KR101652499B1 - 방열성 고분자 복합소재, 이의 제조방법 및 이로부터 이루어진 방열판 - Google Patents

방열성 고분자 복합소재, 이의 제조방법 및 이로부터 이루어진 방열판 Download PDF

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Abstract

본 발명은 조명기구의 방열판 등의 소재에서 요구되는 우수한 기계적 특성 및 높은 방열성을 만족하고, 성형성이 우수하며, 상기 조명기구의 무게를 경감시킬 수 있는 방열성 고분자 복합소재, 이의 제조방법 및 이로부터 이루어진 방열판에 관한 것이다.

Description

방열성 고분자 복합소재, 이의 제조방법 및 이로부터 이루어진 방열판{Heat dissipating polymer composite, preparation method thereof, and heat sink comprising the same}
본 발명은 방열성 고분자 복합소재, 이의 제조방법 및 이로부터 이루어진 방열판에 관한 것이다. 구체적으로, 본 발명은 조명기구의 방열판 등의 소재에서 요구되는 우수한 기계적 특성 및 높은 방열성을 만족하고, 성형성이 우수하며, 상기 조명기구의 무게를 경감시킬 수 있는 방열성 고분자 복합소재, 이의 제조방법 및 이로부터 이루어진 방열판에 관한 것이다.
일반적으로 조명 기구는 광원의 빛을 반사, 굴절 또는 투과시켜 밝기를 조절하고 광원을 고정하거나 보호하는 기구를 말하며, 이러한 조명기구는 배광에 따라 간접 조명기구, 반간접 조명기구, 전반확산 조명기구, 반직접 조명기구 및 직접 조명기구로 구분될 수 있고, 사용목적에 따라, 백열등, 형광등, 스탠드, 투광기, 가로등 및 무대용 조명 등으로 분류될 수 있다.
상기에서 살펴본 조명기구 중 일반적으로 가장 많이 사용되는 것으로 백열등이나 형광등을 들 수 있는데, 종래의 백열등이나 형광등은 발광 시, 가시광선의 흘림 현상으로 초점이 흐려져 사용자의 시력을 급속히 저하시킬 수 있고, 높은 전력을 필요로 하며, 수명이 짧다는 문제점이 있었다.
따라서, 최근에는 백열등이나 형광등에 비하여 여러가지 측면에서 유리한 LED(Light Emitting Diode)로 구현되는 LED 조명장치가 개발되어 판매되고 있다. LED란 빛을 발하는 반도체 소자인 발광 다이오드를 말하는 것으로서, 적색, 녹색, 청색, 황색 등의 다양한 색상의 광을 발산한다. 일반적으로, 발광다이오드 즉, LED는 pn접합구조를 가지며 다이오드에 순방향 전류를 인가하면 칩의 n영역에 있는 전자가 전계에 의해 가속되어 p영역으로 이동하게 되고, p영역에는 엑셉터 준위(Acceptor Level) 또는 가전자대 상태의 정공과 재결합하여 칩의 재료에 따라 그 전위차에 상당하는 에너지를 가진 빛이 방사되는데 이러한 현상을 주입형 전계발광이라 하며, 이러한 소자를 LED라고 한다.
LED로 구현되는 램프는 백열등으로 구현되는 종래의 램프에 비하여 약 19%의 소비전력만을 필요로 하며, 형광등으로 구현되는 종래의 램프에 비하여 약 50%의 소비전력만을 필요로 한다. LED램프는 장시간 사용으로도 눈의 피로를 최소화할 수 있을 뿐만 아니라 수명도 백열등 램프에 비하여 약 10배, 형광등 램프에 비하여 약 8배 정도로 긴 장점을 갖는다.
이러한 LED로 구현되는 LED 조명장치는 그 성능이 매우 우수하지만, 한편으로 LED에서 발생하는 열을 적절히 배출하지 못하면 LED나 그 구동회로의 열화를 초래하여 수명이 단축될 수 있다.
이를 해결하기 위해, LED 조명장치에는 열전도도가 우수한 방열판이 부착되어 상기 LED 조명장치에서 발생되는 열이 공기 중으로 배출되도록 설계되는 것이 일반적이다.
여기서, 현재 널리 사용되는 방열판 소재는 알루미늄과 같은 금속 소재인데, 이러한 금속 소재의 방열판은 열전도도가 우수하여 방열특성이 뛰어나지만 조명기구의 무게를 증가시켜 조명기구의 경량화 추세에 부합하지 않는 문제가 있다.
따라서, LED 조명장치 등의 무게를 줄여 취급과 설치의 용이성 및 안전성을 확보하기 위하여, 상기 LED 조명장치를 구성하는 방열판의 소재로서 무게가 가벼우면서도 종래 방열판의 금속 소재와 실질적으로 동일하거나 우수한 기계적 특성 및 방열성을 구현할 수 있는 새로운 소재가 요구되고 있는 실정이다.
본 발명은 조명기구의 방열판 등의 소재에서 요구되는 우수한 기계적 특성 및 방열성을 나타내는 동시에 상기 조명기구의 무게를 경감시킬 수 있는 방열성 고분자 복합소재, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 방열판을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 우수한 방열성을 구현하기 위한 첨가제의 첨가로 인한 성형성의 저하를 회피하거나 최소화함으로써 우수한 성형성을 갖는 방열성 고분자 복합소재, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 방열판을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위해, 본 발명은,
방열성 고분자 복합소재로서, 열가소성 고분자 수지와, 송진 및 탄소나노튜브(Carbon Nanotube)를 포함하는 열전도성 마스터배치에 의해 제조되고, 상기 탄소나노튜브는 상기 열가소성 고분자 수지 100 중량부를 기준으로, 10 내지 100 중량부로 포함되는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
여기서, 상기 복합소재로부터 형성된 성형품은 아래 수학식 1에 따른 등방성 열전도도(k)가 2 내지 50 W/m·K인, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
[수학식 1]
Figure 112015031464952-pat00001
상기 수학식 1에서,
kxy는 상기 성형품의 수평 열전도도(In-Plane Thermal Conductivity)이고,
kz는 상기 성형품의 수직 열전도도(Through-Plane Thermal conductivity)이다.
또한, 상기 수평 열전도도(kxy)는 3 W/m·K 이상이고, 상기 수직 열전도도(Kz)는 1 W/m·K 이상인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
그리고, 상기 열전도성 마스터배치는 총함량을 기준으로 상기 탄소나노튜브 40 중량% 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
여기서, 상기 열전도성 마스터배치를 구성하는 탄소나노튜브는 지름이 5 내지 15㎚이고, 길이가 5 내지 500㎛이며, 겉보기 부피가 0.02g/㎤ 이하이고, 다발형 형태인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
이 경우, 상기 열가소성 고분자 수지는 폴리카보네이트(Polycarbonate) 수지, 폴리아미드(Polyamide) 수지, 아크릴로니트릴부타디엔스티렌(Acrylonitrile-butadiene-styrene) 수지, 폴리스티렌(Polystyrene) 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethylene terephtalate) 수지, 폴리에틸렌(Polyethylene) 수지, 스티렌아크릴로니트릴(Styrene acrylonitrile) 수지, 셀룰로오스(Cellulose), 폴리술폰(Polysulfone), 스티렌부타디엔스티렌(Styrene-butadiene-styrene) 수지 및 아크릴(Acrylic) 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
또한, 그래핀나노플레이트(Graphene Nano-Plate) 및 팽창흑연(Expanded Graphite)으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 열전도성 첨가제를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
그리고, 상기 열가소성 고분자 수지 100 중량부를 기준으로, 상기 그래핀나노플레이트 2 내지 20 중량부 및 상기 팽창흑연 5 내지 30 중량부를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
여기서, 상기 그래핀나노플레이트는 두께가 1㎛ 이하이고, 수평 길이가 3 내지 50㎛ 이며, 상기 팽창흑연은 수평 길이가 100㎛ 이하인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
이 경우, 상기 열가소성 고분자 수지 100 중량부를 기준으로, 분산제 0.2 내지 5 중량부를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
또한, 상기 분산제는 탄소수가 10 이상인 포화, 불포화 또는 방향족 형태의 탄화수소 화합물이며, 점도가 10 내지 10,000 cP인 액상의 화합물인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
그리고, 상기 복합소재로부터 형성된 성형품은, 충격강도가 3.0 kgfcm/㎠ 이상이고, 인장강도가 500 kgf/㎠ 이상이며, 상기 복합소재의 용융지수(Melt Index)가 0.1 g/10min 이상인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재를 제공한다.
한편, 방열성 고분자 복합소재를 제조하는 방법에 있어서, 송진 및 탄소나노튜브로 구성되고, 총함량을 기준으로 상기 탄소나노튜브 40 중량% 이상을 포함하는 열전도성 마스터배치를 제조하는 단계, 열가소성 고분자 수지와, 분산제와, 그래핀나노플레이트(Graphene Nano-Plate) 및 팽창흑연(Expanded Graphite)으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 열전도성 첨가제와, 상기 열전도성 마스터배치로 이루어진 혼합물을 제조하는 단계, 상기 혼합물을 30 내지 300 rpm의 회전속도로 15 내지 30분 동안 교반하고, 상기 혼합물을 구성하는 열가소성 고분자 수지의 표면 온도가 40?이상 되도록 가열하여, 상기 분산제, 상기 열전도성 첨가제 및 상기 열전도성 마스터배치를 구성하는 상기 탄소나노튜브를 상기 열가소성 고분자 수지의 표면에 흡착시키는 단계, 상기 열가소성 고분자 수지와, 상기 열가소성 고분자 수지에 흡착된 상기 분산제, 상기 열전도성 첨가제 및 상기 탄소나노튜브와, 상기 마스터배치를 구성하는 상기 송진으로 구성된 상기 혼합물을 가열하여 용융 혼합물을 제조하는 단계, 및 상기 용융 혼합물을 압출하여 상기 복합소재를 제조하는 단계를 포함하는, 상기 방열성 고분자 복합소재의 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 방열성 고분자 복합소재로 이루어진 방열판을 제공한다.
그리고, 상기 방열판은 LED 전등용 방열판인 것을 특징으로 하는, 방열판을 제공한다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는 열전도성 첨가제의 새로운 형태 및 함량에 의한 열전도도의 정밀한 제어를 통해 우수한 방열성을 나타낼 뿐만 아니라, 인장강도, 내충격성 등의 기계적 특성도 우수한 효과를 나타낸다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는 방열성의 구현을 위한 열전도성 첨가제를 고함량으로 첨가에도 불구하고 성형성의 저하를 회피하거나 최소화할 수 있는 우수한 효과를 나타낸다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는 종래 방열판 등의 금속 소재에 비해 무게가 경감되어 상기 방열판 등이 사용되는 조명기구 등의 취급과 설치의 용이성 및 안정성을 향상시키는 우수한 효과를 나타낸다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예들을 상세히 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명은 여기서 설명된 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록, 그리고 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되어지는 것이다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는 베이스 수지로서 열가소성 고분자 수지와, 송진 및 탄소나노튜브(Carbon Nanotube)를 포함하는 열전도성 마스터배치에 의해 제조될 수 있다.
일반적으로 대다수의 열가소성 고분자 수지는 금속에 비해 가볍고, 녹슬지 않으며, 기계적 성질이 우수하고, 가공 및 성형이 용이하다는 특성이 있다. 따라서, 상기 열가소성 고분자 수지를 베이스 수지로 하는 복합소재에 의해 조명기구 등의 방열판을 구성하는 경우 상기 조명기구 등의 무게를 경감시켜 이의 취급과 설치의 용이성 및 안정성을 향상시킬 수 있다.
상기 열가소성 고분자 수지는 특별히 제한되지 않지만, 예를 들어 폴리카보네이트(Polycarbonate) 수지, 폴리아미드(Polyamide) 수지, 아크릴로니트릴부타디엔스티렌(Acrylonitrile-butadiene-styrene) 수지, 폴리스티렌(Polystyrene) 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethylene terephtalate) 수지, 폴리에틸렌(Polyethylene) 수지, 스티렌아크릴로니트릴(Styrene acrylonitrile) 수지, 셀룰로오스(Cellulose), 폴리술폰(Polysulfone), 스티렌부타디엔스티렌(Styrene-butadiene-styrene) 수지, 아크릴(Acrylic) 수지 등을 들 수 있다.
상기 열전도성 마스터배치를 구성하는 상기 탄소나노튜브(CNT)는 종횡비가 크다. 즉, 상기 탄소나노튜브(CNT)는 통상 길이가 단면 직경이 500 내지 3,000배인 형상을 갖고 있어 종래의 카본 블랙 등의 플레이트(plate), 플레이크(flake) 형상에 비해 상대적으로 소량의 함량으로 상기 열가소성 고분자 수지 내부에서의 최적의 수평 및 수직 열전달 경로를 형성하게 되고, 이로써 우수한 방열성을 구현하게 된다.
다만, 탄소나노튜브(CNT)는 앞서 기술한 바와 같이 종횡비가 큰 형상을 가지므로 상기 열가소성 고분자 수지 내에서 서로 실타래처럼 얽혀 분산이 어려운 문제가 있다.
따라서, 본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는 상기 탄소나노튜브(CNT)가 송진 고무(pine tar gum) 베이스의 열전도성 마스터배치(master batch) 형태로 첨가됨으로써 상기 탄소나노튜브(CNT)의 균일한 분산을 달성하고, 결과적으로 최적의 수평 및 수직 열전달 경로를 형성하여 우수한 방열성을 구현하게 된다.
여기서, 상기 열전도성 마스터배치 내의 상기 탄소나노튜브(CNT)의 함량은 상기 마스터배치 총 중량을 기준으로 약 40 중량% 이상이고, 상기 열전도성 마스터배치의 참비중은 겉보기 비중에 비해 5배 이상일 수 있다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는 상기 탄소나노튜브를 고함량, 일 예로, 상기 열가소성 고분자 수지 100 중량부를 기준으로 약 10 내지 100 중량부로 포함할 수 있다. 본 발명에 있어서, 상기 탄소나노튜브는 앞서 기술한 바와 같이 송진 고무 베이스의 마스터배치 형태로 첨가되어 균일한 분산을 달성할 수 있으므로, 고함량으로 첨가됨에도 불구하고 상기 고분자 복합소재의 압출 성형성의 저하를 회피하거나 최소화할 수 있다.
상기 방열성 고분자 복합소재의 상기 탄소나노튜브 함량이 상기 수치범위 내인 경우, 상기 방열성 고분자 복합소재는 상기 열가소성 고분자 수지의 훌륭한 기계적 특성을 확보함과 동시에 상기 탄소나노튜브로 인한 충분한 방열성을 구현할 수 있는 반면, 상기 수치범위를 벗어나는 경우 상기 고분자 복합소재의 압출성 등의 성형성이 크게 저하될 수 있다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재로부터 형성된 성형품은 아래 수학식 1에 의해 정의되는 등방성 열전도도(isotropic thermal conductivity) k가 약 2 내지 50 W/m·K일 수 있다. 여기서, 상기 등방성 열전도도 k가 2 W/m·K 미만인 경우 충분한 방열성이 구현될 수 없는 반면, 50 W/m·K 초과인 경우 상기 열전도성 첨가제가 과량 첨가되어야 하므로 이로 인해 상기 고분자 복합소재의 압출성 등의 성형성이 크게 저하될 수 있다.
Figure 112015031464952-pat00002
상기 수학식 1에서,
kxy는 상기 성형품의 수평 열전도도(In-plane thermal conductivity)이며,
kz는 상기 성형품의 수직 열전도도(Through-plane thermal conductivity)이다.
구체적으로, 본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는 이로부터 형성된 성형품의 수평 열전도도(kxy)는 약 3 W/m·K 이상이고, 수직 열전도도(kz)는 약 1 W/m·K 이상일 수 있으며, 이로써 통상의 방열 소재가 수평 열전도도에만 의존하여 방열기능을 수행하는 것과는 달리, 수평 및 수직 열전도도의 적절한 조화에 의해 최적의 방열기능을 수행할 수 있다.
여기서, 상기 탄소나노튜브는 바람직하게는 지름이 5 내지 15 ㎚이고, 길이가 5 내지 500 ㎛이며, 겉보기 부피가 0.02 g/㎤ 이하이고, 다발형 형태일 수 있다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는 상기 열전도성 첨가제로서 상기 탄소나노튜브 이외에 그래핀나노플레이트(Graphene Nano-Plate), 팽창흑연(Expanded graphite) 등을 추가로 포함할 수 있다. 상기 그래핀나노플레이트, 팽창흑연 등은 상기 열가소성 고분자 수지 내에서 열전달 경로를 형성할 때 상기 열전도성 첨가제들 사이의 접촉 면적을 증가시켜 열전도도를 추가로 향상시키는 기능을 수행할 수 있다.
여기서, 본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재에 추가로 포함되는 상기 열전도성 첨가제는, 상기 열가소성 고분자 수지 100 중량부를 기준으로, 상기 그래핀나노플레이트 약 2 내지 20 중량부 및 상기 팽창흑연 5 내지 30 중량부로 첨가될 수 있다.
상기 열전도성 첨가제를 구성하는 상기 그래핀나노플레이트 및 상기 팽창흑연의 함량이 상기 각각의 수치범위 내인 경우, 상기 방열성 고분자 복합소재를 구성하는 상기 탄소나노튜브와 함께 상기 방열성 고분자 복합소재에 우수한 방열성을 구현할 수 있는 반면, 상기 수치범위를 벗어나는 경우 상기 고분자 복합소재의 압출성 등의 성형성이 크게 저하될 뿐만 아니라, 상기 복합소재의 점도가 증가하여 내용제성 및 도막밀착성이 저하됨과 동시에 안정성까지 저하되어 물성이 크게 저하될 수 있다.
여기서, 상기 그래핀나노플레이트는 바람직하게는 두께가 1 ㎛ 이하이고, 수평 길이가 3 내지 50 ㎛ 일 수 있으며, 상기 팽창흑연은 바람직하게는 수평 길이가 100 ㎛ 이하일 수 있다.
본 발명에 따른 상기 방열성 고분자 복합소재는 상기 열가소성 고분자 수지에 상기 탄소나노튜브가 배합 및 분산되고, 또한, 경우에 따라서 상기 열전도성 첨가제가 추가로 배합되고 분산되어 제조된 것이나, 필요에 따라서는 상기 열가소성 고분자 수지에 대한 상기 열전도성 첨가제의 분산성을 향상시키기 위해 분산제를 추가로 포함할 수 있다.
상기 분산제는 상기 열가소성 고분자 수지 내에서의 상기 탄소나노튜브 및 상기 열전도성 첨가제와 같은 상기 방열성 고분자 복합소재에 열전도도를 증가시키는 구성요소의 분산성을 추가로 향상시킴으로써, 더욱 우수한 열전도도 및 방열성을 구현할 수 있도록 하고, 나아가 상기 방열성 고분자 복합소재의 제조시간을 단축시킬 수 있다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는, 상기 열가소성 고분자 수지 100 중량부를 기준으로, 상기 분산제 약 0.2 내지 5 중량부를 포함할 수 있다. 상기 분산제의 함량이 0.2 중량부 미만인 경우 상기 열전도성 첨가제의 목적한 분산성을 구현할 수 없는 반면, 5 중량부 초과인 경우 추가적으로 분산성 개선효과를 더 이상 기대하기 곤란하다.
상기 분산제는 상기 열가소성 고분자 수지에 대한 상기 열전도성 첨가제의 분산성을 향상시킬 수 있다면 특별히 제한되지 않고, 예를 들어 탄소수가 10 이상인 포화, 불포화 또는 방향족 형태의 탄화수소 화합물일 수 있으며, 특히 점도가 약 10 내지 10,000 cP인 액상의 화합물로서, 폴리비닐피롤리돈(polyvinyl pyrrolidone), 세틸트리메틸암모늄브로마이드(cetyltrimethyl ammonium bromide) 등과 같은 분산제가 사용될 수 있다.
나아가, 본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재는 충분한 용융지수(melting index; MI)를 가져 압출성 등의 성형성이 우수하고, 이로부터 형성된 성형품의 인장강도, 내충격성 등의 기계적 특성이 우수하다.
구체적으로, 본 발명에 따른 상기 방열성 고분자 복합소재는 용융지수(Melt Index)가 0.1 g/10min 이상일 수 있으며, 상기 방열성 고분자 복합소재로부터 형성된 성형품은, 충격강도가 3.0 kgfcm/㎠ 이상이고, 인장강도가 500 kgf/㎠ 이상일 수 있다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재의 제조방법은, 크게 열전도성 마스터배치 제조단계, 전처리 단계 및 용융분산 단계를 포함할 수 있다.
상기 마스터배치 제조단계는 상기 송진 고무 및 상기 탄소나노튜브로 구성되는 상기 열전도성 마스터배치를 제조하는 단계로서, 상기 송진 고무에 상기 탄소나노튜브를 배합시켜 상기 열전도성 마스터배치가 제조될 수 있으며, 여기서, 상기 열전도성 마스터배치는 상기 탄소나노튜브를 고함량으로 포함하기 위하여, 총함량을 기준으로 상기 탄소나노튜브를 40 중량% 이상 포함할 수 있다.
이어서, 상기 전처리 단계는, 상기 열가소성 고분자 수지와, 상기 분산제와, 상기 그래핀나노플레이트(Graphene Nano-Plate) 및 상기 팽창흑연(Expanded Graphite)으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 열전도성 첨가제와, 상기 열전도성 마스터배치로 이루어진 혼합물을 제조하는 단계와, 상기 혼합물이 미리 정해진 범위인 회전속도, 시간 및 온도의 범위 내에서 교반되어 상기 열가소성 고분자 수지의 표면에 상기 분산제, 상기 열전도성 첨가제 및 상기 열전도성 마스터배치를 구성하는 상기 탄소나노튜브를 흡착시키는 단계를 포함할 수 있다.
상기 열가소성 고분자 수지는 분말형태로 제공되어 첨가될 수 있으며, 또는, 펠릿(Pallet)형태로 제공되어 첨가될 수도 있다. 그러나, 상기 열가소성 고분자 수지의 형태는 상기 분말 또는 펠릿 형태에 한정되지 않으며, 상기 열가소성 고분자를 포함한 어떠한 형태라도 가능하다.
본 발명에 따른 방열성 고분자 복합소재의 제조방법에서, 상기 열전도성 마스터배치를 구성하는 상기 탄소나노튜브 및 상기 그래핀나노플레이트나 상기 팽창흑연과 같이 상기 열전도성 첨가제를 구성할 수 있는 각각의 성분들은 상기 열가소성 고분자 수지에 일괄적으로 첨가될 수 있지만, 상기 탄소나노튜브 및 상기 열전도성 첨가제를 구성할 수 있는 각각의 성분들은 순차적으로 첨가되어 순차적으로 분산될 수 도 있다.
상기 전처리 단계 중, 상기 열가소성 고분자 수지와, 상기 분산제와, 상기 열전도성 첨가제와, 상기 열전도성 마스터배치가 충분히 혼합되어 상기 혼합물이 구성되면, 상기 혼합물은 30 내지 300 rpm의 회전속도로 15 내지 30분 동안 교반될 수 있으며, 상기 열가소성 고분자 수지의 표면온도가 40℃ 이상이 되도록 가열될 수 있다. 여기서, 상기 열가소성 고분자 수지의 표면온도가 40℃ 이상이 될 경우, 상기 분산제, 상기 열전도성 첨가제 및 상기 열전도성 마스터배치를 구성하는 상기 탄소나노튜브는 상기 열가소성 첨가제의 표면에 흡착되어 코팅 형태의 얇은 막을 형성할 수 있다.
다음으로, 상기 전처리 단계에 이어 상기 용융분산 단계가 시행될 수 있다.
상기 용융분산 단계는, 상기 전처리 단계를 거친 혼합물을 가열하여 용융 혼합물을 제조하는 단계 및 상기 용융 혼합물을 압출하여 상기 복합소재를 제조하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 열가소성 고분자 수지와, 상기 열가소성 고분자 수지에 흡착된 상기 분산제, 상기 열전도성 첨가제 및 상기 탄소나노튜브와, 상기 마스터배치를 구성하는 상기 송진으로 구성된 상기 혼합물은 미리 결정된 범위의 온도에서 가열되어 용융될 수 있다. 여기서, 상기 온도의 범위는 상기 혼합물을 구성하는 상기 열가소성 고분자 수지의 종류, 상기 분산제의 종류, 상기 열전도성 첨가제를 구성할 수 있는 상기 그래핀나노플레이트 및 상기 팽창흑연의 첨가비율, 및 상기 열전도성 마스터배치를 구성하는 상기 탄소나노튜브의 함량 비율에 따라 달리 결정될 수 있다.
다음으로, 상기 용융 혼합물은 압출됨으로써 상기 복합소재가 제조될 수 있다.
상기 용융분산 단계에서는 이축압출기(Twin-Screw Extruder)를 통하여 상기 전처리 단계를 거친 혼합물의 가열, 용융 및 압출이 수행될 수 있다. 상기 이축압출기는 실린더내의 회전 스크류가 재료를 압출시켜 용융 및 혼합시킨 후 배출하는 성형기로서, 적어도 1개소 이상의 혼련부(Knading Block)가 포함된 스크류 조합으로 구성될 수 있다.
상기 방열성 고분자 복합소재는 상기 열가소성 고분자 수지에 상기 탄소나노튜브가 및 상기 열전도성 첨가제가 분산된 형태로 제조되며, 필요에 따라 분산의 용이성을 위해 상기 분산제를 첨가할 수 있다. 하지만, 상기 분산제는 상기 방열성 고분자 복합소재에 필수적인 것은 아니여서, 그 첨가가 생략될 수 있다.
또한, 상기 방열성 고분자 복합소재는 상기 마스터배치를 구성하는 상기 탄소나노튜브를 포함함으로써 열전도도가 향상되어 방열성을 구현하며, 상기 탄소나노튜브와 함께 열전도도를 향상시킬 수 있는 구성으로 상기 열전도성 첨가제를 포함할 수 있으나, 상기 방열성 고분자 복합소재가 상기 탄소나노튜브만를 통해 충분한 열전도도 및 이에 따른 방열성을 구현할 수 있다면 상기 열전도성 첨가제는 생략될 수 있다.
상기 방열성 고분자 복합소재는 방열판의 소재로서 사용될 수 있으며, 상기 방열판은 특히 LED 전등용 방열판일 수 있다.
따라서, 상기 방열성 고분자 복합소재로부터 형성된 방열판은 상기 LED 전등에 적용됨으로써, 상기 LED 전등에서 발생하는 열을 효과적으로 방출하기 위한 목적으로 사용될 수 있다.
[실시예]
1. 제조예
아래 표 1에 나타낸 조성으로 구성된 실시예 및 비교예 각각에 따른 방열성 고분자 복합소재 및 시편을 제조했다. 상기 표 1에 기재된 수치 함량의 단위는 중량부이다.

 열가소성 고분자 수지 탄소나노튜브 그래핀나노플레이트
 팽창흑연
폴리카보네이트 폴리아미드
비교예 100 1 10
실시예 100 10 10 20
2. 물성 평가
실시예 및 비교예 각각의 복합소재 및 시편을 이용하여 ASTM 규격에서 요구하는 열전도도, 충격강도, 인장강도 및 용융지수를 측정하였다. 그 결과는 아래 표 2에 나타낸 바와 같다.
항목 단위 규격 비교예 실시예
수평열전도도 W/m·K ASTM D54701) 1.5 5
수직열전도도 W/m·K ASTM D54701) 0.55 1.48
등방성열전도도 W/m·K ASTM D54701) 1.07 3.33
충격강도 kgfcm/㎠ ASTM D256 4.9 3.7
인장강도 kgf/㎠ ASTM D638 730 539
용융지수 g/10min ASTM D2562) 3.8 0.1 이하
1) : Laser Flash Method를 이용하여 측정함.
2) : 온도 300℃에서 2.16kg의 하중으로 10분간 측정함.
상기 표 2에 나타난 바와 같이, 실시예에 따른 고분자 복합소재는 비교예에 따른 고분자 복합소재보다 약 3배 정도의 수평 및 수직 열전도도를 구현하는 것으로 확인되었다.
구체적으로, 상기 실시예의 고분자 복합소재는 첨가되는 탄소나노튜브의 새로운 형태 및 함량에 최적의 수평 및 수직 열전도도를 구현함으로써 방열성이 향상된 것으로 확인되었고, 그럼에도 불구하고 인장강도, 충격강도 등의 기계적 특성이 우수한 것으로 확인되었으며, 상기 탄소나노튜브나 상기 열전도성 첨가제의 첨가로 인해 저하되기 쉬운 용융지수 또한 상기 고분자 복합소재의 성형에 충분한 수치 내에서 유지된 것으로 확인되었다.
본 명세서는 본 발명의 바람직한 실시 예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술분야의 당업자는 이하에서 서술하는 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경 실시할 수 있을 것이다. 그러므로 변형된 실시가 기본적으로 본 발명의 특허청구범위의 구성요소를 포함한다면 모두 본 발명의 기술적 범주에 포함된다고 보아야 한다.

Claims (15)

  1. 방열성 고분자 복합소재로서,
    열가소성 고분자 수지와, 송진 고무(pine tar gum) 및 탄소나노튜브(Carbon Nanotube)를 포함하는 열전도성 마스터배치의 혼합에 의해 제조되고,
    상기 탄소나노튜브는 상기 열가소성 고분자 수지 100 중량부를 기준으로, 10 내지 100 중량부로 포함되며,
    상기 열가소성 고분자 수지 100 중량부를 기준으로, 그래핀나노플레이트 2 내지 20 중량부 및 팽창흑연 5 내지 30 중량부를 추가로 포함하고,
    상기 복합소재로부터 형성된 성형품은 아래 수학식 1에 따른 등방성 열전도도(k)가 2 내지 50 W/m·K인, 방열성 고분자 복합소재.
    [수학식 1]
    Figure 112016044510083-pat00003

    상기 수학식 1에서,
    kxy는 상기 성형품의 수평 열전도도(In-Plane Thermal Conductivity)로서 3 W/m·K 이상이고,
    kz는 상기 성형품의 수직 열전도도(Through-Plane Thermal conductivity)로서 1 W/m·K 이상이다.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 열전도성 마스터배치는 상기 마스터배치의 총 중량을 기준으로 상기 탄소나노튜브 40 중량% 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 열전도성 마스터배치를 구성하는 탄소나노튜브는 지름이 5 내지 15㎚이고, 길이가 5 내지 500㎛이며, 겉보기 부피가 0.02g/㎤ 이하이고, 다발형 형태인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 고분자 수지는 폴리카보네이트(Polycarbonate) 수지, 폴리아미드(Polyamide) 수지, 아크릴로니트릴부타디엔스티렌(Acrylonitrile-butadiene-styrene) 수지, 폴리스티렌(Polystyrene) 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethylene terephtalate) 수지, 폴리에틸렌(Polyethylene) 수지, 스티렌아크릴로니트릴(Styrene acrylonitrile) 수지, 셀룰로오스(Cellulose), 폴리술폰(Polysulfone), 스티렌부타디엔스티렌(Styrene-butadiene-styrene) 수지 및 아크릴(Acrylic) 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재.
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 제1항에 있어서,
    상기 그래핀나노플레이트는 두께가 1㎛ 이하이고, 수평 길이가 3 내지 50㎛ 이며, 상기 팽창흑연은 수평 길이가 100㎛ 이하인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 고분자 수지 100 중량부를 기준으로, 분산제 0.2 내지 5 중량부를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 분산제는 탄소수가 10 이상인 포화, 불포화 또는 방향족 형태의 탄화수소 화합물이며, 점도가 10 내지 10,000 cP인 액상의 화합물인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 복합소재로부터 형성된 성형품은, 충격강도가 3.0 kgfcm/㎠ 이상이고, 인장강도가 500 kgf/㎠ 이상이며, 상기 복합소재의 용융지수(Melt Index)가 0.1 g/10min 이상인 것을 특징으로 하는, 방열성 고분자 복합소재.
  13. 방열성 고분자 복합소재를 제조하는 방법에 있어서,
    송진 고무 및 탄소나노튜브로 구성되고, 총 함량을 기준으로 상기 탄소나노튜브 40 중량% 이상을 포함하는 열전도성 마스터배치를 제조하는 단계,
    열가소성 고분자 수지와, 분산제와, 그래핀나노플레이트(Graphene Nano-Plate) 및 팽창흑연(Expanded Graphite)으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 열전도성 첨가제와, 상기 열전도성 마스터배치를 포함하는 혼합물을 제조하는 단계,
    상기 혼합물을 30 내지 300 rpm의 회전속도로 15 내지 30분 동안 교반하고, 상기 혼합물을 구성하는 열가소성 고분자 수지의 표면 온도가 40℃ 이상 되도록 가열하여, 상기 분산제, 상기 열전도성 첨가제 및 상기 열전도성 마스터배치를 구성하는 상기 탄소나노튜브를 상기 열가소성 고분자 수지의 표면에 흡착시키는 단계,
    상기 열가소성 고분자 수지와, 상기 열가소성 고분자 수지에 흡착된 상기 분산제, 상기 열전도성 첨가제 및 상기 탄소나노튜브와, 상기 마스터배치를 구성하는 상기 송진으로 구성된 상기 혼합물을 가열하여 용융 혼합물을 제조하는 단계, 및
    상기 용융 혼합물을 압출하여 상기 복합소재를 제조하는 단계를 포함하는, 제1항의 방열성 고분자 복합소재의 제조방법.
  14. 제1항의 방열성 고분자 복합소재로 이루어진 방열판.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 방열판은 LED 전등용 방열판인 것을 특징으로 하는, 방열판.
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