KR101530268B1 - 고체산화물 연료전지의 번들 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 - Google Patents

고체산화물 연료전지의 번들 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고체산화물 연료전지의 단위전지들을 직렬로 연결하고, 상기 직렬로 연결된 단위전지들을 세라믹 재질로 형성된 고정지그에 고정하여 번들(bundle)을 제작함으로써, 단위 면적당 출력 밀도가 높고, 스택의 소형화 및 경량화가 가능한 고체산화물 연료전지의 번들 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지에 관한 것이다.
본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 번들은, 도전체로 연결되고 양단에 연료극의 외부집전이 가능하게 하는 복합연결재가 코팅된 단위전지들; 상기 단위전지들 양측에 위치하여 상기 단위전지들을 고정 지지하는 고정지그; 및 상기 단위전지들 및 고정지그를 수용하는 연료공급용 매니폴드를 포함하되, 상기 도전체는 상기 단위전지들을 전기적으로 직렬 연결시키고, 상기 복합연결재는 은-유리(Ag-glass) 페이스트를 코팅하여 형성된다.

Description

고체산화물 연료전지의 번들 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지{BUNDLE FOR SOLID OXIDE FUEL CELL AND SOLID OXIDE FUEL CELL COMPRISING THE SAME}
본 발명은 고체산화물 연료전지의 번들 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 고체산화물 연료전지의 단위전지들을 직렬로 연결하고, 상기 직렬로 연결된 단위전지들을 세라믹 재질로 형성된 고정지그에 고정하여 번들(bundle)을 제작함으로써, 단위 면적당 출력 밀도가 높고, 스택의 소형화 및 경량화가 가능한 고체산화물 연료전지의 번들 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지에 관한 것이다.
연료전지(Fuel Cell)는 천연가스, 석탄가스, 메탄올 등 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 공기 중의 산소를 전기화학 반응에 의해서 직접 전기에너지로 변환시키는 고효율의 청정 발전 기술이다. 이러한 연료전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라 크게 알칼리형(AFC, Alkaline Fuel Cell), 인산형(PAFC, Phosphoric Acid Fuel Cell), 용융탄산형(MCFC, Molten Carbonate Fuel Cell), 고체산화물(SOFC, Solid Oxide Fuel Cell) 및 고분자(PEMFC, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell) 연료전지로 분류된다.
연료전지는 공기극(Cathode)에 산소가 공급되고 연료극(Anode)에 수소가 공급되어 물의 전기분해 역반응 형태로 전기화학반응이 진행되면서 전기, 열, 및 물이 발생되어 공해를 유발하지 않으면서도 고효율로 전기에너지를 생산한다.
일반적으로 연료전지는 화석연료를 개질한 수소를 주성분으로 하는 수소가스와 공기 속의 산소를 연료로 사용하고 인산 전해질을 사용하는 연료전지인 인산형 연료전지를 제1 세대, 용융염을 전해질로 사용하며 650℃ 부근에서 작동되는 고온형 용융탄산염 연료전지를 제2 세대, 보다 높은 온도에서 작동하고 가장 높은 효율로 발전을 하는 고체산화물 연료전지를 제3 세대 연료전지라고 한다.
각각의 연료전지들은 그 출력범위 및 사용용도 등이 다양하여 목적에 따라 알맞은 연료전지를 선택할 수 있으며, 이 중에서도 고체산화물 연료전지는 상대적으로 전해질의 위치제어가 쉽고, 전해질의 위치가 고정되어 있어서 전해질 고갈의 위험성이 없으며, 부식성이 약하여 소재의 수명이 길다는 장점으로 인하여 분산 발전용, 상업용 및 가정용으로서 각광을 받고 있다. 또한, 고체산화물 연료전지는 600~1000℃ 정도의 고온에서 작동되는 연료전지로서, 종래 여러 형태의 연료전지들 중 가장 효율이 높고 공해가 적을 뿐만 아니라, 연료 개질기를 필요로 하지 않고 복합발전이 가능하다는 여러 가지 장점을 지니고 있다.
고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell; SOFC)의 기본적인 동작원리를 살펴보면, 고체산화물 연료전지는 기본적으로 수소 및 CO의 산화반응으로 발전하는 장치이고, 연료극 및 공기극에서는 아래의 반응식 1과 같은 전극 반응이 진행된다.
반응식 1
연료극: H2 + O2- → H2O + 2e
CO + O2- → CO2 + 2e
공기극: O2 + 4e → 2O2 -
전반응: H2 + CO + O2 → H20 + CO2
즉, 전자는 외부 회로를 거쳐 공기극에 도달하고, 동시에 공기극에서 발생한 산소이온이 전해질을 통해서 연료극으로 전달되어 연료극에서는 수소 또는 CO가 산 소이온과 결합하여 전자 및 물 또는 CO2를 생성한다.
한편, 이러한 고체산화물 연료전지는 단위전지만으로는 충분한 전압을 얻을 수 없는 바, 필요에 따라 스택 형태로 단위전지를 연결하여 사용하는데, 크게 튜브형과 평판형의 두 가지 형태로 구분된다. 이들 중 튜브형은 평판형에 비하여 스택 자체의 전력밀도는 다소 떨어지나, 시스템 전체의 전력밀도는 비슷한 것으로 평가되고 있다.
또한, 튜브형은 스택을 구성하는 단위전지들의 밀봉이 용이하고, 열 응력에 대한 저항성이 강한 동시에 스택의 기계적 강도가 높아 대면적 제조가 가능한 진보된 기술로서, 이에 대한 기술 연구가 활발히 진행되고 있다.
그리고, 튜브형 고체산화물 연료전지는 공기극을 지지체로 사용하는 공기극 지지체식 연료전지와 연료극을 지지체로 사용하는 연료극 지지체식 연료전지의 두 종류로 구분된다. 이 중 연료극 지지체식 연료전지가 진보된 형태로서, 현재의 고체산화물 연료전지는 연료극 지지체식을 중심으로 하여 연구 개발되고 있다.
한편, 고체산화물 연료전지는 고출력을 얻기 위하여 단위전지들을 적층하여 사용하는데, 적층을 하기 위해서는 단위전지 외부에 공기 또는 연료극 가스를 도입하기 위한 가스 유로와 전기적 연결을 위한 전기 연결판이 추가적으로 사용된다. 이는 스택의 기계적 강도를 증가시키고 단위전지 간 접촉면적을 넓혀 전력밀도를 증가시키지만, 스택이 차지하는 부피가 커지는 문제가 발생하고, 스택의 크기가 증가하면 부품의 내구성과 신뢰성이 급격히 감소하는 경향을 보이는 문제점이 있다.
또한, 고체산화물 연료전지가 대형화될수록 고가의 금속선 양이 증가하여 제조비용이 상승하고, 구조적으로 복잡해져 대량생산이 힘든 문제점이 있다. 그리고, 종래의 스택공정은 각각의 단위전지마다 복잡한 집전 연결이 필요하여 성능대비 제조비용과 공정비가 높고,단위전지의 수가 증가할수록 집전저항이 증가하여 접전효율이 떨어지는 문제점이 있다.
본 발명은 고체산화물 연료전지의 단위전지들을 직렬로 연결하고, 상기 직렬로 연결된 단위전지들을 세라믹 재질로 형성된 고정지그에 고정하여 번들을 제작함으로써, 단위 면적당 출력 밀도가 높고, 스택의 소형화 및 경량화가 가능한 고체산화물 연료전지를 제공하는데 있다.
또한, 본 발명은 번들 제작 시에 각 단위전지들의 접촉으로 인한 쇼트(short)를 방지하고, 각각의 단위전지들이 받는 응력을 최소화함으로써, 스택 운전 시 단위전지들이 파괴되거나 성능이 저하되는 것을 방지할 수 있는 고체산화물 연료전지의 번들을 제공하는데 있다.
또한, 본 발명은 연료극의 외부집전을 통한 단위전지들 간의 연결을 가능하게 함으로써, 외경이 작은 마이크로 원통형 단위전지를 사용할 수 있게 구성하고, 또한, 연결재를 통해 직접 연결함으로써, 전류가 흐르는 길이가 감소하여 저항이 작아지는 효과를 얻을 수 있는 고체산화물 연료전지의 번들을 제공하는데 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 다양한 과제들은 이상에서 언급한 과제들에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 번들은, 도전체로 연결되고 양단에 연료극의 외부집전이 가능하게 하는 복합연결재가 코팅된 단위전지들; 상기 단위전지들 양측에 위치하여 상기 단위전지들을 고정 지지하는 고정지그; 및 상기 단위전지들 및 고정지그를 수용하는 연료공급용 매니폴드를 포함하되, 상기 도전체는 상기 단위전지들을 전기적으로 직렬 연결시키고, 상기 복합연결재는 은-유리(Ag-glass) 페이스트를 코팅하여 형성된다.
상기 은-유리(Ag-glass) 페이스트는 0.5 내지 1.5cm 두께로 코팅될 수 있다.
상기 단위전지는, 연료극 지지체; 상기 연료극 지지체 상에 위치하는 연료극; 상기 연료극 상에 위치하는 전해질층; 상기 전해질층 상에 위치하는 공기극; 및 단위전지에서 연료극과 다른 단위전지의 공기극을 전기적으로 연결시키는 연결재를 포함하고, 상기 단위전지들은 단위전지의 공기극 집전선을 상기 연결재 부분에 감은 후 전도성 에폭시를 도포하여 접착 및 전기적 연결함으로써 직렬연결할 수 있다.
상기 도전체는 상기 공기극 외주면을 감싸는 나선형으로 구성될 수 있다.
상기 고정지그는 세라믹 재질로 형성될 수 있다.
상기 고정지그는 알루미나 소재로 형성될 수 있다.
상기 전해질층은 지르코니아계의 ScSZ(scandia-stabilized zirconia)와 CGO(CeO2-Gd2O3)의 이중 전해질을 진공 슬러리 코팅법을 이용하여 박막으로 코팅하여 형성될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지는 상기한 고체산화물 연료전지의 번들을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 번들은, 원통형의 단위전지들; 상기 단위전지들의 양측에 위치하여 상기 원통형의 단위전지들을 고정 지지하는 고정지그; 및 상기 단위전지들 및 고정지그를 수용하는 연료공급용 매니폴드를 포함하되, 상기 단위전지는, 연료극 지지체; 상기 연료극 지지체 상에 위치하는 연료극; 상기 연료극 상에 위치하는 전해질층; 상기 전해질층 상에 위치하는 공기극; 및 단위전지에서 연료극과 다른 단위전지의 공기극을 전기적으로 연결시키는 연결재를 포함하고, 상기 단위전지의 양단은 연료극의 외부집전이 가능하게 하는 복합연결재가 구비되며, 상기 복합연결재는 은-유리(Ag-glass) 페이스트를 코팅하여 형성된다.
상기 단위전지들은 단위전지의 공기극 집전선을 상기 연결재 부분에 감은 후 전도성 에폭시를 도포하여 접착 및 전기적 연결함으로써 직렬연결할 수 있다.
상기 은-유리(Ag-glass) 페이스트는 0.5 내지 1.5cm 두께로 코팅되고, 상기 도전체는 상기 단위전지들을 전기적으로 직렬 연결시킬 수 있다.
상기 도전체는 상기 공기극 외주면을 감싸는 나선형으로 구성될 수 있다.
상기 연료공급용 매니폴드는 4개의 단위전지가 수용되어 있는 것을 특징으로 할 수 있다.
상기 고정지그는 세라믹 재질로 형성될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지는 상기한 고체산화물 연료전지의 번들을 포함할 수 있다.
기타 실시예들의 구체적인 사항들은 상세한 설명 및 도면들에 포함되어 있다.
본 발명에 따른 고체산화물 연료전지는, 고체산화물 연료전지의 단위전지들을 직렬로 연결하고, 상기 직렬로 연결된 단위전지들을 세라믹 재질로 형성된 고정지그에 고정하여 번들을 제작함으로써, 단위 면적당 출력 밀도를 높이고, 스택의 소형화 및 경량화가 가능한 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 번들은, 번들 제작 시에 각 단위전지들의 접촉으로 인한 쇼트(short)를 방지하고, 각각의 단위전지들이 받는 응력을 최소화함으로써, 스택 운전 시 단위전지들이 파괴되거나 성능이 저하되는 것을 방지할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 번들은, 외경이 작은 마이크로 원통형 단위전지를 사용할 수 있고, 전류가 흐르는 길이가 감소하여 저항이 작아지는 효과를 얻을 수 있다.
본 발명의 기술적 사상의 다양한 실시예들은, 구체적으로 언급되지 않은 다양한 효과를 제공할 수 있다는 것이 충분히 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 단위전지를 나타내는 개략적인 사시도이다.
도 2는 도 1의 A-A'선을 따라 절단한 단면도이다.
도 3은 도 2의 B 부분을 확대한 단면도이다.
도 4는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 단위전지를 보여주기 위한 사진이다.
도 5는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 도전체가 형성된 단위전지를 보여주는 사진이다.
도 6은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 고정지그를 보여주기 위한 사진이다.
도 7은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 고정지그가 접합된 모습을 보여주기 위한 사진이다.
도 8은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 단위전지들이 연결된 모습을 보여주기 위한 사진이다.
도 9는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 연료공급 매니폴드를 보여주기 위한 사진이다.
도 10은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 4개의 단위전지가 형성된 번들을 보여주기 위한 사진이다.
도 11은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 성능평가 시스템에 위치한 번들의 모습을 보여주기 위한 사진이다.
도 12는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 단위전지의 성능곡선이다.
도 13은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 4개의 단위전지가 구비된 번들에서의 성능곡선이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다. 도면들에 있어서, 층 및 영역들의 두께는 명확성을 기하기 위하여 과장된 것이다.
상단, 하단, 상면, 하면, 또는 상부, 하부 등의 용어는 구성요소에 있어 상대적인 위치를 구별하기 위해 사용되는 것이다. 예를 들어, 편의상 도면상의 위쪽을 상부, 도면상의 아래쪽을 하부로 명명하는 경우, 실제에 있어서는 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 상부는 하부로 명명될 수 있고, 하부는 상부로 명명될 수 있다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미가 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 의미가 있는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
이하에서는 본 발명의 일 실시예를 도시한 도면들을 참조하여 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 번들을 구체적으로 설명한다.
한편, 본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 고체산화물 연료전지는 다양한 단면 형상을 가질 수 있는바, 이하에서는 대표적인 형상인 원통형을 기준으로 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 단위전지를 나타내는 개략적인 사시도이고, 도 2는 도 1의 A-A'선을 따라 절단한 단면도이며, 도 3은 도 2의 B 부분을 확대한 단면도이고, 도 4는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 단위전지를 보여주기 위한 사진이며, 도 5는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 도전체가 형성된 단위전지를 보여주는 사진이고, 도 6은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 고정지그를 보여주기 위한 사진이며, 도 7은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 고정지그가 접합된 모습을 보여주기 위한 사진이고, 도 8은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 단위전지들이 연결된 모습을 보여주기 위한 사진이며, 도 9는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 연료공급 매니폴드를 보여주기 위한 사진이고, 도 10은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 4개의 단위전지가 형성된 번들을 보여주기 위한 사진이며, 도 11은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 성능평가 시스템에 위치한 번들의 모습을 보여주기 위한 사진이고, 도 12는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 단위전지의 성능곡선이며, 도 13은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지에서 4개의 단위전지가 구비된 번들에서의 성능곡선이다.
본 발명의 기술적 사상의 일 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 번들은 도전체(110)로 연결되고, 양단에 연료극(12)의 외부집전이 가능하게 하는 복합연결재(120)가 코팅된 다수 개의 단위전지(100), 상기 단위전지(100)의 양측에 위치하여 상기 다수 개의 단위전지(100)를 고정 지지하는 고정지그(200), 상기 단위전지(100) 및 고정지그(200)를 수용하는 연료공급용 매니폴드(300)를 포함한다.
도 1 내지 도 10을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 단위전지(100)는 연료극 지지체(11), 상기 연료극 지지체(11) 상에 위치하는 연료극(12), 상기 연료극(12) 상에 위치하는 전해질층(13), 상기 전해질층 상에 위치하는 공기극(14) 및 연결재(15)를 포함한다.
상기 연료극 지지체(11)는 Ni/YSZ 서멧(cermet)의 연료극 파우더를 이용하여 제조될 수 있다. 상기 연료극 지지체(11)는 고체산화물 연료전지를 구성하는 단위전지(100)에서 연료 가스의 유로이며, 연료극(12)을 코팅하는 지지체 역할을 한다. 상기 연료극 지지체(11)는 비전도성 물질로 형성될 수 있다.
상기 연료극(12)은 상기 연료극 지지체(11) 상에 위치하고, 상기 연료극(12)은 단면이 원통형으로 구성될 수 있다. 상기 연료극(12)은 산화니켈(NiO) 분말, 스칸디아 안정화 지르코니아(ScSZ)(scandia-stabilized zirconia) 분말, 바인더, 균일제, 분산제, 가소제 및 용매를 혼합하여 제조된 슬러리를 사용하여 형성할 수 있다.
상기 전해질층(13)은 상기 연료극(12) 상에 위치할 수 있다. 상기 전해질층(13)은 스칸디아 안정화 지르코니아(ScSZ)(scandia-stabilized zirconia)와 CGO(CeO2-Gd2O3)를 이용하여 진공 슬러리 코팅법으로 상기 연료극(12) 상에 박막으로 코팅하여 형성될 수 있다.
상기 공기극(14)은 산소를 포함하는 공기가 통과하도록 다공성 물질로 이루어질 수 있다. 상기 공기극(14)을 통과한 공기는 상기 전해질층(13)과 접촉할 수 있다. 상기 공기극(14)은 LSCF-CGO, LSCF와 같이 높은 이온전도도와 전자 전도도를 갖고, 산화분위기에서 안정적이며, 상기 전해질층(13)과의 화학반응 등이 없는 순수 전자전도체나 혼합전도체로 제작될 수 있다.
상기 연결재(15)는 고체산화물 연료전지의 단위전지(100)에서 연료극(12)과 다른 단위전지(100)의 공기극(14)을 전기적으로 연결시키기 위해 형성될 수 있다. 본 발명에서 상기 연결재(15)는 은-유리 페이스트를 사용하여 형성할 수 있으나, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적으로 사용되는 물질이라면 제한 없이 사용될 수 있다.
도 4 및 도 5를 참조하면, 상기 단위전지(100)의 공기극(14) 상에는 도전체(110)가 형성될 수 있다. 상기 도전체(110)는 상기 공기극(14) 외주면을 감싸는 나선형의 도전체일 수 있다. 상기 도전체(110)는 상기 단위전지(100)들을 전기적으로 연결시키기 위하여 구비될 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 단위전지(100)는 양단에 복합연결재(120)가 위치할 수 있다. 상기 복합연결재(120)는 단위전지(100)의 단위 면적당 출력 밀도를 높이고, 소형화 및 경량화가 가능하도록 하기 위하여 구비되고, 외경 6mm의 단위전지의 양단에 0.5 내지 1.5cm 두께로, 바람직하게는 1cm 두께로 은-유리(Ag-glass) 복합연결재(120)를 코팅하여 연료극(12)의 외부집전이 가능하게 구성할 수 있다.
본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 단위전지(100)는 각 단위전지(100)들의 접촉으로 인한 쇼트를 방지하고 운전시 단위전지(100)들이 파괴되거나 성능이 저하되는 문제점을 방지하기 위하여 단위전지(100)들을 직렬연결할 수 있다. 상기 단위전지(100)들을 직렬연결하는 방법으로는 단위전지(100)의 공기극(14) 집전선이 연결되는 단위전지(100)의 연결재(15) 부분에 감은 후 전도성 에폭시를 도포하여 접착 및 전기적 연결을 할 수 있다. 상기와 같은 방법에 의해 연료극(12)의 외부집전을 통한 단위전지(100)들 간의 연결이 가능하게 됨으로써 기존의 내부집전방식으로는 사용하기 힘들었던 외경이 작은 마이크로 원통형 단위전지를 사용할 수 있게 된다. 또한, 복합연결재(120)를 통해 직접 연결함으로써, 전류가 지나가는 길이가 감소하여 저항이 작아지는 효과를 얻을 수 있다.
본 발명에서 상기 단위전지들의 연료극 지지체(11) 내측으로 공급되는 수소는 전극 역할을 하는 연료극(12)에 전자를 내어놓고 수소 이온이 되며, 상기 연료극(12)에 내어 놓은 전자는 인접한 단위전지(100)의 공기극(14) 측으로 이동하여 산소 분자를 이온화시킬 수 있다. 상기 산소 이온들은 전해질층(13)을 통해 인접한 연료극(12) 측으로 이동하고, 인접한 연료극(12)에서 수소 이온과 반응하여 물을 형성시키면서 연료전지 반응이 완성될 수 있다. 상기 적층된 단위전지(100)들은 상기와 같은 반응을 계속적으로 일으킴으로써, 전기와 열을 발생시킬 수 있다.
상기 고정지그(200)는 도 6 및 도 7에 도시된 바와 같이, 상기 단위전지(100)들의 양측에 위치하고, 상기 다수 개의 단위전지(100)들을 고정 지지할 수 있다. 상기 고정지그(200)는 세라믹 재질로 형성되는 세라믹 지그일 수 있다. 예를 들어, 상기 고정지그(200)는 알루미나 소재로 구성될 수 있다. 상기 세라믹은 Al2O3를 주성분으로 하여 결합제를 이용, 소결하여 형성될 수 있다. 상기 고정지그(200)는 단위전지(100)들의 접촉으로 인한 쇼트를 방지하고, 상기 단위전지(100)들이 받는 응력을 최소화하며, 스택 운전 시 단위전지(100)들이 파괴되지 않게 하기 위하여 구비될 수 있다. 상기 고정지그(200)는 일정간격 이격되는 관통홀(220)을 포함할 수 있다.
도 6을 참조하면, 상기 관통홀(220)은 상기 단위전지들(100)을 상기 고정지그(200)에 고정(접합)시키기 위해 구비될 수 있다. 상기 관통홀(220)은 상기 단위전지들(100)의 양측에 위치하고, 상기 단위전지(100)의 외주면과 부합되는 형상으로 천공될 수 있다. 상기 관통홀(220)은 상기 단위전지들(100)의 일측을 상기 관통홀(220)에 삽입하여 고정 지지할 수 있다. 상기 관통홀(220) 내측과 상기 단위전지들(100)의 외주면 사이에는 밀봉재(도면부호 미도시)가 구비될 수 있다. 상기 밀봉재는 상기 단위전지들(100)과 고정지그(200) 사이의 가스 밀봉 및 접합을 위해 구비될 수 있다. 상기 밀봉재는 전도성 페이스트를 도포함으로써 형성될 수 있다. 상기 전도성 페이스트는 고정지그(200)에 접합된 각 단위전지들(100)의 접촉저항을 감소시키기 위하여 구비될 수 있다.
상기 연료공급용 매니폴드(300)는 도 9 및 도 10에 도시된 바와 같이, 상기 단위전지들(100) 및 고정지그(200)를 수용하기 위하여 구비될 수 있다. 상기 연료공급용 매니폴드(300)는 상기 단위전지들(100)이 접합된 상기 고정지그(200)를 수용하기 위하여 구비될 수 있다. 상기 연료공급용 매니폴드(300)는 스테인리스(SUS) 재질로 형성될 수 있다. 상기 연료공급용 매니폴드(300)는 상기 고정지그(200)와 상기 연료공급용 매니폴드(300) 사이의 가스 밀봉 및 접합을 위해 페이스트 형태의 밀봉재(도면부호 미도시)를 이용하여 접합할 수 있다. 상기 페이스트 형태의 밀봉재는 상기 고정지그(200)에 사용된 밀봉재와 동일하게 전도성 페이스트를 도포함으로써 형성될 수 있다.
실험예
연료극 지지체(11)를 제조하기 위해서는 Ni/YSZ 서멧(cermet)의 연료극 파우더를 제조하였다. 먼저, NiO(J. T. Baker Co.)와 8mol% Y2O3-stabilized-ZrO2(Tosoh Co.) 파우더를 정량하여 혼합하였다.
혼합된 파우더를 지르코니아(ZrO2) 볼과 에탄올을 첨가하여 5일 동안 볼 밀링(ball-milling)을 하고 건조기에서 건조 후 시브(sieve) 장비를 이용하여 분쇄 후 연료극 파우더를 제조하였다. 이때 다공성 연료극 지지체(11)를 제조하기 위해 기공형성제로 카본블랙(carbon black)(Korea Carbon Black Co.)을 사용하였고, 제조된 연료극 파우더에 5 wt.% 카본블랙(carbon black)과 증류수, 바인더, 가소제(DG), 윤활제(cellosol)를 첨가하여 혼련하였다.
충분한 혼련을 거친 연료극 페이스트(paste)는 안에 있는 수분들이 고르게 분포되도록 24시간 동안 상온에서 숙성시킨 후 압출기를 이용하여 가압출 과정을 한번 거친다. 그런 후에 압출과정을 거쳐서 외경 10mm(내경 6mm) 원통형 모양의 연료극 지지체를 제작하였다. 압출한 연료극 지지체는 상온에서 건조하는 과정에 지지체가 휘거나 균열이 발생하게 된다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 롤링 건조 과정을 통해 지지체가 휘거나 균열이 발생하는 문제점을 최소화하였다. 45일 동안 충분하게 상온에서 건조를 시킨 후 가소결 공정을 거치게 되는데 가소결 시 승온 속도를 빠르게 올리면 기공형성제와 바인더, 첨가제의 급속한 분해가 일어나게 되어 국부적으로 온도가 상승하게 되며 이것은 지지체 파손의 원인이 되므로 각 물질의 분해 온도에서 승온 속도를 낮추어 가소결 시 생기는 문제점을 해결하였다. 이렇게 가소결된 지지체에 연료극(NiO-ScSZ), 전해질층(ScSZ, CGO), 공기극(LSCF-CGO, LSCF)의 전극을 코팅 및 소결을 실시하여 원통형 고체산화물 연료전지(SOFC)의 단위전지를 제작하였다. 스택에 사용된 단위전지의 전해질층은 중저온형 전해질인 지르코니아계의 ScSZ(scandia-stabilized zirconia)와 CGO(CeO2-Gd2O3)의 이중 전해질을 진공 슬러리 코팅법을 이용하여 박막으로 코팅하였고, CGO 전해질의 최적화 실험을 통해 최적의 전해질 코팅조건을 확립하였다.
이어서, 단위면적이 작은 원통형 고체산화물 연료전지의 단위전지(100)를 여러 개 연결하여 번들의 단위출력을 높이고 소형화 및 경량화가 가능하도록 하였다. 최적화된 공정을 통해 고체산화물 연료전지(SOFC) 단위전지들을 제조하고 4개의 단위전지(100)들을 직렬로 연결해서 번들을 제작하였다. 단위전지는 외경 6mm 고체산화물 연료극지지 원통형 단위전지로서, 단위전지의 양단에 약 1cm 가량 은-유리(Ag-glass) 복합연결재(120)를 코팅하여 연료극(12)의 외부집전이 가능하게 하였다. 번들 제작 시에 각 단위전지(100)들의 접촉으로 인한 쇼트를 방지하고 각각의 단위전지(100)들이 받는 응력을 최소화하여 스택운전 시 단위전지들이 파괴되거나 성능이 저하되는 문제점을 방지하기 위해 세라믹 고정지그(200), 연료공급 매니폴드(300)를 이용하여 제작하였다.
그리고 각각의 단위전지(100)들을 직렬로 연결하는 방법으로는 단위전지(100)의 공기극(14) 집전선이 연결되는 단위전지(100)의 연결재(15) 부분에 감은 후 전도성 에폭시를 도포하여 접착 및 전기적 연결이 가능하게 하였다. 이렇게 연료극(12)의 외부집전을 통한 단위전지(100)들 간의 연결이 가능하게 됨으로써 기존의 내부집전방식으로는 사용하기 힘들었던 외경이 작은 마이크로 원통형 단위전지를 사용할 수 있게 되었다. 또한, 연결재를 통해 직접 연결함으로써 전류가 지나가는 길이가 감소하여 저항이 작아지는 효과를 얻을 수 있다.
도 12 및 도 13은 상술한 실험예에 의해 제조된 고체산화물 연료전지의 성능을 나타내는 그래프이다.
단위전지를 도 11에 나타낸 것과 같은 성능평가 시스템(400)에서 연료를 공급하고 연료극(12)과 공기극(14) 단자에 전자부하장치를 연결한 다음 부하 전류를 바꿔가면서 부하 전류와 단위전지 전압의 관계를 측정하여 도 12와 같은 전류-전압 특성곡선을 얻게 되었다.
도 12를 참조하면, 전류-전압 특성은 연료전지에서 전력을 얻을 때 전지 성능을 표시하는 지표로 가로축을 전류(밀도), 세로축을 단위전지 전압으로 표시하였다. 도 12를 참조하면, 최고출력밀도(Power Density)가 약 370mW/cm2이고, 도 13을 참조하면, 800℃일 때 최고출력밀도가 약 270mW/cm2인 것을 알 수 있다.
여기서, 도 12의 그래프는 단위전지의 출력밀도이고, 도 13은 4 개의 단위전지가 직렬로 연결된 번들의 출력밀도를 나타내는데, 단위전지가 한 개인 것보다 네 개일 때 전류길이가 길어지고 이로 인해 저항이 증가하여서 출력밀도는 낮아지지만 전체 전극면적은 더 크기 때문에 출력은 더 높게 나타나는 것을 알 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 당해 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 하기의 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
11; 연료극 지지체 12; 연료극
13; 전해질층 14; 공기극
15; 연결재 110; 도전체
120; 복합연결재 200; 고정지그
220; 관통홀 300; 매니폴드
400; 성능평가 시스템

Claims (15)

  1. 도전체로 연결되고 양단에 연료극의 외부집전이 가능하게 하는 복합연결재가 코팅된 단위전지들;
    상기 단위전지들 양측에 위치하여 상기 단위전지들을 고정 지지하는 고정지그; 및
    상기 단위전지들 및 고정지그를 수용하는 연료공급용 매니폴드를 포함하되,
    상기 도전체는 상기 단위전지들을 전기적으로 직렬 연결시키고,
    상기 복합연결재는 은-유리(Ag-glass) 페이스트를 코팅하여 형성된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 은-유리(Ag-glass) 페이스트는 0.5 내지 1.5cm 두께로 코팅되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 단위전지는,
    연료극 지지체;
    상기 연료극 지지체 상에 위치하는 연료극;
    상기 연료극 상에 위치하는 전해질층;
    상기 전해질층 상에 위치하는 공기극; 및
    단위전지에서 연료극과 다른 단위전지의 공기극을 전기적으로 연결시키는 연결재를 포함하고,
    상기 단위전지들은 단위전지의 공기극 집전선을 상기 연결재 부분에 감은 후 전도성 에폭시를 도포하여 접착 및 전기적 연결함으로써 직렬연결하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  4. 제 3항에 있어서,
    상기 도전체는 상기 공기극 외주면을 감싸는 나선형으로 구성되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 고정지그는 세라믹 재질로 형성되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 고정지그는 알루미나 소재로 형성되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  7. 제 3항에 있어서,
    상기 전해질층은 지르코니아계의 ScSZ(scandia-stabilized zirconia)와 CGO(CeO2-Gd2O3)의 이중 전해질을 진공 슬러리 코팅법을 이용하여 박막으로 코팅하여 형성되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  8. 제 1항 내지 제 7항 중 어느 하나의 고체산화물 연료전지의 번들을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  9. 원통형의 단위전지들;
    상기 단위전지들의 양측에 위치하여 상기 원통형의 단위전지들을 고정 지지하는 고정지그; 및
    상기 단위전지들 및 고정지그를 수용하는 연료공급용 매니폴드를 포함하되,
    상기 단위전지는,
    연료극 지지체;
    상기 연료극 지지체 상에 위치하는 연료극;
    상기 연료극 상에 위치하는 전해질층;
    상기 전해질층 상에 위치하는 공기극; 및
    단위전지에서 연료극과 다른 단위전지의 공기극을 전기적으로 연결시키는 연결재를 포함하고,
    상기 단위전지의 양단은 연료극의 외부집전이 가능하게 하는 복합연결재가 구비되며,
    상기 복합연결재는 은-유리(Ag-glass) 페이스트를 코팅하여 형성된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  10. 제 9항에 있어서,
    상기 단위전지들은 단위전지의 공기극 집전선을 상기 연결재 부분에 감은 후 전도성 에폭시를 도포하여 접착 및 전기적 연결함으로써 직렬연결하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  11. 제 9항에 있어서,
    상기 은-유리(Ag-glass) 페이스트는 0.5 내지 1.5cm 두께로 코팅되고,
    상기 단위전지들은 도전체에 의해 전기적으로 직렬 연결시키는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  12. 제 11항에 있어서,
    상기 도전체는 상기 공기극 외주면을 감싸는 나선형으로 구성되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  13. 제 9항에 있어서,
    상기 연료공급용 매니폴드는 4개의 단위전지가 수용되어 있는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  14. 제 10항에 있어서,
    상기 고정지그는 세라믹 재질로 형성되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 번들.
  15. 제 9항 내지 제 14항 중 어느 하나의 고체산화물 연료전지의 번들을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
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