KR101157515B1 - 도전성 접착제 및 이를 이용한 단자간 접속방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 도전성 접착제 및 이를 이용한 단자간 접속방법에 관한 것이다. 본 발명은 탄소 나노튜브(40)를 산처리하여 카르복시기(COOH)를 활성화시키는 단계와; 전기전도성을 가진 저융점 합금필러(32)와 상기 저융점 합금필러(32)의 융점에서 경화가 미완료되는 고분자 매트릭스(34)를 포함하는 도전성 접착제(30)에 상기 탄소 나노튜브(40)를 혼합하는 단계를 포함한다. 그리고 상기 저융점 합금필러(32)를 가열하여 용융시키는 단계와; 상기 고분자 매트릭스(34)를 가열하여 경화시키는 단계를 더 포함한다. 이와 같은 본 발명에 의하면, 도전성 접착제에 산처리가 이루어진 탄소 나노튜브가 포함되어 단자간 접속이 이루어짐으로써, 탄소 나노튜브에 의해 열적, 전기적 전도성이 향상되고 기계적 강도 또한 높아지는 효과가 있다.
도전성 접착제, 저융점 합금필러, 고분자 매트릭스, 탄소 나노튜브

Description

도전성 접착제 및 이를 이용한 단자간 접속방법{Conductive adhesive and connection method between terminal employing the same}
본 발명은 도전성 접착제에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 반도체칩 등의 전자부품에 형성된 단자를 상대부품에 전기적으로 연결하기 위한 도전성 접착제 및 이를 이용하여 전자부품의 단자를 접속하는 방법에 관한 것이다.
전자부품의 솔더링(Soldering)을 위해 일반적으로 땜납이 널리 쓰이고 있으나, 납성분은 환경에 유해한 영향을 미치므로 이를 지양하는 방향으로 기술이 개발되고 있다.
그 일환으로서, 최근에는 납성분이 포함되지 않은 친환경적인 접착제, 보다 정확하게는 전기 전도성 접착제(electrically conductive adhesive; ECA)가 개발되어 사용되고 있다.
상기 전기 전도성 접착제는 납성분이 포함되지 않아 친환경적일 뿐 아니라, 전자기기의 고속화나 대용량화 및 소형화의 요구에 맞추어, 반도체 칩이나 디스크리트(Discrete) 부품 등의 전자부품의 고집적화나 고밀도화할 수 있는 장점이 있다.
상기 전기 전도성 접착제는 고분자 매트릭스(Polymer matrix)와 도전성 입자(Conductive particle)로 구성되고, 비교적 낮은 온도에서 경화되어 경화수축에 의한 도전입자의 물리적/기계적 접촉에 의해 도전되는 특성을 가진다. 이때 상기 도전성 입자는 실질적으로 전기 전도를 가능하게 하는 부분이고, 고분자 매트릭스는 전자 부품을 회로기판 등에 물리적으로 고정되도록 하는 역할을 한다. 상기 전기 전도성 접착제 중에는 이방성 전도성 접착제나 등방성 전도성 접착제 등이 사용된다.
이때 이러한 전기 전도성 접착제 내부의 도전성 입자는 고분자 매트릭스가 경화됨에 따라 수축되어 고분자 매트릭스 내에서 통전로를 형성하게 되고, 결과적으로 전자부품의 리드와 회로기판의 랜드 사이가 상기 통전로에 의해 전기적으로 연결된다.
그러나 상기한 종래 기술에는 다음과 같은 문제점이 있다.
일반적으로 사용되는 도전성 입자는 고융점의 Ag, Au, 폴리머비드볼+Ni+Au, Cu 등이 있다. 이러한 도전성 입자를 이용한 도전메커니즘은 등방성 도전성 접착제(Isotropic conductive adhesive; ICA) 의 경우 도전성 입자 간의 물리적인 밀착상태 및 도전성 입자와 단자 간의 물리적인 밀착상태로 도전이 이루어지고, 이방성 도전성 접착제(Anisotropic conductive adhesive; ACA)의 경우 단자 간에 구속된 도전성 입자의 물리적인 밀착상태로 도전이 이루어진다.
이와 같이 전기 전도성 접착제의 도전이 도전성 입자 및/또는 단자 간의 물리적 밀착상태에 의해 이루어지기 때문에 일반적인 솔더링의 화학적인 결합상태에 비해 전기적 특성이 매우 불안정한 문제점이 있다.
또한 외부의 물리적 또는 열적 하중에 의해 접속부의 단락이 쉽고 리페어 특성이 없다는 문제점도 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 상기한 바와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 저융점 합금필러 및 탄소 나노튜브를 포함하는 도전성 접착제를 제공하고 이를 이용하여 단자간에 견고하게 결합되도록 하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징에 따르면, 본 발명은 전기전도성을 가진 저융점 합금필러와 상기 저융점 합금필러의 융점에서 경화가 미완료되는 고분자 매트릭스를 포함하는 도전성 접착제에 탄소 나노튜브를 혼합하는 단계와; 상기 탄소 나노튜브가 혼합된 도전성 접착제를 전자부품과 기판 사이에 도포시키는 단계와; 상기 저융점 합금필러의 융점보다 높고 상기 고분자 매트릭스의 경화온도 보다 낮은 온도까지 가열하여 상기 저융점 합금필러를 용융시키는 단계와; 상기 고분자 매트릭스의 경화온도 보다 높거나 같은 온도로 가열하여 상기 고분자 매트릭스를 경화시키는 단계를 포함하여 구성된다.
상기 탄소 나노튜브를 상기 도전성 접착제에 혼합할 때에, 상기 저융점 합금필러의 표면에 형성된 산화막을 제거하기 위한 환원제를 첨가하는 단계를 더 포함 한다.
상기 탄소 나노튜브를 상기 도전성 접착제에 혼합하는 단계 이전에, 상기 탄소 나노튜브를 산처리하여 카르복시기(COOH)를 활성화시키는 단계를 더 포함한다.
상기 탄소 나노튜브의 산처리는 카르복실(carboxylic), 카르보닐(carbonyl) 또는 히드록실(hydroxyl) 기능화에 의해 이루어진다.
상기 저융점 합금필러를 용융시키는 단계와 상기 고분자 매트릭스를 경화시키는 단계 사이에는, 상기 가열한 온도를 일정 시간 유지하여 상기 저융점 합금필러의 융합 및 젖음특성을 발현시키는 단계가 더 포함된다.
상기 저융점 합금필러의 융합 및 젖음특성을 발현시키는 단계에서 가열은 상기 저융점 합금필러의 융점보다 10 내지 30℃ 높은 온도로, 5 내지 30 초 동안 지속된다.
상기 도전성 접착제에는 10% 내지 60% 부피를 차지하는 저융점 합금필러가 함유된다.
상기 저융점 합금필러는 In-76Ga, Sn-92Ga, Ga-5Zn, Ga, Sn-33Bi-51In, Bi-66In, Sn-57Bi-26In, Sn-44In-14Cd, Sn-53.5Bi-20.5Cd, Sn-52In, In-25Cd, Sn-57Bi, Bi-38Cd, In, Sn-43Tl, Sn-33Cd, In-3Ag, Bi-45Sn-0.33Ag, Sn-57Bi-1Ag, Sn-6Zn-6Bi, Sn-9Zn, Sn-0.5Bi-3In-3.5Ag, Sn-5Bi-3Ag, Sn-3.5Ag-0.75Cu, Sn-3Bi-3Ag, Sn-3Ag-0.5Cu, Sn-3.5Ag, Sn-0.7Cu, Sn-25Ag-10Sb, Sn-3Bi-3.2Ag-1.1Cu, Sn-20In-2.8Ag, Sn-3Bi-8Zn, Sn-7.5Bi-2Ag, Sn-5Bi-3.5Ag-0.7Cu, Sn-4.8Bi-3.4Ag, Sn-4Bi-2Ag-0.5Cu-0.1Ge, Sn-3Bi-2Ag-0.75Cu, Sn-3Bi-3.5Ag, Sn-3.2Ag-0.5Cu, Sn-4Ag- 0.5Cu, Sn-2Ag-0.75Cu, Sn-3.8Ag-0.7Cu, Sn-4Ag-1Cu, Sn-4.7Ag-1.7Cu, Sn-2.5Ag-0.8Cu-0.5Sb, Sn-0.5Ag-4Cu, Sn-2Ag, Sn-0.2Ag-2Cu-0.8Sb, Sn-5Sb, Sn, Bi, Tl중 어느 하나이다.
상기 탄소 나노튜브가 산처리되어에 카르복시기가 활성화된 상태에서 탄소나노튜브의 표면에 카르복시기가 길게 연장되게 하기 위해 또 다른 카르복시기를 가지는 유기화물을 붙여 유기화시키는 단계를 더 포함한다.
상기 유기화시키는 단계는 탄소 나노튜브를 아미노, 실란, 티올 또는 부틸로 기능화시키는 것이다.
본 발명의 다른 특징에 따르면, 본 발명은 전기전도성을 가진 저융점 합금필러와, 상기 저융점 합금필러의 융점에서 경화가 미완료되는 고분자매트릭스와, 상기 저융점 합금필러와 고분자매트릭스에 섞어지는 산처리된 탄소나노튜브 를 포함하여 구성된다.
상기 산처리된 탄소나노튜브에 카르복시기를 구비한 유기화물을 붙인 것을 특징으로 한다.
상기 탄소나노튜브의 함유율은 0.001 ~ 10중량%이다.
플럭스, 표면활성제 및 경화제 중 적어도 하나 이상이 첨가된다.
상기 플럭스, 표면활성제, 경화제는 3 ~ 20중량%가 첨가된다.
상기 저융점 합금필러는 In-76Ga, Sn-92Ga, Ga-5Zn, Ga, Sn-33Bi-51In, Bi-66In, Sn-57Bi-26In, Sn-44In-14Cd, Sn-53.5Bi-20.5Cd, Sn-52In, In-25Cd, Sn-57Bi, Bi-38Cd, In, Sn-43Tl, Sn-33Cd, In-3Ag, Bi-45Sn-0.33Ag, Sn-57Bi-1Ag, Sn- 6Zn-6Bi, Sn-9Zn, Sn-0.5Bi-3In-3.5Ag, Sn-5Bi-3Ag, Sn-3.5Ag-0.75Cu, Sn-3Bi-3Ag, Sn-3Ag-0.5Cu, Sn-3.5Ag, Sn-0.7Cu, Sn-25Ag-10Sb, Sn-3Bi-3.2Ag-1.1Cu, Sn-20In-2.8Ag, Sn-3Bi-8Zn, Sn-7.5Bi-2Ag, Sn-5Bi-3.5Ag-0.7Cu, Sn-4.8Bi-3.4Ag, Sn-4Bi-2Ag-0.5Cu-0.1Ge, Sn-3Bi-2Ag-0.75Cu, Sn-3Bi-3.5Ag, Sn-3.2Ag-0.5Cu, Sn-4Ag-0.5Cu, Sn-2Ag-0.75Cu, Sn-3.8Ag-0.7Cu, Sn-4Ag-1Cu, Sn-4.7Ag-1.7Cu, Sn-2.5Ag-0.8Cu-0.5Sb, Sn-0.5Ag-4Cu, Sn-2Ag, Sn-0.2Ag-2Cu-0.8Sb, Sn-5Sb, Sn, Bi, Tl중 어느 하나이다.
본 발명의 또 다른 특징에 따르면, 위의 설명에 따른 도전성 접착제로 페이스트가 만들어진다.
본 발명의 또 다른 특징에 따르면, 위의 설명에 따른 도전성 접착제로 필름이 만들어진다.
본 발명에서는 저융점 합금필러와 고분자 매트릭스에 산처리된 탄소나노튜브를 포함하는 도전성 접착제를 이용하여 전자부품의 단자를 연결하도록 하였다. 따라서 저융점 합금필러들이 물리적인 결합뿐만 아니라 금속학적(화학적) 결합이 이루어지므로 전기적, 열적 특성이 뛰어나고 높은 충격강도와 접합강도를 얻을 수 있는 효과가 있다.
또한 본 발명에서는 도전성 접착제에 산처리가 이루어진 탄소 나노튜브가 포함되어 단자간 접속이 이루어짐으로써, 탄소 나노튜브에 의해 열적, 전기적 전도성 이 향상되고 기계적 강도 또한 높아지는 효과가 있다.
그리고 본 발명에서는 산처리된 탄소 나노튜브의 표면에 카르복시기가 보다 길게 나오도록 하여 환원특성을 높이고 고분자 매트릭스와 잘 섞이도록 하기 위해 또 다른 카르복시기를 구비한 유기화물을 붙여 유기화시키는 공정이 추가된다. 이와 같이 되면 도전성 접착제의 전기도전성 및 환원특성이 향상될 수 있다.
이하 본 발명에 의한 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법의 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참고하여 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명에 의한 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법의 바람직한 실시예의 구성을 보인 단면도이고, 도 2a 내지 도 2d는 본 발명의 바람직한 실시예에 의해 도전성 접착제가 가열되어 점착되는 과정을 보인 단면도이다.
이들 도면에 도시된 바에 따르면, 전자부품(10)은 기판(20)에 실장되어 전기적으로 연결되는데, 보다 정확하게는 상기 전자부품(10)의 범프(12)와 기판(20)의 랜드(22) 사이가 접하여 전기적으로 연결된다.
이때 상기 범프(12)와 랜드(22) 사이는 도전성 접착제(30)에 의해 전기적으로 연결됨과 동시에, 둘 사이가 물리적으로 견고하게 결합될 수 있다. 즉 상기 전자부품(10)과 기판(20) 사이가 별도의 납땜 없이 도전성 접착제(30)에 의해 전기적으로 연결되는 것이다.
상기 기판(20)의 랜드(22)는 상기 전자부품(10)의 범프(12)에 대응되도록 패터닝되고, 상기 범프(12)는 전자부품(10)에 구비된 전극패드 상에 형성된다. 상기 범프(12)는 금, 동 등의 금속으로 형성될 수 있다. 즉 상기 범프(12) 및 랜드(22)는 상기 전자부품(10)과 기판(20)의 단자로서의 역할을 수행한다.
상기 도전성 접착제(30)는 기본적으로 도전성과 전자기차폐성을 가진 금속입자와 유기접착제의 복합체를 의미한다. 상기 도전성 접착제(30)에는 모든 방향에 대해서 도전성을 가진 등방성 도전성 접착제와, 수평방향으로는 절연성을 형성하고 수직방향으로는 도전층을 형성하는 이방성 전도성 접착제가 있다.
그리고 상기 도전성 접착제(30)는 형태에 따라 페이스트(Paste) 및 필름(Film) 등으로 구성된다. 이때, 상기 등방성 도전성 접착제의 경우에는 모든 방향으로 도전성을 가지므로, 범프(12) 및 랜드(22)와 같은 단자 부분에만 국부적으로 공급되어 접합을 수행하게 된다. 이에 반하여, 상기 이방성 도전성 접착제의 경우에는 일방으로만 도전성을 가지므로 페이스트 및 필름의 상태로 전자부품(10)과 기판(20) 사이에 전체적으로 공급되어 접합을 수행하게 된다.
상기 도전성 접착제(30)는 저융점 합금필러(32, low melting point alloy piller; LMPA)와 고분자 매트릭스(34, polymer matrix)를 포함한다. 여기에서, 상기 저융점 합금필러(32)는 가열시 용융이 가능한 도전입자를 말하고, 상기 고분자 매트릭스(34)는 상기 도전입자의 융점에서 경화가 미완료되는 고분자 매트릭스를 말한다.
상기 저융점 합금필러(32)는 상기 범프(12)와 랜드(22) 사이의 전기적 연결을 수행하고, 상기 고분자 매트릭스(34)는 경화되어 상기 범프(12)와 랜드(22)를 결합시키는 역할을 한다. 상기 저융점 합금필러(32)는 단자(12,22)간의 금속학적 결합을 형성하여 안정적인 접촉저항과 뛰어난 전기적, 열적 특성을 가지고 높은 충격강도와 접합강도를 가질 수 있다.
상기 저융점 합금필러(32)는 융점이 비교적 낮은 합금으로 형성되는데, 구체적으로 주석(Sn), 인듐(In), 비스무트(Bi), 구리(Cu), 아연(Zn), 납(Pb), 카드뮴(Cd), 갈륨(Ga), 은(Ag), 탈륨(Tl) 등의 금속으로 이루어지는 합금을 들 수 있다.
상기 저융점 합금필러는 융점이 비교적 낮은 합금으로 형성되는데, 구체적으로 주석(Sn), 인듐(In), 비스무트(Bi), 구리(Cu), 아연(Zn), 납(Pb), 카드뮴(Cd), 갈륨(Ga), 은(Ag), 탈륨(Tl) 등의 금속으로 이루어지는 합금을 들 수 있다.
상기 저융점 합금필러는 크게 63Sn-37Pb의 융점인 183℃에 비해 융점이 낮은 금속 및 합금과 융점 183℃에 비해 융점이 높은 금속 및 합금으로 형성되는데, 전자로는 예를 들어 Ga, In, Sn-52In, Sn-57Bi, In-3Ag, In-34Bi, Bi-45Sn-0.33Ag, Sn-57Bi-1Ag, Sn-6Zn-6Bi (모두 조성비)나 표 1에 나타내는 금속이나 합금 등을 들 수 있다. 또 표 1에는 각 금속 및 각 합금의 융점도 함께 나타내고 있다.
금속 (조성비) 융점(℃)
Sn Bi In Cd Ga Zn Tl
　 　 24 　 76 　 　 16
8 　 　 　 92 　 　 20
　 　 　 　 95 5 　 25
　 　 　 　 100 　 　 29.8
16 33 51 　 　 　 　 61
　 34 66 　 　 　 　 72.4
17 57 26 　 　 　 　 79
42 　 44 14 　 　 　 93
26 53.5 　 20.5 　 　 　 103
48 　 52 　 　 　 　 117
　 　 75 25 　 　 　 127.7
43 57 　 　 　 　 　 139
　 62 　 38 　 　 　 144
　 　 100 　 　 　 　 156.4
57 　 　 　 　 　 43 170
67 　 　 33 　 　 　 176
후자로는 예를 들어 Sn, Bi, Tl, Sn-3.5Ag, Sn-3Ag-0.5Cu (모두 조성비)나 표 2에 나타내는 금속이나 합금 등을 들 수 있다. 또 표 2에는 각 금속 및 각 합금의 융점도 함께 나타내고 있다.
금속 (조성비) 융점(℃)
Sn Bi In Zn Ag Cu Sb Ge
91 　 　 9 　 　 　 　 199
93 0.5 3 　 3.5 　 　 　 215
92 5 　 　 3 　 　 　 216
95.75 　 　 　 3.5 0.75 　 　 218
94 3 　 　 3 　 　 　 218
96.5 　 　 　 3 0.5 　 　 220
96.5 　 　 　 3.5 　 　 　 221
99.3 　 　 　 　 0.7 　 　 227
65 　 　 　 25 　 10 　 233
92.7 3 　 　 3.2 1.1 　 　 240
77.2 　 20 　 2.8 　 　 　 175-186
89 3 　 8 　 　 　 　 189-199
90.5 7.5 　 　 2 　 　 　 190-216
90.8 5 　 　 3.5 0.7 　 　 198-213
91.8 4.8 　 　 3.4 　 　 　 200-216
93.4 4 　 　 2 0.5 　 0.1 202-217
94.25 3 　 　 2 0.75 　 　 205-217
93.5 3 　 　 3.5 　 　 　 208-217
96.3 　 　 　 3.2 0.5 　 　 217-218
95.5 　 　 　 4 0.5 　 　 217-219
97.25 　 　 　 2 0.75 　 　 217-219
95.5 　 　 　 3.8 0.7 　 　 217-220
95 　 　 　 4 1 　 　 217-220
93.6 　 　 　 4.7 1.7 　 　 217-220
96.2 　 　 　 2.5 0.8 0.5 　 217-225
95.5 　 　 　 0.5 4 　 　 217-350
98 　 　 　 2 　 　 　 221-226
97 　 　 　 0.2 2 0.8 　 226-228
95 　 　 　 　 　 5 　 232-240
상기 저융점 합금필러(32)는 상기 도전성 접착제(30) 중에서 10% 내지 60%, 바람직하게는 대략 40%의 체적비를 가진다. 이는 상기 저융점 합금필러(32)의 체적비가 10% 미만이면 고분자 매트릭스(34) 내에서 전기적 도통이 되지 않아 오픈될 가능성이 있고, 60%를 초과하는 경우에는 저융점 합금필러(32)가 과밀하게 배치되어 저융점 합금필러(32)와 고분자 매트릭스(34)의 혼합상태가 불균일해지고 인접단자와 쇼트가 발생할 가능성이 있기 때문이다. 물론 상기 저융점 합금필러(32)는 상기 전자부품(10)과 기판(20) 사이의 초기 거리를 조절함으로써 도전성 접착제(30) 중에 10% 미만 또는 60% 이상의 체적비를 가질 수도 있다.
한편 상기 고분자 매트릭스(34)는 절연성을 가지는 것으로서, 상기 저융점 합금필러(32)를 감싸고 상기 범프(12)와 랜드(22)가 점착되도록 한다. 상기 고분자 매트릭스(34)는 저융점 합금필러(32)의 융점 온도에서 경화가 미완료되는 것으로서, 상기 저융점 합금필러(32)보다 높은 융점을 가진다.
상기 고분자 매트릭스(34)는 다양한 예가 가능한데, 예를 들어 고분자 매트릭스는 열경화성 수지, 열가소성 수지 또는 광경화성 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상일 수 있다.
여기서 열가소성 수지로는 초산비닐계수지, 폴리비닐 부티날계 수지, 염화 비닐계 수지, 스틸렌계 수지, 비닐 메틸 에테르계 수지, 그리브틸 수지, 에틸렌-초산비닐 공중합계 수지, 스틸렌-부타디엔 공중합계 수지, 폴리 부타디엔 수지 및 폴리비닐 알코올계 수지 등을 들 수 있다.
열경화성 수지로서는, 에폭시계 수지, 우레탄계 수지, 아크릴계 수지, 실리콘계 수지, 페놀계 수지, 멜라민계 수지, 알키드계 수지, 요소수지 및 불포화 폴리에스테르 수지등을 사용할 수 있다.
상기 도전성 접착제(30)에 함유되는 상기 저융점 합금필러(32)의 융점 및 고분자 매트릭스(34)의 경화 온도는 시차열(DSC) 분석에 의해서 결정하고 있다. 즉 시차열 분석에 의해 얻어진 스펙트럼의 피크에 기초하여 도전성 입자의 융점 및 고분자 매트릭스(34)의 경화 온도를 결정하고 사용하는 도전성 입자 및 고분자 매트릭스(34)의 조합이 결정되는 것이다.
또한 상기 도전성 접착제(30)에는 도전성 입자 및 고분자 매트릭스(34) 이외의 물질로서 플럭스, 표면 활성제, 경화제 등이 함유될 수 있다.
상기 플럭스(flux)는 예를 들어 수지, 무기산, 아민, 유기산 등의 환원제로서, 용융된 도전성 입자의 표면, 범프(12)의 표면 또는 랜드(22)의 표면의 산화물 등의 표면 이물을 환원함으로써 가용성 또는 가융성 화합물로 바꾸어 제거하는 역할을 한다. 또한 표면 이물이 제거되어 청정해진 상기 도전성 입자의 표면, 범프(12)의 표면이나 랜드(22)의 표면을 피복하여 다시 산화되는 것을 방지한다.
상기 플럭스는 도전성 입자의 융점보다도 높고, 또한 제1단자(11)와 제2단자(31) 사이를 접합하기 위해 실시하는 가열 처리시의 최고 온도보다도 낮은 비등점을 갖고 있는 것이 바람직하다. 상기 도전성 접착제(S) 중 플럭스의 함유율은 3 ~ 20중량%인 것이 바람직하고, 3 ~ 10중량%인 것이 더 바람직하다. 플럭스의 함유율이 20중량%를 초과하면 보이드가 발생하기 쉽고, 접합부에서의 접합 특성이 저하하는 원인이 되어 바람직하지 않다. 또한 플럭스의 함유율이 3중량%이하로 되면 도전성입자의 표면, 범프(12)나 랜드(22)의 표면의 산화물 등의 표면 이물 환원능력이 떨어져 잔류산화막에 의한 접합부의 접합특성이 저하되는 원인이 되어 바람직하지 않다.
상기 표면 활성제는 예를 들어 i)에틸렌글리콜이나 글리세린 등의 글리콜, ii) 말레산이나 아디프산 등의 유기산, iii) 아민, 아미노산, 아민의 유기산염, 아민의 할로겐염 등의 아민계 화합물 또는 ⅳ) 무기산이나 무기산염 등이고, 용융한 도전성 입자의 표면, 제1단자(11)나 제2단자(31)의 표면의 산화물 등의 이물을 용해하여 제거하는 역할을 한다.
상기 표면 활성제는 도전성 입자의 융점보다도 높은 비등점을 갖고, 또한 제1단자(11)와 제2단자(31) 사이를 접합하기 위해 실시하는 가열 처리시의 최고 온도보다도 낮은 온도에서 증발하는 것이 바람직하다. 상기 도전성 접착제(S) 중 표면 활성제의 함유율은 3 ~ 20중량%인 것이 바람직하고, 3 ~ 10중량%인 것이 더 바람직하다. 여기서도 표면 활성제가 20중량%를 초과하면 보이드가 발생하기 쉽고, 접합부에서 접합특성이 저하되는 원인이 된다. 그리고 표면 활성제가 3중량%이하로 되면 역시 도전성입자의 표면, 범프(12)나 랜드(22)의 표면의 산화물 등의 표면 이물 환원능력이 떨어져 잔류산화막에 의한 접합부의 접합특성이 저하되는 원인이 되어 바람직하지 않다.
그리고 상기 경화제는 상기 고분자 매트릭스(S2)의 경화를 촉진하는 것으로, Diaminodiphenyl sulfone(DDS) 등이 있다. 경화제도 도전성 복합체 중의 함유율이 위에서 설명한 표면 활성제의 그것과 동일하게 되는 것이 좋다.
한편 상기 도전성 접착제(30)에는 탄소 나노튜브(40)가 혼합된다. 상기 탄소 나노튜브(40)는 뛰어난 인장강도(철의 약 100배)와 약 1TPa의 Young's modulus 및 1Gpa의 shear modulus 를 가지고 있기 때문에 이상적인 나노 강화재료로 각광받고 있다. 또한 상기 탄소 나노튜브(40)는 탄소간의 강한 결합력으로 인해 구리보다 약 8배 정도 높은 전기 전도도를 가진다.
본 발명의 도전성 접착제(30)에서 상기 탄소나노튜브(40)의 함유율은 0.001 ~ 10중량%인 것이 좋다. 만약 탄소나노튜브(40)의 함유율이 0.001중량%이하이면 범프(12)와 랜드(22)의 표면의 산화물 등의 표면이물의 용해제거능력이 떨어져 접합부의 접합특성이 저하되는 원인이 되고, 10중량%를 초과하면 인접한 단자(12,22)들 간의 도전경로를 형성함으로써 단락을 발생시킬 수 있다.
이와 같은 특성을 가진 상기 탄소 나노튜브(40)는 상기 단자(12,22)간의 전기적 연결에 참여하여 열적, 전기적 전도성을 향상시키며 기계적 강도를 높이게 된다. 상기 탄소나노튜브(40)는 단일벽 탄소나노튜브(SWNT)와 다중벽 탄소나노튜브(MWNT) 모두를 포함한다.
본 실시예에서는 상기 탄소 나노튜브(40)가 상기 도전성 접착제(30)에 혼합되기 전에 산처리가 이루어진다. 상기 탄소 나노튜브(40)의 산처리 방법으로는 H2SO4 및 HNO3(3:1) 용액에 0.5g의 탄소 나노튜브를 첨가한 후 70℃에서 12시간 동안 교반하고, 이후에 산 용액의 제거를 위해 증류수를 이용하여 반복적인 필터링을 통해 pH를 6~7로 맞추는 방법이 사용되었다. 물론, 상기 탄소 나노튜브(40)의 산처리 방법은 상술한 방법 이외에도 다양한 방법이 사용될 수 있다. 예를 들어, 상기 탄소 나노튜브(40)의 산처리는 카르복실(carboxylic), 카르보닐(carbonyl) 및 히드록실(hydroxyl) 기능화(functoinalization) 그리고 이외의 다양한 기능화에 의해 이루어 질 수 있다.
이와 같이 상기 탄소 나노튜브(40)의 산처리가 이루어지면 상기 탄소 나노튜브(40)의 표면에 카르복시기(COOH)가 활성화된다. 활성화된 상기 카르복시기는 상기 범프(12), 랜드(22) 및 저융점 합금필러(32) 표면의 산화막을 제거하는 효과를 가진다. 즉 상기 카르복시기는 산화막을 제거하는 역할을 함으로써, 도전성 접착제(30)의 환원특성을 강화시키는 역할을 한다. 따라서 본 실시예에서는 상기 탄소 나노튜브(40)를 상기 도전성 접착제(30)에 혼합하기 전에 산처리 공정을 하는 것이다.
산처리된 상기 탄소 나노튜브(40)의 표면에 카르복시기가 더 길게 나오도록 하기 위해 다음과 같은 공정, 즉 또 다른 카르복시기를 구비한 유기화물을 붙여 유기화시키는 공정이 추가된다. 이와 같이 카르복시기가 더 길게 탄소 나노튜브(40)의 표면에 나오게 되면 도전성 접착제(30)의 전기도전성 및 환원특성이 향상될 수 있다.
이와 같이 탄소나노튜브(40)를 유기화시키는 방법의 예를 들면, 먼저 아미노 기능화(Amino functionalization)가 있다. 이는 산처리된 탄소 나노튜브(40)와 SOCl2(Thionyl chloride)를 혼합한 후에 1시간 동안 세척 후, 60℃에서 12시간 동안 리플럭스(환류냉각) 시킨다. 그리고 반복적인 세척(Rinsing) 과정과 필터링(Filtering) 과정을 실시하고 진공상태의 오븐에서 약 24시간 건조시키면 최종적으로 아미노 기능화된 탄소 나노튜브(40)가 얻어진다.
다른 방법으로 산처리된 탄소 나노튜브(40)와 옥타데실아민(Octadecylamine)을 혼합한 후에 120℃에서 5일간 반응시킨다. 그리고 상기 탄소나노튜브(40)와 옥타데실아민이 혼합된 용액을 상온에서 식힌 후에 에탄올(Ethanol)과 30분동안 교반반응시킨다. 그 후에 반복적으로 세척(Rinsing) 과정과 필터링(Filtering) 과정을 실시하고 진공상태의 오븐에서 약 24시간 건조시키면 최종적으로 아미노 기능화된 탄소 나노튜브(40)가 얻어진다.
두 번째로 실란 기능화(Silane functionalization)가 있다. 이는 산처리된 탄소 나노튜브(40)를 2%의 3-aminopropyltrietoxysilane(APTEOS) 용액과 혼합한 후 285㎖의 에탄올과 15㎖의 증류수 용액에 첨가한다. 이와 같이 만들어진 용액은 50℃에서 12시간 동안 교반하여 산처리와 동일한 방법으로 필터링을 실시하고 진공상태의 오븐 내에서 약 24시간 건조시키면 최종적으로 실란 기능화된 탄소 나노튜브(40)가 얻어진다.
세 번째로 티올 기능화(Thiol functionalization)가 있다. 아미노 기능화된 탄소 나노튜브(40)에 티올기를 노출시키기 위하여, 상기 아미노기를 HOOC-R-SH와 같은 티올 작용기와 카르복실기 작용기를 동시에 가진 화학물질의 카르복실기 작용기와 아미드 결합으로 연결시킨다. 그러면 기질 표면에 티올기가 노출된 'CNT-CONH-R-SH' 형태의 구조가 만들어진다. 이때 상기 아미드 결합의 커플링제로써 1,3-dicyclohexyl carbodiimide, O-(7-azabenzotriazol-1-yl)-1, 1,:3, 3-tetramethyl uranium hexafluophosphate 등을 사용하는 것이 바람직하다.
네 번째로 부틸 기능화(Buthyl functionalization)가 있다. 우선 상기 탄소 나노튜브(40)를 DMF(디메틸포름아미드)에 녹이고 3시간 동안 초음파기로 분산시킨다. 그리고 로도부탄(lodo-butane)과 벤졸 페록사이드(benzoyl peroxide)(4:1.6mol %)를 첨가하고 아르곤(Ar) 분위기 하에서 75℃로 24시간 동안 반응시킨다. 다음으로 반응을 마친 물질을 DMF를 이용하여 반복적으로 희석과 필터링을 실시하고, 아세톤과 메탄올을 이용하여 세척한 후 80℃ 진공상태의 오븐에서 12시간 건조시키면 부틸 기능화된 탄소 나노튜브(40)가 얻어진다.
참고로 상술한 탄소 나노튜브(40)를 유기화시키는 단계에서 온도, 시간 조건 등은 최적의 예를 기술한 것이고, 이는 상술한 온도, 시간 등을 포함하여 소정의 범위 내에서 변경될 수 있다. 그리고 탄소나노튜브(40)의 유기화방법은 카르복시기를 포함한 유기화물을 산처리된 탄소나노튜브(40)상의 카르복시기에 부티는 것이므로 위에서 언급한 예시 외에도 다양한 유기화물을 사용할 수 있다.
한편 본 실시예에서 상기 탄소 나노튜브(40)를 산처리하지 않은 상태로 도전성 접착제(30)에 혼합하는 경우에는, 상기 카르복시기와 같이 산화막을 제거하기 위한 별도의 환원제를 투입하는 것이 바람직하다.
이하에서는 본 발명에 의한 도전성 접착제를 이용하여 단자를 접속하는 과정에 대해 도 2 및 도 3을 참조하여 상세하게 설명한다.
먼저 도전성 접착제(30)를 사용하기 전에 탄소 나노튜브(40)를 산처리하는 공정을 거쳐야 한다. 상기 탄소 나노튜브(40)의 산처리 공정이 이루어지면 상기 탄소 나노튜브(40)의 표면에 카르복시기(COOH)가 활성화된다(S10).
산처리된 상기 탄소 나노튜브(40)의 표면에는 더 길게 카르복시기가 나오도록 하기 위해 아미노 기능화를 비롯하여 실란 기능화, 티올 기능화, 부틸 기능화와 같은 유기화공정이 추가될 수 있다.
이와 같이 상기 탄소 나노튜브(40)의 산처리 및 유기화 공정이 이루어지면 상기 탄소 나노튜브(40)를 도전성 접착제(30)에 혼합시킨다(S20). 상기 도전성 접착제(30)에는 상술한 바와 같이 저융점 합금필러(32) 및 고분자 매트릭스(34)가 포함되어 있다. 물론, 본 발명의 도전성 접착제(30)는 실질적으로 상기 산처리된 탄소나노튜브(40) 또는 산처리되고 기능화된 탄소나노튜브(40)가 섞어진 것이다.
이 상태에서 상기 도전성 접착제(30)가 상기 전자부품(10)과 기판(20) 사이에 위치하도록 한다. 즉 도 2a에 도시된 바와 같이, 상기 전자부품(10)의 하면과 기판(20)의 상면에 도전성 접착제(30)가 도포되도록 하여 상기 도전성 접착제(30)를 통해 범프(12)와 랜드(22)가 연결되도록 한다.
다음으로, 리플로우 공정에 의해 상기 도전성 접착제(30)를 가열하고 이와 동시에 상기 전자부품(10)을 화살표 방향으로 압력을 가한다. 이와 같이 되면 상기 저융점 합금필러(32)가 용융되어 상기 범프(12)와 랜드(22)를 전기적으로 연결함과 동시에 상기 고분자 매트릭스(34)는 상기 범프(12)와 랜드(22) 사이를 점착시켜 고정하게 된다. 이하에서는 이러한 도전성 접착제(30)의 가열과정을 보다 상세하게 살펴본다.
먼저 상기 도전성 접착제(30)는 저융점 합금필러(32)의 융점보다 높고 상기 고분자 매트릭스(34)의 경화온도보다 낮은 온도로 가열된다. 이와 같이 가열되면, 상기 저융점 합금필러(32)는 용융되어 흐를 수 있는 상태가 된다. 도 2b에는 상기 저융점 합금필러(32)가 용융된 상태가 도시되어 있다.
다음으로 상기와 같은 가열을 일정 시간 유지하여 저융점 합금필러(32)의 특성을 발현시키는 단계가 이어진다. 상기 발현구간은 저융점 합금필러(32)의 융점보다 20~30℃ 높은 온도로 대략 5~30초 동안 가열을 지속함으로써 이루어진다. 이때 속경화가 이루어지는 경우에는 상기 발현구간에서 1~5초 동안의 가열도 가능하다.
상기 발현구간은 상기 저융점 합금필러(32)의 특성인 융합(coalescence) 및 젖음 특성이 발현되는 구간으로서, '융합'은 용융된 상태의 상기 저융점 합금필러(32) 입자가 서로 밀착되어 덩어리를 만들게 되는 것을 의미하고, '젖음'은 용융되어 액체 상태인 저융점 합금필러(32)가 고체인 상기 범프(12) 및 랜드(22)의 외면에 번져 부착 및 침투하는 특성을 말한다.
이와 같은 발현구간은 도 2c에 잘 도시되어 있다. 즉 상기 저융점 합금필러(32)가 범프(12) 및 랜드(22)의 외면을 중심으로 뭉치면서 부착 및 침투하게 된다. 상기 발현구간의 온도는 상기 고분자 매트릭스(34)의 융점보다는 낮게 유지되어야 한다. 이와 같이 되면, 상기 저융점 합금필러(32)는 범프(12)와 랜드(22) 사이를 연결하는 상태가 되고, 범프(12)와 랜드(22)의 외면을 고르게 커버하여 안정적인 전기적 연결을 수행하게 된다.
특히 상기 저융점 합금필러(32)는 상대적으로 우수한 플럭싱(fluxing) 성질을 가지고 있고, 비정형의 볼 형상의 필러를 형성하게 되며, 이와 같은 상태로 상기 범프(12) 및 랜드(22) 사이에 자기응집되어 하나의 도전로를 형성하게 된다. 또하나 본 실시예에서는 산처리된 탄소 나노튜브(40)의 표면에 활성화된 카르복시기가 플럭싱 효과가 있어 보다 효과적으로 산화막이 제거될 수 있다.
한편 상기 고분자 매트릭스(34)는 상기 저융점 합금필러(32)가 형성하는 도전로를 외측에서 감싸게 된다. 이는 상기 가열구간을 거치면서 고분자 매트릭스(34)의 점착성(viscosity)이 줄어들어 유동될 수 있는 상태이므로, 상기 저융점 합금필러(32)와 고분자 매트릭스(34) 간의 분리가 자연스럽게 이루어질 수 있다.
끝으로 상기 고분자 매트릭스(34)의 경화온도 보다 높거나 같은 온도로 가열하여 상기 고분자 매트릭스(34)를 경화시킨다(도 2d 참조). 상기 고분자 매트릭스(34)가 경화되면 점착성이 줄어들었던 상기 고분자 매트릭스(34)가 경화상태로 되면서 상기 범프(12)와 랜드(22) 사이를 견고하게 결합시키게 된다. 보다 정확하게는 상기 저융점 합금필러(32)가 형성한 도전로를 감싼 상태로 상기 고분자 매트릭스(34)가 경화됨으로써, 상기 고분자 매트릭스(34)는 범프(12)와 랜드(22) 사이의 물리적 결합 외에도 절연 역할도 수행하게 된다.
본 발명의 권리범위는 위에서 설명된 실시예에 한정되지 않고 청구범위에 기재된 바에 의해 정의되며, 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 청구범위에 기재된 권리범위 내에서 다양한 변형과 개작을 할 수 있다는 것은 자명하다.
도 1은 본 발명에 의한 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법의 바람직한 실시예의 구성을 보인 단면도.
도 2a 내지 도 2d는 본 발명의 바람직한 실시예에 의해 도전성 접착제가 가열되어 점착되는 과정을 보인 단면도.
도 3은 본 발명에 의한 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법을 보인 흐름도.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 *
10 : 전자부품 12 : 범프
20 : 기판 22 : 랜드
30 : 도전성 접착제 32 : 저융점 합금필러
34 : 고분자 매트릭스 40 : 탄소 나노튜브

Claims (18)

  1. 전기전도성을 가진 저융점 합금필러와 상기 저융점 합금필러의 융점에서 경화가 미완료되는 고분자 매트릭스를 포함하는 도전성 접착제에 탄소 나노튜브를 혼합하는 단계와;
    상기 탄소 나노튜브가 혼합된 도전성 접착제를 전자부품과 기판 사이에 도포시키는 단계와;
    상기 저융점 합금필러의 융점보다 높고 상기 고분자 매트릭스의 경화온도 보다 낮은 온도까지 가열하여 상기 저융점 합금필러를 용융시키는 단계와;
    상기 고분자 매트릭스의 경화온도 보다 높거나 같은 온도로 가열하여 상기 고분자 매트릭스를 경화시키는 단계를 포함하되,
    상기 탄소 나노튜브를 상기 도전성 접착제에 혼합할 때에, 상기 저융점 합금필러의 융점보다 높고 상기 고분자 매트릭스의 경화 온도보다 낮은 비등점을 갖는 환원제를 첨가하는 단계를 더 포함함을 특징으로 하는 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 탄소 나노튜브를 상기 도전성 접착제에 혼합하는 단계 이전에, 상기 탄 소 나노튜브를 산처리하여 카르복시기(COOH)를 활성화시키는 단계를 더 포함함을 특징으로 하는 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법.
  4. 삭제
  5. 제 3 항에 있어서,
    상기 저융점 합금필러를 용융시키는 단계와 상기 고분자 매트릭스를 경화시키는 단계 사이에는, 상기 저융점 합금필러의 융점보다 높고 상기 고분자 매트릭스가 경화되는 온도보다는 낮은 온도를 일정 시간 유지하여 상기 저융점 합금필러의 융합 및 젖음특성을 발현시키는 단계가 더 포함됨을 특징으로 하는 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 저융점 합금필러의 융합 및 젖음특성을 발현시키는 단계에서, 상기 저융점 합금필러의 융점보다 10 내지 30℃ 높은 온도로, 5 내지 30 초 동안 지속됨을 특징으로 하는 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 도전성 접착제에는 10% 내지 60% 부피를 차지하는 저융점 합금필러가 함유됨을 특징으로 하는 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 저융점 합금필러는 In-76Ga, Sn-92Ga, Ga-5Zn, Ga, Sn-33Bi-51In, Bi-66In, Sn-57Bi-26In, Sn-44In-14Cd, Sn-53.5Bi-20.5Cd, Sn-52In, In-25Cd, Sn-57Bi, Bi-38Cd, In, Sn-43Tl, Sn-33Cd, In-3Ag, Bi-45Sn-0.33Ag, Sn-57Bi-1Ag, Sn-6Zn-6Bi, Sn-9Zn, Sn-0.5Bi-3In-3.5Ag, Sn-5Bi-3Ag, Sn-3.5Ag-0.75Cu, Sn-3Bi-3Ag, Sn-3Ag-0.5Cu, Sn-3.5Ag, Sn-0.7Cu, Sn-25Ag-10Sb, Sn-3Bi-3.2Ag-1.1Cu, Sn-20In-2.8Ag, Sn-3Bi-8Zn, Sn-7.5Bi-2Ag, Sn-5Bi-3.5Ag-0.7Cu, Sn-4.8Bi-3.4Ag, Sn-4Bi-2Ag-0.5Cu-0.1Ge, Sn-3Bi-2Ag-0.75Cu, Sn-3Bi-3.5Ag, Sn-3.2Ag-0.5Cu, Sn-4Ag-0.5Cu, Sn-2Ag-0.75Cu, Sn-3.8Ag-0.7Cu, Sn-4Ag-1Cu, Sn-4.7Ag-1.7Cu, Sn-2.5Ag-0.8Cu-0.5Sb, Sn-0.5Ag-4Cu, Sn-2Ag, Sn-0.2Ag-2Cu-0.8Sb, Sn-5Sb, Sn, Bi, Tl중 어느 하나임을 특징으로 하는 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법.
  9. 제 3 항에 있어서,
    상기 탄소 나노튜브가 산처리되어에 카르복시기가 활성화된 상태에서 탄소나노튜브의 표면에 카르복시기가 길게 연장되게 하기 위해 또 다른 카르복시기를 가지는 유기화물을 붙여 유기화시키는 단계를 더 포함함을 특징으로 하는 단자간 접속방법.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 유기화시키는 단계는 아미노, 실란, 티올 또는 부틸로 기능화시키는 것임을 특징으로 하는 도전성 접착제를 이용한 단자간 접속방법.
  11. 제1항에 따라 제조되는 도전성 접착제로서,
    전기전도성을 가진 저융점 합금필러와,
    상기 저융점 합금필러의 융점에서 경화가 미완료되는 고분자매트릭스와,
    상기 저융점 합금필러와 고분자매트릭스에 섞어지는 산처리된 탄소나노튜브 를 포함하여 구성됨을 특징으로 하는 도전성 접착제.
  12. 제 11 항에 있어서, 상기 산처리된 탄소나노튜브에 카르복시기를 구비한 유기화물을 붙인 것을 특징으로 하는 도전성 접착제.
  13. 제 12 항에 있어서, 상기 탄소나노튜브의 함유율은 0.001 ~ 10중량%임을 특징으로 하는 도전성 접착제.
  14. 제 12 항에 있어서, 플럭스, 표면활성제 및 경화제 중 적어도 하나 이상이 첨가됨을 특징으로 하는 도전성 접착제.
  15. 제 14항에 있어서, 상기 플럭스, 표면활성제, 경화제는 3 ~ 20중량%가 첨가됨을 특징으로 하는 도전성 접착제.
  16. 제 12 항에 있어서,
    상기 저융점 합금필러는 In-76Ga, Sn-92Ga, Ga-5Zn, Ga, Sn-33Bi-51In, Bi-66In, Sn-57Bi-26In, Sn-44In-14Cd, Sn-53.5Bi-20.5Cd, Sn-52In, In-25Cd, Sn-57Bi, Bi-38Cd, In, Sn-43Tl, Sn-33Cd, In-3Ag, Bi-45Sn-0.33Ag, Sn-57Bi-1Ag, Sn-6Zn-6Bi, Sn-9Zn, Sn-0.5Bi-3In-3.5Ag, Sn-5Bi-3Ag, Sn-3.5Ag-0.75Cu, Sn-3Bi-3Ag, Sn-3Ag-0.5Cu, Sn-3.5Ag, Sn-0.7Cu, Sn-25Ag-10Sb, Sn-3Bi-3.2Ag-1.1Cu, Sn-20In-2.8Ag, Sn-3Bi-8Zn, Sn-7.5Bi-2Ag, Sn-5Bi-3.5Ag-0.7Cu, Sn-4.8Bi-3.4Ag, Sn-4Bi-2Ag-0.5Cu-0.1Ge, Sn-3Bi-2Ag-0.75Cu, Sn-3Bi-3.5Ag, Sn-3.2Ag-0.5Cu, Sn-4Ag-0.5Cu, Sn-2Ag-0.75Cu, Sn-3.8Ag-0.7Cu, Sn-4Ag-1Cu, Sn-4.7Ag-1.7Cu, Sn-2.5Ag-0.8Cu-0.5Sb, Sn-0.5Ag-4Cu, Sn-2Ag, Sn-0.2Ag-2Cu-0.8Sb, Sn-5Sb, Sn, Bi, Tl중 어느 하나임을 특징으로 하는 도전성 접착제.
  17. 제 11 항 내지 제 16 항 중 어느 한 항에 따른 도전성 접착제로 만들어진 페이스트.
  18. 제 11 항 내지 제 16 항 중 어느 한 항에 따른 도전성 접착제로 만들어진 필름.
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