KR100609217B1 - Nuclear fuel body including tungsten network and method of manufacturing the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료 및 그 제조방법에 관한 것으로, 구체적으로 텅스텐 금속이 핵연료 물질의 내부에 망 형태를 유지하며 상기 망이 핵연료 물질로 구성된 소결체 내부의 전체 또는 일부 영역에 형성된 핵연료소결체 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 핵연료소결체의 내부에 열전도성이 우수한 텅스텐 금속망을 함유하여 핵연료소결체의 열전도도를 향상시킬 수 있어 원자로 연소 중 핵연료의 온도를 감소시키며 이로 인해 원자로의 안전성을 향상시킬 수 있다.The present invention relates to a nuclear fuel containing a tungsten metal network and a method of manufacturing the same, and more particularly, to a nuclear fuel in which tungsten metal maintains a network form in a nuclear fuel material and the network is formed in all or a part of an area of a sintered body composed of nuclear fuel material. The present invention relates to a sintered body and a method for manufacturing the same, and includes a tungsten metal network having excellent thermal conductivity in the fuel sintered body to improve thermal conductivity of the fuel sintered body, thereby reducing the temperature of the nuclear fuel during the combustion of the reactor, thereby improving the safety of the reactor. You can.
핵연료소결체, 텅스텐 금속망, 열전도도, 우라늄산화물 Nuclear Fuel Sintered, Tungsten Metal Mesh, Thermal Conductivity, Uranium Oxide
Description
도 1은 종래기술에서 제공하는 우라늄산화물 소결체의 내부를 나타낸 광학현미경 사진이며, 1 is an optical micrograph showing the inside of the uranium oxide sintered body provided in the prior art,
도 2는 본 발명에 의한 텅스텐 금속망을 함유한 우라늄산화물 소결체를 나타낸 광학현미경 사진이며, 2 is an optical microscope photograph of a uranium oxide sintered body containing a tungsten metal network according to the present invention;
도 3은 본 발명에 의한 텅스텐 입자가 균일하게 분산된 예비 소결체를 나타낸 광학현미경 사진이며, 3 is an optical microscope photograph of a pre-sintered body in which tungsten particles are uniformly dispersed according to the present invention.
도 4는 본 발명에서 사용하는 산화성기체의 산소분압을 나타내는 그래프이며, 4 is a graph showing the oxygen partial pressure of the oxidizing gas used in the present invention,
도 5는 본 발명에서 예비 소결체를 산화성기체 분위기에서 열처리하여 얻어진 액상의 텅스텐 산화물이 결정립계를 따라 연결되어 펼쳐진 액상망을 함유한 예비소결체를 나타낸 광학현미경 사진이다. FIG. 5 is an optical micrograph showing a presintered body including a liquid network in which a liquid tungsten oxide obtained by heat treatment of the presintered body in an oxidizing gas atmosphere is connected along a grain boundary.
본 발명은 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료 및 그 제조방법에 관한 것으로, 구체적으로 텅스텐 금속이 핵연료 물질의 내부에 망 형태를 유지하며 상기 망이 소결체 내부의 전체 또는 일부 영역에 형성된 핵연료소결체 및 그의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a nuclear fuel containing a tungsten metal mesh and a method for manufacturing the same, and more particularly, to a fuel sintered body in which tungsten metal maintains a network form inside a nuclear fuel material, and the network is formed in all or a part of the interior of the sintered body It is about a method.
원자력발전은 핵분열에 의해서 발생하는 열을 이용하는 것으로, 핵연료 물질로 이루어진 수십∼수백 개의 소결체를 지르코늄 합금 피복관에 넣고 양끝을 밀봉 용접해서 연료봉(fuel rod)을 제조하고, 연료봉을 수십∼수백 개씩 묶어서 하나의 다발을 제조한다. 이러한 다발이 경수형 및 중수형 원자로에 장전되어 사용되며 소결체에서 발생한 열은 소결체를 거쳐서 피복관을 통해서 연료봉 주위를 흐르는 냉각수로 전달된다.Nuclear power generation uses heat generated by nuclear fission, in which dozens or hundreds of sintered bodies made of nuclear fuel materials are put in a zirconium alloy cladding tube, and both ends are sealed and welded to manufacture fuel rods. To prepare a bundle. These bundles are loaded and used in hard and heavy water reactors, and the heat generated in the sintered body is transferred to the cooling water flowing around the fuel rod through the cladding through the sintered body.
핵연료는 산업적으로 이용 가능한 핵연료 물질인 우라늄(Uranium, U), 플루토늄(Plutonium, Pu) 또는 토륨(Thorium, Th) 등의 산화물을 단독 또는 혼합한 물질을 성형 및 소결하여 제조된 원주형 또는 구형 소결체를 사용하고 있다. 소결체 재료는 대부분 이산화우라늄(UO2)을 사용하며, UO2에 Pu, Th, Gd의 산화물과 같은 다른 핵연료 물질을 하나 이상 첨가하여 사용한다. 구체적으로 (U,Pu)O2, (U,Th)O2, (U,Gd)O2, (U,Pu,Gd)O2 또는 (U,Th,Pu)O2 가 사용한다. Nuclear fuel is a columnar or spherical sintered body made by molding and sintering a single or a mixture of oxides such as uranium (U), plutonium (Pu), or thorium (Th), which are industrially available fuel materials. I'm using. Most of the sintered material uses uranium dioxide (UO 2 ), and one or more other fuel materials such as oxides of Pu, Th, and Gd are added to UO 2 . Specifically, (U, Pu) O 2 , (U, Th) O 2 , (U, Gd) O 2 , (U, Pu, Gd) O 2 or (U, Th, Pu) O 2 are used.
가장 널리 사용되는 핵연료는 우라늄산화물 소결체로서, 우라늄산화물 분말을 출발물질로 하여 여기에 윤활제를 첨가·혼합하고 약 1 톤(ton)/㎠ 압력으로 예비 성형하여 슬러그(slug)를 제조하고, 상기 슬러그를 파쇄하여 과립(granule)을 제조한다. 얻어진 과립에 윤활제를 첨가·혼합하고 압축 성형하여 약 50 % TD(이론밀도)를 갖는 성형체(green pellet)를 만든 후 상기 성형체를 수소함유 기체 분위기에서 가열하여 1600∼1800℃ 온도로 2∼4 시간 동안 유지함으로써 소결한다. 상기 공정으로 제조한 우라늄산화물 소결체는 원주형이고 밀도가 이론밀도의 95 %이다. 이러한 소결체의 내부 미세조직은 도 1에 나타낸 바와 같다. 도 1을 보면 소결체의 내부는 다각형 모양의 결정립(grain)으로 구성되며 그 직경크기는 3∼20㎛ 이다. The most widely used nuclear fuel is a uranium oxide sintered body, which is made from uranium oxide powder as a starting material, to which a lubricant is added and mixed, and preformed at a pressure of about 1 ton /
또한 (U,Pu)O2 또는 (U,Th)O2 소결체는 플루토늄 산화물 또는 토륨 산화물 분말을 우라늄 산화물 분말에 혼합한 후 우라늄 산화물 제조방법과 유사한 방법으로 제조하며, 가연성흡수 연료인 (U,Gd)O2 소결체는 가돌리니아 산화물 분말을 우라늄산화물 분말에 혼합한 후 우라늄 산화물 제조방법과 유사한 방법으로 제조한다. 또한 핵연료소결체의 결정립을 성장시키기 위해서 Nb, Ti, Si, Mg 및 Al로 이루어진 산화물 중 선택된 하나 이상을 우라늄산화물에 첨가하여 핵연료로 사용한다.In addition, the (U, Pu) O 2 or (U, Th) O 2 sintered body is prepared by mixing the plutonium oxide or thorium oxide powder with the uranium oxide powder in a similar manner to the uranium oxide manufacturing method, and is a combustible absorption fuel (U, Gd) O 2 sintered body is prepared by mixing gadolinium oxide powder with uranium oxide powder in a similar manner to the method for producing uranium oxide. In addition, in order to grow the grains of the fuel sintered body, at least one selected from oxides consisting of Nb, Ti, Si, Mg and Al is added to uranium oxide and used as a nuclear fuel.
UO2는 용융점이 높고 냉각수와 반응이 적다는 장점 때문에 핵연료 재료로 널 리 사용되고 있으나, UO2 재료는 사용온도 범위에서 열전도도가 2∼5 W/m K로서 상당히 낮다는 단점이 있다. 핵연료 재료의 열전도도가 낮으면 핵분열에 의해서 생산된 열이 냉각수까지 빨리 전달되지 못하게 되므로, 소결체가 냉각수 보다 매우 높은 온도를 갖게 된다. 소결체의 온도는 중심이 가장 높고 표면이 가장 낮으며, 소결체 표면과 소결체 중심온도의 차이는 열전도도에 반비례한다. 따라서, 열전도도가 낮을수록 소결체 중심온도가 높아지게 되며, 정상적으로 연소하는 핵연료봉에서 소결체 중심온도는 1000∼1500℃ 범위에 있고, 사고 시에는 UO2의 용융온도인 2800℃ 보다 높아질 수도 있다.UO 2 is widely used as a fuel material because of its high melting point and low reaction with cooling water. However, UO 2 has a low thermal conductivity of 2 to 5 W / m K in the operating temperature range. If the thermal conductivity of the nuclear fuel material is low, the heat produced by the nuclear fission cannot be quickly transferred to the cooling water, so that the sintered body has a much higher temperature than the cooling water. The temperature of the sintered body has the highest center and the lowest surface, and the difference between the sintered body surface and the sintered body temperature is inversely proportional to the thermal conductivity. Therefore, the lower the thermal conductivity, the higher the sintered body temperature, and the core temperature of the sintered body in the normally burning nuclear fuel rod is in the range of 1000-1500 ° C, and may be higher than 2800 ° C, which is the melting temperature of UO 2 in case of an accident.
핵연료소결체는 온도가 높은 상태에 있기 때문에, 온도에 의존하는 모든 반응은 가속되고 따라서 재료성능이 저하되며, 특히 연소도가 높아질수록 성능 저하가 심해진다. 또한 소결체가 높은 온도 상태에 있으면 여러 가상 원자로사고에서 안전성에 대한 여유도(margin)을 잠식하는 결과를 낳는다. 예를 들어, 냉각재 상실사고에서는 사고직전 핵연료의 온도가 높을수록 여유도가 작아진다. 또한 연료봉 출력이 급상승하는 사고의 경우, 소결체의 열전도도가 나빠서 중심온도가 UO2 용융점보다 높아질 수 있다. 이것을 방지하기 위해서 출력에 상당한 제한을 가하게 되므로 높은 출력을 낼 수가 없게 된다. Since the fuel sintered body is in a high temperature state, all reactions that depend on the temperature are accelerated and thus the material performance is degraded, especially as the combustion degree becomes higher. In addition, the sintered body at high temperatures results in a margin of safety margin in many virtual reactor accidents. For example, in a coolant loss accident, the higher the temperature of the fuel just before the accident, the smaller the margin. In addition, in the event of a sudden rise in fuel rod output, the thermal conductivity of the sintered body may be poor, resulting in a higher center temperature than the melting point of UO 2 . In order to prevent this, there is a significant limitation on the output, and the high output cannot be produced.
(U,Pu)O2, (U,Gd)O2 또는 (U,Th)O2는 UO2보다 열전도도가 나쁘거나 비슷한 정도이다. (U,Gd)O2는 특히 열전도도가 UO2에 비해서 많이 떨어지므로, 동일한 출력 을 내고 있다면 (U,Gd)O2 소결체가 UO2 소결체보다 온도가 매우 높아지게 된다. 이것을 방지하기 위해서는 (U,Gd)O2 소결체의 출력을 낮추어야 하고 따라서 경제적으로 손실이 된다.(U, Pu) O 2 , (U, Gd) O 2, or (U, Th) O 2 have a lower or similar thermal conductivity than UO 2 . The thermal conductivity of (U, Gd) O 2 is much lower than that of UO 2 , so if the same output is produced, the (U, Gd) O 2 sintered body will have a much higher temperature than the UO 2 sintered body. To prevent this, the output of the (U, Gd) O 2 sintered body must be lowered and thus economically lost.
이에, 본 발명자들은 핵연료소결체의 열전도도가 낮은 단점을 해결하기 위한 것으로, 핵연료소결체보다 열전도도가 높고 용융점이 높은 텅스텐 금속망을 소결체 내부에 형성시켜 핵연료소결체를 제조하였으며, 상기 핵연료소결체는 텅스텐 금속망을 통하여 핵연료소결체의 열전도도를 향상시켜 원자로 연소 중 핵연료의 온도를 감소시킬 수 있음을 알아내어 본 발명을 완성하였다.Accordingly, the inventors of the present invention have been made to solve the disadvantage of low thermal conductivity of the nuclear fuel sintered body, and manufactured a nuclear fuel sintered body by forming a tungsten metal network having a higher thermal conductivity and higher melting point than the nuclear fuel sintered body in the sintered body, and the nuclear fuel sintered tungsten metal The present invention has been completed by finding out that it is possible to reduce the temperature of nuclear fuel during reactor combustion by improving the thermal conductivity of the fuel sintered body through the network.
본 발명의 목적은 열전도도가 향상된 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료소결체 및 그의 제조방법을 제공하는 것이다.
It is an object of the present invention to provide a nuclear fuel sintered body containing tungsten metal net with improved thermal conductivity and a method of manufacturing the same.
상기 목적을 달성하기 위해서,In order to achieve the above object,
본 발명은 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료소결체 및 그의 제조방법을 제공한다.The present invention provides a nuclear fuel sintered body containing a tungsten metal net and a method of manufacturing the same.
이하 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.
본 발명은 핵연료 물질의 결정립과 텅스텐 금속망으로 이루어진 핵연료 소결체를 포함한다. 구체적으로 상기 핵연료소결체는 핵연료 물질의 결정립 사이에 텅스텐이 연결되어 존재하는 구조를 갖으며, 상기 핵연료 물질의 결정립이 텅스텐으로 이루어진 금속망에 의해 서로 연결된 구조를 가지고 있다(도 2 참조).The present invention includes a nuclear fuel sintered body consisting of grains of tungsten fuel material and tungsten metal mesh. Specifically, the nuclear fuel sintered body has a structure in which tungsten is connected between grains of a nuclear fuel material and has a structure in which the grains of the nuclear fuel material are connected to each other by a metal network made of tungsten (see FIG. 2 ).
도 2에서 보는 바와 같이, 텅스텐 금속망이 우라늄산화물 소결체의 결정립(grain) 사이(결정립계)에 연속적으로 길게 뻗쳐 있어 열전도를 위한 통로 역할을 하게 된다. 2차원 사진에서 선으로 나타나는 금속망은 실제 3차원에서는 면을 의미하고, 2차원 사진에서 다각형으로 보이는 결정립은 실제 3차원에서는 다면체로서, 금속 텅스텐은 다면체 결정립의 면을 둘러싸고 있는 판재의 형태를 갖는다. 텅스텐 금속망이 완전하게 형성되면 다면체 텅스텐 안에 핵연료 물질이 들어있고 이 텅스텐 다면체가 연속적으로 모여서 하나의 소결체를 이루게 된다. 이러한 텅스텐 다면체의 크기는 결정립 크기와 일치하게 된다. As shown in FIG. 2 , the tungsten metal network continuously extends between grains (grain boundaries) of the sintered uranium oxide to serve as a path for heat conduction. Metal meshes appearing as lines in two-dimensional photographs mean planes in three dimensions, and crystal grains that appear as polygons in two-dimensional photographs are polyhedrons in three dimensions, and metal tungsten has the shape of a plate surrounding the faces of polyhedral grains. . When the tungsten metal mesh is completely formed, the fuel material is contained in the polyhedron tungsten, and the tungsten polyhedron is continuously collected to form a sintered body. The size of this tungsten polyhedron coincides with the grain size.
핵연료 물질의 결정립 크기는 제조방법의 조건에 의해서 영향을 받는다. 특히 핵연료 물질에 첨가제를 첨가하면 결정립이 커지게 된다. 첨가제로는 Nb, Ti, Al, Si 또는 Mg의 산화물을 사용하는 것이 가능하다. 본 발명에서 제공하는 핵연료소결체의 결정립의 크기 직경은 2차원 사진에서 5∼500 ㎛ 범위에 있으며, 따라서 텅스텐 금속망의 하나의 직경은 5∼500 ㎛ 크기를 갖으며, 텅스텐 통로의 두께는 2차원적으로 0.1∼20 ㎛ 이 바람직하다.The grain size of the fuel material is influenced by the conditions of the manufacturing method. In particular, the addition of additives to the fuel material results in large grains. As the additive, it is possible to use oxides of Nb, Ti, Al, Si or Mg. The size of the grain size of the nuclear fuel sintered body provided in the present invention is in the range of 5 to 500 ㎛ in the two-dimensional photograph, so that one diameter of the tungsten metal mesh has a size of 5 to 500 ㎛, the thickness of the tungsten passage is two-dimensional 0.1-20 micrometers is preferable.
소결체 결정립이 크면 금속망을 형성하는데 필요한 텅스텐 양이 상대적으로 적게 필요하며, 결정립 사이 통로의 두께를 증가시키면 텅스텐 양이 따라서 증가된다. 텅스텐 양이 소결체 안에서 많아지면, 소결체 내에 핵연료 물질의 양이 감소하게 되고 핵연료소결체의 단위체적 당 발생 가능한 열이 감소하므로 핵연료의 경제성이 떨어지게 된다. 이에, 가능한 한 작은 양의 텅스텐을 사용하면서 열전도도를 높이는 것이 경제적이다. 본 발명에서 핵연료소결체 내 텅스텐 함량이 0.2∼50 중량%이 바람직하다. If the sintered body grains are large, a relatively small amount of tungsten required to form the metal mesh is required, and as the thickness of the passage between the grains is increased, the amount of tungsten increases accordingly. As the amount of tungsten increases in the sintered body, the amount of fuel material in the sintered body decreases and the heat generated per unit volume of the fuel sintered body decreases, thereby reducing the fuel economy. Therefore, it is economical to increase the thermal conductivity while using the smallest amount of tungsten as possible. In the present invention, the tungsten content in the fuel pellet is preferably 0.2 to 50% by weight.
텅스텐은 용융점은 3400℃이고 우라늄산화물의 용융점은 2800℃이다. 텅스텐은 용융점이 높기 때문에 선정된 것으로서, 텅스텐의 용융점을 크게 떨어뜨리지 않는 범위에서 텅스텐에 다른 금속원소가 약 10 중량% 이내에서 첨가될 수 있다.Tungsten has a melting point of 3400 ° C. and uranium oxide has a melting point of 2800 ° C. Tungsten is selected because of its high melting point, and other metal elements may be added to the tungsten within about 10% by weight without significantly reducing the melting point of tungsten.
본 발명에서 제공하는 핵연료소결체는 핵연료 물질과 텅스텐 금속망으로 구성되는 특징이 있고, 상기 핵연료 물질은 우라늄산화물; 또는 우라늄산화물에 가돌리니움 산화물, 플루토늄 산화물 및 토륨 산화물로 이루어진 그룹 중에서 선택된 산화물이 포함된 물질을 사용한다. 텅스텐이 망 상태로 연결되지 못하고 입자 상태로 분산되어 있으면 텅스텐은 열전도도의 통로가 되지 못하게 된다. 본 발명에서는 입자 상태로 분산된 텅스텐을 배제하고, 텅스텐이 연결된 금속망을 함유한 것을 특징으로 한다. Nuclear fuel sintered body provided by the present invention is characterized by consisting of a nuclear fuel material and a tungsten metal mesh, the nuclear fuel material is uranium oxide; Or a material containing an oxide selected from the group consisting of gadolinium oxide, plutonium oxide, and thorium oxide in uranium oxide. If tungsten is dispersed in the form of particles without being connected in a net state, tungsten becomes a path of thermal conductivity. In the present invention, the tungsten dispersed in the particulate state is excluded, and tungsten is connected to the metal net.
본 발명의 핵연료소결체는 핵연료물질에서 발생한 열이 두 단계로 나누어 방출된다. 결정립 안에서 우라늄의 핵분열에 의해서 열이 발생하면, 열은 우라늄산화물을 통해서 인접한 텅스텐 금속망까지 흐르고(1 단계), 열전도도가 상대적으로 높은 텅스텐 금속망을 통해서 열이 대부분 전달되며, 텅스텐 금속망은 소결체 전체에 걸쳐서 모든 방향으로 연결되어 있기 때문에 소결체 중심에서 발생한 열이 텅스텐 망을 통해서 소결체 표면까지 흐르게 된다(2 단계). 텅스텐의 열전도도는 우라늄산화물보다 약 25배 정도 크기 때문에 본 발명에서 제공하는 소결체는 열전도도가 향상된다. In the fuel sintered body of the present invention, heat generated from the fuel material is released in two stages. When heat is generated by the nuclear fission of uranium in the grains, heat flows through the uranium oxide to the adjacent tungsten metal net (step 1), and most of the heat is transferred through the relatively high thermal conductivity tungsten metal net. Since it is connected in all directions throughout the sintered body, heat generated at the center of the sintered body flows through the tungsten net to the sintered body surface (step 2). Since the thermal conductivity of tungsten is about 25 times larger than that of uranium oxide, the sintered compact provided by the present invention has improved thermal conductivity.
텅스텐 금속망의 통로는 3차원적으로 면으로 이루어져 있기 때문에, 면의 일부가 손상되더라도 텅스텐 통로를 통한 열전달은 크게 감소하지 않으며, 한 면이 통째로 손상되어도 인접한 다른 면을 통해서 열이 전달될 수 있어 텅스텐 통로가 일부 손상되더라도 다른 통로를 통해서 열전달이 가능하며, 열전도도를 유지할 수 있다.Since the tungsten metal mesh passage is three-dimensional, the heat transfer through the tungsten passage is not greatly reduced even if part of the face is damaged, and even if one face is damaged, heat can be transferred through the other adjacent face. Even if the tungsten passage is partially damaged, heat can be transferred through the other passage and maintain thermal conductivity.
본 발명의 핵연료소결체는 텅스텐 금속망을 핵연료소결체의 전부 또는 일부 영역에 함유할 수 있다. 텅스텐 금속망을 핵연료소결체의 일부 영역에만 형성시켜도 상기 금속망이 퍼져있는 영역에서는 열전도도가 높아지므로 종래의 핵연료소결체보다는 상대적으로 열전도도가 향상된다. 또한 원주형 핵연료소결체가 원자로에서 사용될 때 내부에서 발생하는 열이 반경방향으로 흐르게 되어 소결체의 내부온도가 높고 표면온도가 낮다. 원주형 핵연료소결체의 외부 링(ring)과 내심(cylinder)을 구분하여 내심에만 텅스텐 금속망을 함유하고 외부 링에는 금속망이 없는 핵연료소결체가 가능하고, 반대로 외부 링에만 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료소결체도 가능하다. The nuclear fuel sinter of the present invention may contain tungsten metal nets in all or some regions of the nuclear fuel sinter. Even if the tungsten metal mesh is formed only in a part of the nuclear fuel sintered body, the thermal conductivity is increased in the region where the metal network is spread, so that the thermal conductivity is relatively higher than that of the conventional nuclear fuel sintered body. In addition, when the columnar fuel sinter is used in a nuclear reactor, heat generated inside flows in a radial direction, so that the internal temperature of the sintered body is high and the surface temperature is low. The outer ring and the inner core of the columnar fuel sinter are distinguished, and the inner ring contains tungsten metal mesh only and the outer ring has no metal mesh, and conversely, the outer ring contains tungsten metal mesh only. Sintered bodies are also possible.
종래 핵연료소결체는 열전도도가 낮으므로 이것을 보상하기 위해서 열전도도를 조금이라도 떨어뜨리는 원인들을 철저하게 규제하고 있는데, 본 발명의 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료소결체는 열전달이 텅스텐 금속망을 통해서 일어나기 때문에 핵연료물질의 산소 대 우라늄의 비가 더 높아지고 밀도가 떨어져도 소결체의 열전도도는 상대적으로 영향을 적게 받아 핵연료물질의 산소 대 우라늄 비 및 밀도가 종래 핵연료소결체보다는 좀더 넓은 범위에서 사용될 수 있는 장점이 있다.Since conventional fuel sintered bodies have low thermal conductivity, the nuclear fuel sinter containing the tungsten metal mesh of the present invention is thoroughly regulated to compensate for this. Even if the oxygen-to-uranium ratio of the material is higher and the density is lower, the thermal conductivity of the sintered body is relatively less affected, so that the oxygen-to-uranium ratio and density of the nuclear fuel material can be used in a wider range than the conventional fuel pellets.
또한, 본 발명은 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료소결체의 제조방법을 포함한다.The present invention also includes a method for producing a nuclear fuel sintered body containing a tungsten metal net.
구체적으로, 핵연료 분말 및 텅스텐 또는 텅스텐 산화물로 이루어진 성형체를 제조하는 단계(단계 1);Specifically, the method comprising the steps of preparing a molded body consisting of the fuel powder and tungsten or tungsten oxide (step 1);
상기 성형체를 환원성기체 분위기에서 가열하여 텅스텐 입자가 분산된 예비 소결체를 제조하는 단계(단계 2);Heating the molded body in a reducing gas atmosphere to prepare a pre-sintered body in which tungsten particles are dispersed (step 2);
상기 예비소결체를 산화성기체 분위기에서 가열하여 예비소결체에 텅스텐산화물의 액상망을 형성하는 단계(단계 3); 및Heating the presintered body in an oxidizing gas atmosphere to form a liquid network of tungsten oxide in the presintered body (step 3); And
상기 액상망이 형성된 예비소결체를 환원성기체 분위기에서 가열하여 고상의 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료소결체를 제조하는 단계(단계 4)로 이루어진 핵연료소결체의 제조방법을 포함한다.And a method of manufacturing a nuclear fuel sintered body comprising heating the presintered body in which the liquid network is formed in a reducing gas atmosphere to prepare a nuclear fuel sintered body containing a solid tungsten metal network (step 4).
상기 핵연료소결체는 단계 1의 소결체 제조방법에 따라 여러 가지 방법으로 제조할 수 있다.The nuclear fuel sintered body may be prepared by various methods according to the sintered body manufacturing method of step 1.
(1) 첫째로, 단계 1에서 핵연료 분말에 0.2∼50 중량% 텅스텐 분말 또는 텅스텐 산화물 분말을 첨가하고 혼합하여 혼합분말을 제조한 후 상기 혼합분말을 압축성형하여 성형체를 제조한다. 상기 핵연료 분말은 우라늄산화물; 또는 우라늄산화물에 가돌리니움 산화물, 플루토늄 산화물 및 토륨 산화물로 이루어진 그룹 중 선택된 하나 이상의 산화물이 포함된 것을 사용하며, 상기 텅스텐 분말은 순수 텅스텐 또는 텅스텐 함량이 90 중량% 이상인 합금인 것을 사용한다.(1) First, in step 1, 0.2-50% by weight tungsten powder or tungsten oxide powder is added to the nuclear fuel powder and mixed to prepare a mixed powder, followed by compression molding of the mixed powder to prepare a molded product. The fuel powder is uranium oxide; Alternatively, the uranium oxide may include one or more oxides selected from the group consisting of gadolinium oxide, plutonium oxide, and thorium oxide, and the tungsten powder may be pure tungsten or an alloy having a tungsten content of 90 wt% or more.
단계 2에서 상기 얻어진 성형체를 환원성기체 분위기에서 가열하여 예비 소결체를 제조한다. 이때, 가열온도는 1,100∼2,000℃가 바람직하며, 상기 환원성 기체는 텅스텐 산화물을 텅스텐으로 환원시키는 것으로 수소기체를 사용하거나; 수소기체에 질소, 불활성기체, 이산화탄소, 일산화탄소 및 수증기로 이루어진 그룹 중 선택된 한 개 이상의 기체를 혼합한 혼합기체를 사용한다. In
핵연료 분말이 우라늄산화물일 경우, 예비 소결체의 내부는 UO2 매트릭스(matrix)에 금속 텅스텐이 입자 형태로 균일하게 분산된 조직을 갖는다(도 3 참조). 상기 예비소결체는 텅스텐이 입자 형태로 분산되어 존재하기 때문에 텅스텐이 열전도의 통로가 되지 못하므로 열전도도가 별로 높아지지 않는다. When the fuel powder is uranium oxide, the interior of the presintered body has a structure in which metal tungsten is uniformly dispersed in the form of particles in a UO 2 matrix (see FIG. 3 ). In the presintered body, since tungsten is dispersed in the form of particles, tungsten does not become a channel of thermal conductivity, and thus thermal conductivity does not increase very much.
단계 3에서 상기 예비소결체를 산화성기체 분위기에서 가열하여 예비소결체 내에 존재하는 텅스텐을 텅스텐산화물(WO3)로 산화시키고 동시에 예비소결체에 텅스텐산화물의 액상망을 형성한다. 이때, 가열온도는 1,100∼1,800℃이며, 상기 산화 성기체는 "산소 분압"을 제어한 기체로서 산소분압은 텅스텐을 텅스텐 산화물 (WO3)로 변하게 하는 값 이상이어야 한다. 상기 산소분압은 텅스텐 산화반응의 자유에너지로부터 구하며, 텅스텐 산화물은 WO3 및 WO2가 존재하며 산화반응은 하기 반응식 1과 같다.In
상기식에서, 각 반응의 Gibbs 자유에너지(ΔG0(T))와 산소분압과의 관계는 하기 반응식 2와 같다.In the above formula, the relationship between Gibbs free energy (ΔG 0 (T)) and oxygen partial pressure of each reaction is shown in
(상기식에서, ΔG0(T)는 깁스(Gibbs) 자유에너지이며, R은 기체상수이며, T는 절대온도이며, K는 반응상수이며, PO2는 평형산소분압을 나타낸 것이다.)(Wherein ΔG 0 (T) is the Gibbs free energy, R is the gas constant, T is the absolute temperature, K is the reaction constant, and P O2 is the equilibrium oxygen partial pressure).
Gibbs 자유에너지(ΔG0(T))는 일반적으로 온도의 함수로 알려져 있으므로, RT ln PO2를 구할 수 있다. RT ln PO2로부터 평형산소분압을 구하여 온도에 따라서 도 4에 도시하였다. 특정온도에서 열처리할 때, 도 4에 나타낸 W와 WO3 사이 반응의 평형산소분압 보다 높은 산소분압을 갖는 산화성기체를 사용하면 WO3를 만들 수 있다. WO3는 약 1480℃ 이상의 온도에서 용융되므로, WO3 형성에 필요한 산소분압보다 높은 값을 갖는 산화성기체를 사용하고 온도를 1480℃ 이상으로 하면 액상의 WO3를 얻는다. 따라서 이 열처리 조건에서는 액상의 WO3가 우라늄산화물의 결정립계를 따라서 침투하면서 퍼져나가 액상의 망이 형성되고, 이러한 현상은 소결체의 내부조직으로 확인할 수 있다(도 5 참조). 도 5에서 보는 바와 같이, 다각형 결정립과 결정립 사이에 WO3가 형성된 것을 볼 수 있고, 따라서 액상 망이 소결체 내부에 형성되었다고 할 수 있다. Since Gibbs free energy (ΔG 0 (T)) is generally known as a function of temperature, RT ln P O 2 can be obtained. The equilibrium oxygen partial pressure was obtained from RT ln P O2 and shown in FIG. 4 according to the temperature. When heat-treated at a specific temperature, WO 3 can be made by using an oxidizing gas having an oxygen partial pressure higher than the equilibrium oxygen partial pressure of the reaction between W and WO 3 shown in FIG . 4 . WO 3 melts at a temperature of about 1480 ° C. or higher, so that an oxidizing gas having a value higher than the oxygen partial pressure necessary for forming WO 3 is used and the temperature is 1480 ° C. or higher to obtain a liquid WO 3 . Therefore, in this heat treatment condition, the liquid WO 3 penetrates along the grain boundaries of the uranium oxide and spreads to form a liquid network, and this phenomenon can be confirmed by the internal structure of the sintered body (see FIG. 5 ). As shown in FIG. 5 , it can be seen that WO 3 is formed between the polygonal grains and the grains, and thus, the liquid network is formed inside the sintered body.
한편, 1480℃ 이하의 온도에서도 WO3가 형성되면 이것들이 우라늄산화물과 반응하여 (우라늄+텅스텐) 산화물을 형성하면서 용융하는 현상이 관찰되었다. 액상의 (우라늄+텅스텐) 산화물도 액상의 WO3처럼 우라늄산화물의 결정립계를 따라서 침투하면서 퍼져나간다. 따라서 도 5와 유사한 소결체 내부조직을 얻게 된다. On the other hand, when WO 3 was formed even at a temperature of 1480 ° C. or lower, a phenomenon was observed in which these reacted with uranium oxide to melt while forming (uranium + tungsten) oxide. Liquid (uranium + tungsten) oxides spread out as they penetrate along the grain boundaries of the uranium oxide, like WO 3 in the liquid phase. Thus, a sintered body internal structure similar to that of FIG. 5 is obtained.
예비소결체를 열처리하는 조건은 산화성기체의 산소분압을 W와 WO3의 반응의 평형산소분압보다 높게 설정하고 온도를 1100℃ 이상으로 하면 가능하다. The conditions for heat treatment of the presintered body can be made by setting the oxygen partial pressure of the oxidizing gas to be higher than the equilibrium oxygen partial pressure of the reaction between W and WO 3 and the temperature to be 1100 ° C or higher.
산화성기체의 산소분압을 조절하는 방법은 이산화탄소 또는 수증기를 사용하거나 혹은 이산화탄소와 일산화탄소의 혼합비, 수소와 수증기의 혼합비, 수소와 이산화탄소의 혼합비, 불활성기체 또는 질소와 산소의 혼합비를 조절하는 방법 중의 하나 이상이 사용된다. The method of controlling the oxygen partial pressure of the oxidizing gas is one or more of using carbon dioxide or water vapor, or adjusting the mixing ratio of carbon dioxide and carbon monoxide, the mixing ratio of hydrogen and steam, the mixing ratio of hydrogen and carbon dioxide, the inert gas, or the mixing ratio of nitrogen and oxygen. This is used.
마지마으로, 단계 4에서 상기 액상망이 함유된 예비소결체를 환원성기체 분위기에서 가열하여 고상의 텅스텐 망을 포함한 핵연료소결체를 제조한다. 이때, 가열온도는 1,100∼2,000℃가 바람직하다. 상기 액상 망을 갖는 소결체를 환원성 기체 분위기에서 환원하면 액상의 텅스텐 산화물이 텅스텐으로 환원되고 따라서 고상의 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료소결체를 제조한다. 상기 환원성 기체분위기의 산소분압은 도 4에 나타낸 W와 WO2 반응의 평형산소분압보다 낮은 값이 바람직하다. 환원성기체로는 수소기체를 사용하거나 또는 수소에 불활성기체, 이산화탄소, 수증기, 일산화탄소가 함유된 혼합기체를 사용한다.Finally, in step 4, the presintered body containing the liquid network is heated in a reducing gas atmosphere to prepare a nuclear fuel sintered body including a solid tungsten network. At this time, 1,100-2,000 degreeC of heating temperature is preferable. When the sintered body having the liquid network is reduced in a reducing gas atmosphere, the liquid tungsten oxide is reduced to tungsten, thereby producing a nuclear fuel sintered body containing a solid tungsten metal network. The oxygen partial pressure of the reducing gas atmosphere is preferably lower than the equilibrium oxygen partial pressure of the W and WO 2 reactions shown in FIG . 4 . As a reducing gas, a hydrogen gas is used, or a mixed gas containing inert gas, carbon dioxide, water vapor, and carbon monoxide in hydrogen is used.
(2) 둘째로, 단계 1에서 중심에 텅스텐 또는 텅스텐 산화물이 배치되고, 그 주위 영역에 핵연료 분말이 배치된 형태로 성형체를 제조한다. 이 후 상기 성형체를 상기 서술된 단계 2∼4와 동일한 방법으로 핵연료소결체를 제조한다. 상기 단계 2에서 제조한 예비 소결체는 중심에 텅스텐 입자를 함유하며, 상기 단계 3에서 텅스텐이 텅스텐 산화물로 산화하고, 중심에 존재하던 액상의 텅스텐 산화물이 주위의 핵연료 결정립계로 침투하면서 액상망을 형성하게 된다. 그 후 상기 단계 4에서 텅스텐 산화물의 액상망이 텅스텐 망으로 환원되며, 그 결과 본 발명의 핵연료 소결체는 전체에 걸쳐서 텅스텐 망이 함유된 핵연료 소결체를 제조한다.(2) Second, a molded article is produced in the form in which tungsten or tungsten oxide is disposed at the center in step 1 and nuclear fuel powder is disposed in the surrounding region. Thereafter, the molded body is produced in the same manner as in the
(3) 셋째로, 단계 1에서 핵연료분말만을 압축성형한 후 그 위에 텅스텐 또는 텅스텐 산화물을 위치시켜 성형체를 제조하고, 단계 2에서 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 가열하여 표면에 텅스텐 입자가 부착된 형태의 예비소결체를 제조한다. 이때, 텅스텐 산화물을 위치시키기 위해 덮개를 사용할 수 있다. 이 후 상기 예비소결체를 상기 서술된 단계 3∼4와 동일한 방법으로 핵연료소결체를 제조한다. 상기 단계 2에서 제조된 예비소결체는 표면에 텅스텐 입자가 부착된 것으로, 상기 예비소결체가 단계 3에서 텅스텐 입자가 산화되고, 표면에 존재하던 액상의 텅스텐 산화물이 예비 소결체의 결정립계로 침투하면서 액상망이 소결체 전체에 걸쳐서 연속적으로 형성되게 된 다. 마지막으로 단계 4에서 텅스텐 산화물의 액상망이 고상의 텅스텐 망으로 환원되며, 그 결과 핵연료 소결체는 전체에 걸쳐서 텅스텐 망이 함유된 핵연료 소결체를 제조한다.(3) Third, in the first step, only the nuclear fuel powder is compression molded, and then tungsten or tungsten oxide is placed thereon to prepare a molded body, and in the second step, the molded body is heated in a reducing gas atmosphere to attach tungsten particles to the surface. Prepare a pre-sintered body. At this time, a cover may be used to position tungsten oxide. Thereafter, the presintered body is manufactured in the same manner as in
상기 핵연료소결체 제조방법은 텅스텐 금속망을 소결체 전체에 걸쳐서 퍼뜨리는 것이 가능하고, 또한 상기 제조방법을 응용하면 소결체 일부 영역에만 퍼뜨리는 것도 가능하다. 일예로, 원주형 핵연료소결체의 내심에만 텅스텐 금속망을 함유하고 외부 링(ring)에는 텅스텐 금속망이 없는 소결체를 제조하거나 또는 반대로 외부 링에는 텅스텐 금속망을 함유하고 내심에는 금속망이 없는 핵연료소결체의 제조방법이 가능하다. 구체적으로 우라늄산화물 분말 및 우라늄산화물과 텅스텐의 혼합분말을 각각 준비하고, 원주형 성형체의 내심에 상기 혼합분말을 배치하고 외부 링에 우라늄산화물 분말을 구분하여 배치하도록 성형체를 제조하고, 상기 성형 체를 환원성기체 분위기에서 소결하여 예비소결체를 제조한다. 상기 예비소결체의 내심은 우라늄산화물 매트릭스(matrix)에 텅스텐 입자가 균일하게 분포한 형상이고 외부 링은 텅스텐이 없는 상태이다. 상기 예비소결체를 본 발명의 제조방법으로 산화성기체 분위기에서 열처리하면, 소결체의 내심에만 텅스텐 금속망이 발달하고, 반면 외부 링은 금속망이 형성되지 않게 된다. 성형체에서 두 종류 분말의 위치를 서로 바꾸면, 외부 링에 텅스텐 금속망이 내심에는 금속망이 형성되지 않게 된다.In the method for producing a nuclear fuel sintered body, the tungsten metal net can be spread over the whole sintered body, and if the manufacturing method is applied, it can be spread only to a partial region of the sintered body. For example, a sintered body containing only tungsten metal mesh in the inner core of the cylindrical fuel pellet and no tungsten metal mesh in the outer ring, or conversely, a nuclear fuel sintered body containing the tungsten metal mesh in the outer ring and no metal mesh in the inner core It is possible to manufacture a method. Specifically, a uranium oxide powder and a mixed powder of uranium oxide and tungsten are respectively prepared, a molded body is prepared to arrange the mixed powder in the inner core of the cylindrical molded body, and to separately arrange the uranium oxide powder in the outer ring. Sintering is carried out in a reducing gas atmosphere to prepare a presintered body. The inner core of the presintered body has a shape in which tungsten particles are uniformly distributed in the uranium oxide matrix and the outer ring is free of tungsten. When the presintered body is heat-treated in an oxidizing gas atmosphere by the production method of the present invention, tungsten metal network develops only on the inner core of the sintered body, whereas the outer ring does not form a metal network. By changing the positions of the two powders in the molded body, the tungsten metal net is not formed in the inner ring and the metal net is not formed.
텅스텐 금속망을 소결체의 일부 영역에 함유하는 또다른 일예는 우라늄산화물 분말 및 우라늄산화물과 텅스텐의 혼합분말을 각각 준비하고, 두 종류의 분말을 수백∼수천 ㎛ 크기의 과립으로 제조하고, 각각의 과립을 혼합하고 성형하여 성형체를 제조하고, 예비소결체를 제조한다. 상기 예비소결체의 내부조직은 텅스텐 입자가 균일하게 분산된 영역과 텅스텐이 없는 영역이 서로 섞여있고, 상기 예비소결체를 본 발명의 제조방법으로 산화성기체 분위기에서 열처리해서 얻는 소결체는 텅스텐 금속망이 구비된 영역과 금속망이 없는 영역이 구성된다.Another example of containing a tungsten metal mesh in a part of the sintered body is to prepare uranium oxide powder and a mixed powder of uranium oxide and tungsten, respectively, and prepare two kinds of powder into granules of several hundred to several thousand μm in size, and each granule To prepare a molded body by mixing and molding, to prepare a pre-sintered body. The internal structure of the presintered body is a mixture of the tungsten particles are uniformly dispersed and the tungsten-free region, the sintered body obtained by heat treatment of the presintered body in an oxidizing gas atmosphere by the production method of the present invention is provided with a tungsten metal network An area and an area without a metal mesh are formed.
이하 본 발명을 실시예에 의하여 더욱 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples.
단, 하기 실시예들은 본 발명을 예시하는 것으로 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.However, the following examples are illustrative of the present invention and the scope of the present invention is not limited by these examples.
<실시예 1> 핵연료소결체의 제조Example 1 Preparation of Nuclear Fuel Sintered Body
UO2+x 분말 (O/U 비= 2.12)에 텅스텐 분말을 9 중량% 첨가하고 혼합하여 혼합 분말을 제조한 후 얻어진 혼합분말을 원주형 성형틀에 장입하고 성형펀치를 사용하여 상하로 3톤 (t/cm2) 압력을 가하여 원주형 성형체를 제조하였다. 제조된 성형체를 1700℃ 수소기체 분위기에서 4 시간동안 소결하여 예비소결체를 제조하였다. 예비소결체를 이산화탄소 분위기에서 1480℃ 까지 가열한 후 1.5 시간 유지한 후 다시 수소기체 분위기에서 1650℃ 온도로 2시간 동안 환원하여 핵연료소결체를 제조하였다.Tungsten powder was added to UO 2 + x powder (O / U ratio = 2.12) and mixed to prepare 9% by weight of tungsten powder. Then, the obtained mixed powder was charged into a cylindrical mold and 3 tons up and down using a molding punch. (t / cm 2 ) Pressure was applied to prepare a cylindrical shaped body. The preform was manufactured by sintering the prepared compact in a 1700 ° C. hydrogen gas atmosphere for 4 hours. The presintered body was heated to 1480 ° C. in a carbon dioxide atmosphere, maintained for 1.5 hours, and then reduced to 1650 ° C. temperature for 2 hours in a hydrogen gas atmosphere to prepare a nuclear fuel pellet.
<실험예 1> 핵연료소결체의 미세조직 측정Experimental Example 1 Measurement of Microstructure of Nuclear Fuel Sintered Body
상기 실시예 1에서 제조된 핵연료소결체의 미세조직을 측정하기 위하여 광학 현미경을 이용하였으며, 배율은 200∼500배로 하여 관찰하였다. 결과는 도2, 도 3 및 도 5에 나타내었다.An optical microscope was used to measure the microstructure of the nuclear fuel pellets prepared in Example 1, and the magnification was observed at 200 to 500 times. The results are shown in FIGS. 2 , 3 and 5 .
도 2은 상기 액상망이 함유된 핵연료 소결체를 환원성기체 분위기에서 열처리하여 얻어진 텅스텐 망을 함유한 핵연료소결체를 나타낸 것으로, 핵연료소결체의 내부에 텅스텐 금속망이 형성됨을 알 수 있으며, 상기 텅스텐 금속망이 열전도를 위한 통로 역할을 하게 됨을 알 수 있다. 2 shows a nuclear fuel sintered body containing a tungsten network obtained by heat-treating the nuclear fuel sintered body containing the liquid network in a reducing gas atmosphere, and it can be seen that a tungsten metal mesh is formed inside the nuclear fuel sintered body. It can be seen that it serves as a passage for heat conduction.
도 3은 텅스텐 입자가 균일하게 분산된 예비 소결체를 나타낸 것으로, 예비소결체내에 텅스텐이 입자 형태로 분산되어 있어 텅스텐이 열전도의 통로가 되지 못하므로 열전도도가 별로 높아지지 않는다. 3 shows a pre-sintered body in which tungsten particles are uniformly dispersed. Since tungsten is dispersed in the form of particles in the pre-sintered body, tungsten does not become a passage for thermal conduction, and thus thermal conductivity does not increase very much.
도 5는 상기 예비 소결체를 산화성기체 분위기에서 열처리하여 얻어진 액상 의 텅스텐 산화물이 결정립계를 따라 연결되어 펼쳐진 액상망을 함유한 예비소결체를 나타낸 것으로, 다각형 결정립과 결정립 사이에 WO3가 형성된 것을 볼 수 있으며, 액상망이 소결체 내부에 형성됨을 알 수 있다. FIG. 5 shows a presintered body including a liquid network in which a liquid tungsten oxide obtained by heat treatment of the presintered body in an oxidizing gas atmosphere is connected along a grain boundary, and a WO 3 is formed between a polygonal grain and a grain. It can be seen that the liquid network is formed inside the sintered body.
<실험예 2> 핵연료소결체의 열확산도 측정Experimental Example 2 Measurement of Thermal Diffusion of Nuclear Fuel Sintered Body
실시예 1에 따라서 제조한 소결체의 열확산도를 표 1에 예시하였다. 비교를 위해서 순수 UO2 소결체의 열확산도를 함께 나타내었다. Table 1 shows the thermal diffusivity of the sintered body prepared according to Example 1. For comparison, the thermal diffusivity of the pure UO 2 sintered body was also shown.
상기 표 1에서 알 수 있듯이, 본 발명의 텅스텐 망을 함유한 UO2 소결체의 순수 UO2 소결체 대비 열확산도가 70∼80% 향상됨을 알 수 있다. 구체적으로 22∼1,200℃의 온도에서 열확산도 향상비율(A/B)이 1.46∼1.86으로, 온도가 높을수록 열확산도 향상비율이 높으며, 최대 1.200℃에서 최대열확산도 향상비율을 나타 내었다.As can be seen from the Table 1, a pure preparation of a sintered UO 2 UO 2 sintered body containing tungsten web of the present invention thermal diffusivity is unknown a 70-80% improvement. Specifically, the thermal diffusivity improvement ratio (A / B) was 1.46-1.86 at a temperature of 22-1,200 ° C., and the higher the temperature, the higher the thermal diffusivity improvement ratio, and the maximum thermal diffusivity improvement ratio was shown at a maximum of 1.200 ° C.
상술한 바와 같이, 텅스텐이 핵연료 물질의 결정립계를 따라 망 형태를 유지하며 소결체 내부의 전체 또는 일부 영역에 형성된 핵연료소결체를 제조하여 핵연료소결체의 열전도도를 향상시킬 수 있어 원자로 연소 중 핵연료의 온도를 감소시키며 이로 인해 원자로의 안전성을 향상시킬 수 있다.As described above, tungsten maintains the network shape along the grain boundaries of the fuel material and manufactures fuel pellets formed in all or a part of the sintered compact to improve thermal conductivity of the fuel pellets, thereby reducing the temperature of the fuel during reactor combustion. This can improve the safety of the reactor.
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