KR101461690B1 - 발포 조절된 알킬 4차 제형 - Google Patents
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Abstract
살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물을 포함하고 있는 수성 시스템의 발포형성 경향은, 음이온성 계면활성제를 4차 화합물(들) 에 대한 음이온성 계면활성제(들) 의 몰비가 0.001 내지 0.2 가 되는 양으로 첨가하는 것에 의해 감소된다. 본 발명에 따른 수성 시스템의 바람직한 이용분야는 수영풀 또는 스파 용수에서의 살조제이다.
Description
본 발명은 살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물 ("쿼트(quat)") 을 포함하고 있는 수성 시스템에서 발포 형성을 조절하는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 또한 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물을 함유하는 저 발포 수성 제형에 관한 것이고, 미생물, 조류 및 진균류를 죽이거나 또는 이의 성장을 억제하는 방법에서의 상기 제형 화합물의 용도에 관한 것이다.
몇몇 4차 암모늄 및 포스포늄 화합물 ("쿼트") 은 현저한 살균 활성도를 나타내며, 따라서, 수년 동안 박테리아 또는 바이러스와 같은 미생물 뿐 아니라 조류 및 진균류를 죽이거나 또는 이의 성장을 조절하기 위한 소독제, 방부제 또는 기타 조성물 내에서 활성 성분으로서 사용되어 왔다. 그러나, 이러한 쿼트 중 상당수가 또한 계면활성제 특성을 갖기 때문에, 심지어 ppm 범위의 저 퀴트 농도에서도 심한 발포형성을 야기하여 (이는 특히 수영풀 또는 스파 용수 또는 냉각 타워 내 용수와 같이 대기에 노출되는 동안 수성 시스템이 휘저어지는 적용분야에서 불리함), 수성 시스템에서의 이의 유용성을 종종 손상시킨다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 하나 이상의 살균성 쿼트를 포함 하고 있는 수성 시스템에서 발포형성을 억제하는 방법을 제공하는 것이었다.
본 발명에 따르면, 상기 문제가 제 1 항의 방법에 의해 해결되었다. 본 출원인은 하나 이상의 살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물을 포함하고 있는 수성 시스템에 하나 이상의 음이온성 계면활성제를 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물에 대한 음이온성 계면활성제의 몰비가 0.001 내지 0.2 (즉, 0.001:1 내지 0.2:1), 바람직하게는 0.001 내지 0.09 에 상응하는 양으로 첨가하는 것에 의해, 수성 시스템이 사용되는 동안 형성되는 발포의 부피와 수명이 실질적으로 감소된다는 것을 알아내었다.
음이온성 계면활성제는 4차 암모늄 화합물의 살균 효능을 감소시키는 것으로 알려져 있으므로, 관찰되는 발포 감소가 음이온성 계면활성제를 몰당량 보다 훨씬 덜 첨가하는 것에 의해 달성되는 것은 쿼트 성과효율의 관점에서 중요하다. 소량, 예를 들어, 0.1 또는 0.02 몰당량의 음이온성 계면활성제만이 필요하므로, 조성물은 각각 약 90 또는 98 % 의 이들의 활성 쿼트 농도를 보유한다.
더 바람직한 구현예에서는, 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물에 대한 음이온성 계면활성제의 몰비가 0.001 내지 0.05 이다.
바람직하게는, 하나 이상의 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물이 하기로부터 선택된다:
(i) 화학식 
의 화합물:
[식 중,
Q 는 질소 또는 인이고;
R1 및 R2 는 독립적으로 비치환 또는 하이드록시-치환 선형 또는 분지형 C1-4 알킬; -(CH2CH2O)mCH2CH2OH 또는 -(CH2CH(CH3)O)mCH2CH(CH3)OH (식 중, 각 분자 내에서의 m 은 독립적으로 1 내지 10 의 정수임) 이고;
R3 은 임의 치환된 벤질, 에틸벤질, 나프틸메틸, 또는 선형 또는 분지형 C6-22 알킬기이고;
R4 는 임의 치환된 벤질, 에틸벤질, 메틸나프틸, 또는 선형 또는 분지형 C1-22 알킬 또는 -R5(O)n(C6H4)R6 (식 중, n 은 0 또는 1 임) 이고;
R5 는 치환 또는 비치환 C1-8 알칸디일 또는 -(CH2)p-O-(CH2)q- (식 중, p 및 q 는 독립적으로 1 내지 8 의 정수임) 이고;
R6 은 수소 또는 치환 또는 비치환, 선형 또는 분지형 C1-12 알킬이고;
X- 는 1가 또는 1 당량의 다가 음이온임];
(ii) 화학식 
의 화합물:
[식 중,
Q 는 질소 또는 인이고,
R19, R20, R21 및 R22 는 독립적으로 선형, 분지형, 환형 또는 이의 임의의 조합의 포화 또는 불포화 하이드로카르빌기이고,
X- 는 1가 또는 1 당량의 다가 음이온이고,
R19, R20, R21 및 R22 의 탄소수의 합이 10 내지 50 의 범위임];
(iii) 중합체성 4차 암모늄 또는 포스포늄 살균제; 및
(iv) 상기 (i) 내지 (iii) 중 임의의 둘 이상의 4차 화합물의 혼합물.
더욱 바람직하게는, 4차 암모늄 또는 포스포늄 화합물이 화학식 
을 갖고, 식 중, Q 는 앞서 정의된 바와 같고, R1 및 R2 의 둘 다는 C1-4 알킬이고, R3 은 선형 또는 분지형 C6-22 알킬이고, R4 는 벤질 또는 선형 또는 분지형 C1-22 알킬이고, X- 는 클로라이드이다.
더더욱 바람직하게는, 4차 암모늄 또는 포스포늄 화합물이 화학식 
을 갖고, 식 중, Q 는 앞서 정의된 바와 같고, R1 및 R2 의 둘 다는 메틸이고, R3 은 선형 또는 분지형 C6-22 알킬이고, R4 는 벤질 또는 선형 또는 분지형 C6-22 알킬이고, X- 는 클로라이드이다.
가장 바람직하게는, Q 가 질소이다.
특히 바람직하게는, 암모늄 및 포스포늄 화합물 예컨대 알킬디메틸벤질암모늄 클로라이드 또는 트리부틸테트라데실포스포늄 클로라이드이다.
또다른 바람직한 구현예에서, 화학식 (I) 및/또는 (II) 중의 X- 는 ½CO3 2-, HCO3 - 및 OH- 로 이루어지는 군으로부터 선택된다.
또다른 바람직한 구현예에서, 하나 이상의 음이온성 계면활성제는 술포네이트이다.
또다른 바람직한 구현예에서, 하나 이상의 음이온성 계면활성제는 디에스테르이다.
특히 바람직한 구현예에서, 하나 이상의 음이온성 계면활성제는 디아밀 술포숙시네이트, 디헥실 술포숙시네이트, 디옥틸 술포숙시네이트, 디트리데실 술포숙시네이트, 상기 중 임의의 것의 칼륨, 나트륨 및 칼슘 염, 및 상기 술포숙시네이트 및 염 중 임의의 것의 임의 혼합물로 이루어지는 군으로부터 선택된다.
가장 바람직한 한 구현예에서, 하나 이상의 음이온성 계면활성제는 디헥실 술포숙시네이트 및 이의 칼륨, 나트륨 및 칼슘 염으로 이루어지는 군으로부터 선택된다.
또다른 가장 바람직한 구현예에서, 하나 이상의 음이온성 계면활성제는 디옥틸 술포숙시네이트 및 이의 칼륨, 나트륨 및 칼슘 염으로 이루어지는 군으로부터 선택된다.
또다른 가장 바람직한 구현예에서, 하나 이상의 음이온성 계면활성제는 디아밀 술포숙시네이트 및 이의 칼륨, 나트륨 및 칼슘 염으로 이루어지는 군으로부터 선택된다.
상기 술포숙시네이트 염 중, 나트륨 염이 특히 바람직하다.
상기 술포네이트는 높은 수준의 쿼트 활성도가 유지되는 동안 발포형성을 실질적으로 감소시키는 것으로 관찰되었다.
바람직하게는, 수성 시스템이 0.1 내지 100 ppm, 더욱 바람직하게는, 0.5 내지 50 ppm 의 살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물을 포함하고 있다.
본 발명의 또다른 목적은 하나 이상의 살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물 및 하나 이상의 음이온성 계면활성제를 함유하는 저 발포 제형으로서, 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물(들) 에 대한 음이온성 계면활성제(들) 의 몰비가 0.001 내지 0.2, 바람직하게는 0.001 내지 0.09, 더욱 바람직하게는 0.001 내지 0.05 인 제형이다.
바람직하게는, 저 발포 제형이 100 중량% 의 총 제형을 기준으로 5 내지 80 중량%, 더욱 바람직하게는 10 내지 50 중량% 의 하나 이상의 살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물을 함유한다.
본 발명의 저 발포 제형은 안정한 단일상 맑은 용액이다.
바람직하게는 저 발포 제형이 하나 이상의 기능성 첨가제 예컨대 염료 또는 향료를 함유한다.
본 발명의 또다른 목적은 미생물, 동물플랑크톤, 조류 및/또는 진균류를 죽이거나 또는 이의 성장을 억제하는 방법으로서, 상기 제형을 수성 시스템 또는 다공질 또는 경질 표면에 적용하는 것을 포함하는 방법이다.
바람직한 구현예에서, 다공질 또는 경질 표면은 목재, 금속 또는 플라스틱이다.
또다른 바람직한 구현예에서, 제형은 목재 방부제로서 사용된다.
또다른 바람직한 구현예에서, 제형은 경질 표면용 소독제 또는 위생제로서 사용된다.
또다른 바람직한 구현예에서, 수성 시스템은 냉각수; 폐수; 유전에서 주입, 시험 또는 회수용으로 사용되는 물; 휴양용 풀 또는 스파 용수, 선박평형수, 및 펄프 또는 제지 슬러리로 이루어지는 군으로부터 선택된다.
가장 바람직하게는, 수성 시스템이 냉각수, 선박평형수 또는 휴양용 풀 또는 스파 용수이다.
특히 바람직하게는 풀 또는 스파 용수에서의 살조제로서의 적용이다.
바람직하게는, 수성 시스템이 0.1 내지 100 ppm, 바람직하게는 0.5 내지 50 ppm 의 살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물을 포함하고 있다.
본 발명을 하기 비제한적 실시예에 의해 추가로 설명하겠다.
방법:
선택한 4차 암모늄 화합물 및 선택한 음이온성 계면활성제로부터 20 ℃ 수돗 물 (pH = 7 ~ 8, 총 경도 = 160 ~ 300 ppm (CaCO3 로서) 및 총 알칼리도 = 150 ~ 250 ppm (CaCO3 로서)) 중의 시험 용액을 제조했다. 각 시험 용액의 150 mL 를 250 mL 스토퍼 눈금 혼합 실린더에 첨가하고, 실린더를 10 회 뒤집음으로써 용액을 뒤흔들어주고, 뒤흔듦 직후 발포 부피를 측정하고, 30 초 동안의 정치 시간 후, 다시 발포 부피를 측정했다. 또한, 발포가 모두 붕괴되는 데 소요된 시간을 측정했다 ("발포 부재까지의 시간"). ppm 또는 % 의 모든 쿼트 농도는 달리 지시되지 않는 한, 중량 기준이며, 활성 성분의 실제 함량을 나타낸다.
실시예 1
(참조예)
발포 평가를 위한 대표적 4차 암모늄 화합물로서 알킬 (67% C12, 25% C14, 7% C16, 1% C8, 10, 18) 디메틸벤질암모늄 클로라이드 (ADBAC; Barquat® 50-65B, Lonza Inc., Allendale, NJ) 를 선택했다. 하기 표 1 에 나타낸 바와 같이, ADBAC 는 실질적 양의 발포를 생성했고, 이는 25 mL 의 초기 발포 부피를 초래하였고, 30 초 후, 10 mL 의 발포를 유지하고 있었다. 비교용으로서, 중합체성 쿼트 폴리[옥시에틸렌(디메틸이미니오)에틸렌(디메틸이미니오)에틸렌 디클로라이드] (WSCP; Buckman Laboratories International, Inc., Memphis, TN) 의 발포형성 거동을 또한 시험했다.
실시예 2
ADBAC 발포형성에 대한 음이온성 계면활성제 나트륨 디옥틸 술포숙시네이트 (NaDOSS) 의 효과를 앞서 기술한 바와 같이 측정했다. 결과를 하기 표 1 에 나 타냈다. 활성 쿼트에 대해 오직 0.1 몰당량의 NaDOSS 를 첨가해도 초기 발포 부피가 25 mL 에서 4 mL 로 85 % 까지 감소되었다. 심지어 오직 0.02 몰당량의 NaDOSS 를 적용해도 단지 6 mL 의 초기 발포 부피가 얻어졌고, 발포의 소멸이 10 초 이내에 완결되었다.
실시예 3
저 농도의 4차 암모늄 화합물 (이는 이들이 수영풀 살조제와 같은 수처리 용용물에서 자주 사용되기 때문임) 에서 발포를 조절하는 NaDOSS 의 능력을 실시예 2 의 방법을 이용하여 2 ppm 의 쿼트 농도에서 시험했다. 비교 목적을 위해, NaDOSS 를 첨가하지 않은 채 시험을 1 회 수행했다. 결과를 하기 표 1 에 나타냈다. 0.05 ppm 정도의 저농도 NaDOSS 는 2 ppm 쿼트 농도에서의 발포형성을 조절할 수 있음을 알 수 있었다.
실시예 4
실시예 2 의 방법을 이용하여, 발포 감소제로서의 대안적 음이온성 계면활성제 나트륨 디헥실 술포숙시네이트 (NaDHSS) 및 나트륨 디트리데실 술포숙시네이트 (NaDTSS) 를 또한 시험했다. 결과를 하기 표 1 에 나타냈다. 1.1 ppm 정도 저농도의 NaDHSS 는 10 ppm 쿼트 (쿼트에 대한 음이온성 계면활성제의 몰비가 0.10 에 해당함) 의 발포형성을 조절했고, 또한 0.2 ppm 정도의 저농도도 여전히 약간의 효과를 나타냄을 알아내었다. 1.7 ppm (쿼트에 대한 음이온성 계면활성제의 몰비가 0.10 에 해당함) 및 0.4 ppm 의 농도에서의 NaDTSS 에 대해 각각 유사한 결과가 얻어졌다. NaDHSS 는 모든 시험 농도에서 맑은 용액을 생성시켰으므로, 바 람직했다.
실시예 5
선행 실시예에 보여지는 바와 같이, NaDOSS 는 쿼트-함유 용액에 별도로 적용하여 소기의 발포 감소를 달성할 수 있다. 그러나, 실제적 이유, 특히 적용의 용이성을 위해, 쿼트 및 음이온성 계면활성제를 최적 몰비로 함유하는 단일 제형 (농축물) 을 제공하는 것이 바람직하다. 그러므로, Barquat®50-65B 및 NaDOSS 를 함유하는 두 제형의 상 안정성을 시험했다. 결과를 하기 표 2 에 나타냈다.
| NaDOSS/쿼트 몰비 | 쿼트 함량[%] | NaDOSS 함량[%] | 외관 |
| 0.02 | 49.2 | 1.2 | 단일상, 맑음 |
| 0.10 | 46.1 | 5.8 | 단일상, 맑음 |
NaDOSS 및 ADBAC 를 0.02 및 0.10 의 몰비로 함유하는 맑은 상-안정성 제형을 제조할 수 있음을 알아내었다. 10 ppm 쿼트를 갖는 시험 용액을 상기 제형으로부터 제조했는데, 이들은 본질적으로 실시예 2 에서의 거동과 동일한 발포형성 거동을 보였다.
실시예 6
냉각용 응용물을 모의 실험하기 위해 고안된 동적 재순환 발포 시험 (dynamic recirculation foam test) 에서 나트륨 디옥틸 술포숙시네이트 (NaDOSS) 및 나트륨 디헥실 술포숙시네이트 (NaDHSS) 를 시험했다. 동적 발포 시험은 1.5 리터 물 샘플을 5.7 리터/분 (1.5 GPM) 의 유속으로 대형 눈금 실린더를 통해 재순환시키는 것으로 이루어졌다. 물 조건은 하기와 같았다: 총 경도 (CaCO3 으로서) 280 ppm, 총 알칼리도 (CaCO3 으로서) 164 ppm, 온도 22 ℃, 및 pH = 7.3. 필요에 따라 시험 제형의 마스터 용액을 첨가하여, 기록된 농도를 얻었다. 결과를 하기 표 3 에 나타냈다.
| 샘플 | 5 분 후 안정화된 발포 높이 (cm) |
| LF | 7.25 ~ 8.0 |
| LF + 0.02 몰 NaDOSS | 4.0 |
| LF + 0.02 몰 NaDHSS | 6.0 |
시험된 화합물의 둘 다가 90 ppm 활성 디옥틸디메틸암모늄 클로라이드 (Bardac® LF 18, Lonza Inc.) 의 발포형성 특성을 상당히 감소시켰다. 표 3 에 나타낸 바와 같이, NaDOSS 를 0.02 의 몰비 (술포숙시네이트/Bardac® LF 18) 로 첨가한 것은 8 cm 에서 4 cm 로의 50% 발포 감소를 제공했지만, NaDHSS 를 동일한 몰비로 첨가한 것은 25% 발포 감소를 제공했다.
실시예 7
Bardac®LF 18 및 NaDOSS 를 함유하는 두 제형의 상 안정성을 시험했다. 하기 표 4 에 나타낸 바와 같이, NaDOSS 를 0.02 및 0.05 의 몰비로 함유하는 제형은 양립할 수 있으며, 맑은, 단일상 용액을 제공했다.
| NaDOSS/쿼트 몰비 | 쿼트 함량[%] | NaDOSS 함량[%] | 외관 |
| 0.02 | 51.0 | 1.5 | 단일상, 맑음 |
| 0.05 | 50.0 | 3.6 | 단일상, 맑음 |
Claims (27)
- 하나 이상의 살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물을 포함하고 있는 수성 시스템에서 발포 형성을 조절하는 방법으로서, 상기 수성 시스템에 하나 이상의 음이온성 디에스테르 계면활성제를 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물에 대한 음이온성 디에스테르 계면활성제의 몰비가 0.001 내지 0.2 가 되는 양으로 첨가하는 것을 포함하는 방법.
- 제 1 항에 있어서, 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물에 대한 음이온성 디에스테르 계면활성제의 몰비가 0.001 내지 0.09 인 방법.
- 제 2 항에 있어서, 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물에 대한 음이온성 디에스테르 계면활성제의 몰비가 0.001 내지 0.05 인 방법.
- 제 1 항, 제 2 항 또는 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 하나 이상의 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물이 하기로부터 선택되는 방법:(i) 화학식의 화합물:
[식 중,Q 는 질소 또는 인이고;R1 및 R2 는 독립적으로 비치환 또는 하이드록시-치환 선형 또는 분지형 C1-4 알킬; -(CH2CH2O)mCH2CH2OH 또는 -(CH2CH(CH3)O)mCH2CH(CH3)OH (식 중, 각 분자 내에서의 m 은 독립적으로 1 내지 10 의 정수임) 이고;R3 은 임의 치환된 벤질, 에틸벤질, 나프틸메틸, 또는 선형 또는 분지형 C6-22 알킬이고;R4 는 임의 치환된 벤질, 에틸벤질, 메틸나프틸, 또는 선형 또는 분지형 C1-22 알킬 또는 -R5(O)n(C6H4)R6 (식 중, n 은 0 또는 1 임) 이고;R5 는 치환 또는 비치환 C1-8 알칸디일 또는 -(CH2)p-O-(CH2)q- (식 중, p 및 q 는 독립적으로 1 내지 8 의 정수임) 이고;R6 은 수소 또는 치환 또는 비치환, 선형 또는 분지형 C1-12 알킬이고;X- 는 1가 또는 1 당량의 다가 음이온임];(ii) 화학식의 화합물:
[식 중,Q 는 앞서 정의된 바와 같고,R19, R20, R21 및 R22 는 독립적으로 선형, 분지형, 환형 또는 이의 임의의 조합의 포화 또는 불포화 하이드로카르빌기이고,X- 는 1가 또는 1 당량의 다가 음이온이고,R19, R20, R21 및 R22 의 탄소수의 합이 10 내지 50 의 범위임];(iii) 중합체성 4차 암모늄 또는 포스포늄 살균제; 및(iv) 상기 (i) 내지 (iii) 중 임의의 둘 이상의 4차 화합물의 혼합물. - 제 4 항에 있어서, 4차 화합물이 화학식을 갖고, Q 는 제 4 항에서 정의된 바와 같고, R1 및 R2 의 둘 다는 C1-4 알킬이고, R3 은 선형 또는 분지형 C6-22 알킬이고, R4 는 벤질 또는 선형 또는 분지형 C1-22 알킬이고, X- 는 클로라이드인 방법.
- 제 5 항에 있어서, X- 는 ½CO3 2-, HCO3 - 및 OH- 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 방법.
- 제 1 항, 제 2 항 또는 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 하나 이상의 음이온성 디에스테르 계면활성제가 술포네이트인 방법.
- 삭제
- 제 1 항, 제 2 항 또는 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 하나 이상의 음이온성 디에스테르 계면활성제가 디아밀 술포숙시네이트, 디헥실 술포숙시네이트, 디옥틸 술포숙시네이트, 디트리데실 술포숙시네이트, 상기 중 임의의 것의 칼륨, 나트륨 및 칼슘 염, 및 상기 술포숙시네이트 및 염 중 임의의 것의 임의 혼합물로 이루어지는 군으로부터 선택되는 방법.
- 제 9 항에 있어서, 하나 이상의 음이온성 디에스테르 계면활성제가 디헥실 술포숙시네이트 및 이의 칼륨, 나트륨 및 칼슘 염으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 방법.
- 제 9 항에 있어서, 하나 이상의 음이온성 디에스테르 계면활성제가 디옥틸 술포숙시네이트 및 이의 칼륨, 나트륨 및 칼슘 염으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 방법.
- 제 1 항, 제 2 항 또는 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 수성 시스템이 0.1 내지 100 ppm 의 살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물을 포함하는 방법.
- 제 12 항에 있어서, 수성 시스템이 0.5 내지 50 ppm 의 살균성 4차 암모늄 및/또는 포스포늄 화합물을 포함하는 방법.
- 하나 이상의 살균성 4차 암모늄 화합물 및 하나 이상의 음이온성 디에스테르 계면활성제를 함유하는 단일상 액체 저 발포 제형으로서, 4차 암모늄 화합물(들) 에 대한 음이온성 디에스테르 계면활성제(들) 의 몰비가 0.001 내지 0.2 인 제형.
- 제 14 항에 있어서, 4차 암모늄 화합물(들) 에 대한 음이온성 디에스테르 계면활성제(들) 의 몰비가 0.001 내지 0.09 인 제형.
- 제 15 항에 있어서, 4차 암모늄 화합물(들) 에 대한 음이온성 디에스테르 계면활성제(들) 의 몰비가 0.001 내지 0.05 인 제형.
- 제 14 항, 제 15 항 또는 제 16 항 중 어느 한 항에 있어서, 100 중량% 의 총 제형을 기준으로, 5 내지 80 중량% 의 하나 이상의 살균성 4차 암모늄 화합물을 함유하는 제형.
- 제 17 항에 있어서, 100 중량% 의 총 제형을 기준으로, 10 내지 50 중량% 의 하나 이상의 살균성 4차 암모늄 화합물을 함유하는 제형.
- 제 14 항, 제 15 항 또는 제 16 항 중 어느 한 항에 있어서, 염료 또는 향료 또는 기타 기능성 첨가제를 함유하는 제형.
- 미생물, 조류 및/또는 진균류를 죽이거나 또는 이의 성장을 억제하는 방법으로서, 제 14 항, 제 15 항 또는 제 16 항 중 어느 한 항에 따른 제형을 수성 시스템 또는 다공질 또는 경질 표면에 적용하는 것을 포함하는 방법.
- 제 20 항에 있어서, 다공질 또는 경질 표면이 목재, 금속 또는 플라스틱인 방법.
- 제 21 항에 있어서, 제형이 목재 방부제로서 사용되는 방법.
- 제 20 항에 있어서, 제형이 경질 표면용 소독제 또는 위생제로서 사용되는 방법.
- 제 20 항에 있어서, 수성 시스템이 냉각수; 폐수; 유전에서 주입, 시험 또는 회수용으로 사용되는 물; 휴양용 풀 또는 스파 용수, 선박평형수, 및 펄프 또는 제지 슬러리로 이루어지는 군으로부터 선택되는 방법.
- 제 24 항에 있어서, 수성 시스템이 냉각수, 선박평형수 또는 휴양용 풀 또는 스파 용수인 방법.
- 제 20 항에 있어서, 수성 시스템이 0.1 내지 100 ppm 의 살균성 4차 암모늄 화합물을 포함하는 방법.
- 제 26 항에 있어서, 수성 시스템이 0.5 내지 50 ppm 의 살균성 4차 암모늄 화합물을 포함하는 방법.
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