KR101530812B1 - 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지에 관한 것으로, 구체적으로는 각 전극/전해질 계면의 저항변화를 파악하여 어느 전극/전해질 계면에서의 특성 변화(열화)가 전체 셀 전압 손실에 얼마나 영향을 주는지 파악할 수 있는 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지에 관한 것이다.
본 발명은 중심부에 상부 전극봉이 구비되는 상부몰드와, 중심부에 하부 전극봉이 구비되는 하부몰드로 분리되되, 상기 하부 전극봉의 상부면에 양극을 결합하는 단계; 상기 양극의 상부면에 제1 고체전해질을 결합하되, 상부면에 기준전극이 되는 전선을 접합하여 고정하는 페이스트를 구성하여 결합하는 단계; 상기 페이스트에 상기 상부 및 하부몰드 외부로 상기 전선의 일단이 유출되도록 하고, 타단은 상기 페이스트에 고정되도록 전선을 압착시키는 단계; 상기 전선을 덮도록 제1 고체전해질의 상부에 제2 고체전해질 및 음극을 안착시키는 단계; 상기 음극의 상부에서 상부 전극봉를 통하여 제2 고체전해질 및 음극을 압착하는 단계; 상기 상부몰드 및 하부몰드를 제거하는 단계 및 상기 양극 및 음극 각각에 집전장치를 결합하는 단계를 포함한다.

Description

기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지{Manufacturing method of all solid state lithium secondary batteries with embedded reference electrode in solid electrolyte and the its thereof}
본 발명은 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지에 관한 것으로, 구체적으로는 각 전극/전해질 계면의 저항변화를 파악하여 어느 전극/전해질 계면에서의 특성 변화(열화)가 전체 셀 전압 손실에 얼마나 영향을 주는지 파악할 수 있는 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지에 관한 것이다.
최근의 휴대용 소형 전자기기의 전원으로서 각광받고 있는 리튬이차전지는 유기 전해액을 사용함에 따라, 기존의 알칼리 수용액을 사용한 전지보다 2배 이상의 높은 방전 전압을 나타내며, 그 결과 높은 에너지 밀도를 나타내는 전지이다.
이와 같은 리튬이차전지는 150℃정도에서 발화할 가능성이 높아 그　안전성에 의문이 제기되고 있다. 이러한 안전성 문제는 중ㆍ대형전지에서는 더 큰 문제를 초래할 것으로 보여 안전성을 보완하는 것이 시급한 실정이다. 이러한 안전성 문제를 해결하기 위한 방법으로 최근에는 전고체 이차전지(All-Solid-State Lithium Battery)에 대한 연구가 강화되는 양상을 보이고 있다.
전고체 전지에서 가장 중요한 것은 고체 전해질인데, 고체 전해질은 크게 폴리머 고체 전해질과 세라믹 고체 전해질로 나눌 수 있다.
이와 같이 연구의 일예로 도 1에 도시된 바와 같이 일반적인 전고체 리튬이차전지의 경우 수회 또는 수십회의 충, 방전 테스트를 통하여 전고체 리튬이차전지의 용량을 측정하게 되며, 충방전 테스트의 사이클이 반복될수록 전지의 용량은 감소하게 된다. 즉, 장기간을 사용할수록 전고체 리튬이차전지는 그 용량이 점차 감소하게 되는 것이다.
이와 같은 용량의 감소는 주로 전고체 전지의 경우 전극과 전해질 계면에서 전압이 손실이 이루어지기 때문에 용량이 감소하게 되는데, 기존의 경우 이와 같은 전압손실이 어느 전해질 계면에서 생기는지를 파악할 수 없는 문제점이 있었다.
공개특허 10-2008-68117호
본 발명은 상기한 문제점을 해결하기 위해 발명된 것으로, 그 목적은 전극과 전해질 간 계면의 저항변화를 파악하여 각 전극/전해질 계면에서의 특성 변화(열화)가 전체 셀 전압 손실에 얼마나 영향을 주는지 파악할 수 있는 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지를 제공하는데 그 목적이 있다.
상기한 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명은 중심부에 상부 전극봉이 구비되는 상부몰드와, 중심부에 하부 전극봉이 구비되는 하부몰드로 분리되되, 상기 하부 전극봉의 상부면에 양극을 결합하는 단계; 상기 양극의 상부면에 제1 고체전해질을 결합하되, 상부면에 기준전극이 되는 전선을 접합하여 고정하는 페이스트를 구성하여 결합하는 단계; 상기 페이스트에 상기 상부 및 하부몰드 외부로 상기 전선의 일단이 유출되도록 하고, 타단은 상기 페이스트에 고정되도록 전선을 압착시키는 단계; 상기 전선을 덮도록 제1 고체전해질의 상부에 제2 고체전해질 및 음극을 안착시키는 단계; 상기 음극의 상부에서 상부 전극봉를 통하여 제2 고체전해질 및 음극을 압착하는 단계; 상기 상부몰드 및 하부몰드를 제거하는 단계 및 상기 양극 및 음극 각각에 집전장치를 결합하는 단계를 포함한다.
일 실시예에 있어서, 상기 상부몰드 및 하부몰드는, 각각이 결합되었을 시 상기 전선이 인출될 수 있도록 상부몰드의 하면 및 하부몰드의 상면 일측 사이 간격으로 형성되는 홈을 포함한다.
일 실시예에 있어서, 상기 상부몰드 및 하부몰드는, 스테인리스 스틸로 형성되는 것을 특징으로 한다.
일 실시예에 있어서, 상기 상부몰드 및 하부몰드는, 각각의 결합을 용이하게 하기 위하여 상부몰드의 하면 타측에는 요부가, 하부몰드의 상면 타측에는 철부가 형성되어 상기 요부에 철부가 삽입되어 결합되는 것을 특징으로 한다.
상기한 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명의 다른 일면은, 상기한 방법에 의하여 제조되는 전고체 리튬이차전지를 포함한다.
본 발명의 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지에 의하면, 양극과 음극의 외측부에 결합되는 집전장치에 단자를 각각 접속시켜 음극-양극간의 전체의 전압(ΔV)을 측정하고, 기준전극인 전선과 음극 간에 전압(ΔV2)과, 기준전극과 양극 간에 측정된 전압(ΔV1)을 측정하여 전압손실이 음극/전해질 계면 또는 양극/전해질 계면 중 어느 계면에서 주로 생기는지 문제점을 쉽게 파악할 수 있게 되어 전고체 리튬이차전지의 내구성 및 안전성 증대를 위한 연구에 기여할 수 있다.
도 1은 일반적인 전고체 리튬이차전지의 충방전 테스트를 그래프로 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법의 순서를 나타낸 공정도이다.
도 3a 내지 3c는 도 2의 공정순서를 순차적으로 도시한 도면이다.
도 4는 도 3a 내지 도 3c의 순서를 거쳐 제조된 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지를 개략적으로 나타낸 도면이다.
본 발명을 충분히 이해하기 위해서 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부 도면을 참조하여 설명한다. 본 발명의 실시예는 여러 가지 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상세히 설명하는 실시예로 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위하여 제공 되는 것이다. 따라서 도면에서의 요소의 형상 등은 보다 명확한 설명을 강조하기 위해서 과장되어 표현될 수 있다. 각 도면에서 동일한 부재는 동일한 참조부호로 도시한 경우가 있음을 유의하여야 한다. 또한, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 기술은 생략된다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 설명함으로써, 본 발명의 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지를 상세히 설명한다.
도 2는 본 발명의 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법의 순서를 나타낸 공정도이고, 도 3a 내지 3c는 도 2의 공정순서를 순차적으로 도시한 도면이며, 도 4는 도 3a 내지 도 3c의 순서를 거쳐 제조된 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2 내지 4를 참조하면, 본 발명의 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법은 중심부에 상부 전극봉(12)이 구비되는 상부몰드(10)와, 중심부에 하부 전극봉(22)이 구비되는 하부몰드(20)로 분리되되, 상기 하부 전극봉(22)의 상부면에 양극(31)을 결합(S10)하게 된다.
또한, 상기 상부몰드(10) 및 하부몰드(20)는, 각각이 결합되었을 시 상기 전선(51)이 인출될 수 있도록 홈(15)이 형성되도록 구성하는 것이 바람직하다. 이는 후술할 상부몰드(10)를 가압하여 제1 및 제2 고체전해질(41, 42)을 가압할 때 전선(51)이 훼손되는 것을 방지하기 위한 것이다.
한편, 상기 상부몰드(10) 및 하부몰드(20)는, 각각의 결합을 용이하게 하기 위하여 상부몰드(10)에는 요부(16)가, 하부몰드(20)에는 철부(26)가 형성되어 후술할 상부몰드(10)가 하부몰드(20)를 압착할 시 상기 요부(16)에 철부(26)가 삽입될 수 있도록 하기 위한 것이다. 상기 요철부(16, 26)는 상기 홈(15)의 반대측에 형성되는 것이 바람직하다.
이후 상기 양극(31)의 상부면에 제1 고체전해질(41)을 결합하되, 도 3b에 도시된 바와 같이 상부면에 전선(51)을 접합하여 고정하는 페이스트(52)를 구성하여 결합(S20)하게 된다.
이후 상기 페이스트(52)에 상기 상부 및 하부몰드(10, 20) 외부로 상기 전선(51)의 일단이 유출되도록 하고, 타단은 상기 페이스트(52)에 고정되도록 전선(51)을 압착(S30)시키게 된다. 상기 전선(51)과 양 전해질인 제1 고체전해질(41) 간의 두께는 최소 수micron이 되도록 간격이 유지되어야 하고, 이를 위해서 상기 페이스트(52)의 두께는 1 내지 2micron 내외로 하는 것이 바람직하고, 기준전극인 전선(51)의 직경은 최소 0.025mm가 되도록 하는 것이 바람직하다. 상기 전선(51)의 직경은 상용 와이어의 최소직경이 0.025mm이기 때문에 0.025mm로 형성하는 것이다.
여기서 상기 기준전극인 전선(51) 및 페이스트(52)는 도전율이 높은 백금 또는 은으로 구성되는 것이 바람직하다.
이후 상기 전선(51)을 덮도록 제1 고체전해질(41)의 상부에 제2 고체전해질(42) 및 음극(32)을 안착(S40)시키게 된다.
이후, 도 3c에 도시된 바와 같이 상기 음극(32)의 상부에서 상부몰드(10)의 상부 전극봉(12)을 통하여 제2 고체전해질(42) 및 음극(32)을 압착(S50)시키게 된다.
이후 상기 상부몰드(10) 및 하부몰드(20)를 제거(S60)하고, 마지막으로 상기 양극(31) 및 음극(32) 각각에 집전장치(61, 62)를 결합(S70)하여 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지를 구성하게 된다.
이때 압을 가하는 상부 전극봉(12)과 상기 상부 전극봉(12)의 가압을 지지하는 하부 전극봉(20)은 제조의 용이성 및 경제성을 고려하여 스테인리스재로 구성하는 것이 바람직하다. 또한, 상부몰드(10) 및 하부몰드(20)도 제조의 용이성 및 경제성을 고려하여 스테인리스재로 구성하는 것이 바람직하다.
따라서 상기한 전선(51)이 양극과 음극 각각에 상대적인 전압 값을 제공하는 기준전극이 되는 것이다.
이와 같이 제조된 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지의 양극(31)과 음극(32)의 외측부에 결합되는 집전장치(61, 62)에 단자를 각각 접속시켜 음극(32)-양극(31)간의 전체의 전압(ΔV)을 측정하고, 기준전극인 전선(51)과 음극(32)간에 전압(ΔV2)과, 기준전극(51)과 양극(31)간에 측정된 전압(ΔV1)을 측정하여 전압손실이 음극/전해질 계면 또는 양극/전해질 계면 중 어느 계면에서 주로 생기는지 문제점을 파악할 수 있게 되어 전고체 리튬이차전지의 내구성 및 안전성을 높일 수 있게 되는 것이다.
이상에서 설명된 본 발명의 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지의 실시예는 예시적인 것에 불과하며, 본 발명이 속한 기술분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 잘 알 수 있을 것이다. 그러므로 본 발명은 상기의 상세한 설명에서 언급되는 형태로만 한정되는 것은 아님을 잘 이해할 수 있을 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다. 또한, 본 발명은 첨부된 청구범위에 의해 정의되는 본 발명의 정신과 그 범위 내에 있는 모든 변형물과 균등물 및 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
10 : 상부몰드 12 : 상부 전극봉
16 : 요부 20 : 하부몰드
22 : 하부 전극봉 26 : 철부
31 : 양극 32 : 음극
41 : 제1 고체전해질 42 : 제2 고체전해질
51 : 전선 52 : 페이스트
61, 62 : 집전장치

Claims (5)

  1. 중심부에 상부 전극봉(12)이 구비되는 상부몰드(10)와, 중심부에 하부 전극봉(22)이 구비되는 하부몰드(20)로 분리되되, 상기 하부 전극봉(22)의 상부면에 양극(31)을 결합하는 단계(S10);
    상기 양극(31)의 상부면에 제1 고체전해질(41)을 결합하되, 상부면에 기준전극이 되는 전선(51)을 접합하여 고정하는 페이스트(52)를 구성하여 결합하는 단계(S20);
    상기 페이스트(52)에 상기 상부 및 하부몰드(10, 20) 외부로 상기 전선(51)의 일단이 유출되도록 하고, 타단은 상기 페이스트(52)에 고정되도록 전선(51)을 압착시키는 단계(S30);
    상기 전선(51)을 덮도록 제1 고체전해질(41)의 상부에 제2 고체전해질(42) 및 음극(32)을 안착시키는 단계(S40);
    상기 음극(32)의 상부에서 상부 전극봉(12)를 통하여 제2 고체전해질(42) 및 음극(32)을 압착하는 단계(S50);
    상기 상부몰드(10) 및 하부몰드(20)를 제거하는 단계(S60) 및
    상기 양극(31) 및 음극(32) 각각에 집전장치(61, 62)를 결합하는 단계(S70)를 포함하는 것을 특징으로 하는 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법.
  2. 제1 항에 있어서,
    상기 상부몰드(10) 및 하부몰드(20)는,
    각각이 결합되었을 시 상기 전선(51)이 인출될 수 있도록 상부몰드(10)의 하면 및 하부몰드(20)의 상면 일측 사이 간격으로 형성되는 홈(15)을 포함하는 것을 특징으로 하는 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법.
  3. 제1 항에 있어서,
    상기 상부몰드(10) 및 하부몰드(20)는,
    스테인리스 스틸로 형성되는 것을 특징으로 하는 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법.
  4. 제1 항에 있어서,
    상기 상부몰드(10) 및 하부몰드(20)는,
    각각의 결합을 용이하게 하기 위하여 상부몰드(10)의 하면 타측에는 요부(16)가, 하부몰드(20)의 상면 타측에는 철부(26)가 형성되어 상기 요부(16)에 철부(26)가 삽입되어 결합되는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지 제조방법.
  5. 청구항 제1 항 내지 제4 항 중 어느 한 항의 방법에 의하여 제조되는 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지.
KR1020140028151A 2014-03-11 2014-03-11 기준전극이 삽입된 전고체 리튬이차전지 제조방법 및 기준전극이 삽입되는 전고체 리튬이차전지 KR101530812B1 (ko)

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