KR101131704B1 - 연료전지용 금속 연결재 및 이의 형성방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료전지용 금속 연결재 및 그의 형성방법에 관한 것이다. 본 발명은 가스 유로(11)가 형성된 금속 집전재(13)와; 상기 가스 유로(11)를 제외한 상기 금속 집전재(13)의 표면에 코팅되어 상기 금속 집전재(13)와 단전지의 전극(15) 사이에 위치되며, 연결성을 갖는 전도성 물질(17a) 사이를 유리 물질(17b)이 채운 구조를 갖는 유리 전도성 물질 복합체(17)를 포함한다.
본 발명에 의하면 가스 유로 이외의 금속 집전재 표면을 산화 분위기와 크롬 휘발로부터 보호할 수 있으며 장기간 사용시에도 금속 집전재의 산화와 성능 저하를 방지하므로 고체산화물 연료전지의 내구성을 향상시킬 수 있는 이점이 있다.
고체산화물 연료전지, 금속 집전재

Description

연료전지용 금속 연결재 및 이의 형성방법{Metallic interconnect for fuel cell, and method for coating the same}
본 발명은 연료전지용 금속 연결재에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 고체산화물 연료전지에서 금속 집전재와 단전지를 연결하는 고체산화물 연료전지용 금속 연결재 및 이의 형성방법에 관한 것이다.
연료전지는 산화에 의해서 생성되는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 일종의 발전시스템이다.
연료전지는 연료극과 공기극에 각각 수소와 공기가 공급되어 전해질과 반응하여 이온을 형성하고, 이 이온이 전기화학반응을 일으켜 물을 형성하는 과정에서 전기를 발생시키는 구조를 갖는다.
연료전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라 인산형 연료전지, 용융 탄산염 연료전지(MCFC), 고체산화물 연료전지(SOFC), 고분자 전해질형 연료전지(PEMFC), 알칼리형 연료전지(AFC) 등으로 분류된다.
이 중 고체산화물 연료전지는 세라믹 재료를 전해질로서 사용하는 고온형 연료전지이다.
고체산화물 연료전지는 세라믹으로 구성된 단전지를 가스 유로가 형성되어 있는 금속 집전재와 접합시켜 반응 가스를 공급하고 발생된 전자를 이동시키는 구조를 갖는다.
가스 유로는 금속 집전재에 포함되어 있는 크롬(Cr)의 휘발을 방지하기 위하여 절연성 물질로 휘발 방지 코팅된다.
그리고, 금속 집전재와 단전지의 접합 및 집전 저항의 감소를 위해 전도성의 세라믹 물질이 금속 집전재 상에 코팅된다.
도 1은 고체산화물 연료전지의 금속 집전재와 단전지의 접합구조를 간략하게 보인 단면도이다
도 1에 도시된 바에 의하면, 전도성의 세라믹 물질(1)은 금속 집전재(3) 상에 코팅되어 금속 집전재(3)와 단전지(5)의 전극 사이에 위치하며, 다공성의 세라믹 구조를 갖는다. 참고로, 도면부호 7은 반응 가스를 공급하고 발생된 전자를 이동시키는 가스 유로를 나타낸다.
그러나 이러한 전도성의 세라믹 물질은 금속 집전재와 단전지의 연결물로 사용할 경우, 800℃ 이상의 고온 사용으로 인해 금속 집전재에서 크롬(Cr) 휘발이 발생하고 다공성인 기공 구조를 통해 단전지에 영향을 미치게 된다.
특히, 크롬 휘발은 공기극 부분에서 치명적인 성능 저하를 발생시키는데, 휘발된 크롬이 공기극 소재인 (La,Sr)MnO3의 Mn과 반응하여 A3O4 결정 구조의 (Cr,Mn)3O4를 생성하고, 생성된 (Cr,Mn)3O4가 공기극에서의 전자 이동을 방해하게 된다.
또한, 다공성의 세라믹 물질의 사용은 금속 집전 부위에 산소의 이동이 가능하게 한다. 이는 고온에서 장시간 사용시 금속 집전재 표면에서 금속의 산화를 유발한다.
또한, 금속 집전재의 산화는 세라믹 물질과의 접촉면에 스케일을 발생시켜 금속 집전재와 단전지의 접합 강도를 저하시키고 전기전도 통로를 막아 집전 효율을 저하시킨다. 따라서 고체산화물 연료전지의 장기 안정성이 저하되는 문제가 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 금속 집전재와 단전지의 접합을 보다 효과적으로 하여 집전 효율 및 고체산화물 연료전지의 내구성을 향상시킬 수 있는 연료전지용 금속 연결재 및 그의 형성방법을 제공하는 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징에 따르면, 본 발명은 가스 유로가 형성된 금속 집전재와; 상기 가스 유로를 제외한 상기 금속 집전재의 표면에 코팅되어 상기 금속 집전재와 단전지의 전극 사이에 위치되며, 연결성을 갖는 전도성 물질 사이를 유리 물질이 채운 구조를 갖는 유리 전도성 물질 복합체를 포함한다.
상기 전도성 물질은 전도성의 세라믹 물질 또는 금속 물질이다.
상기 유리 전도성 물질 복합체는 고형분 비율로 전도성의 세라믹 물질 또는 금속 물질이 30~80vol%, 유리 물질이 20~70vol%로 이루어진다.
상기 전도성의 세라믹 물질은 (La,Sr)MnO3(LSM), (La,Ca)CrO3(LCC), (La,Sr)FeO3(LSF), (La,Sr)CoO3(LSCo), (La,Sr)CrO3(LSC), (La,Sr)(Co,Fe)O3(LSCF), (Sm,Sr)CoO3(SSC), (Ba,Sr)(Co,Fe)O3(BSCF) 중 선택된 1종 이상 또는 이들의 혼합물이다.
상기 금속 물질은 귀금속류 또는 Ni, Cu, Al 중 선택된 1종이다.
상기 유리 물질은 붕규산유리(Borosilicate glass)를 기반으로 하는 파이렉스(Pyrex)계 유리이다.
청구항 1 내지 청구항 6중 어느 한 항에 기재된 유리 전도성 물질 복합체 고형분을 용매와 혼합하여 페이스트 형태로 만드는 단계와; 상기 페이스트 형태로 만든 유리 전도성 물질 복합체를 가스 유로를 제외한 금속 집전재의 표면에 두께가 5 ㎛~1mm가 되도록 바르고 소결하는 단계를 포함한다.
상기 페이스트 총 중량에 대한 유리 전도성 물질 복합체 고형분의 비율은 40~70wt%이다.
상기 소결은 900~1000℃로 가열한 후 700~800℃로 낮춘다.
본 발명에 의하면 다음과 같은 효과가 있다.
첫째. 가스 유로를 제외한 금속 집전재의 표면에 전도성 물질 사이를 유리 물질이 채운 구조를 갖게 유리 전도성 물질 복합체를 코팅하므로 금속 집전재와 단전지의 전극 사이가 점탄성으로 충진된다. 따라서 고온에서 장시간 사용하더라도 금속 집전재의 표면에서 금속의 산화가 유발되지 않고 크롬 휘발로부터도 보호된다.
둘째, 전도성 물질 복합체는 유리 물질 사이에 전도성 물질이 연결 배열된 구조를 갖는다. 따라서 금속 집전재와 단전지의 전극 사이의 전기 전도도가 우수하고 집전 효율이 우수하다.
따라서, 고체산화물 연료전지의 성능 향상을 기대할 수 있는 것은 물론 내구성이 향상되어 결과적으로 장기 안정성이 향상되는 유용한 이점이 있다.
이하, 본 발명에 의한 연료전지용 금속 연결재 및 그의 형성방법의 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 설명한다.
도 2는 본 발명에 따른 연료전지용 금속 연결재의 구조를 간략하게 보인 단 면도이다.
도면에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 연료전지용 금속 연결재는 가스 유로(11)가 형성된 금속 집전재(13)와; 가스 유로(11)를 제외한 금속 집전재(13)의 표면에 코팅되어 금속 집전재(13)와 단전지의 전극(15) 사이를 점탄성으로 연결하는 유리 전도성 물질 복합체(17)를 포함한다.
여기서, 금속 연결재는 금속 집전재(13) 및 유리 전도성 물질 복합체(17)를 포함하며 금속 집전재(13)에는 유리 전도성 물질 복합체(17)가 코팅되기 전 크롬(Cr)의 휘발을 방지하기 위한 절연성 물질이 휘발 방지 코팅되어 있다.
유리 전도성 물질 복합체(17)는 금속 집전재(13)와 단전지의 전극(15) 표면에 접합되어, 전도성 경로(path)를 형성하여 금속 집전재(13)와 단전지의 전극(15) 사이를 충분히 견고하게 연결한다.
유리 전도성 물질 복합체(17)는 서로 연결되게 배열된 전도성 물질(17a)과 상기 전도성 물질 사이를 채우는 점탄성의 유리 물질(17b)로 구성된다.
전도성 물질(17a)은 전도성의 세라믹 물질 또는 금속 물질일 수 있다.
이와 같이 구성되는 유리 전도성 물질 복합체는 고형분 비율로 (A)전도성의 세라믹 물질 또는 금속 물질이 30~80vol%, (B)유리 물질이 20~70vol%로 이루어진다.
전도성의 세라믹 물질 또는 금속 물질은 전기 전도성을 위해 첨가된다. 전도성의 세라믹 물질은 30vol% 미만으로 첨가되면 전도성 물질간의 연결성이 낮아 전도성 경로(path)가 형성되지 않을 수 있으며, 80vol%를 초과하여 첨가되면 유리의 점탄성 및 충진 특성이 충분히 구현되지 않을 수 있다.
유리 물질(17b)은 점탄성으로 금속 집전재와 단전지의 전극 사이를 완전히 충진시키기 위해 첨가된다. 유리 물질(17b)은 온도가 올라가면 용융되어 점성물질이 되는 것으로 금속 물질 또는 세라믹 물질을 금속 집전재와 단전지의 전극 사이에 접합시킴과 동시에 효과적으로 산소의 유입을 차단한다.
유리물질(17b)은 20vol% 미만으로 첨가되면 점탄성 특성이 충분히 구현되지 않아 금속 집전재(13)와 단전지의 전극(15) 사이의 접합강도가 저하될 수 있고, 70vol%를 초과하여 첨가되면 전도성 경로(path)가 충분히 형성되기 어렵다.
전도성 세라믹 물질은 A-site doped perovskite구조((AA')BO3)의 세라믹 물질이 사용된다.
예컨데, (La,Sr)MnO3(LSM), (La,Ca)CrO3(LCC), (La,Sr)FeO3(LSF), (La,Sr)CoO3(LSCo), (La,Sr)CrO3(LSC), (La,Sr)(Co,Fe)O3(LSCF), (Sm,Sr)CoO3(SSC), (Ba,Sr)(Co,Fe)O3(BSCF) 중 선택된 1종 이상 또는 이들의 혼합물이 사용될 수 있다. 이러한 세라믹 물질들은 800℃ 이상의 고온에서 전기 전도도가 저하되지 않고 안정적이다.
금속 물질은 전도성이 높으면서 공기극 물질 또는 산소와 반응이 적은 귀금속류 또는 Ni, Cu, Al 등의 금속이 사용된다. 이러한 금속 물질은 고온에서 세라믹 또는 산소와의 반응성을 고려한다면 반응성이 가장 낮은 Ag를 사용하는 것이 바람직하다.
유리 물질은 붕규산유리(Borosilicate glass)를 기반으로 하는 파이렉스(Pyrex)계 유리가 사용된다. 붕규산유리는 규산 대신에 붕산을 주체로 하는 유리로 붕산을 적어도 5% 이상 함유한다.
유리 물질(17b)은 유리의 연화점과 원하는 사용온도에 따라서 Na, Al, Fe, Ca, Cl 등의 물질이 첨가될 수 있다. 유리 물질은 연화점이 600~800℃로 Na, Al, Fe, Ca, Cl 등의 물질은 유리 물질의 연화점을 낮추거나 높이는데 기여한다.
참고로, 유리 물질은 결정구조를 가지지 않으므로 일정한 녹는점이 없고 온도의 상승과 더불어 연속적으로 유동성 액체로 변해가는데 변화가 일어나는 것을 연화라 한다.
유리 전도성 물질 복합체(17)는 페이스트(Paste) 형태로 제조되어 가스 유로(11)를 제외한 금속 집전재(13)의 표면에 코팅된다.
페이스트는 고형분의 유리 전도성 물질 복합체(17)를 용매와 혼합하여 점성을 가진 반죽 형태로 만든 것이다. 이때, 페이스트 총 중량에 대한 유리 전도성 물질 복합체 고상의 비율은 40~70wt%이다. 여기서, 유리 전도성 물질 복합체 고상은 고형분의 유리 물질+전도성 세라믹 물질(또는 금속 물질)을 의미한다.
페이스트 총 중량에 대한 유리 전도성 물질 복합체 고상의 비율은 40wt% 미만이면 저점도의 페이스트가 형성되어 페이스트의 모양이 유지되지 않아 원하는 형태로 성형이 이루어지지 않으며, 70wt%를 초과하면 고점도의 페이스트가 형성되어 마찬가지로 원하는 형태로 성형이 이루어지지 않는다.
용매는 물 또는 증류수 등이 사용될 수 있다.
코팅은 페이스트로 만든 유리 전도성 물질 복합체(17)를 가스 유로를 제외한 금속 집전재(13)의 표면에 바르고 고온에서 소결하여 형성한다. 소결은 분말체를 적당한 형상으로 성형한것을 가열하면 서로 단단히 밀착하여 고결하는 현상을 의미한다.
코팅 두께는 5㎛~1mm가 바람직하다. 이는 코팅 두께가 5㎛ 미만이면 즉, 페이스트를 얇게 바르면 금속 집전재(13)의 표면을 균일하게 덮기 어려워 코팅되지 않은 부분이 발생할 수 있고, 코팅 두께가 1mm를 초과하면, 즉 너무 두껍게 바르면 페이스트의 상당량이 옆으로 퍼지게 되어 금속 집전재(13)의 가스 유로(11)를 채울 가능성이 높기 때문이다.
소결은 900~1000℃까지 가열한 후 고체산화물 연료전지의 작동온도인 700~800℃까지 낮춘다.
금속 집전재(13) 표면에 페이스트 형태로 만든 유리 전도성 물질 복합체(17)를 바르고 800~1100℃까지 가열하면 전도성 물질(17a) 입자들간에는 결합이 일어나서로 연결되고, 유리 물질(17b)은 연화되어 점성 유동을 통해 흐르게 된다. 이에 따라, 연결되어 있는 전도성 물질(17a) 입자의 사이사이를 유리 물질(17b)이 채우게 된다.
그리고, 고체산화물 연료전지의 작동온도인 700~800℃까지 낮추면 유리 전도성 물질 복합체(17)가 금속 집전재(13)와 단전지의 전극(15) 표면에 충분히 밀접하게 접합되는 상태가 된다.
그에 따라, 소결된 유리 전도성 물질 복합체(17) 내부의 전도성 물질(17a) 또한 전자의 이동을 보장할 수 있는 수준의 연결도를 가지게 된다.
여기서, 소결온도는 전도성 세라믹 물질 또는 금속 물질의 소결온도와 유리 물질의 연화점을 고려하여 온도 설정이 되는 것이 바람직하다.
보다 정확하게는, 유리 전도성 물질 복합체(17)로 전도성 세라믹 물질과 유리 물질을 사용할 경우 소결온도는 900~1100℃가 바람직하고, 유리 전도성 물질 복합체(17)로 금속 물질과 유리 물질을 사용할 경우 소결온도는 800~1000℃가 바람직하다.
소결온도는 상기 범위보다 낮을 경우 전도성 물질 입자들간의 결합이 일어나지 않고, 상기 범위보다 높을 경우 유리물질이 액체에 가깝게 흐르게 되어 전도성 물질의 사이 사이에 유리 물질이 균일하게 채워지지 않을 수 있다.
소결은 1~3시간이 적당하다.
이러한 구성을 갖는 본 발명의 작용을 설명하면 다음과 같다.
가스 유로를 제외한 금속 집전재의 표면에 유리 전도성 물질 복합체를 코팅하는 과정을 설명하면,
우선, 고형분 비율로 (A)전도성의 세라믹 물질 또는 금속 물질이 30~80vol%, (B)유리 물질이 20~70vol%로 이루어진 유리 전도성 물질 복합체를 준비한다.
이 유리 전도성 물질 복합체에 물 또는 증류수를 넣고 반죽하여 페이스트 형태로 제조한다. 이때, 페이스트 총 중량에 대한 유리 전도성 물질 복합체 고상의 비율이 40~70wt%가 되도록 한다.
페이스트 형태로 제조된 유리 전도성 물질 복합체를 가스 유로를 제외한 금 속 집전재의 표면에 5㎛~1mm의 두께로 바른다.
이 후, 고온에서 소결한다. 소결은 900~1000℃까지 가열한 후 작동온도인 고체산화물 연료전지의 작동온도인 700~800℃까지 낮춘다.
소결시 전도성 물질 입자들간에는 결합이 일어나고 유리 물질은 연화되어 연결되어 있는 전도성 물질 사이 사이를 채우게 된다. 이와 같이 제조된 금속 연결재를 단전지의 전극 표면에 접합시키면 유리 물질의 점탄성으로 인해 금속 집전재와 단전지 사이가 완전하게 충진된다.
이하, 본 발명을 실시예와 다른 비교예를 대비하여 상세히 설명하고자 한다. 그러나 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
표 1은 본 발명의 실시예와 다른 비교예의 성분비 및 소결 방법 등을 나타낸 것이다.
구분 전도성
세라믹 물질
또는
금속 물질
(vol%)		 유리
물질
(vol%)		 페이스트 중
고상의 비율(wt%)		 페이스트
성형성		 코팅 두께 소결
온도
(℃)		 전기
전도도		 충진
특성		 비고
1 20 80 50 O 0.5mm 900 X O 불량
2 30 70 50 O 0.5mm 900 O O 양호
3 40 60 50 O 0.5mm 900 O O 양호
4 50 50 50 O 0.5mm 900 O O 양호
5 60 40 50 O 0.5mm 900 O O 양호
6 70 30 50 O 0.5mm 900 O O 양호
7 80 20 50 O 0.5mm 900 O O 양호
8 90 10 50 O 0.5mm 900 O X 불량
9 50 50 30 X 5㎛ 900 O X 코팅두께가
불균일
10 50 50 40 O 0.5mm 900 O O 양호
11 50 50 70 O 0.5mm 900 O O 양호
12 50 50 80 X 1mm 900 X X 고점도로
코팅 두께가
불균일
13 50 50 50 O 4㎛ 900 O X 코팅이 불균일
14 50 50 50 O 1.5mm 900 O O 페이스트가
가스 유로를
막음
15 50 50 50 O 0.5mm 800 X X 전도성 물질의 배열이
일어나지 않음
16 50 50 50 O 0.5mm 1100 X X 유리 물질이 전도성 물질
사이를 채우지 못함
여기서, 페이스트는 고형분의 유리 물질+ 전도성 세라믹 물질(또는 금속 물질)에 물 또는 증류수 등을 혼합하여 반죽 형태로 만든 것이다. 그리고 고상은 페이스트 내 유리 물질+ 전도성 세라믹 물질(또는 금속 물질)의 함량을 의미한다.
그리고, 상기 소결 온도로 가열한 후에는 고체산화물 연료전지의 작동온도인 700~800℃까지 낮추고 전기 전도도, 충진 특성 등을 시험하였다.
<페이스트 성형성>
9~11을 참조하면, 페이스트 중 고상의 비율이 설정된 범위보다 낮거나 높을 경우 저점도 또는 고점도로 인하여 성형성이 좋지 않았다. 그로 인해 전기 전도도 또는 충진 특성에 악영향을 미쳤다.
<전기 전도도>
1~8을 참조하면, 전도성 세라믹 물질 또는 금속 물질의 함량이 낮은 경우 전기 전도도가 열위하였다. 전기 전도도가 열위한 것은 전도성 물질 입자간의 연결성이 낮은 때문으로 보인다.
<코팅 두께>
13~14를 참조하면, 코팅 두께가 설정된 범위보다 얇으면 코팅이 불균일하고 그에 따라 충진 특성이 열위하였다. 그리고 코팅 두께가 설정된 범위보다 두꺼울 경우 페이스트가 가스 유로를 막는 문제점이 있었다.
<소결 온도>
15~16을 참조하면, 소결 온도가 설정된 범위보다 낮거나 높은 경우 전기 전도도 및 충진 특성 모두 열위하였다. 이는 전도성 물질(전도성 세라믹 물질 또는 금속 물질) 입자간의 배열이 이루어지지 않거나 유리물질이 액체에 가깝게 흐른 때문으로 보인다.
도 3은 본 발명에 따른 연료전지용 금속 연결재의 전기 전도도를 나타낸 그래프이다.
도 3은 단전지 5개를 적층하여 스택형태로 제조한 후 내구성을 테스트한 것으로 800℃에서 20A를 지속적으로 흘려주면서 전압을 측정한 것이다.
도 3에 의하면, 본 발명은 고온에서 장시간 이용할 경우 전압이 저하되지 않았으며 전기 전도도가 일정하게 유지됨을 확인할 수 있다.
상기 실험 결과와 같이 본 발명의 연료전지용 금속 연결재는 전기 전도도가 우수하고 금속 집전재(13)와 단전지의 전극(15) 사이를 점탄성으로 충진하여 부식 방지 능력이 탁월했으며, 그에 따라 금속 집전재의 표면을 산화 분위기와 크롬 휘발로부터 보호할 수 있음을 확인할 수 있었다.
이와 같은 본 발명의 기본적인 기술적 사상의 범주 내에서, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서는 다른 많은 변형이 가능함은 물론이고, 본 발명의 권리범위는 첨부한 특허청구 범위에 기초하여 해석되어야 할 것이다.
도 1에는 고체산화물 연료전지의 금속 집전재와 단전지의 접합구조를 간략하게 보인 단면도.
도 2는 본 발명에 따른 연료전지용 금속 연결재의 구조를 간략하게 보인 단면도.
도 3은 본 발명에 따른 연료전지용 금속 연결재의 전기 전도도를 나타낸 그래프.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 *
11:가스 유로` 13:금속 집전재
15:전극 17:유리 전도성 물질 복합체
17a:전도성 물질 17b:유리 물질

Claims (9)

  1. 가스 유로가 형성된 금속 집전재와;
    상기 가스 유로를 제외한 상기 금속 집전재의 표면에 코팅되어 상기 금속 집전재와 단전지의 전극 사이에 위치되며, 연결성을 갖는 전도성 물질 사이를 유리 물질이 채운 구조를 갖는 유리 전도성 물질 복합체를 포함하며,
    상기 유리 전도성 물질 복합체는 고형분 비율로
    전도성의 세라믹 물질 또는 금속 물질이 30~80vol%,
    유리 물질이 20~70vol%로 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지용 금속 연결재.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 전도성 물질은
    전도성의 세라믹 물질 또는 금속 물질인 것을 특징으로 하는 연료전지용 금속 연결재.
  3. 삭제
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 전도성의 세라믹 물질은
    (La,Sr)MnO3(LSM), (La,Ca)CrO3(LCC), (La,Sr)FeO3(LSF), (La,Sr)CoO3(LSCo), (La,Sr)CrO3(LSC), (La,Sr)(Co,Fe)O3(LSCF), (Sm,Sr)CoO3(SSC), (Ba,Sr)(Co,Fe)O3(BSCF) 중 선택된 1종 이상 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 연료전지용 금속 연결재.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 금속 물질은
    귀금속류 또는 Ni, Cu, Al 중 선택된 1종 인 것을 특징으로 하는 연료전지용 금속 연결재.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 유리 물질은
    붕규산유리(Borosilicate glass)를 기반으로 하는 파이렉스(Pyrex)계 유리인 것을 특징으로 하는 연료전지용 금속 연결재.
  7. 청구항 1, 청구항 2, 청구항 4 내지 청구항 6 중 어느 한 항에 기재된 유리 전도성 물질 복합체 고형분을 용매와 혼합하여 페이스트 형태로 만드는 단계와;
    상기 페이스트 형태로 만든 유리 전도성 물질 복합체를 가스 유로를 제외한 금속 집전재의 표면에 두께가 5㎛~1mm가 되도록 바르고 소결하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 금속 연결재의 형성방법.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 페이스트 총 중량에 대한 유리 전도성 물질 복합체 고형분의 비율은 40~70wt%인 것을 특징으로 하는 금속 연결재의 형성방법.
  9. 청구항 7에 있어서,
    상기 소결은 900~1000℃로 가열한 후 700~800℃로 낮추는 것을 특징으로 하는 금속 연결재의 형성방법.
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