KR101596993B1 - 적층 필름 - Google Patents
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Abstract
본 출원은 적층 필름 및 그 용도에 관한 것이다. 본 출원에서는 예를 들면, 리튬 이차 전지 등과 같은 전지의 외장체 내지는 포장 재료로 유용하게 사용될 수 있는 적층 필름이 제공될 수 있다.
Description
본 출원은, 적층 필름에 관한 것이다.
액체 또는 고체 전해질 또는 고분자 전해질을 가지는 전지의 대표적인 예로는 리튬 이온 전지가 있다.
리튬 이온 전지는 리튬 2차 전지라고도 불리우며, 고분자 전해질을 가지고, 리튬 이온의 이동으로 전류를 발생시킬 수 있다. 리튬 이온 전지에는 양극 및 음극 활물질이 고분자로 되는 것도 있다.
리튬 2차 전지의 구성은, 양극 집전재, 양극 활성 물질층, 전해질층, 음극 활성 물질, 음극 집전재 및 그들을 포장하는 외장체를 포함하는 것이 일반적이다.
리튬 2차 전지의 외장체로는, 금속을 프레스 가공하여 원통형 또는 직방체형으로 용기화한 금속캔, 또는 기재층, 알루미늄 및 실런트층을 포함하는 적층체를 주머니 형상으로 가공한 것들이 주요 사용된다.
그런데 상기 외장체 중에서 금속캔의 경우, 용기가 리지드(rigid)하기 때문에 전지 자체의 형상이 결정되어 버리고, 그런 이유로 하드측을 전지에 맞추는 설계가 되어 형상의 자유도가 떨어진다. 그래서 적층체를 주머니 형상으로 하고 리튬 전지 본체를 수납하는 파우치 타입 또는 상기 적층체를 프레스 성형하여 홈부 바닥을 형성하고 그 홈부 바닥에 전지를 수납하는 양각 타입 등이 개발되어 있다.
전지의 포장 재료는 일반적으로 기재층, 배리어층, 히트실(heat seal)층을 포함하는 적층체이다. 그리고 상기 각층의 층간의 접착 강도가 외장체로서 필요한 성질에 영향을 주는 것이 확인되고 있다. 예를 들면, 배리어층과 히트실층과의 접착 강도가 불충분하다면 외부로부터의 수분의 침투의 원인이 되고, 전지를 형성하는 성분 중에서 전해질과 상기 물과의 반응에 의해서 생성되는 불화 수소산 등에 의하여 상기 알루미늄면이 부식되고, 배리어층과 히트실층과의 사이에서 박리가 발생할 수 있다.
또한 상기 양각 타입의 외장체의 경우에는 상기 적층체를 프레스 성형하고, 홈부 바닥을 형성하는데, 이 성형 시에 기재층과 배리어층과의 사이에 박리가 발생할 수 있다. 기재층으로 연신 나일론을 이용하면, 양각 성형에 있어서 주름이나 끊김이 발생할 수 있다.
본 출원은, 적층 필름 및 그 용도를 제공한다.
예시적인 적층 필름은, 기재층과 그 기재층의 일면에 형성된 배리어층을 포함할 수 있다. 하나의 예시에서 상기 적층 필름의 기재층은 폴리우레탄 필름이거나, 적어도 폴리우레탄 필름을 포함하는 다층 구조의 필름일 수 있다. 이를 통해 인장 특성, 굴곡성 등의 성형성이나 기계적 물성이 우수하고, 배리어층과의 계면 밀착력이 우수한 기재층 또는 적층 필름을 제공할 수 있다.
본 출원에서는 예를 들면, 리튬 이차 전지 등과 같은 전지의 외장체 내지는 포장 재료로 유용하게 사용될 수 있는 적층 필름이 제공될 수 있다.
예시적인 적층 필름은, 기재층과 그 기재층의 일면에 형성된 배리어층을 포함할 수 있다. 하나의 예시에서 상기 적층 필름의 기재층은 폴리우레탄 필름이거나, 적어도 폴리우레탄 필름을 포함하는 다층 구조의 필름일 수 있다. 이를 통해 인장 특성, 굴곡성 등의 성형성이나 기계적 물성이 우수하고, 배리어층과의 계면 밀착력이 우수한 기재층 또는 적층 필름을 제공할 수 있다.
폴리우레탄 필름으로는, 일축 또는 이축 연신된 필름을 사용할 수 있고, 적절하게는 이축 연신될 필름을 사용할 수 있다.
폴리우레탄 필름으로는 인장 강도가 150 MPa 이상, 170 MPa 이상, 190 MPa 이상, 200 MPa 이상 또는 220 MPa 이상인 필름을 사용할 수 있다. 상기 폴리우레탄 필름의 임의의 제 1 방향, 예를 들면, MD(Machine Direction) 방향과 상기 제 1 방향에 수직하는 방향, 예를 들면, TD(transverse direction) 방향에서의 인장 탄성률의 차이는 20% 이하 또는 20% 이상일 수 있다.
폴리우레탄 필름은 인장 신율이 90% 이상, 100% 이상, 110% 이상, 120% 이상, 130% 이상, 140% 이상 또는 150% 이상일 수 있다. 상기 폴리우레탄 필름의 임의의 제 1 방향, 예를 들면, MD(Machine Direction) 방향과 상기 제 1 방향에 수직하는 방향, 예를 들면, TD(transverse direction) 방향에서의 상기 인장 신율의 차이는 20% 이하 또는 20% 이상일 수 있다.
폴리우레탄 필름은 열수축률, 예를 들면, 상기 필름을 100℃에서 30분 동안 방치한 후에 측정한 열수축률이 10% 이하, 9% 이하, 8% 이하, 7% 이하, 6% 이하, 5% 이하 또는 4% 이하일 수 있다. 상기 폴리우레탄 필름의 임의의 제 1 방향, 예를 들면, MD(Machine Direction) 방향과 상기 제 1 방향에 수직하는 방향, 예를 들면, TD(transverse direction) 방향에서의 상기 열수축률의 차이가 10% 이하 또는 10% 이상일 수 있다.
폴리우레탄 필름은 마찰 계수가 1.00 이하, 0.80 이하, 0.60 이하, 0.40 이하 또는 0.35 이하일 수 있다. 상기 폴리우레탄 필름의 임의의 제 1 방향, 예를 들면, MD(Machine Direction) 방향과 상기 제 1 방향에 수직하는 방향, 예를 들면, TD(transverse direction) 방향에서의 상기 마찰 계수의 차이는 10% 이하 또는 10% 이상일 수 있다.
폴리우레탄 필름은 두께가 10 ㎛ 내지 50㎛, 10㎛ 내지 40㎛, 10㎛ 내지 30㎛ 또는 15㎛ 내지 25㎛ 정도일 수 있다.
상기와 같은 폴리우레탄의 사용을 통해 인장 특성 및 굴곡 성형성 등이 우수한 적층 필름이 제공될 수 있다.
폴리우레탄 필름으로는 상기와 같은 물성을 만족한다면 다양한 종류의 필름을 사용할 수 있으나, 예를 들면, 열가소성 폴리우레탄 필름(TPU 필름; thermoplastic polyurethane)을 사용할 수 있다.
열가소성 폴리우레탄 필름으로는, 폴리에스테르 TPU 필름, 폴리에테르 TPU 필름 또는 폴리카프로락톤 TPU 필름 등이 알려져 있고, 이러한 필름 중에서 적절한 종류가 선택될 수 있으나, 폴리에스테르 TPU 필름의 사용이 적절할 수 있다. 또한 열가소성 폴리우레탄 필름으로는 방향족(aromatic) 계열 또는 지방족(aliphatic) 계열의 열가소성 폴리우레탄 필름을 사용할 수 있다.
폴리 우레탄 필름으로는 폴리올 화합물, 예를 들면, 폴리에스테르 폴리올 화합물, 사슬 연장제(chain extender) 및 이소시아네이트 화합물, 예를 들면, 방향족 또는 지방족 디이소시아네이트 화합물을 포함하는 혼합물의 반응물을 사용할 수 있고, 상기에서 소프트 체인을 형성하는 폴리올 화합물과 하드 체인을 형성하는 사슬 연장제 및 이소시아네이트 화합물의 비율이나 종류 등을 조절하여 목적하는 물성의 폴리우레탄 필름을 제공할 수 있다.
기재층은 상기 폴리우레탄 필름의 단층 구조이거나, 적어도 상기 폴리우레탄 필름을 포함하는 다층 구조, 예를 들면, 이층 구조일 수 있다.
다층 구조에서 폴리우레탄 필름 외의 필름으로는, 일축 또는 이축 연신 또는 무연신의 폴리에스테르 필름 또는 나일론 필름을 사용할 수 있고, 적절하게는 폴리에스테르 필름을 사용할 수 있다. 폴리에스테르 필름으로는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌 나프탈레이트, 공중합 폴리에스테르 또는 폴리카보네이트 등이 예시될 수 있고, 나일론 필름으로는 폴리아미드 필름, 예를 들면, 나일론 6, 나일론 6.6, 나일론 6와 나일론 6.6의 공중합체, 나일론 6.10 등이 예시될 수 있다.
다층 구조에서 각 필름의 두께 및 전체 두께 등은 특별히 제한되지 않고, 목적하는 물성을 고려하여 적절하게 선택될 수 있다.
적층 필름의 배리어층으로는 알루미늄 또는 니켈 등의 금속층, 산화 규소 또는 알루미나 등으로 되는 무기 화합물의 층 등이 사용될 수 있고, 통상적으로는 알루미늄 박막이 적용될 수 있다. 알루미늄 박막으로는 핀홀의 방지나 성형성의 개선을 위해서 철 등의 다른 성분이 적정 비율, 예를 들면 0.3 내지 9 중량% 정도로 포함된 박막을 사용할 수도 있다. 배리어층은 막 형태의 배리어층을 기재층에 적층하거나, 또는 증착 방식 등으로 형성할 수 있다. 배리어층의 두께는 예를 들면, 15 ㎛ 이상, 통상적으로는 20 ㎛ 내지 80 ㎛ 정도일 수 있다.
배리어층의 표면, 예를 들면, 일면 또는 양면에는 화성 처리층이 존재할 수 있다. 화성 처리는, 예를 들면, 인산염, 크롬산염, 불화물, 트리아진 티올 화합물 등으로 배리어층을 처리하여 표면에 피막을 형성하는 것을 의미할 수 있다. 이를 통해 표면에 내산성 피막이 형성되고, 예를 들면, 양각 등의 성형 시에 층간의 박리가 방지될 수 있으며, 전해질과 수분과의 반응을 통해 생성되는 부산물에 의한 표면의 부식 내지는 용해 등을 방지할 수 있다. 예를 들면, 상기 화성 처리층은 페놀 수지, 불화 크롬 화합물 및 인산 등을 포함하는 인산 크로메이트층일 수 있다. 또한, 상기 층은 페놀 수지를 포함하는 수지 성분에 몰리브덴, 티탄 또는 지르콘 등의 금속이나 금속염을 추가로 포함하는 층일 수도 있다.
기재층과 배리어층의 사이에는 접착제층이 존재할 수 있다. 즉, 기재층은 접착제층에 의해 배리어층에 부착되어 있을 수 있다. 접착제층으로는, 폴리우레탄 접착제, 폴리에스테르 접착제, 폴리에틸렌 이민 접착제, 폴리에테르 접착제, 시아노 아크릴레이트 접착제, 유기 티탄 접착제, 폴리에테르우레탄계 접착제, 에폭시 접착제, 폴리에스테르 우레탄 접착제, 이미드 접착제, 이소시아네이트 접착제, 폴리올레핀 접착제 또는 실리콘 접착제 등을 사용할 수 있고, 적절하게는 폴리우레탄 접착제를 사용할 수 있다. 접착제를 사용하여 기재층과 배리어층을 부착하는 방식은 특별히 제한되지 않고, 예를 들면, 드라이 라미네이션 등과 같은 공지의 방식을 적용하면 된다.
적층 필름에서 배리어층의 상부, 예를 들면, 배리어층에서 기재층이 형성되는 면과는 반대면에는 히트실층이 형성되어 있을 수 있다. 히트실층으로는 특별한 제한 없이 공지의 소재를 공지의 방식으로 형성한 층을 사용할 수 있다.
예를 들면, 상기 층으로는 폴리올레핀, 예를 들면, 랜덤 프로필렌, 호모 프로필렌, 블록 프로필렌 등의 수지로 제막되는 단층 필름 또는 상기 수지를 블렌드한 수지로 제막되는 단층 필름 또는 상기 중 2종 이상 또는 상기와 다른 필름의 다층 필름이 사용될 수 있다. 통상적으로 렌덤 프로필렌 수지를 사용할 수 있다. 또는 선형 저밀도 폴리에틸렌, 중밀도 폴리에틸렌의 단일층 또는 다층, 선형 저밀도 폴리에틸렌 및 중밀도 폴리에틸렌의 블렌드 수지를 포함하는 필름의 단일층 또는 다층 구조를 포함하는 층을 사용할 수도 있다. 상기 각 층에는, 예를 들면, 저결정성의 에틸렌-부텐 공중합체, 저결정성의 프로필렌-부텐 공중합체, 에틸렌, 부텐 및 프로필렌의 3성분 공중합체, 실리카, 제올라이트, 아크릴 비즈 등의 안티블로킹제 또는 활제 등이 첨가될 수 있다. 예를 들면, 밀도가 0.90 g/cm3 이상이고, 연화점이 115 이상이며, 융점이 120 이상 정도인 랜덤 프로필렌 수지로서, 에틸렌의 함유량이 3 내지 4 중량% 또는 5 내지 10 중량% 정도인 랜덤 프로필렌 수지를 포함하는 층을 상기 히트실층으로 사용할 수 있다. 상기 히트실층은, 예를 들면, 산변성 폴리올레핀 수지 등을 포함하는 층에 의해 배리어층 또는 그 표면의 화성 처리층에 부착되어 있을 수 있다. 상기 배리어층 또는 그 표면의 화성 처리층과 히트실층의 부착은, 예를 들면, 열 라미네이트법, 샌드위치 라미네이트법, 공압출 라미네이트법 등의 공지의 방식으로 수행될 수 있다.
상기 적층 필름은, 전지, 예를 들면 리튬 2차 전지의 외장체로서 사용될 수 있다. 외장체로 사용되는 경우의 형태로는 파우치 타입 또는 양각 타입일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 적층 필름이 외장체로 적용되는 경우에 그 구체적인 형태는 특별히 제한되지 않으며, 공지의 성형법으로 형성된 임의의 공지의 형태를 가질 수 있다.
Claims (19)
- 인장 강도가 150 MPa 이상이며, 두께가 10 내지 50㎛의 범위인 폴리우레탄 필름을 포함하는 기재층, 상기 기재층의 일면에 형성된 배리어층 및 상기 배리어층의 상기 기재층과는 반대면에 형성되어 있는 히트실층을 포함하는 적층 필름으로 형성된 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 폴리우레탄 필름은, 일축 또는 이축 연신된 필름인 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 폴리우레탄 필름은, 폴리올 화합물, 사슬 연장제 및 이소시아네이트 화합물을 포함하는 혼합물의 반응물인 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 폴리우레탄 필름은 인장 신율이 90% 이상인 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 폴리우레탄 필름은 상기 필름을 100℃에서 30분 동안 방치한 후에 측정한 열수축률이 10% 이하인 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 폴리우레탄 필름은 마찰 계수가 1.00 이하인 이차 전지용 외장체.
- 삭제
- 제 1 항에 있어서, 폴리우레탄 필름으로는 폴리에스테르계 열가소성 폴리우레탄 필름인 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 기재층은 폴리우레탄 필름과 적층되어 있는 폴리에스테르 필름을 추가로 포함하는 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 배리어층은 알루미늄 박막층인 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 배리어층의 일면 또는 양면에 형성되어 있는 화성 처리층을 추가로 포함하는 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 배리어층과 기재층은 폴리우레탄 접착제로 부착되어 있는 이차 전지용 외장체.
- 삭제
- 제 1 항에 있어서, 히트실층은 랜덤 프로필렌 수지를 포함하는 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항에 있어서, 히트실층은 산 변성 폴리올레핀 수지층에 의해 배리어층에 부착되어 있는 이차 전지용 외장체.
- 삭제
- 제 1 항에 있어서, 파우치 타입 또는 양각 타입인 이차 전지용 외장체.
- 제 1 항의 이차 전지용 외장체로 포장되어 있는 전지.
- 제 1 항의 이차 전지용 외장체로 포장되어 있는 리튬 2차 전지.
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