KR101494803B1

KR101494803B1 - 나노캡슐을 포함하는 피부진정용 화장료 조성물 및 그 제조방법

Info

Publication number: KR101494803B1
Application number: KR20120144441A
Authority: KR
Inventors: 이준구
Original assignee: 인타글리오주식회사
Priority date: 2012-12-12
Filing date: 2012-12-12
Publication date: 2015-02-23
Also published as: KR20140081924A

Abstract

본 발명은 천연 복합 추출물의 나노캡슐을 포함하는 기능성 화장료 조성물 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로, 본 발명은 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물의 나노캡슐을 포함하는 피부진정용 화장료 조성물 및 그 제조방법에 관한 것이다.

Description

나노캡슐을 포함하는 피부진정용 화장료 조성물 및 그 제조방법 {Cosmetic composition for skin soothing comprising nano capsule and manufacturing method thereof}

피부는 신체의 바깥쪽을 둘러싸고 있는 얇은 막으로서, 외부 환경의 물리적, 화학적인 자극으로부터 인체를 보호해 주는 기능을 한다. 피부는 표피, 진피, 피하조직의 3개층으로 나누어지는데, 그 중에서도 표피의 각질층은 약 10~20%의 수분을 함유하며 인체의 최외각에 존재하여 체내로부터의 수분 증발을 억제하는 한편 외부로부터의 물질 과잉 침투를 차단한다. 그러나, 환경의 변화 혹은 생활 패턴의 변화, 사회 생활에서 발생되는 각종 스트레스와 공해물질로 인한 환경 오염, 화장 습관에 따른 잦은 세안 및 연령 증가에 따른 자연적인 피부 노화 등의 원인으로 피부가 건조해지고 표면이 거칠게 되며 피부가 윤기를 잃어 칙칙하게 보이는 등의 현상이 자주 발생하게 되면서 피부 건강에 관한 문제는 그 중요성이 점점 더 커지고 있다.

다양한 피부 스트레스로부터 피부를 건강하게 유지시키고자 하는 방법들로 종래에는 피부 수분의 건조를 막고 각질층에서의 수분 보유능을 향상시키는 피부 보습용 기술들이 주로 사용되어 왔다. 또한, 각질층의 분화가 피부수분의 건조를 막는데 중요하다는 주장이 제기되면서 각질층의 정상적인 턴오버(turn over)를 촉진시키는 각질케어 기술도 개발되어 왔다. 최근에는 현대사회의 다양화에 따른 소비자의 욕구에 부응하기 위하여 자외선에 의한 손상을 막거나, 유해한 활성산소를 제거해 주는 등의 생리활성이 높은 기능성 화장품 개발도 활발히 이뤄지고 있다.

아울러, 최근에는 천연물 소재의 친환경적 피부진정용 화장료 소재의 개발이 각광을 받고 있다. 예를 들어, 아마인 추출물과 엔트로모르파 컴프레사 추출물 (국내등록특허 제10-0253425호), 목련, 산다화, 연꽃, 봉선화 및 진달래 추출물(국내등록특허 제10-0898308호), 석류, 토마토 및 포도발효 추출물 (국내공개특허 제2007-0008150호) 등이 알려져 있다. 그러나, 상기 천연물질들은 그 효과가 낮거나, 효과가 있더라도 발적, 염증을 유발시켜 피부에 대한 부작용을 일으킬 수 있는 문제와, 화장품 제형의 색상과 냄새의 문제 등을 가지고 있다. 따라서, 피부 깊숙히 유효 성분을 전달할 수 있으면서 피부자극완화 및 피부진정 효과가 우수한, 바람직한 화장품 제형을 나타내는 기술이 필요하다.

이에, 본 발명자들은 피부진정 효과가 있는 물질을 탐색하고자 연구한 결과, 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물을 구성된 복합 추출물의 나노캡슐이 피부진정에 우수한 효과가 있음을 확인하였다. 또한, 천연 추출물들이 일반적으로 가지고 있는 피부자극성 및 화장품 제형에 영향을 미치는 색상과 냄새의 문제 해결하기 위하여 나노기술을 접목함으로써 안정적이고 자극이 없으며 유효성이 증대된 기능성 화장품을 개발하게 되었다.

본 발명의 목적은 각종 스트레스와 공해물질로 인한 환경 오염, 노화, 건조 등의 이유로 외부자극에 민감해진 피부에 대하여 피부자극완화 및 피부진정 효과를 지니는 기능성 화장료를 제공하기 위한 것이며, 피부자극완화 및 피부진정에 탁월한 효과가 있는 천연 복합 추출물을 나노캡슐화함으로써 피부활성성분을 선택적으로 피부에 전달할 수 있는 전달시스템을 확립하고, 상기 나노캡슐화된 화장료 조성물 및 이의 제조방법을 제공하는 것이다.

보다 상세하게, 본 발명의 하나의 목적은 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물이 봉입된 나노 캡슐을 포함하는 피부진정용 화장료 조성물을 제공하는 것이다.

본 발명의 또 하나의 목적은 상기 피부진정용 나노캡슐 화장료 조성물의 제조방법을 제공하는 것이다.

상기 과제를 달성하기 위한 하나의 양태로서, 본 발명은 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물이 봉입된 나노 캡슐을 포함하는 피부진정용 화장료 조성물에 관한 것이다.

바람직하게, 상기 화장료 조성물은 유연화장수, 영양화장수, 영양크림, 마사지크림, 에센스, 아이크림, 클렌징크림, 클렌징폼, 클렌징워터, 팩, 스프레이 및 파우더로 이루어진 군에서 선택된 하나의 제형을 포함한다.

또 하나의 양태로서, 본 발명은 상기 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물이 봉입된 나노 캡슐을 포함하는 피부진정용 화장료 조성물의 제조방법에 관한 것이다.

바람직하게, 상기 제조방법은

(1) 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물을 제조하는 단계; 및

(2) 상기 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물을 나노캡슐화하는 단계를 포함할 수 있다.

또한 바람직하게, 상기 단계 (2)는

갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물과 생분해성 고분자를 휘발성 유기용매에 용해시키는 단계;

상기 용액을 물에 분산 및 교반시켜 입자를 형성하는 단계; 및

상기 입자 용액 중 휘발성 유기용매를 증발시켜 제거하는 단계를 포함할 수 있다.

이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.

본 발명에서 용어, "갈근" 은 콩과의 덩굴식물인 칡(Pueraria lobata)의 뿌리를 말하며, 해독, 해열, 방부, 항염 등의 효능을 가지는 것으로 알려져 있다.

본 발명에서 용어, "감잎" 은 감나무의 엽부로, 비타민C와 비타민P가 다량 함유되어있어 면역력과 저항력을 높여주며, 알칼리 성분이 많아 피를 많게 하여 세포의 대사활성을 좋게 하여 증식에 도움을 준다고 알려져 있다.

본 발명에서 용어, "인동초(Lonicera japonica)" 는 인동과에 속하는 쌍떡잎 식물로, 본 발명에서 인동초 추출물은 인동초로부터 유래된 것이면 그 구성의 한정이 없이 추출하여 사용할 수 있다.

본 발명에서 용어, "고삼(Sophora Angustifolia)" 은 콩과의 여러해살이풀로, 맛이 쓰고 인삼의 효능이 있어 소화불량, 신경통, 간염, 황달, 치질 등에 처방되어 왔다. 본 발명에서 고삼 추출물은 인동초로부터 유래된 것이면 그 구성의 한정이 없이 추출하여 사용할 수 있다.

본 발명에서 용어, "감초(Glycyrrhiza glabra)" 는 콩과의 다년생 초본으로 한방에서 두루 쓰이는 약재 중의 하나이며, 간장에서 유독 물질과 결합, 해독 작용을 하기 때문에 간장기능을 회복시켜 주며 약물중독, 간염, 두드러기, 피부염, 습진 등에 유효하다고 알려져 있다. 본 발명에서 감초 추출물은 감초로부터 유래된 것이면 그 구성의 한정이 없이 추출하여 사용할 수 있다.

본 발명에서 용어, "황금(Scutellaria baicalensis)" 은 꿀풀과의 여러해살이풀로, 항류마티스작용 및 항알레르기작용이 알려져 있다. 추출 부위는 특별히 제한되지 않으나, 뿌리 추출물이 바람직하다.

본원에서 용어, "복합 추출물" 은 갈근, 감잎, 인동초, 고삼, 감초 및 황금으로부터의 추출물을 의미한다. 각 천연물로부터의 추출물을 제조한 뒤 이를 혼합하여 복합 추출물을 제조하거나, 각 천연 원료의 복합재로부터 추출물을 제조할 수 있다. 각 추출 방법은 통상의 추출법을 사용할 수 있으며, 추출 용매에 의한 추출, 초임계 유체 추출, 초음파 추출, 열수 추출 등의 방법을 예시할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.

또한, 상기 복합 추출물은 추출물 전체 중량을 기준으로, 갈근 추출물 0.1 내지 20중량%, 감잎 추출물 0.1 내지 20중량%, 인동초 추출물 0.1 내지 20중량%, 고삼 추출물 0.1 내지 20중량%, 감초 추출물 0.1 내지 20중량% 및 황금 추출물 0.1 내지 20중량%을 포함하는 것이 바람직하다.

본 발명의 바람직한 구현예에서, 본 발명의 화장료 조성물 중 상기 복합 추출물의 함량은 전체 화장료 조성물 전체 중량에 대하여 0.001 내지 10.0 중량%, 바람직하게는 0.1 내지 1 중량%으로 포함될 수 있다. 복합 추출물의 함량이 0.001 중량% 미만일 경우에는 뚜렷한 피부진정 효과를 기대할 수 없고, 복합 추출물의 함량이 10.0 중량%를 초과하는 경우에는 피부자극을 유발하고 제형이 안정하지 못해 화장료 조성물로서 바람직하지 않을 수 있다.

일예로, 유기 용매를 사용하여 추출하는 경우, 갈근, 감잎, 인동초, 고삼, 감초 및 황금의 건조된 각 식물체의 전초, 뿌리 또는 지상부 (잎, 줄기) 등을 세절하여 무게 (㎏)의 약 1배 내지 20배, 바람직하게는 약 3배 내지 10배의 물, C1 내지 C4의 저급 알콜 또는 이들의 혼합용매, 바람직하게는 에탄올로, 0 ℃ 내지 100 ℃, 바람직하게는 10 ℃ 내지 80 ℃ 추출온도에서 약 1시간 내지 24시간, 바람직하게는 약 2시간 내지 5시간 동안 냉침, 열수추출, 초음파 추출, 환류 냉각 추출방법 등을 이용하여 수득한 추출액을 여과, 감압농축 또는 건조하여 수득할 수 있다. 또한 추가로 통상의 분획 공정을 수행하여 수득할 수도 있다 (Harborne J.B., Phytochemical methods: A guide to modern techniques of plant analysis, 3rd Ed. pp6-7, 1998).

또 다른 예로, 본 발명의 복합 추출물은 초임계 추출기술을 사용하여 추출할 수 있다. 초임계 추출은 캐리어 가스로 이산화탄소를 사용하고 임계점 이상의 초고압을 이용하여 복합 추출물을 추출하는 것을 말한다. 이러한 초임계 추출법은 기존 열 추출이나 용매 추출과는 달리 저온에서 초고압으로 식물의 필요한 성분만을 고농도로 추출하는 방법으로 추출물이 가지는 활성 성분들을 파괴하지 않고 추출할 수 있으며, 유기 용매 대신 인체에 무해한 이산화탄소를 이용하기 때문에 피부에 독성도 없다. 초임계 추출방법의 예시로, 갈근, 감잎, 인동초, 고삼, 감초 및 황금의 건고물을 초임계 추출장치에 채운 후 70～90℃, 4,000～6,000 PSI 압력으로 이산화탄소로 1차 추출한 다음 이산화탄소 100 부피부에 대해 2～20(v/v)%의 디에틸아민 또는 트리에틸아민이 용해된 메탄올, 에탄올, 물 또는 이들의 혼합용매에서 선택된 1종 이상의 알카리성 공용매 1～20 중량부를 반응기에서 혼합하여 추출한 다음 컬럼크로마토그래피를 사용하여 선택적인 복합 추출물 분획을 얻을 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물은, 본 발명의 천연 복합 추출물들이 나노 소포체에 봉입되어 나노캡슐화됨을 특징으로 한다. 일반적으로 생약재 추출물 함유 화장품은 일반 화장품보다 피부활성능력이 우수하다고 알려져 있으나, 발적, 염증을 유발시켜 피부에 대한 부작용이 존재할 수 있고, 화장품 제형에 영향을 미치는 색상과 냄새의 문제가 제기되어 왔다.

이에, 본 발명에서는 천연 복합 추출물 원료 자체의 피부 안정성과 피부 흡수력 문제를 해결하고 고품질의 화장품을 제공하기 위하여, 나노기술을 접목함으로써 기존 바이오 소재보다 안정적이고 자극이 없으며 유효성이 증대된 기능성 화장료 소재를 제공한다.

캡슐화기술(encapsulation technology)은 고체, 액체, 기체 상의 물질을 차폐하거나 특정 조건하에서 조절된 속도로 내용물을 방출할 수 있도록 어떤 물질이나 조직 내부에 포장하는 기술을 말하며, 나노 크기의 포장단위를 나노캡슐(nanocapsule)이라고 한다. 나노캡슐은 수 나노미터(nm) 내지 수백 나노미터로 정의할 수 있다. 바람직하게, 본 발명에서는 나노 범위에 속하는 50 내지 500 nm 크기의 나노 소구체 제조기술을 적용하여 기능성 화장품의 경피흡수 효능을 높였다.

본 발명에서 사용되는 용어, '화장료 조성물'은 상기 추출물을 포함하는 조성물로서 그 제형은 어떠한 형태라도 가능하다. 이러한 제형의 예를 들면 상기 화장료 조성물을 이용하여 제조된 화장료는 크림류, 팩류, 로션류, 에센스류, 화장수류, 파운데이션류 및 메이크업 베이스류 등이고, 본 발명의 목적을 달성하기 위하여 이러한 제형 중 어떠한 형태로도 제조되어 상용화될 수 있으며, 상기 예들에 한정되지 않는다. 바람직하게, 상기 화장료 조성물은 유연화장수, 영양화장수, 영양크림, 마사지크림, 에센스, 아이크림, 클렌징크림, 클렌징폼, 클렌징워터, 팩, 스프레이 및 파우더로 이루어진 군에서 선택된 하나의 제형을 포함할 수 있다.

또한 본 발명에 따른 화장료 조성물은 화장료의 제형 또는 사용목적 등에 맞게 정제수, 보습제, 고급알코올, 고급지방산, 연화제(emollient), 킬레이트제, 점증제, 영영성분, pH조절제, 향료 등을 임의로 추가할 수 있다.

본 발명의 상기 천연 복합 추출물이 봉입된 나노캡슐을 포함하는 화장료 조성물의 제조방법은, 바람직하게,

(2) 상기 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물을 나노 소포체에 봉입하여 나노캡슐화하는 단계를 포함한다.

상기 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물을 제조하는 단계는, 건조된 각 식물체의 전초, 뿌리 또는 지상부 (잎, 줄기) 등을 세절하여 무게 (㎏)의 약 1배 내지 20배, 바람직하게는 약 3배 내지 10배의 물, C1 내지 C4의 저급 알콜 또는 이들의 혼합용매, 바람직하게는 에탄올로, 0 ℃ 내지 100 ℃, 바람직하게는 10 ℃ 내지 80 ℃ 추출온도에서 약 1시간 내지 24시간, 바람직하게는 약 2시간 내지 5시간 동안 냉침, 열수추출, 초음파 추출, 환류 냉각 추출방법 등을 이용하여 수득한 추출액을 여과, 감압농축 또는 건조하여 수득할 수 있다. 또한 추가로 통상의 분획 공정을 수행하여 수득할 수도 있다.

다음으로, 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물을 나노 소포체에 봉입하여 나노캡슐화하는 단계를 수행할 수 있다.

나노캡슐화의 구체적인 바람직한 양태로, 용매증발 방법(solvent evaporation method), 용매치환 방법(solvent displacement method) 또는 유화 용매 확산법(emulsification solvent diffusion), 초임계유체 추출 공정 등을 사용할 수 있다.

용매증발 방법은 물에 섞이지 않은 휘발성 유기용매에 캡슐화하는 물질과 유용성 물질을 용해하고, 이 용액을 응집방지제가 첨가된 수용액에 분산시켜 입자를 형성하게 한 후 휘발성 유기 용매를 증류시켜 입자를 제조하는 것이다. 이 때, 입자의 크기는 분산시킬 때의 교반 속도에 크게 좌우되며, 일반적인 교반기(agitator)를 사용할 경우에는 수 마이크론 단위의 입자가 형성되며, 고속 교반 유화기(homogenizer)를 사용할 경우에는 수백 나노미터의 입자가 형성될 수 있다. 일반적으로 수십 나노수준의 입자를 얻고자 할 경우에는 고압 유화기(high pressure homogenizer)를 사용하여 100나노미터 이하 크기의 입자를 얻을 수 있다. 상기 용매증발방법을 이용할 경우 유기용매는 휘발성이 높은 용매를 사용하며, 구체적인 예로 메틸렌 클로라이드(methylene chloride), 에틸 아세테이트(ethyl acetate) 등이 있다.

용매치환 방법 또는 유화 용매 확산법은 물과 섞이는 휘발성 유기용매에 캡슐화하는 물질과 유용성 물질을 용해하고, 이 용액을 응집방지제가 첨가된 수용액에 분산시켜 입자를 형성하게 한 후 휘발성 유기 용매를 증류시켜 입자를 제조하는 것이다. 이 방법은 물과 섞이는 휘발성 유기용매를 사용하기 때문에 물과 유기용매의 공용매상에서의 캡슐화하는 물질과 유용성 물질의 용해도 차이에 의해 입자가 형성되므로, 응집방지를 위한 수용성 계면활성제 및 기타 계면활성제를 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 캡슐화된 유용성 활성물질의 안정화를 위해서 소수성 계면활성제를 사용할 수 있다. 상기 용매치환 방법을 이용하여 입자제조시 제조된 입자의 크기에 영향을 미치는 인자는 유기용매와 물의 비율, 사용하는 유기용매에 사용되는 캡슐화제 및 난용성 활성 성분의 농도, 소수성 계면활성제의 양, 친수성 계면활성제의 양, 및 교반속도를 들 수 있으며, 일반적으로 이러한 구성성분 및 방법을 통해서 얻어지는 입자의 크기는 100~300㎚ 사이가 된다.

초임계유체 추출공정은 다른 추출공정에 비하여 입자 내에 독성용매나 계면활성제가 없는 관계로 의약품, 식품, 화장품 등에 널리 사용될 수 있으며, RESS(Rapid Expansion of Supercritical Solutions), GAS(Gas Anti-Solvent), SAS(Supercritical fluid Anti-Solvent), ASES(Aerosol Solvent Extraction System), SEDS(Solution Enhanced Dispersion by Supercritical Fluids), PGSS(Particles from Gas Saturated Solutions), RPSS(Reactive Precipitaion in Supercritical Solution) 방법을 사용할 수 있다.

바람직한 양태로서, 본 발명의 화장료 제조방법 중 갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물을 나노 소포체에 봉입하여 나노캡슐화하는 단계는,

상기에서 생분해성 고분자는 제조된 나노입자가 피부에 침투할 경우 체내 안전성을 고려하여 생체적합성과 생분해성이 우수하여야 하며, 예를 들면 천연고분자류로서 전분, 키토산, 알긴산, 레시틴, 글루코만난, 폴리사카라이드, 아카시아검, Irish moss, karaya gum, gum tragacanth, gum guaiac, xanthan gum, locust bean gum과 이의 유도체가 가능하며, 카세인, 젤라틴, 콜라겐, 알부민, 글로블린, 피브린 등의 단백질과 이의 유도체, 셀룰로오스, 덱스트린, 펙틴, 전분, 아가, 만난 등의 천연유래 카보하이드레이트류와 이의 유도체, 합성된 고분자로서 폴리비닐류 고분자와 이의 유도체(예: 폴리비닐피롤리돈, 폴리비닐 알코올, 폴리비닐메틸에테르, 폴리비닐에테르 등), 폴리카르복시산과 이의 유도체(예: 폴리아크린산, 폴리메타크릴산, 폴리메틸메타그릴레이트 등), 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 hydrocarbone류와 이의 이성질체, 폴리사카라이드와 이의 유도체( 폴리슈크로즈, 폴리글루코스, 폴리락토스 및 이의 염류) 등이 가능하며, 상기한 고분자들이 가교화된 형태의 고분자들이 가능하다. 천연유래 고분자는 생체적합성이 우수한 것으로 알려져 있으며, 상기한 고분자류는 생체적합성이 우수한 고분자로서 본 발명의 나노입자에 적용이 가능하다.

또한, 예를 들면, 지방산 고분자(예: 폴리락트산, 폴리글리콜산, 폴리시트린산, 폴리말린산 등)와 이의 유도체, 폴리-, 알파-, 시아노아크린산과 이의 유도체, 폴리-, 베타-, 히드록시부티르산, 폴리알킬렌 옥살레이트(예 : 폴리메틸렌옥살레이트, 폴리테트라메틸렌옥살레이트 등), 폴리오르소에스터류, 폴리오르소카보네이트류, 폴리카보네이트류(예 : 폴리에틸렌 카보네이트, 폴리에틸렌-프로필렌 카보네이트 등), 폴리아미노산(예 : 폴리감마벤질글루타민산, 폴리알라닌, 폴리감마메틸글루타민산 등) 등이 사용 가능하며, 생체적합성은 뛰어나지만 생분해성은 없는 폴리스티렌, 폴리아크린산과 이의 유도체, 폴리메타크린산과 이의 유도체, 아크린산-메타크린산의 공중합체, 폴리아미드(예 : 나이론), 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리아미노산, 실리콘고분자류, 덱스트란스테아레이트, 에틸셀룰로오스, 아세틸세룰로오스, 니트로세룰로오스, 폴리우레탄, 무수 말레인산 공중합체, 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체, 폴리비닐아세테이트, 폴리비닐알코올, 폴리아크릴아미드와 같은 단일고분자 중합체, 두가지 이상의 공중합체 및 상기 고분자의 혼합물이 이용가능하며, 그 유도체와 염류를 이용할 수도 있다.

상기 휘발성 유기용매로는 물에 섞이는 휘발성 유기용매로서 메탄올(Methanol), 에탄올(Ethanol), 아세톤(Acetone), THF(테트라하이드로퓨란), 아세토니트릴(Acetonitrile) 및 1,4-디옥산(Dioxane) 등을 예시할 수 있으며, 물에 섞이지 않는 휘발성 유기용매로서 할로겐화 알칸류(클로로메탄, 디클로로메탄, 클로로포름, 테트라클로로메탄, 디클로로에탄 등), 에틸아세테이트, 디에틸에테르, 시클로헥산, 벤젠, 톨루엔 등을 예시할 수 있다.

상기 단계 (2)에서는 유화제를 첨가할 수 있으며, 유화제로서 폴리옥시에틸렌 유형의 유화제, 포화 및 불포화 알킬설페이트, 지방산의 암모늄, 알칸설포네이트, 지방 알콜 포스포레이트, 지방산 부분 글리세라이드, 폴리글리세롤 에스테르, 지방산의 프로필렌 글리콜 에스테르 및 지방산의 락테이트 등을 예시할 수 있다.

또한, 나노입자를 제조하기 위하여 고압, 고전단력을 이용하여 유화물을 균일한 나노크기의 입자로 만들어주는 마이크로프루다이저(Microfluidics Corporation, USA) 등을 사용할 수 있으며, 압력은 500 bar 내지 1,500bar 사이, 유속은 20ml/min 내지 150ml/min 사이에서 조절할 수 있다.

이와 같이 제조된 본 발명의 복합 추출물은, 피부자극완화 및 피부진정 용도로 사용될 수 있다.

본 발명은 천연 소재 복합 추출물을 이용하여 피부자극완화 및 피부진정을 위한 보조 또는 대체 수단으로서 활용이 가능하며, 나노 공법을 통해 활성성분을 피부 깊숙한 곳까지 그 효능을 빠르게 침투시킬 수 있다. 따라서, 본 발명은 기존의 천연 소재 화장품에 비해 피부조직에 활성성분 공급이 더욱 우수하며, 장기 보관 시 활성성분이 그대로 유지될 수 있고, 안정적이고 자극이 없으며 유효성이 증대된 기능성 화장품을 제공할 수 있다.

이하, 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.

실시예 1. 복합 추출물의 제조

갈근, 감잎, 인동초, 고삼, 감초 및 황금 각각 20kg을 수확하여 건조시킨 후 분쇄하여 -20℃에 저장하면서 시료로 사용하였다. 분쇄된 갈근, 감잎, 인동초, 고삼, 감초 및 황금의 일정량 (2.5 kg)을 환류 냉각기를 부착한 집기병에 담은 후 10 L의 주정을 넣은 후, 수욕상에서 3 시간 추출하였다. 그리고 추출액은 여과하여 rotary vacuum evaporator를 사용하여 농축하였다 (40℃). 위와 같은 방법으로 다시 1회 더 반복하여 총 670 g의 주정 추출물을 얻었다. 추출물을 H₂O:ethanol(9:1,v/v)의 혼합용매로 녹인 후, 분액 깔대기에 부어, 동량의 n-hexane를 넣어 분액 깔대기를 흔든 다음 평형화시켰다. 이후 위층의 n-hexane 가용부를 모아 무수 황산 나트륨 (sodium sulfate, anhydrous)으로 처리한 다음 여과하여 농축한다. 이와 같은 방법으로 4회 더 반복하여 n-hexane 분획물 77 g을 얻었다. 동일한 방법으로 CH₂Cl₂를 H₂O층에 가하여 하층의 CH₂Cl₂가용부를 모아 CH₂Cl₂획분 8.5 g을 얻었다. H₂O층에 EtOAc를 가하여 상층의 EtOAc 가용부를 모아 EtOAc 분획물 49 g을 얻었다. 또한 n-BuOH에 대해서도 동일한 방법으로 시행하여 상층의 n-BuOH 획분 72 g과 하층의 H₂O 획분 353 g을 얻었다

실시예 2. 복합 추출물의 나노캡슐화

생물고분자인 키토산의 C-2에 EDC 반응을 유도하여 리놀레인산 (linoleic acid)을 결합시키거나 알킬 무수물 (alkyl anhydrides) 또는 할로젠화물 (halides)을 결합시켜 N-아실화 키토산 (N-acylated 키토산)을 합성하여 키토산에 친수성과 소수성을 동시에 갖는 양친성 (amphipathicity) 성질을 부여하였다. 우선, 키토산 (1g)을 1% (w/v) 아세트산 수용액 (100ml)와 85ml의 메탄올에 녹였다. 실온에서 리놀레인산을 키토산의 글루코사민 잔기당 0.54mol/mol 비율로 첨가하고, 15ml의 EDC-메탄올 용액 (0.07g/L)을 dropwise 첨가하였다. 24시간 후에 반응용액을 200ml의 메탄올/암모니아 용액 (7/3, v/v)에 넣고 교반해주면서 중화시켰다. 형성된 침전물을 필터 하고, 증류수, 메탄올과 에테르로 씻어주고, 실온에서 24시간 동안 진공드라이하여, LA-키토산을 합성하였다. 또한, 키토산을 0.6% 아세트산 수용액과 메탄올 혼합용액 200ml에 녹였다. 실온에서 같은 양의 무수물 또는 할로젠화물를 키토산 용액에 dropwise 첨가하고, 5시간 동안 교반하였다. 그리고, 반응용액을 200ml의 메탄올/암모니아 용액 (7/3, v/v)에 넣고, 교반해주면서 중화시켰다. 형성된 침전물을 필터하고, 증류수, 메탄올과 에테르로 씻어주고, 실온에서 24시간 동안 진공 드라이하여 N-아실화된 키토산을 합성하였다.

상기 제조한 양친성 키토산을 사용하여 용매 확산법에 의하여 100-200nm 크기의 나노 담체를 제조하고, 유화제 (폴리옥시에틸렌 유형의 유화제, 포화 및 불포화 알킬설페이트, 지방산의 암모늄, 알칸설포네이트, 지방 알콜 포스포레이트, 지방산 부분 글리세라이드, 폴리글리세롤 에스테르, 지방산의 프로필렌 글리콜 에스테르, 지방산의 락테이트)를 혼합한 후 고속 교반 유화기 (homogenizer)에서 교반하여, 내부에 실시예 2에서 제조한 복합 추출물 나노캡슐을 포함하는 로션 화장료 제형으로 제조하였다.

원료명	중량%
스테아린산	2.1
세탄올	1.3
유동파라핀	7.0
스쿠알렌	0.5
이소프로필 미리스테이트	1.0
글리세릴 모노스테아레이트	0.5
아라셀-60	0.85
트윈-20	0.1
이소스테아릴-이소스테아레이트	0.5
프로필파라벤	0.1
알라닌 200F/100CS	0.1
정제수	73.65
트리에탄올아민	0.7
프로필렌글리콜	7.0
글리세린	3.0
메틸파라히록시벤조익산	0.1
복합추출물 나노캡슐	1.5
합계	100

실시예 3. 피부진정 효능 평가

3-1. 피부자극 완화 효과

Draize's 시험법을 사용하여 도시 공해 및 매연의 주 원인물질인 아황산에 대한 피부자극 완화효과를 측정하였다. 적당한 환경(23±2℃, 상대습도 50±10%)에서 음수와 고형사료를 자유로이 섭취시킨 2 내지 2.5kg의 웅성 뉴질랜드 흰 토끼에 대하여 3마리를 한군으로 구성하여, 24시간 전에 제모한 각 동물의 등 부위를 척추를 중심으로 약 1.5cm × 1.5cm 정도의 크기로 본 발명의 나노캡슐을 함유하는 시료물질과 대조물질을 동물 1마리당 1.0g씩 투여 부위에 도포하고, 적용부위는 가제로 덮은 후, 비자극성 테이프로 잘 고정하여 24시간 적용시켰다. 이때 적 용부위는 24시간 후 및 72시간 후 홍반과 가피형성, 부종형성 등의 자극성 유무를 관찰하였다. 피부반응의 평가는 "의약품 등의 독성시험기준"에 의거하여 판정하였다. 또한, 결과에 대한 자극성의 정도 판정은 일반적으로 많이 이용되는 일차자극지수의 산출방법에 따랐다(Draze, J.H., Appraisal of safety of chemical in foods, drugs and cosmetics. The Staff of division of pharmacology, Food and Drug Education and Welfare, Pub.(1959) 및 Guidelines for the testing of chemical substance(1992). OECD, Paris, France 참조).

대조물질로 H₂SO₄ 10% 수용액과 Na₂SO₄ 10% 수용액을 사용한 이유는 수용액 상태에서 수소이온과 SO_X의 형태로 존재하여 매연의 주성분인 SO_X와 유사한 형태의 물질로 존재할 수 있기 때문에 이를 대조물질로 하여 비교하였다. 이때 1차 자극지수 평가는 하기 표 2 및 3의 기준에 의해 적용하였으며, 얻어진 결과를 하기 표 3에 나타내었다. 피부 일차자극지수(Primary Irritation Index, P.I.I)는 하기 표2의 피부 반응의 정도에 의한 홍반평점과 부종평점의 합의 평균치를 4로 나누어 결정한 것이다. 한편 상기 표 1의 1차 자극지수는 하기 표 3에 기초하여 평가한다.

피부 반응정도 평가기준	평점
1. 홍반과 가피형성
홍반이 없음	0
아주 경도의 홍반(육안으로 겨우 식별할 정도)	1
명료한 홍반	2
중등도에서 강한 홍반	3
심홍색의 강한 홍반과 가피 형성	4
2. 부종 형성
부종 없음	0
매우 가벼운 부종(육안으로 겨우 식별할 정도)	1
명료한 부종(주위와 명료한 구분이 됨)	2
중등도의 부종(1mm 정도 부어 올랐을 경우)	3
강한 부종(1mm 이상 부어오르고 노출부위 밖까지 확장)	4

안전성 구분	1차 자극성 지수
0-0.5	자극이 없음
0.6-2.0	약한 자극
2.1-5.0	강한 자극
5.1 이상	심한 자극

	1차 자극지수	작업성
대조군	5.5	불량
복합 추출물 나노소재 처리군	0.2	양호

3-2. 피부 보습력 평가

피부가 민감한 나이 30-40세로 구성된 20여명(남자 10명, 여자 10명)을 대상으로 지원자의 상박부에 실시예 2의 로션을 매일 3회씩 2.0 mg/mL를 균일하게 도포하여 보습력과 피부자극완화 테스트를 실시하였다. 피부보습력 시험을 위하여, 시험시작 30분 전부터 항온항습조건(20~22도, 상대습도 40~60%)의 실내에서 대기한 지원자의 상박부에 각각의 시료를 균일하게 도포한 이후에 10분이 경과한 후, 피부수분량 측정기(Corneometer, CM825)를 이용하여 보습력을 측정하였다. 측정된 capacitance value는 0~120 사이의 arbitrary capacitance units(A.U.)로 표시된다. 보습력 측정 결과, 본 발명의 복합 추출물 나노소재를 처리한 실험군에서 월등히 개선된 보습력을 나타내었다.

		보습력 (A.U.)
		시험 전	도포 후
복합 추출물 나노소재 처리군	피험자 1	25.3	78.2
	피험자 2	22.5	73.8
	피험자 3	18.9	74.8
	피험자 4	25.0	75.1
	피험자 5	28.1	68.1
	피험자 6	21.0	72.5
	피험자 7	29.2	76.5
	피험자 8	35.1	79.8
	피험자 9	19.2	65.8
	피험자 10	22.1	77.0
	피험자 11	16.8	62.1
	피험자 12	36.8	75.5
	피험자 13	23.2	69.2
	피험자 14	19.5	59.8
	피험자 15	26.5	77.5
	피험자 16	31.5	76.9
	피험자 17	25.2	71.2
	피험자 18	17.6	66.1
	피험자 19	19.8	64.8
	피험자 20	24.4	70.5

3-3. 피부 안정성 평가

피부가 민감한 나이 30-40세로 구성된 20여명(남자 10명, 여자 10명)을 대상으로 상박부에 상기 실시예 2에서 제조한 크림을 인체 첩포 시험을 실시하였다. 지원자의 상박부를 70% 에탄올로 잘 닦은 다음 그 부위에, 통상의 화장료 기제에 상기 실시예 2에서 제조한 크림을 20㎕씩 담은 핀 챔버를 점착 테이프를 이용하여 24시간 폐쇄 부착시켰다. 24시간 후에 점착 테이프와 핀 챔버를 제거하고, 가제로 피부에 잔존된 시료를 가볍게 닦아 제거한 뒤에 피부 상태를 관찰하고 다시 24시간 후에 한번 더 관찰하였다. 실험 결과 본 발명에 따른 크림의 피부 자극성을 확인하기 위한 인체 첩포 시험에서 양성 반응을 보이지 않아 인체 피부에 자극성이 전혀 없는 것으로 확인되었다.

시료	24시간 후(n=20)	48시간 후(n=20)	비고
복합 추출물 나노소재 처리군	0/30	0/30	반응양성자수/총대상자수

이상에서 본 발명의 바람직한 실시 예에 대하여 설명하였으나, 본 발명은 상술한 특정의 실시 예에 한정되지 아니한다. 즉, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가지는 자라면 첨부된 특허청구범위의 사상 및 범주를 일탈함이 없이 본 발명에 대한 다수의 변경 및 수정이 가능하며, 그러한 모든 적절한 변경 및 수정의 균등물들도 본 발명의 범위에 속하는 것으로 간주되어야 할 것이다.

Claims

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갈근 추출물, 감잎 추출물, 인동초 추출물, 고삼 추출물, 감초 추출물 및 황금 추출물의 복합 추출물을 제조하는 단계로, 상기 복합 추출물은 추출물 전체 중량을 기준으로 갈근 추출물 0.1 내지 20중량%, 감잎 추출물 0.1 내지 20중량%, 인동초 추출물 0.1 내지 20중량%, 고삼 추출물 0.1 내지 20중량%, 감초 추출물 0.1 내지 20중량% 및 황금 추출물 0.1 내지 20중량%을 포함하는 것인 단계;
상기 복합 추출물과 양친성 키토산을 휘발성 유기용매에 용해시키는 단계;
상기 용해시킨 용액에 유화제를 첨가하고 물에 분산 및 교반시켜 입자를 형성하는 단계; 및
상기 입자 용액 중 휘발성 유기용매를 증발시켜 제거하는 단계를 포함하는,
도시 공해 및 매연에 의한 피부 자극으로 유발되는 홍반 및 부종 형성을 억제하기 위한 화장료 조성물의 제조방법.
제6항에 있어서, 상기 화장료 조성물은 유연화장수, 영양화장수, 영양크림, 마사지크림, 에센스, 아이크림, 클렌징크림, 클렌징폼, 클렌징워터, 팩, 스프레이 및 파우더로 이루어진 군에서 선택된 하나의 제형을 갖는 것인, 제조방법.