KR101272883B1 - 나노 크기의 중성자 흡수물질을 포함하는 방사선 흡수재 및 이의 제조방법 - Google Patents

나노 크기의 중성자 흡수물질을 포함하는 방사선 흡수재 및 이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 방사선과의 충돌확률이 증가되도록 10 - 900 nm의 나노 크기로 분쇄된 1.0 - 20.0 중량%의 중성자 흡수물질을 80.0 - 99.0 중량%의 고분자 기재 또는 금속 기재에 분산시킨 방사선 흡수재 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 상기 나노 크기의 중성자 흡수물질은 고분자 기재 또는 금속기재와 동일 또는 친화도가 높은 계면활성제로 표면 처리 후 상기 고분자 또는 금속 기재와 분말혼합 또는 용융혼합하여 균일하게 분산시켜 방사선 흡수능이 향상된 흡수재 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 나노 크기의 중성자 흡수물질이 균일하게 분산된 기재로 구성되는 본 발명에 따른 방사선 흡수재는 마이크로 이상의 크기를 갖는 중성자 흡수물질로 구성되는 흡수재에 비하여 방사선이 흡수물질과 충돌하는 확률을 증가시키고, 그 결과 흡수재 내에서 방사선의 평균자유경로를 감소시켜 종래의 방사선 흡수재보다 우수한 방사선 흡수효과를 나타낼 뿐만 아니라, 동일한 밀도인 경우 본 발명에 따른 흡수재는 그 두께 및 부피를 감소시킬 수 있기 때문에 흡수재의 경량화를 달성할 수 있으며, 나아가 흡수재 내의 기공 발생을 최소화함으로써 기공의 존재로 인한 흡수효과의 저하 및 흡수재의 물성 저하를 방지하여, 사용후 핵연료 수송/저장 용기 등에 유용하게 사용될 수 있다.

Description

나노 크기의 중성자 흡수물질을 포함하는 방사선 흡수재 및 이의 제조방법{Neutron shielding members including nano-particles as a neutron shielding materials and preparation method thereof}
본 발명은 나노 크기의 중성자 흡수물질을 포함하는 방사선 흡수재 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
방사선은 크게 전리 방사선과 비전리 방사선으로 나뉠 수 있으며 일반적으로 방사선은 전리방사선을 의미한다.
전리 방사선은 물질을 통과할 때에 이온화를 일으키는 알파, 베타, 양성자, 중성자, 감마선, X-선 등의 방사선을 말하며, 구체적으로는 직접전리방사선과 간접전리방사선으로 나뉠 수 있다. 직접전리 방사선은 물질을 직접 전리하는 능력이 있는 알파선, 베타선, 양성자 등이며, 간접전리 방사선은 물질을 직접 전리하는 능력은 없으나 물질과의 상호작용에 의해 간접적으로 물질을 전리하는 방사선을 가리키며, 엑스선, 감마선, 중성자 등이 있다.
비전리 방사선은 에너지가 작아 물질을 통과할 때 이온을 만들지 못하거나 이온을 만들 확률이 매우 작은 방사선을 가리키며, 적외선, 가시광선 및 자외선 등이 있다.
알파선은 종이 정도의 두께를 가진 물질에도 흡수되어 차단되며 공기 중에서도 순식간에 멈추어 특별히 흡수가 필요 없으며, 베타선은 알파선보다는 큰 것으로 알려져 있지만 일반적으로는 얇은 알루미늄 포일이나 플라스틱판 정도로도 막을 수 있다.
반면, 감마선은 핵의 붕괴나 변환으로부터 발생되며 X선 보다 높은 에너지를 갖고 있는 전자기파로서, 투과력이 매우 강한 특징이 있다. 이러한 감마선은 콘크리트, 또는 철, 납과 같은 밀도가 높은 금속물질을 통해서 차단할 수 있으나 금속물질을 사용하는 경우, 이들의 고밀도로 인하여 흡수재의 중량이 커지는 문제가 있다.
중성자는 핵이 붕괴하거나 분열할 때 발생하며 전하를 띄지 않으나, 고속중성자의 경우는 1 MeV 이상의 큰 에너지를 갖기 때문에, 고속중성자를 감속시키기 위해서는 중성자와 질량이 비슷한 수소가 많이 함유된 물질을 함께 사용하며, 이러한 고속중성자가 감속된 에너지가 적은 열중성자(~0.025eV)를 흡수하기 위한 중성자 흡수물질이 혼합된 흡수재가 요구된다.
특히 감마선 또는 중성자는 원자나 분자에 직접 작용하여 DNA나 단백질의 주요 구조를 변경시킬 수 있고, 생물의 생식세포에 작용하는 경우 돌연변이를 유도하여 기형을 유발할 확률을 증가시킬 수 있으며, 성체에 작용하는 경우 암 등의 질환을 발생시킬 수 있으며 더욱이 열중성자는 주위의 물질을 방사화시켜 주위 환경을 방사능으로 오염시키는 문제가 있다. 따라서, 방사선이 적용되는 분야에서는 인체와 환경에 유해한 감마선 또는 중성자를 흡수할 수 있는 방사선 흡수재가 필수적으로 요구된다.
종래의 감마선 흡수재는 철, 납, 및 시멘트 등을 포함하는 물질을 이용하여 감마선 흡수효과를 얻을 수 있음이 공지되어 있다. 한편, 중성자 흡수재로는 일반적으로 중성자 흡수능이 우수한 보론, 리튬, 가돌리늄 등 중성자미세흡수단면적(thermal neutron absorption cross-section)이 큰 물질을 포함하는 화합물을 고분자 또는 금속기재에 혼합하여 사용하는 것이 공지되어 있다. 예를 들면, 대한민국 공개특허 제10-2006-0094712호는 가공이 용이하면서도 중성자와 감마선을 동시에 흡수하는 목적을 달성하기 위해, 중성자를 흡수하는 것으로 알려진 보론과 감마선을 감쇠하는 것으로 알려진 납을 혼합한 고밀도 폴리에틸렌을 고분자 기재로 이용한 흡수재를 개시하고 있다. 그러나, 상기 발명은 중성자 흡수물질의 입자크기가 방사선 흡수 성능에 큰 영향을 미친다는 사실에 대해서 인지하지 못하고 있다.
현재까지, 방사선 흡수재의 성능은 중성자 흡수물질의 종류 (중성자의 경우는 미세흡수단면적, 감마선의 경우는 감쇠상수)와 기지 내 함량 및 흡수재의 두께에 의해 결정되는 것으로만 알려져 있을 뿐, 중성자 흡수물질의 입자크기가 방사선 흡수 성능에 큰 영향을 준다는 것은 알려져 있지 않으며, 나아가, 나노 크기의 중성자 흡수물질 입자를 균일하게 고분자 기재 등에 균일하게 분산시켜 방사선 흡수재를 제조할 수 있음에 대해서는 보고된 바 없다.
이에, 본 발명자들은 중성자 흡수물질로 나노 크기의 중성자 흡수물질을 도입하여, 흡수재 내에서 나노 크기의 중성자 흡수물질과 입사되는 방사선의 충돌확률이 증가됨으로써 방사선 흡수효과가 증가될 뿐만 아니라, 마이크로 크기 이상의 흡수물질을 포함하는 흡수재보다 감소된 두께 및 부피를 갖는 흡수재를 얻음으로써 보다 경량화되고, 나아가 흡수재 내의 기공 발생을 최소화함으로써 기공의 존재로 인한 흡수효과의 저하 및 흡수재의 물성 저하를 방지할 수 있는 방사선 흡수재를 제공하고, 이를 사용후 핵연료 수송/저장 용기 등에 유용하게 사용할 수 있음을 알아내고 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 방사선 흡수 효과가 우수하고, 경량이며, 흡수재의 물성 저하를 방지할 수 있는 나노 크기의 중성자 흡수물질을 포함하는 방사선 흡수재를 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 나노 크기의 중성자 흡수물질을 포함하는 방사선 흡수재의 제조방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 나노 크기의 중성자 흡수물질을 고분자 기재 또는 금속 기재에 균일하게 분산시킨 후, 성형하여 제조되는 방사선 흡수재 및 이의 제조방법을 제공한다.
나노 크기의 중성자 흡수물질이 균일하게 분산된 기재로 구성되는 본 발명에 따른 방사선 흡수재는 마이크로 이상의 크기를 갖는 중성자 흡수물질로 구성되는 흡수재에 비하여 방사선이 흡수물질과 충돌하는 확률을 증가시키고, 그 결과 흡수재 내에서 방사선의 평균자유경로를 감소시켜 종래의 방사선 흡수재보다 우수한 방사선 흡수효과를 나타낼 뿐만 아니라, 동일한 밀도인 경우 본 발명에 따른 흡수재는 그 두께 및 부피를 감소시킬 수 있기 때문에 흡수재의 경량화를 달성할 수 있으며, 나아가 흡수재 내의 기공 발생을 최소화함으로써 기공의 존재로 인한 흡수효과의 저하 및 흡수재의 물성 저하를 방지하여, 사용후 핵연료 수송/저장 용기 등에 유용하게 사용될 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 일실시 형태를 주사전자현미경으로 촬영한 사진이고((a) 비교예 1(Micro-B2O3/PVA 복합재), (b) 실시예 1(Nano-B2O3/PVA 복합재));
도 2는 본 발명에 따른 일실시 형태를 투과전자현미경으로 촬영한 사진이고((a) 비교예 1(Micro-B2O3/PVA 복합재), (b) 실시예 1(Nano-B2O3/PVA 복합재));
도 3은 입자크기에 따른 MCNP 모사를 수행하기 위한 방법에 대한 개념이며 ((a) 300μm 산화보론의 경우 MCNP 픽셀도식, (b) 0.5μm 산화보론의 경우 MCNP 픽셀도식) ;
도 4는 본 발명에 따른 일실시형태의 방사선 흡수율을 MCPN을 이용하여 모사한 결과 그래프이고(보론화합물의 입자크기가 300 ㎛(■), 0.5 ㎛(●), 및 ~ 10-15 m (▲, 전통적인 MCNP의 경우 핵의 크기)인 경우);
도 5는 본 발명에 따른 일실시형태의 방사선 흡수제(보론 함량 2.5 중량%)의 흡수율을 측정한 그래프이고(실시예 1(●), 비교예 1(■)); 및
도 6은 본 발명에 따른 일실시형태의 방사선 흡수제(보론 함량 1.0 중량%)의 흡수율을 측정한 그래프이다(실시예 2(●), 비교예 2(■)).
본 발명은 나노 크기의 중성자 흡수물질을 고분자 기재 또는 금속 기재에 균일하게 분산시켜 제조되는 방사선 흡수재를 제공한다.
이하 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 방사선 흡수재는 10 - 900 nm의 나노 크기로 분쇄된 중성자 흡수물질이 균일하게 분산된 고분자 기재 또는 금속 기재를 포함하여 구성된다. 나노 크기로 분쇄된 중성자 흡수물질은 흡수재 내에서 입사되는 방사선과의 충돌확률을 증가시킬 수 있다. 충돌된 방사선은 평균자유경로의 길이가 감소하게 되어 방사선의 흡수(및 감쇠) 확률을 증가시켜, 그 결과 방사선이 효과적으로 흡수된다.
상기 중성자 흡수물질의 입자 크기는 입사되는 방사선과 흡수물질 간의 충돌 확률을 증가시켜 흡수효율을 높이는 중요한 요인으로 입자크기가 10 nm 미만이면 나노 입자를 제조하는데 어려움이 있고, 900 nm를 초과하면 충돌확률이 그 만큼 감소하여 나노입자의 효과적인 방사선 흡수효율을 얻을 수 없다. 이러한 나노입자는 수십 ~ 수백 마이크로미터 크기의 중성자 흡수물질을 볼밀 등을 이용한 MA(Mechanical Activation) 공정을 이용하여 기계적으로 분쇄한 것을 사용할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 상기 흡수재에 포함되는 나노 크기의 흡수물질의 함량은 흡수 목적에 따라 1.0 - 20.0 중량%인 것이 바람직하다. 만약, 상기 나노입자 크기의 중성자 흡수물질이 1.0 중량% 미만이면 방사선 흡수효과가 감소하는 문제가 있고, 20.0 중량%를 초과하면 흡수효율을 증가할 수 있으나 고분자 기재 또는 금속 기재에 흡수물질을 균일하게 분산시키기 어려우며 흡수재의 무게가 현저히 증가하는 문제가 있다.
나아가, 본 발명에 따른 상기 고분자 기재 또는 금속 기재의 함량은 80.0 - 99.0 중량%인 것이 바람직하다. 만약, 이들 기재의 함량이 80.0 중량% 미만이면 고속중성자의 감속 효율 저하 문제가 있고, 99.0 중량%를 초과하면 중성자 흡수물질의 함량을 낮추어 흡수효율의 저하 문제가 있다.
또한, 본 발명에 따른 상기 방사선 흡수재는 기공 함량이 5% 이하로 최소화되도록 성형되는 것이 바람직하다. 흡수재 내에 기공의 존재는 흡수재의 물성을 저하시킬 뿐만 아니라, 방사선 흡수효과를 향상을 방해하므로, 이러한 기공의 존재는 적을수록 바람직하다.
나아가, 본 발명에 따른 상기 방사선 흡수재에 의해 흡수되는 방사선은 중성자 또는 감마선인 것이 바람직하다.
흡수되는 방사선이 중성자인 경우, 상기 나노입자는 열중성자 흡수단면적이 큰 보론, 리튬, 가돌리늄, 사마륨, 유로퓸, 카드뮴, 디스프로슘 또는 이를 포함하는 화합물 또는 이들의 혼합인 것이 바람직하다. 이러한 중성자 흡수물질은 용도에 따라, 기지의 종류에 따라 선택할 수 있으나, 이들 중에서 보론 또는 보론 화합물인 것이 더욱 바람직하다. 바람직한 보론 화합물의 예로는 B2O3, B4C, Na2B4O7 및 BN 등을 들 수 있다.
흡수되는 방사선이 감마선인 경우, 상기 나노입자는 고밀도인 납, 철, 텅스텐 또는 이를 포함하는 화합물, 또는 이들의 혼합인 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에 따른 상기 흡수재는 상기 중성자 흡수물질이 분산되는 고분자 기재 또는 금속 기재를 포함한다. 상기 고분자 기재 또는 금속 기재는 최종 생성되는 흡수재의 성형이 용이하며, 나노입자와 혼합 시 기공의 생성을 최소화할 수 있으며, 부수적으로 방사선 흡수 효과를 갖는 것이면 더욱 바람직하다.
상기 고분자 기재로는 수소밀도가 높아 고속중성자를 감속시키기에 효과적인 고분자로서, 폴리비닐알콜(PVA), 폴리에틸렌(PE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 에폭시(Epoxy), 고무 등이 바람직하며, 상기 고무로는 합성고무, 천연고무, 실리콘계 고무, 불소계 고무 등이 바람직하다. 이들 중에서 폴리에틸렌 계열이 수소원자 함유량으로 볼 때 더욱 바람직하다.
상기 금속 기재로는 밀도가 큰 금속으로서, 예를 들면 스테인레스 스틸, 알루미늄, 티타늄, 지르코늄, 스칸듐, 이트륨, 코발트, 크롬, 니켈, 탄탈륨, 몰리브덴, 텅스텐 등과 이들의 합금 등이 바람직하다.
나아가, 본 발명에 따른 상기 나노 크기의 중성자 흡수물질은 분말혼합법 또는 용융혼합법에 의해 상기 고분자 기재 또는 금속 기재에 분산시킬 수 있다. 이때, 나노 크기의 중성자 흡수물질이 고분자 기재 또는 금속 기재에 균일하게 분산되는 것이 중요하다. 이는 흡수재의 방사선 흡수효과가 흡수재 전체를 통해 균일하게 얻어지는 것과 직접적으로 연관된다.
상기 분말혼합법을 이용하는 경우에는 나노입자가 균일하게 분산되도록 하는데 어려움이 없다. 그러나, 용융혼합법을 사용하는 경우에는 나노 크기의 중성자 흡수물질은 응집 등을 통해 뭉치게 되어 균일하게 분산시키는 것이 어렵다. 이러한 문제를 해결하기 위해서는 상기 고분자 기재 또는 금속 기재에 분쇄된 나노입자를 분산시키기 전에, 이들 고분자 또는 금속기재와 동일 또는 친화도가 높은 계면활성제와 혼합하여 나노입자 표면의 계면활성을 위해 코팅시키는 것이 바람직하다. 기재와 친화도가 낮은 나노입자 표면을 이와 같은 친화도가 높은 물질로 코팅함으로써, 상기 나노입자와 기재의 친화도가 증가하여 기재 내 나노 입자가 뭉치지 않고, 기재 전체에 고르게 분산되어 분포될 수 있다. 기재가 고분자인 경우 계면활성제로는 기재와 동일한 물질이 최적이며 이러한 물질이 사용 불가한 경우에는 폴리비닐알콜, 폴리에틸렌, 에폭시, 고무 등을 사용할 수 있다. 또한, 기재가 금속인 경우에는 스테인레스 스틸, 알루미늄, 텅스텐, 티타늄, 니켈 등을 사용할 수 있다.
또한, 나노입자들을 더욱 미세화할 뿐만 아니라, 응집에 의해 다시 성장하는 것을 막아 분산을 더욱 효과적이게 하도록 하기 위해, 볼 밀링 등을 함께 수행하여 재분쇄하는 것이 바람직하며, 추가적으로 코팅된 방사선 흡수 나노입자를 액상의 고분자 기재 또는 금속 기재 내에서 균일 분산시키기 위해 고속으로 강제교반시키는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 상기 흡수재는 최종적으로 상기 고분자 기재 또는 금속 기재에 균일하게 분산시킨 분말상 또는 액상을 통상의 성형 및/또는 가공에 의해 일정한 형태를 구비하는 방사선 흡수재로 제공된다. 이때, 성형 및/또는 가공에 사용되는 방법으로는 통상의 압축성형, 사출성형, 압출성형 및 주조 등의 방법을 이용할 수 있으며, 이 경우 흡수재 내에 추가적인 기공 생성을 최소화하도록 하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명은 중성자 흡수물질을 나노 크기의 입자로 분쇄하는 단계(단계 1); 상기 단계 1에서 분쇄된 나노 크기의 중성자 흡수물질을 고분자 기재와 동일 또는 친화도가 높은 계면활성제 또는 상기 금속 기재와 동일 또는 친화도가 높은 계면활성제와 혼합하여 코팅시킴과 동시에 재분쇄시키는 단계(단계 2); 및 상기 단계 2에서 제조된 나노크기의 중성자 흡수물질을 고분자 기재 또는 금속 기재 상에 균일하게 분산시키는 단계(단계 3)를 포함하는 상술한 방사선 흡수능이 개선된 흡수재의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 상기 제조방법을 단계별로 상세히 설명한다.
단계 1
본 발명에 따른 상기 단계 1은 중성자 흡수물질을 기계적 활성화시켜 나노 크기의 입자로 제조하는 단계이다. 상기 중성자 흡수물질로는 상술한 감마선 흡수물질 또는 중성자 흡수물질을 사용할 수 있다. 기계적 활성화는 볼 밀 등을 이용하여 수행될 수 있으며, 바람직하게는 500 - 1100 rpm으로 5분 내지 30분 동안 볼 밀링을 수행할 수 있다.
단계 2
본 발명에 따른 상기 단계 2는 상기 단계 1에서 나노 크기로 분쇄된 중성자 흡수물질을 고분자 기재 또는 금속 기재에 균일하게 분산되도록 하기 위해 고분자 기재 또는 금속 기재와 친화도가 높은 물질을 이용하여 코팅을 수행함과 동시에 재분쇄하는 단계이다.
용융혼합시 나노입자를 균일하게 기재에 분산시키는 것은 용이하지 않은데, 이는 나노입자의 특성에 기인한다. 이를 해결하기 위해, 본 발명은 사용되는 고분자 기재 또는 금속 기재와 동일물질 또는 이들과 친화도가 높은 계면활성제로 나노입자를 코팅함으로써 기재와의 친밀도를 증가시켜 기재 상에 균일하게 분산될 수 있도록 하는 나노입자의 코팅방법을 제공한다. 이때 사용될 수 있는 코팅재로는 상기 흡수재에서 설명한 고분자 기재 또는 금속 기재와 동일한 물질, 또는 이들과 친화도가 높은 계면활성제를 사용할 수 있다. 이러한 나노 입자의 계면활성화 또는 코팅은 입자가 응집되어 다시 커지는 것을 방지할 수 있다. 이는 코팅을 수행하는 과정에서 분쇄과정을 동시에 수행함으로써 더욱 효과적으로 달성될 수 있다.
단계 3
본 발명에 따른 상기 단계 3은 상기 단계 2에서 제조된 나노크기의 중성자 흡수물질 분말을 고분자 기재 또는 금속 기재에 균일하게 분말 분산시키는 단계이다. 분산된 흡수재는 두께 및 부피가 조절되도록 성형하여 사용목적에 적합하게 성형할 수 있다.
본 발명에 따른 제조방법에 의해 두께 및 부피가 감소되어 경량화된 방사선 흡수재가 제공된다. 흡수재의 흡수효과는 상술한 바와 같이, 중성자 흡수물질의 나노화를 달성함으로써, 흡수재 내에서 나노입자와 입사되는 방사선과의 충돌확률을 높여 방사선의 평균자유경로를 감소시킨 결과 달성된다. 이와는 달리, 마이크로 크기 이상의 중성자 흡수물질을 포함하는 흡수재를 이용하여 나노 크기의 흡수물질을 포함하는 흡수재와 동일한 흡수효과를 달성하기 위해서는 입사되는 방사선과 충돌확률을 높여 방사선의 평균자유경로를 감소시켜야 하기 때문에, 상대적으로 많은 양의 마이크로 크기 이상의 흡수물질을 흡수재 내에 포함하여야 하고, 그 결과, 흡수재의 중량뿐만 아니라 이를 수용할 수 있는 흡수재의 부피, 즉 흡수재의 두께가 증가된다. 이러한 관점에서, 본 발명에 따른 방사선 흡수재는 우수한 흡수효과를 나타낼 뿐만 아니라, 경량화가 달성된 방사선 흡수재를 제공한다.
본 발명에 따른 상기 방사선 흡수재는 방사선 피복의류, 사용후 핵연료 수송/저장 용기, 사용후 핵연료 저장고 및 사용후 핵연료 재처리 시설, 가속기를 포함하는 방사선 발생시설, 방사성 물질의 수송/저장용기, 우주 방사선 흡수부(항공우주선, 인공위성 등), 무기체계의 방사선 흡수부 등의 방사선 흡수가 요구되는 부분에 유용하게 사용될 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예를 들어 상세히 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 중성자 흡수재의 제조 1
*단계 1. 중성자 흡수 나노 입자를 제조하는 단계
상용화된 200 ~ 300 ㎛ 크기의 산화보론(B2O3, 고순도화학, 일본)을 1000 rpm으로 약 10분 동안 볼 밀링을 수행하여 100 ~ 1000 nm 크기의 보론화합물 나노입자를 제조하였다.
단계 2. 나노 입자로 분쇄된 보론 화합물의 계면활성 단계
상기 단계 1에서 제조된 보론 화합물 나노 입자를 동일한 양의 폴리비닐알콜에 대하여 700 rpm으로 60분 동안 밀링을 수행하여 입자의 크기를 줄이면서 동시에 폴리비닐알콜을 보론화합물 나노입자에 계면활성(코팅)하였다. 이때 나노입자의 계면활성화는 입자가 다시 커지는 현상을 방지하여 입자의 크기를 나노 크기로 유지할 수 있는 장점도 동시에 가지고 있다. 상기 공정의 결과로 얻을 수 있는 보론화합물의 입자의 평균크기는 210 nm 이다.
단계 3. 계면활성된 보론화합물 나노입자의 고분자 기재 내 분산 및 성형단계
보론 2.5 중량%의 나노 크기의 보론화합물 및 적당량의 폴리비닐알콜로 계면활성된 나노분말을 폴리비닐알콜 고분자 기재에 균일하게 분말 분산시킨 후 0.2 cm, 0.5 cm, 0.75 cm 및 1 cm의 두께로 가열 압축시켜 나노 보론화합물 입자를 포함하는 방사선 흡수재를 제조하였다.
<실시예 2> 중성자 흡수재의 제조 2
상기 실시예 1의 단계 3에서 보론 1.0 중량% 나노 크기의 보론화합물 및 적당량의 폴리비닐알콜을 이용한 계면활성 조성을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 중성자 흡수재를 제조하였다.
<실시예 3> 중성자 흡수재의 제조 3
중성자 흡수물질로 B4C를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1의 단계 1 및 2와 동일한 방법으로 계면활성된 B4C 나노분말(평균 입도 ~ 50nm)을 제조하였고, 이를 HDPE 고분자 기재에 강제교반하면서 용융 혼합 후 사출 성형하여 방사선 흡수재를 제조하였다. 따라서 본 공정을 이용하여 나노입자의 분산을 고상(분말)뿐 아니라 액상 상태에서 균일하게 수행할 수 있음을 확인하였다.
<비교예 1> 마이크로 보론화합물 입자를 이용한 중성자 흡수재의 제조 1
상기 실시예 1의 단계 3에서 보론화합물 나노입자 대신 상용화된 200 ~ 300 ㎛ 크기의 산화보론(B2O3, 고순도화학, 일본)을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 수행하여 마이크로 크기의 중성자 흡수물질을 함유하는 중성자 흡수재를 제조하였다.
<비교예 2> 마이크로 보론입자를 이용한 중성자 흡수재의 제조 2
상기 실시예 2의 단계 3에서 보론화합물 나노입자 대신 상용화된 200 ~ 300 ㎛ 크기의 산화보론(B2O3, 고순도화학, 일본)을 사용한 것을 제외하고는 실시예 2와 동일하게 수행하여 마이크로 크기의 중성자 흡수물질을 함유하는 중성자 흡수재를 제조하였다.
<비교예 3> 상용 중성자 흡수재
200 ~ 300 ㎛ 크기의 보론 9.0 중량% 보론화합물(B2O3)가 폴리우레탄 기재에 분산된 상용화된 중성자 흡수재(미국 Nelco사 제조)를 사용하였다.
<비교예 4> 상용 중성자 흡수재
200 ~ 300 ㎛ 크기의 보론 5.0 중량% 보론 화합물(B2O3)가 고밀도 폴리에틸렌 기재에 분산된 상용화된 중성자 흡수재(미국 Nelco사 제조)를 사용하였다.
<실험예 1> 방사선 흡수재 내 보론 나노입자의 분산상 관찰
보론화합물 나노 입자의 분산상태를 알아보기 위하여, 상기 실시예 1 및 비교예 1의 중성자 흡수재를 주사전자현미경 및 투과전자현미경으로 관찰하여 도 1 및 도 2에 나타내었다.
도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같이, 마이크로 입자 크기를 갖는 비교예 1의 흡수재 보다 작은 보론화합물 나노입자가 폴리비닐알콜 기재에 고루 분산이 되어 있는 것을 확인하였다,
<실험예 2> Monte Carlo N-Particle (MCNP) transport code를 이용한 중성자 흡수물질 입자 크기에 따른 방사선 흡수율 모사
HDPE에 ~ 10-15m 크기의 보론핵을 포함하는 300 ㎛의 산화보론화합물 입자(a)와 0.5 ㎛의 산화보론화합물 입자(b)가 균일하게 분산된 흡수재에 대한 중성자 흡수율을 MCNP를 이용하여 모사하였다.
전통적인 MCNP 모사를 이용해서는 입자크기에 대한 방사선 흡수율을 계산할 수 없기 때문에 본 발명에서는 이를 달성하기 위해 산화보론화합물 입자의 크기가 300 ㎛이며 보론 2.5 중량%가 되도록 하나의 픽셀에 하나의 보론화합물 입자를 중심에 위치하도록 한 후 각 픽셀을 어레이로 규격화하여 모사하였다. 입자의 크기가 0.5 ㎛인 산화보론화합물의 경우도 동일한 방법으로 모사하였고 기본적인 모사개념을 도3의 (a)와 (b)에 나타내었다.
상기 결과를 흡수물질의 중성자 흡수단면적(neutron microscopic absorption cross-section)과 보론 함유량에만 의존하는 전통적인 MCNP 방법(보론의 핵이 균일하게 분산되어 있다고 가정하여 모사하기 때문에 입자의 크기가 ~ 10-15m로 가정하는 경우)을 이용한 모사결과와 비교하였다. 입자크기에 대한 중성자 흡수율 MCNP 모사결과와 전통적인 MCNP 모사 결과는 도4에 나타내었다.
도 4에 나타낸 바와 같이, 0.5 ㎛의 산화보론 화합물 입자를 포함하는 흡수재(●)는 300 ㎛의 산화보론 화합물 입자를 포함하는 흡수재(■)에 비해 흡수재 두께에 따라 약 25% ~ 75%의 방사선 흡수율이 증가하는 것을 확인하였다. 또한 전통적인 MCNP 방법을 이용한 모사결과(▲)는 각각의 입자크기에 의존하는 모사결과와 비교하여 50% 이상 방사선 흡수 효율이 우수하였다. 이는 전통적인 MCNP는 중성자 흡수물질의 크기가 ~ 10-15m인 보론의 핵이 균일하게 분포된 것으로 가정하기 때문이다.
본 발명의 입자크기에 대한 MCNP 모사방법은 기존의 전통적인 MCNP 모사와 실험치의 오차에 대한 원인을 제공할 수 있다. 왜냐하면 기본적으로 전통적인 MCNP 방법은 입자크기에 대한 고려가 없지만 실제적인 방사선 흡수재는 보론핵이 수백에서 수 만개 이상 뭉쳐있는 큰 흡수입자(보론화합물)들이 포함되어 있기 때문이다.
<실험예 3> 방사선 흡수율 측정
상기 실시예 1 내지 2, 비교예 1 내지 4의 중성자 흡수율을 하기와 같이 측정 및 계산하였다.
열중성자 흡수율은 하기 수학식 1을 이용하여 계산될 수 있다.
Figure 112012061461410-pat00001
Io는 입사 중성자플럭스(Incident neutron beam flux, n/cm2/s), t는 흡수재의 두께(cm)이고, Σth는 열중성자흡수단면적(Macroscopic thermal neutron absorption cross-section, cm-1)으로 Σth = Nσ로 주어진다. 여기서 N은 중성자 흡수물질의 수밀도(원자수/cm3)이며 σ는 열중성자 미세흡수단면적(Microscopic thermal neutron absorption cross-section, cm2)으로 물질마다 고유한 값이며 실험적으로 측정된다. 중성자의 평균자유경로(λth)는 Σth의 역수인 λth ~ 1/Σth와 같이 표시된다.
한국원자력연구원 하나로 연구로의 중성자 4축 단결정 회절장치 (FCD, Four Circle Diffractometer)를 이용하여 파장은 ~ 0.997Å, 플럭스는 ~ 6.6× 105 n/cm2/s 인 열중성자원으로 각각 조사하였으며, 검출기는 He-3 비례계수관을 시료에서 ~2 m 떨어진 지점에서 각 두께 및 함량에 따른 흡수재에 대하여 투과된 중성자수를 10초 동안 조사하여 10번 이상 측정된 평균값을 사용하였다.
도 5 나타낸 바와 같이, 보론 2.5 중량%로 보론화합물 입자가 함유되어 있는 중성자 흡수재는 두께가 증가함에 따라 흡수율이 증가하는 경향을 보이고 있으며 동일한 두께에서 보론화합물 입자가 작은 실시예 1(●)의 흡수율이 비교예 1(■)보다 더 우수한 것을 확인하였다.
도 6에 나타낸 바와 같이, 보론 1.0 중량%로 보론화합물 입자가 함유되어 있는 흡수재도 도 5의 경우와 동일하게 두께가 증가함에 따라 흡수율이 증가하는 경향을 보이고 있으며 동일한 두께에서 보론 화합물 입자가 작은 실시예 2(●)의 흡수율이 비교예 2(■)보다 더 우수한 것을 확인하였다.
입사된 중성자수와 흡수재를 통과한 중성자수의 비를 이용하여 하기와 같이 열중성자 흡수단면적 (Σth)과 평균자유경로(λth)를 계산하였고 표 1에 나타내었다.
결론적으로 입자의 크기가 작은 경우 평균자유경로(λth)가 최소한 15% 이상 감소하여 중성자 흡수효율이 증가하는 것을 확인하였다.
열중성자 흡수단면적 값 및 평균자유경로 값

보론 함량
(중량%)		 열중성자 거시흡수단면적, Σth
(cm-1)		 열중성자 평균자유경로, λ
(cm)
실시예 1 2.5 1.72 0.58
실시예 2 1.0 1.42 0.70
비교예 1 2.5 1.49 0.67
비교예 2 1.0 1.25 0.80
비교예 3 9.0 2.21 0.45
비교예 4 5.0 1.45 0.69
상기 표 1에 의하면, 실시예 1의 경우 비교예 1과 동일한 보론 함량을 가지면서도 비교예 1에 비해서 열중성자 거시흡수단면적이 ~15% 증가하였고 실시예 2의 경우도 비교예 2와 동일한 보론 함량을 가지면서도 열중성자 거시단면적이 ~14% 증가함을 알 수 있다. 표 1에 의하면 보론 1.0 중량%의 나노 보론화합물을 함유한 흡수재가 보론 2.5 중량%의 마이크로 보론화합물을 함유한 흡수재와 유사한 중성자 흡수능을 보유하고 있어 흡수재의 경량화에 기여할 수 있음을 증명한다.
또한, 상기 표 1에 의하면, 상용화되어 시판되고 있는 미국 Nelco사의 제품인 비교예 3 및 비교예 4의 경우, 보론 함량이 실시예 1에 비하여 각각 3.6배, 2배이고, 실시예 2에 비해서는 각각 9배 및 5배임에도 불구하고, 열중성자 흡수단면적 값은 실시예 1에 비하여 각각 1.28배, 0.84배이고, 실시예 2에 비해서는 각각 1.55배, 1.02배에 불과한 것으로 나타났다. 이는 마이크로 입자 크기를 갖는 비교예 3 및 비교예 4에 비해 본 발명의 실시예 1 및 2의 중성자 흡수재가 훨씬 적은 함량의 중성자 흡수물질을 함유함에도 불구하고, 흡수효과는 유사하고, 경우에 따라서는 더 우수함을 알 수 있다.
한편, 비교예 3의 경우 고분자 기재로서 폴리우레탄을 사용하여 흡수재 내에 기공이 많이 존재하는 결과, 실시예 1 및 2에 비하여 상대적으로 월등한 양의 보론화합물을 함유함에도 불구하고, 흡수효과의 상승 정도가 미미하다. 이는 폴리우레탄 기재 흡수재의 90%에 달하는 공극율이 흡수효과를 감소시킨 것임을 알 수 있다.
이로부터, 본 발명의 방사선 흡수재는 종래 방사선 흡수재에 비하여, 적은 함량의 중성자 흡수물질을 사용하여도 사용량 대비 우수한 방사선 흡수효과를 나타냄을 알 수 있고, 나아가 방사선 흡수재의 경량화를 실현할 수 있음을 알 수 있다.

Claims (11)

  1. 스테인레스 스틸, 알루미늄, 티타늄, 지르코늄, 스칸듐, 이트륨, 코발트, 크롬, 니켈, 탄탈륨, 몰리브덴 및 텅스텐으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속 또는 이들의 합금 금속 기재 80.0 - 99.0 중량%에, 상기 금속 기재 군으로부터 선택되는 어느 하나의 계면활성제로 표면코팅되고, 중성자 흡수능 향상을 위하여 10 - 900 nm의 나노 크기를 갖는 1.0 - 20.0 중량%의 중성자 흡수물질이 균일 분산된 것을 특징으로 하는 방사선 흡수재.
  2. 제1항에 있어서, 상기 중성자 흡수물질은 보론, 리튬, 가돌리늄, 사마륨, 유로퓸, 카드뮴 및 디스프로슘으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이를 포함하는 화합물, 또는 이들의 혼합인 것을 특징으로 하는 방사선 흡수재.
  3. 제1항에 있어서, 상기 흡수재는 방사선 피복의류, 사용후 핵연료 수송/저장 용기, 사용후 핵연료 저장고, 사용후 핵연료 재처리 시설, 가속기를 포함하는 방사선 발생시설, 방사성 물질의 수송/저장용기, 우주 방사선 흡수부 및 무기체계의 방사선 흡수부로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 1 이상의 방사선 흡수 부위에 사용되는 것을 특징으로 하는 방사선 흡수재.
  4. 중성자 흡수물질을 10 - 900 nm의 나노 크기의 입자로 분쇄하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 분쇄된 나노 크기의 중성자 흡수물질을 금속 기재군과 동일한 계면활성제와 혼합하여 코팅(표면처리)시킴과 동시에 재분쇄시키는 단계(단계 2); 및
    상기 단계 2에서 제조된 나노크기의 중성자 흡수물질 1.0 - 20.0 중량%를 스테인레스 스틸, 알루미늄, 티타늄, 지르코늄, 스칸듐, 이트륨, 코발트, 크롬, 니켈, 탄탈륨, 몰리브덴 및 텅스텐으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속 또는 이들의 합금인 금속 기재 80.0 - 99.0 중량% 상에 균일하게 분산시키는 단계(단계 3)를 포함하는 제1항의 방사선 흡수재의 제조방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 중성자 흡수물질은 보론, 리튬, 가돌리늄, 사마륨, 유로퓸, 카드뮴 및 디스프로슘으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이를 포함하는 화합물, 또는 이들의 혼합인 것을 특징으로 하는 방사선 흡수재의 제조방법.
  6. 제4항에 있어서, 상기 분쇄 또는 재분쇄는 볼 밀링에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 방사선 흡수재의 제조방법.
  7. 제4항에 있어서, 상기 분산은 분말 혼합법 또는 용융혼합법으로 수행되는 것을 특징으로 하는 방사선 흡수재의 제조방법.
  8. 중성자 흡수물질을 직경이 10 - 900 nm인 나노입자로 분쇄하여 흡수물질의 중성자 흡수능을 향상시키는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 분쇄된 나노 크기의 중성자 흡수물질을 금속기재와 동일한 계면활성제와 혼합하여 코팅(표면처리)시킴과 동시에 재분쇄시키는 단계(단계 2); 및
    상기 단계 2에서 제조된 나노크기의 중성자 흡수물질 1.0 - 20.0 중량%를 스테인레스 스틸, 알루미늄, 티타늄, 지르코늄, 스칸듐, 이트륨, 코발트, 크롬, 니켈, 탄탈륨, 몰리브덴 및 텅스텐으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들의 합금인 금속 기재 80.0 - 99.0 중량% 상에 균일하게 분산시켜 흡수재를 제조하는 단계(단계 3)를 포함하는 것을 특징으로 하는 나노크기의 중성자 흡수물질을 기재에 균일하게 분산시켜 흡수재의 방사선 흡수능을 향상시키는 방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 나노입자는 보론, 리튬, 가돌리늄, 사마륨, 유로퓸, 카드뮴 및 디스프로슘으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이를 포함하는 화합물, 또는 이들의 혼합인 것을 특징으로 하는 흡수재의 방사선 흡수능을 향상시키는 방법.
  10. 제8항에 있어서, 상기 분쇄 또는 재분쇄는 볼 밀링에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 흡수재의 방사선 흡수능을 향상시키는 방법.
  11. 제8항에 있어서, 상기 분산은 분말 혼합법 또는 용융혼합법으로 수행되는 것을 특징으로 하는 흡수재의 방사선 흡수능을 향상시키는 방법.
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