KR101182290B1 - Uranium dioxide fuel pellet including ni oxide and al oxide and the manufacturing method thereof - Google Patents

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Abstract

본 발명은 U3O8 생성을 위한 불량 UO2 소결체 또는 UO2 소결체 연삭찌꺼기의 산화 온도에 관계없이 이산화우라늄 소결체의 결정립의 크기를 크게 하는 이산화우라늄 소결체 및 그 제조 방법을 개시한다. 개시된 본 발명의 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체의 제조 방법은, UO2 소결체 또는 UO2 소결체 연삭찌꺼기 중 적어도 하나를 산화시켜 U3O8 분말을 얻는 U3O8 분말 제조과정;과, 상기 U3O8 분말과 함께 니켈 산화물 및 알루미늄 산화물을 함유한 이성분계 혼합물을 UO2 분말에 첨가한 후 혼합하는 혼합과정;과, 상기 혼합과정의 혼합물을 과립화하여 분말로 제조하는 과립화과정;과, 상기 과립화과정의 과립분말을 압축성형하여 성형체로 제작하는 압축성형과정;과, 상기 압축성형과정에서 제작된 성형체를 환원성 분위기에서 소결하는 소결과정;을 포함하여 구성되어, U3O8 분말의 비표면적의 크기에 관계없이 큰 결정립을 가지는 UO2 소결체를 제조할 수 있도록 한다.The present invention discloses a uranium dioxide sintered compact which increases the size of grains of the uranium dioxide sintered compact regardless of the oxidation temperature of the defective UO 2 sintered compact or UO 2 sintered compact ground for producing U 3 O 8 . Production method of a nickel oxide and a uranium dioxide sintered body was added to the aluminum oxide of the present invention disclosed, UO 2 sintered body or UO 2 sintered grinding debris least one oxidizing U 3 O U 3 O to obtain a 8 Powder 8 powder manufacturing process of; And a mixing step of adding a two- component mixture containing nickel oxide and aluminum oxide together with the U 3 O 8 powder to the UO 2 powder and then mixing the mixture; and granulating the mixture of the mixing step to prepare a powder. And a compression molding process of compressing and molding the granule powder of the granulation process into a molded body; and a sintering process of sintering the molded product produced in the compression molding process in a reducing atmosphere. It is possible to produce UO 2 sintered bodies having large grains regardless of the specific surface area of the 3 O 8 powder.

Description

니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체의 제조방법{URANIUM DIOXIDE FUEL PELLET INCLUDING NI OXIDE AND AL OXIDE AND THE MANUFACTURING METHOD THEREOF}URANIUM DIOXIDE FUEL PELLET INCLUDING NI OXIDE AND AL OXIDE AND THE MANUFACTURING METHOD THEREOF}

본 발명은 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체 및 그 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a uranium dioxide sintered body to which nickel oxide and aluminum oxide are added, and a method for producing the same.

핵연료용으로 사용되는 UO2 소결체는 UF6를 건식공정 또는 습식공정에 의해 제조한 UO2 분말을 성형 및 소결하여 제조한다. 현재 국내에 공급되는 경수로용 UO2 소결체는 1999년 이후 국내에 도입된 건식 재변환공정(Dry Conversion)에 의해 제조된 UO2 분말에 의해 제조된다.The UO 2 sintered body used for nuclear fuel is manufactured by molding and sintering UO 2 powder prepared by UF 6 by a dry process or a wet process. The UO 2 sintered compact for light water reactors currently supplied to Korea is manufactured by UO 2 powder produced by a dry conversion process introduced in Korea since 1999.

이렇게 제조된 UO2 소결체는 지르코늄(Zr) 합금 피복관에 장입된 후 밀봉되어 연료봉으로 제조된다. 상기 연료봉은 핵연료 집합체로 조립된 후 원자로 내에 장입되어 원자력발전을 위한 연료로 사용된다.The UO 2 sintered body thus prepared is charged into a zirconium (Zr) alloy cladding tube and then sealed and manufactured into a fuel rod. The fuel rods are assembled into a nuclear fuel assembly and then charged into a nuclear reactor to be used as fuel for nuclear power generation.

상기 UO2 소결체는 핵분열성 물질인 U235를 1~ 5중량% 함유한다. 따라서 상기 UO2 소결체가 원자력 발전을 위해 원자로 내부에서 연소되는 경우 핵분열성 물질인 U235가 중성자에 의해 붕괴하면서 핵분열 기체를 만들어 낸다. 이러한 핵분열 기체는 UO2 소결체 결정입 내에서 생성되어 확산을 통하여 결정입계로 이동하고, 결정입계에 기포로 존재하다가 일정량에 도달하면 결정입계를 통해서 소결체 밖으로 방출된다. 소결체 밖으로 방출되는 핵분열 기체는 그 양이 증가하게 되면 피복관에 미치는 응력이 증가하게 되어 핵연료봉의 건전성에 치명적인 영향을 미치게 된다.The UO 2 sintered body contains 1 to 5% by weight of U 235 , a fissile material. Therefore, when the UO 2 sintered body is burned in a nuclear reactor for nuclear power generation, U 235 , a fissile material, is collapsed by neutrons, thereby producing fission gas. Such fission gas is generated in the UO 2 sintered grains, moves to the grain boundaries through diffusion, exists as bubbles at the grain boundaries, and is discharged out of the sintered bodies through the grain boundaries when a certain amount is reached. As the amount of fission gas released out of the sintered body increases, the stress on the cladding increases, which has a fatal effect on the integrity of the fuel rods.

그러나 UO2 소결체의 결정립 크기가 커지면 핵분열 기체가 결정립계에 도달하는 거리가 길어지게 되어 핵분열 기체의 방출을 억제한다. 따라서 핵연료의 건전성 제고나 연소도를 높이기 위해서는 UO2 소결체의 결정립 크기를 증가시키는 것이 유리하며, 이에 따라 결정립의 크기가 큰 UO2 소결체가 요구되었다.However, as the grain size of the UO 2 sintered body increases, the distance from which the fission gas reaches the grain boundary becomes long, thereby suppressing the release of the fission gas. Therefore, it is advantageous to increase the grain size of the UO 2 sintered body in order to increase the fuel quality or increase the combustion rate. Accordingly, a UO 2 sintered body having a large grain size is required.

UO2 소결체를 원자로에서 안전하게 사용하기 위해서는 UO2 소결체의 밀도가 이론밀도의 95%(95%TD) 정도에 도달해야 한다. 현재 일반적으로 상용 경수로 형태의 원자로용 핵연료봉에 장입되는 소결체 연료에 최종 사용되는 UO2 소결체 밀도의 허용범위는 94~96.5%TD이며, UO2 소결체가 상기의 소결체 밀도 허용범위를 만족하기 위해서는 UO2 분말에 UO2 분말보다 단위 무게당 부피가 30% 정도 큰 U3O8 분말을 2~20중량% 첨가하고 혼합하여 UO2 + U3O8 혼합분말을 구성한 후, 압축성형 공정을 거치고 환원성 분위기에서 1650?1800℃ 온도로 소결을 실시하여 UO2 소결체를 제조한다.In order to safely use UO 2 sintered bodies in nuclear reactors, the density of UO 2 sintered bodies must reach 95% (95% TD) of theoretical density. Currently, the allowable range of UO 2 sinter density used for sinter fuel which is generally charged in nuclear fuel rods for commercial light reactor type is 94 ~ 96.5% TD, and UO 2 sinter is required to meet UO sinter density. a large U 3 O is 30% by volume per unit of weight than the UO 2 powder, the powder 8 to the second powder is added 2 to 20% by weight and mixed to UO 2 + U 3 O 8 After mixing the powder, the compression molding process is subjected to sintering at a temperature of 1650 ~ 1800 ℃ in a reducing atmosphere to prepare a sintered UO 2 .

종래기술에서는 UO2 소결체의 결정립의 크기를 증가시키기 위해 UO2 분말에 비표면적이 큰 U3O8 분말을 혼합하고, 여기에 Al, Si, Ti, Nb 또는 Mg 등의 단성분계 산화물을 첨가하였다. 이때 첨가되는 U3O8 분말은 비표면적이 클수록 UO2 소결체의 결정립 크기가 커지게 된다. 그리고 상기 U3O8 분말의 비표면적은 불량 UO2 소결체 또는 UO2 소결체의 연삭찌꺼기의 산화 온도에 반비례하는 특성을 보인다. 즉, UO2 소결체를 상대적으로 저온(300 ~ 400℃ 온도 범위)에서 산화시키는 경우에는 비표면적이 큰 U3O8 분말이 제조되고, 상대적으로 고온(약 400~550℃ 온도 범위)에서 산화시키는 경우에는 비표면적이 작은 U3O8 분말이 제조된다.In the prior art, U 3 O 8 powder having a large specific surface area was mixed with UO 2 powder in order to increase the size of crystal grains of the UO 2 sintered compact, and monocomponent oxides such as Al, Si, Ti, Nb or Mg were added thereto. . In this case, the larger the specific surface area of the added U 3 O 8 powder, the larger the grain size of the UO 2 sintered body. In addition, the specific surface area of the U 3 O 8 powder shows inversely proportional to the oxidation temperature of the grinding waste of the defective UO 2 sintered body or the UO 2 sintered body. That is, when oxidizing the UO 2 sintered body at a relatively low temperature (300 ~ 400 ℃ temperature range), U 3 O 8 powder having a large specific surface area is produced, and oxidized at a relatively high temperature (about 400 ~ 550 ℃ temperature range) In this case, U 3 O 8 powder having a small specific surface area is produced.

이에 따라 종래기술의 경우에는 U3O8 분말의 비표면적을 크게 하기 위하여 산화 온도를 저온(대략 300~400℃의 온도 범위)으로 유지하면서 불량 UO2 소결체 또는 UO2 소결체의 연삭찌꺼기를 산화시켰다.Accordingly, in the prior art, in order to increase the specific surface area of the U 3 O 8 powder, the grinding waste of the defective UO 2 sintered body or the UO 2 sintered body was oxidized while maintaining the oxidation temperature at a low temperature (approximately 300 to 400 ° C.). .

그러나 U3O8 분말을 생성하기 위해 대량의 UO2 소결체를 산화시키는 경우 UO2 소결체 내부에서 지속적으로 산화열이 발생하게 되어 UO2 소결체의 주변 온도가 급격히 상승하게 된다. 이러한 온도 상승을 그대로 두는 경우 산화 온도가 높아져 산화 생성물인 U3O8 분말이 목표 비표면적보다 작은 비표면적을 갖게 되어, 제조된 U3O8 분말을 이용한 UO2 소결체의 제작시 소결체의 결정립의 크기가 원하는 크기보다 작게 되는 문제점을 가진다.However, when an oxide sintered body of the UO 2 mass to produce a U 3 O 8 powder are continuously oxidation heat generated inside the sintered UO 2 is the ambient temperature of the UO 2 sintered body rises rapidly. If the temperature rise is left as it is, the oxidation temperature is increased, and the U 3 O 8 powder, which is an oxidation product, has a specific surface area smaller than the target specific surface area, and thus the crystal grains of the sintered compact in the production of the UO 2 sintered body using the prepared U 3 O 8 powder There is a problem that the size is smaller than the desired size.

따라서 종래기술의 경우에는 U3O8 분말을 제조하기 위해 대량의 UO2 소결체를 산화시키는 경우 산화되는 UO2 소결체의 주변 분위기 온도가 300 ~ 400℃를 넘지 않도록 적절하게 발산시키기 위한 별도의 부가적인 장치를 구비하여야 했으며, 이로 인해 UO2 소결체의 제조 비용이 상승하는 문제점이 발생하였다.Therefore, in the case of the prior art, when oxidizing a large amount of UO 2 sintered body to prepare a U 3 O 8 powder, a separate additional to properly emanate so that the ambient atmosphere temperature of the oxidized UO 2 sintered body does not exceed 300 ~ 400 ℃ It was necessary to provide a device, which caused a problem that the manufacturing cost of the UO 2 sintered body increases.

또한, UO2 소결체의 산화 속도가 온도에 비례하는 특성을 가지는데, 종래기술은 비표면적이 큰 U3O8 분말을 생성하기 위하여 산화 온도를 300 ~400℃로 유지하기 때문에 산화속도가 늦어져 U3O8 분말의 제조에 많은 시간이 소요되고, 이로 인해 UO2 소결체의 생산성이 저하되는 문제점을 가진다.In addition, the oxidation rate of the UO 2 sintered body has a property that is proportional to the temperature, the prior art is because the oxidation rate is slowed because the oxidation temperature is maintained at 300 ~ 400 ℃ to produce a large specific surface area U 3 O 8 powder It takes a long time for the production of the U 3 O 8 powder, which has a problem that the productivity of the UO 2 sintered body is lowered.

따라서 본 발명은 상술한 종래기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 작은 비표면적을 가지는 U3O8 분말을 적용하는 경우에도 큰 결정립을 가지는 UO2 소결체를 제조할 수 있도록 하는 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체 및 그 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.Accordingly, the present invention is to solve the problems of the prior art described above, even when applying a U 3 O 8 powder having a small specific surface area, it is possible to prepare a nickel oxide and aluminum oxide to make a UO 2 sintered body having a large grain. It is an object to provide an added uranium dioxide sintered compact and a method for producing the same.

본 발명은 또한 작은 비표면적을 가지는 U3O8 분말을 적용하는 경우에도 큰 결정립을 가지는 UO2 소결체를 제조할 수 있도록 함으로써 UO2 소결체를 산화시키는 경우 300~400℃로 산화 온도를 유지하기 위한 산화 온도 제어를 수행하지 않아도 되므로 UO2 소결체의 생산성을 향상시키고, UO2 소결체의 제조 비용을 절감시키는 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체 및 그 제조방법을 제공하는 것을 다른 목적으로 한다.The present invention also allows to prepare a UO 2 sintered body having a large grain even when applying a U 3 O 8 powder having a small specific surface area to maintain the oxidation temperature at 300 ~ 400 ℃ when oxidizing the UO 2 sintered body so it does not need to perform temperature control oxidation increase the productivity of UO 2 sintered body and, to provide a nickel oxide and by the addition of aluminum oxide uranium dioxide sintered body and a manufacturing method of reducing the production cost of the UO 2 sintered body for other purposes.

상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체는, U3O8 2 ~ 20 중량%와 니켈과 알루미늄이 전체 UO2 소결체에 대해 각각 10ppm 이상 100ppm 이하가 되도록 니켈 산화물과 알루미늄 산화물이 UO2 분말에 혼합되고, 압축성형된 후 소결되어, 소결체의 밀도가 이론밀도의 94~96.5%이고, 결정립 크기는 10 ~ 20㎛인 것을 특징으로 한다.The uranium dioxide sintered body including the nickel oxide and the aluminum oxide of the present invention for achieving the above object is U 3 O 8 2 to 20% by weight and nickel and aluminum so as to be 10ppm or more and 100ppm or less with respect to the entire UO 2 sintered body, respectively. The oxide and aluminum oxide are mixed with the UO 2 powder, compression molded and sintered, and the density of the sintered compact is 94 to 96.5% of the theoretical density, and the grain size is 10 to 20 µm.

상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 니켈 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체 제조 방법은, UO2 소결체 또는 UO2 소결체 연삭찌꺼기 중 적어도 하나를 산화시켜 U3O8 분말을 얻는 U3O8 분말 제조과정;과, 상기 U3O8 분말과 함께 니켈 산화물 및 알루미늄 산화물을 함유한 이성분계 혼합물을 UO2 분말에 첨가한 후 혼합하는 혼합과정;과, 상기 혼합과정의 혼합물을 과립화하여 분말로 제조하는 과립화과정;과, 상기 과립화과정의 과립분말을 압축성형하여 성형체로 제작하는 압축성형과정;과, 상기 압축성형과정에서 제작된 성형체를 환원성 분위기에서 소결하는 소결과정;을 포함하는 것을 특징으로 한다.Method for producing a nickel-aluminum oxide a uranium dioxide sintered body added to the present invention for achieving the above object, UO 2 sintered body or UO 2 sintered grinding debris least one oxidizing Preparation U 3 O U 3 O to obtain a 8 Powder 8 powder of And; Mixing step of mixing after mixing the UO 2 powder with a two- component mixture containing nickel oxide and aluminum oxide with the U 3 O 8 powder; And, Granulating the mixture of the mixing process to prepare a powder And a granulation process; and a compression molding process of compression molding the granule powder of the granulation process into a molded body; and a sintering process of sintering the molded body produced in the compression molding process in a reducing atmosphere. It is done.

상기 U3O8 분말로 산화되는 상기 UO2 소결체는 정상 UO2 소결체 또는 불량 UO2 소결체 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. The UO 2 sintered body oxidized to the U 3 O 8 powder may include at least one of a normal UO 2 sintered body or a defective UO 2 sintered body.

상기 혼합과정에서 첨가되는 상기 니켈 산화물 및 알루미늄 산화물은 제조된 UO2 소결체 내에서 니켈과 알루미늄이 각각 10ppm 이상 100ppm 이하가 되도록 첨가될 수 있다.The nickel oxide and aluminum oxide added in the mixing process may be added so that nickel and aluminum are each 10 ppm or more and 100 ppm or less in the manufactured UO 2 sintered body.

상기 U3O8 분말 제조과정은, 상기 UO2 소결체를 300 ~ 550℃에서 산화시키는 과정일 수 있다.The U 3 O 8 powder manufacturing process may be a process of oxidizing the UO 2 sintered body at 300 ~ 550 ℃.

상기 소결과정은, 상기 성형체를 1650 ~ 1800 ℃의 온도에서 소결하는 것일 수 있다.The sintering process, may be to sinter the molded body at a temperature of 1650 ~ 1800 ℃.

상기 소결과정에서 생성된 상기 소결체는 10 ~ 20㎛의 결정립을 갖는 것을 특징으로 한다.The sintered body produced in the sintering process is characterized in that it has a crystal grain of 10 ~ 20㎛.

본 발명은 UO2 분말에 U3O8 분말, 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 혼합하여 UO2 소결체를 제조함으로써 결정립의 크기가 큰 UO2 소결체를 제조할 수 있도록 하는 효과를 제공한다.The present invention provides an effect of preparing a UO 2 sintered body having a large grain size by mixing the UO 2 powder, U 3 O 8 powder, nickel oxide and aluminum oxide to produce a UO 2 sintered body.

또한, 본 발명은 비표면적이 작은 U3O8 분말을 적용하여 결정립이 큰 UO2 소결체를 제조할 수 있도록 함으로써 비표면적이 큰 U3O8 분말을 제조하기 위한 UO2 소결체의 산화를 300~400℃로 제한함이 없이 더 높은 온도에서도 수행할 수 있도록 하여 UO2 소결체의 산화 속도를 증가시키고, 이로 인해 생산성을 향상시키는 효과를 제공한다.In addition, the present invention is to apply a U 3 O 8 powder having a small specific surface area to prepare a UO 2 sintered body having a large crystal grain, thereby oxidizing the UO 2 sintered body for producing a U 3 O 8 powder having a large specific surface area 300 ~ Without limiting to 400 ° C., it can be performed at higher temperatures, thereby increasing the oxidation rate of the UO 2 sintered body, thereby providing an effect of improving productivity.

또한, 본 발명은 큰 결정립을 가지는 UO2 소결체를 제조하기 위하여 UO2 소결체의 산화 온도를 300~400℃의 온도 범위로 유지하지 않고 더 높은 온도에서도 수행할 수 있도록 함으로써 UO2 소결체의 산화 시 산화 온도 유지를 위한 발열 제어를 수행하는 발열 제어 장치를 필요로 하지 않게 함으로써, UO2 소결체의 제조 비용을 절감시키는 효과를 제공한다.The present invention is oxidized upon oxidation of a UO 2 sintered body by making without maintaining the oxidation temperature of the UO 2 sintered at a temperature range of 300 ~ 400 ℃ can be performed at higher temperature for the production of UO 2 sintered body having a large crystal grain By eliminating the need for an exothermic control device to perform exothermic control for maintaining the temperature, the manufacturing cost of the UO 2 sintered body is reduced.

도 1은 본 발명의 UO2 소결체의 제조 방법을 나타내는 순서도,
도 2는 본 발명의 제 1 실시 예에 따라 제조된 실시예 1의 UO2 소결체의 결정립 조직을 나타내는 사진,
도 3은 본 발명의 제 2 실시 예에 따라 제조된 실시예 2의 UO2 소결체의 결정립 조직을 나타내는 사진,
도 4는 본 발명의 실시예와 비교하기 위한 비교예를 제조하기 위한 종래기술의 UO2 소결체 제조 과정을 나타내는 순서도,
도 5는 도 4의 제조 과정에 의해 생성된 비교예의 UO2 소결체의 결정립 조직을 나타내는 사진이다.
1 is a flowchart showing a method for producing a UO 2 sintered body of the present invention;
Figure 2 is a photograph showing the grain structure of the UO 2 sintered body of Example 1 prepared according to the first embodiment of the present invention,
3 is a photograph showing the grain structure of the UO 2 sintered body of Example 2 prepared according to the second embodiment of the present invention;
Figure 4 is a flow chart showing a manufacturing process of the prior art UO 2 sintered body for producing a comparative example for comparison with an embodiment of the present invention,
5 is a photograph showing the grain structure of the UO 2 sintered body of the comparative example produced by the manufacturing process of FIG.

이하, 본 발명의 실시예들을 나타내는 첨부 도면을 참조하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.Hereinafter, with reference to the accompanying drawings showing embodiments of the present invention will be described in more detail the present invention.

도 1은 본 발명의 UO2 소결체의 제조 방법을 나타내는 순서도이다.1 is a flowchart showing a method for producing a UO 2 sintered body of the present invention.

도 1과 같이 본 발명의 UO2 소결체의 제조 방법은 UO2 소결체 또는 UO2 소결체 연삭찌꺼기를 산화시켜 U3O8 분말을 제조하는 U3O8 분말 제조과정(S10);과, 제조된 U3O8 분말을 니켈 산화물과 알루미늄 산화물과 함께 UO2 분말에 첨가하여 혼합하는 혼합과정(S20);과, U3O8 분말, 니켈(Ni) 산화물, 알루미늄(Al) 산화물 및 UO2 분말의 혼합물을 예비성형하여 슬러그(slug)를 생성하는 슬러그 생성과정(S30);과, 생성된 슬러그를 분쇄하여 과립분말(granule)을 제조하는 과립화과정(S40);과, 과립화과정에서 생성된 과립분말을 성형 다이(die)에 넣고 일정 압력으로 성형하여 성형체(green pellet)를 제조하는 압축성형과정(S50);과, 압축성형과정(S50)에서 생성된 성형체(green pellet)를 소결하여 UO2 소결체를 생성하는 소결과정(S60)을 포함하여 이루어진다.Method of producing UO 2 sintered body of the present invention as shown in Figure 1 is UO 2 sintered body or UO 2 U 3 O 8 powder, the manufacturing process for producing a sintered grinding by oxidizing a waste U 3 O 8 powder (S10); and the produced U Mixing process of adding 3 O 8 powder together with nickel oxide and aluminum oxide to UO 2 powder (S20); and U 3 O 8 powder, nickel (Ni) oxide, aluminum (Al) oxide and UO 2 powder Slug generation process (S30) for preforming the mixture to produce a slug (slug); and granulation process (S40) for producing a granule powder by grinding the produced slug; and, produced in the granulation process A compression molding process (S50) for preparing a green pellet by putting the granular powder into a molding die at a predetermined pressure; and sintering the green pellet produced in the compression molding process (S50) to UO. 2 consists of a sintering process (S60) to produce a sintered body.

이하, 상기 UO2 소결체 제조 방법의 각 처리과정을 더욱 상세히 설명한다.Hereinafter, each process of the UO 2 sintered body manufacturing method will be described in more detail.

상기 U3O8 분말 제조과정(S10)은 UO2 소결체 또는 UO2 소결체의 연삭과정에서 발생된 UO2 소결체 연삭찌꺼기를 산화로에 장입한 후 300 ~ 400℃의 범위로 온도를 유지하는 온도 제어를 수행함이 없이 300 ~ 550℃ 온도 범위 내의 온도에서 10 ~ 24 시간 산화시켜 0.50 ~1.50m2/g 범위의 다양한 비표면적을 가지는 U3O8 분말을 제조한다. 상기 UO2 소결체는 정상 UO2 소결체 또는 불량 UO2 소결체일 수 있다.The U 3 O 8 powder, the manufacturing process (S10) is temperature controlled to maintain a temperature in the range of 300 ~ 400 ℃ then charged to the UO 2 sintered grinding debris generated in the grinding process of UO 2 sintered body or UO 2 sintered body in an oxidizing It is oxidized at a temperature in the 300 ~ 550 ℃ temperature range for 10 to 24 hours without performing to prepare a U 3 O 8 powder having a variety of specific surface area in the range of 0.50 ~ 1.50m 2 / g. The UO 2 sintered body may be a normal UO 2 sintered body or a poor UO 2 sintered body.

종래기술의 경우에는 제조된 U3O8 분말의 비표면적을 크게 하기 위하여 UO2 소결체 또는 UO2 소결체 연삭찌꺼기를 300 ~ 400℃의 온도에서 산화시켜 U3O8 분말을 제조하였다.In the case of the prior art, in order to increase the specific surface area of the prepared U 3 O 8 powder, the UO 2 sintered compact or the UO 2 sintered compact grinding was oxidized at a temperature of 300 to 400 ° C. to prepare a U 3 O 8 powder.

그러나 본 발명의 경우에는 UO2 소결체를 생성하는 과정에서 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 혼합하는 것에 의해 U3O8 분말의 비표면적의 크기에 관계없이 결정립이 큰 UO2 소결체를 생성할 수 있게 된다. 따라서 UO2 소결체 또는 UO2 소결체 연삭찌꺼기를 산화시키는 경우 300~400℃로 온도를 유지시킬 필요 없이 400~550℃의 온도 범위에서도 산화를 수행할 수 있게 된다. 이에 의해 본 발명은 UO2 소결체의 산화 시 산화 온도 유지를 위한 발열 제어 장치를 필요로 하지 않아 UO2 소결체의 제조 비용을 절감시킨다. 또한, 고온 산화를 가능하게 하여 산화 속도를 빠르게 할 수 있게 되므로 U3O8 분말의 생성 속도를 높일 수 있고, 이로 인해 UO2 소결체의 생산성을 향상시킬 수 있도록 한다.However, for the present invention it is possible to generate a UO 2 sintered crystal grains are large regardless of the size of the surface area of the U 3 O 8 powder by mixing the nickel oxide and aluminum oxide in the process of generating a UO 2 sintered body. Therefore, it is possible to perform the oxidation in a temperature range of 400 ~ 550 ℃ without having to maintain a temperature of 300 ~ 400 ℃ when oxidizing the sintered UO 2 or UO 2 sintered abrasive particles. The present invention does not require a heating control apparatus for the oxidation temperature when the oxidation of a UO 2 held thereby reduce the manufacturing cost of the sintered body sintered UO 2 by. Also, by enabling the high-temperature oxidation, so able to speed up the rate of oxidation can increase the rate of production of U 3 O 8 powder, thereby to improve the productivity of sintered UO 2.

상기 혼합과정(S20)은 상기 U3O8 분말 제조과정(S10)에서 제조된 U3O8 분말 약 2 ~ 20중량%, 니켈 산화물과 알루미늄 산화물, 기공 형성제 및 윤활제를 UO2 분말에 첨가하여 혼합기에서 약 60분 동안 혼합한다. 이때 상기 니켈 산화물과 알루미늄 산화물은 전체 UO2 소결체 내에서 니켈과 알루미늄의 함량이 각각 10ppm 이상 100ppm 이하가 되는 양으로 첨가된다. 상기 U3O8 분말은 정상 또는 불량 UO2 소결체의 산화 생성물과 UO2 연삭찌꺼기를 건조하는 과정에서 산화 생성된 U3O8 분말을 포함할 수 있다.The mixing process (S20) is added to the U 3 O 8 powder, the manufacturing process (S10) of U 3 O 8 powder, about 2 to 20% by weight nickel oxide and aluminum oxide, a pore former and lubricant UO 2 powder obtained from Mix for about 60 minutes in a mixer. At this time, the nickel oxide and aluminum oxide are added in an amount such that the content of nickel and aluminum in the total UO 2 sintered body is 10ppm or more and 100ppm or less, respectively. The U 3 O 8 powder may include an oxidized product of a normal or poor UO 2 sintered compact and U 3 O 8 powder produced by oxidation in the process of drying the UO 2 grinding residue.

상기 슬러그 생성과정(S30)은 상기 혼합과정(S20)에서 생성된 혼합 분말을 약 1ton/cm2 압력으로 예비성형하여 슬러그(slug)를 만든다.The slug generation process (S30) is pre-molded at about 1ton / cm 2 pressure of the mixed powder produced in the mixing process (S20) to make a slug (slug).

상기 과립화과정(S40)은 상기 슬러그 생성과정(S30)에서 생성된 슬러그를 부수어 과립분말을 형성한다.The granulation process (S40) breaks the slug generated in the slug production process (S30) to form a granular powder.

상기 슬러그 생성과정(S30)과 상기 과립화과정(S40)에서 슬러그를 생성한 후 과립분말을 형성하는 것은 성형성을 높이기 위해 균일한 크기의 과립분말을 얻기 위한 것이다.Forming the granule powder after producing the slug in the slug production process (S30) and the granulation process (S40) is to obtain a granular powder of uniform size to increase the moldability.

상기 압축성형과정(S50)은 과립화과정(S40)에서 생성된 균일한 크기의 과립분말에 윤활제를 첨가한 후 성형 다이(die)에 넣고 일정 압력으로 성형하여 5.85g/cm3 이상의 압분밀도를 갖는 성형체(green pellet)를 제조한다.In the compression molding process (S50), a lubricant is added to the granule powder of a uniform size produced in the granulation process (S40), and then put into a molding die and molded at a predetermined pressure to obtain a compacted density of 5.85 g / cm 3 or more. The green pellet which has is manufactured.

상기 소결과정(S60)은 상기 압축성형과정(S50)에서 생성된 성형체(green pellet)를 환원성 분위기에서 1650 ~ 1800℃ 온도 범위에서 3 ~ 5 시간 동안 소결시켜 큰 결정립을 갖는 UO2 소결체를 제조한다. 상기 소결과정에서 소결 온도가 1650℃ 미만인 경우에는 성형체의 소결 효율이 저하되고, 1800℃ 이상의 경우에는 소결 효율은 좋아지나 설비의 건전성 측면 등을 고려할 때 큰 이점이 없다. 따라서 설비의 건전성이 보장되는 경우에는 소결 효율을 높이기 위해 1800℃ 이상에서 소결을 수행할 수도 있다.The sintering process (S60) is to sinter the green pellet produced in the compression molding process (S50) for 3 to 5 hours at a temperature range of 1650 ~ 1800 ℃ in a reducing atmosphere to prepare a UO 2 sintered body having a large grain. . If the sintering temperature is less than 1650 ℃ in the sintering process, the sintering efficiency of the molded body is lowered, and if the sintering efficiency is higher than 1800 ℃, the sintering efficiency is good but there is no great advantage in consideration of the integrity of the equipment. Therefore, when the integrity of the equipment is guaranteed, the sintering may be performed at 1800 ° C. or higher to increase the sintering efficiency.

도 1의 처리과정에 의해 제조된 UO2 소결체는 U3O8 2 ~ 20 중량%와 니켈과 알루미늄이 전체 UO2 소결체에 대해 각각 10ppm 이상 100ppm 이하가 되도록 니켈 산화물과 알루미늄 산화물이 UO2 분말에 혼합되고, 압축성형된 후 소결되어, 소결체의 밀도가 이론밀도의 94 ~ 96.5% 정도이고, 결정립 크기는 10 ~ 20㎛인 특성을 가진다.The UO 2 sintered body prepared by the process of FIG. 1 is made of nickel oxide and aluminum oxide in the UO 2 powder so that the amount of U 3 O 8 2 to 20% by weight and nickel and aluminum are 10ppm or more and 100ppm or less with respect to the entire UO 2 sintered body. After mixing, compression molding and sintering, the density of the sintered compact is about 94 to 96.5% of the theoretical density, and the grain size is 10 to 20 µm.

이하, 본 발명에 따라 제조된 UO2 소결체(실시예 1 및 실시예 2)들과 종래기술에 따라 U3O8 분말을 생성한 후 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 혼합하지 않고 제조된 UO2소결체(비교예)를 비교 설명하여 본 발명의 특징을 더욱 상세히 설명한다.Hereinafter, the UO 2 sintered body made according to the present invention (Examples 1 and 2) and the produced UO without mixing the U 3 O 8 of nickel oxide and aluminum oxide, after creating a powder according to the prior art 2 sintered body ( Comparative Example) will be described in detail to describe the features of the present invention in more detail.

[실시예 1]Example 1

본 발명의 실시예 1의 UO2 소결체는 도 1의 제조 과정에 따라 UO2 소결체 또는 UO2 소결체 연삭공정에서 발생한 UO2 소결체 연삭찌꺼기를 300 ~ 350℃ 온도 범위에서 10 ~ 24 시간 동안 산화시켜 U3O8 분말을 제조한다. 제조된 U3O8 분말 11%를 기공형성제 0.29 중량%, 윤활제 0.10 중량% 및 UO2 소결체 중 니켈과 알루미늄의 함량이 각각 10ppm 이상 100ppm 이하가 되도록 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 UO2 분말에 함께 첨가하여 터뷸러혼합기(tubular mixer)를 이용하여 60분 동안 혼합한다. 상기 혼합물을 1 ton/cm2의 압력으로 예비 성형하여 슬러그(slug)를 형성한 후 형성된 슬러그를 부수어 과립분말(granule)을 제조한다. 제조된 과립분말에 윤활제 0.20 중량%를 첨가하여 과립분말을 구형화한 후 구형화된 과립분말을 압축성형(압분성형)하여 압분밀도 5.90g/cm3를 갖는 성형체(green pellet)를 제조한다. 상기와 같이 제조된 성형체를 환원성 수소가스 기체분위기에서 1720 ~ 1730 ℃ 온도에서 약 3.3 시간 동안 유지하여 UO2 소결체를 제조한다.It is oxidized in the first embodiment of the UO 2 sintered body production process UO 2 sintered body or UO 2 sintered grinding process UO 2 sintered abrasive debris in the temperature range 300 ~ 350 ℃ generated in accordance with the Figure 1 of the invention for 10-24 hours U Prepare 3 O 8 powder. The prepared U 3 O 8 powder, 11% porogen 0.29% by weight, and a lubricant of 0.10% by weight of UO 2 of nickel oxide and aluminum oxide, the content of nickel and aluminum in the sintered body so that each 10ppm least 100ppm or less with a UO 2 powder Add and mix for 60 minutes using a tubular mixer. The mixture is preformed at a pressure of 1 ton / cm 2 to form a slug, and then the formed slug is broken to prepare granule powder. The granulated powder is spheroidized by adding 0.20% by weight of a lubricant to the granulated powder, and then the spherical granulated powder is compacted (press molded) to prepare a green pellet having a compacted powder density of 5.90 g / cm 3 . The molded article prepared as described above is maintained for about 3.3 hours at a temperature of 1720 ~ 1730 ℃ in a reducing hydrogen gas gas atmosphere to prepare a sintered UO 2 .

표 1은 실시예 1의 UO2 소결체의 특징을 나타내는 표이며, 도 2는 실시예 1의 UO2 소결체의 결정립 조직을 나타내는 사진이다.Table 1 is a table showing the characteristics of the UO 2 sintered body according to the first embodiment, Figure 2 is a photograph showing the grain structure of the sintered UO 2 of the first embodiment.

불량 소결체 산화 U3O8 분말의 비표면적(m2/g)Specific surface area of poor sintered oxide U 3 O 8 powder (m 2 / g) UO2 소결체의 밀도(g/cm3)Density of UO 2 Sintered Body (g / cm 3 ) UO2 소결체의 결정립 크기(㎛)Grain size of sintered UO 2 (㎛) UO2 소결체의 재소결 밀도(1.00% 이하)Resintering density of UO 2 sintered body (1.00% or less) 1.161.16 10.5510.55 16.5716.57 0.640.64

표 1 및 도 2에 나타난 바와 같이, 본 발명의 실시예 1의 UO2 소결체는 산화 생성물인 U3O8 분말의 비표면적이 1.16m2/g, UO2 소결체의 밀도는 10.55g/cm3, UO2 소결체의 결정립 크기는 16.57㎛, UO2 소결체의 재소결 밀도는 0.64%인 것으로 나타났다.As shown in Table 1 and FIG. 2, the UO 2 sintered compact of Example 1 of the present invention has a specific surface area of 1.16 m 2 / g of U 3 O 8 powder as an oxidation product, and the density of the UO 2 sintered compact is 10.55 g / cm 3 , the grain size of UO 2 sintered body 16.57㎛, re-sintering density of UO 2 sintered body was found to be 0.64%.

[실시예 2][Example 2]

본 발명의 실시예 2의 UO2 소결체는 도 1의 제조 과정에 따라 UO2 소결체는 450℃에서 산화시키고, UO2 소결체 연삭공정에서 발생한 UO2 소결체 연삭찌꺼기는 300℃에서 10 ~ 24 시간 건조 산화시켜 U3O8 분말을 제조한다. 제조된 U3O8 분말 9%를 기공형성제 0.29 중량%, 윤활제 0.10 중량% 및 UO2 소결체 중 니켈과 알루미늄 함량이 각각 10ppm 이상 100ppm 이하가 되도록 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 UO2 분말에 함께 첨가하여 터뷸러혼합기(tubular mixer)를 이용하여 60 분 동안 혼합한다. 상기 혼합물을 1 ton/cm2의 압력으로 예비 성형하여 슬러그(slug)를 형성한 후 형성된 슬러그를 부수어 과립분말(granule)을 제조한다. 제조된 과립분말에 윤활제 0.20 중량%를 첨가하여 과립분말을 구형화한 후 구형화된 과립분말을 압축성형하여 압분밀도 5.90g/cm3를 갖는 성형체(green pellet)를 제조한다. 상기와 같이 제조된 성형체를 환원성 수소가스 기체분위기에서 1750 ~ 1770 ℃ 온도에서 약 3.3 시간 동안 유지하여 UO2 소결체를 제조한다.UO 2 sintered body of Example 2 of the present invention is UO 2 sintered body according to the manufacturing process of Figure 1 was oxidized at 450 ℃, UO 2, UO 2 sintered grinding debris generated in the sintered body the grinding process is 10-24 hours dry oxidation at 300 ℃ To prepare a U 3 O 8 powder. Was added together with nickel oxide and aluminum oxide the preparation of U 3 O 8 powder, 9%, so that the porogen is 0.29% by weight, and a lubricant of 0.10% by weight and UO respectively 10ppm or more of nickel and aluminum content of the second sintered compact 100ppm or less in the UO 2 powder Mix for 60 minutes using a tubular mixer. The mixture is preformed at a pressure of 1 ton / cm 2 to form a slug, and then the formed slug is broken to prepare granule powder. The granulated powder was added to 0.20% by weight of a lubricant to spheroidize the granulated powder, and then the spherical granulated powder was compression molded to prepare a green pellet having a compacted powder density of 5.90 g / cm 3 . The molded article prepared as described above is maintained in a reducing hydrogen gas gas atmosphere at a temperature of 1750 to 1770 ° C. for about 3.3 hours to prepare a sintered UO 2 .

표 2는 실시예 2의 UO2 소결체의 특징을 나타내는 표이며, 도 3은 실시예 2의 UO2 소결체의 결정립 조직을 나타내는 사진이다.Table 2 is a table showing the characteristics of the UO 2 sintered body according to a second embodiment, Figure 3 is a photograph showing the grain structure of the sintered UO 2 of the second embodiment.

불량 소결체 산화 U3O8 분말의 비표면적(m2/g)Specific surface area of poor sintered oxide U 3 O 8 powder (m 2 / g) UO2 소결체의 밀도(g/cm3)Density of UO 2 Sintered Body (g / cm 3 ) UO2 소결체의 결정립 크기(㎛)Grain size of sintered UO 2 (㎛) UO2 소결체의 재소결 밀도(1.00% 이하)Resintering density of UO 2 sintered body (1.00% or less) 0.650.65 10.5110.51 13.8013.80 0.380.38

표 2 및 도 3에 나타난 바와 같이, 본 발명의 실시예 2의 UO2 소결체는 산화 생성물인 U3O8 분말의 비표면적은 0.65m2/g, UO2 소결체의 밀도는 10.51g/cm3, UO2 소결체의 결정립 크기는 13.80㎛, UO2 소결체의 재소결 밀도는 0.38%인 것으로 나타났다.As shown in Table 2 and Figure 3, in the UO 2 sintered body of Example 2 of the present invention, the specific surface area of the U 3 O 8 powder as an oxidation product is 0.65 m 2 / g, the density of the UO 2 sintered body is 10.51 g / cm 3 , the grain size of UO 2 sintered body 13.80㎛, re-sintering density of UO 2 sintered body was found to be 0.38%.

[비교예][Comparative Example]

도 4는 본 발명의 실시 예와 비교를 위한 비교예를 제조하기 위한 종래기술의 UO2 소결체 제조 과정을 나타내는 순서도이다.Figure 4 is a flow chart showing the manufacturing process of the prior art UO 2 sintered body for producing a comparative example for comparison with the embodiment of the present invention.

도 4와 같이, 비교예인 UO2 소결체를 종래기술에 따라 제조하기 위하여 불량 UO2 소결체와 UO2 소결체 연삭찌꺼기를 산화시켜 U3O8 분말을 제조한다. 이 과정에서 본 발명과의 명확한 비교를 위하여 불량 UO2 소결체는 450℃에서 산화시켜 비표면적이 작은 U3O8 분말로 생성하고, UO2 소결체 연삭찌꺼기는 350℃로 건조 산화시켰다(S1). 상기와 같이 제조된 U3O8 분말 11중량%를 기공형성제 0.29중량%, 윤활제 0.10중량%와 함께 UO2 분말에 첨가한 후 터뷸러혼합기(tubular mixer)를 이용하여 60분 동안 혼합한다(S2). 상기 혼합 분말을 1 ton/cm2 압력으로 예비성형하여 슬러그(slug)를 만든 후(S3) 만들어진 슬러그에 균일한 압력을 가하여 부수어 균일한 크기를 가지는 과립분말(granule)을 제조한다(S4). 제조된 과립분말에 윤활제 0.20중량%를 첨가하여 과립분말을 구형화한 후 구형화된 과립분말을 압축성형하여 5.90g/cm3의 압분밀도를 가지는 성형체(green pellet)를 제조한다(S5). 제조된 성형체(green pellet)를 환원성 수소 가스 분위기에서 1750 ~ 1770℃ 온도 범위의 온도로 약 3.3시간 동안 유지하여 UO2 소결체를 제조한다(S6).As shown in FIG. 4, in order to manufacture the UO 2 sintered compact as a comparative example according to the related art, U 3 O 8 powder is prepared by oxidizing the defective UO 2 sintered compact and the UO 2 sintered compact ground. In this process, in order to clearly compare with the present invention, the poor UO 2 sintered body was oxidized at 450 ° C. to produce U 3 O 8 powder having a small specific surface area, and the UO 2 sintered ground abrasive was oxidized to 350 ° C. (S1). 11 wt% of the U 3 O 8 powder prepared as described above was added to the UO 2 powder together with 0.29 wt% of the pore-forming agent and 0.10 wt% of the lubricant, and then mixed for 60 minutes using a tubular mixer ( S2). The mixed powder is preformed at a pressure of 1 ton / cm 2 to form a slug (Slug) (S3) and then a uniform pressure is applied to the produced slug to break down to prepare granule powder (granule) having a uniform size (S4). After lubricating the granulated powder by adding 0.20% by weight of a lubricant to the prepared granular powder, the spherical granulated powder was compacted to prepare a green pellet having a compacted density of 5.90 g / cm 3 (S5). The prepared green pellet is maintained at a temperature in a temperature range of 1750-1770 ° C. for about 3.3 hours in a reducing hydrogen gas atmosphere to prepare a sintered UO 2 (S6).

도 5는 도 4의 제조 과정에 의해 생성된 비교예인 UO2 소결체의 결정립 조직을 나타내는 사진이며, 표 3은 비교예의 특징을 나타낸다.5 is a photograph showing the grain structure of the UO 2 sintered compact as a comparative example produced by the manufacturing process of FIG. 4, Table 3 shows the characteristics of the comparative example.

불량 소결체 산화 U3O8 분말의 비표면적(m2/g)Specific surface area of poor sintered oxide U 3 O 8 powder (m 2 / g) UO2 소결체의 밀도(g/cm3)Density of UO 2 Sintered Body (g / cm 3 ) UO2 소결체의 결정립 크기(㎛)Grain size of sintered UO 2 (㎛) UO2 소결체의 재소결 밀도(1.00% 이하)Resintering density of UO 2 sintered body (1.00% or less) 0.550.55 10.5210.52 8.178.17 0.700.70

도 5 및 표 3에 나타난 바와 같이, 종래기술의 UO2 소결체 제조 방법에 따라 UO2 소결체를 450℃에서 산화시켜 U3O8 분말을 제조하고, 생성된 U3O8 분말을 UO2 분말과 혼합하여 UO2 소결체를 생성한 경우, 산화 생성물인 U3O8 분말의 비표면적은 0.55m2/g, UO2 소결체의 밀도는 10.52g/cm3, UO2 소결체의 결정립 크기는 8.17㎛, UO2 소결체의 재소결 밀도는 0.70%인 것으로 나타났다.As shown in Figure 5 and Table 3, the related art of the UO 2 sintered body according to the production process by oxidizing the UO 2 sintered at 450 ℃ U 3 O Preparation 8 powder, and the resulting U 3 O 8 powder UO 2 powder, and In the case of mixing to form a sintered UO 2 powder, the specific surface area of the U 3 O 8 powder, which is an oxidation product, was 0.55 m 2 / g, the density of the UO 2 sintered compact was 10.52 g / cm 3 , and the grain size of the UO 2 sintered compact was 8.17 μm, The resintered density of the UO 2 sintered compact was found to be 0.70%.

본 발명의 실시예인 도 2의 실시예 1 및 도 3의 실시예 2를 종래기술에 따라 제작된 도 4 및 도 5의 비교예와 비교하여 보면, 비교예의 경우에는 불량 UO2 소결체를 450℃에서 산화시키는 것에 의해 비표면적이 작은 U3O8 분말만을 UO2 분말에 혼합하여 UO2 소결체를 제조하였기 때문에 UO2 소결체의 결정립의 크기가 8.17㎛로 작은 값을 가진다. 이러한 결정립의 크기는 핵연료의 건전성 제고나 연소도를 높이기 위해 핵분열 기체의 방출량을 충분히 억제할 수 없게 된다.When comparing Example 1 of FIG. 2 and Example 2 of FIG. 3, which are examples of the present invention, with the comparative examples of FIGS. 4 and 5 manufactured according to the prior art, in the case of the comparative example, the defective UO 2 sintered body was formed at 450 ° C. because producing a UO 2 sintered body by mixing only a small U 3 O 8 powder, the specific surface area to the UO 2 powder by the oxidation of the grain size of UO 2 sintered body has a small value to 8.17㎛. Such grain size is not able to sufficiently suppress the amount of fission gas released in order to improve the integrity of the fuel or increase the combustion rate.

이에 반해, 본 발명의 실시예들의 경우에는 UO2 소결체를 300 ~ 350℃ 온도 범위에서 산화시켜 생성한 비표면적이 큰 U3O8 분말과 니켈 산화물과 알루미늄 산화물의 이성분계 혼합물을 UO2 분말에 혼합하여 UO2 소결체(실시예 1)를 제조한 경우와, UO2 소결체를 450℃ 온도 범위에서 산화시키는 것에의 비표면적이 작은 U3O8 분말과 니켈 산화물과 알루미늄 산화물의 이성분계 혼합물을 UO2 분말에 혼합하여 UO2 소결체(실시예 2)를 제조한 경우, UO2 소결체의 결정립 크기가 각각 16.57㎛(실시예 1), 13.80㎛(실시예 2)로서 핵연료의 건전성 제고나 연소도를 높이기 위해 핵분열 기체의 방출량을 억제하기에 적합한 결정립의 크기를 가지도록 제조되었다. 또한, 본 발명의 실시예 1 및 실시예 2는 재소결밀도 또한 비교예보다 낮은 값을 가진다.On the other hand, in the case of the embodiments of the present invention, a two-component mixture of a large U 3 O 8 powder, a specific surface area generated by oxidizing with nickel oxide and aluminum oxide at a temperature range of 300 ~ 350 ℃ the UO 2 sintered body to UO 2 powder mixed with UO 2 sintered body (example 1) the case and, UO 2 sinter the two-component mixture of a specific surface area of small U 3 O 8 powder to the nickel oxide and aluminum oxide for oxidizing at 450 ℃ temperature range, producing a UO When the UO 2 sintered body (Example 2) was prepared by mixing with 2 powders, the grain size of the UO 2 sintered body was 16.57 µm (Example 1) and 13.80 µm (Example 2), respectively, to improve the integrity of the nuclear fuel or the degree of combustion. It was prepared to have a grain size suitable for suppressing the amount of fission gas released to increase. In addition, Example 1 and Example 2 of the present invention also has a lower re-sintering density than the comparative example.

즉, 본 발명은 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 동시에 첨가하여 UO2 소결체를 생성하는 것에 의해 UO2 소결체의 산화 온도 변화에 따른 U3O8 분말의 비표면적의 크기에 영향을 받지 않고 큰 결정립을 가지는 UO2 소결체를 제조할 수 있도록 한다.That is, the present invention has a large grain without being affected by the size of the specific surface area of the U 3 O 8 powder due to the change in oxidation temperature of the UO 2 sintered body by simultaneously adding nickel oxide and aluminum oxide to form a UO 2 sintered body It is possible to produce UO 2 sintered body.

Claims (7)

UO2 소결체 또는 UO2 소결체 연삭찌꺼기 중 적어도 하나를 300 ~ 550℃에서 산화시켜 U3O8 분말을 얻는 U3O8 분말 제조과정;과,
상기 U3O8 분말과 함께 니켈 산화물 및 알루미늄 산화물을 함유한 이성분계 혼합물을 UO2 분말에 첨가한 후 혼합하는 혼합과정;과,
상기 U3O8 분말, 니켈 산화물, 알루미늄 산화물 및 UO2 분말의 혼합물을 1 ton/㎠ 압력으로 예비성형하여 슬러그를 생성하는 슬러그 생성과정과;
상기 슬러그 생성과정에서 생성된 슬러그를 분쇄하여 과립분말로 제조하는 과립화과정;과,
상기 과립화과정의 과립분말을 압축성형하여 성형체로 제작하는 압축성형과정;과,
상기 압축성형과정에서 제작된 성형체를 1650 ~ 1800 ℃의 환원성 분위기에서 소결하는 소결과정;을 포함하되,
상기 혼합과정에서 첨가되는 상기 니켈 산화물 및 알루니미늄 산화물은 제조된 UO2 소결체 내에서 니켈과 알루미늄이 각각 10ppm 이상 100ppm 이하가 되도록 첨가되는 것을 특징으로 하는 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체의 제조방법.
Sintered UO 2 or UO 2 sintered grinding debris least one oxidizing at 300 ~ 550 ℃ U 3 O 8 powder to obtain a U 3 O 8 powder, the manufacturing process of; and,
A mixing process of adding a two- component mixture containing nickel oxide and aluminum oxide together with the U 3 O 8 powder to UO 2 powder and then mixing the mixture;
A slug generation process of preforming the mixture of the U 3 O 8 powder, nickel oxide, aluminum oxide and UO 2 powder to a pressure of 1 ton / cm 2 to generate slug;
A granulation process of pulverizing the slug generated in the slug production process to produce granule powder; and,
Compression molding process for producing a molded body by compression molding the granule powder of the granulation process; And,
Sintering process for sintering the molded product produced in the compression molding process in a reducing atmosphere of 1650 ~ 1800 ℃; including,
The nickel oxide and aluminate Niimi titanium oxide is added to nickel oxide and aluminum oxide, characterized in that to be added in the produced UO 2 sintered body so that the nickel and aluminum are each 10ppm least 100ppm or less uranium dioxide sintered body to be added in the mixing process, Manufacturing method.
청구항 1에 있어서, 상기 U3O8 분말로 산화되는 상기 UO2 소결체는,
정상 UO2 소결체 또는 불량 UO2 소결체 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체의 제조방법.
The method of claim 1, wherein the UO 2 sintered body oxidized to the U 3 O 8 powder,
A method for producing a uranium dioxide sintered compact with nickel oxide and aluminum oxide, characterized in that it comprises at least one of a normal UO 2 sintered compact or a poor UO 2 sintered compact.
삭제delete 삭제delete 삭제delete 청구항 1 또는 2에 있어서, 상기 소결체는,
10 ~ 20㎛의 결정립을 갖도록 소결되는 것을 특징으로 하는 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체의 제조방법.
The said sintered compact of Claim 1 or 2,
A method for producing a uranium dioxide sintered body with nickel oxide and aluminum oxide sintered to have a grain size of 10 to 20 µm.
삭제delete
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