KR101284175B1 - 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물, 상기 조성물을 사용한 복합재료의 제조 방법 및 그에 따른 복합재료 - Google Patents

그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물, 상기 조성물을 사용한 복합재료의 제조 방법 및 그에 따른 복합재료 Download PDF

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Abstract

본 발명은 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료의 제조 방법에 관한 것으로서; 보다 상세하게는 폴리아믹산(poly amic acid) 및 그래핀 옥사이드(graphene oxide)를 포함하는 조성물, 상기 조성물을 열처리하여 이미드화(thermal imidization)하는 단계를 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료의 제조 방법에 관한 것이다.
본 발명에 따르면, 탄소계 소재의 분산성을 향상시키기 위한 별도의 전처리 과정을 요구되지 않으며, 저렴한 가격의 탄소계 소재의 전구체를 이용할 수 있어 경제적으로 유리할 뿐만 아니라, 고분자 전구체의 고분자화 과정에서 전기 전도도를 갖는 복합재료를 단순화된 방법으로 제조할 수 있다.

Description

그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물, 상기 조성물을 사용한 복합재료의 제조 방법 및 그에 따른 복합재료{COMPOSITION FOR GRAPHENE/POLYIMIDE ELECTROCONDUCTIVE COMPOSITES, METHOD FOR PREPARING THE COMPOSITES USING THE SAME AND THE COMPOSITES PREPARED THEREBY}
본 발명은 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물, 상기 조성물을 사용한 복합재료의 제조 방법 및 그에 따른 복합재료에 관한 것이다.
전기 전도성 고분자 복합재료는 산업의 전반에 사용되는 중요한 소재이다. 예를 들어, 전기 전도성 고분자 복합재료는 전기적 충격에 의하여 손상을 입을 수 있는 전자 부품을 보호하는 재료, 정전기에 의하여 폭발 등이 일어날수 있는 산업 현장에서의 정전기 분산 재료, 전자 소자의 일부분으로 사용되는 전도성 필름 등 다양한 형태로 응용되고 있다.
고분자는 부도체이기 때문에 전도성을 부여하기 위하여 탄소계 소재의 충진제와 복합화하는 방법이 일반적으로 이용되고 있다. 즉, 카본 블랙, 탄소나노섬유, 탄소나노튜브, 그래핀 등의 탄소계 소재를 고분자와 복합화하여 전기 전도성을 높이려는 시도가 진행되고 있다.
하지만, 기본적으로 이러한 탄소나노섬유, 탄소나노튜브 등은 고가의 물질일 뿐만 아니라, 나노 스케일의 탄소계 소재는 반데르발스 힘에 의해 서로 뭉치려는 성질이 강하기 때문에, 고분자와의 복합화 과정에서 분산성을 높이기 위해 탄소계 소재의 표면을 개질시키는 등 별도의 전처리 과정이 요구되고 있다. 또한, 그래핀과 같은 탄소 소재의 경우 전술한 문제점 이외에도, 그래핀 자체를 제조해내는 과정이 복잡하기 때문에 대량 생산이 어려운 문제점이 있다.
그에 따라, 탄소계 소재의 분산성을 높이는 방법 등 전도성 고분자 복합재료를 효율적으로 제조할 수 있는 방법에 대하여 다양한 연구가 이루어지고 있으나, 그 정도가 아직 미흡한 실정이다.
이에 본 발명은 보다 경제적이며 단순화된 방법으로 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료를 제조할 수 있는 방법을 제공하기 위한 것이다.
또한, 본 발명은 상기 제조 방법에 사용되는 조성물을 제공하기 위한 것이다.
또한, 본 발명은 상기 방법에 의해 제조되는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료를 제공하기 위한 것이다.
본 발명은 폴리아믹산(poly amic acid) 및 그래핀 옥사이드(graphene oxide)를 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물을 제공한다.
여기서, 상기 조성물은 폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 1 내지 40 중량부를 포함할 수 있다.
또한, 상기 조성물은 히드라진 하이드레이트(hydrazine hydrate), 폴리스티렌 설포네이트(polystyrene sulfonate), 폴리(알릴아민 하이드로클로라이드)(poly(allylamine hydrochloride)) 및 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 화합물을 더욱 포함할 수 있다.
이때, 상기 군에서 선택되는 1종 이상의 화합물은 폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 0.2 내지 20 중량부로 포함될 수 있다.
한편, 본 발명은
폴리아믹산 및 그래핀 옥사이드를 포함하는 조성물을 준비하는 단계; 및
상기 조성물을 열처리하여 이미드화(thermal imidization)하는 단계
를 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료의 제조 방법을 제공한다.
여기서, 상기 조성물에 대한 열처리는 90 내지 400 ℃의 온도에서 30 분 내지 6 시간 동안 수행될 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 방법으로 제조되는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료를 제공한다.
상기 복합재료는 필름 또는 섬유 형태일 수 있다.
또한, 상기 복합재료는 체적 저항이 1 내지 1×1013 Ω-cm로서 전기 전도도가 우수하다.
본 발명에 따르면, 탄소계 소재의 분산성을 향상시키기 위한 별도의 전처리 과정을 요구되지 않으며, 저렴한 가격의 탄소계 소재의 전구체를 이용할 수 있어 경제적으로 유리할 뿐만 아니라, 고분자 전구체의 고분자화 과정에서 전기 전도도를 갖는 복합재료를 단순화된 방법으로 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 그래핀/폴리이미드 복합재료에 대한 FTIR(Fourier Transform Infrared) 분석 그래프이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 그래핀/폴리이미드 복합재료에 대한 체적 저항을 측정한 그래프이다.
이하, 본 발명의 구현예들에 따른 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물, 상기 조성물을 사용한 복합재료의 제조 방법, 상기 방법에 의해 제조되는 복합재료에 대하여 설명하기로 한다.
본 발명자들은 전기 전도성 고분자 복합재료에 대한 연구를 거듭하는 과정에서, 그래핀에 비하여 별도의 전처리 없이도 분산성이 우수한 그래핀 옥사이드를 사용하고, 이를 폴리이미드의 전구체인 폴리아믹산과 혼합하여 열처리에 의한 고분자화를 진행할 경우, 상기 열처리 과정에서 폴리이미드가 생성됨과 동시에 그래핀 옥사이드도 그래핀으로 환원되어, 단순한 방법으로 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료를 제조할 수 있음을 확인하여, 본 발명을 완성하였다.
이와 같은 본 발명은, 일 구현예에 따라,
폴리아믹산(poly amic acid) 및 그래핀 옥사이드(graphene oxide)를 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물을 제공한다.
먼저, 상기 폴리아믹산(poly amic acid)은 폴리이미드(polyimide)의 전구체로서, 이를 고온에서 열처리할 경우 이미드화(thermal imidization)에 되어 폴리이미드가 형성될 수 있다.
상기 조성물에 포함되는 폴리아믹산은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 것을 사용할 수 있으며, 그 구조 및 물성 등은 특별히 제한되지 않는다.
즉, 상기 폴리아믹산은 상용품을 사용할 수 있으며, 또는 하기 화학식 1과 같은 방법으로 합성하여 사용할 수도 있다. 다만, 하기 화학식 1은 폴리아믹산 및 폴리이미드를 합성하는 방법의 일 예 일뿐이며, 본 발명을 이에 한정하는 것은 아니다.
[화학식 1]
Figure 112010081957544-pat00001

한편, 본 발명의 조성물에 포함되는 상기 그래핀 옥사이드(graphene oxide)는 그래핀(graphene)의 전구체로서, 그 자체로는 전기 전도성을 나타내지 않지만, 이를 환원 처리할 경우 그래핀으로 전환되어 전기 전도성을 나타낼 수 있다. 또한, 상기 그래핀 옥사이드는 그래핀에 비하여 가격이 저렴할 뿐만 아니라, 고분자에 대한 분산성이 상대적으로 우수하여 별도의 전처리 과정을 거치지 않더라도 고분자 재료와 균일하게 혼합할 수 있다.
특히, 본 발명자들은 상기 그래핀 옥사이드를 전술한 폴리아믹산과 혼합한 후, 상기 혼합물을 포함하는 조성물을 열처리할 경우, 폴리아믹산을 이미드화시키는 열처리 조건으로도 상기 그래핀 옥사이드가 환원되어 그래핀이 형성될 수 있음을 확인하였다.
그에 따라, 그래핀에 비하여 상대적으로 저렴한 그래핀 옥사이드를 사용하여, 별도의 전처리 과정 없이도 고분자 전구체에 안정적으로 분산시킬 수 있고, 그 상태로 열처리하여 환원시킴으로써 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료를 보다 단순화된 방법으로 제조할 수 있다. 상기 복합재료의 제조 방법에 대한 상세한 내용은 후술한다.
이때, 상기 그래핀 옥사이드는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 것을 사용할 수 있으며, 그 구조 및 물성 등은 특별히 제한되지 않는다. 이때, 상기 그래핀 옥사이드는 상용품을 사용할 수 있으며, 또는 흑연(graphite)을 산화시키는 방법으로 제조하여 사용할 수도 있다.
한편, 상기 그래핀 옥사이드는 상기 폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 1 내지 40 중량부, 바람직하게는 1 내지 30 중량부, 보다 바람직하게는 1 내지 20 중량부로 포함될 수 있다.
즉, 본 발명에서 요구되는 최소 한도의 전기 전도성 향상 효과를 부여하기 위하여, 상기 그래핀 옥사이드의 함량은 폴리아믹산 100 중량부에 대하여 1 중량부 이상인 것이 바람직하다. 또한, 상기 조성물에 그래핀 옥사이드가 필요 이상으로 포함될 경우 최종 복합재료의 연신율이 저하되어 유연성(flexibility)이 떨어지고 뻣뻣(brittle)해질 수 있으며, 함량 대비 물성 향상 효과가 미미할 수 있으므로, 이를 고려하여 상기 그래핀 옥사이드의 함량은 40 중량부 이하인 것이 바람직하다.
전술한 바와 같이, 상기 그래핀 옥사이드는 그래핀에 비하여 분산성이 우수하므로, 별도의 전처리 또는 분산성 향상제의 첨가 없이도 최종적으로 그래핀이 고르게 분산된 폴리이미드계 복합재료를 제조할 수 있는 장점이 있다. 다만, 상기 조성물은 그래핀 옥사이드를 보다 더 안정적으로 분산시키기 위한 첨가제를 더욱 포함할 수 있다.
상기와 같이 그래핀 옥사이드의 분산성을 보다 더 향상시키기 위한 첨가제로는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 것을 사용할 수 있으므로, 그 종류는 특별히 한정되지 않는다. 다만, 바람직하게는, 상기 조성물은 히드라진 하이드레이트(hydrazine hydrate), 폴리스티렌 설포네이트(polystyrene sulfonate), 폴리(알릴아민 하이드로클로라이드)(poly(allylamine hydrochloride)) 및 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 화합물을 더욱 포함할 수 있다.
또한, 상기 첨가제의 함량은 최종적으로 생성되는 복합재료의 물성에 영향을 미치지 않는 다양한 범위 내에서 사용할 수 있다. 다만, 바람직하게는, 상기 조성물은 폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 1 내지 40 중량부 및 상기 첨가제 0.2 내지 20 중량부를 포함할 수 있다.
한편 본 발명은, 다른 구현예에 따라,
폴리아믹산 및 그래핀 옥사이드를 포함하는 조성물을 준비하는 단계; 및
상기 조성물을 열처리하여 이미드화(thermal imidization)하는 단계
를 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료의 제조 방법을 제공한다.
먼저, 상기 조성물을 준비하는 단계는 전술한 내용을 통해 수행할 수 있으므로, 이에 대한 설명은 앞서 설명한 내용으로 갈음한다.
본 발명에 따른 복합재료의 제조 방법은, 상기 조성물을 열처리하여 이미드화하는 단계를 포함한다.
즉, 상기 조성물은 폴리아믹산을 포함하는 분산매 속에 그래핀 옥사이드가 고르게 분포된 것으로서, 상기 조성물을 열처리할 경우 폴리아믹산이 이미드화에 의해 폴리이미드로 고분자화됨과 동시에, 상기 그래핀 옥사이드 또한 열처리에 의해 환원되어 그래핀으로 전환된다.
그에 따라, 본 발명에 따른 복합재료의 제조 방법은 그래핀에 비하여 상대적으로 저렴한 그래핀 옥사이드를 사용할 수 있어 경제적인 이점이 있다. 뿐만 아니라, 탄소계 소재의 분산성을 향상시키기 위하여 전처리 과정 또는 분산 안정제 등이 필요했던 이전의 제조 방법에 비하여, 본 발명은 보다 단순화된 방법으로 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료를 제조할 수 있으며, 상기 복합재료를 보다 효율적으로 대량 생산할 수 있는 장점이 있다.
여기서, 상기 조성물에 대한 열처리는 폴리아믹산을 이미드화시킬 수 있는 조건으로 수행할 수 있으며, 바람직하게는 90 내지 400 ℃의 온도에서 30 분 내지 6 시간 동안 수행할 수 있다.
이때, 상기 조성물에 대한 열처리는 온도를 점진적으로 증가시키면서 수 회에 걸쳐 수행할 수 있으며, 보다 세부적인 조건은 상기 조성물의 성형 방법에 따라 당업자가 용이하게 조절할 수 있을 것이므로 특별히 제한하지 않는다.
한편, 상기 제조 방법은 전술한 단계들 이외에도, 상기 각 단계의 이전 또는 이후에 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적으로 수행될 수 있는 단계를 더욱 포함하여 수행될 수 있으며, 상술한 단계들에 의해 본 발명의 제조 방법이 한정되는 것은 아니다.
예를 들면, 필름 형태의 복합재료를 제조한 방법으로서, 상기 조성물을 캐스팅 방법으로 다이에 코팅한 후, 이를 열처리하여 이미드화하는 단계를 수행할 수 있다. 다만, 본 발명을 이에 한정하는 것은 아니며, 상기 단계들 이외에도 제조하고자 하는 복합재료의 형태에 따라 다양한 단계를 포함하여 수행할 수 있다.
한편 본 발명은, 또 다른 구현예에 따라, 전술한 방법으로 제조되는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료를 제공한다.
상기 복합재료는 본 발명에 따른 조성물을 열처리하는 방법으로 제조될 수 있으므로, 다양한 형태로의 제조가 가능하다. 예를 들면, 상기 복합재료는 필름 또는 섬유 형태일 수 있으며, 다만 본 발명을 이에 한정하는 것은 아니다.
본 발명에 따른 상기 복합재료는 연속상의 폴리이미드 고분자 내에 그래핀이 분산된 상태로서, 상기 복합재료는 그래핀 옥사이드를 포함하는 조성물을 사용하여 제조됨에 따라, 그래핀을 직접 사용하여 제조한 이전의 복합재료에 비하여, 그래핀의 함량이 보다 높고, 안정된 상태로 분산되어 있을 수 있다.
그에 따라, 본 발명의 복합재료는 체적 저항이 1 내지 1×1013 Ω-cm, 바람직하게는 1 내지 1×1012 Ω-cm, 보다 바람직하게는 1 내지 1×109 Ω-cm로서, 전기 전도도를 다양한 범위에서 조절할 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예들을 제시한다. 그러나 하기의 실시예들은 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명을 이들만으로 한정하는 것은 아니다.
제조예
( 그래핀 옥사이드의 제조)
그래파이트(제조사: fluka, ~ 350 mesh) 1 g과 황산(98 %, 제조사: Daejung) 50 mL 혼합액을 실온에서 혼합한 후, KMnO4(Aldrich) 6 g을 3 g, 2 g, 1 g씩 세 번에 나눠서 30 분 단위로 천천히 첨가하였다. 산화제 첨가가 완료된 후, 45 ℃로 12 시간 동안 가열하여 반응을 가속화 시켜준 후, 온도를 실온까지 낮춰주고, 80 mL의 증류수를 천천히 첨가하였다.
반응액을 교반하면서 실온까지 온도가 낮아지면 추가적으로 200 mL의 증류수를 넣고, 6 mL의 과산화수소(35 wt% 수용액, Aldrich)를 한 방울씩 넣어 그래핀 옥사이드 반응액의 색깔이 노란색으로 변하는 것을 확인하였다.
노란색의 그래핀 옥사이드 분산액을 추가적으로 30 분간 교반하여 주면서 온도가 실온까지 낮아지는 것을 확인한 후, 원심분리 튜브에 반응액을 넣고 5000 rpm에서 1 시간 동안 원심 분리하여 그래핀 옥사이드를 침전시켰다.
원심분리 후, 상층액을 버리고 추가적으로 3차 증류수 60 mL를 넣고 10 분간 초음파 처리하여 균일한 분산액을 만들고, 다시 5000 rpm에서 1 시간 동안 원심분리를 하였다. 위 과정을 3번 반복하여 과량의 산을 제거한 후, dialysis 튜브 (spectrumlab, MW cutoff: 6,000~9,000)에 그래핀 옥사이드 슬러리를 넣고, 1 주일 동안 pH를 중성까지 낮추었다.
중성화된 그래핀 옥사이드 슬러리를 -45 ℃에서 이틀 동안 freeze dry를 진행하여 그래핀 옥사이드 파우더를 얻은 후, 50 ℃에서 하루 동안 추가적으로 건조하였다. 최종적으로 얻어진 그래핀 옥사이드 파우더를 1 mg/mL의 농도로 증류수에 분산시켜 사용하였다.
실시예 1
( 그래핀 /폴리이미드 복합재료 제조)
상기 제조예의 방법으로 만들어진 그래핀 옥사이드를 용매(N-Methylpyrrolidone(NMP))에 분산시키기 위하여 100 mL 비이커에 10 mL의 용매와 그래핀 옥사이드를 넣고 10 분간 초음파 처리하였다.
그래핀 옥사이드가 분산된 용액에, 폴리아믹산 용액(폴리아믹산 15 중량% 함유 NMP 용액, 제조사: Aldrich, 상품명: polyamic acid ca. 15wt% in NMP)을 첨가하고, 마그네틱 바를 이용하여 교반시켜 조성물을 제조하였다. 이때, 주요 성분의 중량비는 폴리아믹산 100 중량부에 대하여 그래핀 옥사이드 3 중량부가 되도록 혼합하였다.
만들어진 조성물을 캐스팅 방법으로 다이에 코팅하여 필름 형태로 만든 후, 60 ℃의 오븐에 24 시간 방치하여 용매를 휘발시켰다. 필름의 열처리를 위하여 오븐의 온도를 100 ℃로 올린 후 1 시간을 유지한다. 오븐의 온도를 200 ℃로 올려서 1 시간 동안 처리하고, 연속으로 250 ℃에서 필름을 3 시간 동안 열처리를 하였다. 이러한 열처리를 통하여 폴리아믹산은 이미드화가되어 폴리이미드가 되었고, 그래핀 옥사이드는 그래핀으로 환원되어 전기 전도도를 갖는 그래핀/폴리이미드 복합재료 필름을 제조하였다.
실시예 2
폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 5 중량부가 되도록 혼합한 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법 및 조건으로 그래핀/폴리이미드 복합재료 필름을 제조하였다.
실시예 3
폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 7 중량부가 되도록 혼합한 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법 및 조건으로 그래핀/폴리이미드 복합재료 필름을 제조하였다.
실시예 4
폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 10 중량부가 되도록 혼합한 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법 및 조건으로 그래핀/폴리이미드 복합재료 필름을 제조하였다.
실시예 5
폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 15 중량부가 되도록 혼합한 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법 및 조건으로 그래핀/폴리이미드 복합재료 필름을 제조하였다.
실시예 6
폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 20 중량부가 되도록 혼합한 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법 및 조건으로 그래핀/폴리이미드 복합재료 필름을 제조하였다.
비교예
그래핀 옥사이드를 혼합하지 않은 순수한 폴리아믹산을 실시예 1과 동일한 방법 및 조건으로 열처리하여 폴리아미드 필름을 제조하였다.
시험예 1
실시예 6을 통해 제조한 복합재료 필름과 비교예의 폴리이미드 필름에 대하여, Fourier Transform Infrared(FTIR) 분광기를 사용하여 폴리이미드 생성여부를 확인하였고, 그 결과를 도 1에 나타내었다.
도 1을 통해 알 수 있는 바와 같이, 실시예 6 및 비교예에 대하여, 1774 cm-1와 1716 cm-1에서 이미드 그룹의 asymmetric과 symmetric carbonyl stretching vibration을 나타내는 피크를 관찰하였다. 즉, 실시예 6과 비교예 모두 폴리아믹산이 열처리에 의하여 효과적으로 폴리이미드로 되었음을 알 수 있다.
시험예 2
실시예 1~6에 따른 복합재료 필름과 비교예에 따른 폴리이미드 필름에 대하여, 4-probe 방법으로 전기 저항을 측정하였고, 그 결과를 도 2에 나타내었다.
도 2를 통해 알 수 있는 바와 같이, 비교예의 폴리이미드 필름은 약 1×1013 Ω-cm를 초과하는 체적 저항값이 나온 것에 비하여, 실시예 6(그래핀 옥사이드 20 중량부 함유)에 따른 복합재료 필름의 체적 저항값은 약 1×102 Ω-cm로서, 비교예의 필름보다 약 1×1011 배 이상의 감소가 있었음을 확인할 수 있다.
이러한 결과로, 폴리이미드가 생성되는 공정의 열처리 조건으로도 그래핀 옥사이드가 전기 전도도를 갖는 그래핀으로 효과적으로 환원되었음을 알 수 있다.

Claims (12)

  1. 폴리아믹산(poly amic acid) 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드(graphene oxide) 1 내지 40 중량부를 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    히드라진 하이드레이트(hydrazine hydrate), 폴리스티렌 설포네이트(polystyrene sulfonate), 폴리(알릴아민 하이드로클로라이드)(poly(allylamine hydrochloride)) 및 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 화합물을 더욱 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물.
  4. 제 3 항에 있어서,
    폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 1 내지 40 중량부 및 상기 군에서 선택되는 1종 이상의 화합물 0.2 내지 20 중량부를 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료 제조용 조성물.
  5. 폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 1 내지 40 중량부를 포함하는 조성물을 준비하는 단계; 및
    상기 조성물을 열처리하여 이미드화(thermal imidization)하는 단계
    를 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료의 제조 방법.
  6. 삭제
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 조성물은 히드라진 하이드레이트(hydrazine hydrate), 폴리스티렌 설포네이트(polystyrene sulfonate), 폴리(알릴아민 하이드로클로라이드)(poly(allylamine hydrochloride)) 및 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 화합물을 더욱 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료의 제조 방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 조성물은 폴리아믹산 100 중량부에 대하여, 그래핀 옥사이드 1 내지 40 중량부 및 상기 군에서 선택되는 1종 이상의 화합물 0.2 내지 20 중량부를 포함하는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료의 제조 방법.
  9. 제 5 항에 있어서,
    상기 조성물에 대한 열처리는 90 내지 400 ℃의 온도에서 30 분 내지 6 시간 동안 수행되는 그래핀/폴리이드계 전도성 복합재료의 제조 방법.
  10. 제5항, 제7항, 제8항 및 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법으로 제조되는 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료.
  11. 제 10 항에 있어서,
    필름 또는 섬유 형태인 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료.
  12. 제 10 항에 있어서,
    체적 저항이 1 내지 1×1013 Ω-cm인 그래핀/폴리이미드계 전도성 복합재료.
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