KR101267326B1 - 연료 전지용 분리판, 그 제조방법 및 분리판을 포함하는 연료전지 - Google Patents

Abstract

본 발명은 분리판과 그 제조방법, 그리고 상기 분리판을 포함하는 연료전지에 관한 것으로, 분리판은 연료 또는 산소 유로가 형성된 프레임과 상기 프레임 위에 일체로 형성되어 있는 가스켓을 포함하며, 상기 가스켓의 두께는 0.01 내지 0.75mm이다. 이렇게 하면 분리판에 별도의 가스켓 홈을 형성할 필요가 없기 때문에 분리판의 두께 감소가 없어진다.

Description

연료 전지용 분리판, 그 제조방법 및 분리판을 포함하는 연료전지{Separator, manufacturing method thereof and fuel cell including the separator}

본 발명은 연료 전지용 분리판, 그 제조방법 및 분리판을 포함하는 연료전지에 관한 것이다.

연료전지는 전기화학적 반응을 이용하여 연료(수소, 메탄올 등)가 가지고 있는 화학에너지가 전기 및 열에너지로 변환되는 원리를 이용하고 있다. 연료전지는 연료 및 반응 촉매의 종류에 따라 고체산화물 연료전지(SOFC), 알칼리형 연료전지(AFC), 고분자전해질 연료전지(PEMFC), 직접 메탄올 연료전지(DMFC) 등으로 분류된다.

PEMFC와 DMFC는 사용되는 고분자 전해질 막의 사용 온도에 한계가 있어 주로 80도 이하의 온도에서 사용된다. 특히, DMFC의 경우에는 더욱 낮은 온도인 50도에서 상온까지 사용되는 것으로 알려져 있다.

통상 2매의 백금 전극과 거기에 끼워진 전해질로 이루어진 연료전지의 1단위를 단셀이라 부르며, 복수의 단셀을 직렬로 이은 것이 스택(stack)이라 부른다. 스택을 만들려면 단셀을 구성하는 부품 외에 단셀과 단셀 사이를 갈라 놓는 부품인 분리판(separator)이 필요하다. 분리판은 각 단셀 사이를 막고 가스의 혼합을 막으며, 각 단셀에 수소 가스나 공기를 공급하는 통로가 되고, 단셀 사이를 잇는 도선으로 작용한다.

분리판은 주로 금속 분리판, 흑연 분리판 등이 사용되고 있으며 분리판이 연료전지에 적용되기 위해서는 전기전도도, 기체투과도, 강도, 부식특성, 용출특성 등이 고려되어야 한다. 금속 분리판이 연료전지에 적용되기 위해서는 가장 취약한 특성인 부식 문제를 해결해야 하며, 흑연 분리판은 대부분 기계가공하여 사용하기 때문에 제조 단가가 매우 높고, 부피가 큰 단점이 있다.

연료전지 스택은 연료극, 막전극접합체(membrane-electrode assembly), 공기극, 냉각면, 연료극이 사양에 맞게 반복적으로 적층된다. 이때 스택의 부피를 줄이기 위해 공기극 뒷면에 냉각 유로를 형성하거나, 반대로 연료극 뒷면에 냉각 유로가 형성될 수 있다. 추가적으로 공기극 뒷면과 연료극 뒷면에 동시에 냉각 유로를 형성하여 연료전지 스택의 부피를 줄이기도 한다.

이상과 같이 제작된 분리판의 내부에 물이 흐르기 때문에 밀폐 성능을 유지하여야 한다. 분리판을 밀폐하기 위한 가스켓은 그 제작을 위한 금형이 독립적으로 제작되어야 하고, 가스켓의 정밀성을 부여하기 위해서는 많은 노력이 필요하다.

그 외에 분리판의 냉각면을 밀폐하기 위한 방법으로는 접착제를 일정한 압력으로 토출시키고, 경화시켜 가스켓 형태로 만드는 방법이 있다. 이 방법은 접착제 토출 시작 부위와 끝 부위가 겹쳐지는 현상이 발생하여 가스켓을 부분적으로 불균일하게 만든다. 따라서 접착제가 겹치는 부위에서 밀폐성을 유지하지 못하는 경우가 종종 발생하며, 접착제를 토출하기 위한 장비가 부수적으로 필요하다.

공개특허공보 10-2007-0119806호(연료전지분리판용 가스켓) 출원일: 2007. 11. 22.

본 발명은 제조 방법이 간편하고 밀폐 성능이 뛰어난 분리판과 그 제조방법, 그리고 상기 분리판을 포함하는 연료전지를 제공한다.

본 발명의 한 실시예에 따른 연료 전지용 분리판은, 연료 또는 산소 유로가 형성된 프레임과 상기 프레임 위에 일체로 형성되어 있는 가스켓을 포함하며, 상기 가스켓의 두께는 0.01 내지 0.75mm이고 상기 가스켓의 너비는 0.01 내지 10mm이다.

상기 연료 전지용 분리판은 상기 프레임과 상기 가스켓 사이에 형성되어 있는 프라이머를 더 포함할 수 있다.

상기 가스켓은, 실리콘과 에틸렌프로필렌 그룹 중에서 선택되는 합성고무와 배합재의 혼합물을 이용한 스크린 인쇄에 의해 형성될 수 있다.

상기 연료 전지용 분리판은 상기 혼합물의 점도를 조절할 수 있는 희석재를 더 포함할 수 있다.

상기 가스켓은 100 내지 200도의 온도에서 5분 이내의 시간 내에 경화된 것일 수 있으며, 상기 가스켓의 두께는 상기 실크 스크린 인쇄 횟수에 의해 결정될 수 있다.

상기 배합재는, 산화실리콘(SiO2), 카본블랙(carbon black), 탄산칼슘(CaCO3), 탈크(talc), 마이카(mica) 및 이들의 혼합물 중에서 선택된 무기 분말 소재일 수 있다.

본 발명의 한 실시예에 따른 연료 전지용 분리판의 제조방법은, 프레임 위에 금속, 나일론 또는 폴리에스터 메쉬로 만들어진 인쇄판을 배치하는 단계, 상기 인쇄판에 원료를 투입하여 상기 프레임 위에 공급하는 단계, 그리고 상기 프레임 위에 공급된 원료를 경화시켜 가스켓을 형성하는 단계를 포함하며, 상기 인쇄판의 메시 크기는 2~60mesh이다.

상기 연료 전지용 분리판의 제조방법은, 상기 인쇄판 아래에 전도성 시트를 배치시키는 단계를 더 포함할 수 있으며, 상기 원료는 상기 인쇄판 및 상기 전도성 시트를 거쳐 상기 프레임에 공급될 수 있다.

상기 전도성 시트의 두께는 0.01~0.5mm일 수 있다.

본 발명의 한 실시예에 따른 연료 전지는, 상기에서 정의된 연료 전지용 분리판 또는 상기에 의한 방법으로 제조된 연료 전지용 분리판을 복수개 구비한다. 이 연료 전지는 상기 연료전지용 분리판 위에 형성되어 있는 음극 전극, 상기 음극 전극 위에 형성되어 있는 전해질막, 그리고 상기 전해질막 위에 형성되어 있는 양극 전극을 포함한다.

상기 복수의 연료 전지용 분리판은, 일면에 산소유로가 형성되고 타면에 유로가 형성되지 않은 복수의 제1 분리판 및 일면에 연료유로가 형성되고 타면에 냉각유로가 형성된 제2 분리판을 포함할 수 있고,

상기 복수의 제1 분리판 중 어느 한 제1 분리판의 일면과 상기 음극전극, 그리고 상기 제2 분리판의 일면과 상기 양극전극이 마주보도록 배치될 수 있으며, 상기 제2 분리판의 타면에는 상기 복수의 제1 분리판 중 다른 제1 분리판의 타면과 마주보도록 배치될 수 있다.

본 발명의 가스켓 일체형 연료전지 분리판은 스크린 프린팅하여 제조된 가스켓 일체형 연료전지 분리판으로서 별도의 가스켓 홈을 형성할 필요가 없기 때문에 홈 형성에 따른 분리판의 두께 감소가 없어진다. 따라서 스택 조립 시에 집중적으로 압력을 받았던 가스켓의 파손 가능성이 줄어든다.

또한, 본 발명의 일체형 연료전지 분리판을 통해 스택 조립 시간을 줄이는 효과가 있다.

또한, 본 발명을 통해 제조되는 가스켓은 제판에 따라 두께 조절이 용이하기 때문에 0.01 내지 0.75mm의 얇은 가스켓 형성이 가능하고, 또한 MEA를 고려하여 가스켓 두께를 설정하기 때문에 0.1 내지 0.3mm 사이의 두께로 가스켓 제작 가능한 스크린 프린팅을 이용한 일체형 연료전지 분리판이 가스켓에 적용되는 소재량을 1/2 이하로 줄일 수 있는 장점이 있다.

도 1은 본 발명의 한 실시예에 따른 분리판의 평면도이다.
도 2는 도 1의 II-II선을 따라 자른 분리판의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 분리판의 단면도이다.
도 4는 본 발명의 한 실시예에 따른 연료전지의 단면도이다.
도 5는 가스켓을 형성하기 위한 인쇄판과 전도성 시트를 나타낸 도면이다.

이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 첨부한 도면을 참고로 하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.

도 1은 본 발명의 한 실시예에 따른 분리판의 평면도이고, 도 2는 도 1의 II-II선을 따라 자른 분리판의 단면도이며, 도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 분리판의 단면도이고, 도 4는 도 1 내지 도 3에 도시한 분리판이 적용되어 있는 연료전지 스택의 단면도이다. 도 1의 평면도는 가스켓의 위치를 보여 주기 위한 것으로, 프레임(110)의 내부(1) 구조는 편의상 생략하였으며, 도 2 내지 도 4에서는 프레임(110) 내부(1) 구조의 단면을 나타내었다.

도 1 내지 도 3을 참고하면, 본 발명의 한 실시예에 따른 분리판(100, 220)은 유로(115, 216, 217)가 형성된 프레임(110, 210)과 가스켓(121, 124, 222, 223)을 포함한다. 유로는 산소유로(115), 연료유로(216) 및 냉각유로(217)를 포함한다. 그러나 냉각유로(217)는 생략될 수 있다.

그리고 본 발명의 한 실시예에 따른 연료전지 스택(10)은 분리판(100, 200)과 막전극접합체(300)를 포함한다.

분리판(100, 200)은 프레임(110, 120)과 프레임(110, 120) 위에 형성된 가스켓(121, 124, 222, 223)을 포함한다. 분리판(100, 200)은 일면에 산소유로(115)가 형성되고 타면에는 유로가 형성되지 않은 제1 분리판(100)과 양면에 각각 연료유로(216) 및 냉각유로(217)가 형성된 제2 분리판(200)을 포함한다.

스택(10)의 구조를 보면, 양극전극(310), 전해질막(330) 및 음극전극(320)을 가지는 막전극접합체(300)를 기준으로 그 일측에 제1 분리판(100)이 배치되고 그 타측에 제2 분리판(200)이 배치된다. 상기 제1 분리판(100)과 상기 제2 분리판(200)의 양측에는 제2 분리판(200)과 제1 분리판(100)이 각각 다시 배치된다.

냉각유로(217)가 생략되는 경우, 스택(10)의 중간부에는 제1 분리판(100)도 함께 생략될 수 있다.

음극전극(320)과 마주하는 제1 분리판(100)의 일면에는 산소유로(115)가 형성되어 있고, 산소유로(115)를 흐르는 산소의 기밀을 위하여 제1 분리판(100)의 일면 위에는 제1 가스켓(121)이 형성되어 있다.

양극전극(310)과 마주하는 제2 분리판(200)의 일면에는 연료유로(216)가 형성되어 있고, 연료의 기밀을 위하여 제2 분리판(200) 위에는 제2 가스켓(222)이 형성되어 있다.

제1 가스켓(121)과 제2 가스켓(222)은 마주하며, 이들 중 하나의 가스켓(121, 222)은 생략될 수 있다.

제2 분리판(200)의 타면에는 냉각수가 흐르는 냉각 유로(217)가 형성되어 있고, 냉각수의 기밀성을 위해 제2 분리판(200)의 타면에는 제3 가스켓(223)이 형성되어 있다. 제2 분리판(200)의 타면과 마주하는 곳에는 제1 분리판(100)이 다시 배치되어 있고, 제1 분리판(100) 위에는 제3 가스켓(223)과 중첩하는 제4 가스켓(124)이 형성되어 있다. 그러나 제 3가스켓(223)과 제4 가스켓(124) 중 어느 하나는 생략될 수 있다.

제1 가스켓(121)과 제2 가스켓(222) 중 어느 하나가 생략되거나 또는 제 3가스켓(223)과 제4 가스켓(124) 중 어느 하나가 생략되는 경우, 마주하는 제1 분리판(100) 또는 제2 분리판(200)의 일면에는 홈(도시하지 않음)이 형성될 수 있다.

제1 가스켓(121), 제2 가스켓(222), 제3 가스켓(223) 및 제4 가스켓(124)은 제1, 2 분리판(100, 200) 위에 스크린 인쇄에 의해 형성된다.

위에서 설명한 구조에 따르면, 제1 분리판(100)과 제2 분리판(200)에는 유로(115, 216, 217)만 형성될 뿐 가스켓(121, 222, 223, 124)이 위치하는 홈이 형성될 필요가 없다. 즉 분리판(100, 200)에 별도의 가스켓 홈을 형성할 필요가 없기 때문에 홈 형성에 따른 분리판(100, 200)의 두께 감소가 없어진다. 따라서 스택 조립 시에 집중적으로 압력을 받았던 가스켓의 파손 가능성이 줄어든다.

가스켓(121, 124, 222, 223)의 두께는 0.01 ~ 0.75mm일 수 있다. 가스켓(121, 124, 222, 223)의 두께다 0.01mm보다 작으면 연료나 산소 등의 누출이 발생할 수 있고, 가스켓(121, 124, 222, 223)의 두께가 0.75mm보다 크면 가스켓(121, 124, 222, 223)을 만드는 공정이 복잡하고 어려워진다. 가스켓(121, 124, 222, 223)은 메쉬 형상의 인쇄판(300, 도 5 참고)을 통과한 액상고무재질이 경화됨으로써 완성되는데, 0.75mm 보다 큰 두께의 가스켓(121, 124, 222, 223)을 만들기 위해 많은 양의 액상고무재질이 공급되면 공급된 재료가 경화 중에 소정의 형상을 유지하지 못하고 퍼지는 현상이 생긴다.

한편 가스켓(121, 124, 222, 223)의 너비는, 막전극접합체(300)의 크기나 전체 설계에 따라 변경될 수 있으며, 대략 0.01 ~ 10mm 범위에 속할 수 있다.

다시 도 1을 참고하여 분리판(100) 위에 가스켓(121, 124)을 형성시키는 방법에 대하여 설명한다. 아래의 설명은 제2 분리판(200)에 가스켓(222, 223)을 형성시킬 때에도 동일하게 적용된다.

분리판(100) 위에 유로(115)를 제외한 별도의 홈이 없으며, 분리판(110)의 평면상에 가스켓(121)의 형상에 맞게 0.01 내지 0.75mm의 두께로 스크린 프린팅하여 원료를 도포한 다음 경화시킨다. 경화온도는 100 내지 200도 사이일 수 있으며, 15분 이내로 경화시킨다. 스크린 프린팅하여 분리판(100)에 일체로 형성된 가스켓(121)은 막전극접합체(300)의 두께에 따라 조절하여 사용할 수 있으며, 스크린 프린팅 횟수를 증가시켜 가스켓(121)의 두께를 조절할 수 있다.

연료전지에 사용 가능한 가스켓(121) 소재는 실리콘과 에틸렌프로필렌 그룹 중에서 선택되는 합성고무를 배합재와 컴파운딩하여 적용할 수 있으며, 연료전지 운전조건에 사용 가능토록 제조한 소재를 희석재로 사용하여 원하는 점도를 갖도록 조절할 수 있다.

프레임(110)과 접착력이 적은 원료를 사용할 경우 프레임(110) 위에 프라이머를 도포한 다음 스크린 프린팅할 수 있다.

2액형 실리콘에 경화촉진제 0.3-2%로 배합하여 30-60%의 희석재로 희석하여 스크린 프린팅하면, 대략 0.03-0.75mm의 두께를 가진 가스켓(121)을 형성할 수 있다.

가스켓(100)의 강도 및 두께 조절을 위한 배합재로, 컴파운딩 중에 무기 분말 소재 등이 사용될 수 있다. 무기 분말 소재로는 산화실리콘(SiO2), 카본블랙(carbon black), 탄산칼슘(CaCO3), 탈크(talc), 마이카(mica) 또는 이들의 혼합물이 사용될 수 있다. 배합재는 가스켓(121)의 강도와 경도를 향상시키며, 일반적으로 많은 양이 들어 갈수록 강도는 증가한다. 배합재를 혼합한 가스켓의 경도는 일반적으로 30-55(Shore hardness) 사이이다.

희석재로는 지방족 탄화수소, 방향족 탄화수소, 신나, 톨루엔, IPA 등이 사용될 수 있으며, 스크린 인쇄를 위해 가스켓 원료의 점도가 1000에서 5000CPS 가 되는 것이 좋다.

기존의 경우 가스켓을 연료전지 스택에 적용할 경우, 분리판 내부에 O-링형 가스켓을 삽입하기 위한 별도의 가스켓 홈이 형성된다. 이는 스택 조립 중에 가스켓의 이탈 방지를 위함이며, 이에 따라 0.3mm 이하의 가스켓을 제조하기 어렵다. 그러나, 본 발명의 실시예에서와 같이 스크린 프린팅하여 제조된 가스켓(121)을 제조하면, 프레임(110)에 별도의 홈을 형성할 필요가 없기 때문에 분리판(100)의 두께 감소가 없다. 따라서 스택 조립 시에 집중적으로 압력이 받았던 가스켓 홈이 없어져 스택 조립 압력에 따른 파손이 감소된다. 또한, 기존 O-링형 가스켓은 분리판과 별도로 적층하였기 때문에 스택 조립시간이 많이 걸렸으나 본 발명의 실시예에 따르면 가스켓(121)이 프레임(110)에 일체로 형성되어 있기 때문에 가스켓 조립시간을 줄일 수 있고 나아가 스택 조립 시간을 1/3이하로 감소시킬 수 있다. 또한 막전극접합체(300)를 고려하여 가스켓 두께를 설정하고 그 두께에 따라 스크린 인쇄를 통해 가스켓(121, 222, 223, 124)을 형성하기 때문에 가스켓(121, 222, 223, 124)을 형성하기 위한 원료를 기존 대비 1/2 이하로 줄일 수 있다.

본 발명의 실시예에 따른 가스켓(121, 222, 223, 124) 형성 방법을 보면, 프레임(110) 위에 금속, 나일론, 폴리에스터 또는 스테인리스 메쉬로 만들어진 인쇄판(300, 도 5)을 배치하고, 이 인쇄판(300)에 원료를 투입하여 프레임(110) 위에 공급하며, 그런 후 공급된 원료를 경화시켜 가스켓(121, 222, 223, 124)을 완성한다.

가스켓(121, 222, 223, 124)의 두께가 0.1mm 이하에서는 스크린 인쇄를 2회 이상, 바람직하게는 2회 내지 5회 실시하여 가스켓(121, 222, 223, 124)의 두께를 조절할 수 있다. 각 인쇄 시 마다 5분 이내의 경화시간이 소요될 수 있다.

본 발명에서는 다른 한편으로 인쇄판의 구조를 개선하여 1회의 스크린 인쇄만으로 0.3 내지 0.75mm 두께를 갖는 가스켓(121, 222, 223, 124)을 제작할 수 있다.

1회의 스크린 인쇄만으로 두꺼운 가스켓을 만드는 방법 중 하나는, 인쇄판(300) 아래에 전도성 시트(400)를 배치한 후 원료를 인쇄판에 공급하면 된다. 즉 인쇄판(300) 아래에 원하는 두께(t2)의 전도성 시트(400)를 적층하여 스크린 인쇄를 하면 인쇄판(300)의 두께(t1) 및 전도성 시트(400)의 두께(t2)에 따라 가스켓의 두께를 조절할 수 있다.

전도성 시트(400)는 스테인리스나 동판 등의 금속으로 만들어질 수 있다. 전도성 시트(400)의 두께는 0.03 내지 0.5mm일 수 있다. 또한 인쇄판에 공급된 원료가 퍼져 나가지 않도록 하기 위하여 전도성 시트(400)의 온도를 50 ~ 100도로 유지시킬 수 있다. 스크린 인쇄에 사용되는 원료의 점도에 따라 전도성 시트(400)의 온도를 조절하여 인쇄판(300) 및 전도성 시트(400)에 공급된 원료의 외부를 먼저 표면 경화한다. 이렇게 하면 원료가 퍼지는 것을 방지할 수 있기 때문에 원하는 소정의 두께를 유지할 수 있게 된다. 나아가 전도성 시트를 일정한 온도로 유지시키기 때문에, 기존 30분 이상 소요되는 가스켓 원료 도포 및 경화시간을 5분 이내로 단축할 수 있다.

인쇄판(300)에 따라 두께 조절이 용이하기 때문에 0.03 내지 0.75mm의 얇은 가스켓 형성이 가능하다. 기존 O-링형 가스켓이나 사출하여 만든 가스켓은 얇게 만드는 것이 어렵다.

인쇄판(300)의 메시 크기는 2 ~ 60mesh일 수 있다. 인쇄판(300)의 메시가 60mesh 보다 크면 가스켓 원료가 메시 아래로 빠져 나오기 어렵고, 메시가 2mesh 보다 작으면 가스켓을 정확한 두께로 정밀하게 형성하기 어렵다.

이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.

10: 연료전지 스택 100, 200: 분리판
110, 210: 프레임 115, 216, 217: 유로
121, 222, 223, 124: 가스켓
300: 막전극 접합체

Claims (11)

1. 프레임 위에 메쉬로 만들어진 인쇄판을 배치하는 단계,
   상기 인쇄판 아래에 전도성 시트를 배치시키는 단계,
   상기 전도성 시트의 온도를 50-100도로 유지하는 단계,
   상기 인쇄판 및 상기 전도성 시트에 원료를 투입하여 상기 프레임 위에 공급하는 단계, 그리고
   상기 프레임 위에 공급된 원료를 경화시켜 가스켓을 형성하는 단계
   를 포함하며,
   상기 프레임에 공급된 원료는 상기 전도성 시트로부터 전달되는 열에 의해 외부가 먼저 경화되는
   연료 전지용 분리판의 제조방법.
2. 제1항에서,
   상기 인쇄판의 메시 크기는 2 ~ 60mesh인 연료 전지용 분리판의 제조방법.
3. 제1항에서,
   상기 전도성 시트의 두께는 0.03 ~ 0.5mm인 연료 전지용 분리판의 제조방법.
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