KR101327868B1 - 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름 - Google Patents

이차 전지의 리드 탭용 실링 필름 Download PDF

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KR101327868B1
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정재철
한희식
두승균
박형석
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율촌화학 주식회사
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Abstract

본 발명은 이차 전지의 리드 탭(lead tab)과 외장재 간의 밀봉(sealing)을 위한 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름(sealing film)에 관한 것이다.　 본 발명은 중간층; 상기 중간층의 일면에 형성된 내층; 및 상기 중간층의 타면에 형성된 외층을 포함하고, 상기 내층 및 외층 중에서 적어도 내층은 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지와 유기 퍼옥사이드계 가교제를 포함하는 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층인 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름을 제공한다.　 본 발명에 따르면, 리드 탭과 열 접착되는 내층이 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지와 유기 퍼옥사이드계 가교제를 포함하는 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층으로 구성되어, 리드 탭과 우수한 열 접착력(열 접착강도)으로 접착되어 밀봉성이 개선된다.

Description

이차 전지의 리드 탭용 실링 필름 {SEALING FILM FOR LEAD TAB OF SECONDARY BATTERY}
본 발명은 이차 전지의 리드 탭(lead tab)과 외장재 간의 밀봉(sealing)을 위한 실링 필름(sealing film)에 관한 것으로, 보다 상세하게는 이차 전지의 리드 탭과 우수한 접착력(열 접착강도)을 가지는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름에 관한 것이다.
최근, 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 이차 전지에 대한 수요도 증가하고 있다.　　 이러한 이차 전지들 중에서도 특히 높은 에너지 밀도와 방전 전압을 가지는 리튬 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있다.　
일반적으로, 리튬 이차 전지는 전해액의 형태에 따라 리튬 이온 이차 전지, 리튬 이온 폴리머 전지 및 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되고 있다.　 그리고 외형에 따라 크게 원통형 이차 전지, 각형 이차 전지 및 파우치(pouch)형 이차 전지 등으로 구분되고 있다.　
이 중에서, 모바일 기기의 소형화 추세에 맞추어 두께가 얇은 각형 이차 전지와 파우치형 이차 전지에 대한 수요가 증가하고 있으며, 특히 형태의 변형이 용이하고 제조비용이 저렴한 파우치형 이차 전지에 대한 관심이 높아지고 있다.　 또한, 파우치형 이차 전지는 원통형이나 각형 이차 전지에 비하여 경량화 및 소형화에 유리하여 전지 자동차나 하이브리드 전기 자동차의 전원으로 주목받고 있다.　 이때, 대부분의 파우치형 이차 전지는 전극군으로부터 인출된 리드 탭(lead tab)을 가지며, 이러한 리드 탭과 외장재(파우치)는 실링 필름(sealing film)을 통해 밀봉된다.　 이를 도 1 및 도 2를 참조하여 설명하면 다음과 같다.　
도 1 및 도 2에는 종래 일반적인 파우치형 이차 전지의 구성도가 도시되어 있다.　 도 1은 파우치형 이차 전지의 제조 공정도를 보인 사시도이다.　 그리고 도 2는 종래 기술에 따른 이차 전지의 리드 탭(lead tab)용 실링 필름(sealing film)을 보인 것으로서, 실링 필름이 리드 탭에 열 접착된 모습을 보인 사시도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 일반적으로 파우치형 이차 전지는 양극(anode), 세퍼레이터(separator) 및 음극(cathode)이 교호(交互)로 적층된 전극군(1)과, 상기 전극군(1)으로부터 인출되어 외부 단자와 접속되는 리드 탭(lead tab)(2)(2')과, 상기 전극군(1)을 포장하는 외장재(3)를 포함한다.　 그리고 전극군(1)은 전해액에 함침된다.　 또한, 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이, 대부분의 파우치형 이차 전지는 상기 리드 탭(2)(2')과 외장재(3) 간의 밀봉(sealing)을 위한 실링 필름(4)(4')을 갖는다.
이때, 상기 전극군(1)에는 양극 및 음극의 전극 단자(1a)(1a')가 형성되어 있으며, 이러한 각 전극 단자(1a)(1a')에는 상기 리드 탭(2)(2')이 용접이나 리벳(revet) 등을 통해 결합되어 외부로 인출된다.　
상기 외장재(3)는 파우치(pouch)로서, 이는 일반적으로 내측 실란트층, 가스 배리어층 및 외측 수지층을 포함하는 다층 구조의 플렉시블(flexible) 필름으로 구성된다.　 이때, 내측 실란트층은 열 봉합되어 전해액이나 가스 등의 유출을 방지하며, 이는 주로 열융착이 가능한 저융점의 폴리프로필렌(PP)이나 폴리에틸렌(PE) 등의 수지로 구성된다.　 그리고 상기 가스 배리어층은 습기나 공기 등의 출입을 차단하기 위한 것으로서, 이는 주로 알루미늄(Al) 등의 금속 박막으로 구성된다.　
상기 리드 탭(2)(2')은 주로 판상 또는 봉 형상을 가지며, 이는 전도성을 위해 금속으로 구성된다.　 일반적으로, 리드 탭(2)(2')은 전도성에서 유리한 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 이들의 합금 등으로부터 선택된 전도성의 금속으로 구성된다.　 그리고 이러한 리드 탭(2)(2')과 외장재(3)의 결합부위에는 실링 필름(4)(4')이 개재되며, 상기 실링 필름(4)(4')은 전술한 바와 같이 리드 탭(2)(2')과 외장재(3) 간을 밀봉시킨다.　 또한, 실링 필름(4)(4')은 리드 탭(2)(2')과 외장재(3) 간의 전기적 절연성을 도모한다.　
상기 실링 필름(4)(4')은 열과 압력을 통한 열 접착방법으로 리드 탭(2)(2') 및 외장재(3)의 각 접촉면과 열 접착(열 융착)된다.　 이때, 실링 필름(4)(4')은 외장재(3)의 내측 실란트층과의 열 접착성을 위해 주로 폴리프로필렌(PP)이나 폴리에틸렌(PE) 필름으로 구성되고 있다.　 예를 들어, 대한민국 공개특허 제10-2009-0076278호에는 이와 관련한 기술이 제시되어 있다.　
또한, 상기 실링 필름(4)(4')은 2층 또는 3층의 다층 구조를 갖기도 한다.　 예를 들어, 일본 특허 제4498639호 및 일본 특허 제4508477호에는 2층 구조로서, 저유동성의 폴리프로필렌(PP)층과 고유동성의 폴리프로필렌(PP)층으로 구성된 실링 필름(4)(4')이 제시되어 있다.　 그리고 일본 특허 제4993054호에는 3층 구조로서, 저유동성 폴리프로필렌(PP)층, 고유동성 폴리프로필렌(PP)층 및 저유동성의 폴리프로필렌(PP)층으로 구성된 실링 필름(4)(4')이 제시되어 있다.
그러나 상기 선행 특허문헌들을 포함한 종래 기술에 따른 이차 전지의 리드 탭(2)(2')용 실링 필름(4)(4')은 다음과 같은 문제점이 있다.
실링 필름(4)(4')은 전술한 바와 같이 열과 압력을 통해 리드 탭(2)(2') 및 외장재(3)와 열 접착되는데, 이때 종래 기술에 따른 실링 필름(4)(4')은 리드 탭(2)(2') 및 외장재(3)와의 열 접착력(열 접착강도)이 약한 문제점이 있다.　 상기한 바와 같이 리드 탭(2)(2')은 전도성을 위해 금속으로 구성되는데, 종래 기술에 따른 실링 필름(4)(4')은 특히 이러한 금속 재질의 리드 탭(2)(2')과의 열 접착력(열 접착강도)이 약하여 밀봉성이 떨어지는 문제점이 있다.　
대한민국 공개특허 제10-2009-0076278호 일본 특허 제4498639호 일본 특허 제4508477호 일본 특허 제4993054호　
이에, 본 발명은 리드 탭과 우수한 접착력(열 접착강도)을 가지는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름을 제공하는 데에 그 목적이 있다.
　
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은,
이차 전지의 리드 탭과 외장재 간을 밀봉하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름에 있어서,
중간층;　
상기 중간층의 일면에 형성된 내층; 및
상기 중간층의 타면에 형성된 외층을 포함하고,
상기 내층 및 외층 중에서 적어도 내층은 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지와 유기 퍼옥사이드계 가교제를 포함하는 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층인 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름을 제공한다.
이때, 상기 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층으로 구성되는 내층은 이차 전지의 리드 탭과 열 접착된다.　 상기 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지는, 비닐아세테이트(VA)의 함량이 23 ~ 32중량%이고, 용융지수(Melt Flow Index)가 10 ~ 30g/10분인 것이 바람직하다.　
또한, 상기 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층은 폴리알릴 화합물 및 (메타)아크릴로일옥시 화합물 중에서 선택된 하나 이상의 가교조제를 더 포함하는 것이 좋다.
본 발명에 따르면, 리드 탭과 열 접착되는 내층이 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지와 유기 퍼옥사이드계 가교제를 포함하는 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층으로 구성되어, 리드 탭과 우수한 열 접착력(열 접착강도)으로 접착되어 밀봉성이 개선되는 효과를 갖는다.　
도 1은 일반적인 파우치형 이차 전지의 제조 공정도를 보인 사시도이다.
도 2는 종래 기술에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름을 보인 것으로서, 실링 필름이 리드 탭에 열 접착된 모습을 보인 사시도이다.
도 3은 본 발명의 예시적인 형태에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름의 단면 구성도이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명한다.　 첨부된 도 3은 본 발명에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름의 예시적인 형태를 보인 단면 구성도이다. 　　
도 3을 참조하여 설명하면, 본 발명에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름(이하, '실링 필름'으로 약칭한다.)은 중간층(10), 상기 중간층(10)의 일면에 형성된 내층(21), 및 상기 중간층(10)의 타면에 형성된 외층(22)을 포함한다.　 구체적으로, 본 발명에 따른 실링 필름은 중간층(10)을 중심으로 하여, 상기 중간층(10)의 어느 한 면에는 내층(21)이 형성되고, 상기 내층(21)이 형성된 면의 반대쪽 면에는 외층(22)이 형성되어 적어도 3층 이상의 구조를 갖는다.　　
또한, 본 발명에 따라서, 상기 내층(21) 및 외층(22) 중에서 적어도 내층(21)은 에틸렌 비닐아세테이트(EVA; Ethylene Vinyl Acetate) 수지와 유기 퍼옥사이드(peroxide)계 가교제를 포함하는 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층(30)으로 구성된다.　 구체적으로, 상기 내층(21)은 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층(30)으로 구성되며, 상기 외층(22)도 경우에 따라서 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층(30)으로 구성될 수 있다.　 이때, 이차 전지의 리드 탭과 외장재(파우치) 간을 밀봉 시, 상기 내층(21)은 리드 탭과 접촉되어 열 접착(열 융착)된다.　 즉, 상기 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층(30)이 이차 전지의 리드 탭과 접촉되어 열 접착된다.　 그리고 상기 외층(22)은 외장재(파우치)와 접촉되어 열 접착된다.　 이하, 본 발명을 설명함에 있어, 상기 에틸렌 비닐아세테이트(EVA)를 'EVA'로 약칭한다.
본 발명에 따르면, 상기 EVA를 포함하는 EVA 수지층(30)은 금속 재질의 리드 탭과 우수한 열 접착력(열 접착강도)을 갖는다.　 이에 따라, 이차 전지의 실링 포장 시, 리드 탭과 실링 필름 간의 밀봉성이 향상되어 전해액이나 가스 등의 유출을 효과적으로 방지하며, 내구성이 개선된다.　
본 발명에서, 상기 EVA 수지는 에틸렌과 비닐아세테이트(VA)의 공중합체로서, 이는 종래에 일반적으로 사용되는 폴리에틸렌(PE)이나 폴리프로필렌(PP) 등에 비하여 금속 재질의 리드 탭과 우수한 접착력으로 열 접착된다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따라서, 상기 EVA 수지는, 수지 전체 중량 기준으로 비닐아세테이트(VA)의 함량이 15 ~ 40중량%인 것이 좋다.　 이때, 상기 비닐아세테이트(VA)의 함량이 15중량% 미만인 경우에는 유연성 및 접착력이 양호하지 않을 수 있으며, 40중량%를 초과하는 경우에는 내블로킹성이 떨어져 바람직하지 않을 수 있다.　 이러한 점을 고려할 때, 상기 EVA 수지는, 수지 전체 중량 기준으로 비닐아세테이트(VA)의 함량이 23 ~ 32중량%인 것이 보다 바람직하다.
또한, 상기 EVA 수지는 예를 들어 190℃에서 2.16kg의 하중으로 측정 시의 용융지수(MFI; Melt Flow Index)가 5 ~ 50g/10분인 것이 좋다.　 이때, 용융지수(MFI)가 5g/10분 미만으로서 너무 낮으면, EVA 수지층(30)의 기계적 물성이 떨어질 수 있다.　 그리고 용융지수(MFI)가 50g/10분을 초과하여 높으면, 공압출 등의 성형과정에서 성형성이 떨어질 수 있다.　 이러한 점을 고려할 때, 상기 EVA 수지는 10 ~ 30g/10분(예를 들어, 190℃에서 2.16kg의 하중으로 측정 시)의 용융지수(MFI)를 가지는 것이 좋다.
상기 EVA 수지층(30)은 유기 퍼옥사이드계 가교제를 포함하는데, 이러한 유기 퍼옥사이드계 가교제에 의해 접착력이 더욱 개선된다.　 구체적으로, 상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는 EVA 수지의 가교 반응을 촉진하여 EVA 수지의 가교도를 높임과 동시에 수지 내의 잔류 라디칼을 제거하여 EVA 수지층(30)의 접착력을 개선한다.　 또한, 상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는 중합 수지 내 에틸렌의 균일한 분포를 유도한다.　 이에 따라, EVA 수지층(30)의 두께 균일도가 향상되며, 이는 결국 리드 탭과의 면 접착력을 증가시켜 접착강도를 효과적으로 개선시킨다.
본 발명에서, 상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는 분자 내에 하나 이상의 퍼옥사이드기(-O-O-)를 가지는 유기 화합물이면 제한되지 않는다.　 상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는, 바람직하게는 퍼옥시케탈, 퍼옥시카보네이트 및 디알킬퍼옥사이드 중에서 선택된 하나 이상인 것이 좋다.　
이때, 상기 퍼옥시케탈로는 t-부틸-2-에틸헥실모노퍼옥시카보네이트, 1,1-디(t-아밀퍼옥시)시클로헥산, 1,1-디(t-부틸퍼옥시)-3,3,5-트리메틸스클로헥산 및 1,1-디(t-부틸퍼옥시)시클로헥산 등으로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상을 들 수 있다.　 그리고 상기 퍼옥시카보네이트로는 2,5-디메틸-2,5-디-(2-에틸헥사노닐퍼옥시)헥산, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-아밀(2-에틸헥실)모노퍼옥시카보네이트, t-부틸이소프로필모노퍼옥시카보네이트, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸-3,5,5-트리메틸헥사노에이트 및 t-부틸퍼옥시벤조에이트 등으로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상을 들 수 있다.　 아울러, 상기 디알킬퍼옥사이드로는 디큐밀퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, 디-t-아밀퍼옥사이드, 디-t-부틸퍼옥사이드, 1,3-비스(2-t-부틸퍼옥시이소프로필)헥산, t-부틸쿠밀퍼옥사이드 및 디-t-부틸퍼옥사이드 등으로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상을 들 수 있다.
또한, 상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는, 가교 반응 온도가 90 ~ 150℃의 사이에 있는 것으로부터 선택되는 것이 바람직하다.　 보다 바람직하게는, 가교 반응 온도가 135 ~ 150℃의 사이에 있는 것으로부터 선택되는 것이 좋다.　 본 발명에 따르면, 상기 유기 퍼옥사이드계 가교제가 위와 같이 높은 온도 범위의 가교 반응 온도를 가지는 경우 리드 탭과의 접착력 개선에 매우 바람직하다.　
아울러, 상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는 2시간 이하, 보다 구체적으로는 30분 내지 2시간의 반감기를 가지는 것으로부터 선택되는 것이 좋다.　 유기 퍼옥사이드계 가교제는 임의의 시간과 온도가 되면 가교 반응을 일으키며, 이는 가교제의 종류에 따라 다르다.　 본 발명에서 반감기란 EVA 수지와 혼합 후, 유기 퍼옥사이드계 가교제가 가교 반응을 최초로 일어나는 데 걸리는 시간(반응 개시 시간)을 의미한다.
보다 바람직한 구현예에 따라서, 상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는 금속 재질의 리드 탭과 높은 접착력을 도모하기 위해, 1시간 반감기의 온도가 135 ~ 150℃의 사이에 있는 것으로부터 선택되는 것이 좋다.　 이러한 유기 퍼옥사이드계 가교제로는 디알킬퍼옥사이드를 예로 들 수 있으며, 보다 구체적인 예를 들어 디큐밀퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, 디-t-아밀퍼옥사이드, 디-t-부틸퍼옥사이드, 1,3-비스(2-t-부틸퍼옥시이소프로필)헥산, t-부틸쿠밀퍼옥사이드 및 디-t-부틸퍼옥사이드 등으로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상을 들 수 있다.
또한, 상기 EVA 수지층(30)은 위와 같은 유기 퍼옥사이드계 가교제를 EVA 수지 100중량부에 대하여 7 ~ 60중량부로 포함할 수 있다.　 이때, 유기 퍼옥사이드계 가교제의 함량이 7중량부 미만으로서 너무 낮으면, 이의 함유에 따라 가교도가 낮아 접착력 개선 효과가 미미할 수 있고, 60중량부를 초과하는 경우 과잉 함유에 따른 상승효과가 그다지 크지 않다.　 이러한 점을 고려할 때, 상기 EVA 수지층(30)은 EVA 수지 100중량부에 대하여 유기 퍼옥사이드계 가교제 20 ~ 28중량부를 포함하는 것이 바람직하다.　 아울러, 상기 EVA 수지는 유기 퍼옥사이드계 가교제의 함량 조절에 의해, 예를 들어 80% 이상의 가교도를 가지는 것이 좋다. (여기서, 가교도란 EVA 수지 전체 중량 중 유기 퍼옥사이드계 가교제에 의해 가교된 EVA 수지의 중량 비율이다.)
한편, 상기 EVA 수지층(30)은 가교조제를 더 포함하는 것이 바람직하다.　 구체적으로, 상기 EVA 수지층(30)은 EVA 수지 및 유기 퍼옥사이드계 가교제를 포함하되, 이에 더하여 가교조제를 추가로 포함하는 것이 바람직하다.　
상기 가교조제는 EVA 수지의 가교를 촉진시킬 수 있는 것이면 제한되지 않는다.　 이러한 가교조제는, 바람직하게는 폴리알릴 화합물 및 (메타)아크릴로일옥시 화합물 등으로부터 선택된 하나 이상을 사용하는 것이 좋다.　 가교조제는, 보다 바람직하게는 분자 내에 2개 이상의 알릴기를 가지는 폴리알릴 화합물; 및 분자 내에 2개 이상의 (메타)아크릴로일옥시기를 가지는 폴리(메타)아크릴로일옥시 화합물 등으로부터 선택되는 것이 좋다.　 가교조제는, 구체적인 예를 들어 트리알릴이소시아누레이트, 트리알릴시아누레이트, 디알릴프탈레이트, 디알릴푸마레이트 및 디알릴말레이트 등으로부터 선택된 폴리알릴 화합물; 그리고 에틸렌글리콜디아크릴레이트, 에틸렌글리콜디메타아크릴레이트, 트리메틸올프로판 및 트리메타아크릴레이트 등으로부터 선택된 폴리(메타)아크릴로일옥시 화합물 등으로부터 선택된 하나 이상을 사용하는 것이 좋다.
또한, 상기 가교조제는 EVA 수지층(30)에 EVA 수지 100중량부에 0.1 ~ 5.0중량부로 포함되는 것이 좋다.　 이때, 가교조제의 함량이 0.1중량부 미만이면 이의 첨가에 따른 가교 촉진 효과가 미미할 수 있으며, 5.0중량부를 초과하는 경우 과잉 첨가에 따른 상승효과가 그다지 크지 않을 수 있다.　 이러한 점을 고려할 때, 가교조제는 EVA 수지 100중량부에 0.3 ~ 3.0중량부로 포함되는 것이 좋다.
한편, 상기 외층(22)은 이차 전지의 외장재(파우치)와 열 접착력을 가지는 것이면 특별히 제한되지 않는다.　 외층(22)은 구체적으로 이차 전지의 외장재(파우치)를 구성하는 실란트층과 양호한 열 접착력을 가지는 것이면 좋다.　 이러한 외층(22)은 전술한 바와 같은 EVA 수지층(30)으로 구성될 수 있으며, 다른 구현예에 따라서는 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP) 및 이들의 공중합체 등으로부터 선택된 하나 이상을 베이스 수지로 할 수 있다.　 외층(22)은, 구체적인 예를 들어 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 캐스팅 폴리프로필렌(CPP) 및 에틸렌-프로필렌 공중합체 등으로부터 선택된 하나 이상을 포함하는 저융점 수지 필름으로부터 선택될 수 있다.　
또한, 상기 중간층(10)은 지지력을 가지는 것이면 제한되지 않는다.　 이러한 메인층(10)은 통상적으로 사용되는 폴리프로필렌(PP) 필름 등으로부터 선택될 수 있다.　 중간층(10)은, 바람직하게는 상기 내층(21) 및 외층(22)보다 용융지수(MFI)가 낮은 것으로 선택되어, 열 접착 시 실링 필름의 형태를 유지하도록 하는 것이 좋다.
상기 중간층(10)은, 바람직한 구현예에 따라서 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌나프탈레이트(PBN) 및 연신 폴리프로필렌(OPP) 필름 등으로부터 선택되는 것이 좋다.　 이러한 필름은 기계적 강도는 물론 내열성 등이 우수하여 본 발명에 유용하다.
이상에서 설명한 본 발명에 따른 실링 필름은 다양한 방법으로 제조될 수 있으며, 그 제조방법은 제한되지 않는다.　 예를 들어, 상기 외층(22), 중간층(10) 및 내층(21)으로서의 EVA 수지층(30)은 공압출을 통해 각 층(22)(10)(21/30)의 형성과 동시에 합지되거나, 각 층(22)(10)(21/30)이 별도로 압출 성형된 후 접착제나 열 라미네이션(lamination)을 통해 합지될 수 있다.　 이때, 상기 접착제는 예를 들어 아크릴계, 우레탄계 및 에폭시계 등의 수지 접착제로부터 선택될 수 있다.　 바람직하게는
아울러, 본 발명에 따른 실링 필름은 상기한 바와 같은 적어도 3층 구조를 가지되, 상기 층들(22)(10)(21/30) 이외에 별도의 층을 더 포함할 수 있다.　 예를 들어, 중간층(10)과 내층(21)(30)의 사이, 및/또는 중간층(10)과 외층(22)의 정전기 방지층 등의 별도의 기능성 층을 더 포함할 수 있다.　 이때, 상기 정전기 방지층은 정전기 방지제로서 예를 들어 전도성 고분자, 탄소 소재 및 계면활성제 등으로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상을 사용할 수 있다.　 그리고 상기 전도성 고분자로는 폴리에틸렌 디옥시티오펜(Polyethylene dioxythiophene), 폴리티오펜(Polythiophene), 폴리아닐린(Polyaniline) 및 폴리피롤(Polypyrrole) 등을 예로 들 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 실링 필름은 충전제, 슬립제(Slip agent), 안티-블로킹제(Anti-Blocking agent), 자외선 안정제, 산화방지제, 표면 평활제 및 색상 안료 등으로부터 선택된 하나 이상의 첨가제를 선택적으로 더 포함할 수 있다.　 이러한 첨가제는 별도의 층으로 포함되거나, 또는 상기 외층(22), 중간층(10) 및 내층(21)(30) 중에서 선택된 하나 이상에 적절한 양으로 첨가되어 포함될 수 있다.
이상에서 설명한 본 발명에 따르면, 적어도 3층 이상의 구조를 가지되, 리드 탭과 열 접착되는 적어도 내층(21)이 EVA 수지와 유기 퍼옥사이드계 가교제를 포함하는 EVA 수지층(30)으로 구성되어, 리드 탭과 우수한 열 접착력(열 접착강도)을 갖는다.　 이에 따라, 이차 전지의 리드 탭과 외장재(파우치) 간을 우수한 접착강도로 밀봉시킨다.　 또한, 본 발명에 따르면, 우수한 열 접착력(열 접착강도)을 가지면서 향상된 기계적 강도 및 내열성 등을 갖는다.　
이하, 본 발명의 실시예 및 비교예를 예시한다.　 하기의 실시예 및 비교예는 본 발명의 이해를 돕도록 하기 위해 예시적으로 제공되는 것일 뿐, 이에 의해 본 발명의 기술적 범위가 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
공압출기를 이용하여 내층(EVA)/중간층(PET)/외층(PP)의 3층 구조를 갖게 하되, 각 층을 다음과 같은 성분으로 하여 실링 필름을 제조하였다.　
상기 내층은 EVA 수지 100중량부에 대하여 가교제 25중량부를 혼합한 EVA 수지 조성물을 사용하였다.　 이때, EVA 수지는, 비닐아세테이트(VA)의 함량이 25중량%이고, 용융지수(MFI)가 28g/10분(190℃, 2.16kg의 하중으로 측정 시)인 것을 사용하였다.　 그리고 가교제는 디알킬퍼옥사이드로서, 1시간 반감기의 온도(가교 반응 온도)가 135 ~ 150℃의 사이에 있는 디-t-부틸퍼옥사이드(di-tert-butyl peroxide)를 사용하였다.
상기 외층은, 용융지수(MFI)가 25g/10분(190℃, 2.16kg의 하중으로 측정 시)인 저융점 폴리프로필렌(PP)을 사용하였다.　 그리고 상기 중간층은, 용융지수(MFI)가 3g/10분(190℃, 2.16kg의 하중으로 측정 시)인 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)를 사용하였다.
[실시예 2]
상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실링 필름을 제조하되, 내층(EVA)을 구성하는 가교제의 종류를 달리하였다.　 구체적으로, 가교제는 퍼옥시케탈로서, 1시간 반감기의 온도가 110 ~ 120℃의 사이에 있는 1,1-디(t-아밀퍼옥시)시클로헥산(1,1-di(tert-amylperoxi)cyclohexane)을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 내층(EVA)/중간층(PET)/외층(PP)의 3층 구조를 가지는 실링 필름을 제조하였다.
[비교예]
EVA 수지의 사용에 따른 접착력을 비교해보고자 상기 실시예 1과 동일하게 실시하되, 내층의 성분을 달리하였다.　 구체적으로, 내층으로서 외층과 동일하게 용융지수(MFI)가 25g/10분(190℃, 2.16kg의 하중으로 측정 시)인 저융점 폴리프로필렌(PP)을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여, 내층(PP)/중간층(PET)/외층(PP)의 3층 구조를 가지는 실링 필름을 제조하고, 이를 본 비교예에 따른 시편을 사용하였다.
상기 각 실시예 및 비교예에 따른 실링 필름에 대하여, 다음과 같이 열 접착강도를 평가하였다.　
먼저, 리튬 이차 전지의 리드 탭으로 가장 많이 사용되고 있는 알루미늄(Al) 극판을 준비하였다.　 그리고 각 실시예 및 비교예에 따른 실링 필름을 폭 5mm, 길이 5cm로 절단한 다음, 155℃의 열과 30kgf의 압력을 3초 동안 가하여 1차 접착하였다.　 이후, Al 극판에만 230℃의 열을 가하면서 3초 동안 30kgf의 압력으로 필름을 압착하여 열 접착하였다.　
상기 열 접착된 각 시편에 대하여, 접착강도 측정기(일본, SHIMADZU 사의 AGS-1kNX 모델)를 사용하여 200mm/min의 속력으로 상승하는 하중을 가하여, Al 극판과 실링 필름 간의 열 접착강도를 측정하였다.　 그 결과를 하기 [표 1]에 나타내었다.
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　 　　<　열 접착강도 평가 결과 >
비 고 실시예 1 실시예 2 비교예 1
내층 베이스 수지 EVA　 EVA PP
가교제 디알킬퍼옥사이드　 퍼옥시케탈 -
열 접착강도
(kgf/5mm)		 1.8 1.5 1.1
상기 [표 1]에 보인 바와 같이, 내층으로서 EVA 수지층을 사용한 본 발명의 실시예들에 따른 실링 필름이 PP를 사용한 비교예보다 리드 탭(Al 극판)과의 우수한 열 접착력(열 접착강도)을 가짐을 알 수 있다.　
또한, 실시예 1과 2를 대비해 보면, 가교제를 사용함에 있어서는 디알킬퍼옥사이드로서 반감기 온도가 높은 것을 사용한 경우(실시예 1)가 리드 탭(Al 극판)과의 열 접착력(열 접착강도)에 효과적임을 알 수 있다.
10 : 중간층 　　　　　　　 21 : 내층
22 : 외층　　　　　　　　　　　　　　　　 30 : 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층

Claims (14)

  1. 이차 전지의 리드 탭과 외장재 간을 밀봉하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름에 있어서,
    중간층;　
    상기 중간층의 일면에 형성된 내층; 및
    상기 중간층의 타면에 형성된 외층을 포함하고,
    상기 내층 및 외층 중에서 적어도 내층은 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지와 유기 퍼옥사이드계 가교제를 포함하는 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 내층은 이차 전지의 리드 탭과 열 접착되는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
    　
  3. 제1항에 있어서,
    상기 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지는, 비닐아세테이트(VA)의 함량이 23 ~ 32중량%인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지는, 용융지수(Melt Flow Index)가 10 ~ 30g/10분인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층은 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지 100중량부에 대하여 유기 퍼옥사이드계 가교제 20 ~ 28중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  6. 제1항 내지 제4항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는 퍼옥시케탈, 퍼옥시카보네이트 및 디알킬퍼옥사이드 중에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  7. 제1항 내지 제4항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는 t-부틸-2-에틸헥실모노퍼옥시카보네이트, 1,1-디(t-아밀퍼옥시)시클로헥산, 1,1-디(t-부틸퍼옥시)-3,3,5-트리메틸스클로헥산, 1,1-디(t-부틸퍼옥시)시클로헥산, 2,5-디메틸-2,5-디-(2-에틸헥사노닐퍼옥시)헥산, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-아밀(2-에틸헥실)모노퍼옥시카보네이트, t-부틸이소프로필모노퍼옥시카보네이트, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시벤조에이트, 디큐밀퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, 디-t-아밀퍼옥사이드, 디-t-부틸퍼옥사이드, 1,3-비스(2-t-부틸퍼옥시이소프로필)헥산, t-부틸쿠밀퍼옥사이드 및 디-t-부틸퍼옥사이드로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  8. 제1항 내지 제4항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는, 가교 반응 온도가 135 ~ 150℃인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 유기 퍼옥사이드계 가교제는 디큐밀퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, 디-t-아밀퍼옥사이드, 디-t-부틸퍼옥사이드, 1,3-비스(2-t-부틸퍼옥시이소프로필)헥산, t-부틸쿠밀퍼옥사이드 및 디-t-부틸퍼옥사이드로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  10. 제1항 내지 제4항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지층은 가교조제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
    　　　　　　　　
  11. 제10항에 있어서,
    상기 가교조제는 에틸렌 비닐아세테이트(EVA) 수지 100중량부에 대하여 0.3 ~ 3.0중량부로 포함된 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 가교조제는 폴리알릴 화합물 및 (메타)아크릴로일옥시 화합물 중에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.　
  13. 제10항에 있어서,
    상기 가교조제는 트리알릴이소시아누레이트, 트리알릴시아누레이트, 디알릴프탈레이트, 디알릴푸마레이트, 디알릴말레이트, 에틸렌글리콜디아크릴레이트, 에틸렌글리콜디메타아크릴레이트, 트리메틸올프로판 및 트리메타아크릴레이트로부터 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.　
  14. 제1항 내지 제4항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 중간층은 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌나프탈레이트(PBN) 및 연신 폴리프로필렌(OPP) 필름으로부터 선택된 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
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