KR101511582B1 - 고체산화물 연료전지용 금속지지체의 제조방법 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 - Google Patents

고체산화물 연료전지용 금속지지체의 제조방법 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 Download PDF

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안진수
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Abstract

고체산화물 연료전지용 금속지지체의 제조방법 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지가 개시된다. 본 발명의 일 측면인 고체산화물 연료전지용 금속지지체의 제조방법은, 중앙부는 다공성 구조를 가지며, 폭방향 양단부는 치밀 구조를 가지는 그린시트를 준비하는 단계; 상기 그린시트 2장 이상을, 그 중앙부가 서로 교차되도록 적층시켜 그린시트 적층체를 형성하는 단계; 상기 그린시트 적층체를 소결하는 단계; 상기 소결된 그린시트 적층체의 측면부를 레이저 트리밍(Laser Trimming)하는 단계; 및 레이저 트리밍 후, 상기 소결된 그린시트 적층체의 다공성 구조만 적층된 영역을 제외한 나머지 영역에 매니폴드를 형성하는 단계를 포함한다.

Description

고체산화물 연료전지용 금속지지체의 제조방법 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지{METHOD FOR MANUFACTURING METAL SUPPORT FOR SOLID OXIDE FUEL CELL AND SOLID OXIDE FUEL CELL COMPRISING THE SAME}
본 발명은 고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell; SOFC)용 금속지지체의 제조방법 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지에 관한 것이다.
고체 산화물 연료 전지(solid oxide fuel cell; SOFC)는 단위 전지와 분리판으로 이루어진 전기 생성 유닛이 복수개 적층된 구조로 이루어진다. 단위 전지는 전해질층과, 전해질층의 일면에 위치하는 연료극(음극)과, 전해질층(막)의 다른 일면에 위치하는 공기극(양극)을 포함한다.
공기극에 산소를 공급하고 연료극에 수소를 공급해주면, 공기극에서 산소의 환원 반응으로 생성된 산소 이온이 전해질층을 통해서 연료극으로 이동한 후 연료극에 공급된 수소와 반응하여 물이 생성된다. 이때 연료극에서 생성된 전자가 공기극으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르며, 단위 전지는 이러한 전자 흐름을 이용하여 전기 에너지를 생산한다. 따라서 전해질층은 가스가 직접 통과할 수 없는 치밀한 이온전도성층으로 이루어지고, 공기극 및 연료극은 가스투과가 용이한 다공성 구조를 가지며, 혼합전도성(전자 및 이온전도성)을 나타내어야 한다.
고체산화물 연료전지로는 전해질 지지체형 셀(ESC, Electrolyte-Supported Cell)과, 공기극 지지체형 셀 및 연료극 지지체형 셀이 있다. 그 중 전해질 지지체형 셀(ESC)은 기계적 지지체 역할을 하는 두꺼운 전해질층과 얇은 연료극층 및 공기극층으로 구성된다. 전해질 지지체형 셀의 경우 기계적 지지체 역할에 필요한 100 ~ 500 um 두께의 전해질층을 사용할 경우, 전해질층의 옴 저항(Ohmic resistance)이 크기 때문에 일정 수준의 단전지 성능을 얻기 위해서는 연료전지를 850~1000℃의 고온에서 운전해야 한다. 이 경우 스택과 주변장치(balance-of-plant, BOP)에 고가의 내열, 내 산화성 소재를 사용해야 하기 때문에 SOFC 제작 단가가 상승한다는 문제점이 있다.
연료극 지지체형 셀은 300 ~ 1,000 um 두께의 연료극층 위에 5 ~ 30um 두께의 얇은 전해질층을 형성하여 전해질층의 옴 저항(Ohmic resistance)을 줄임으로써 800℃ 미만의 중온으로 SOFC 작도온도를 온도를 낮출 수 있어 경제성이 개선되었지만, 세라믹 특유의 취성 파괴 문제를 극복해야만 상기 SOFC 스택의 신뢰성 확보가 가능하다.
이에 반하여 금속지지체형 셀(MSC)은 스테인리스 스틸(STS)와 같은 저가의 금속을 지지체로 사용하기 때문에 경제성이 우수할 뿐만 아니라, 우수한 기계적 특성을 가지는 장점을 가진다.
이러한 금속지지체형 고체산화물 연료전지는 그 셀 구조가 금속 지지체/연료극층/전해질층의 순서로 적층된 형태로 이루어지며, 상기 금속지지체형 고체산화물 연료전지를 제조하는 방법으로 크게 두가지 방법이 널리 알려져 있다.
예를 들어, 특허문헌 1에서는 금속지지체, 연료극층 및 전해질층을 형성하는 분말을 각각 테이프캐스팅하여 제조한 그린시트를 적층(lamination) 후에 환원분위기에서 동시소성(co-firing) 하는 기술을 개시하고 있다. 그러나 상기 기술은 고체전해질층과, 연료극층, 금속 지지체층 각각의 열팽창 계수, 소결 수축률 등을 정밀하게 제어해야 하고, 금속 지지체가 고온 동시소성 후에도 충분한 기공률을 갖도록 금속의 조성, 입자크기, 표면 거칠기 및 소성 분위기를 정밀하게 제어하여야만 한다는 문제점이 있다. 또한 이러한 제조방법은 셀을 대면적화 할 경우 각 층 간의 미세한 소결 수축률 및 열팽창 계수 차이로 인하여 셀에 핀 홀(pin-hole)이나 휨이 발생할 확률이 커지는 단점이 있다. 나아가, 상기 방법에서는 동시 소성 과정에서 금속 지지체의 산화를 막기 위해 환원 분위기 소결을 하는데, 이때 연료극 구성 물질인 NiO 가 Ni 로 환원되어, 급격한 입자 성장 현상이 발생하여 연료극의 전기화학적 활성이 감소하여 셀 성능이 저하되는 문제점이 있다.
또한, 특허문헌 2에서는 금속지지체를 미리 소성한 후, 소성이 완료된 금속지지체 상에 연료극층 및 전해질층을 박막 등의 공정으로 코팅하는 기술이 개시되어 있다. 상기 기술에 의해 제조된 연료전지를 실제로 작동시키기 위해서는, 셀과 맞닿는 금속지지체의 중앙부는 연료의 공급을 위해 다공성 구조를 가져야 하며, 셀과 직접 맞닿지 않는 금속지지체의 엣지부는 가스의 유로를 형성하고 가스의 누수(leak)를 방지하기 위하여 치밀한 구조를 가져야 한다. 이를 위해 다공성 구조를 갖는 중앙부 금속지지체 및 치밀한 구조를 갖는 엣지부 금속지지체를 서로 용접 등에 의해 결합하여 사용하고 있으나, 결합 자체가 용이하지 않을 뿐만 아니라, 결합된 부분의 구조적 취약성이 존재한다는 문제가 있다.
한국 공개특허공보 제2011-0032298호 한국 공개특허공보 제2010-0029321호
본 발명의 일 측면은, 매니폴드가 일체화된 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지를 제공하는 것이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 측면은, 중앙부는 다공성 구조를 가지며, 폭방향 양단부는 치밀 구조를 가지는 그린시트를 준비하는 단계; 상기 그린시트 2장 이상을, 그 중앙부가 서로 교차되도록 적층시켜 그린시트 적층체를 형성하는 단계; 상기 그린시트 적층체를 소결하는 단계; 상기 소결된 그린시트 적층체의 측면부를 레이저 트리밍(Laser Trimming)하는 단계; 및 레이저 트리밍 후, 상기 소결된 그린시트 적층체의 다공성 구조만 적층된 영역을 제외한 나머지 영역에 매니폴드를 형성하는 단계를 포함하는 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 다른 일 측면은, 상술한 방법에 의해 제조된 금속 지지체를 포함하는 고체산화물 연료전지에 있어서, 상기 금속 지지체 중 다공성 구조만 적층된 영역이 외부로 노출되지 않도록 상기 금속 지지체 표면에 전해질층 및 전극층이 순차로 적층되어 있는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지를 제공한다.
덧붙여, 상기한 과제의 해결 수단은, 본 발명의 특징을 모두 열거한 것은 아니다. 본 발명의 다양한 특징과 그에 따른 장점 및 효과는 하기의 구체적인 실시형태를 참조하여 보다 상세하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법에 따르면, 내부는 다공성 구조를 가지며 외부는 치밀 구조를 가지는 금속 지지체의 제조할 수 있어, 매니폴드가 일체화된 고체산화물 연료전지용 금속 지지체를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 의해 제조된 고체산화물 연료전지는 금속 지지체와 매니폴드가 일체화되어 있으며, 별도의 셀 프레임을 구비할 필요가 없기 때문에, 다수의 구조물의 연결함에 따른 구조적 취약성을 방지할 수 있다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 그린시트의 평면도이다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 그린시트 적층체의 사시도이다.
도 3은 본 발명의 일 구현예에 따른 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 단면도이다.
도 4는 본 발명의 일 구현예에 따른 고체산화물 연료전지의 모식도이다.
이하, 도 1 내지 도 3을 참조하여, 본 발명의 일 측면인 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법에 대하여 상세히 설명한다.
그러나, 본 발명의 실시형태는 여러 가지의 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로만 한정되는 것은 아니다. 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위해 과장될 수 있으며, 도면상의 동일한 부호로 표시되는 요소는 동일한 요소이다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
그린시트를 준비하는 단계
먼저, 중앙부(12)는 다공성 구조를 가지며, 폭방향 양단부(14)는 치밀 구조를 가지는 그린시트(10)를 준비한다. '중앙부'란 그린시트를 폭 방향으로 삼등분 하였을 때, 가운데 영역을 의미하며, '폭방향 양단부'란 상기 가운데 영역을 제외한 나머지 영역을 의미한다. 한편, '다공성 구조'란 공기 또는 연료의 투과가 용이한 구조를 의미하며, '치밀 구조'란 공기 내지 연료가 직접 통과할 수 없는 구조를 의미한다.
한편, 상기와 같은 그린시트(10)를 준비하는 방법에 대해서는 특별히 제한하지 않으나, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 그린시트는 슬러리를 이용한 테이프 캐스팅 방법에 의해 준비될 수 있다. 테이프 캐스팅 방법은 바탕필름 위에 슬러리를 도포 후 건조하여 그린시트를 제조하고, 바탕필름과 그린시트를 원하는 크기로 절단 및 가공한 다음 바탕필름을 제거하는 과정으로 이루어진다.
특히, 본 발명에 따른 그린시트(10)는 중앙부(12)와 폭방향 양단부(14)의 구조가 서로 상이하기 때문에, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 금속분말을 포함하는 제 1 슬러리, 금속분말 및 기공 형성제를 포함하는 제 2 슬러리를 준비하는 단계; 바탕필름 상부에 제 1 슬러리, 제 2 슬러리, 제 1 슬러리를 나란히 도포 후 건조하는 단계; 및 상기 바탕필름을 제거하는 단계를 포함하는 테이프 캐스팅 방법에 의해 준비될 수 있다.
상기 제 1 슬러리 및 제 2 슬러리에 포함된 금속분말의 종류는 특별히 한정하지 않으나, 열팽창 계수가 10Ｘ10-6~13 Ｘ10-6/℃인 것을 사용함이 보다 바람직하다. 이는 본 발명 금속지지체 표면에 적층되는 세라믹층, 즉, 전해질층 및 전극층과의 열팽창 계수 차이를 최소화하여 급격한 온도 변화에 따른 세라믹층의 박리나 셀의 휨을 방지하기 위함이다. 본 발명의 일 구현예에 따르면, 300계 스테인리스 분말, 400계 스테인리스 분말, Ni 분말, Ni-Fe 합금 분말, Co-Ni 합금 분말로 이루어진 그룹에서 선택된 1종 이상의 금속분말을 사용할 수 있다.
상기 제 2 슬러리에 포함된 기공 형성제는 후술할 소결공정에서 기화되어 제거되어 중앙부에 다공성 구조가 형성되도록 돕는 역할을 한다. 상기 기공 형성제의 종류는 특별히 한정하지 않으며, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 카본 블랙, 전분(starch), 흑연(graphite), PMMA 계열 고분자로 이루어진 그룹에서 선택된 1종 이상의 기공 형성제를 사용할 수 있다.
한편, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 테이프 캐스팅 방법에 사용되는 장치로는 한국 공개특허공보 제10-2012-0074787호에 개시된 테이프 캐스팅 장치를 이용할 수 있다. 이 경우, 상기와 같이 다공성 구조 및 치밀 구조를 동시에 가지는 그린시트를 단 한번의 테이프 캐스팅 공정에 의해 제조할 수 있어 대량생산이 가능하다는 이점이 있다.
그린시트 적층체를 형성하는 단계
다음으로, 상술한 방법에 의해 준비된 그린시트(10) 2장 이상을 그 중앙부가 서로 교차되도록 적층시켜 그린시트 적층체를 형성한다. '교차되도록 적층'이란 일 그린시트의 중앙부와, 상기 일 그린시트와 직접 접촉하는 그린시트의 중앙부가 완전히 중첩되지 않도록 적층하는 것을 의미한다.
한편, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 도 2에 나타난 바와 같이, 상기 2장 이상의 그린시트(10)를 그 중앙부가 서로 수직으로 교차되도록 적층시킬 수 있다. 이 경우, 다공성 영역만 적층된 영역의 면적을 극대화할 수 있는 장점이 있다.
한편, 상기와 같은 그린시트 적층체(100)를 형성하는 방법은 특별히 제한하지 않으나, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 그린시트 적층체는 서로 수직으로 교차된 2 이상의 그린시트를 온간등방압프레스(Warm Isostatic Press; WIP) 방법에 의해 압축 성형하여 형성될 수 있다. 상기 온간등방압프레스 방법은 동종의 그린 시트 뿐만 아니라 이종의 그린 시트를 접합 시키는데 매우 유용한 방법이다. 예컨대, 2장 이상의 그린시트를 서로 수직으로 교차하여 적층시키고 진공 포장을 한 다음 이를 실린더 내부의 물 온도가 60~80℃로 유지되는 온간등방압프레스 장치에 넣고 100~300kgf/cm2의 압력을 10~40분간, 보다 바람직하게는 250~300kgf/cm2의 압력을 15~30 분간 인가하여 상기 그린시트 적층체를 형성할 수 있다.
소결하는 단계
다음으로, 상술한 방법에 의해 형성된 그린시트 적층체(100)를 소결한다. 한편, 본 발명에서는 소결조건에 대해서는 특별히 한정하지 않으며, 그린시트의 중앙부에 형성된 다공성 구조의 기공도에 따라 열처리 온도 및 시간 등을 조절할 수 있다. 예컨대, 수소(H2) 또는 아르곤(Ar) 분위기의 소결로에서 1000~1300℃의 온도범위에서 2~5시간 열처리함으로써, 상기 그린시트 적층체를 소결할 수 있다.
레이저 트리밍하는 단계
다음으로, 상술한 방법에 의해 소결된 그린시트 적층체(100)의 측면부를 레이저 트리밍한다. 일반적으로 레이저 트리밍은 소재에 레이저 빔을 조사하여 조사된 부분을 제거하기 위한 방법이나, 본 단계는 실제 제품으로 사용하는 면적에 맞추어 그린시트 적층체의 측면부를 제거하는 역할을 할 뿐만 아니라, 측면부에 적층체 치밀부(20)를 형성시켜 그린시트의 교차 적층에 의해 나타나는 일부 다공성 영역의 측면부를 밀봉함으로써 공기 또는 연료의 누수(leak)를 방지하는 역할을 한다.
매니폴드를 형성하는 단계
다음으로, 소결 및 레이저 트리밍이 완료된 그린시트 적층체(100)의 다공성 구조만 적층된 영역을 제외한 나머지 영역에 매니폴드를 형성하여 고체산화물 연료전지용 금속 지지체(110)를 제조한다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 매니폴드(30)는 레이저 트리밍에 의해 형성할 수 있으며, 이 경우, 상기 매니폴드(30)를 둘러싸고 매니폴드 치밀부(40)가 형성되어 매니폴드를 통해 이동하는 공기 또는 연료가 상기 금속지지체의 내부로 유입되는 것을 효과적으로 방지할 수 있다.
이하, 도 4를 참조하여, 본 발명의 다른 일 측면인 고체산화물 연료전지(120)에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명의 다른 일 측면인 고체산화물 연료전지(120)는, 상술한 방법에 의해 제조된 금속 지지체를 포함하는 고체산화물 연료전지에 있어서, 상기 금속 지지체 중 다공성 구조만 적층된 영역이 외부로 노출되지 않도록 상기 금속 지지체 표면에 전해질층(50) 및 전극층(60)이 순차로 적층되어 있는 것을 특징으로 한다.
상기 금속 지지체 중 다공성 구조만 적층된 영역이 외부로 노출될 경우, 노출된 영역으로 공기 또는 연료의 누수(leak)가 발생하는 문제가 있다. 따라서, 도 4와 같이, 상기 금속 지지체 중 다공성 구조만 적층된 영역이 외부로 노출되지 않도록 상기 금속 지지체 표면에 전해질층(50) 및 전극층(60)을 형성시킴이 바람직하며, 이를 위해 상기 다공성 구조만 적층된 영역의 면적에 비하여 충분히 넓은 면적을 갖는 전해질층(50) 및 전극층(60)을 사용함이 보다 바람직하다.
본 발명에 의해 제조된 고체산화물 연료전지는 금속 지지체와 매니폴드가 일체화되어 있으며, 별도의 셀 프레임을 구비할 필요가 없기 때문에, 다수의 구조물의 연결함에 따른 구조적 취약성을 방지할 수 있다는 장점이 있다.
10: 그린시트
12: 중앙부
14: 폭방향 양단부
20: 적층체 치밀부
30: 매니폴드
40: 매니폴드 치밀부
50: 전해질층
60: 전극층
100: 그린시트 적층체
110: 고체산화물 연료전지용 금속지지체
120: 고체산화물 연료전지

Claims (9)

  1. 중앙부는 다공성 구조를 가지며, 폭방향 양단부는 치밀 구조를 가지는 그린시트를 준비하는 단계;
    상기 그린시트 2장 이상을, 그 중앙부가 서로 교차되도록 적층시켜 그린시트 적층체를 형성하는 단계;
    상기 그린시트 적층체를 소결하는 단계;
    상기 소결된 그린시트 적층체의 측면부를 레이저 트리밍(Laser Trimming)하는 단계; 및
    레이저 트리밍 후, 상기 소결된 그린시트 적층체의 다공성 구조만 적층된 영역을 제외한 나머지 영역에 매니폴드를 형성하는 단계를 포함하는 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 그린시트를 준비하는 단계는,
    제 1 슬러리 및 제 2 슬러리를 준비하는 단계;
    바탕필름 상부에 제 1 슬러리, 제 2 슬러리, 제 1 슬러리를 나란히 도포 후 건조하는 단계; 및
    상기 바탕필름을 제거하는 단계를 포함하며,
    상기 제 1 슬러리는 금속분말을 포함하고, 상기 제 2 슬러리는 금속분말 및 기공 형성제를 포함하는 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법.
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 제 1 슬러리 및 제 2 슬러리에 포함된 금속 분말은 300계 스테인리스 분말, 400계 스테인리스 분말, Ni 분말, Ni-Fe 합금 분말, Co-Ni 합금 분말로 이루어진 그룹에서 선택된 1종 이상인 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법.
  4. 제 2항에 있어서,
    상기 기공 형성제는 카본 블랙, 전분(starch), 흑연(graphite), PMMA 계열 고분자로 이루어진 그룹에서 선택된 1종 이상인 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 그린시트 적층체 형성시, 상기 그린시트 2장 이상을, 그 중앙부가 서로 수직으로 교차되도록 적층시켜 그린시트 적층체를 형성하는 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 그린시트 적층체는 서로 수직으로 교차된 2 이상의 그린시트를 온간등방압프레스(Warm Isostatic Press; WIP) 방법에 의해 압축 성형하여 형성하는 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법.
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 그린시트 적층체의 소결은 수소(H2) 또는 아르곤(Ar) 분위기의 소결로에서 1000~1300℃의 온도범위에서 2~5시간 열처리하는 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법.
  8. 제 1항에 있어서,
    상기 매니폴드는 레이저 트리밍에 의해 형성되는 고체산화물 연료전지용 금속 지지체의 제조방법.
  9. 제 1항 내지 제 8항 중 어느 한 항에 의해 제조된 금속 지지체를 포함하는 고체산화물 연료전지에 있어서,
    상기 금속 지지체 중 다공성 구조만 적층된 영역이 외부로 노출되지 않도록 상기 금속 지지체 표면에 전해질층 및 전극층이 순차로 적층되어 있는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
KR20130153285A 2013-12-10 2013-12-10 고체산화물 연료전지용 금속지지체의 제조방법 및 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 KR101511582B1 (ko)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2004105154A2 (en) 2002-08-13 2004-12-02 Ztek Corporation Method of forming freestanding thin chromium components for an electrochemical converter
JP2009134979A (ja) 2007-11-30 2009-06-18 Dainippon Printing Co Ltd 固体酸化物型燃料電池の製造方法
KR101191638B1 (ko) 2011-06-15 2012-10-15 재단법인 구미전자정보기술원 평관형 고체산화물 연료전지 음극 지지체 제조방법
JP2013143189A (ja) 2012-01-06 2013-07-22 Noritake Co Ltd 電極形成材料とこれにより形成されるグリーンシート、多孔質電極および固体酸化物形燃料電池ならびに固体酸化物形燃料電池の製造方法

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