KR101389381B1 - 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 구체적으로 은을 포함하는 후면전극층이 도입된 인버터 형태의 유·무기 복합 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 본 발명은 기판; 상기 기판상에 형성된 투명전극층; 상기 투명전극층상에 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층이 순서대로 적층된 무기계 광활성층; 상기 무기계 광활성층상에 적층된 정공수송층; 상기 정공수송층상에 적층된 전자수송층; 상기 전자수송층상에 적층된 유기계 광활성층; 및 상기 유기계 광활성층상에 적층된 은(Ag)을 포함하는 후면전극층을 포함하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법을 제공한다. 본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 은을 포함하는 후면전극층이 도입된 인버터 형태를 갖고, 저항의 증가 없이 광 파장 대역이 서로 상이한 유기계 광활성층을 포함하는 유기 태양전지 및 무기계 광활성층을 포함하는 무기 태양전지가 직렬연결되어 효율이 크게 향상될 뿐만 아니라 시간에 따른 전력변환효율이 유지되어 장기간 안정성이 우수한 장점이 있다.

Description

수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법{organic-inorganic hybrid tandem multijuntion photovoltaics having an improved lifetime and preparing method for thereof}
본 발명은 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 구체적으로 은을 포함하는 후면전극층이 도입된 인버터 형태의 유·무기 복합 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
최근 일본의 원전사고 발생으로 인하여 원자력 발전에 대한 불안감이 고조되어 있다. 이에 따라 원자력 에너지를 대체할 수 있는 신재생에너지의 개발에 대한 중요성이 대두되고 있다. 신재생에너지 중 태양전지는 다른 발전 방식과는 달리 대기오염, 소음, 발열 등의 공해가 전혀 없고 고갈의 염려가 없는 무한한 에너지원이다. 이에 따라 태양전지에 대한 투자 및 발전이 지속적으로 증가하고 있는 추세이다. 하지만, 다른 신재생 에너지원에 비해 높은 발전 단가는 태양광 산업 발전의 걸림돌로 작용하고 있다. 이를 해결하기 위하여 저가격화, 고효율 기술 개발, 수명 향상이 필수적이다. 따라서 종래 태양전지와 관련되어 이루어지는 연구의 대부분은 효율을 향상시키기 위하여 손실 성분을 줄이는 동시에 수명을 향상시킬 수 있는 기술 개발이다.
태양전지는 광활성층의 구성 물질에 따라 크게 무기물 태양전지 또는 유기물 태양전지로 구분할 수 있다. 종래 태양전지는 무기물 태양전지로서 단결정 또는 다결정 실리콘 태양전지가 대부분이었으나, 최근 실리콘 소재의 공급 불안정화가 심화되어, 수급 불균형에 따른 고비용 문제가 발생하고 있어 이를 대체하기 위한 새로운 태양전지를 개발하게 되었다.
그 중 태양전지의 고효율화를 위해 단일 태양전지의 한계를 뛰어넘고자 탠덤 태양전지(Tandem solar cell)의 연구가 이루어지고 있다. 탠덤 태양전지는 서로 다른 광학 밴드갭(Optical Bandgap)을 갖는 물질을 2층 이상으로 형성한 구조를 갖는 태양전지이다. 구체적으로, 탠덤 태양전지는 빛의 입사면에서 가까운 부분에 넓은 밴드갭을 갖는 물질로 이루어진 반도체층(Top Cell)이 구비되고, 빛의 입사면에서 먼 부분에 상대적으로 좁은 밴드갭을 갖는 물질로 이루어진 반도체층(Bottom Cell)이 구비된 구조를 갖는다. 그 중 서로 다른 광학 밴드갭을 갖는 물질로서 무기계 광활성층 및 유기계 광활성층을 갖는 하이브리드형 탠덤 태양전지가 있다. 상기 하이브리드형 탠덤 태양전지는 구체적으로 유·무기 복합 탠덤 태양전지로 불린다. 상기 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 유기재료와 무기재료를 혼용한 이종접합 구조를 가지며, 유기물질 및 무기물질의 장점으로 각각의 단점을 상호 보완함으로써 태양전지의 광전변환효율 및 사용수명을 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
대한민국 등록특허 제10-1117127호(등록일2012.02.09)는 비정질 실리콘 태양전지와 유기 태양전지를 이용한 탠덤형 태양전지를 개시하고 있다. 상기 특허문헌에는 유리기판/투명전극층/p형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/n형 비정질 실리콘층/정공수송층/유기광활성층/금속전극층이 순서대로 적층되되, 상기 정공수송층을 금속 산화물을 사용함으로써 태양전지의 효율을 향상시키는 방법을 개시하고 있다. 그러나, 상기 문헌에서 개시하는 탠덤 태양전지의 효율은 단일 무기태양전지의 효율과 단일 유기태양전지의 효율 사이를 나타내나, 약 2 %의 효율을 나타내므로 효율이 낮다. 또한, 상기 특허문헌에서 사용된 탠덤 태양전지는 금속전극층으로써 산화가 쉬운 알루미늄을 포함하는 금속전극층을 포함하고 있어, 장기간 동안 수명을 유지하기 어려울 것으로 판단된다.
이에, 본 발명자들은 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 수명을 향상시키기 위한 방법을 연구하던 중, 은을 포함하는 후면전극층이 도입된 인버터 형태의 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 흡수하는 광 파장 대역이 서로 상이한 유기계 광활성층을 포함하는 유기 태양전지 및 무기계 광활성층을 포함하는 무기 태양전지의 조합에 의해 탠덤 태양전지의 효율이 증진되는 효과가 있을 뿐만 아니라 장기간 안정성이 우수하다는 것을 알아내고 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지 및 이의 제조방법을 제공하는 데 있다.
상기 과제를 해결하기 위해, 본 발명은,
기판;
상기 기판상에 형성된 투명전극층;
상기 투명전극층상에 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층이 순서대로 적층된 무기계 광활성층;
상기 무기계 광활성층상에 적층된 정공수송층;
상기 정공수송층상에 적층된 전자수송층;
상기 전자수송층상에 적층된 유기계 광활성층; 및
상기 유기계 광활성층상에 적층된 은(Ag)을 포함하는 후면전극층을 포함하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 은을 포함하는 후면전극층이 도입된 인버터 형태를 갖고, 저항의 증가 없이 광 파장 대역이 서로 상이한 유기계 광활성층을 포함하는 유기 태양전지 및 무기계 광활성층을 포함하는 무기 태양전지가 직렬연결되어 효율이 크게 향상될 뿐만 아니라 시간에 따른 전력변환효율이 유지되어 장기간 안정성이 우수한 장점이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 실시예 1의 유·무기 복합 탠덤태양전지를 간단히 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명에 따른 실시예 1의 유·무기 복합 탠덤태양전지의 전자 및 정공의 흐름도를 간단히 나타낸 모식도이다.
도 3은 비교예 1의 유·무기 복합 탠덤태양전지를 간단히 나타낸 모식도이다.
도 4는 비교예 1의 유·무기 복합 탠덤태양전지의 전자 및 정공의 흐름도를 간단히 나타낸 모식도이다.
도 5는 본 발명에 따른 실시예 1의 유·무기 복합 탠덤태양전지의 전압에 대한 전류밀도를 시간에 따라 측정한 결과를 나타낸 것이다.
도 6은 비교예 1의 유·무기 복합 탠덤태양전지의 전압에 대한 전류밀도를 시간에 따라 측정한 결과를 나타낸 것이다.
본 발명은,
기판;
상기 기판상에 형성된 투명전극층;
상기 투명전극층상에 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층이 순서대로 적층된 무기계 광활성층;
상기 무기계 광활성층상에 적층된 정공수송층;
상기 정공수송층상에 적층된 전자수송층;
상기 전자수송층상에 적층된 유기계 광활성층; 및
상기 유기계 광활성층상에 적층된 은(Ag)을 포함하는 후면전극층을 포함하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지를 제공한다.
이하, 본 발명의 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지에 있어서, 상기기판으로는 유리, 투명한 플라스틱 기판 등을 사용할 수 있다. 상기 기판은 빛이 일차적으로 입사되는 부분으로서 빛의 투과율이 우수함과 동시에 제조되는 유·무기 복합 탠덤 태양전지 내에서의 내부 단락을 방지할 수 있도록 투명절연성 재질을 사용하는 것이 바람직하다.
다음으로, 본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지에 있어서, 상기 투명전극층은 기판 상부에 적층된다. 상기 투명전극층은 후술하는 은을 포함하는 후면전극층보다 일함수가 낮은 물질인 것이 바람직하다. 본 발명에 따른 유·무기 복합 탠덤 태양전지에서 은을 포함하는 후면전극층은 일반적으로 사용되는 알루미늄에 비하여 일함수가 높은 물질이므로 정공을 받아들이는 전극으로 사용되기 때문이다. 따라서, 상기 투명전극층으로는 예를 들면, 알루미늄이 도핑된 산화아연(AZO; Aluminium-zinc oxide; ZnO:Al;), 산화인듐주석(ITO;indium-tin oxide), 산화아연(ZnO), 산화알루미늄주석(ATO;Aluminium-tin oxide; SnO2:Al), 불소함유 산화주석(FTO: Fluorine-doped tin oxide), 그래핀(graphene), 탄소나노튜브 및 PEDOT:PSS 등을 사용할 수 있다. 또한, 상기 투명전극층은 외부로부터 입사되는 빛을 광활성층으로 통과시키는 역할을 한다.
다음으로, 본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지에 있어서, 상기 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층이 순서대로 적층된 무기계 광활성층은 투명전극층 상부에 적층된다.
일반적으로 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 빛이 입사되는 방향에 적층된 투명전극층은 후면전극층에 비해 일함수가 높은 물질로 구성된다. 예를 들면, 상기 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 산화인듐주석 투명전극층 및 알루미늄 후면전극층을 포함한다. 이때, 상기 후면전극층은 전자를 받아들이는 전극의 역할을 한다(도 4). 이때, 무기계 광활성층은 p형 비정질 실리콘/i형 비정질 실리콘층/n형 비정질 실리콘층이 순서대로 적층된 구조를 갖는다.
이와 달리, 본 발명에 따른 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 태양전지의 수명을 향상시키기 위하여 은을 포함하는 후면전극층을 포함한다. 상기 은을 포함하는 후면전극은 일함수가 높아 정공을 받아들이는 전극의 역할을 한다. 따라서, 상기 무기계 광활성층은 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층의 순서로 적층된 구조를 가짐으로써 전자와 정공의 흐름이 반대인 형태를 갖는 것이 바람직하다(도 2).
또한, 본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤태양전지에 있어서, 상기 무기계 광활성층의 사용은 종래 유기계 광활성층만을 사용했을 때보다 스퍼터링, 동일한 용매를 이용한 유기계 광활성층의 코팅, 플라즈마 또는 자외선과 같은 표면처리과정에서 전지 내부의 손상을 방지할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지에 있어서, 상기 정공수송층은 상기 무기계 광활성층 상부에 적층된다. 상기 정공수송층으로는 산화인듐주석(ITO), 알루미늄이 도핑된 산화아연, 산화알루미늄주석, 그래핀, 금속 나노와이어, 탄소나노튜브 등 중 1종 이상을 사용할 수 있다. 이때, 상기 금속 나노와이어로는 예를 들면 금, 은, 알루미늄 또는 구리 나노와이어를 사용할 수 있다. 본 발명에 있어서, 상기 정공수송층으로는 일함수가 높고 정공전도도가 높은 동시에 빛의 투과율이 우수한 산화인듐주석을 사용하는 것이 바람직하다.
다음으로, 본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지에 있어서, 상기 전자수송층은 상기 정공수송층 상부에 적층된다. 상기 전자수송층으로는 타이타늄(Ti)산화물, 지르코늄(Zr)산화물, 스트론튬(Sr)산화물, 아연(Zn)산화물, 인듐(In)산화물, 란타늄(La)산화물, 바나듐(V)산화물, 몰리브덴(Mo)산화물, 텅스텐(W)산화물, 주석(Sn)산화물, 나이오븀(Nb)산화물, 마그네슘(Mg)산화물, 알루미늄(Al)산화물, 이트륨(Y)산화물, 스칸듐(Sc) 산화물, 사마륨(Sm)산화물, 갈륨(Ga)산화물, 스트론튬-타이타늄(Sr-Ti)산화물 등 중 1종 이상을 사용할 수 있다. 이때, 상기 전자수송층으로는 일함수가 낮고, 전자전도도가 낮으며 투과율이 우수한 아연산화물을 사용하는 것이 바람직하며, 특히 산화아연을 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 이로부터, 본 발명에 따른 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 수명 및 신뢰성을 더욱 향상될 수 있다.
상기 무기계 광활성층 상부에 순서대로 적층되는 정공수송층/전자수송층은 중간층(interlayer)으로서, 본 발명의 무기계 광활성층에서 생성된 전자와 유기계 광활성층에서 생성된 정공을 받아 전하가 효과적으로 재결합할 수 있는 공간을 제공해주고, 전하의 수송을 담당하는 역할을 수행한다. 따라서, 본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 상기 정공수송층/전자수송층으로 이루어진 중간층을 포함하여 광전변환효율이 향상되는 특징이 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지에 있어서, 상기 유기계 광활성층은 상기 전자수송층 상부에 형성된다. 상기 유기계 광활성층으로는 장파장의 빛을 흡수하는 밴드갭이 작은 유기재료를 사용할 수 있으며, PBDTTT-C(poly[4,8-bis-alkyloxybenzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-[alkyl thieno[3,4-b]thiophene-2-carboxylate]-2,6-diyl), PTB7 (Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]]), PCPDTBT (poly[2,6-(4,4-bis-(2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b'] dithiophene)-alt-4,7-(2,1,3-benzothiadiazole)]), PC61BM [6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester), PC71BM 등을 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지에 있어서, 상기 은을 포함하는 후면전극층은 상기 유기계 광활성층 상부에 형성된다. 상기 은을 포함하는 후면전극층은 종래 알루미늄 후면전극층에 비하여 일함수가 높으므로 전자가 아닌 정공을 받아들이는 전극의 역할을 한다. 종래 유·무기 복합 탠덤 태양전지에서 후면전극층으로는 알루미늄이 사용되었다. 그러나, 상기 알루미늄은 산화가 잘 일어나므로 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 장기간 안정성이 낮은 문제가 있었다. 따라서, 본 발명은 상기 알루미늄 후면전극층을 은을 포함하는 후면전극층으로 대체함으로써 상기와 같은 문제를 해결할 수 있어, 시간에 따른 전력변환효율이 유지되어 장기간 안정성이 우수한 장점이 있다.
또한, 본 발명은,
기판상에 투명전극층을 코팅하는 단계(단계 1);
상기 투명전극층 상부에 무기계 광활성층으로 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층을 순서대로 적층하는 단계(단계 2);
상기 무기계 광활성층 상부에 정공수송층을 적층하는 단계(단계 3);
상기 정공수송층 상부에 전자수송층을 적층하는 단계(단계 4);
상기 전자수송층 상부에 유기계 광활성층을 적층하는 단계(단계 5); 및
상기 유기계 광활성층 상부에 후면전극층을 적층하는 단계(단계 6)를 포함하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명의 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 제조방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 제조방법에 있어서, 상기 단계 1은 기판상에 투명전극층을 적층하는 단계이다.
상기 기판으로는 투명한 유리, 투명한 플라스틱 기판 등을 사용할 수 있다. 상기 기판상에 적층되는 투명전극층으로는 예를 들면, 알루미늄이 도핑된 산화아연(AZO; Aluminium-zinc oxide; ZnO:Al;), 산화인듐주석(ITO;indium-tin oxide), 산화아연(ZnO), 산화알루미늄주석(ATO;Aluminium-tin oxide; SnO2:Al), 불소함유 산화주석(FTO: Fluorine-doped tin oxide), 그래핀(graphene), 탄소나노튜브 및 PEDOT:PSS 등을 사용할 수 있으나, 바람직하게는 알루미늄이 도핑된 산화아연을 사용할 수 있다. 또한, 상기 투명전극층은 은을 포함하는 후면전극층보다 일함수가 낮은 물질이라면 이에 제한없이 사용할 수 있다.
상기 투명전극층을 적층하는 방법으로는 스퍼터링, 금속유기화학증착(metal-organic chemical vapor deposition, MOCVD) 등을 사용할 수 있다.
다음으로, 상기 단계 2는 상기 투명전극층 상부에 무기계 광활성층으로 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층을 순서대로 적층하는 단계이다.
상기 무기계 광활성층은 비정질 실리콘으로 구성될 수 있다. 예를 들면, 상기 n형 비정질 실리콘으로는 5가 원소인 인, 비소, 안티몬과 같은 원소가 도핑된 비정질 실리콘을 사용할 수 있고, i형 비정질 실리콘으로는 어떠한 불순물도 첨가되지 않은 비정질 실리콘을 사용할 수 있고, p형 비정질 실리콘은 3가 원소인 붕소, 칼륨과 같은 원소가 도핑된 비정질 실리콘을 사용할 수 있다.
상기 무기계 광활성층을 적층하는 방법으로는 플라즈마화학기상증착법(Plasma-enhanced chemical vapor deposition, PECVD) 등을 사용할 수 있다. 예를 들면, 상기 무기계 광활성층은 투명전극층 상부에 n형 비정질 실리콘층을 플라즈마화학기상증착법을 이용하여 적층시키고, 상기 n형 비정질 실리콘층 상부에 i형 비정질 실리콘층을 플라즈마화학기상증착법을 이용하여 적층시키고, 상기 i형 비정질 실리콘층 상부에 p형 비정질 실리콘층을 플라즈마화학기상증착법을 이용하여 적층시켜 형성할 수 있다.
다음으로, 상기 단계 3은 상기 무기계 광활성층 상부에 정공수송층을 적층하는 단계이다.
상기 정공수송층으로는 산화인듐주석(ITO), 알루미늄이 도핑된 산화아연, 산화알루미늄주석, 그래핀, 금속 나노와이어, 탄소나노튜브 등 중 1종 이상을 사용할 수 있고, 또한, 상기 금속나노와이어로는 금, 은, 알루미늄 또는 구리 나노와이어를 사용할 수 있으나, 일함수가 높고 정공전도도가 높은 동시에 빛의 투과율이 우수한 산화인듐주석을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 정공수송층을 적층하는 방법으로는 마그네트론 스퍼터링(magnetron sputtering)과 같은 방법을 사용할 수 있다.
다음으로, 상기 단계 4는 정공수송층 상부에 전자수송층을 적층하는 단계이다.
상기 전자수송층으로는 타이타늄(Ti)산화물, 지르코늄(Zr)산화물, 스트론튬(Sr)산화물, 아연(Zn)산화물, 인듐(In)산화물, 란타늄(La)산화물, 바나듐(V)산화물, 몰리브덴(Mo)산화물, 텅스텐(W)산화물, 주석(Sn)산화물, 나이오븀(Nb)산화물, 마그네슘(Mg)산화물, 알루미늄(Al)산화물, 이트륨(Y)산화물, 스칸듐(Sc) 산화물, 사마륨(Sm)산화물, 갈륨(Ga)산화물, 스트론튬-타이타늄(Sr-Ti)산화물 등 중 1종 이상을 사용할 수 있으나, 일함수가 낮고, 전자전도도가 낮으며 투과율이 우수한 아연산화물을 사용하는 것이 바람직하며, 특히 산화아연을 사용하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 전자수송층을 적층하는 방법으로는 마그네트론 스퍼터링(magnetron sputtering)과 같은 방법을 사용할 수 있다.
다음으로, 상기 단계 5는 전자수송층 상부에 유기계 광활성층을 적층하는 단계이다.
상기 유기계 광활성층으로는 PBDTTT-C(poly[4,8-bis-alkyloxybenzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-[alkyl thieno[3,4-b]thiophene-2-carboxylate]-2,6-diyl), PTB7 (Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]]), PCPDTBT (poly[2,6-(4,4-bis-(2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b'] dithiophene)-alt-4,7-(2,1,3-benzothiadiazole)]), PC61BM [6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester), PC71BM 등 중 1종 이상을 사용할 수 있다.
상기 유기계 광활성층을 적층하는 방법으로는 스핀코팅과 같은 방법을 사용할 수 있다.
다음으로, 상기 단계 6은 유기계 광활성층 상부에 은을 포함하는 후면전극층을 적층하는 단계이다.
상기 유기계 광활성층 상부에 은을 포함하는 후면전극층을 적층하는 방법으로는 열증착법, 진공증착법과 같은 방법을 사용할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 제조방법으로 제조되며, 기판상에 투명전극층/무기계 광활성층/정공수송층/전자수송층/유기계 광활성층/은을 포함하는 후면전극층이 순서대로 적층된 구조를 갖는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지를 제공한다. 이때, 상기 정공수송층과 전자수송층은 각각 산화인듐주석 및 산화아연인 것이 바람직하다.
상기 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 은을 포함하는 후면전극층이 도입된 인버터 형태를 갖고, 중간층을 구성하는 정공수송층과 전자수송층이 각각 산화인듐주석 및 산화아연으로 구성됨으로써 저항의 증가 없이 광 파장 대역이 서로 상이한 유기계 광활성층을 포함하는 유기 태양전지 및 무기계 광활성층을 포함하는 무기 태양전지가 직렬연결되어 효율이 크게 향상될 뿐만 아니라 시간에 따른 전력변환효율이 유지되어 장기간 안정성이 우수한 장점이 있다.
이하, 본 발명의 실시예를 통해 더욱 상세히 설명한다. 단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 내용이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 제조 1
단계 1. 기판을 준비하는 단계
알루미늄이 도핑된 산화아연(AZO)이 500 ㎚ ~ 1 ㎛ 두께로 적층된 유리기판을 아세톤 또는 이소프로필 알코올을 이용하여 세척하거나 산소 분위기에서 자외선을 조사하여 표면처리(UVO) 하였다.
단계 2. 무기계 광활성층을 적층하는 단계
다음으로, 플라즈마화학기상증착법(plasma-enhanced chemical vapor deposition, PECVP)을 이용하여 상기 알루미늄이 도핑된 산화아연층(AZO) 상부에 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층을 각각 5 ㎚/70 ㎚/5 ㎚ 두께로 적층하였다.
상기 i형 비정질 실리콘층은 실란(SiH4) 및 수소(H2)의 혼합물로부터 얻었고, 상기 i형 비정질 실리콘을 구성하는 혼합물에 인화수소(PH3) 및 수소화붕소(BH4)를 각각 첨가하여 n형 비정질 실리콘 및 p형 비정질 실리콘을 얻었다.
단계 3. 정공수송층을 적층하는 단계
다음으로, 마그네트론 스퍼터링법을 사용하여 상기 p형 비정질 실리콘층 상부에 산화인듐주석 정공수송층을 50 ㎚ 두께로 적층하였다.
단계 4. 전자수송층을 적층하는 단계
다음으로, 마그네트론 스퍼터링법을 사용하여 상기 산화인듐주석 정공수송층 상부에 아연산화물 전자수송층을 50 ㎚ 두께로 적층하였다.
단계 5. 유기계 광활성층을 적층하는 단계
다음으로, 스핀코팅법을 이용하여 상기 전자수송층 상부에 PBDTTT-C:PCBM(중량비, 1:2)과 디클로로벤젠수용액(농도, 2 중량%)과 혼합한 용액을 80 ~ 100 ㎚ 두께로 적층하였다. 상기 단계 완료 후, 상온에서 10 분간 건조시켰다.
단계 6. 후면전극층을 적층하는 단계
다음으로, 열증착법을 이용하여 상기 PBDTTT-C:PCBM 상부에 은을 포함하는 후면전극층을 100 ㎚ 두께로 적층하여 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지를 제조하였다(도 1).
<비교예 1> 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 제조 2
단계 1. 기판을 준비하는 단계
알루미늄이 도핑된 산화아연(AZO)이 500 ㎚ ~ 1 ㎛ 두께로 적층된 유리기판을 아세톤 또는 이소프로필 알코올을 이용하여 세척하거나 산소 분위기에서 자외선을 조사하여 표면처리(UVO) 하였다.
단계 2. 무기계 광활성층을 적층하는 단계
다음으로, 플라즈마화학기상증착법(plasma-enhanced chemical vapor deposition, PECVP)을 사용하여 상기 알루미늄이 도핑된 산화아연층(AZO) 상부에 p형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/n형 비정질 실리콘층을 각각 5 ㎚/70 ㎚/5 ㎚ 두께로 적층하였다.
상기 i형 비정질 실리콘층은 실란(SiH4) 및 수소(H2)의 혼합물로부터 얻었고, 상기 i형 비정질 실리콘을 구성하는 혼합물에 인화수소(PH3) 및 수소화붕소(BH4)를 각각 첨가하여 n형 비정질 실리콘 및 p형 비정질 실리콘을 얻었다.
단계 3. 전자수송층을 적층하는 단계
다음으로, 마그네트론 스퍼터링법을 사용하여 상기 n형 비정질 실리콘층 상부에 산화인듐주석 전자수송층을 50 ㎚ 두께로 적층하였다.
단계 4. 정공수송층을 적층하는 단계
다음으로, 스핀코팅법을 사용하여 산화인듐주석 전자수송층 상부에 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜):폴리(스티렌설포네이트)(PEDOT:PSS) 정공수송층을 70 ㎚로 적층하였다. 상기 단계 완료 후, 150 ℃에서 1 분 동안 건조시켰다.
단계 5. 유기계 광활성층을 적층하는 단계
다음으로, 스핀코팅법을 이용하여 상기 전자수송층 상부에 PBDTTT-C:PCBM(중량비, 1:2)과 디클로로벤젠수용액(농도, 2 중량%)과 혼합한 용액을 80 ~ 100 ㎚ 두께로 적층하였다. 상기 단계 완료 후, 상온에서 10 분간 건조시켰다.
단계 6. 후면전극층을 적층하는 단계
다음으로, 열증착법을 이용하여 상기 PBDTTT-C:PCBM 상부에 알루미늄 후면전극층을 100 ㎚ 두께로 적층하여 유·무기 복합 탠덤 태양전지를 제조하였다(도 3).
<실험예 1> 전기적특성 분석
(1) J-V 그래프 분석
본 발명에 따른 은을 포함하는 후면전극층, 이에 따른 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층 및 중간층의 구성의 조합에 따른 효과를 알아보기 위하여, 실시예 1 및 비교예 1의 유·무기 복합 탠덤 태양전지에 대하여 전압에 대한 전류밀도를 시간에 따라 측정하고, 그 결과를 도 5, 도 6 및 표 1에 나타내었다.
하기 표 1 중 단락회로전류밀도(Jsc), 개방회로전압(Voc) 및 곡선인자(Fill Factor, FF)는 태양전지의 전력변환효율을 특징 짓는 변수이다.
상기 단락회로전류밀도는 회로가 단락된 상태로, 외부저항이 없는 상태에서 빛을 받았을 때 나타나는 역방향(음의 값)의 전류밀도이다. 단락회로전류밀도는 입사광의 세기와 파장분포가 결정된 상태에서, 광흡수에 의해 여기된 전자와 정공이 재결합(recombination)하여 손실되지 않고 얼마나 효과적으로 전지 내부에서 외부회로 쪽으로 보내어지는가에 의존한다. 상기 광흡수에 의해 여기된 전자와 정공의 재결합에 의한 손실은 재료의 내부 또는 계면에서 일어날 수 있다.
상기 개방회로전압은 무한대의 임피던스가 걸린 상태에서 빛을 받았을 때 태양전지의 양단에 형성되는 전위차이다.
상기 곡선인자는 최대전력점에서의 전류밀도와 전압의 곱(Jmp×Vmp)을 단락회로전류밀도와 개방회로전압의 곱(Jsc×Voc)으로 나눈 값이다. 상기 곡선인자는 빛이 조사된 상태에서 J - V 곡선의 모양이 사각형에 얼마나 가까운가를 나타내는 지표이다.
태양전지의 전력변환효율(PCE)는 태양전지에 의해 생산된 최대 전력과 입사광 에너지 Pin 사이의 비율이다.
측정일 단락회로전류밀도
(mA/cm2)		 개방회로전압
(V)		 곡선인자 전력변환효율
(%)
실시예1 0 7.46 1.38 0.45 4.76
1일후 7.24 1.39 0.44 4.51
3일후 6.92 1.35 0.43 4.08
7일후 7.05 1.32 0.43 4.10
비교예1 0 5.98 1.35 0.56 4.61
1일후 4.99 1.32 0.25 1.66
3일후 3.16 0.99 0.11 0.37
7일후 1.44 0.90 0.09 0.12
상기 표 1을 참조하면, 본 발명에 따른 실시예 1의 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 7 일이 지난 후에 전력변환효율이 약 0.1 % 감소함을 나타내어 시간에 따른 전력변환효율이 유지되는 것을 알 수 있다.
반면에, 비교예 1의 유·무기 복합 탠덤 태양전지는 초기에는 높은 전력변환효율을 나타내지만 시간에 따른 전력변환효율의 감소폭이 매우 커 7일 후에는 태양전지로서의 성능을 발휘하지 못하는 것을 알 수 있다.
이로부터, 본 발명에 따른 유·무기 복합 태양전지는 은을 포함하는 후면전극층 및 이에 따른 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/ p형 비정질 실리콘층의 구성을 갖는 무기계 광활성층을 포함함으로써 장기간 안정성이 매우 우수한 것을 알 수 있다.

Claims (13)

  1. 기판;
    상기 기판상에 형성된 투명전극층;
    상기 투명전극층상에 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층이 순서대로 적층된 무기계 광활성층;
    상기 무기계 광활성층상에 적층된 정공수송층;
    상기 정공수송층상에 적층된 전자수송층;
    상기 전자수송층상에 적층된 유기계 광활성층; 및
    상기 유기계 광활성층상에 적층된 은(Ag)을 포함하는 후면전극층을 포함하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 기판은 투명한 유리 또는 투명한 플라스틱 기판인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  3. 제1항에 있어서, 상기 투명전극층은 알루미늄이 도핑된 산화아연(AZO; Aluminium-zinc oxide; ZnO:Al;), 산화인듐주석(ITO;indium-tin oxide), 산화아연(ZnO), 산화알루미늄주석(ATO;Aluminium-tin oxide; SnO2:Al), 불소함유 산화주석(FTO: Fluorine-doped tin oxide), 은 나노와이어, 그래핀(graphene), 탄소나노튜브 및 PEDOT:PSS를 포함하는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  4. 제1항에 있어서, 상기 정공수송층은 산화인듐주석(ITO), 알루미늄이 도핑된 산화아연, 산화알루미늄주석, 그래핀, 금속 나노와이어 및 탄소나노튜브로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  5. 제1항에 있어서, 상기 전자수송층은 타이타늄(Ti)산화물, 지르코늄(Zr)산화물, 스트론튬(Sr)산화물, 아연(Zn)산화물, 인듐(In)산화물, 란타늄(La)산화물, 바나듐(V)산화물, 몰리브덴(Mo)산화물, 텅스텐(W)산화물, 주석(Sn)산화물, 나이오븀(Nb)산화물, 마그네슘(Mg)산화물, 알루미늄(Al)산화물, 이트륨(Y)산화물, 스칸듐(Sc) 산화물, 사마륨(Sm)산화물, 갈륨(Ga)산화물 및 스트론튬-타이타늄(Sr-Ti)산화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  6. 제1항에 있어서, 상기 정공수송층은 산화인듐주석인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  7. 제1항에 있어서, 상기 전자수송층은 아연 산화물인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  8. 제1항에 있어서, 상기 전자수송층은 산화아연(ZnO)인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  9. 제1항에 있어서, 상기 유기계 광활성층은 PBDTTT-C(poly[4,8-bis-alkyloxybenzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl-alt-[alkyl thieno[3,4-b]thiophene-2-carboxylate]-2,6-diyl), PTB7 (Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]]), PCPDTBT (poly[2,6-(4,4-bis-(2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b'] dithiophene)-alt-4,7-(2,1,3-benzothiadiazole)]), PC61BM [6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester) 및 PC71BM을 포함하는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  10. 기판상에 투명전극층을 코팅하는 단계(단계 1);
    상기 투명전극층 상부에 무기계 광활성층으로 n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층을 순서대로 적층하는 단계(단계 2);
    상기 무기계 광활성층 상부에 정공수송층을 적층하는 단계(단계 3);
    상기 정공수송층 상부에 전자수송층을 적층하는 단계(단계 4);
    상기 전자수송층 상부에 유기계 광활성층을 적층하는 단계(단계 5); 및
    상기 유기계 광활성층 상부에 은(Ag) 후면전극층을 적층하는 단계(단계 6)를 포함하는 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지의 제조방법.
  11. 제10항의 방법으로 제조되며, 기판상에 투명전극층/n형 비정질 실리콘층/i형 비정질 실리콘층/p형 비정질 실리콘층/정공수송층/전자수송층/유기계 광활성층/은(Ag)을 포함하는 후면전극층이 순서대로 적층된 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  12. 제11항에 있어서, 상기 정공수송층은 산화인듐주석인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
  13. 제11항에 있어서, 상기 전자수송층은 산화아연인 것을 특징으로 하는 수명이 향상된 유·무기 복합 탠덤 태양전지.
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