KR101144015B1 - 상온에서 증착된 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막, 이를 포함하는 캐퍼시터 및 트랜지스터와 이들의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 상온에서 스퍼터링 법으로 증착된 Mg2Hf5O12 유전체 박막과 이를 포함하는 캐퍼시터 및 트랜지스터와 이들의 제조방법에 관한 것이다.
더욱 상세하게는 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막, MgO 및 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막 또는 HfO2 및 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막과; 기판, 제1 전극, 제2 전극 및 유전체층을 포함하고, 상기 유전체층은 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 위치하고, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 캐퍼시터; 및 기판, 상기 기판 상에 형성되는 게이트 전극, 상기 게이트 전극 및 기판 상에 형성되는 게이트 절연막, 상기 게이트 절연막 상에 형성되는 채널층, 및 상기 채널층 상에, 상기 채널층을 적어도 일부 드러내도록 형성되는 소스 전극 및 드레인 전극을 포함하고, 상기 게이트 절연막은, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 전계 효과 트랜지스터에 관한 것이다.
또한, (a) MgO 분말과 HfO2 분말을 혼합하고 고온에서 하소하여 MgO - HfO2 복합체를 형성하는 단계; (b) 상기 MgO - HfO2 복합체를 분쇄하고 성형한 후 고온 소결하여 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 형성하는 단계 및; (c) 상기 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 이용하여 스퍼터링 법으로 박막을 형성하는 단계를 포함하는 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법과; 상기의 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법을 포함하는 캐퍼시터 및 트랜지스터의 제조방법에 관한 것이다.
더욱 상세하게는 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막, MgO 및 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막 또는 HfO2 및 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막과; 기판, 제1 전극, 제2 전극 및 유전체층을 포함하고, 상기 유전체층은 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 위치하고, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 캐퍼시터; 및 기판, 상기 기판 상에 형성되는 게이트 전극, 상기 게이트 전극 및 기판 상에 형성되는 게이트 절연막, 상기 게이트 절연막 상에 형성되는 채널층, 및 상기 채널층 상에, 상기 채널층을 적어도 일부 드러내도록 형성되는 소스 전극 및 드레인 전극을 포함하고, 상기 게이트 절연막은, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 전계 효과 트랜지스터에 관한 것이다.
또한, (a) MgO 분말과 HfO2 분말을 혼합하고 고온에서 하소하여 MgO - HfO2 복합체를 형성하는 단계; (b) 상기 MgO - HfO2 복합체를 분쇄하고 성형한 후 고온 소결하여 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 형성하는 단계 및; (c) 상기 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 이용하여 스퍼터링 법으로 박막을 형성하는 단계를 포함하는 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법과; 상기의 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법을 포함하는 캐퍼시터 및 트랜지스터의 제조방법에 관한 것이다.
Description
본 발명은 상온에서 스퍼터링 법으로 증착된 Mg2Hf5O12 유전체 박막과 이를 포함하는 캐퍼시터 및 트랜지스터와 이들의 제조방법에 관한 것이다.
최근 들어 플렉서블 (flexible)하고 투명한, 트랜지스터의 저전압 구동을 위한 고유전성 게이트 절연막에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이에 응용 가능한 고유전성 게이트 절연막은 저온 공정이 가능해야 하고 높은 투명성을 지녀야 한다. 특히 에너지 소비를 줄이기 위해서는 저전압 구동이 필수적이며, 이를 위해서 게이트 절연막이 높은 유전상수와 낮은 누설전류 특성을 가져야 한다.
고유전성 게이트 절연막으로 HfO2 유전체 박막에 대한 연구 및 보고가 많이 이루어져 왔는데, 이는 HfO2 유전체 박막이 25의 높은 유전상수 값을 가지며, 밴드갭 에너지가 5.68 eV 정도로 커서 절연파괴 특성이 우수하기 때문이다. 기존의 SiO2 박막을 대체하기 위해서 HfO2 박막에 대한 많은 연구가 이루어져 왔으나, 상온에서 증착된 HfO2 박막의 경우 많은 양의 결함 트랩 (defect trap)을 갖고 있어, 누설전류 특성이 좋지 않고 안정성에 문제가 있는 것으로 알려져 있다.
절연파괴 강도가 높고, 우수한 누설전류 특성을 갖는 절연막으로서 MgO 박막에 대한 연구 또한 진행되어 왔다. 그러나 MgO 박막은 유전상수 값이 10 정도로 낮아서, 단독으로 게이트 절연막으로 사용되기는 어렵다는 문제점이 있다.
따라서 기존의 HfO2 박막의 누설전류 특성을 개선시키고, MgO 박막의 낮은 유전상수 값을 보상할 수 있는 새로운 조성의 게이트 절연막의 제공이 필요하다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 MgO - HfO2 복합체 타켓을 스퍼터링 법으로 증착하여 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 형성하여, 낮은 누설전류 및 높은 전열파괴 특성을 갖는 유전체 박막과 이를 포함하는 캐퍼시터 및 트랜지스터를 제공하고 각각의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 과제는 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막, MgO 및 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막 또는 HfO2 및 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막과; 기판, 제1 전극, 제2 전극 및 유전체층을 포함하고, 상기 유전체층은 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 위치하고, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 캐퍼시터; 및 기판, 상기 기판 상에 형성되는 게이트 전극, 상기 게이트 전극 및 기판 상에 형성되는 게이트 절연막, 상기 게이트 절연막 상에 형성되는 채널층, 및 상기 채널층 상에, 상기 채널층을 적어도 일부 드러내도록 형성되는 소스 전극 및 드레인 전극을 포함하고, 상기 게이트 절연막은, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 전계 효과 트랜지스터에 의하여 달성될 수 있다.
또한, 본 발명의 과제는 (a) MgO 분말과 HfO2 분말을 혼합하고 고온에서 하소하여 MgO - HfO2 복합체를 형성하는 단계; (b) 상기 MgO - HfO2 복합체를 분쇄하고 성형한 후 고온 소결하여 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 형성하는 단계 및; (c) 상기 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 이용하여 스퍼터링 법으로 박막을 형성하는 단계를 포함하는 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법과; 상기의 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법을 포함하는 캐퍼시터 및 트랜지스터의 제조방법에 의하여 달성될 수 있다.
본 발명은 낮은 누설전류 및 높은 절연파괴 전압 특성을 지닌 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 제공하고 상온에서 스퍼터링 법으로 이를 형성하는 방법을 제공한다. 또한, 상기 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 유전체층으로 포함하는 캐퍼시터와 게이트 절연막으로 포함하는 저전압 구동 박막형 트랜지스터 (thin film transistor, TFTs)를 제공한다. 또한 그 제조방법을 제공하는 것이다.
MgO - HfO2 복합체 타겟으로부터 상온 스퍼터링 법으로 증착한 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막을 사용함으로써, 종래 기술에 의한 HfO2 유전체 박막을 사용한 경우보다 누설전류 특성이 우수하여 전류-전압 안정성이 높은 저전압 구동 산화물 반도체 트랜지스터를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따라 MgO의 첨가량을 변화시키면서 1400℃도에서 다섯 시간 동안 소결한 MgO - HfO2 복합 세라믹 타겟의 X-선회절 패턴을 나타낸 그래프. MgO 첨가량은 (a) 0 몰%, (b) 5 몰%, (c) 10 몰%, (d) 20 몰%, (e) 30 몰%.
도 2는 (a) HfO2 파우더와 본 발명의 실시예에 따라 상온에서 스퍼터링 법으로 얻어진 (b) HfO2 박막과 (c) Mg2Hf5O12 유전체 박막의 X-선 회절 패턴을 보여준다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따라 스퍼터링 법으로 증착된 Mg2Hf5O12 박막의 투과전자현미경 사진이고 오른쪽 상부의 작은 사진은 전자회절(SAED) 패턴이다.
도 4는 도 3의 결정립의 확대 사진이고 오른쪽 상부의 작은 사진은 고배율 사진으로 결정립이 Mg2Hf5O12 구조를 보여준다.
도 5는 본 발명의 실시예와 비교예에 따라 스퍼터링 법으로 얻어진 Mg2Hf5O12 박막과 HfO2 박막의 유전상수를 나타낸다.
도 6은 본 발명의 실시예와 비교예에 따라 스퍼터링 법으로 얻어진 Mg2Hf5O12 박막과 HfO2 박막의 누설전류 특성을 나타낸다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따라 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 산화물 반도체(InGaZnO4) 기반 트랜지스터의 특성 (Output 특성)을 보여준다.
도 8은 본 발명의 실시예에 따라 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 산화물 반도체 기반 트랜지스터의 특성 (Transfer 특성)을 보여준다.
도 9는 본 발명의 비교예에 따라 HfO2 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 산화물 반도체(InGaZnO4) 기반 트랜지스터의 특성 (Output 특성)을 보여준다.
도 10은 본 발명의 비교예에 따라 HfO2 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 산화물 반도체 기반 트랜지스터의 특성 (Transfer 특성)을 보여준다.
도 2는 (a) HfO2 파우더와 본 발명의 실시예에 따라 상온에서 스퍼터링 법으로 얻어진 (b) HfO2 박막과 (c) Mg2Hf5O12 유전체 박막의 X-선 회절 패턴을 보여준다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따라 스퍼터링 법으로 증착된 Mg2Hf5O12 박막의 투과전자현미경 사진이고 오른쪽 상부의 작은 사진은 전자회절(SAED) 패턴이다.
도 4는 도 3의 결정립의 확대 사진이고 오른쪽 상부의 작은 사진은 고배율 사진으로 결정립이 Mg2Hf5O12 구조를 보여준다.
도 5는 본 발명의 실시예와 비교예에 따라 스퍼터링 법으로 얻어진 Mg2Hf5O12 박막과 HfO2 박막의 유전상수를 나타낸다.
도 6은 본 발명의 실시예와 비교예에 따라 스퍼터링 법으로 얻어진 Mg2Hf5O12 박막과 HfO2 박막의 누설전류 특성을 나타낸다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따라 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 산화물 반도체(InGaZnO4) 기반 트랜지스터의 특성 (Output 특성)을 보여준다.
도 8은 본 발명의 실시예에 따라 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 산화물 반도체 기반 트랜지스터의 특성 (Transfer 특성)을 보여준다.
도 9는 본 발명의 비교예에 따라 HfO2 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 산화물 반도체(InGaZnO4) 기반 트랜지스터의 특성 (Output 특성)을 보여준다.
도 10은 본 발명의 비교예에 따라 HfO2 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 산화물 반도체 기반 트랜지스터의 특성 (Transfer 특성)을 보여준다.
본 발명의 상세한 구성은 다음과 같다.
먼저 본 발명의 유전체 박막은 Mg2Hf5O12를 포함할 수 있고, MgO 및 Mg2Hf5O12를 함께 포함할 수 있으며, HfO2 및 Mg2Hf5O12를 함께 포함할 수도 있다. 상기의 구성은 본 발명의 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법 중, 스퍼터링을 위한 타켓의 형성 과정에 따라 결정된다. 본 발명의 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법은 (a) MgO 분말과 HfO2 분말을 혼합하고 고온에서 하소하여 MgO - HfO2 복합체를 형성하는 단계; (b) MgO - HfO2 복합체를 분쇄하고 성형한 후 고온 소결하여 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 형성하는 단계 및; (c) MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 이용하여 스퍼터링 법으로 박막을 형성하는 단계를 포함한다. 여기서, 단계 (a)의 MgO 분말과 HfO2 분말의 총량 중 MgO 분말의 함량에 따라 유전체 박막의 구성 성분이 달라지는데, 구체적으로 MgO 분말과 HfO2 분말의 총량 중 MgO 분말의 함량이 6 내지 8 질량%인 경우에는 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막이 형성되고, MgO 분말과 HfO2 분말의 총량 중 MgO 분말의 함량이 8 내지 12 질량%인 경우에는 MgO 및 Mg2Hf5O12를 함께 포함하는 유전체 박막이 형성되고, MgO 분말과 HfO2 분말의 총량 중 MgO 분말의 함량이 2 내지 6 질량%인 경우에는 HfO2 및 Mg2Hf5O12를 함께 포함하는 유전체 박막이 형성된다.
단계 (a)의 하소는 1100oC 내지 1300oC에서 실시할 수 있고, 단계 (b)의 고온 소결은 MgO와 HfO2가 혼합되어 있는 복합체를 1300oC 내지 1500oC에서 10 내지 12시간 동안 열처리하여 실시할 수 있다.
단계 (b)의 상기 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓은 (MgO)X - (HfO2)1-X (상기 X 는 0.25 내지 0.31)의 복합체 조성비를 갖는 것일 수 있다. 이론적인 계산에 따르면, x = 0.2857인 경우, 즉 (MgO)0.2857 - (HfO2)0.7143인 경우에, 각 성분의 조성비가 Mg2Hf5O12의 조성비와 일치하고, 반복 실험에 따라 확인한 바에 따르면, (MgO)X - (HfO2)1-X에서 x가 0.25 내지 0.31인 경우에는 MgO와 HfO2는 유효 수준 이하로만 존재하고 Mg2Hf5O12만을 포함하는 박막이 형성된다. (MgO)X - (HfO2)1-X에서, x가 0.0963 내지 0.25인 경우에는 Mg2Hf5O12와 HfO2이 공존하는 박막이 형성되고, x가 0.31 내지 0.4159인 경우에는 Mg2Hf5O12와 MgO가 공존하는 박막이 형성 형성된다. 이를 질량%로 환산하면, (MgO)0.4159 - (HfO2)0.5841은 MgO가 12 질량%, HfO2가 88 질량%; (MgO)0.3123 - (HfO2)0. 6877는 MgO가 8 질량%, HfO2가 92 질량%; (MgO)0.25 - (HfO2)0.75는 MgO가 6 질량%, HfO2가 94 질량%인 경우; (MgO)0.0963 - (HfO2)0.9037은 MgO가 2 질량%, HfO2가 98 질량%인 경우에 해당한다. 즉, 필요에 따라서 스퍼터링 타켓을 제조하는 단계 (a)의 MgO 함량을 조절하여 타켓의 조성비를 조절하면, 스퍼터링으로 형성된 박막이 Mg2Hf5O12만을 포함하거나, HfO2 또는 MgO를 함께 포함할 수 있도록 용이하게 조절할 수 있다. MgO 상이 많아지면 유전상수 값이 떨어지게 되고, HfO2 상이 많아지면 누설전류 특성이 열화되기 때문에 MgO의 함량을 2 내지 12 질량%인 범위로 한정하였다. MgO 함량이 6 내지 8 질량%인 경우에 박막이 Mg2Hf5O12를 가장 많이 포함하게 되어 유전상수와 누설전류 특성 면에서 가장 유리하다.
단계 (b) 후에는 (b') 상기 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓의 표면을 연마하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이는 표면 개질을 통하여 효과적인 스퍼터링이 가능하게 하기 위함이다.
단계 (c)의 스퍼터링은 상온에서 수행되는 것을 특징으로 하고, 아르곤 또는, 아르곤과 산소의 혼합 기체 분위기 하에서 실시할 수 있다. 단계 (c)의 박막의 두께는 100 내지 1000 nm일 수 있다. 한편, 상온에서 플라스틱 기판 상에 박막을 증착하는 경우에는 공정 압력은 50 mTorr 이상인 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명은, 기판, 제1 전극, 제2 전극 및 유전체층을 포함하고, 유전체층은 제1 전극과 제2 전극 사이에 위치하고, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 캐퍼시터를 제공한다. 유전체층의 두께는 100 내지 1000 nm일 수 있고, 제1 전극 및 제2 전극은 도전성 금속 또는 전도성 금속산화물일 수 있다.
본 발명의 캐퍼시터의 제조방법은, 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계; 제1 전극 상에 유전체층을 형성하는 단계; 및 유전체층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 것으로서, 유전체층은 상술한 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막을 제조하는 방법으로 형성한다. 유전체층의 두께는 100 내지 1000 nm일 수 있고, 기판은 플라스틱 기판, 유리 기판 또는 절연막이 형성된 실리콘 기판일 수 있으며, 제1 전극 및 제2 전극은 도전성 금속 또는 전도성 금속산화물일 수 있다.
또한, 본 발명은, 기판, 기판 상에 형성되는 게이트 전극, 상기 게이트 전극 및 기판 상에 형성되는 게이트 절연막, 게이트 절연막 상에 형성되는 채널층, 및 채널층 상에, 채널층을 적어도 일부 드러내도록 형성되는 소스 전극 및 드레인 전극을 포함하고, 게이트 절연막은, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 전계 효과 트랜지스터를 제공한다. 게이트 절연막의 두께는 100 내지 1000 nm일 수 있고, 채널층은 ZnO, SnO2, In2O3 또는, In 및 Ga가 도핑된 ZnO인 산화물 반도체일 수 있으며, 기판은 플라스틱 기판, 유리 기판 또는 절연막이 형성된 실리콘 기판일 수 있고, 게이트 전극, 소스 전극 및 드레인 전극은 Pt, Au, Pd, Cu, Ni, Cr, Mo, Al, 또는 투명전도성 산화물일 수 있다. 또한 트랜지스터는 탑(top) 게이트 방식 또는 바텀(bottom) 게이트 방식 모두 가능하다.
본 발명의 트랜지스터의 제조방법은, 기판 상에 게이트 전극을 형성하는 단계; 게이트 전극 및 기판 상에 상술한 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막을 제조하는 방법으로 게이트 절연막을 형성하는 단계; 게이트 절연막 상에 채널 층을 형성하는 단계; 및 채널층 상에 채널층을 적어도 일부 드러내도록 소스 및 드레인 전극을 형성하는 단계를 포함한다. 게이트 절연막의 두께는 100 내지 1000 nm일 수 있고, 채널층은 ZnO, SnO2, In2O3 또는, In 및 Ga가 도핑된 ZnO인 산화물 반도체일 수 있고, 기판은 플라스틱 기판, 유리 기판 또는 절연막이 형성된 실리콘 기판일 수 있으며, 게이트 전극, 소스 전극 및 드레인 전극은 Pt, Au, Pd, Cu, Ni, Cr, Mo, Al, 또는 투명전도성 산화물일 수 있다.
이하 본 발명의 유전체 박막, 캐퍼시터 및 트랜지스터의 제조방법을 각 단계별로 실시예 등을 통하여 본 발명을 구체적으로 설명한다. 그러나 이는 이해를 돕기 위한 일 실시예일 뿐 이에 본 발명이 한정되는 것은 아니다.
실시예 1 : 상온 스퍼터링 법을 이용한 Mg2Hf5O12 유전체 박막의 제조
먼저, MgO 분말과 HfO2 분말을 다양한 비율로 평량하여 24시간 동안 볼밀링을 한 후, 핫 플레이트 (hot plate)에서 건조시키고 1200℃에서 하소한다. 합성된 파우더를 다시 볼밀링 후 건조하고, 단일축 프레스기를 이용하여 디스크 형태의 타겟을 성형하였다. 그리고 1400℃에서 소결한 뒤 사포로 갈아내서 평평하게 만든 후 스퍼터링용 2 inch 타겟을 제조하였다. 도 1은 HfO2 분말에 MgO 분말을 각각 혼합분말 총량 중 MgO 분말의 함량이 0 (a), 5 (b), 10 (c), 20 (d) 및 30 (e) 몰%가 되도록 넣고 1400℃에서 다섯 시간 소결한 세라믹 타겟의 X-선 회절 패턴이다. MgO와 HfO2의 조성비율로 보면 (MgO)0 - (HfO2)1.0 (a), (MgO)0.05 - (HfO2)0.9 (b), (MgO)0.1 - (HfO2)0.9 (c), (MgO)0.2 - (HfO2)0.8 (d) 및 (MgO)0.3 - (HfO2)0.7 (e) 로 표현할 수 있다. 이를 질량% 비율로 환산을 하면 (MgO)0 - (HfO2)1.0 (a), (MgO)0.01 - (HfO2)0.99 (b), (MgO)0.02 - (HfO2)0.98 (c), (MgO)0.046 - (HfO2)0.954 (d) 및 (MgO)0.076 - (HfO2)0.924 (e) 로 나타낼 수도 있다. 이렇게 준비된 스퍼터링 용 타켓의 X-선 회절 분석 결과, HfO2에 대한 MgO의 고용 한계가 5 내지 10 몰%임을 알 수 있으며, 첨가된 MgO 함량이 10 몰%를 넘어서면서 43°에서 MgO 피크 (peak)가 관찰되었다. 주사전자현미경 분석결과 MgO가 10 몰% 이상 첨가되면 복합체 세라믹 타겟의 표면에 검은 점이 보였으며, 분석결과 이 검은 점은 MgO 상임을 확인할 수 있었다. 따라서 MgO - HfO2 세라믹 타겟은 HfO2의 매트릭스 내에 MgO의 상들이 부분적으로 균일하게 포함되어져 있음을 알 수 있다.
단일 MgO - HfO2 복합 스퍼터링 타겟 (MgO나 HfO2가 유효 수준 이하로만 존재하는 MgO - HfO2 복합 스퍼터링 타겟)을 준비한 후, 스퍼터링 챔버 내에 타겟을 장착하여 상온에서 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 증착하였다. 스퍼터링 증착은 일반적인 증착조건에서 행해질 수 있으며, 스퍼터링 가스로는 아르곤 또는 아르곤과 산소가 혼합된 가스를 이용할 수 있다. RF 파워 및 증착 시간을 조절하여 박막의 두께를 100 내지 1000 nm 범위 내에서 조절할 수 있다. 본 실시예에서는 300 nm 두께의 Mg2Hf5O12 박막을 형성하였다. 스퍼터링 증착시에 RF 파워는 80 W, 공정압력은 60 mTorr에서 증착되었다. 특히 플라스틱 기판을 이용하는 경우에는, 공정 압력이 낮으면 기판 표면에 이온 충돌이 적기 때문에 고에너지를 가진 이온들이 플라스틱 기판 상에 증착되어 기판이 열화된다. 따라서 플라스틱 기판을 이용하는 경우에는 공정 압력을 50 mTorr이상으로 유지하여야 한다.
형성된 박막의 유전특성 측정은 HP4192 임피던스 분석기 (impedance analyzer)를 이용하여 100 KHz의 주파수에서 분석을 실시하고, 누설전류 및 절연파괴 특성은 HP 4145B 반도체 파라미터 분석기 (semiconductor parameter analyzer)를 이용하여 측정을 하였다.
실시예 2 : 스퍼터링 법에 의해 증착된 Mg2Hf5O12 박막을 포함하는 캐패시터의 제조
Mg2Hf5O12 박막의 전기적인 특성을 평가하기 위해 MIM (metal-insulator-metal) 구조의 캐패시터를 제조하였다. 구체적으로, Ti (30 nm) / SiO2 / Si 기판 상에 하부전극으로 백금(Pt)을 100 nm로 증착하였고, 상기 Mg2Hf5O12 박막 상에 쉐도우 마스크를 이용하여 3.14 × 10-4 cm2의 크기를 갖는 원형 도트로 Pt 상부전극을 형성하였다.
비교예 1 : 스퍼터링 법에 의해 증착된 HfO2 박막 및 이를 이용한 캐패시터 제조
본 발명의 스퍼터링 법으로 얻어진 Mg2Hf5O12 박막의 우수성을 증명하기 위해, 비교예 1에서는 HfO2 유전체 박막을 제조하였다. 상기의 실시예 1과 동일한 조건에서 HfO2 단일 타겟으로부터 스퍼터링 법을 이용하여 300 nm 두께의 HfO2 박막을 증착하였다.
상기의 실시예 1과 비교예 1을 통해 얻어진 Mg2Hf5O12 및 HfO2 박막의 결정구조를 분석하기 위해 박막 X-선 회절 패턴을 분석하였다.
도 2는 (a) HfO2 분말, (b) 비교예 1 에 따라 상온에서 스퍼터링 법으로 300 nm 두께로 증착된 HfO2 박막과 (c) 본 발명의 실시예 1 에 따라 증착된 Mg2Hf5O12 유전체 박막의 X-선 회절 패턴을 나타낸 것이다.
상온에서 스퍼터링 법으로 증착되었음에도 (b) HfO2와 (c) Mg2Hf5O12 박막은 결정구조가 잘 형성된 X-선 회절 결과를 보여주고 있다. 또한 (MgO)0.3 - (HfO2)0.7 조성비의 복합체 타겟으로 증착된 박막은 도 1의 복합체 타겟의 X-선 회절 결과에서 HfO2와 MgO 각각의 회절 피크가 관찰된 것과는 완전히 다른 새로운 결정구조를 나타내는 Mg2Hf5O12 회절 피크가 관찰이 되었다. 이는 복합체 타겟으로부터 떨어져 나온 입자(이온 및 클러스터)가 기판 상에 증착될 때 Mg2Hf5O12 로 재배열되어 증착되었기 때문이다. 복합체 타겟의 Mg와 Hf의 조성비는 Mg2Hf5O12 박막의 조성비에 비교하여 약간의 편차가 있지만, 복합체 타겟의 Mg:Hf (0.3:0.7) 조성비율은 Mg2Hf5O12의 단일상을 만들기에 충분히 유사한 조성임을 알 수 있다. 상기의 관점에서 Mg2Hf5O12의 단일 세라믹 타겟을 제조하여 스퍼터링을 통해 Mg2Hf5O12 박막을 제조하는 것도 가능하다. 그러나 Mg2Hf5O12의 단일 세라믹 타겟을 제조하기 위해서는 1700℃ 이상의 높은 소결온도가 필요하기 때문에, 타겟 제조에 많은 제약이 따를 수 있다.
도 3 은 실시예 1에 의해 상온에서 스퍼터링 방법으로 증착된 Mg2Hf5O12 박막의 투과전자현미경(TEM) 이미지를 보여준다. 도 3은 도 2의 Mg2Hf5O12 박막 X-선 회절결과에서 결정상이 관찰된 것처럼, 상온 스퍼터링에서 Mg2Hf5O12의 결정구조가 잘 형성되어져 있음을 TEM 이미지상으로도 확인됨을 보여준다. 또한 결정립 크기는 대략 20 nm 정도로, X-선 회절결과에서 쉐러(Scherrer) 공식을 통하여 계산된 이론적 값과 같다. 도 3의 우측 상단의 작은 그림은 Mg2Hf5O12 박막의 SAED (selected-area electron diffraction) 패턴을 나타낸 것으로서, 다결정질 구조를 보이고 있으며, 링패턴의 간격을 인덱싱 (indexing)한 결과 Mg2Hf5O12 박막임을 알 수 있다.
도 4는 도 3을 확대하여 분석한 투과전자현미경 사진으로 면간 거리가 각각 2.90, 2.90, 2.52 Å이고 이는 각각 (003), (211), (122)면과 일치하며, (003)과 (211)면이 이루는 각은 71°, (003)과 (122)면이 이루는 각이 55°로 Mg2Hf5O12 박막임을 명확히 입증하고 있다.
도 5는 실시예 1의 Mg2Hf5O12 박막과 비교예 1의 HfO2 박막의 유전상수 특성을 보여준다. 실시예 1의 Mg2Hf5O12 박막은 유전상수가 22.5이고, 비교예 1의 HfO2 박막은 유전상수가 23이다. 이는 현재 상용화되고 있는 산화실리콘(SiO2) (εr~3.9) 보다 월등히 높은 값이다. 또한, 본 발명의 박막은 상온 증착에서 얻어진 결과이기 때문에 플라스틱 기판 상에 직접 제조가 가능하며, 캐패시터의 유전체 박막과 저전압 구동 트랜지스터용 게이트 절연막으로 응용이 가능하다.
도 6은 실시예 1과 비교예 1에 따라 상온에서 스퍼터링 법으로 증착된 300 nm 두께의 Mg2Hf5O12와 HfO2 박막의 인가전압에 따른 누설전류 특성을 보여준다. 박막의 두께가 300 nm보다 작으면 큰 누설전류가 관찰되기 때문에 300 nm를 최적의 두께로 결정하였다. 상온에서 스퍼터링 법으로 증착된 Mg2Hf5O12 유전체 박막은, 인가 전기장이 0.5 MV/cm일 때, 누설 전류밀도가 4x10-6 A/cm2이었다. 한편, 비교예 1의 HfO2 박막은, 인가 전기장이 0.5 MV/cm 일 때, 누설 전류밀도가 1X10-4 A/cm2로 높게 관찰이 되었다. 즉, 스퍼터링 법으로 증착된 Mg2Hf5O12 유전체 박막의 누설전류 특성이 HfO2 박막 보다 월등히 우수함을 보여준다. 이는 Mg2Hf5O12 박막이 HfO2 박막보다 절연파괴 특성이 우수하여 더욱 낮은 누설전류 특성을 보여주는 결과이다.
실시예 3 : Mg2Hf5O12 게이트 절연막을 이용한 InGaZnO4 기반 트랜지스터의 제조
본 발명의 실시예 1에 따라 스퍼터링 법으로 증착된 Mg2Hf5O12 유전체 박막의 산화물 반도체 트랜지스터용 게이트 절연막으로서의 우수성을 증명하기 위해 플라스틱 PET (polyethyleneterephehalat) 기판 상에 박막형 트랜지스터를 제조하였다. 게이트 절연막은 핀홀 형성을 최소화하고, 균일한 전면도포를 위해 100 내지 1000 nm의 두께 범위에서 형성되는 것이 바람직하다. 높은 정전용량을 유지하면서, 누설전류 특성을 충분히 확보하기 위해서는 300 nm의 두께가 적당하다. PET는 유리전이 온도가 70 내지 100oC 정도로 낮기 때문에, 특히 PET 기판 상에 트랜지스터를 제조하기 위해서는 상온공정이 바람직하다. 하부 콘택 (bottom contact)과 상부 콘택 (top contact) 방식의 트랜지스터 구성이 모두 가능하다. 기판은 플라스틱 기판 외에도 유리 기판, 절연막이 증착된 Si 웨이퍼 등이 이용 가능하며, 특정 기판의 사용에 제약을 두지 않는다. 먼저 게이트 전극을 이베퍼레이션 (evaporation)이나 스퍼터링 방식으로 100 nm의 두께로 증착하여 형성한다. 게이트 전극으로 Al, Au, Cr, ITO (Sn doped In2O3), Mo 또는 Pt 등을 이용할 수 있다. 본 실시예 3에서는 Cr을 스퍼터링 법으로 증착하였다. 그리고 Cr 전극 상에 실시예 1의 조건과 동일하게 스퍼터링 법으로 Mg2Hf5O12 게이트 절연막을 300 nm 두께로 증착하였다. 반도체로는 유기반도체와 금속산화물 반도체 모두 활용이 가능하다. 최종적으로 알루미늄(Al)을 이베이퍼레이션(evaporation) 공정을 통해 소스 (source) 및 드레인 (drain) 전극을 증착함으로써 트랜지스터 소자를 제작하였다. 본 실시예 3에서는 InGaZnO4를 반도체 채널층으로 이용하였으며, 스퍼터링을 이용하여 상온에서 RF 파워 (50 W), 공정압력 (60 mTorr), 아르곤 가스 분위기 (5 sccm)에서 40 nm 의 두께로 증착을 하였다. 여기서, 박막 트랜지스터의 채널 폭과 길이는 각각 2000 ㎛, 100 ㎛가 되도록 형성하였다.
도 7은 본 발명의 실시예 3에 따라 플라스틱 PET 위에 상온에서 스퍼터링으로 제조된 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 얻어진 산화물 반도체 기반 트랜지스터의 Output 특성을 보여준다. 게이트-소스 전압 (VGS)이 0 V일 때, 트랜지스터는 오프 (off) 특성을 보여주다가, VGS가 증가함에 따라 소스-드레인 전류 (IDS)가 증가함을 확인할 수 있다. 4 V의 게이트 전압에서 소스-드레인 전류 밀도가 160 μA 로 상당히 높았다.
도 8은 본 발명의 실시예 3에 따라 플라스틱 PET 상온에서 스퍼터링 법으로 제조된 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 InGaZnO4 산화물 반도체 기반 트랜지스터의 전기적인 Transfer 특성을 보여준다. 5 V의 VDS에서 게이트-소스 전압 (VGS) 변화에 따른 소스-드레인 전류 특성을 보여주고 있다. Mg2Hf5O12 게이트 절연막을 이용하여 제조된 InGaZnO4 기반 트랜지스터는 온 전류(on current)가 6.87 X 10-4 A, 오프 전류(off current)가 1.71 X 10-10 A였고 4.01 X 106 의 높은 점멸비 (on/off ratio)를 보여주었다. 또한 전계효과 이동도 (field effect mobility) 값도 27.3 cm2/Vㆍs 로 상당히 높았다. 문턱전압 (Vth)은 2 V 이고, Subthreshold Swing (SS) 값은 440 mV/dec로 플라스틱 기판 상에서 우수한 트랜지스터 특성을 보여주었다.
비교예 2 : HfO2 게이트 절연막을 이용한 InGaZnO4 기반 트랜지스터의 제조
실시예 3의 Mg2Hf5O12 게이트 절연막을 이용한 InGaZnO4 기반 트랜지스터의 우수성을 비교분석하기 위해 비교예 1에 의해 얻어진 HfO2 게이트 절연막을 이용하여 동일한 InGaZnO4 기반 트랜지스터를 제조하여 특성을 평가하였다.
도 9는 본 발명의 실험예 2의 HfO2 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 제조된 InGaZnO4 기반 트랜지스터의 Output 특성을 보여준다. HfO2 절연막의 두께는 300 nm였으며, 반도체 채널층인 InGaZnO4는 40 nm의 두께로 형성하였다. 트랜지스터 채널의 폭과 길이는 각각 2000 μm와 100 μm였다. 4 V의 게이트 전압에서 소스-드레인 전류 밀도가 180μA 로 Mg2Hf5O12 유전체 박막을 이용한 경우보다 높았으나, 4 V에서 완벽한 전류의 포화가 이루어지지 않고, 전압 증가에 따라서 지속적으로 증가함을 알 수 있다. 이는 HfO2의 완벽하지 못한 절연특성에 기인한다. 안정한 트랜지스터의 구동을 위해서는 전류의 완벽한 포화가 이루어져야 한다.
도 10은 본 발명의 비교예 2의 InGaZnO4 산화물 반도체 기반 트랜지스터에 HfO2 박막을 절연막으로 이용하였을 때 전기적인 Transfer 특성을 측정한 결과를 보여준다. 5 V의 VDS 에서 게이트 전압 (VGS) 변화에 따른 소스-드레인 전류 특성을 보여주고 있다. HfO2 유전체 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 PET 기판위에 제조된 InGaZnO4 기반 트랜지스터는 온 전류(on current)가 3.59 X 10-4 A, 오프 전류(off current)가 8.41 X 10-11 A였고 4.27 X 106의 높은 점멸비 (on/off ratio)를 보여주고 있다. 이는 Mg2Hf5O12 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 얻어진 트랜지스터와 유사한 값이다. 전계효과 이동도 (field effect mobility) 값은 19 cm2/Vㆍs로 Mg2Hf5O12 박막을 게이트 절연막으로 이용하여 얻어진 트랜지스터보다 낮았으며 문턱전압 (Vth) 또한 3.2 V로 다소 높은 값을 보여주었다. SS값은 340 mV/dec였다. 도 8과 도 10의 Transfer 특성에서 전압의 스윕 (sweep)에 따라 이력특성 (hysteresis) 이 관찰되었으며, 특히 Mg2Hf5O12 박막의 게이트 누설전류 특성이 HfO2 박막에 비해 2배 이상 개선되어 있음을 확인할 수 있었다.
Claims (32)
- Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막.
- MgO 및 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막.
- HfO2 및 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막.
- (a) MgO 분말과 HfO2 분말을 혼합하고 1100℃ 내지 1300℃에서 하소하여 MgO - HfO2 복합체를 형성하는 단계;
(b) 상기 MgO - HfO2 복합체를 분쇄하고 성형한 후 1300℃ 내지 1500℃에서 소결하여 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 형성하는 단계 및;
(c) 상기 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓을 이용하여 스퍼터링 법으로 Mg2Hf5O12를 포함하는 박막을 형성하는 단계;
를 포함하는 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법. - 제4항에 있어서, 단계 (a)의 상기 MgO 분말과 상기 HfO2 분말의 총량 중 MgO 분말은 6 내지 8 질량%인 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법.
- 제4항에 있어서, 단계 (a)의 상기 MgO 분말과 상기 HfO2 분말의 총량 중 MgO 분말은 8 내지 12 질량%인 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법.
- 제4항에 있어서, 단계 (a)의 상기 MgO 분말과 상기 HfO2 분말의 총량 중 MgO 분말은 2 내지 6 질량%인 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법.
- 삭제
- 제4항에 있어서, 단계 (b)의 상기 소결은 MgO와 HfO2가 혼합되어 있는 복합체를 10 내지 12시간 동안 열처리하는 것인 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법.
- 제4항에 있어서, 단계 (b)의 상기 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓은 (MgO)X - (HfO2)1-X (상기 X 는 0.25 내지 0.31)의 복합체 조성비를 갖는 것인 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법.
- 제4항에 있어서, 단계 (b) 후에,
(b') 상기 MgO - HfO2 복합체 스퍼터링 타켓의 표면을 연마하는 단계를 더 포함하는 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법. - 제4항에 있어서, 단계 (c)의 상기 스퍼터링은 상온에서 수행되는 것인 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법.
- 제4항에 있어서, 단계 (c)의 상기 박막의 두께가 100 내지 1000 nm인 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법.
- 제4항에 있어서, 단계 (c)의 상기 스퍼터링은 아르곤 또는, 아르곤과 산소의 혼합 기체 분위기 하에서 실시하는 것인 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법.
- 제4항에 있어서, 단계 (c)의 상기 스퍼터링은 상온에서 플라스틱 기판 상에 박막을 증착하는 것이고, 공정 압력은 50 mTorr 이상인 Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막의 제조방법.
- 기판, 제1 전극, 제2 전극 및 유전체층을 포함하고,
상기 유전체층은 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 위치하고, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 캐퍼시터. - 제16항에 있어서, 상기 유전체층의 두께가 100 내지 1000 nm인 캐퍼시터.
- 제16항에 있어서, 상기 제1 전극 및 제2 전극은 도전성 금속 또는 전도성 금속산화물인 캐퍼시터.
- 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계;
상기 제1 전극 상에 유전체층을 형성하는 단계; 및
상기 유전체층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 것으로서,
상기 유전체층은 제4항 내지 제7항 및 제9항 내지 제15항 중에서 선택된 한 항의 방법으로 형성하는 것인 캐퍼시터의 제조방법. - 제19항에 있어서, 상기 유전체층의 두께가 100 내지 1000 nm인 캐퍼시터의 제조방법.
- 제19항에 있어서, 상기 기판은 플라스틱 기판, 유리 기판 또는 절연막이 형성된 실리콘 기판인 캐퍼시터의 제조방법.
- 제19항에 있어서, 상기 제1 전극 및 제2 전극은 도전성 금속 또는 전도성 금속산화물인 캐퍼시터의 제조방법.
- 기판,
상기 기판 상에 형성되는 게이트 전극,
상기 게이트 전극 및 기판 상에 형성되는 게이트 절연막,
상기 게이트 절연막 상에 형성되는 채널층, 및
상기 채널층 상에, 상기 채널층을 적어도 일부 드러내도록 형성되는 소스 전극 및 드레인 전극을 포함하고,
상기 게이트 절연막은, Mg2Hf5O12를 포함하는 유전체 박막인 것인 전계 효과 트랜지스터. - 제23항에 있어서, 상기 게이트 절연막의 두께가 100 내지 1000 nm인 것인 전계 효과 트랜지스터.
- 제23항에 있어서, 상기 채널층은 ZnO, SnO2, In2O3 또는, In 및 Ga가 도핑된 ZnO인 산화물 반도체인 전계 효과 트랜지스터.
- 제23항에 있어서, 상기 기판은 플라스틱 기판, 유리 기판 또는 절연막이 형성된 실리콘 기판인 전계 효과 트랜지스터.
- 제23항에 있어서, 상기 게이트 전극, 소스 전극 및 드레인 전극은 Pt, Au, Pd, Cu, Ni, Cr, Mo, Al, 또는 투명전도성 산화물인 전계 효과 트랜지스터.
- 기판 상에 게이트 전극을 형성하는 단계;
상기 게이트 전극 및 기판 상에 제4항 내지 제7항 및 제9항 내지 제15항 중에서 선택된 한 항의 방법으로 게이트 절연막을 형성하는 단계;
상기 게이트 절연막 상에 채널 층을 형성하는 단계; 및
상기 채널층 상에 상기 채널층을 적어도 일부 드러내도록 소스 및 드레인 전극을 형성하는 단계;
를 포함하는 전계 효과 트랜지스터의 제조방법. - 제28항에 있어서, 상기 게이트 절연막의 두께가 100 내지 1000 nm인 것인 전계 효과 트랜지스터의 제조방법.
- 제28항에 있어서, 상기 채널층은 ZnO, SnO2, In2O3 또는, In 및 Ga가 도핑된 ZnO인 산화물 반도체인 전계 효과 트랜지스터의 제조방법.
- 제28항에 있어서, 상기 기판은 플라스틱 기판, 유리 기판 또는 절연막이 형성된 실리콘 기판인 전계 효과 트랜지스터의 제조방법.
- 제28항에 있어서, 상기 게이트 전극, 소스 전극 및 드레인 전극은 Pt, Au, Pd, Cu, Ni, Cr, Mo, Al, 또는 투명전도성 산화물인 전계 효과 트랜지스터의 제조방법.
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