KR101610492B1 - 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택 - Google Patents

자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택 Download PDF

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Abstract

본 발명은 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 스택 내부의 온도를 균일하게 상승 및 유지하여 정상 운전시 스택 양단부의 온도 강하로 인한 성능 저하를 방지하고 냉시동시 시동 성능을 향상하기 위한 연료전지 스택에 관한 것이다.
이에 본 발명에서는, 가장 안쪽에 배치된 전해질막과 전해질막의 양쪽면에 형성된 촉매층으로 이루어진 전극막 접합체를 포함하는 복수의 단위 셀이 적층되어 구성된 연료전지 스택으로서, 스택 양단부에 각각 자체발열이 가능한 발열 셀이 적어도 하나 이상 배치되고, 상기 발열 셀은 스택 중앙부의 정상 셀 대비 전해질막은 더 두껍게 형성되고 촉매층은 더 적은 양의 촉매로 형성된 것을 특징으로 하는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택을 제공한다.

Description

자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택 {Fuel cell stack with self heating cells}
본 발명은 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 스택 내부의 온도를 균일하게 상승 및 유지하여 정상 운전시 스택 양단부의 온도 강하로 인한 성능 저하를 방지하고 냉시동시 시동 성능을 향상하기 위한 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택에 관한 것이다.
연료전지 자동차에 탑재되는 연료전지 스택은 다수의 연료전지 셀이 적층된 것으로서, 수소와 산소가 전기화학적으로 반응하여 물을 생성하면서 전기를 발생시키는 장치를 말한다.
도 1을 참조하여 설명하면, 알려진 바와 같이, 연료전지 스택의 각 셀 단위 구성 중, 가장 안쪽에는 전극막 접합체(MEA, Membrane-Electrode Assembly)(1)가 위치하며, 이 전극막 접합체(1)는 고분자 전해질막(2)의 양쪽 면에 각각 애노드극 및 캐소드극을 위한 촉매층(전극층)(3)이 도포된 형태로 구성되어 있다.
또한, 상기 전극막 접합체(1)의 바깥 부분, 즉 촉매층(3)의 바깥 부분에 가스확산층(GDL, Gas Diffusion Layer)(4)이 위치하고, 가스확산층(4)의 바깥 부분으로 연료를 공급하고 반응에 의해 발생된 물을 배출하도록 채널 유로(Flow Field)가 형성된 분리판(Separator)(5)이 적층된다.
이렇게 상기 연료전지의 단위 셀은 1장의 전극막 접합체(1)와, 2장의 가스확산층(4)과, 2장의 분리판(5)으로 구성되며, 각 단위 셀을 수십에서 수백 개 적층함으로써 원하는 규모의 연료전지 스택을 구성할 수 있다.
그리고, 상기 연료전지의 단위 셀을 수십에서 수백개 적층한 후, 가장 양측단부에는 엔드플레이트(6)가 각 단위 셀에 일정한 면압을 제공하며 체결됨으로써, 연료전지 스택의 조립이 완료된다.
따라서, 연료전지 발전에 필요한 연료(공기/수소)가 분리판(5)의 채널 유로로 공급된 후, 가스확산층(4)을 거쳐 전극막 접합체(1)로 공급됨으로써, 주지된 바와 같은 전기화학적 반응에 의거 전기를 생성하는 동시에 전기 생성시 발생되는 물과 증기의 외부 배출이 이루어진다.
한편, 연료전지 스택 내부의 온도 분포를 살펴보면, 스택 중간부에서는 온도 분포가 어느 정도 균일하게 형성되나 스택 양측단의 클로즈 엔드플레이트와 오픈 엔드플레이트 부근에서는 중간부에 비해 온도가 상대적으로 떨어지게 된다. 이는 스택 운전 중 엔드플레이트 부근에서 상대적으로 더 많은 물이 액적 상태로 존재하게 한다.
그리고 겨울철에는 시동 오프시 스택에 남아있는 물이 얼어 연료전지 셀의 정상 작동을 방해한다. 스택 중앙의 셀은 얼음이 적게 생성되고 열손실이 적어 빠르게 정상작동이 가능하지만, 스택 최외측의 셀(엔드 셀)은 얼음이 상대적으로 많이 생성되어 가스의 이동을 방해하게 되고 엔드플레이트와 붙어있는 위치적 특징 때문에 열손실이 커 정상작동이 어렵다. 이는 냉시동 실패를 야기시키며 스택의 성능 및 내구를 급속히 떨어뜨리는 원인이 된다.
상기와 같은 문제점을 개선하기 위해, 기존에는 엔드플레이트의 바깥쪽에 히터를 부착하여 엔드플레이트 부근의 스택 온도를 높이고자 하였으나, 필요한 온도 증가 효과를 얻기 위해서는 용량이 큰 히터를 사용해야 하므로 전력 손실이 커서 실질적인 이용이 곤란한 문제가 있다.
그리고 최적의 온도 증가 효과를 얻기 위해서는 엔드플레이트 안쪽의 스택 가장자리에 히터를 설치해야 하지만 엔드플레이트 안쪽에는 히터를 설치할만한 공간이 존재하지 않아 불가한 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 점을 감안하여 안출한 것으로서, 스택 외각에 스스로 발열할 수 있는 발열 셀을 배치하여 스택 양단부의 온도를 높여 냉시동성을 개선하는 것은 물론, 정상 운전 조건에서도 스택 양단부의 온도 강하를 방지하여 플로딩(Flooding)을 막고 스택의 성능 및 내구를 향상시킬 수 있는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택을 제공하는데 그 목적이 있다.
이에 본 발명에서는, 가장 안쪽에 배치된 전해질막과 전해질막의 양쪽면에 형성된 촉매층으로 이루어진 전극막 접합체를 포함하는 복수의 단위 셀이 적층되어 구성된 연료전지 스택으로서, 스택 양단부에 각각 자체발열이 가능한 발열 셀이 적어도 하나 이상 배치되고, 상기 발열 셀은 스택 중앙부의 정상 셀 대비 전해질막은 더 두껍게 형성되고 촉매층은 더 적은 양의 촉매로 형성된 것을 특징으로 하는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택을 제공한다.
바람직하게, 상기 발열 셀은 스택 최외각에 배치되는 엔드플레이트에 인접하여 배치된다.
본 발명의 실시예에 의하면, 단일 발열 셀에 요구되는 발열량이 결정되면 결정된 발열량에 따라 막 오믹 손실량과 활성화 손실량을 일정 비율로 결정하고, 결정된 막 오믹 손실량과 활성화 손실량에 따라 전해질막의 두께와 촉매층의 촉매 양을 결정하며, 상기 발열 셀은 결정된 전해질막의 두께와 촉매 양을 채택하여 구성된다.
이때 상기 발열 셀의 전해질막 두께는 막 오믹 손실량이 결정되면
Figure 112014078622183-pat00001
를 통해 계산하여 결정되며,
여기서, ηohm는 막 오믹 손실(V)이고, i는 셀의 전류밀도(A/㎡)이고, t는 전해질막의 두께(m)이고, σ는 막이온전도도(S/m)이다.
또한 상기 발열 셀의 촉매층의 촉매 양은 활성화 손실량이 결정되면
Figure 112014078622183-pat00002
를 통해 계산하여 결정된 교환전류밀도를 기반으로 결정되며,
여기서, ηact는 활성화 손실(V)이고, Ru는 기체상수이고, T는 반응영역(촉매층) 온도이고, αj는 물질전달계수이고, F는 페러데이상수이고, i는 셀의 전류밀도(A/㎡)이고, i0는 셀의 교환전류밀도(A/㎡)이다.
본 발명에 따른 연료전지 스택에 의하면 다음과 같은 효과를 얻을 수 있다.
1) 냉시동시 스택 양단부의 온도를 스택 중앙부와 동일한 속도로 높여 신속하게 시동이 걸릴 수 있도록 하며, 냉시동 실패로 인한 스택 손상을 방지하여 스택의 성능 및 내구성을 향상시킬 수 있다.
2) 정상 운전 조건에서 엔드플레이트 및 엔드 셀 부근의 온도 강하를 방지하여 스택 성능이 저하되는 것을 예방할 수 있다.
3) 스택 양단부의 온도 상승을 위해 추가로 히터 등의 가열수단을 이용함에 따른 전력의 손실 없이 냉시동이 가능하다.
4) 스택 양단부의 온도 저하에 따른 플로딩(flooding) 현상을 방지할 수 있다.
도 1은 일반적인 연료전지 스택을 나타낸 개략적인 구성도
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 연료전지 스택을 나타낸 개략적인 구성도
이하, 본 발명을 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 설명하기로 한다.
먼저, 도 2를 보면, 앞서 설명한 바와 같이 연료전지 스택은 복수의 단위 셀(10,20)이 적층되어 구성되며, 스택을 구성하는 각각의 단위 셀은 가장 안쪽에 전극막 접합체(MEA)(11,21)가 위치하고, 이 전극막 접합체(11,21)는 고분자 전해질막(12,22)의 양쪽 면에 각각 애노드극 및 캐소드극을 위한 촉매층(13,23)이 도포된 형태로 구성되어 있다.
또한, 상기 촉매층(13,23)의 바깥 부분에 가스확산층(GDL)(14,24)이 배치되고, 가스확산층(14,24)의 바깥 부분에 분리판(도 1의 5 참조)이 적층된다.
그리고, 상기 단위 셀(10,20)을 수십에서 수백 개 적층한 후에, 스택 최외측의 양단부에는 엔드플레이트(30)가 각 단위 셀(10,20)에 일정한 면압을 제공하며 체결된다.
본 발명에서는 연료전지 스택의 양끝단(엔드플레이트 부근)에 히터 역할을 할 수 있는 발열 셀(10)을 배치하여, 냉시동시 스택 양단부의 온도를 스택 중앙부와 동일한 속도로 높여 시동 성능을 향상하고, 정상 운전시 스택 양단부의 온도 강하를 방지하여 스택 성능 및 내구성이 저하되는 것을 방지한다.
도 2를 참조하면, 스택 양단부의 온도 강하를 방지하기 위해, 즉 스택 양단부의 발열량을 증대하기 위해, 스택 양단부(엔드플레이트 부근)에는 스택 시동 및 운전시에 전압손실에 의해 자체발열이 가능한 발열 셀(10)을 적어도 하나 이상씩 배치한다.
상기 발열 셀(10)은 스택 중앙부에 배치되는 정상 셀(20)보다 발열량을 높이기 위해, 가장 안쪽에 배치된 전해질막(12)은 더 두껍게 형성되고 촉매층(13)을 형성하는 촉매 양은 더 적게 사용된다.
즉, 발열 셀(10)의 전해질막(12)은 정상 셀(20)의 전해질막(22)보다 더 두껍게 형성되고, 발열 셀(10)의 촉매층(13)에는 정상 셀(20)의 촉매층(23)보다 더 많은 양의 촉매가 도포되어 촉매층(13)을 형성하게 된다.
촉매층(13)을 형성하는 촉매 양이 감소하면 셀의 교환전류밀도가 감소하여 활성화 손실(Activation losses)이 증가하고, 또한 전해질막(12)의 두께가 증가하면 막 오믹 손실(Ohmic losses)이 증가하여, 결과적으로 발열 셀(10)의 발열량을 증대시킬 수 있다.
즉, 전해질막(12)의 막 오믹 손실이 증가하면 발열 셀(10)의 발열량이 증가하게 되고, 또한 촉매층(13)의 활성화 손실이 증가하면 발열 셀(10)의 발열량이 증가하게 된다.
따라서, 스택의 중앙부보다 온도가 낮은 스택의 양단부에 필요한 발열량에 따라, 즉 스택의 양단부에 배치되는 발열 셀(10)에 요구되는 발열량에 따라, 촉매의 양과 전해질막(12)의 두께를 선정하는 것이 중요하다.
여기서, 발열 셀(10)의 활성화 손실(ηact)과 막 오믹 손실(ηohm)은 아래 식 1과 2를 통해 각각 계산할 수 있다.
식 1 :
Figure 112014078622183-pat00003
식 2 :
Figure 112014078622183-pat00004
여기서, ηact는 활성화 손실(V)이고, Ru는 기체상수이고, T는 반응영역(촉매층) 온도이고, αj는 물질전달계수이고, F는 페러데이상수이고, i는 셀의 전류밀도(A/㎡)이고, i0는 셀의 교환전류밀도(A/㎡)이다.
또한, ηohm는 막 오믹 손실(V)이고, t는 전해질막의 두께(m)이고, σ는 막이온전도도(S/m)이다.
그리고, 단일 발열 셀(10)의 발열량(Ｑcell)은 아래 식 3을 통해 계산할 수 있다.
식 3 : Ｑcell = Ｑact + Ｑohm = (ηact * I) + (ηohm * I) = I * (ηact + ηohm)
상기의 식 1 ~ 3을 통해 단일 발열 셀(10)의 발열량을 산출할 수 있으며, 이때 막 오믹 손실이나 기타 손실에 비해 활성화 손실에 의한 발열량이 가장 크게 발생한다.
따라서 일정 전류 조건에서 단일 발열 셀에 요구되는 발열량이 결정되면, 상기의 식 3을 기반으로 발열 셀(10)에 요구되는 활성화 손실량(ηact) 및 막 오믹 손실량(ηohm)을 계산하고, 필요한 활성화 손실량 및 막 오믹 손실량을 만들기 위한 촉매층(13)의 촉매 양과 전해질막(12)의 두께를 상기의 식 1과 2를 기반으로 산출한다.
이때 저전류에서는 촉매의 양이 셀 발열량에 더 큰 영향을 미치고, 고전류에서는 전해질막의 두께가 셀 발열량에 더 큰 영향을 미치므로, 촉매층(13)을 형성하는 촉매의 양과 전해질막(12)의 두께를 적절하게 조정하여 요구되는 발열량을 확보할 수 있도록 한다.
일례로, 식 3을 기반으로 전압손실량(활성화 손실량과 막 오믹 손실량을 합산한 값)이 결정되면, 활성화 손실량과 막 오믹 손실량을 1:1 또는 2:1 등의 일정 비율로 결정할 수 있다.
이때 촉매층(13)의 촉매 양은 상기 식 1의 교환전류밀도를 기반으로 결정할 수 있다. 예를 들면, 정상 셀(20)의 활성화 손실량에 따른 교환전류밀도와 발열 셀(10)의 활성화 손실량에 따른 교환전류밀도의 비율을 기반으로 정상 셀(20)의 촉매층(23) 대비 발열 셀(10)의 촉매층(13)을 형성하는 촉매 양을 결정할 수 있다.
또한, 현재 연료전지 시스템에서는 전해질막의 내구를 현저히 떨어뜨리는 역전압을 방지하기 위해 셀 전압이 일정 전압 이하가 되면 시스템을 셧다운 시킨다.
따라서 전해질막의 두께에 의한 "막 오믹 손실"과 촉매 양에 의한 "활성화 손실"을 차감한 셀 전압이 소정의 전압(기준전압)보다 높도록 하기 위해, 전해질막(12)의 두께 증가치와 촉매층(13)의 촉매 양 감소치를 기준전압을 고려하여 제한한다.
구체적으로, 발열 셀(10)의 전해질막(12) 두께는 정상 셀(20)의 전해질막(22) 두께 대비 3.5배 이하로 증가시켜 형성하고, 발열 셀(10)의 촉매 양은 정상 셀(20)의 촉매 양 대비 0.001배 이상으로 감소시켜 촉매층(13)을 형성한다.
일반적으로 연료전지 스택은 성능 향상을 위해 단위 셀의 전압손실을 줄이는 것이 당연하고 바람직한 것으로 인식되어 있으나, 전술한 바와 같이 촉매 사용량 및 전해질막 두께의 변경을 통해 자체발열 기능을 갖게 되는 발열 셀(10)을 스택의 엔드플레이트(30) 부근에 배치함으로써 스택의 중앙부 및 양단부의 온도를 균일하게 상승 및 유지할 수 있게 되며, 이에 냉시동성을 개선하고 정상 운전시 엔드 셀 부근의 온도 강하에 의한 플로딩 현상 및 성능 저하를 방지할 수 있게 된다.
이상으로 본 발명의 실시예에 대해 상세히 설명하였는바, 본 발명의 권리범위는 상술한 실시예에 한정되지 않으며, 다음의 특허청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 포함된다.
10 : 발열 셀(단위 셀)
11 : 전극막 접합체
12 : 전해질막
13 : 촉매층
14 : 가스확산층
20 : 정상 셀(단위 셀)
21 : 전극막 접합체
22 : 전해질막
23 : 촉매층
24 : 가스확산층
30 : 엔드플레이트

Claims (7)

  1. 가장 안쪽에 배치된 전해질막과 전해질막의 양쪽면에 형성된 촉매층으로 이루어진 전극막 접합체를 포함하는 복수의 단위 셀이 적층되어 구성된 연료전지 스택으로서,
    스택 양단부에 각각 자체발열이 가능한 발열 셀이 적어도 하나 이상 배치되고, 상기 발열 셀은 스택 중앙부의 정상 셀 대비 전해질막은 더 두껍게 형성되고 촉매층은 더 적은 양의 촉매로 형성된 것을 특징으로 하는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 발열 셀은 스택 최외각에 배치되는 엔드플레이트에 인접하여 배치되는 것을 특징으로 하는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택.
  3. 청구항 1에 있어서,
    단일 발열 셀에 요구되는 발열량이 결정되면 결정된 발열량에 따라 막 오믹 손실량과 활성화 손실량을 일정 비율로 결정하고, 결정된 막 오믹 손실량과 활성화 손실량에 따라 전해질막의 두께와 촉매층의 촉매 양을 결정하며, 상기 발열 셀은 결정된 전해질막의 두께와 촉매 양을 채택하여 구성된 것을 특징으로 하는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 발열 셀의 전해질막 두께는 막 오믹 손실량이 결정되면
    Figure 112014078622183-pat00005
    를 통해 계산하여 결정되는 것을 특징으로 하는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택.
    여기서, ηohm는 막 오믹 손실(V)이고, i는 셀의 전류밀도(A/㎡)이고, t는 전해질막의 두께(m)이고, σ는 막이온전도도(S/m)이다.
  5. 청구항 3에 있어서,
    상기 발열 셀의 촉매층의 촉매 양은 활성화 손실량이 결정되면
    Figure 112014078622183-pat00006
    를 통해 계산하여 결정된 교환전류밀도를 기반으로 결정되는 것을 특징으로 하는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택.
    여기서, ηact는 활성화 손실(V)이고, Ru는 기체상수이고, T는 반응영역 온도이고, αj는 물질전달계수이고, F는 페러데이상수이고, i는 셀의 전류밀도(A/㎡)이고, i0는 셀의 교환전류밀도(A/㎡)이다.
  6. 청구항 1 또는 4에 있어서,
    상기 발열 셀의 전해질막 두께는 정상 셀의 전해질막 두께 대비 3.5배 이하로 증가시켜 형성된 것을 특징으로 하는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택.
  7. 청구항 1 또는 5에 있어서,
    상기 발열 셀의 촉매층은 정상 셀에 사용된 촉매 양 대비 0.001배 이상으로 감소시킨 양의 촉매로 형성된 것을 특징으로 하는 자체발열 셀을 갖는 연료전지 스택.
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JP2010086893A (ja) 2008-10-02 2010-04-15 Nissan Motor Co Ltd 燃料電池のスタック構造

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