KR101161148B1 - 일산화규소 나노분말 제조 방법 - Google Patents

일산화규소 나노분말 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 SiO2 파우더와 활성 C 파우더를 혼합하는 혼합 단계, SiO2 파우더와 활성 C 파우더의 혼합물을 가열하여 SiO 증기와 CO 증기를 발생시키는 가열 단계 및 CO를 배출하며 SiO 증기를 냉각하여 증착시키는 증착 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말의 제조 방법을 제공한다.
일산화규소, 이산화규소, 산화규소, 증착

Description

일산화규소 나노분말 제조 방법{METHOD OF PREPARING SiO NANO POWDER}
본 발명은 SiO(일산화규소) 나노 분말을 제조하는 방법 에 관한 것이다. 더욱 상세하게는 순도 높은 SiO를 저비용으로 대량 생산할 수 있는 제조 방법에 관한 것이다.
실리콘(Si)은 지각 중에 산소 다음으로 다량으로 존재하고 있으며, 약 28%를차지한다. 천연 상태로는 주로 산화물(규석, 석영)이나 규산염의 형태로 존재하고 있다. 일반적으로 금속 규소 또는 공업용 실리콘이라 부르고 있는 것은, 산화물을 탄소 환원하여 얻어진 것이고, 다시 정련, 용융하여 반도체용 실리콘을 만든다.
일반적으로는 규석(SiO2 99% 이상)에 고순도의 코크스(C)를 혼합하고, 3개의 탄소 전극을 사용하는 덮개 없는 3상 아크노 중에서 강열(强熱)한다. 1720K 이상에서 다음의 반응이 진행한다.
SiO2 + C = Si + 2CO
이렇게 해서 얻어지는 Si의 순도는 97~99%이며, 주요한 불순물은 Fe, Ca, Al, Mg 등이다. 거의 규산염이나 규화물의 형태로 존재한다. Al, Cu, Ni 등의 합금용에는 그대로 이용된다.
이렇게 해서 얻어진 금속 규소를 분쇄하여 염산, 질산, 황산, 왕수, 불화수소산 등에서 선택하여 차례로 씻어냄으로서, 99.7 ~ 99% 정도의 순도까지 정련할 수 있다. 또한 SiCL4 또는 SiHCL3를 이용하여 수소환원시킴으로써 금속 규소를 정련할 수도 있다.
그러나 SiO는 SiO2로부터 Si를 얻을 때 얻어지는 부산물로 취급되어, SiO를 대량 생산하는 방법에 대해서는 알려진 바가 없었다.
본 발명은 일산화규소(SiO)를 저 비용으로 대량 생산하는 제조 방법 및 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 SiO2 파우더와 활성 C 파우더를 혼합하는 혼합 단계, SiO2 파우더와 활성 C 파우더의 혼합물을 가열하여 SiO 증기와 CO 증기를 발생시키는 가열 단계 및 CO를 배출하며 SiO 증기를 냉각하여 증착시키는 증착 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말의 제조 방법을 제공한다.
또한 본 발명의 다른 일 태양으로서, 혼합 단계는 SiO2 파우더와 활성 C 파우더는 혼합되어 펠렛 형태로 제작되는 과정을 포함하는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말의 제조 방법을 제공한다.
또한 본 발명의 다른 일 태양으로서, 가열 단계는 500 ~ 900 Torr의 압력 및 1750 ~ 1820 ℃의 온도 하에서 이루어지는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말의 제조 방법을 제공한다.
또한 본 발명의 다른 일 태양으로서, 가열 단계는 진공으로 만든 다음, Ar으로 분위기 압력을 조정하는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말의 제조 방법을 제공한다.
또한 본 발명은 소정의 공간을 정의하며, 외부에 가열 장치가 설치되는 가열 실, 가열로에서 발생한 증기를 안내하는 연결관 및 소정의 공간을 정의하며, 연결관을 통해 유입된 증기 중 CO 가스를 배출할 수 있는 개방면, 개방면을 덮는 필터, SiO 증기가 증착될 수 있는 증착면 및 증착면을 냉각시키는 냉각장치를 구비하는 증착실을 포함하는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말 제조 장치을 제공한다.
또한 본 발명의 다른 일 태양으로서, 연결관 주위에 가열장치가 추가로 구비되는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말 제조 장치을 제공한다.
본 발명이 제공하는 SiO 나노 분말 제조 방법 및 제조 장치는 저비용으로 순도가 높은 SiO를 제조할 수 있다.
또한 본 발명이 제공하는 방법 및 장치를 이용하여 제조된 SiO로 보다 순도가 높은 SiO2를 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 SiO 나노 분말 제조 장치를 도시한 도면이다. SiO 나노 분말 제조 장치는 소정의 공간을 정의하는 가열실(100), 소정의 공간을 정의하는 증착실(200) 및 가열실(100)과 증착실(200)을 연결하여 증기를 가열실로부터 증착실로 안내하는 연결관(300)을 포함한다. 가열실(100)은 고온 및 고압에서 견딜 수 있는 재질로 밀폐된 공간을 형성하는 컨테이너(110)와 컨테이너(110) 주변에서 컨테이너(110)를 가열하는 가열실(100) 내부 온도를 조절하는 가열 장치(120), 컨테이너(110)로부터 공기를 빼내고, 비활성 가스를 채워넣을 수 있도록 압력 조절관(130)과 밸브(140)를 포함한다. 실리카 파우더(SiO2 : Silica Powder)와 활성 카본 파우더(active carbon powder)를 혼합하여 컨테이너(110) 내부에 채워넣는다. 혼합물을 컨테이너(110) 내로 쉽게 넣기 위해, 컨테이너(110)는 상부가 개방되는 뚜껑이 달린 형태를 가질 수도 있다. 가열 장치(120)를 이용하여 가열실(100) 내의 혼합물을 가열하면서 가열실(100) 내부의 공기를 빼내고 아르곤(Ar)과 같은 비활성 가스를 채워넣으면서 가열실(100) 내의 압력을 조절한다. 이를 위해 컨테이너(110)는 공기를 빼내고 비활성 가스를 채워넣을 수 있도록, 가열실(100) 내외를 연통하는 압력 조절관(130)과 압력 조절관(130) 상에 설치되어 공기, 가스의 흐름을 조절할 수 있는 밸브(140)가 구비되는 것이 바람직하다. 압력 조절관(130)은 컨테이너(110)가 상부에 뚜껑이 달린 형태일 때, 그 뚜껑에 설치되는 것이 바람직하다.
연결관(300)을 통해 가열실(100)에서 혼합 파우더가 가열되어 발생하는 일산화탄소(CO)와 일산화규소(SiO) 증기를 증착실(200)로 안내하는 역할을 한다. 연결관(300)은 역시 고온, 고압에서 견딜 수 있는 스테인리스 스틸 재질 등으로 제작되는 것이 바람직하다. 또한, 연결관(300)에 일산화규소(SiO) 증기가 냉각되어 증착되는 것을 방지하기 위해 연결관(300) 둘레에는 추가로 가열 장치(310)가 설치되는 것이 바람직하다.
증착실(200)은 일산화탄소(CO)를 외부로 방출할 수 있도록 일면이 개방된 개방면(220)을 포함하는 개방형 컨테이너(210), 개방면(220)을 덮는 필터(230) 및 개 방형 컨테이너(210) 주위에 설치되어 증착실(200)을 냉각하는 냉각 장치(240)를 포함한다. 필터(230)는 일산화규소(SiO)가 개방면(220)을 통해 방출되지 않도록 걸러주는 역할을 한다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 SiO 나노 분말 제조 장치를 이용하여 SiO 나노 분말을 제조하는 방법을 도시한 플로우차트이다.
먼저, 실리카 분말과 활성 카본 분말을 혼합 가열하여, 일산화규소를 제조하는 방법은 다음과 같다.
SiO2(s) + C(s) = SiO(g) + CO(g)
바람직하게는, 실리카 분말(SiO2)과 활성 카본 분말은 혼합 단계(S1)에서 혼합된 다음에 펠렛(pellet)으로 제작한다. 실리카 분말과 활성 카본 분말의 혼합물을 도 1에 도시된 장치의 가열실(100)에 위치시킨다. 일반적으로 실리카 분말과 활성 카본 분말을 혼합하여 가열하는 경우 규소(S), 일산화규소(SiO), 이산화규소(SiO2) 및 탄화규소(SiC) 등이 혼합되어 발생한다. 이때 어떤 물질을 발생시킬 수 있는지는 실리카 분말과 활성 카본 분말의 혼합 비율, 반응 시의 압력 및 온도가 지배적인 요인이다.
조건 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4
실리카 혼합 혼합 혼합 펠렛
카본 혼합 혼합 혼합 펠렛
압력[Torr] 10-3 100 760 760
반응후 SiO수율＊ 6 21 37 84
＊반응후 SiO 수율:[생성된 SiO 질량/ 이론적 SiO 질량]×100, 여기서 이론 적 SiO질량은 SiO2 + C = SiO + CO 반응이 완전히 종료되었을 경우 계산되는 SiO의 질량. 예를 들면 SiO2 40g 반응시 이론적으로 SiO 29.35g이 생성됨.
가열실(100) 내의 압력은 가열실(100) 내의 공기를 모두 뽑아낸 다음, 불활성 가스의 일종인 Ar 가스를 채워넣음으로써 조절하였다. 압력은 500 ~ 900 Torr 로 설정되는 것이 바람직하며, 온도는 1750℃ ~ 1820℃ 사이의 온도를 유지하도록 가열 장치(120)를 작동시키면서 반응시켰다(S2). 500 ~ 900 Torr의 압력, 1750 ~ 1820℃ 사이의 온도 하에서 SiO2(실리카 분말)과 C(활성 카본)를 반응시키면 반응 후 지배적인 생성 물질은 SiO(일산화규소)가 된다. 반면 500 ~ 900 Torr의 압력 하에서 온도를 1750℃ ~ 1820℃ 사이가 아닌 1600℃ ~ 1750℃ 사이의 온도로 가열하며 반응시킬 경우 지배적인 생성물질은 SiC(탄화규소)가 된다.
도 3은 760 Torr의 압력에서 1750℃의 온도로 유지하면서 SiO2(실리카 분말)과 C(활성 카본)를 반응시킨 다음, 도 1에 도시된 본 발명의 제1 실시예에 따른 SiO 나노 분말 제조 장치의 증착실(200)의 컨테이너(210)에서 채취한 분말을 X-선 회절분석을 통해 얻은 그래프이다. 2가 20 근처에서 비정질 SiO에 해당하는 폭이 넓은 피크(peak)가 존재하지만, 실리카(SiO2) 및 탄화규소(SiC)에 해당하는 피크가 강하게 나타나고 있다.
도 4는 760 Torr의 압력에서 1800℃의 온도로 유지하면서 SiO2(실리카 분말) 과 C(활성 카본)를 반응시킨 다음, 도 1에 도시된 본 발명의 제1 실시예에 따른 SiO 나노 분말 제조 장치의 증착실(200)의 컨테이너(210)에서 채취한 분말을 X-선 회절분석을 통해 얻은 그래프이다. 도 3과는 달리 2가 20 근처에서 비정질 SiO에 해당하는 폭이 넓은 피크가 존재하지만, 실리카(SiO2) 및 탄화규소(SiC)에 해당하는 피크는 거의 나타나지 않는다. 따라서 온도와 압력을 제어하면 순도가 높은 비정질 SiO 분말을 제조할 수 있다는 것을 알 수 있다.
도 5는 760 Torr의 압력, 1800℃의 온도 조건에서 반응에 의해 제조된 SiO분말을 주사전자현미경(SEM)을 통해 관찰한 이미지 및 EDS분석을 통해 얻은 해당 분말의 화학성분이다. 반응물의 하나인 실리카(SiO2)의 경우 파쇄에 의해 제조되어 모서리가 각이 진 플레이크(flake) 형상인 것에 비해 생성된 SiO의 분말 형상은 구형을 나타내고 있으며, Si와 O의 몰비율이 거의 1:1에 가깝고 다른 원소들은 검출되지 않았다.
상기에서 설명한 바와 같이, 다른 불순물이 적은 고순도의 SiO 분말을 쉽게 다량으로 제조할 수 있다. 이렇게 해서 제조된 SiO 분말을 이용하여 보다 순도가 높은 SiO2를 용이하게 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 SiO 나노 분말 제조 장치를 도시한 도면;
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 SiO 나노 분말 제조 장치를 이용하여 SiO 나노 분말을 제조하는 방법을 도시한 플로우차트;
도 3은 760 Torr의 압력에서 1750의 온도로 유지하면서 SiO2(실리카 분말)과 C(활성 카본)를 반응시켜 제조한 분말의 X-선 회절분석 그래프;
도 4는 760 Torr의 압력에서 1800의 온도로 유지하면서 SiO2(실리카 분말)과 C(활성 카본)를 반응시켜 제조한 분말의 X-선 회절분석 그래프;
도 5는 760 Torr의 압력, 1800의 온도 조건에서 반응에 의해 제조된 SiO분말을 주사전자현미경(SEM)을 통해 관찰한 image 및 EDS분석을 통해 얻은 화학성분이다.

Claims (6)

  1. 실리카(SiO2:이산화규소) 분말과 활성 카본(C) 분말을 혼합하여 펠렛 형태로 제작하는 혼합 단계;
    SiO2 분말과 활성 카본 분말의 혼합물을 가열실 내에서 가열하여 SiO 증기와 CO 증기를 발생시키는 가열 단계;
    SiO 증기가 냉각되는 것을 방지하도록 가열하며 가열실에서 발생한 SiC 증기와 CO 증기를 연결관을 통해 증착실로 이동시키는 이동 단계; 및
    증착실의 개방면에 설치된 필터를 통해 CO를 배출하며 SiO 증기를 냉각하여 증착시키는 증착 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말의 제조 방법.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    가열 단계는, 500 ~ 900 Torr의 압력 및 1750 ~ 1820 ℃의 온도 하에서 이루어지는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말의 제조 방법.
  4. 제3항에 있어서,
    가열 단계는, 진공으로 만든 다음, Ar으로 분위기 압력을 조정하는 것을 특징으로 하는 SiO 나노 분말의 제조 방법.
  5. 삭제
  6. 삭제
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Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR880001526A (ko) * 1986-07-29 1988-04-23 야기 야스히로 일산화실리콘 미분말의 제조방법 및 그 장치

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN109796017A (zh) * 2019-04-03 2019-05-24 昆明理工大学 一种高纯纳米一氧化硅的制备方法

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