KR101401565B1 - 수소생산미생물을 이용한 수소생산장치 및 수소생산방법 - Google Patents

수소생산미생물을 이용한 수소생산장치 및 수소생산방법 Download PDF

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김양선
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오원균
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강성균
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한국해양과학기술원
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Abstract

본 발명은 수소생산 미생물 함유 배양액을 내부에 수용하는 배양기 본체; 상기 배양기 본체 내부에 위치하며, 상기 수소생산미생물 함유 배양액을 여과하는 여과막; 상기 여과막에서 여과된 여과액을 상기 배양기 본체 외부로 유출하는 여과액 유출부; 상기 여과막의 외측에 기포를 발생시켜 상기 여과막에 부착된 수소생산미생물에 상기 기포가 충돌되어 탈착되도록 하는 기포발생부; 상기 배양기 본체에 배지용액을 유입하는 배지용액 유입부; 및 상기 수소생산 미생물이 생산하는 수소가스를 포집하는 수소포집부를 포함하는 수소생산장치와 수소생산방법을 제공한다. 본 발명은 수소생산미생물을 농축하여 효과적으로 수소를 생산할 수 있다는 장점을 갖는다.

Description

수소생산미생물을 이용한 수소생산장치 및 수소생산방법{An apparatus for producing hydrogen using microorganism producing hydrogen and A method for producing hydrogen using the same}
본 발명은 수소생산미생물을 이용한 수소생산장치 및 수소생산방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 수소를 효율적으로 생산해 낼 수 있는 수소생산미생물을 이용한 수소생산장치 및 수소생산방법에 관한 것이다.
수소생산미생물을 이용하여 수소에너지를 생산하는 방법은 미래의 수소 에너지 생산에 있어 중요한 역할이 기대되고 있다. 수소생산미생물 중 일산화탄소와 물로부터 수소에너지를 생산할 수 있는 혐기성 미생물은 예를 들어, 파푸아뉴기니 근처 공해상 심해 열수구로부터 분리, 동정한 써모코커스속 균(Thermococcus spp.)을 들 수 있다(Journal of Microbiology Biotechnology 2006 vol. 16. No. 11. 1826-1831, Nature 2010 vol. 467 No. 7313).
이와 같은 수소생산미생물을 이용하여 수소를 효율적으로 생산할 수 있는 기술의 개발이 필요하다.
Journal of Microbiology Biotechnology 2006 vol. 16. No. 11. 1826-1831 Nature 2010 vol. 467 No. 7313. 352-355
본 발명이 해결하고자 하는 하나의 과제는 수소생산미생물을 이용한 수소 생산장치를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명이 해결하고자 하는 다른 하나의 과제는 수소생산미생물을 이용한 수소 생산방법을 제공하는 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제들은 이상에서 언급한 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명은 수소생산 미생물 함유 배양액을 내부에 수용하는 배양기 본체; 상기 배양기 본체 내부에 위치하며, 상기 수소생산미생물 함유 배양액을 여과하는 여과막; 상기 여과막에서 여과된 여과액을 상기 배양기 본체 외부로 유출하는 여과액 유출부; 상기 여과막의 외측에 기포를 발생시켜 상기 여과막에 부착된 수소생산미생물에 상기 기포가 충돌되어 탈착되도록 하는 기포발생부; 상기 배양기 본체에 배지용액을 유입하는 배지용액 유입부; 및 상기 수소생산 미생물이 생산하는 수소가스를 포집하는 수소포집부를 포함하는 수소생산장치를 제공한다.
상기 수소생산미생물은 수소생산 혐기성 미생물일 수 있다.
상기 수소생산 혐기성 미생물은 써모코커스속균일 수 있다.
상기 써모코커스속균은 써모코커스 온뉴리뉴스일 수 있다.
상기 수소생산미생물은 일산화탄소가 탄소원인 수소생산미생물일 수 있다.
상기 기포는 일산화탄소 기포일 수 있다.
상기 수소생산미생물은 일산화탄소가 탄소원인 수소생산미생물이고, 상기 기포는 일산화탄소 기포일 수 있다.
상기 수소생산미생물은 써모코커스속균일 수 있다.
상기 수소생산장치는 일산화탄소 가스를 상기 배양기 본체로 유입하는 일산화탄소 공급부를 더 포함할 수 있다.
상기 여과막은 세라믹 필터일 수 있다.
상기 여과막은 상기 기포발생부와 인접하여 배치될 수 있다.
상기 여과막은 관의 형상으로 이루어지고, 일 단은 상기 여과액 유출부에 연결되고 타 단은 폐쇄되며, 상기 여과액은 상기 관 형상으로 이루어진 여과막의 내부를 통해 상기 여과액 유출부로 이동할 수 있다.
상기 여과막은 복수개로, 각각의 여과막이 상기 기포발생부를 중심으로 둘러싸도록 배치될 수 있다.
상기 여과액 유출부의 일 단은 복수개의 개구를 갖는 개구부를 포함하여 이루어지고, 상기 개구 각각에 상기 각각의 여과막 일 단이 연결될 수 있다.
상기 각각의 여과막 타 단은 지지부에 연결되어 지지되고, 상기 지지부는 상기 여과액 유출부와 연결되어 고정될 수 있다.
상기 지지부는 상기 각각의 여과막 타 단을 폐쇄할 수 있다.
상기 기포발생부는 상기 배양기 본체에 수용된 배양액 중 내부로 유입되는 유입배양액에 일산화탄소 기포를 발생시키는 기포 발생기를 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 수소생산장치는 상기 유입배양액을 상기 기포 발생기 내부로 유입시키는 배양액 순환부를 더 포함할 수 있다.
상기 배양액 순환부는 상기 배양기 본체에 수용된 배양액 중 일부를 순환시켜 기포발생기 내부로 유입시키는 관로를 포함할 수 있다.
또한, 상기 수소생산장치는 상기 기포 발생기에 일산화탄소 가스를 공급하는 일산화탄소 공급부를 더 포함할 수 있다.
상기 기포발생기는 방식부(防蝕部)를 포함하는 하우징, 상기 하우징의 일측에 형성되어 상기 유입배양액이 유입되는 배양액 유입부, 상기 하우징의 타측에 형성되어 상기 일산화탄소가스가 유입되는 일산화탄소 유입부, 상기 하우징의 내부에 형성되고 상기 배양액 유입부 및 상기 일산화탄소 유입부와 연결되며 상기 유입배양액과 상기 일산화탄소 가스를 접촉시켜 혼합물을 생성하는 혼합유로를 포함하는 혼합부, 및 상기 혼합부에 일측이 연결되어 상기 혼합물을 유출시켜 기포를 발생시키는 유출부를 포함하며, 상기 유출부는 상기 배양기의 바닥면 또는 측면을 향할 수 있다.
상기 방식부는 내식성(耐蝕性) 합성수지로 이루어질 수 있다.
상기 기포 발생기는 상기 유입배양액에 원심력을 부여하는 회전가이드부를 포함하고, 상기 회전가이드부를 따라 상기 유입배양액이 회전하는 상태에서 상기 일산화탄소 가스와 혼합될 수 있다.
상기 수소생산장치는 상기 기포 중 상기 배양액 표면으로 부상한 부상기포를 소포시키기 위한 기포제거부를 더 포함할 수 있다.
상기 기포제거부는 내부에 공간을 갖는 구체로 이루어지고, 일측은 상기 배양액 중 상기 부상기포를 소포시키기 위한 소포배양액이 유입되는 소포배양액 유입부가 형성되고, 타측은 상기 소포배양액이 유출되는 소포배양액 유출부가 형성되되, 상기 소포배양액 유출부는 복수개의 홀로 상기 구체의 하부, 상부, 및 중부에 각각 형성될 수 있다.
상기 소포배양액은 상기 수소생산미생물 함유 배양액 중 일부로, 부상기포를 소포시키기 위한 것일 수 있다.
상기 소포배양액은 상기 배양액 순환부에서 분지되어 유입되는 것으로, 상기 배양액 순환부는 상기 소포배양액을 이송하는 분지부를 더 포함할 수 있다.
상기 배양액 순환부는 유입배양액 및 소포배양액을 이송할 수 있다.
상기 수소생산장치는 상기 기포제거부의 소포배양액 유출을 조절하는 제어부를 더 포함할 수 있다.
상기 제어부는 상기 부상기포의 부상높이를 측정하는 기포센서, 및 상기 기포제거부의 작동을 조절하는 작동조절부를 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은 (A) 배양기 본체 내부에서 수소생산미생물이 수소 생산 중 수소생산미생물 함유 배양액을 여과막으로 여과하여, 여과액을 배양기 본체 외부로 배출함으로써 수소생산미생물을 농축하여 농축배양액을 얻고, 상기 여과막의 외측에 기포를 발생시켜 상기 여과막에 부착된 수소생산미생물에 상기 기포가 충돌되어 탈착되도록 하는 수소생산미생물 농축 및 탈착단계; (B) 상기 여과액과 동량의 배지용액을 상기 농축배양액에 추가하는 배지 추가 단계; 및 (C) 상기 수소생산미생물이 생산한 수소를 포집하는 수소포집단계를 포함하는 수소생산방법을 제공한다.
상기 수소생산미생물은 수소생산 혐기성 미생물일 수 있다.
상기 수소생산 혐기성 미생물은 써모코커스속균일 수 있다.
상기 써모코커스속균은 써모코커스 온뉴리뉴스일 수 있다.
상기 수소생산미생물은 일산화탄소가 탄소원인 수소생산미생물일 수 있다.
상기 기포는 일산화탄소 기포일 수 있다.
상기 수소생산미생물은 일산화탄소가 탄소원인 수소생산미생물이고, 상기 기포는 일산화탄소 기포일 수 있다.
상기 수소생산미생물은 써모코커스속균일 수 있다.
상기 여과막은 세라믹 필터일 수 있다.
상기 기포는 기포발생부에 의해 발생될 수 있다.
상기 기포발생부는 상기 배양기 본체에 수용된 배양액 중 내부로 유입되는 유입배양액에 일산화탄소 기포를 발생시키는 기포 발생기를 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 유입배양액은 배양액 순환부에 의해 상기 기포 발생기 내부로 유입될 수 있다.
상기 배양액 순환부는 상기 유입배양액을 상기 배양기 본체 외부로 순환시킨 후 상기 기포 발생기 내부로 유입시키는 것일 수 있다.
상기 일산화탄소는 배양기 본체 외부의 일산화탄소 공급부에 의해 상기 기포 발생기에 공급된 일산화탄소 가스일 수 있다.
상기 기포는 기포발생기에 일산화탄소 가스를 주입하여, 기포발생기 내부로 유입되는 유입배양액과 일산화탄소 가스를 접촉시킨 후 상기 배양기 본체의 바닥면 또는 측면을 향해 분사하여 발생시킬 수 있다.
상기 유입배양액은 상기 수소생산미생물 함유 배양액 중 상기 배양기 본체 외부로 순환시킨 후 상기 기포발생기 내부로 유입되는 것일 수 있다.
상기 기포발생기는 방식부(防蝕部)를 포함하는 하우징, 상기 하우징의 일측에 형성되어 상기 유입배양액이 유입되는 배양액 유입부, 상기 하우징의 타측에 형성되어 상기 일산화탄소가스가 유입되는 일산화탄소 유입부, 상기 하우징의 내부에 형성되고 상기 배양액 유입부 및 상기 일산화탄소 유입부와 연결되며 상기 유입배양액과 상기 일산화탄소가스를 접촉시켜 혼합물을 생성하는 혼합유로를 포함하는 혼합부, 및 상기 혼합부에 일측이 연결되어 상기 혼합물을 유출시켜 기포를 발생시키는 유출부를 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 방식부는 내식성(耐蝕性) 합성수지로 이루어질 수 있다.
상기 기포 발생기는 상기 유입배양액에 원심력을 부여하는 회전가이드부를 포함하고, 상기 회전가이드부를 따라 상기 유입배양액이 회전하는 상태에서 상기 일산화탄소 가스와 혼합될 수 있다.
상기 수소생산방법은 상기 기포 중 상기 배양액 표면으로 부상한 부상기포에 소포액을 살수하여 소포시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 살수는 상기 부상기포가 상기 배양액 표면과 상기 배양기 본체 내측 상단 사이의 공간을 50부피% 이상 채운 상태에서 실시하는 것일 수 있다.
상기 소포액은 상기 수소생산미생물 함유 배양액 중 일부로 부상기포를 소포시키기 위한 소포배양액일 수 있다.
상기 소포배양액은 상기 수소생산미생물 함유 배양액 중 일부를 상기 배양기 본체 외부로 순환시킨 후 상기 배양기 본체 내부로 재유입되는 것일 수 있다.
상기 소포배양액은 기포제거부로부터 유출될 수 있다.
상기 기포제거부는 내부에 공간을 갖는 구체로 이루어지고, 일측은 상기 배양액 중 상기 부상기포를 소포시키기 위한 소포배양액이 유입되는 소포배양액 유입부가 형성되고, 타측은 상기 소포배양액이 유출되는 소포배양액 유출부가 형성되되, 상기 소포배양액 유출부는 복수개의 홀로 상기 구체의 하부, 상부, 및 중부에 각각 형성될 수 있다.
상기 소포배양액은 상기 배양액 순환부에서 분지되어 유입되는 것으로, 상기 배양액 순환부는 상기 소포배양액을 이송하는 분지부를 더 포함할 수 있다.
상기 소포배양액 유출은 소포배양액 유출을 조절하는 제어부에 의해 조절될 수 있다.
상기 제어부는 상기 부상기포의 부상높이를 측정하는 기포센서, 및 상기 기포제거부의 작동을 조절하는 작동조절부를 포함할 수 있다.
상기 수소생산방법은 상기 (A) 단계의 여과 개시 전, 상기 수소생산미생물 함유 배양액 중 수소생산미생물을 상기 배양기 본체 내부에서 배양하는 전처리 단계를 추가로 포함할 수 있다.
상기 수소생산방법은 상기 수소생산미생물 함유 배양액의 광학밀도가 1.5~2.0에서 상기 전처리 단계를 종료하고, 상기 (A) 단계의 여과를 개시하는 것일 수 있다.
상기 수소생산방법은 본 발명의 수소생산장치에 의할 수 있다.
본 발명은 수소생산미생물을 농축하여 효과적으로 수소를 생산하는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 수소발생장치의 일 실시예를 나타낸 일부 분해도이다.
도 2는 도 1의 일 실시예가 결합된 상태를 나타낸 도이다.
도 3은 도 1의 일 실시예가 작동되는 상태를 설명하기 위한 개략도이다.
도 4는 도 3의 개략도 일부를 상세하게 나타낸 단면도이다.
도 5는 도 1의 일 실시예에 포함되는 기포발생기의 일 예를 나타낸 사시도이다.
도 6은 도 5의 기포발생기의 단면을 나타낸 단면도이다.
도 7은 도 1의 일 실시예에 포함되는 기포제거부의 일 예를 나타낸 단면도이다.
도 8은 도 1의 일 실시예에 적용 가능한 제어부를 설명하기 위한 블럭도이다.
도 9는 본 발명의 수소생산방법의 일 실시예를 나타낸 플로우차트이다.
도 10은 본 발명의 수소생산방법의 일 실시예의 제1구체예의 실험결과를 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것일 뿐, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다. 또한, "및/또는"은 언급된 구성요소의 각각 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자는 하나 이상의 다른 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
수소생산미생물은 수소를 생산할 수 있는 미생물, 바람직하게는 일산화탄소를 탄소원으로 하여 수소를 생산할 수 있는 미생물일 수 있다. 예를 들어, 써모코커스속 균과 같은 수소생산혐기성 미생물일 수 있다. 써모코커스속 균은 써모코커스속에 속하여 수소생산이 가능한 혐기성 미생물로, 써모코커스속 균주(cell line)를 포함하는 의미이다. 이로써 제한되는 것은 아니나, 써모코커스속 균의 바람직한 예는 써모코커스 온뉴리뉴스(Thermococcus onnurineus)일 수 있다.
기포는 일산화탄소 기포일 수 있으며, 바람직하게는 일산화탄소 마이크로 기포일 수 있다. 마이크로 기포는 평균 입경이 마이크로미터 단위인 것으로, 평균 입경이 바람직하게는 0.2~100 μm, 보다 바람직하게는 0.2~5 μm일 수 있다.
배양액은 별도의 언급이 없는 한, 통상 수소생산미생물 함유 배양액을 의미하고, 배지용액은 수소생산미생물이 함유되지 않은 배양액을 의미한다.
도 1 내지 도 8을 참조하여, 본 발명의 일 실시예인 수소생산장치에 대해 보다 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 수소발생장치의 일 실시예를 나타낸 일부 분해도이고, 도 2는 도 1의 일 실시예가 결합된 상태를 나타낸 도이고, 도 3은 도 1의 일 실시예가 작동되는 상태를 설명하기 위한 개략도이고, 도 4는 도 3의 개략도 일부를 상세하게 나타낸 단면도이고, 도 5는 도 1의 일 실시예에 포함되는 기포발생기의 일 예를 나타낸 사시도이고, 도 6은 도 5의 기포발생기의 단면을 나타낸 단면도이고, 도 7은 도 1의 일 실시예에 포함되는 기포제거부의 일 예를 나타낸 단면도이며, 도 8은 도 1의 일 실시예에 적용 가능한 제어부를 설명하기 위한 블럭도이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 수소생산장치(1)는 배양기 본체(100), 여과막(820), 여과액 유출부(800), 기포발생부(200), 배지용액 유입부(900), 및 수소포집부(600)를 포함하여 이루어진다.
배양기 본체(100)는 수소생산미생물 함유 배양액을 내부에 수용한다. 배양기 본체는 수소생산미생물 함유 배양액을 내부에 수용하여 수소생산미생물에 의한 수소생산이 주로 일어나는 용기를 의미한다. 배양기 본체(100)는 혐기성 배양기일 수 있으며, 혐기성 배양기는 배양기 내부를 혐기성으로 유지해 줄 수 있는 밀폐된 구조의 공지의 배양기일 수 있다. 도시된 바와 같이, 배양기 본체(100)에 배양기 덮개(110)를 덮고 클램프와 같은 체결구(190)를 이용하여 밀폐가 가능하다(도 2 참조). 예를 들어, 배양기 본체(100)의 일측에 힌지결합에 의해 회전가능하도록 고정된 숫나사부(191)에 덮개 고정부(193)를 삽입하고 암나사부(195)로 압력을 가하여 배양기 덮개(110)를 고정함으로써 배양기 본체를 밀폐하는 것이 가능한 것이다. 덮개 고정부(193)는 측면에 돌기가 형성되어 배양기 덮개(110)에 걸리는 구조일 수 있다. 배양기 본체(100)에는 관측창과 같은 창(130), 시료를 채취하는 용도로 사용 가능한 포트(120), 배양기 본체 내부 압력 측정을 위한 압력계(140) 등도 장착될 수 있으며, 이외에도 도시되지 않았으나, 온도제어센서, pH 제어센서, 전열선 등의 가열수단, pH 조절제 공급관 등의 pH조절제 공급수단 등이 장착된 구조의 것으로 상용화된 것일 수 있다. 포트는 덮개에 의해 운전 중 폐쇄될 수 있다. 또한, 배양기 본체의 하부에는 내부의 배양액을 배수하기 위한 목적으로 드레인 관(170)이 설치될 수 있으며, 배양기 본체를 지지하기 위한 받침대(150)가 설치될 수 있다. 드레인 관(170)에는 밸브를 설치하여 필요시에만 배수가 되도록 할 수 있으며, 드레인 관의 말단에는 배수저장소(미도시)가 형성될 수 있다.
배양액은 수소생산 미생물을 배양할 수 있는 것으로, 예를 들어, 써모코커스속 균과 같은 수소생산미생물을 배양할 수 있는 공지의 배양액일 수 있다. 배양액은 물을 포함하여 일산화탄소와 물을 이용하여 써모코커스속 균과 같은 수소생산미생물이 수소생산이 가능하도록 할 수 있다. 배양액의 온도는 섭씨 25~90도가 되도록 조절될 수 있다.
여과막(820)은 배양기 본체 내부에 위치하며, 수소생산미생물 함유 배양액을 여과하여, 수소생산미생물이 배양기 본체 내부에서 농축되도록 할 수 있다. 이와 같은 여과막은 바람직하게는 세라믹 필터일 수 있다. 세라믹 필터를 적용함으로써, 고온, 고압의 배양액도 안정적으로 여과가 가능하다. 세라믹 필터의 세공크기는 0.05~0.5um일 수 있으며, 보다 바람직하게는 0.1um일 수 있다. 이 때, 여과막(820)에서 여과된 여과액은 여과액 유출부(800)에 의해 배양기 본체(100) 외부로 유출될 수 있다. 그 결과, 배양기 본체 내부에 수소생산미생물이 보다 농축되도록 할 수 있다.
여과막(820)은 관의 형상으로 이루어지고, 일 단은 여과액 유출부(800)에 연결되고 타 단은 폐쇄되어, 여과액은 관 형상으로 이루어진 여과막(820)의 내부를 통해 여과액 유출부(800)로 이동할 수 있다(도 4의 점선 화살표 참조). 이 때, 여과막(820)은 복수개로 이루어지고, 각각의 여과막 일단이 여과액 유출부(800)의 개구(835) 각각에 연결되고, 타 단은 지지부(827)에 연결되어 지지될 수 있다. 지지부(827)는 여과액 유출부(800)와 봉과 같은 연결부(829)에 의해 연결되어 고정될 수 있다. 지지부(827)의 일 측에는 말단이 폐쇄된 삽입돌기(825)가 형성되어, 여과막(820)의 타단과 연결되어 여과막(820)의 타단을 폐쇄함과 동시에 지지하는 역할을 수행할 수 있다. 여과막(820)의 타단과 삽입돌기(825)는 실리콘 튜브와 같은 체결관(823)에 의해 연결될 수 있다.
여과액 유출부(800)는 일 단이 복수개의 개구(835)를 갖는 개구부(830)를 포함하여 이루어질 수 있다. 즉, 여과액 유출부(800)는 연결관(810)과 개구부(830)를 포함하여 이루어져, 개구부(830)를 통해 유입된 여과액이 연결관(810)을 통해 배양기 본체(100) 외부로 유출될 수 있다. 개구부(830)는 내부에 공동(空洞)(도 4의 837 참조)을 갖는 블럭으로 이루어지고, 개구부(830)의 일 측은 개방되어 연결관(810)에 연결되며, 개구부(830)의 타 측엔 복수개의 개구(835)가 형성된다. 이 때, 개구(835)는 돌기 형상으로 이루어져, 관의 형상으로 이루어진 여과막(820)과 용이하게 연결되어 고정될 수 있다. 개구(835)와 여과막(820)의 연결은 실리콘튜브와 같은 체결관(821)을 이용할 수 있다.
도 4에 도시된 바와 같이, 수소생산미생물 함유 배양액은 여과막에서 여과되어 여과액이 여과막(820) 내부를 통해 개구부(830)의 공동(837)으로 유입하고, 이후 연결관(810)을 통해 배양기 본체 외부로 유출될 수 있다(점선 화살표 참조). 즉, 여과막(820)의 내부는 개구부(830)의 개구(835)에 의해 개구부(830)의 공동(837)과 연결되고, 개구부(830)의 공동(837)은 다시 연결관(810)과 연결되어, 여과액이 이동하는 통로가 형성되는 것이다.
연결관(810)은 일측은 배양기 본체(100) 내부에 위치하고 타측은 배양기 본체(100) 외부에 위치하는 관일 수 있으며, 하나의 관 혹은 복수개의 관을 연결하여 이루어질 수 있다. 복수개의 관을 연결하여 이루어지는 연결관(810)은 적어도 일부가 배양기 본체 외부에 위치하는 외부 연결관(811)과 전체가 배양기 본체 내부에 위치하는 내부 연결관(815)을 체결구(813)로 연결하는 방식으로 이루어질 수 있다. 체결구(813)는 관과 관을 이어주는 공지의 부품으로, 클램프, 조인트 등일 수 있다. 내부 연결관(815)은 개구부(830)와 역시 체결구에 의해 연결되거나, 용접 등에 의해 연결될 수 있다.
여과액 유출부(800)는 여과액이 이동되는 동력을 제공하는 펌프(도 3의 850)와 여과된 여과액을 저장하는 여과액 저장조(도 3의 890 참조)를 또한 포함할 수 있다. 이와 같은 펌프를 가동하거나 정지함으로써, 여과가 개시되거나 중단되도록 할 수 있다.
배지용액유입부(900)는 여과액 유출부(800)에서 유출된 여과액을 보충하기 위해 배지용액을 배양기 본체(100) 내부로 유입시킨다. 배지용액유입부(900)는 배양기 본체(100) 일 측면에 형성될 수 있다. 도 3에 도시된 바와 같이, 배지용액유입부(900)는 배지용액을 저장하는 배지용액 저장조(970), 배지용액 저장조(970)에서 배지용액을 배양기 본체(100)로 유입되도록 이송하는 배지용액 유입관(930), 배지용액 유입관의 관로 상에 배치되어 배지용액을 이송하기 위한 동력을 제공하는 펌프(950)를 포함하여 이루어질 수 있다.
배지용액은 수소생산미생물을 배양할 수 있는 용액상의 배지를 의미한다. 수소생산미생물이 함유되지 않은 것을 제외하고 수소생산미생물 함유 배양액과 동일할 수 있다.
기포발생부(200)는 여과막(820)의 외측에 기포를 발생시켜 여과막(820)에 부착된 수소생산미생물에 기포가 충돌되어 탈착되도록 할 수 있다. 이와 같은 기포발생부에 의해 여과막 외측에 수소생산미생물이 부착하는 것을 막아주어, 여과가 보다 원활하게 이루어지도록 할 수 있다.
또한, 여과막(820)은 기포발생부(200)와 인접하여 배치되어, 기포가 효과적으로 작용하도록 할 수 있다. 또한, 도시된 바와 같이, 복수개의 여과막 각각이 기포발생부(200)를 중심으로 둘러싸도록 배치됨으로서, 기포가 보다 효과적으로 작용될 수 있다.
기포발생부(200)는 기포를 발생할 수 있는 한 이로써 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 패들과 같은 교반기, 노즐과 같은 형식의 기포발생기 등을 포함하여 이루어질 수 있다. 예를 들어, 기포발생기(201)는 배양기 본체(100)에 수용된 배양액 중 내부로 유입되는 유입배양액에 일산화탄소 기포를 발생시키는 것일 수 있다.
이 때, 수소생산장치는 유입배양액을 기포발생기(201) 내부로 유입시키는 배양액 순환부(500), 및 기포 발생기(201)에 일산화탄소 가스를 공급하는 일산화탄소 공급부(400)를 포함하여 이루어질 수 있다. 이와 같이 일산화탄소 공급부(400)에 의해 기포발생기(201)에 일산화탄소 가스를 공급함으로써, 수소생산미생물의 탄소원으로 일산화탄소를 수소생산미생물 함유 배양액에 공급함과 동시에 여과막에 부착된 수소생산미생물을 탈착시키는 효과도 아울러 갖게 된다. 일산화탄소 공급부(400)는 기포발생기(201)에 연결되지 않고 직접 수소생산미생물 함유 배양액에 일산화탄소를 공급할 수 있도록 배양기 본체로 일산화탄소 가스를 유입할 수 도 있다.
도 3에 도시된 바와 같이, 일산화탄소 공급부(400)는 일산화탄소 공급원(410), 및 일산화탄소 공급관(430)을 포함하며, MFC(Mass Flow Controller)와 같은 유량조정기(450)에 의해 일산화탄소가스의 유량을 조절할 수 있다. 일산화탄소 공급원(410)은 일산화탄소 배출원에 말단이 연결된 관 또는 일산화탄소가 충진된 봄베 등일 수 있다.
도 3 내지 도 4를 참조하면, 배양액 순환부(500)는 수소생산미생물을 함유하는 배양액 중 일부를 흡인하여 기포발생기로 유입되도록 하는 동력을 제공하는 펌프(550), 배양액을 펌프로 흡인하는 흡인관(570), 기포 발생기로 배양액을 이송하는 연결관(530)을 포함하여 이루어질 수 있다. 이와 같은 구성에 의해 배양기 본체(100) 내부의 배양액 중 일부를 기포발생기로 유입시켜, 기포가 발생된 배양액이 순환되도록 할 수 있다. 각각의 관에는 유량조절을 위한 밸브 등이 장착될 수 있음은 물론이다. 일산화탄소 공급관(430)은 하나의 관으로 이루어지거나, 복수의 관으로 이루어질 수 있다. 도 4에 도시된 바와 같이, 복수의 관으로 이루어지는 경우, 적어도 일부가 배양기 본체 외부에 위치하는 외부연결관(431)과 전체가 배양기 본체 내부에 위치하는 내부연결관(435)을 체결구(433)에 의해 연결하는 방식으로 이루어질 수 있다. 내부연결관(435)은 플렉시블 연결관일 수 있으며, 합성수지 등의 연질 소재로 이루어질 수 있다.
배양액 순환부를 이루는 연결관(530)은 하나의 관 혹은 복수개의 관을 연결하여 이루어질 수 있다. 도 1에 도시된 바와 같이, 복수개의 관을 연결하여 이루어지는 연결관(530)은 적어도 일부가 배양기 본체 외부에 위치하는 외부 연결관(531)과 전체가 배양기 본체 내부에 위치하는 내부 연결관(535)을 체결구(533)로 연결하는 방식으로 이루어질 수 있다. 도 1에는 편의상 배양액 순환부의 일부가 생략된 형태로 도시되어 있으나, 도 3 내지 도 4를 참조하면 배양액 순환부는 적어도 일부가 배양기 본체 외부에 배치되는 관로{연결관(530), 흡인관(570)}와 펌프(550)로 이루어지고, 그로부터 분지부(350)가 분지될 수 있음을 알 수 있다. 또한, 배양액 순환부(500)에 포함되는 펌프(550)가 배양기 본체 외부에 위치하는 예가 도시되어 있으나, 펌프를 포함하는 배양액 순환부 전체가 배양기 본체 내부에도 위치할 수 있으며, 기포 발생기(201)와 일체로 구성될 수 도 있다. 이와 같은 구성에 의해, 배양기 본체(100) 내부의 배양액 중 일부를 기포발생기(201)로 유입시켜, 기포가 발생된 배양액이 순환되도록 할 수 있다. 각각의 관에는 유량조절을 위한 밸브 등이 장착될 수 있음은 물론이다.
체결구(533)는 관과 관을 이어주는 공지의 부품으로, 클램프, 조인트 등일 수 있다. 내부 연결관(535)은 기포발생기의 배양액 유입부(도 5의 250)와 역시 체결구에 의해 연결될 수 있다.
도 5와 도 6을 참조하면, 기포발생기(201)는 하우징(230), 배양액 유입부(250), 일산화탄소 유입부(240), 혼합부(290), 및 유출부(210)를 포함하여 이루어진다.
하우징(230)은 기포 발생기의 몸체를 이루며, 방식부(233)를 포함하여 이루어진다. 방식부(233)는 부식을 막을 수 있는 한 이로써 제한 되는 것은 아니나, 열 및 염류에 의한 부식에 견딜 수 있는 내식성 합성수지로 이루어질 수 있다. 내식성 합성수지는 예를 들어 테프론 수지 등일 수 있다. 방식부(233)는 하우징(230) 외면에 형성되어, 배양액과 접촉하는 하우징 표면의 부식을 막아줄 수 있다. 하우징의 내면은 스테인레스 등의 금속으로 이루어진 지지부(235)로 이루어져 방식부(233)를 지지하고 하우징의 강도를 유지해 줄 수 있다. 하우징 전체가 내식성 합성수지로 이루어져, 하우징 전체가 부식에 견디도록 할 수 있음은 물론이다.
배양액 유입부(250)는 하우징(230)의 일측에 형성되어 유입배양액이 기포 발생기(201) 내부로 유입되도록 한다. 배양액 유입부(250)는 나사 결합 등으로 연결관(530)의 일단에 연결되어 유입배양액이 유입될 수 있다.
일산화탄소 유입부(240)는 하우징(230)의 타측에 형성되어 일산화탄소가스가 기포 발생기(201) 내부로 유입되도록 한다. 일산화탄소 유입부는 나사 결합 등으로 일산화탄소 공급부(400)의 일단에 연결되어 가스상 일산화탄소가 공급된다.
혼합부(290)는 혼합유로(295)를 포함하여 이루어진다. 혼합유로(295)는 하우징(230)의 내부에 형성되고 배양액 유입부(250) 및 일산화탄소 유입부(240)와 연결된다. 혼합유로(295)에서 배양액 유입부(250)를 통해 유입된 유입배양액과 일산화탄소 유입부(240)를 통해 유입된 일산화탄소 가스가 서로 접촉되어 혼합되어 혼합물이 생성된다.
배양액 유입부(250)가 형성된 하우징 일측과 일산화탄소 유입부(240)가 형성된 하우징 타측은 분리판(220)에 의해 하우징 내부에서 이격되고, 분리판(220)은 일산화탄소가 통과할 수 있는 유입홀(280)이 형성될 수 있다. 일산화탄소 유입부(240)로 유입된 일산화탄소는 일측은 일산화탄소유입부와 연결되고 타측은 유입홀(280)과 연결된 유동로(260)를 통해 이동하여 유입배양액과 혼합될 수 있다.
유출부(210)는 혼합부(290)에 일측이 연결되어 혼합부(290)에서 혼합된 배양액과 일산화탄소 혼합물을 유출시켜 기포를 발생시킨다. 유출부(210)는 배양기(100)의 바닥면 또는 측면을 향하도록 하여, 유출되는 가스 버블이 일차적으로 바닥면 또는 측면에 충돌한 후, 배양액 표면을 향하여 부상되도록 할 수 있다(도 4 실선화살표 참조). 이와 같은 구조로 인해 수소생산미생물과 기포의 접촉시간을 증가시켜 주어 보다 효과적인 수소생산이 이루어지도록 할 수 있다. 또한, 부상기포의 발생을 가능한 억제하거나 지연시키는 효과 또한 갖는다.
기포발생기(201)는 유입배양액에 원심력을 부여하는 회전가이드부(291, 293)를 포함할 수 있다. 회전가이드부(291, 293)를 따라 유입배양액이 회전하는 상태에서 일산화탄소 가스와 혼합됨으로써, 보다 미세한 입경을 갖는 기포가 형성될 수 있다. 회전가이드부(291, 293)는 혼합유로(295) 상에 형성될 수 있으며, 일측이 개방된 원통형으로 이루어진 회전가이드부(291, 293)는 복수개로, 하나의 회전가이드부(291)는 하우징의 유출부(210) 측 내면에 형성되고, 다른 하나의 회전가이드부(293)는 하우징의 유입홀(280) 측 내면에 형성되어 유입배양액의 회전력을 보다 증가시켜 줄 수 있다. 이와 같은 구조로 인해, 보다 미세한 일산화탄소 기포를 발생시킬 수 있어, 수소생산미생물의 일산화탄소 이용을 촉진하여 보다 효과적인 수소생산이 가능하다.
수소생산장치(1)는 기포제거부(300)를 포함하여, 기포 중 배양액 표면으로 부상한 부상기포를 소포시킬 수 있다.
기포제거부(300)는 기포 중 배양액 표면으로 부상한 부상기포를 소포시키는 작용을 한다. 이와 같은 작용을 위해, 도 3 내지 도 4에 도시된 바와 같이, 기포제거부(300)는 배양기 본체 내측의 상부에 형성될 수 있다. 기포제거부(300)는 도 7에 도시된 바와 같이, 내부에 공간을 갖는 구체로 이루어지되, 일측은 소포배양액이 유입되는 소포배양액 유입부(310)가 형성되고 타측은 소포배양액이 유출되는 소포배양액 유출부(330)가 형성된다. 상기 소포배양액 유출부(330)는 복수개의 홀로 구체의 하부, 상부, 및 중부에 각각 형성되어 방향에 관계 없이 부상기포를 소포시킬 수 있다. 또한, 배양기 본체(100) 내측면에 붙은 써모코커스속 균과 같은 수소생산미생물을 배양액으로 다시 돌려 보낼 수 있다. 소포배양액은 배양액 중 일부로 부상기포를 소포시키기 위한 배양액을 의미한다. 구체의 하부는 소포배양액 유입부와 대척되는 부분을 의미하고, 상부는 소포배양액 유입부 부근을 의미하며, 중부는 상부와 하부의 연결부를 의미한다. 이와 같은 구조로 인해, 다양한 방향에 위치하는 부상기포를 소포시킬 수 있다. 소포배양액은 수소미생물 함유 배양액 중 일부이므로, 배양액 중 함유되는 수소생산미생물이 배지용액 외에 추가로 희석되는 것을 막아줄 수 있다. 따라서, 희석율 조절 등이 용이하여 운전이 용이하며, 안정적인 수소생산이 가능하다.
기포발생부(200)에서 발생한 기포가 수소생산미생물 함유 배양액 표면을 향해 부상하여, 배양액 표면으로부터 부상기포가 배양기 본체(100) 상단을 향하여 차 오르게 되면, 수소생산미생물이 부상기포에 따라 올라오게 되어 사멸하거나 부상기포가 배양기 본체 외부로 빠져 나갈 때 함께 유실되는 문제가 발생할 염려가 있다. 따라서, 이와 같은 기포제거부에 의해 부상기포를 소포시켜 부상기포에 딸려 올라오는 수소생산미생물을 다시 배양액으로 돌려 보내거나, 배양기 내측면에 붙은 수소생산미생물을 다시 배양액으로 돌려 보내어 수소생산미생물의 사멸 내지 유실을 방지할 수 있다.
소포배양액은 배양액 순환부(500)에서 분지되어 기포제거부(300)로 유입될 수 있다. 이 때 배양액 순환부(500)는 분지부(350)를 더 포함할 수 있다. 분지부(350)는 제어가능한 유량조절밸브(370)를 포함하여, 소포배양액의 유출을 조절할 수 있다(도 3, 도 4 참조). 이와 같은 경우, 배양액 순환부는 유입배양액과 소포배양액을 이송하게 된다.
수소생산장치(1)는 도 8에 도시된 바와 같이, 기포제거부의 소포배양액 유출을 조절하기 위한 제어부를 더 포함할 수 있다. 제어부(700)는 부상기포의 부상높이를 측정하는 기포센서(710)와 기포제거부의 작동을 조절하는 작동조절부(730)를 포함하여 이루어진다. 작동조절부(730)는 기포센서에서 센싱한 값에 따라 유량조절밸브(370)를 조절하거나 펌프(550)를 조절함으로써 소포배양액의 유출을 조절할 수 있다. 기포센서(710)와 작동조절부(730)는 CPU와 같은 컨트롤 유니트(770)에 의해 제어될 수 있다. 제어부의 제어에 의해 부상기포의 부상높이를 측정하여 목표높이(예를 들어, 배양액 표면과 배양기 본체 내측 상단 사이의 공간(S)의 50부피%에 해당하는 높이)에 도달시 소포배양액을 살수할 수 있다.
수소포집부(600)는 수소생산미생물이 생산한 가스상 수소를 포집한다. 도 3에 도시된 바와 같이, 수소포집부(600)는 수소 수요처에 말단이 연결된 관이거나 가스 저장탱크 등 공지의 수소 저장부(610), 및 수소배출관(670)을 포함한다. 수소포집부(600)는 수소 이외에 배양과정에서 발생하는 가스를 함께 포집할 수 있으며, 수소포집부(600)에서 포집된 가스는 정제과정을 거쳐 수소의 순도를 높이는 것이 가능하다. 정제는 수소포집부(600)에서 일체로 이루어질 수 있다. 수소저장부(610)의 전단에는 필터 등을 배치하여 원하지 않는 물질이 유입되는 것을 막아줄 수 있다. 또한, 가스배출관(670)에 냉각부(650)를 설치하여 배출되는 가스의 온도를 낮춰 줌으로써 부피를 감소시켜 수소저장부(610)의 수용능력을 증가시키거나, 고온으로 인한 손상 등을 막아주는 효과를 나타낼 수 있다. 상기 냉각부(650)는 공지의 냉각장치일 수 있으며, 냉매를 순환시켜 배출되는 가스를 냉각시킬 수 있다.
이하에서는 도 9와 구체예를 통해 본 발명의 수소생산방법의 일 실시예에 대해 보다 상세히 설명한다.
본 발명의 수소생산장치의 일 실시예에서 언급된 내용은 수소생산방법의 일 실시예에 동일성 범위에서 적용되며, 수소생산방법의 일 실시예에서 언급될 내용 역시 동일성 범위에서 수소생산장치의 일 실시예에 적용된다.
도 9는 본 발명의 수소생산방법의 일 실시예를 나타낸 플로우차트이다.
도 9에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일 실시예인 수소생산방법은 (A) 수소생산미생물 농축 및 탈착 단계, (B) 배지 추가 단계, 및 (C) 수소포집단계를 포함하여 이루어진다.
수소생산미생물 농축 및 탈착 단계는 배양기 본체 내부에서 수소생산미생물이 수소 생산 중 수소생산미생물 함유 배양액을 여과막으로 여과하여, 여과액을 배양기 본체 외부로 배출함으로써 수소생산미생물을 농축하여 농축배양액을 얻고, 상기 여과막의 외측에 기포를 발생시켜 상기 여과막에 부착된 수소생산미생물에 상기 기포가 충돌되어 탈착되도록 하는 단계이다. 배양기 본체, 여과막, 여과액, 수소생산미생물, 기포는 본 발명의 일 실시예인 수소생산장치의 설명에서 언급된 것과 동일성 범위의 것이 적용될 수 있다. 이와 같은 단계에 의해, 수소생산미생물을 배양기 본체 내부에 농축하여 농축된 수소생산미생물에 의해 수소생산을 효과적으로 할 수 있을 뿐만 아니라, 여과막이 막히는 것을 방지하여 농축이 효과적으로 일어나도록 할 수 있다.
여과 개시 전, 수소생산미생물 함유 배양액 중 수소생산미생물을 배양기 본체 내부에서 배양하는 전처리 단계를 거칠 수 있다. 전처리 단계는 수소생산미생물 함유 배양액의 광학밀도가 1.5~2.0에서 종료하고, 여과를 개시할 수 있다. 상기 범위에 이를 때, 여과를 개시함으로써, 배양기 본체 내부에 수소생산미생물이 안정적으로 수소를 생산할 수 있는 상태에서 여과가 개시되어 안정적으로 농축 및 연속배양이 가능하다. 광학밀도가 상기 범위일 때까지 수소생산미생물을 배양한 후, 여과를 개시함으로써 여과로 인한 배양환경 변화시에도 지속적인 수소생산이 가능하게 된다. 광학밀도 1.5 미만에서 여과 개시시, 여과 개시 후 Oscillation 현상에 의하여 균체 농도가 급격히 변화하는 경우 지속적인 수소생산이 어려울 염려가 있다. 또한, 여과 하지 않는 상태에서 광학밀도 2.0 초과에 이르기까지 전처리 단계를 거칠 경우, 여과 개시 시간이 지나치게 늦어질 염려가 있고, 그로 인해 안정적인 수소생산 역시 지나치게 지연될 염려가 있다.
배지 추가 단계는 배양기 본체 외부로 배출되는 여과액과 동량의 배지용액을 농축배양액에 추가하는 단계이다. 이와 같은 단계에 의해, 수소생산미생물이 배지가 부족하지 않은 상태에서, 수소를 생산할 수 있으며, 연속배양이 가능하게 된다.
수소포집단계는 써모코커스속균과 같은 수소생산미생물이 일산화탄소 등을 이용하여 생산한 수소 가스를 포집하는 단계이다. 본 발명의 일 실시예인 수소생산장치의 설명에서 언급된 것과 동일성 범위의 수소포집부를 적용하여 수소포집이 가능하다.
수소생산장치의 설명에서 언급된 바와 같이, 수소 생산은 기포발생기에 일산화탄소 가스를 주입하여, 유입배양액과 일산화탄소 가스를 접촉시킨 후 배양기 본체의 바닥면 또는 측면을 향해 분사하여 기포를 발생시키며, 써모코커스속균과 같은 수소생산미생물을 배양하여 가능하다. 이와 같은 방법에 의해 써모코커스속균과 같은 수소생산미생물이 일산화탄소와 보다 용이하게 접촉하여 수소발생량이 증가하게 된다. 이 과정에서 발생하는 기포 중 배양액 표면으로 부상한 부상기포는 본 발명의 일 실시예인 수소생산장치에서 언급된 문제를 가질 수 있으므로, 본 발명의 일 실시예인 수소생산방법은 부상기포에 소포액을 살수하여 소포시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
소포액은 소포배양액일 수 있으며, 소포배양액을 살수하여, 부상기포를 소포시킬 수 있다. 이 때, 살수는 부상기포가 배양액 표면과 배양기 본체 내측 상단 사이의 공간(S)을 50부피% 이상 채운 상태에서 실시하는 것일 수 있다. 이는 소포배양액 연속 살수시 부상기포 제어가 오히려 어려울 수 있기 때문이다. 따라서, 본 발명의 일 실시예인 수소생산장치에서 언급된 제어부를 적용하여, 부상기포의 부상높이를 측정하여 목표높이(예를 들어, 배양액 표면과 혐기성 배양기 내측 상단 사이의 공간(S)의 50부피%에 해당하는 높이)에 도달할 때 살수를 개시하고, 목표높이 미만으로 부상높이 하강시 살수를 중단하는 방법에 의해 부상기포의 제어를 보다 용이하게 할 수 있다.
소포배양액은 배양액 중 배양기 본체 상부에 형성된 기포제거부로 이송된 후, 배양액 표면과 배양기 내측면을 향해 분사되는 것일 수 있다. 기포제거부는 본 발명의 일 실시예인 수소생산장치의 설명에서 언급된 것과 동일성 범위의 것이 적용될 수 있다.
이와 같은 수소생산방법은 본 발명의 일 실시예인 수소생산장치와 동일성 범위의 것을 적용하여 실시할 수 있다.
이하에서는 제1구체예를 통해, 본 발명의 수소생산방법의 일 실시예에 대해 보다 상세히 설명한다.
<제1구체예>
본 발명의 일 실시예 형식의 수소생산장치를 준비하여 제1구체예인 수소생산방법을 실시하였다. 배양기 본체는 용량 20리터 용량의 혐기성 배양기로, 스테인레스 재질로 스팀가열방식의 자동 온도조절장치, 시료채취포트, 감시창을 포함하며, 일산화탄소 투입량을 자동 조절할 수 있는 MFC를 구비한 것이었다.
여과막은 세라믹 재질의 원통형 여과막을 (주)나노기공소재에서 구입하여 사용하였다. 원통형 세라믹 여과막은 세공 크기(pore size)가 0.1 um로 규격은 내경 6 mm, 외경 8 mm, 길이 200 mm이며 이들 원통형 여과막이 12개 연결되어 전체 표면적은 603 cm2 이었다.
수소생산미생물은 써모코커스속 균인 써모코커스 온뉴리뉴스{한국해양연구원에서 입수, 공지의 방법에 의해 분리, 동정함(Journal of Microbiology Biotechnology 2006 vol. 16. No. 11 1826-1831)}를 준비하였다.
써모코커스속 균 배양을 위한 영양 배지는 증류수에 초기배지{효모 추출물(yeast extract) 10 g/L; NaCl 35 g/L; KCl 0.7 g/L; CaCl22H2O 0.4 g/L; NH4Cl 0.3 g/L; NaHCO3 0.5 g/L; Cystein-HCl 0.5 g/L; MgSO4 3.9 g/L; Na2HPO4 0.5g/L; NaSiO3 0.003 g/L; Vitamin solution lml/L; Trace elemental solution 1ml/L}를 용해 또는 현탁한 배양액 11리터를 배양기 본체에 투여하였다.
이때, 세라믹 여과막은 투입된 배지용액에 완전히 잠긴다. 2N NaOH 용액을 투입 하여 현탁한 배양액의 pH를 6.5로 조절 하였다. 배지용액으로 채워진 혐기성 배양기 내부 온도를 섭씨 85도까지 상승시킨 후 배양기 외부에 위치한 펌프를 작동시켜 혐기성 배양기 내부 배지용액 중 일부를 기포발생기에 유입 되도록 하였다. 압축된 일산화탄소 가스는 기포발생기로 유입되며 고른 일산화탄소 마이크로 버블을 형성하기 위하여 유량을 조절하였다. 혐기성 배양기 내부를 기포발생기로부터 분출되는 일산화탄소 마이크로 버블로 포화된 완전한 혐기조건이 되도록 하였다. 그 후, 써모코커스 온뉴리뉴스 1L를 접종하였다.
분당 배양액대비 일산화탄소주입량의 부피비(vvm)는 0.05 vvm으로 시작하여, 4시간 경과시 0.1vvm으로 변경하며 7시간 경과시 0.15 vvm으로 변경하여 최종 vvm이 0.15vvm이 되도록 하여 써모코커스 온뉴리뉴스를 배양함으로써, 수소를 생산하였다. 광학밀도가 1.9가 되는 7시간 시점에서부터 배지용액을 배양기 본체에 공급함과 동시에 여과액 유출부에 설치된 펌프를 작동하여 여과가 개시되도록 하였다. 여과액이 유출되는 만큼 새로운 배지용액을 연속적으로 공급함으로써 배양기 본체 내의 배양부피를 12L로 일정하게 유지시키므로써 희석율(Dilution rate) 0.1로 연속배양하였다.
써모코커스 온뉴리뉴스의 성장 특성을 파악하기 위해 경과시간별로 시료를 채취하여 광학밀도 값을 측정하였다. 광학밀도(Optical density)값은 UV-vis Spectrometer(Varian)를 사용하여 600 nm에서 흡광도를 측정한 탁도로 하였다.
수소 생산성을 계산하기 위하여 가스크로마토그래피(영린기기)를 이용하여 배출가스 내 수소 함량을 측정하였다.
또한, 습식 가스메터를 수소포집부에 설치하여 총배출가스 량을 측정할 수 있었다.
총배출가스 량과 배출가스 내 수소 함량 값을 이용하여 단위시간당 수소생산량을 계산하였다.
그 결과를 도 10에 나타내었다.
도 10은 본 발명의 수소생산방법의 일 실시예의 제1구체예의 실험결과를 나타낸 그래프이다.
도 10에서 보는 바와 같이, 광학밀도 값은 배양 초기부터 급격히 증가함을 알 수 있으며, 개시 vvm은 0.05 vvm이 되도록 하고, 단계적 증가를 통하여 최종 vvm이 0.15 vvm이 되도록 함으로써, 균체 성장을 증가시킴을 알 수 있다. 7시간시점부터 배지용액을 공급함과 동시에, 여과를 시작하였으며, 수소생산미생물 함유 배양액이 여과되어 배양기내에 배지가 감소하는 만큼 새로운 배지용액을 희석율 0.1 h-1로 연속적으로 공급함으로써 배양기 내의 배양액 부피를 12L로 일정하게 유지시키면서 75시간 배양하였다. 연속 배양 시작부터 약 40 시간까지 Oscillation 현상으로 배양액 광학밀도 값이 급변하였으나, 40 시간 이후 세포 농축이 이루어지며 배양액 광학밀도 값이 5.9까지 꾸준히 증가하였다. 수소 생산성 역시 40시간 이후 꾸준히 증가하여 243.3 mmol/l/h까지 도달 하였다. 이와 같은 결과로부터 본 발명의 수소생산방법에 의해, 효과적으로 수소생산이 가능함을 알 수 있다.
이상의 결과로 부터, 본 발명의 수소생산장치 및 수소생산방법에 의해 효과적이며 안정적으로 수소를 생산할 수 있음을 알 수 있다.
1: 수소생산장치 100: 배양기 본체
110: 배양기 덮개 120: 포트
130: 창 140: 압력계
150: 받침대 170: 드레인 관
190: 체결구 191: 숫나사부
193: 덮개 고정부 195: 암나사부
200: 기포발생부 201: 기포발생기
210: 유출부 220: 분리판
230: 하우징 233: 방식부
235: 지지부 240: 일산화탄소 유입부
250: 배양액 유입부 260: 유동로
280: 유입홀 290: 혼합부
291, 293: 회전가이드부 295: 혼합유로
300: 기포제거부 310: 소포배양액 유입부
330: 소포배양액 유출부 350: 분지부
370: 유량조절밸브 400: 일산화탄소 공급부
410: 일산화탄소 공급원 430: 일산화탄소 공급관
431: 외부 연결관 433: 체결구
435: 내부 연결관 450: 유량조정기
500: 배양액 순환부 530, 810: 연결관
531, 811: 외부 연결관 533, 813: 체결구
535, 815: 내부 연결관 550, 950: 펌프
570: 흡인관 600: 수소포집부
610: 수소저장부 650: 냉각부
670: 수소배출관 700: 제어부
710: 기포센서 730: 작동조절부
770: 컨트롤 유니트 800: 여과액 유출부
820: 여과막 821, 823: 체결관
825: 삽입돌기 827: 지지부
829: 연결부 830: 개구부
835: 개구 837: 공동
890: 여과액 저장조 900: 배지용액 유입부
930: 배지용액 유입관 970: 배지용액 저장조
S: 공간

Claims (19)

  1. 수소생산 미생물 함유 배양액을 내부에 수용하는 배양기 본체;
    상기 배양기 본체 내부에 위치하며, 상기 수소생산미생물 함유 배양액을 여과하는 여과막;
    상기 여과막에서 여과된 여과액을 상기 배양기 본체 외부로 유출하는 여과액 유출부;
    상기 여과막의 외측에 기포를 발생시켜 상기 여과막에 부착된 수소생산미생물에 상기 기포가 충돌되어 탈착되도록 하는 기포발생부;
    상기 배양기 본체에 배지용액을 유입하는 배지용액 유입부; 및
    상기 수소생산 미생물이 생산하는 수소가스를 포집하는 수소포집부를 포함하는 수소생산장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 수소생산미생물은 써모코커스속균인 수소생산장치.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 수소생산미생물은 일산화탄소가 탄소원인 수소생산미생물이고, 상기 기포는 일산화탄소 기포인 수소생산장치.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 여과막은 세라믹 필터인 수소생산장치.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 여과막은 관(管)의 형상으로 이루어지고, 일 단은 상기 여과액 유출부에 연결되고 타 단은 폐쇄되며, 상기 여과액은 상기 관 형상으로 이루어진 여과막의 내부를 통해 상기 여과액 유출부로 이동하는 수소생산장치.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 여과막은 복수개로, 각각의 여과막이 상기 기포발생부를 중심으로 둘러싸도록 배치되는 수소생산장치.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 여과액 유출부의 일 단은 복수개의 개구를 갖는 개구부를 포함하여 이루어지고, 상기 개구 각각에 상기 각각의 여과막 일 단이 연결되는 수소생산장치.
  8. 제7항에 있어서, 상기 각각의 여과막 타 단은 지지부에 연결되어 지지되고, 상기 지지부는 상기 여과액 유출부와 연결되어 고정되는 수소생산장치.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 기포발생부는 상기 배양기 본체에 수용된 배양액 중 내부로 유입되는 유입배양액에 일산화탄소 기포를 발생시키는 기포 발생기를 포함하여 이루어지고,
    상기 수소생산장치는 상기 유입배양액을 상기 기포 발생기 내부로 유입시키는 배양액 순환부; 및
    상기 기포 발생기에 일산화탄소 가스를 공급하는 일산화탄소 공급부를 더 포함하는 수소생산장치.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 기포발생기는
    방식부(防蝕部)를 포함하는 하우징, 상기 하우징의 일측에 형성되어 상기 유입배양액이 유입되는 배양액 유입부, 상기 하우징의 타측에 형성되어 상기 일산화탄소가스가 유입되는 일산화탄소 유입부, 상기 하우징의 내부에 형성되고 상기 배양액 유입부 및 상기 일산화탄소 유입부와 연결되며 상기 유입배양액과 상기 일산화탄소 가스를 접촉시켜 혼합물을 생성하는 혼합유로를 포함하는 혼합부, 및 상기 혼합부에 일측이 연결되어 상기 혼합물을 유출시켜 기포를 발생시키는 유출부를 포함하며, 상기 유출부는 상기 배양기의 바닥면 또는 측면을 향하는 수소생산장치.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 기포 발생기는 상기 유입배양액에 원심력을 부여하는 회전가이드부를 포함하고, 상기 회전가이드부를 따라 상기 유입배양액이 회전하는 상태에서 상기 일산화탄소 가스와 혼합되는 수소생산장치.
  12. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 기포 중 상기 배양액 표면으로 부상한 부상기포를 소포시키기 위한 기포제거부를 더 포함하며,
    상기 기포제거부는 내부에 공간을 갖는 구체로 이루어지고, 일측은 상기 배양액 중 상기 부상기포를 소포시키기 위한 소포배양액이 유입되는 소포배양액 유입부가 형성되고, 타측은 상기 소포배양액이 유출되는 소포배양액 유출부가 형성되되, 상기 소포배양액 유출부는 복수개의 홀로 상기 구체의 하부, 상부, 및 중부에 각각 형성되는 수소생산장치.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 기포제거부의 소포배양액 유출을 조절하는 제어부를 더 포함하는 수소생산장치.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 제어부는 상기 부상기포의 부상높이를 측정하는 기포센서, 및 상기 기포제거부의 작동을 조절하는 작동조절부를 포함하는 수소생산장치.
  15. (A) 배양기 본체 내부에서 수소생산미생물이 수소 생산 중 수소생산미생물 함유 배양액을 여과막으로 여과하여, 여과액을 배양기 본체 외부로 배출함으로써 수소생산미생물을 농축하여 농축배양액을 얻고, 상기 여과막의 외측에 기포를 발생시켜 상기 여과막에 부착된 수소생산미생물에 상기 기포가 충돌되어 탈착되도록 하는 수소생산미생물 농축 및 탈착단계;
    (B) 상기 여과액과 동량의 배지용액을 상기 농축배양액에 추가하는 배지 추가 단계; 및
    (C) 상기 수소생산미생물이 생산한 수소를 포집하는 수소포집단계를 포함하는 수소생산방법.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 기포는 기포발생기에 일산화탄소 가스를 주입하여, 기포발생기 내부로 유입되는 유입배양액과 일산화탄소 가스를 접촉시킨 후 상기 배양기 본체의 바닥면 또는 측면을 향해 분사하여 발생시키는 수소생산방법.
  17. 제15항에 있어서,
    상기 기포 중 상기 배양액 표면으로 부상한 부상기포에 소포액을 살수하여 소포시키는 단계를 더 포함하는 수소생산방법.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 살수는 상기 부상기포가 상기 배양액 표면과 상기 배양기 본체 내측 상단 사이의 공간을 50부피% 이상 채운 상태에서 실시하는 것인 수소생산방법.
  19. 제15항 내지 제18항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 (A) 단계의 여과 개시 전, 상기 수소생산미생물 함유 배양액 중 수소생산미생물을 상기 배양기 본체 내부에서 배양하는 전처리 단계를 추가로 포함하고,
    상기 전처리 단계는 상기 수소생산미생물 함유 배양액의 광학밀도가 1.5~2.0에서 종료하고, 상기 (A) 단계의 여과를 개시하는 수소생산방법.
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