KR101354680B1 - 실리콘 분리막을 이용한 이산화탄소 분리장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이산화탄소의 분리 및 회수장치와 분리방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 부생가스가 나노 세라믹 분말로 코팅된 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관을 통과하면서 부생가스가 흐르는 분리관의 내부와 이산화탄소를 포집하는 분리관 외부의 부압차 및 이산화탄소 농도차를 이용하여 이산화탄소를 선택적으로 분리할 수 있는 이산화탄소 분리장치 및 방법에 관한 것이다.

Description

실리콘 분리막을 이용한 이산화탄소 분리장치{Carbon dioxide separating apparatus using silicone separators}
본 발명은 폐가스로부터 이산화탄소를 분리하는 장치에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 나노 세라믹 분말이 코팅된 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관을 사용한 이산화탄소의 분리장치 및 이산화탄소의 분리방법에 관한 것이다.
현재 전 세계적으로 관심의 대상이 되는 지구 온난화는 이산화탄소와 메탄가스에 의한 온실효과가 큰 역할을 하고 있다. 이러한 온난화는 생태계를 교란시킬 뿐만 아니라 인간의 사회생활에 커다란 영향을 미치고 있어서 이산화탄소와 메탄가스의 대기 중 방출을 줄이고자 하는 노력이 여러 방면에서 진행되고 있다.
하수처리장, 폐수처리장 및 매립장 등에서는 폐기물 중의 유기물질들이 분해작용에 의하여 가스가 발생되는데 이를 매립가스라 한다. 매립가스는 매립 초기에는 산소가 존재하에 분해되지만 산소가 점점 줄어들어 대부분이 혐기성 소화과정의 분해작용을 하게 된다. 혐기성 소화과정에서 발생하는 매립가스의 대부분은 40~60 %의 이산화탄소와 45~60 %의 메탄가스가 차지하고 그밖에 질소, 암모니아 등의 미량의 성분들을 포함하고 있다. 매립가스의 주성분인 메탄과 이산화탄소는 지구 온난화의 원인물질이며, 이러한 매립가스를 효율적으로 산업에 이용하려면 메탄가스와 이산화탄소를 분리하여야 한다.
대기 중의 이산화탄소 증가에 따른 지구온난화는 인류가 해결하여야 할 중요한 환경문제 중에 하나로서, 이산화탄소는 하수처리장, 폐수처리장 및 매립장 등에서는 폐기물 연소 시에 배출되는 것 외에도 화력 발전소 또는 제철소에서 배출되는 경우에 특히 문제가 된다. 따라서 발생한 폐가스 중에서 이산화탄소만을 분리하여 제거하는 기술이 개발되고 있으며, 이미 개발된 이산화탄소 분리기술로는 크게 흡수법, 흡착법, 심냉법 또는 막분리법이 있다.
흡수법은 이산화탄소가 포함된 연소 또는 공정가스를 용액에 접촉시켜 이산화탄소를 흡수하여 선택적으로 분리하는 방법으로서, 화학적으로 반응을 하여 이산화탄소를 흡수하게 된다. 흡수법 중에 상용화된 기술로서 습식아민법은 아민계 흡수제를 사용하여 연소 배가스 중에 포함된 이산화탄소를 회수한다.
흡착법은 이산화탄소와 친화적인 흡착제의 표면에 물리적으로 흡착시켜 분리하는 방법이다.
심냉법(cryogenic air separation)은 가스 중 저온에서 액화되는 이산화탄소와 액화되지 않은 기타 가스를 기액분리하는 고전적 방법으로 대량의 액화 이산화탄소를 생산할 수 있다는 장점이 있지만 냉각에 많은 에너지가 필요하다는 단점을 가진다.
막분리법은 일반적으로 분리기능을 갖는 고체의 막을 이용하는 것을 특징으로 가지고 있으며, 사용한 막의 종류에 따라 분자레벨에서 입자레벨까지 폭넓게 사용 가능하다. 또한 주로 기계적 에너지인 압력에 의해 물질을 분리하므로, 열에너지에 의한 분리인 증류법보다 저에너지 소비라는 장점도 가지고 있다. 막분리법의 응용예로는 역삼투, 한외여과, 정밀여과, 투석, 기체분리 등으로 나눌 수 있으며, 특히 기체분리 방법을 통해 화력발전소, 시멘트 플랜트, 제철소 용광로 등의 대규모 이산화탄소 발생원으로부터 이산화탄소를 에너지 절약적으로 분리회수 가능성이 있는 방법으로서 주목되고 있다.
보다 자세하게는 막분리법중 기존의 천연가스 등으로부터 특정 가스를 분리 회수하기 위해서 이용할 수 있는 기체 분리막으로서 방향족 테트라카르복실산 성분과 방향족 디아민 성분을 중합 및 이미드화하여 얻어진 방향족 폴리이미드막에 대한 연구가 활발히 진행되었으나, 350 ℃ 이상의 고온에서 방향족 폴리이미드 기체 분리막이 제조된다는 문제점과 내열성, 내구성 및 내화학성의 문제점으로 이를 보완할 수 있는 연구가 필요한 시점이다.
그 밖의 종래의 이산화탄소 분리 및 회수 기술로는, 대한민국 등록특허공보 제 10-0734926호 (2007. 07. 03)에서는 매립지 또는 혐기성 소화조에서 발생하는 악취발생가스에서 황화합물 처리 및 메탄과 이산화탄소를 분리하여 포집할 수 있는 액상 철 킬레이트 촉매를 이용한 황화합물 제거 및 메탄과 이산화탄소 분리장치가 제시되어 있으며, 일본 공개특허 특개평 제 10-180062 호(1998.07.07)에서는 이산화탄소에 대해서 높은 분리성과 투과성을 가지는 불소 함유 폴리이미드 수지를 주성분으로 하는 치밀막 또는 비대칭막을 이용하여 이산화탄소와 메탄의 혼합물로부터 이산화탄소를 분리할 수 있는 분리막 및 선택적 분리방법이 제시되어 있다.
그러나 현재까지 상기와 같은 종래기술을 포함하여, 이산화탄소의 분리 및 회수를 위한 다양한 방법들이 제시되었지만, 분리막의 경우 10cm2 이상의 대형화가 어렵고, 양측의 분압을 이용할 경우 막대한 에너지가 소비되며 이러한 압력차에 견디는 분리막을 만들 수 없는 문제가 있다.
대한민국 등록특허공보 제 10-0734926호 (2007. 07. 03) 일본 공개특허 특개평 제 10-180062 호(1998.07.07)
상기와 같은 문제점을 해결하고자 본 발명은 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관 또는 분리판을 사용하여 부생가스(메탄가스, 이산화탄소 및 기타 가스를 통칭하여 이하 부생가스라 함)로부터 이산화탄소를 선택적으로 분리 및 회수장치를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명은 분리막 제조 및 분리공정의 단순화를 통해 분리장치의 대형화, 이산화탄소의 분리에 필요한 에너지를 절감하는 이산화탄소를 효율적으로 분리할 수 있는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 환경기초시설에서 발생되어 메탄과 이산화탄소를 다량 함유한 부생가스가 저장되는 부생가스 저장탱크(60); 상기 부생가스 저장탱크의 부생가스 유입구(30)를 통해 유입되는 부생가스로부터 이산화탄소를 분리하는 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관(20)을 포함하는 분리통(10); 상기 분리관(20)으로부터 분리되어진 이산화탄소를 배출하기 위한 상기 분리통에 형성된 이산화탄소 회수라인(40)과 분리되어진 이산화탄소를 받아 저장하는 회수된 이산화탄소 저장탱크(70); 상기 분리관(20)으로부터 분리되어진 이산화탄소를 제외한 메탄가스가 포함된 잔여 부생가스를 배출하기 위한 잔여 부생가스 배출구(50)와 잔여 부생가스의 저장탱크(80)를 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리장치에 대해 제공한다.
일 실시예로, 상기 분리통은 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관일 수 있고, 이는 수직의 시트, 수평의 시트 또는 튜브 형태로 적어도 1개 이상 설치될 수 있다.
일 실시예로, 상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막의 내부 및 외부에 나노 세라믹 분말을 코팅할 수 있다.
일 실시예로, 상기 수직 및 수평의 시트 형태인 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막과 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막 사이에 버팀장치 및 그물망을 설치할 수 있다.
일 실시예로, 상기 분리통은 상온과 0 내지 4 kgf／㎠의 압력을 유지하고, 상기 분리관 주위에 음파발생기를 설치할 수 있다.
본 발명은 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막 및 상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막상에 나노 세라믹 분말을 도포한 코팅층을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리막을 제공한다.
본 발명은 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관이 포함된 이산화탄소 분리 장치를 사용하여 부생가스로부터 이산화탄소 분리방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 이산화탄소 분리장치에 포함된 분리관의 내부와 외부의 압력차이는 4kgf/cm2 이내인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 나노 세라믹 분말이 코팅된 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관 또는 분리판을 사용함으로써 매우 적은 압력차와 간단한 방법으로 부생가스로부터 이산화탄소를 선택적으로 분리할 수 있다.
현재의 이산화탄소 분리장치는 압력차를 이용하고 있는데 3 ~ 40kgf/cm2의 압력 또는 그 이상의 고압으로 혼합가스를 밀어 넣어 분리하므로 에너지 소모가 크고, 장치의 대형화에 한계가 있어 생산량에 한계가 있으나, 본원발명은 이산화탄소 분리장치에 포함된 분리관 내외의 압력차를 4kgf/cm2이내로 하여 상온에서 작동시키므로 에너지 소비가 적고 장치가 간단하여 생산 비용을 절감할 수 있다.
또한, 부생가스가 발생하는 오수나 수중에도 설치할 수 있어 설치의 용이성이 있다.
도 1은 이산화탄소 분리장치를 간략하게 도시한 것이다.
도 2는 분리관으로 투입된 부생가스로부터 이산화탄소가 분리되어 회수되는 이산화탄소 분리장치를 도시한 것이다.
도 3은 분리통으로 투입된 부생가스로부터 이산화탄소가 분리관으로 투과되어 분리되는 이산화탄소 분리장치를 도시한 것이다.
도 4는 면상으로 이루어진 분리막을 마주보고 설치한 박스형 분리관을 도시한 것이다.
도 5는 길이방향으로 긴 박스형 분리관의 분리막과 분리막 사이의 설치되는 그물망과 버팀장치를 도시한 것이다.
도 6은 분리막 표면에 나노 세라믹 분말을 코팅한 것을 도시한 것이다.
도 7은 튜브형태의 분리관이 다수 설치된 분리통 및 분리통 덮개를 도시한 것이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 이산화탄소 분리장치의 사진을 도시한 것이다.
본문에 개시되어 있는 본 발명의 실시예들에 대해서, 특정한 구조적 내지 기능적 설명들은 단지 본 발명의 실시예를 설명하기 위한 목적으로 예시된 것으로, 본 발명의 실시예들은 다양한 형태로 실시될 수 있으며 본문에 설명된 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 아니 된다. 본 발명에서 동일한 기능을 하는 구성은 동일한 도면 부호를 사용한다.
도 1은 일 실시예에 의한 부생가스에서 이산화탄소를 분리하는 분리장치의 개략도로서, 환경기초시설에서 발생되어 메탄과 이산화탄소를 다량 함유한 부생가스가 저장되는 부생가스 저장탱크(60); 상기 부생가스 저장탱크의 부생가스 유입구(30)를 통해 유입되는 부생가스로부터 이산화탄소를 분리하는 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관(20)을 포함하는 분리통(10); 상기 분리관(20)으로부터 분리되어진 이산화탄소를 배출하기 위한 상기 분리통에 형성된 이산화탄소 회수라인(40)과 분리되어진 이산화탄소를 받아 저장하는 회수된 이산화탄소 저장탱크(70); 상기 분리관(20)으로부터 분리되어진 이산화탄소를 제외한 메탄가스가 포함된 잔여 부생가스를 배출하기 위한 잔여 부생가스 배출구(50)와 잔여 부생가스의 저장탱크(80)를 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리 및 회수 장치를 제공한다.
일반적으로, 기체분리막법은 기체의 투과성을 이용하여 혼합가스 또는 유기 증기중의 특정성분을 분리하기 위해 사용되고 있으며. 기체 혼합물이 막 표면에 접촉하였을 때 기체 성분은 막 속으로 용해 또는 흡착되어 확산하게 되는데 이때 각각의 기체 성분의 용해도와 투과도는 분리막 소재에 따라서 서로 다르게 나타날 수 있다. 예를 들면, 이산화탄소, 수증기, 헬륨, 황화수소는 쉽게 막에 흡착 또는 용해되어 투과될 수 있는 반면, 질소, 메탄, 에탄 및 다른 탄화수소들은 막을 투과하는 속도가 매우 낮은 기체 성분들로 이것이 공기 중의 산소와 질소, 이산화탄소와 메탄 등을 막을 이용하여 분리할 수 있는 기본적인 이유가 된다.
분리막으로는 셀룰로스 아세테이트, 폴리술폰 등의 고분자 소재와 신규 고분자 소재, 세라믹 소재나 탄소분자체 소재 등을 이용한 분리막이 제조될 수 있고, 바람직하게는 다공성 지지체로 실리카계 세라믹스, 실리카계 유리, 알루미나계 세라믹스, 스텐레스 다공체, 티탄 다공체 및 은 다공체 등으로 이루어진 분리막을 사용할 수 있으며, 보다 더 바람직하게는 다공성의 고분자 실리콘(silicone)을 사용한 분리막이 사용될 수 있다.
본 발명에서 상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관(20)은 수직의 시트, 수평의 시트 또는 튜브(관)형태인 것을 사용할 수 있으며, 보다 바람직하게는 튜브형태인 분리관(20)을 사용할 수 있다.
분리관이 가역적인 특성을 이용하여 도 2와 도 3은 부생가스를 분리관(20) 또는 분리통(10)에 투입하는 서로 다른 실시예를 보여 주는 것으로서, 도 2는 부생가스가 분리관(20)으로 투입(30)되어 흐르면서 이산화탄소가 분리막에 흡착 및 투과되어 분리통(10)으로 회수(40)되는 것을 보여주고, 도 3은 분리통(10)으로 투입(30)된 부생가스가 분리관에 흡수 및 투과되어 회수(40)되는 구성을 보여준다.
이산화탄소의 회수 생산성을 높이기 위하여 분리통(10)내에 복수의 분리관(20)을 도 7과 같이 설치할 수 있다. 설치는 수직 또는 수평 등의 원하는 각도로 설치할 수 있고, 분리통(10)을 두 개 이상 연결하여 대규모의 이산화탄소 분리장치를 제작할 수 있다. 이때 분리관을 지지하여 주기 위하여 버팀장치(90)을 적절히 배치하여 보호 지지할 수 있다.
또한 본 발명의 상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막을 시트형태로 제작하여 분리면적을 넓힌 박스형 분리관을 사용함으로써 분리 회수하는 생산량을 높일 수 있다. 도 4는 시트형태로 제작한 분리막을 내부는 비게 하고 양면에 마주보게 설치하여 표면적을 넓게 한 분리관(20)으로, 상기 분리관은 사각틀 형상의 버팀장치(90)를 설치하여 일정한 간격을 유지할 수 있도록 하였다.
도 5(a)는 시트형태인 다공성의 고분자 실리콘(silicone)이 길이 방향으로 길어질 때 분리막(20)과 분리막(20) 사이에 버팀장치(90) 및 그물망(100)을 설치하여 분리판(20)을 일정 간격이 유지되게 보호하면서 이산화탄소가 분리되도록 할 수 있다. 도 5(b)의 버팀장치(90)는 분리막(20)이 과하게 팽창되는 현상을 억제하기 위한 그물망의 지주 역할을 하며, 도 5(c)의 그물망은 이산화탄소가 분리되는 과정에서 분리관의 내부와 외부의 압력차이에 의해 분리막(20)이 과하게 팽창되는 현상을 억제하고, 분리막이 항상 일정한 간격을 유지할 수 있도록 하는 구조물이다.
도 4와 도 5의 작용은 분리면적을 증가시키기 위하여 분리통(10)내에 복수의 박스형 분리관(20)을 설치하고 분리관(20) 외측에서 부생가스를 주입하고 분리관 내측에서 배출구(40)을 통하여 이산화탄소를 분리회수 한다. 분리관(20)을 복수로 연결할 경우 분리관에 관통 홀을 형성하여 분리관들을 직접 압착 연결하고 관통홀을 따라 이산화탄소를 회수하거나 분리관과 분리관 사이에 이산화탄소 연결관을 설치할 수 있다. 분리관은 가역적이므로 분리관 내측으로 부생가스를 주입하고 분리관 외부에서 이산화탄소를 분리회수 할 수 있다.
본 발명에서 상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막의 내부와 외부에 나노 세라믹 분말을 코팅할 수 있으며, 나노 세라믹 분말은 이산화탄소 친화물질인 Fe계, Pd계, Ti계, Al계의 산화물에서 선택된 어느 하나 이상을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 Fe2O3, TiO2, PdO, Al2O3, MgO, NiO, Y2O3, SiO2, ZrO2, Zeolite 중 선택된 어느 하나 또는 혼합된 형태로 사용할 수 있다.
코팅 방법으로는 나노 세라믹 분말을 물에 희석한 현탁액에 분리막을 담가 꺼내어 건조시킨다. 코팅층의 두께는 나노 세라믹 분말의 사이즈와 담금 횟수로 조절한다. 이외에 현탁액을 스프레이하여 코팅하는 방법과 증착하는 방법이 사용될 수 있다.
일반적으로 기체분리막법을 사용하여 특정 기체를 분리할 경우, 기체를 효과적으로 분리막에 투과시키기 위해서는 공급측을 가압하거나 투과측을 감압하는 것이 필요하지만, 본 발명에서는 상기 이산화탄소 분리장치에 포함된 분리관의 내부와 외부에 가해지는 특정 기체성분에 대한 부압차를 이용하였다. 이때 분리통은 0 내지 60 ℃의 온도를 유지할 수 있으며, 보다 바람직하게는 20 내지 40 ℃의 낮은 온도 범위를 유지할 수 있다. 또한 0 내지 4 kgf/cm2의 압력을 유지하여 상변화가 없고 에너지 소모가 적은 이산화탄소 분리장치일 수 있다. 이때, 부생가스에 함유된 이산화탄소 농도와 분리된 이산화탄소의 농도차에 의한 삼투압 현상에 의해 이산화탄소가 보다 효율적으로 분리될 수 있으며, 분리관의 내부와 외부의 이산화탄소의 농도가 동일할 경우 부압차에 의해 이산화탄소 분리가 지속될 수 있다.
보다 자세하게 본 발명의 분리통(10)은, 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막에서 부생가스가 흐르는 내부(이하 D1 이라함)와 분리된 이산화탄소만이 존재하는 외부(이하 D2 라함)의 이산화탄소 농도차만으로 분리하는데 필요한 에너지를 얻을 수 있다. 부생가스가 투입되는 초기압력(P1)이 관내에서의 압력(P2)보다 크거나 같은 경우, 어느 상황에서도 D1의 농도가 D2의 농도보다 클 경우에는 이산화탄소가 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막을 투과하여 이동하는 것을 알 수 있다. 또한 D2의 농도가 D1보다 높지 않도록 주기적으로 분리되어진 이산화탄소를 받아 저장하는 이산화탄소 저장 탱크로 이동될 수 있도록 하며, 이를 통해 연속적으로 이산화탄소가 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막을 투과하여 이산화탄소를 선택적으로 분리하고 고순도의 이산화탄소를 분리할 수 있다.
상기 부생가스에서의 회수되어지는 이산화탄소의 투과도는 하기 수학식 1을 통해 계산되어 질 수 있다.
Figure 112013041437300-pat00001
본 발명에서, 이산화탄소를 제외한 메탄가스가 포함된 부생가스를 배출하기 위한 배출구에 펌프를 이용하여 배출을 원활하게 할 수 있으며, 이때 펌프는 0 내지 2 kgf/cm2의 압력을 유지하도록 하여 상기 이산화탄소 분리장치에 포함된 분리관내의 압력차를 0 내지 4 kgf/cm2 범위로 유지하면 적정하다.
또한, 분리된 이산화탄소의 효율적인 회수를 위해 분리된 이산화탄소 회수라인에 펌프를 설치하여 사용할 수 있으며, 이때 0 내지 -1kgf/cm2 정도의 압력을 유지하도록 한다.
또한, 본 발명에서 상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관 내 부생가스의 이동경로에 음파발생기를 설치하여, 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막을 진동시켜 이산화탄소의 분리를 보다 효율적으로 진행할 수 있으며, 상기 음파발생기는 1 Hz 내지 100 kHz의 음파를 발생하여 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막을 진동시켜 이산화탄소가 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막을 쉽게 통과하여 보다 용이하게 분리될 수 있도록 한다. 이때 상기 음파발생기의 음파가 너무 높은 경우, 공진현상으로 인해 분리관이 파손되지 않도록 주의해야 한다.
본 발명은 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막 및 상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막 상에 나노 세라믹 분말을 도포한 코팅층을 포함하는 이산화탄소 분리관을 제공한다. 본 발명에서 상기 나노 세라믹 분말은 이산화탄소 친화물질인 Fe계, Pd계, Ti계, Al계의 산화물에서 선택된 어느 하나 이상을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 Fe2O3, TiO2, PdO, Al2O3, MgO, NiO, Y2O3, SiO2, ZrO2, Zeolite 의 중 선택된 어느 하나 또는 혼합된 형태로 사용할 수 있다.
또한, 나트룸, 칼륨, 마그네슘, 바륨 등을 포함하는 알칼리 금속 및 알칼리토금속을 분리막에 코팅하여 분리막의 표면을 알칼리성으로 개질하여 산성 가스인 이산화탄소를 효율적으로 분리할 수 있다.
일반적으로 세라믹은 내열성, 화학적 안정성, 기계적 물성 등이 유기 고분자 막보다 우수하기 때문에 고온 고압, 부식성 분위기에서의 응용될 수 있다. 또한 다공성 세라믹을 분리막에 적용한 경우, 기체 분자는 세공의 크기 또는 표면 특성에 따라 Knudsen 확산, 표면 확산(surface diffusion), 분자체(molecular sieve) 영역에서의 활성화 확산(activated diffusion) 등에 의해 세공을 투과하며, 또한 분리 성능을 향상시키기 위해서는 세공 크기 및 세공 구조 제어, 세공 표면 개질 등에 의한 표면 확산을 유도할 수 있다. 결과적으로 본 발명에서 나노 세라믹 분말 코팅층은 이산화탄소와 친화력이 우수하여 이산화탄소의 분리막으로의 흡착 및 확산에 유리할 수 있다.
본 발명에서, 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막은 1 ㎜ 내지 100 ㎜ 직경의 튜브형태일 수 있고, 보다 바람직하게는 2 ㎜ 내지 50 ㎜의 직경을 가질 수 있다. 또한 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막은 0.05 내지 3 ㎜의 두께를 가질 수 있으며, 바람직하게는 0.1 내지 2 ㎜의 두께일 수 있다. 분리막의 직경 및 두께가 일정범위보다 크거나 작은 경우 표면적 및 이산화탄소 투과에 영향을 줄 수 있다.
또한 본 발명에서 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막에 형성된 기공 지름은 0.3 내지 0.37 ㎚일 수 있고, 보다 바람직하게는 0.32 내지 0.35 ㎚일 수 있다. 일반적으로 기체의 확산정도를 비교할 때 주로 사용되는 동력학적 분자직경을 기준으로 하였을 때, 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막에 형성된 기공 지름이 0.38 ㎚보다 큰 경우 이산화탄소뿐만 아니라 메탄가스도 분리될 수 있으며, 0.33 ㎚ 보다 작은 경우 이산화탄소가 분리되지 않을 수 있기 때문에 적정 크기의 구멍 지름을 갖는 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막을 사용해야 한다.
본 발명에서 사용되는 나노 세라믹 분말은 1 nm 내지 100 nm의 평균 입자크기를 가지며, 보다 바람직하게는 2 nm 내지 50 nm 일 수 있다.
또한, 본 발명에서 나노 세라믹 분말의 코팅층의 두께는 2 nm 내지 1000 ㎛ 일 수 있다. 나노 세라믹 분말의 코팅층 두께가 너무 얇을 경우 크랙이나 박리 등이 발생할 수 있고, 너무 두꺼운 경우 이산화탄소의 투과가 원활하게 이루어질 수 없기 때문에 상기 나노 세라믹 분말의 코팅 두께를 조절해야 한다.
상기 분리막에 나노 세라믹 분말을 코팅하는 방법으로는 dip coating, flow coating, roll coating, spray coating을 할 수 있으며, 바람직하게는 dip coating을 할 수 있다. 이때, 나노 세라믹 분말은 물 또는 메탄올, 에탄올, 프로판올 등의 알코올계 유기 용매중에서 선택된 어느 하나에 분산하여 코팅할 수 있으며, 가장 바람직하게는 물을 사용하여 분산할 수 있다. 이때 초음파분산기를 사용하여 30분 내지 1시간 동안 분산 후 코팅에 사용할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관이 포함된 이산화탄소 분리장치를 사용하여 부생가스로부터 이산화탄소를 분리방법을 제공할 수 있다.
이때, 상기 이산화탄소 분리장치에 포함된 분리관의 내부와 외부의 압력차이는 4 kgf/cm2 이내이다. 분리관의 내부와 외부의 압력차가 4 kgf/cm2 이상인 경우, 부생가스의 유량이 빨라져 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막에 이산화탄소가 흡수 및 투과하기 어려울 수 있으며, 또한 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막의 팽창현상이 두드러질 수 있어 상압근처 음압의 범위에서 이산화탄소를 분리하는 것이 바람직하다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
(실시예)
본 발명에서 회수되어지는 이산화탄소의 분석은 가스크로마토그래피 분석을 통해 정성 및 정량분석하였으며, 질량유량계(이하 MFC라 함.)를 사용하여 투과량을 측정하였다.
실시예 1. 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브를 분리관으로 사용한 실험
도 1에서 분리관(20)으로 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 2 ㎜)를 설치 후, 부생가스로 이산화탄소 50 %, 질소 50 %의 혼합 가스를 사용하고, MFC를 사용하여 2.5 cc/sec의 유속으로 일정하게 반응기 내부로 투입되도록 한다.
부생가스가 일정한 유속으로 흐르면서 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리관을 투과하여 분리된 이산화탄소의 회수율은 94% 이다.
실시예 2. 나노 세라믹 분말로 코팅된 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브를 분리막으로 사용한 실험
물 100g에 나노 세라믹 분말 0.5 g을 혼합 후 초음파 분산기를 사용하여 충분히 분산시킨 후, 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 2 ㎜)를 담근 후 30 분 후에 건져내어 상온에서 3~4시간 동안 건조시킨다. 이 과정을 3회 이상 반복하여 튜브의 내부와 외부에 고르게 코팅될 수 있도록 한다.
도 1에서 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관(20)으로 상기 코팅된 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브를 설치 후, 부생가스로 이산화탄소 50 %, 질소 50 %의 혼합 가스를 사용하고, MFC를 사용하여 2.5 cc/sec의 유속으로 일정하게 반응기 내부로 투입되도록 한다.
부생가스가 일정한 유속으로 흐르면서 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브로 이루어진 분리관을 투과하여 분리된. 이산화탄소의 회수율은 97% 이다.
비교예
비교예 1.
비교예 1.1
본 발명의 실시예 1 에서 분리관(20)으로 사용된 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 2 ㎜) 대신 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 0.5 ㎜)를 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실험하였다.
비교예 1.2
본 발명의 실시예 1 에서 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관(20)으로 사용된 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 2 ㎜) 대신 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 0.1 ㎜)를 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실험하였다.
비교예 2.
비교예 2.1
본 발명의 실시예 2 에서 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 2 ㎜) 대신 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 0.5 ㎜)를 사용하여 나노 세라믹 분말을 코팅하였으며, 이를 분리관(20)으로 사용하는 것을 제외하고는 실시예 2와 동일한 방법으로 실험하였다.
비교예 2.2
본 발명의 실시예 2 에서 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 2 ㎜) 대신 다공성의 고분자 실리콘(silicone) 튜브(두께 0.1 ㎜)를 사용하여 나노 세라믹 분말을 코팅하였으며, 이를 분리막(20)으로 사용하는 것을 제외하고는 실시예 2와 동일한 방법으로 실험하였다.
Figure 112013041437300-pat00002
상기 표 1에서 보는 바와 같이 본 발명에 의한 이산화탄소의 분리는 나노 세라믹 분말을 코팅한 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관을 사용한 경우 순수한 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막을 분리관으로 사용한 경우보다 이산화탄소 회수율이 높은 것을 알 수 있고, 이는 보다 효과적으로 이산화탄소 분리가 가능하다는 것을 알 수 있다.
10 : 분리통 20 : 분리관
30 : 부생가스 유입구 40 : 이산화탄소 회수라인
50 : 잔여 부생가스 배출구
60 : 부생가스 저장탱크 70 : 회수된 이산화탄소 저장탱크
80 : 잔여 부생가스 저장탱크
90 : 버팀장치 100 : 그물망
110 : 나노 세라믹 분말 코팅층 120 : 파이프 연결기(프랜지)

Claims (17)

  1. 환경기초시설에서 발생되어 메탄과 이산화탄소를 다량 함유한 부생가스가 저장되는 부생가스 저장탱크(60);
    상기 부생가스 저장탱크의 부생가스 유입구(30)를 통해 유입되는 부생가스로부터 이산화탄소를 분리하는 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관(20)을 포함하는 분리통(10);
    상기 분리관(20)으로부터 분리되어진 이산화탄소를 배출하기 위한 상기 분리통에 형성된 이산화탄소 회수라인(40)과 분리되어진 이산화탄소를 받아 저장하는 회수된 이산화탄소 저장탱크(70);
    상기 분리관(20)으로부터 분리되어진 이산화탄소를 제외한 메탄가스가 포함된 잔여 부생가스를 배출하기 위한 잔여 부생가스 배출구(50)와 잔여 부생가스의 저장탱크(80)를 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리장치
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 분리통은 상온에서 0 내지 4 kgf/cm2의 압력을 유지하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리장치
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막은 수직의 시트, 수평의 시트 또는 튜브 형태인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리장치
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막으로 이루어진 분리관은 복수로 설치되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리장치
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막의 내부와 외부에 나노 세라믹 분말을 코팅하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리장치
  7. 제 4 항에 있어서,
    상기 수직 및 수평의 시트 형태인 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막과 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막 사이에 버팀장치 및 그물망을 설치하여 일정 간격이 유지되면서 이산화탄소가 분리되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리장치
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 이산화탄소를 제외한 메탄가스가 포함된 부생가스를 배출하기 위한 배출구에 펌프를 이용하여 배출시킬 수 있는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리장치
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막을 진동시키기 위하여 상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)막 주위에 음파발생기를 설치한 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리장치
  10. 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막 및
    상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막상에 나노 세라믹 분말을 도포한 코팅층을 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리막
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 나노 세라믹 분말은 이산화탄소 친화물질인 Fe계, Pd계, Ti계, Al계의 산화물 중 어느 하나 또는 2 이상의 조합인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리막
  12. 제 10 항에 있어서,
    상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막은 2 내지 100 ㎜의 직경과 0.1 ㎜ 내지 2 ㎜의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리막
  13. 제 10 항에 있어서,
    상기 다공성의 고분자 실리콘(silicone)으로 이루어진 분리막에 형성된 기공은 0.32 내지 0.35 ㎚인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리막
  14. 제 10 항에 있어서,
    상기 나노 세라믹 분말은 1 nm 내지 100 nm의 평균 입자크기를 갖는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리막
  15. 제 10 항에 있어서,
    상기 나노 세라믹 분말을 도포한 코팅층의 두께는 2 nm 내지 1000 ㎛인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 분리막
  16. 제10항의 이산화탄소 분리막이 포함된 이산화탄소 분리장치를 사용하여 부생가스로부터 이산화탄소를 분리하는 방법
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 이산화탄소 분리장치에 포함된 분리관의 내부와 외부의 압력차이는 4 kgf/cm2 이내인 것을 특징으로 하는 이산화탄소를 분리하는 방법
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