 수분과 반응하여 쉽게 수용액이 되는 성질을 가지고 있다. 또한, 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 경우, 인산이 고체상태로 존재하는 것이 아니라, 고분자 그리드(grid)에 액상의 인산을 담지해 둔 상태로 이용하기 때문에 누출될 염려가 있다. 이러한 성질 때문에 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 중 발생하는 수분은 인산의 누출을 가속 시킨다.
셋째, 높은 운전 온도는, 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 반응성을 높여 스택의 성능을 증가시키는 장점이 있지만, 열화 현상(OCV노출, 인산누출)을 가속시켜 셀의 내구성 및 수명을 감소시키는 원인이 된다. 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 경우, 운전온도가 높을수록 셀의 성능은 증가하지만 내구성은 감소하게 된다. 하지만 운전 온도의 증가에 따른 성능의 증가와 내구성의 감소는 서로 비례하지 않으며. 온도가 높아질수록 성능이 증가하는 정도에 대비하여 내구성 및 수명이 급격하게 감소한다. 또한, 단위전지와 다르게 스택에서는 운전 중 발열과 냉매의 유동 및 주변으로의 열 전달현상 때문에 스택 위치에 따라 온도편차가 발생하게 된다. 스택의 열관리가 제대로 이루어지지 않으면 스택내부 온도 분포가 불균일해지다. 그 결과 열관리가 이루어지지 않는 특정 구간에서는 운전 온도이상의 고온으로 인한 막 전극 접합체(MEA)의 열화 원인이 된다.
따라서, 위와 같은 열화 원인을 해소하기 위하여, 아래와 같은 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 방법을 사용할 수 있다.
도 2는 실시 예에 따른 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 방법을 나타내는 순서도이다.
도 2를 참조하면, 실시 예에 따른 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 방법은, 정상 구동 단계(200)에 선행하여 먼저 수행되는 초기 구동 단계(100)와, 정상 구동 단계(200)와, 정상 구동 단계(300) 이후 단계적으로 수행되는 정지 단계(300)를 포함할 수 있다.
초기 구동 단계(100)는, 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 초기 기동시 목표 운전 온도까지 가열하지 않고 목표 운전 온도보다 낮은 온도에서 부분 부하 운전을 실시하는 단계를 포함한다. 정상 구동 단계(300)에 선행하여 초기 구동 단계(100)가 수행되면, 연료가 공급될 때 순간적으로 발생하는 고온 및 고전압으로 인한 막 전극 접합체(MEA)의 손상을 최소화할 수 있다.
정상 구동 단계(200)는, 정격 연료 공급 및 정격 부하가 인가된 상태에서의 운전을 의미한다.
정지 단계(300)에서는, 운전을 종료할 때 스택 내부에 남아있는 연료로 인한 고전압 노출을 방지하기 위해 스택 내부 퍼지(purge)를 실시한 후 운전을 종료할 수 있다. 정지 단계(300)를 통해 스택 운전을 종료 할 때 스택을 고온 및 고전압에 노출시키는 것을 방지하며, 스택의 부하 및 온도 등의 운전조건을 서서히 조절하여 스택 운전 중 급격한 변화를 방지할 수 있다. 또한, 정지 단계(300)에 의하면, 운전 중 발생하는 긴급 정지 상황(emergency stop) 및 시동과정에서 개방 회로 전압(OCV) 노출을 방지할 수 있다.
이하 도 3 내지 도 6을 참조하여, 보다 구체적으로 설명하기로 한다.
도 3은 실시 예에 따른 초기 구동 단계를 나타내는 순서도이고, 도 4는 실시 예에 따른 워밍업 단계를 나타내는 순서도이고, 도 5는 실시 예에 따른 승온 단계를 나타내는 순서도이다.
도 3 내지 도 5를 참조하면, 실시 예에 따른 초기 구동 단계(100)는, 워밍업 단계(110), 부분 부하 운전 단계(120) 및 승온 단계(130)를 포함할 수 있다.
워밍업 단계(110)는, 목표 운전 온도(T2)보다 낮은 제 1 설정 온도(T1)까지 스택의 온도를 높이는 단계이다. 워밍업 단계(110)는, 제 1 스택 가열 단계(111)와, 스택 온도(T)가 제 1 설정 온도(T1)를 초과하는지 여부를 결정하는 단계(112)를 포함할 수 있다. 여기서, 제 1 설정 온도(T1)는 설정된 부분 부하 운전에 적합한 온도로써, 목표 운전 온도(T2) 보다 낮게 설정될 수 있다. 예를 들면, 제 1 설정 온도(T1)는, 목표 운전 온도(T2)의 70 ~ 80%의 온도일 수 있다.
제 1 스택 가열 단계(111)는, 예를 들어, 오일 등의 냉매를 열선 등의 가열 수단을 통하여 가열시키고, 냉매를 스택에 흘려줌으로써 스택을 가열시킬 수 있다. 한편, 본 명세서에 기재된 "냉매"란, "열을 전달하는 유체를 의미하는 것으로써, 저온부의 열을 고온부로 운반하여 냉각 작용을 하는 유체뿐만 아니라, 고온부의 열을 저온부로 운반하여 가열 작용을 하는 유체도 포함하는 개념으로 이해되어야 한다. 스택 승온 속도가 빠르면 소재의 급격한 열팽창에 의한 물리적 열화를 유발하기 때문에, 일정한 속도로 천천히 냉매를 승온시킬 필요가 있다.
또한, 제 1 스택 가열 단계(111)는, 냉매를 순환시키기 위한 순환 펌프의 부하관리를 위하여, 냉매의 승온과 함께 서서히 유량을 증가시킬 수 있다. 예를 들어, 오일 등과 같은 냉매는, 고온에서 점성이 낮아지고, 유동성이 높아지며, 반대로 저온에서 점성이 높아지고 유동성이 낮아지는 성질을 갖는다. 따라서, 유량이 동일하다고 가정할 때에, 냉매가 저온인 경우에 상대적으로 냉매가 흐르는 유로 상에 차압이 많이 걸릴 수 있다. 따라서, 냉매의 유량을 낮은 온도에서 높일 경우, 순환 펌프에 손상을 가져올 수 있으며, 이는 전체 시스템의 고장의 원인이 된다. 따라서, 냉매의 온도에 비례하여 냉매의 유량을 증가시킴으로써, 순환 펌프의 부하를 적절하게 관리할 수 있다.
단계 111 이후, 스택 온도(T)를 측정하고, 단계 112에서 스택 온도(T)가 제 1 설정 온도(T1)에 미치지 않으면, 반복하여 단계 111을 수행하고, 제 1 설정 온도(T1)를 초과하면, 부분 부하 운전에 적합한 온도라고 판단하고 단계 120을 수행할 수 있다.
부분 부하 운전 단계(120)는, 연료 전지의 최대 발전 용량 중에 일부만을 활용하는 단계로써, 목표 부하보다 낮은 부하를 연료 전지에 인가한 상태로 운전시킬 수 있다. 마찬가지로 연료 전지의 반응에 요구되는 연료로써의 수소 및 공기(산소)의 공급량도 정격 용량보다 낮은 용량으로 공급할 수 있다. 부분 부하 운전 단계(120)는, 예를 들면, 설정 시간 동안 수행되거나, 스택의 온도가 정상 상태(steady state)에 진입될 때까지 수행될 수 있다.
승온 단계(130)는, 스택의 온도(T)를 목표 운전 온도(T2)까지 높이는 단계이다. 승온 단계(130)는, 제 2 스택 가열 단계(131)와, 스택 온도(T)가 목표 운전 온도(T2)에 도달하였는지 여부를 결정하는 단계(132)와, 정격 연료를 공급하는 단계(133)와, 부하를 증가시키는 단계(134)를 포함할 수 있다. 여기서, 목표 운전 온도(T2)는, 스택의 최적의 성능을 발휘할 수 있는 온도로 설정될 수 있으며, 제 2 설정 온도(T2)라고 할 수도 있다.
제 2 스택 가열 단계(131)는, 제 1 스택 가열 단계(111)와 유사하게, 가열된 냉매를 흘려줌으로써 스택을 가열시킬 수 있다. 제 1 스택 가열 단계(111)와 마찬가지로 스택 승온 속도가 빠르면 소재의 급격한 열팽창에 의한 물리적 열화를 유발하기 때문에, 일정한 속도로 천천히 냉매를 승온시킬 필요가 있다. 반대되는 기재가 없는 이상, 제 1 스택 가열 단계(111)에 대한 설명은 제 2 스택 가열 단계(131)에도 적용될 수 있다.
한편, 연료 전지는 발열 반응을 일으키므로, 부분 부하 운전 단계(120)에서 발생되는 열을 추가적으로 이용함으로써, 스택의 승온 시간을 단축시키고, 냉매 승온에 소요되는 연료 등을 절약할 수 있다. 즉, 부분 부하 운전 단계(120)에서 발생되는 열에 의해 연료전지를 추가 가열시킬 수 있다.
단계 131 이후, 스택 온도(T)를 측정하고, 단계 132에서 스택 온도(T)가 목표 운전 온도(T2)에 도달하지 않으면, 반복하여 단계 131을 수행하고, 목표 운전 온도(T2)에 도달하면, 정상 구동에 적합한 온도라고 판단하고 단계 133을 수행할 수 있다.
정격 연료를 공급하는 단계(133)에서, 수소 및 산소(공기)의 유량을 정격으로 높이고, 부하를 증가시키는 단계(134)를 수행할 수 있다.
부하를 증가시키는 단계(134)에서는, 연료 전지에 인가되는 부하를 서서히 증가시킬 수 있다. 부하를 증가시키는 과정에서, 부하 증가에 의한 발열량의 증가를 고려하여 냉매의 온도 및/또는 유량도 함께 조절할 수 있다. 한편, 단계 133 및 단계 134는 동시에 수행될 수도 있다.
한편, 초기 구동 단계(100)는, 워밍업 단계(110) 및 부분 부하 운전 단계(120) 사이에 수행되는 "저항 장치를 연결하는 단계"를 더 포함할 수도 있다. 여기서, "저항 장치"란, 고온 고분자 전해질 막 연료 전지를 구성하는 셀에 연결되는 저항체로, 예를 들면, 5개의 셀 당 1개의 저항 장치가 연결될 수 있다. 예를 들어, 서로 인접한 5개의 셀의 양극에 저항 장치 및 스위치를 직렬로 연결하고, 스위치를 온(ON) 또는 오프(OFF)시키는 방법으로, 저항 장치를 연결 또는 단락 시킬 수 있다.
위와 같이 부분 부하 운전 단계(120)가 수행되기 전에 스위치를 온(ON)시켜 저항 장치를 연결하는 단계를 수행함으로써, 부분 부하 운전 단계(120)에서 연료가 공급되더라도 셀이 개방 회로 전압(OCV)에 노출되는 것을 원천적으로 차단할 수 있다. 다시 말하면, 고온 고분자연료전지 막전극접합체가 OCV(open circuit voltage)에서 운전되는 것을 방지할 수 있다. 저항장치는 막전극접합체에 소량의 전기 부하를 거는 것과 유사한 현상으로 저항장치를 작동시키면 연료전지 셀 운전 전압이 0.7V 이하로 낮춰질 수 있다.
한편, 실제로 연료 전지를 통하여 작동하고자 하는 대상체(부하)에 연료 전지가 연결되어 정상 구동 단계(200)에 진입하면, 스위치를 오프(OFF)시켜 저항 장치를 단락시키는 단계를 수행할 수 있다. 위와 같은 동작을 통하여, 불필요한 전력의 낭비를 방지할 수 있다.
도 6은 실시 예에 따른 정지 단계를 나타내는 순서도이고, 도 7은 실시 예에 따른 냉매 조절 단계를 나타내는 순서도이다.
도 6 및 도 7을 참조하면, 실시 예에 따른 정지 단계(300)는, 부하를 감소시키는 단계(310)와, 연료의 공급을 감소시키는 단계(320)와, 냉매를 조절하는 단계(330)와, 강제 냉각 단계(340)와, 스택 퍼지 단계(350)를 포함할 수 있다.
초기 구동 단계(100)의 역순으로, 부하를 감소시키고(310), 연료의 공급을 감소시킬 수 있다(320). 단계 310 및 단계 320은 동시에 수행될 수도 있다. 결과적으로 단계 310 및 단계 320을 수행함으로써, 초기 구동 단계(100)의 단계와 마찬가지로 부분 부하 운전이 수행되게 할 수 있다.
높은 부하에서 낮은 부하로 전환됨에 따라서, 스택의 발열량은 감소하게 된다. 스택 내부 급격한 온도 변화를 방지하기 위해 감소하는 발열량을 고려하여 냉매의 온도 및/또는 유량을 조절할 수 있다(330). 냉매를 조절하는 단계(330)에 의하면, 급격한 팽창 또는 수축에 의해 분리판이 손상되는 문제를 방지할 수 있다.
냉매를 조절하는 단계(330)는, 예를 들어, 스택의 온도 변화율(ΔT)을 이용함으로써, 감소하는 발열량에 적절하게 냉매를 조절할 수 있다. 단계 330은 예를 들어, 냉매의 온도 및/또는 유량을 조절할 수 있다. 이하 냉매의 온도를 조절하는 것을 예시적으로 설명하지만, 냉매의 유량을 조절하거나, 온도 및 유량을 동시에 조절하는 것도 가능함을 밝혀둔다.
냉매를 조절하는 단계(330)는, 냉매의 온도를 감소시키는 단계(331)와, 스택의 온도 변화율(ΔT)이 설정 온도 변화율 미만인지 여부를 결정하는 단계(332)와, 냉매의 온도를 증가시키는 단계(333)와, 스택의 온도(T)가 제 3 설정 온도(T3) 아래로 떨어졌는지 여부를 결정하는 단계(334)를 포함할 수 있다.
단계 331 이후, 스택의 온도 변화율(ΔT)을 측정하고, 단계 332에서 스택의 온도 변화율(ΔT)이 설정 온도 변화율 이상이면, 감소하는 발열량에 비하여 냉각량이 지나친 것으로 볼 수 있으므로 냉매의 온도를 증가시킬 수 있다(333). 단계 333 수행 이후 다시 단계 332를 수행할 수 있다. 단계 332에서 스택의 온도 변화율(ΔT)이 설정 온도 변화율 미만이면 적절하게 냉각되는 것으로 보고 단계 334를 수행할 수 있다.
단계 334에서 스택의 온도(T)가 제 3 설정 온도(T3)보다 낮은 것으로 판단하면 단계 340을 수행하고, 그렇지 않은 경우 단계 331 내지 단계 332를 반복하여 수행할 수 있다. 여기서, 제 3 설정 온도(T3)는, 부분 부하 운전으로 전환 후 발열량에 따른 스택 내부 온도가 모두 감소한 것으로 볼 수 있는 기준이 되는 온도로 설정될 수 있다. 제 3 설정 온도(T3)는, 목표 운전 온도(T2)보다 낮은 온도로써, 예를 들면, 제 1 설정 온도(T1) 보다 높은 온도일 수 있다.
강제 냉각 단계(340)는, 부분 부하 운전으로 전환 후 발열량에 따른 스택 내부 온도가 모두 감소한 안정된 상태에서 수행되는 단계이다. 강제 냉각 단계(340)는, 냉매를 제 4 설정 온도까지 낮추어 스택의 강제 냉각을 수행하는 단계이다. 여기서, 제 4 설정 온도는, 목표 운전 온도(T2) 보다 낮은 온도로, 예를 들면, 목표 운전 온도(T2)의 70 ~ 80%의 온도일 수 있다. 제 4 설정 온도(T4)는 제 3 설정 온도(T3) 보다 낮게 설정될 수 있다.
스택 퍼지 단계(350)는, 운전 종료 후 스택 내부 연료극 및 공기극에 응축되어 남아있는 수분을 제거함으로써, 인산이 용해되는 것을 방지하고, 개방 회로 전압(OCV)에 의한 고전압을 방지할 수 있다. 스택 퍼지 단계(350)에서, 애노드 및 캐소드에 공급되는 기체의 압력은 동일하게 할 수 있다. 위와 같은 방법에 의하면, 단계 350에서 공급되는 기체의 압력의 불균형에 의해 막 전극 접합체(MEA)가 손상되는 것을 방지할 수 있다.
한편, 액체 상태의 수분은, 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 막 전극 접합체(MEA) 내부로 유입됨으로써 막에 담지된 인산을 쉽게 용해시킬 수 있다. 따라서, 스택 퍼지 단계(350)는, 수분이 기체 상태로 존재하는 조건, 예를 들어, 100도 이상의 온도에서 수행될 수 있다. 이 경우 수분이 기체 상태로 존재하므로 퍼지를 통하여 제거하는 것이 용이하며, 인산의 누출을 보다 효율적으로 방지할 수 있다.
도 8은 실시 예에 따른 운전 방법을 사용할 때와, 기존 통상의 운전 방법을 사용할 때의 스택의 성능을 나타내는 그래프이다.
도 8을 참조하면, 실시 예에 따른 운전 방법을 사용할 때, 운전 초기 스택의 성능은 낮게 형성되지만 이후 급격히 증가 하는 것을 알 수 있다. 반면 기존 통상의 운전 방법을 사용할 때에는 운전 초기 높은 성능을 나타내지만 이후 실시 예에 따른 운전 방법을 사용할 때보다 낮은 성능을 나타내는 것을 알 수 있다. 위와 같은 현상은 개방 회로 전압(OCV)에 노출되면 노출 초기에는 성능이 증가하지만 일정 시점 이후에는 급격한 성능감소가 발생하는 연료 전지의 특징에 의한 것이다. 실시 예에 따른 운전 방법의 경우 앞서 설명한 초기 구동 단계(100)에 의해 운전 초기에 개방 회로 전압(OCV)에 노출되는 것을 방지함으로써, 막 전극 접합체(MEA)가 지속적으로 높은 성능을 가지도록 활성화시킬 수 있다.
도 9는 실시 예에 따른 운전 방법을 사용할 때와, 기존 통상의 운전 방법을 사용할 때의 스택의 장기 운전 결과를 나타내는 그래프이다.
도 9를 참조하면, 실시 예에 따른 운전 방법을 사용하여 1000시간 장기 운전한 경우, 스택의 셀 평균 전압이 0.632V를 나타내는 것을 알 수 있으며, 이는 기존 통상의 운전 방법을 이용하였을 때의 평균 전압이 0.541V을 나타내는 것과 비교할 때에 0.091V 높은 것을 알 수 있다. 한편, 기존 통상의 운전 방법을 사용하여 500시간 운전한 경우, 셀 평균 전압은 0.615V로, 실시 예에 따른 운전 방법을 사용하여 1650시간 운전한 경우의 셀 평균 전압인 0.617V와 유사한 수준임을 알 수 있다. 다시 말하면, 동일한 스택일지라도 실시 예에 따른 운전 방법을 적용하면, 성능, 내구성 및 수명에서 큰 효과가 있음을 알 수 있다.
도 10은 실시 예에 따른 운전 방법을 사용하는 중 긴급 정지 상황이 발생한 때와, 기존 통상의 운전 방법을 사용하는 중 긴급 정지 상황이 발생한 때의 셀 당 성능 감소치를 나타내는 그래프이다.
도 10을 참조하면, 기존 통상의 운전 방법을 사용하는 중 긴급 정지 상황이 발생한 때, 셀 당 최소 5mV에서 최대 18mV의 성능감소가 발생하였음을 알 수 있다. 반면, 실시 예에 따른 운전 방법을 사용하는 경우, 셀 당 최소 0.5mV ~ 최대 6.5mV의 성능감소가 발생하여, 기존 통상의 운전 방법에 비하여, 셀 당 성능감소의 정도가 훨씬 작은 것을 확인할 수 있다.
이상과 같이, 실시 예에 따르면, 열화 원인에 대한 노출을 최소화함으로써, 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 내구성 및 수명을 극대화 시킬 수 있다.
이상에서 설명된 실시 예들은 하드웨어 구성요소, 소프트웨어 구성요소, 및/또는 하드웨어 구성요소 및 소프트웨어 구성요소의 조합으로 구현될 수 있다. 예를 들어, 실시 예들에서 설명된 장치, 방법 및 구성요소는, 예를 들어, 프로세서, 콘트롤러, ALU(arithmetic logic unit), 디지털 신호 프로세서(digital signal processor), 마이크로컴퓨터, FPGA(field programmable gate array), PLU(programmable logic unit), 마이크로프로세서, 또는 명령(instruction)을 실행하고 응답할 수 있는 다른 어떠한 장치와 같이, 하나 이상의 범용 컴퓨터 또는 특수 목적 컴퓨터를 이용하여 구현될 수 있다. 처리 장치는 운영 체제(OS) 및 상기 운영 체제 상에서 수행되는 하나 이상의 소프트웨어 애플리케이션을 수행할 수 있다. 또한, 처리 장치는 소프트웨어의 실행에 응답하여, 데이터를 접근, 저장, 조작, 처리 및 생성할 수도 있다. 이해의 편의를 위하여, 처리 장치는 하나가 사용되는 것으로 설명된 경우도 있지만, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는, 처리 장치가 복수 개의 처리 요소(processing element) 및/또는 복수 유형의 처리 요소를 포함할 수 있음을 알 수 있다. 예를 들어, 처리 장치는 복수 개의 프로세서 또는 하나의 프로세서 및 하나의 콘트롤러를 포함할 수 있다. 또한, 병렬 프로세서(parallel processor)와 같은, 다른 처리 구성(processing configuration)도 가능하다.
소프트웨어는 컴퓨터 프로그램(computer program), 코드(code), 명령(instruction), 또는 이들 중 하나 이상의 조합을 포함할 수 있으며, 원하는 대로 동작하도록 처리 장치를 구성하거나 독립적으로 또는 결합적으로(collectively) 처리 장치를 명령할 수 있다. 소프트웨어 및/또는 데이터는, 처리 장치에 의하여 해석되거나 처리 장치에 명령 또는 데이터를 제공하기 위하여, 어떤 유형의 기계, 구성요소(component), 물리적 장치, 가상 장치(virtual equipment), 컴퓨터 저장 매체 또는 장치, 또는 전송되는 신호 파(signal wave)에 영구적으로, 또는 일시적으로 구체화(embody)될 수 있다. 소프트웨어는 네트워크로 연결된 컴퓨터 시스템 상에 분산되어서, 분산된 방법으로 저장되거나 실행될 수도 있다. 소프트웨어 및 데이터는 하나 이상의 컴퓨터 판독 가능 기록 매체에 저장될 수 있다.
실시 예에 따른 방법은 다양한 컴퓨터 수단을 통하여 수행될 수 있는 프로그램 명령 형태로 구현되어 컴퓨터 판독 가능 매체에 기록될 수 있다. 상기 컴퓨터 판독 가능 매체는 프로그램 명령, 데이터 파일, 데이터 구조 등을 단독으로 또는 조합하여 포함할 수 있다. 상기 매체에 기록되는 프로그램 명령은 실시 예를 위하여 특별히 설계되고 구성된 것들이거나 컴퓨터 소프트웨어 당업자에게 공지되어 사용 가능한 것일 수도 있다. 컴퓨터 판독 가능 기록 매체의 예에는 하드 디스크, 플로피 디스크 및 자기 테이프와 같은 자기 매체(magnetic media), CD-ROM, DVD와 같은 광기록 매체(optical media), 플롭티컬 디스크(floptical disk)와 같은 자기-광 매체(magneto-optical media), 및 롬(ROM), 램(RAM), 플래시 메모리 등과 같은 프로그램 명령을 저장하고 수행하도록 특별히 구성된 하드웨어 장치가 포함된다. 프로그램 명령의 예에는 컴파일러에 의해 만들어지는 것과 같은 기계어 코드뿐만 아니라 인터프리터 등을 사용해서 컴퓨터에 의해서 실행될 수 있는 고급 언어 코드를 포함한다. 상기된 하드웨어 장치는 실시 예의 동작을 수행하기 위해 하나 이상의 소프트웨어 모듈로서 작동하도록 구성될 수 있으며, 그 역도 마찬가지이다.
이상과 같이 실시 예들이 비록 한정된 도면에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기를 기초로 다양한 기술적 수정 및 변형을 적용할 수 있다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 시스템, 구조, 장치, 회로 등의 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다.

Claims (13)

  1. 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 초기 기동시 목표 운전 온도까지 가열하지 않고 상기 목표 운전 온도보다 낮은 온도에서 부분 부하 운전을 실시하는 단계를 포함하는 초기 구동 단계; 및
    상기 초기 구동 단계 이후에 수행되며, 정격 연료 공급 및 정격 부하가 인가된 상태에서 상기 목표 운전 온도로 운전을 실시하는 정상 구동 단계를 포함하고,
    상기 초기 구동 단계는,
    상기 부분 부하 운전을 실시하는 단계 이전에 수행되며, 스택을 상기 목표 운전 온도보다 낮은 제 1 설정 온도까지 가열시키는 제 1 스택 가열 단계 포함하는 워밍업 단계;
    상기 부분 부하 운전을 실시하는 단계 이후에 수행되며, 스택을 상기 목표 운전 온도까지 가열시키는 제 2 스택 가열 단계를 포함하는 승온 단계; 및
    상기 워밍업 단계 수행 이후 및 상기 부분 부하 운전 단계 이전에 수행되며, 상기 고온 고분자 전해질 막 연료 전지를 구성하는 셀에 저항 장치를 연결하는 단계를 포함하는 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 청구항 4은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.
    제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 설정 온도는, 상기 목표 운전 온도의 70~80%로 설정되는 것을 특징으로 하는 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 스택 가열 단계는,
    스택에 흐르는 냉매를 가열시키는 단계; 및
    상기 냉매의 온도에 비례하여 냉매의 유량을 증가시키는 단계를 포함하는 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 승온 단계는,
    정격 연료를 공급하는 단계; 및
    부하를 증가시키는 단계를 더 포함하는 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법.
  7. 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 초기 기동시 목표 운전 온도까지 가열하지 않고 상기 목표 운전 온도보다 낮은 온도에서 부분 부하 운전을 실시하는 단계를 포함하는 초기 구동 단계; 및
    상기 초기 구동 단계 이후에 수행되며, 정격 연료 공급 및 정격 부하가 인가된 상태에서 상기 목표 운전 온도로 운전을 실시하는 정상 구동 단계를 포함하고,
    상기 초기 구동 단계는,
    상기 부분 부하 운전을 실시하는 단계 이전에 수행되며, 스택을 상기 목표 운전 온도보다 낮은 제 1 설정 온도까지 가열시키는 제 1 스택 가열 단계 포함하는 워밍업 단계; 및
    상기 부분 부하 운전을 실시하는 단계 이후에 수행되며, 스택을 상기 목표 운전 온도까지 가열시키는 제 2 스택 가열 단계를 포함하는 승온 단계를 포함하고,
    상기 제 2 스택 가열 단계는,
    스택에 흐르는 냉매를 가열시키는 단계; 및
    상기 부분 부하 운전 단계에서 발생되는 열에 의해 연료전지를 추가 가열시키는 단계를 포함하는 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법.
  8. 삭제
  9. 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 초기 기동시 목표 운전 온도까지 가열하지 않고 상기 목표 운전 온도보다 낮은 온도에서 부분 부하 운전을 실시하는 단계를 포함하는 초기 구동 단계;
    상기 초기 구동 단계 이후에 수행되며, 정격 연료 공급 및 정격 부하가 인가된 상태에서 상기 목표 운전 온도로 운전을 실시하는 정상 구동 단계; 및
    상기 정상 구동 단계 이후에 수행되며, 스택 내부에 남아있는 연료로 인한 고전압 노출 시간을 줄이고 발전 중 생성된 물의 응축 후 인산 유출 가속화를 방지하기 위해 스택 내부 퍼지(purge)를 실시하는 단계와, 부하를 감소시키는 단계와, 연료의 공급을 감소시키는 단계와, 부하 감소에 따라 감소하는 발열량을 고려하여 냉매를 조절하는 단계를 포함하는 정지 단계;
    를 포함하는 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 냉매를 조절하는 단계는, 스택의 온도 변화율(ΔT)에 기초하여 수행되는 것을 특징으로 하는 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 냉매를 조절하는 단계는,
    냉매의 온도를 감소시키는 단계; 및
    스택의 온도 변화율(ΔT)이 설정 온도 변화율 미만인지 여부에 따라서, 냉매의 온도를 증가시키는 단계를 포함하는 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법.
  12. 제 10 항에 있어서,
    상기 냉매를 조절하는 단계는,
    냉매의 유량을 증가시키는 단계; 및
    스택의 온도 변화율(ΔT)이 설정 온도 변화율 미만인지 여부에 따라서, 냉매의 유량을 감소시키는 단계를 포함하는 고온 고분자 전해질 막 연료 전지의 운전 방법.
  13. 제 9 항에 있어서,
    상기 정지 단계는,
    스택 내부 온도가 모두 감소한 안정된 상태에서 수행되며, 상기 스택 내부 퍼지를 실시하는 단계 이전에 선행하여 수행되는 강제냉각 단계를 더 포함하는 고온 고분자 전해질 막 연료전지의 운전 방법.
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