KR101126644B1 - 에폭시 복합재료 - Google Patents

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epoxy composite
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문동찬
이준호
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(주) 유에스텍
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Abstract

에폭시 복합재료가 개시된다. 에폭시 복합재료는 에폭시 매트릭스와 매트릭스 내에 분포된 제1 질화알루미늄 충진제, 제1 질화보론 충진제 및 합금 충진제를 포함할 수 있다. 합금 충진제는 에폭시 수지의 유리전이온도보다 낮은 녹는점을 가지며 주석과 인듐의 합금으로 이루어 질 수 있다. 제1 질화알루미늄 충진제의 평균 입자크기는 제1 질화보론 충진제의 평균 입자크기에 대하여 0.8 내지 1.2배일 수 있고, 제1 질화보론 충진제의 함량은 제1 질화알루미늄 충진제의 함량에 대해 0.8 내지 1배일 수 있다.

Description

에폭시 복합재료{EPOXY COMPOSITE}
본 발명은 에폭시 복합재료에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전자 소자의 패키징을 위한 에폭시 복합재료에 관한 것이다.
고속, 고밀도화 되어가는 전자제품의 요구에 따라 여래개의 칩을 하나의 기판에 집적시키는 고속, 고집적 시스템 실현이 요구된다. 더불어 전자부품의 소형, 경량화 및 다기능성의 요구가 시장을 통해 빠른 속도로 진행되고 있다.
상기와 같은 요구에 부합하기 위하여 현재 해결되어야 하는 과제들 중 하나가 방열의 문제이다. 시스템의 성능이 높아진 것은 사실이지만, 아직 반도체 칩의 발열량은 상당한 수준이기 때문에, 방열대책을 마련하지 않으면 반도체칩의 온도가 너무 높아져 칩 자체 또는 패키징 수지에 열화가 발생할 수 있다. 따라서 반도체칩의 열을 외부에 확산시키기 위한 기술 개발이 필수적이라 할 수 있다. 효율적인 방열을 위하여 재료의 열전도도를 높이는 경우, 재료에 축적되는 열을 효과적으로 제거할 수 있고, 갑작스러운 열충격으로부터 재료가 파괴되는 것을 방지할 수 있다.
재료의 열전도도를 높이기 위하여 매트릭스(matrix) 내에 충진제(filler)를 첨가하여 열전도도를 향상시키는 연구가 계속 되어왔다. 일반적으로 복합재료의 열전도는 포논(Phonon)에 의해 이루어지는데, 충진제는 포논의 흐름을 효율적으로 전달하는 역할을 한다. 즉, 복합재료의 열전도도는 복합재료 내에 형성되는 포논의 전달 경로(conducting path)의 개수와 전달 경로의 네트워크(network) 구조에 따라 결정된다.
본 발명의 목적은 열전도도가 높아서 방열성이 우수한 에폭시 복합재료를 제공하는 것이다.
상술한 본 발명의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 실시예에 따른 에폭시 복합재료는 매트릭스, 제1 질화알루미늄 충진제, 제1 질화보론 충진제 및 합금 충진제를 포함할 수 있다. 상기 매트릭스는 에폭시 수지로 이루어진다. 상기 제1 질화알루미늄 충진제, 상기 제1 질화보론 충진제 및 상기 합금 충진제는 상기 매트릭스 내에 분포될 수 있다. 상기 합금 충진제는 상기 에폭시 수지의 유리전이온도보다 낮은 녹는점을 가지고, 주석과 인듐의 합금으로 이루어질 수 있다. 상기 제1 질화알루미늄 충진제의 평균 입자크기는 상기 제1 질화보론 충진제의 평균 입자크기에 대하여 0.8 내지 1.2배이고, 상기 제1 질화보론 충진제의 함량은 상기 제1 질화알루미늄 충진제의 함량에 대해 0.8 내지 1배일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 제1 질화알루미늄 충진제의 평균 입자크기는 10 내지 20㎛이고, 상기 제1 질화보론 충진제의 평균 입자크기는 15 내지 25㎛이며, 상기 제1 질화알루미늄 충진제와 상기 제1 질화보론 충진제 각각의 함량은 에폭시 복합재료 전체 부피에 대하여 25 내지 37vol.%일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 에폭시 복합재료는 비표면적이 10 내지 15m2/g인 질화보론 입자 및 상기 질화보론 입자의 표면에 형성된 실란층을 구비하는 제2 질화보론 충진제를 더 포함할 수 있고, 이 경우, 상기 실란층의 중량은 상기 질화보론 입자의 중량에 대하여 2.0 내지 4.0wt.%인 것이 바람직하다.
상기 합금 충진제는 48 wt.%의 주석과 52 wt.%의 인듐으로 이루어진 합금 분말일 수 있다. 상기 합금 충진제의 평균 입자크기는 30 내지 40㎛이고, 상기 합금 충진제의 함량은 5 내지 20vol.%일 수 있다.
본 발명에 따른 에폭시 복합재료에 따르면, 실란으로 표면처리되고 동일 또는 유사한 입자크기를 갖는 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제를 동일한 함량으로 첨가함으로써 에폭시 복합재료의 열전도성을 향상시킬 수 있다. 또한, 합금 충진제를 첨가함으로써, 갑작스런 온도 상승에 의한 에폭시 복합재료의 파괴를 방지할 수 있다.
도 1a는 평균 입자 크기가 약 1 ㎛이고 비표면적이 약 14.4 m2/g인 질화보론 충진제를 포함하는 에폭시 복합재료에 있어서, 충진제 표면에 코팅되는 실란의 양과 에폭시 복합재료의 열전도도 사이의 관계를 도시한 그래프이다.
도 1b는 평균 입자 크기가 약 5 ㎛이고 비표면적이 약 11.0 m2/g인 질화보론 충진제를 포함하는 에폭시 복합재료에 있어서, 충진제 표면에 코팅되는 실란의 양과 에폭시 복합재료의 열전도도 사이의 관계를 도시한 그래프이다.
도 2a는 유사한 입자크기를 갖는 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 동일한 함량으로 포함된 에폭시 복합재료의 SEM 사진이다.
도 2b는 상대적으로 큰 입자크기의 질화알루미늄 충진제와 상대적으로 작은 입자크기의 질화보론 충진제가 동일한 함량으로 포함된 에폭시 복합재료의 SEM 사진이다.
도 2c는 상대적으로 작은 입자크기의 질화알루미늄 충진제와 상대적으로 큰 입자크기의 질화보론 충진제가 동일한 함량으로 포함된 에폭시 복합재료의 SEM 사진이다.
도 3a는 유사한 입자크기를 갖는 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 동일한 함량으로 포함된 에폭시 복합재료의 SEM 사진이다.
도 3b는 유사한 입자크기를 갖는 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 2:1의 함량으로 포함된 에폭시 복합재료의 SEM 사진이다.
도 3c는 유사한 입자크기를 갖는 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 1:2의 함량으로 포함된 에폭시 복합재료의 SEM 사진이다.
도 4는 실시예 1, 비교예 1 및 비교예 2에 의해 제조된 샘플들에 대해 측정된 열전도도 및 열확산도를 나타내는 그래프이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 따른 에폭시 복합재료에 대해 상세히 설명한다. 본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시 예들에 대해서만 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시 예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 구성요소 등이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 구성요소 등이 존재하지 않거나 부가될 수 없음을 의미하는 것은 아니다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
본 발명의 실시예에 따른 에폭시 복합재료는 에폭시 매트릭스(matrix), 경화제, 촉매 및 충진제(filler)를 포함할 수 있다.
에폭시 매트릭스는 상기 충진제들이 효과적으로 패킹(packing)될 수 있을 정도의 점도를 갖고, 특정 유리전이온도(Glass Transition Temperature, Tg)를 갖는 에폭시 수지를 포함할 수 있다. 일례로, 에폭시 매트릭스로는 DGEBA(Diglycidyl Ether of Bisphenol A)가 사용될 수 있다.
경화제는 매트릭스로 사용된 에폭시 수지를 경화시키는 성분으로서, 본 발명의 실시예에 있어서는 경화제로 'MTHPA'(Methyl Tetrahydrophthalic Anhydride)가 사용될 수 있다. 촉매는 매트릭스로 사용된 에폭시 수지의 경화를 촉진시키는 성분으로서, 본 발명의 실시예에 있어서는 촉매로 '1-MI'(1-methylimidazole)이 사용될 수 있다.
충진제는 복합재료 전체 부피에 대하여 약 60 내지 80 vol% 만큼 첨가되는 것이 바람직하다. 충진제의 함량이 60 vol%보다 낮으면, 열전도도의 향상에 기여하지 못하고, 충진제의 함량이 80vol%보다 높으면, 에폭시 복합재료의 성형성 및 기계적 물성이 저하되기 때문이다. 충진제는 질화알루미늄(Aluminum Nitride) 충진제, 질화보론(Boron Nitride) 충진제 및 합금 충진제를 포함할 수 있다.
질화알루미늄 충진제 및 질화보론 충진제의 표면은 아미노실란을 이용하여 표면처리될 수 있고, 그 결과, 질화알루미늄 충진제 및 질화보론 충진제의 표면은 실란층으로 코팅될 수 있다. 충진제의 표면에 형성된 실란층은 매트릭스로 사용된 에폭시 수지와 충진제 사이에 존재하는 미세한 틈(gap)에서 발생하는 포논의 산란(phonon scattering)을 감소시킴으로써 에폭시 수지와 충진제 사이의 계면에서의 열저항을 감소시킬 수 있다. 다만, 실란층 역시 고유의 열저항을 가지므로, 실란층의 두께가 너무 두꺼워지면 오히려 복합재료의 열전도도를 낮추는 요인이 될 수 있다. 즉, 실란층의 두께가 최적 값을 가질 때까지는 계면에서의 열저항을 낮추기 때문에 실란층의 두께가 두꺼워질수록 복합재료의 열전도도가 증가할 수 있지만, 실란층의 두께가 상기 최적 값을 초과하게 되면 실란층 자체의 고유 열저항 때문에 실란층의 두께가 두꺼워질수록 복합재료의 열전도도가 감소할 수 있다.
따라서 본 발명의 실시예들에 따른 에폭시 복합재료에 있어서, 질화알루미늄 충진제 및 질화보론 충진제는 최적의 두께로 형성된 실란층을 구비할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 있어서, 표면 실란층을 형성하기 위하여, 아세톤에 적당량의 충진제와 아미노실란을 넣고 상온에서 3시간 이상 교반하여 충진제의 표면을 실란으로 코팅한 후 표면이 코팅된 충진제를 약 120℃의 진공오븐에 약 2시간 동안 건조시켜서, 충진제의 표면처리를 수행할 수 있다. 충진제 표면에 형성되는 실란층의 두께는 충진제의 비표면적과 실란의 양을 제어함으로써 조절할 수 있다. 충진제의 비표면적과 실란의 양에 대한 관계는 도 1a 및 도 1b를 참조하여 설명한다.
도 1a는 평균 입자 크기가 약 0.8 내지 1.5 ㎛이고 비표면적이 약 13 내지 15 m2/g인 질화보론 충진제를 포함하는 에폭시 복합재료에 있어서, 충진제 표면에 코팅되는 실란의 양과 에폭시 복합재료의 열전도도 사이의 관계를 도시한 그래프이고, 도 1b는 평균 입자 크기가 약 4.5 내지 5.5 ㎛이고 비표면적이 약 10 내지 12 m2/g인 질화보론 충진제를 포함하는 에폭시 복합재료에 있어서, 충진제 표면에 코팅되는 실란의 양과 에폭시 복합재료의 열전도도 사이의 관계를 도시한 그래프이다.
도 1a를 참조하면, 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 2.0 wt.%에서 4.0 wt.% 사이일 때, 에폭시 복합재료의 열전도도가 높음을 알 수 있다. 특히, 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 3.0 wt.%일 때 에폭시 복합재료의 열전도도가 가장 높음을 알 수 있다. 또한, 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 2.0 wt.%에서 약 3.0 wt.%까지 에폭시 복합재료의 열전도도가 급격히 증가하고, 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 3.0 wt.%에서 약 4.0 wt.%까지 급격히 감소함을 알 수 있다.
도 1b를 참조하면, 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 2.0 wt.%에서 3.0 wt.% 사이일 때, 에폭시 복합재료의 열전도도가 높음을 알 수 있다. 특히, 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 2.4 wt.%일 때 에폭시 복합재료의 열전도도가 가장 높음을 알 수 있다. 또한, 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 2.0 wt.%에서 약 2.4 wt.%까지 에폭시 복합재료의 열전도도가 급격히 증가하고, 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 2.4 wt.%에서 약 3.0 wt.%까지 급격히 감소함을 알 수 있다.
도 1a 및 도 1b를 참조하면, 충진제의 비표면적이 증가함에 따라 최적의 실란의 양 역시 증가함을 알 수 있다. 다만, 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 3.0wt.%일 때 비표면적이 약 13 내지 15 m2/g인 질화보론 충진제 표면에 코팅된 실란층의 두께와 질화보론 입자의 중량에 대한 실란의 양이 약 2.4wt.%일 때 비표면적이 약 10 내지 12 m2/g인 질화보론 충진제의 표면에 코팅된 실란층의 두께는 유사한 것으로 측정되었다. 이러한 사실에 비추어 최적 실란의 양은 실란층이 최적 두께와 관계된다는 것을 알 수 있다. 실란층의 최적 두께는 매트릭스로 사용된 에폭시 수지와 충진제 표면에 형성되는 틈(Gap)의 간격과 관련된다.
본 발명의 실시예에 있어서, 질화알루미늄 충진제는 서로 입자 크기가 다른 제1 질화알루미늄 충진제 및 제2 질화알루미늄 충진제를 포함할 수 있고, 질화보론 충진제 역시 서로 입자 크기가 다른 제1 질화보론 충진제 및 제2 질화보론 충진제를 포함할 수 있다.
제2 질화알루미늄 충진제의 입자크기는 제1 질화알루미늄 충진제의 입자크기보다 작은 것이 바람직하고, 제2 질화보론 충진제의 입자크기는 제1 질화보론 충진제의 입자크기보다 작은 것이 바람직하다. 서로 다른 입자 크기를 갖는 충진제를 첨가하는 경우, 큰 입자 사이를 작은 입자들이 균일하게 채워줌으로써 패킹 밀도를 향상시킬 수 있고, 패킹 밀도가 향상되면 포논의 전달 경로(Conducting path)가 보다 효율적으로 형성되어 에폭시 복합재료의 열전도도를 향상시킬 수 있다.
질화알루미늄 입자들의 패킹 능력과 질화보론 입자들의 패킹 능력을 알아보기 위하여 질화알루미늄 입자들만을 충진제로 포함하는 질화알루미늄 복합재료(AlN composite)와 질화보론 입자들만을 충진제로 포함하는 질화보론 복합재료(BN composite)의 열전도도를 측정하였다. 일반적으로 질화알루미늄(AlN)은 180～200 W/mK의 열전도도 값을 가지고, 질화보론(BN)은 60～100 W/mK의 열전도도 값을 가진다. 즉, 질화알루미늄이 질화보론에 비해 높은 열전도도 값을 가진다. 하지만, 충진제가 약 30vol% 정도 함유된 질화보론 복합재료 및 질화알루미늄 복합재료에 있어서, 질화보론 복합재료(BN composite)의 열전도도가 약 1.2 W/mK이고, 동일한 함량의 질화알루미늄 복합재료(AlN)의 열전도도가 약 0.6 W/mK인 것으로 측정되었다. 즉, 질화보론 입자들을 포함하는 복합재료가 질화알루미늄 입자들을 포함하는 복합재료보다 더 높은 열전도도를 가진다는 것이다. 이러한 사실에 비추어, 매트릭스에 충진제가 충진될 때 질화보론 입자들이 질화알루미늄 입자들보다 패킹(packing) 능력이 우수하다는 것을 알 수 있다. 따라서, 본 발명의 일 실시예에 있어서는, 패킹 능력이 상대적으로 낮은 질화알루미늄 입자들을 효율적으로 패킹하기 위하여 제2 질화알루미늄 충진제를 제2 질화보론 충진제보다 높은 함량으로 첨가하는 것이 바람직하다.
제1 질화알루미늄 충진제의 입자크기는 제2 질화보론 충진제의 입자크기와 동일 또는 유사한 것이 바람직하다. 또한, 제1 질화알루미늄 충진제의 함량과 제2 질화보론 충진제의 함량 역시 동일 또는 유사한 것이 바람직하다. 서로 다른 종류의 충진제가 동일한 함량으로 첨가되는 경우, 충진제들의 입자 크기가 유사할수록 입자들 사이의 패킹 밀도가 향상되고, 그 결과 열 전달 경로가 3차원 네트워크 구조로 형성되어 재료의 열전도도를 향상시킬 수 있기 때문이다. 일례로, 제1 질화알루미늄 충진제의 평균 입자크기는 제1 질화보론 충진제의 평균 입자크기에 대하여 약 0.8 내지 1.2배인 것이 바람직하다. 구체적으로, 제1 질화알루미늄 충진제의 평균 입자크기는 약 10 내지 20㎛이고, 제1 질화보론 충진제의 평균 입자크기는 약 15 내지 25㎛인 것이 바람직하다. 또한, 제1 질화알루미늄 충진제 및 제1 질화보론 충진제 각각의 함량은 에폭시 복합재료 전체 부피에 대하여 약 25 내지 37vol.%인 것이 바람직하다.
충진제들의 입자 크기가 충진제들의 패킹에 미치는 영향을 도 2를 참조하여 설명하고, 충진제들의 함량이 충진제들이 패킹에 미치는 영향을 도 3을 참조하여 설명한다.
도 2a는 평균 입자크기 비가 약 1: 1.25인 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 동일한 함량으로 포함된 제1 에폭시 복합재료의 SEM 사진이고, 도 2b는 평균 입자크기 비가 약 1: 0.35인 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 동일한 함량으로 포함된 제2 에폭시 복합재료의 SEM 사진이며, 도 2c는 평균 입자크기 비가 약 1: 2.08인 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 동일한 함량으로 포함된 에폭시 제3 복합재료의 SEM 사진이다. 도 2a 내지 도 2c에 있어서, 다각형의 흰색부분은 질화알루미늄을 나타내고, 길고 일정한 두께의 진한 회색부분은 질화보론을 나타내며, 검은 부분은 에폭시 매트릭스를 나타낸다. 또한, 표 1은 제1 내지 제3 에폭시 복합재료의 열전도도 및 열확산도를 나타낸다.
제1 에폭시 복합재료 제2 에폭시 복합재료 제3 에폭시 복합재료
열전도도
(W/mK)		 6.065 3.627 5.558
열확산도
(mm2/s)		 3.357 2.087 2.982
도 2a 내지 도 2c 및 표 1을 참조하면, 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제의 평균 입자크기가 유사한 제1 에폭시 복합재료에 있어서 질화알루미늄 입자와 질화보론 입자가 가장 균일하게 분포되고, 그 결과 제1 에폭시 복합재료가 제2 및 제3 에폭시 복합재료에 비하여 더 높은 열전도도 및 열확산도를 갖는다는 것을 알 수 있다.
도 3a는 평균 입자크기 비가 약 1: 1.25인 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 동일한 함량으로 포함된 제4 에폭시 복합재료의 SEM 사진이고, 도 3b는 평균 입자크기 비가 약 1: 1.25인 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 약 2:1의 함량으로 포함된 제5 에폭시 복합재료의 SEM 사진이며, 도 3c는 평균 입자크기 비가 약 1: 1.25인 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제가 약 1:2의 함량으로 포함된 제6 에폭시 복합재료의 SEM 사진이다. 도 3a 내지 도 3c에 있어서, 다각형의 흰색부분은 질화알루미늄을 나타내고, 길고 일정한 두께의 진한 회색부분은 질화보론을 나타내며, 검은 부분은 에폭시 매트릭스를 나타낸다. 또한, 표 2는 제4 내지 제6 에폭시 복합재료의 열전도도 및 열확산도를 나타낸다.
제4 에폭시 복합재료 제5 에폭시 복합재료 제6 에폭시 복합재료
열전도도
(W/mK)		 6.065 5.610 3.820
열확산도
(mm2/s)		 3.357 3.166 2.465
도 3a 내지 도 3c 및 표 2를 참조하면, 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제의 함량이 동일한 제4 에폭시 복합재료에 있어서 질화알루미늄 입자와 질화보론 입자가 가장 균일하게 분포되고, 그 결과 제4 에폭시 복합재료가 제5 및 제6 에폭시 복합재료에 비하여 더 높은 열전도도 및 열확산도를 갖는다는 것을 알 수 있다.
이러한 사항에 비추어, 서로 동일 또는 유사한 평균 입자크기를 갖는 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제를 동일 또는 유사한 함량으로 에폭시 매트릭스에 첨가하는 경우, 에폭시 복합재료의 열전도도를 현저하게 향상시킬 수 있음을 알 수 있다.
합금 충진제는 매트릭스로 사용되는 에폭시 수지의 유리전이온도(Tg)보다 낮은 녹는점을 갖는 합금 분말을 포함할 수 있다. 전자소자의 발열 등에 의해 에폭시 복합재료가 매트릭스로 사용되는 에폭시 수지의 유리전이온도 이상으로 가열되면 에폭시 수지가 열팽창과 분해 반응 등으로 인하여 파괴될 우려가 있다. 비록 에폭시 복합재료가 질화알루미늄 충진제 및 질화보론 충진제를 포함하여 방열 특성이 향상되었다 할지라도, 갑작스런 온도의 상승(thermal shock)에 따른 에폭시 복합재료의 파괴에 대해서는 효과적으로 대응할 수 있는 능력이 떨어진다. 합금 충진제는 이러한 갑작스런 온도 상승에 대응하여 에폭시 복합재료가 파괴되는 것을 방지하는 성분이다. 에폭시 복합재료의 온도가 합금의 녹는점에 도달하면 합금은 고체에서 액체로 상전이를 하게 되고, 이러한 합금의 상전이는 흡열 반응이므로 외부에서 공급된 열을 소비하여 에폭시 복합재료의 온도가 급격히 상승하는 것을 방지할 수 있다. 일례로, 합금 충진제는 주석(Sn)과 인듐(In)의 합금으로 이루어진 구형 형상의 입자일 수 있고, 에폭시 복합재료 전체 부피에 대해 약 5 내지 20 vol.%정도 함유될 수 있다. 구체적으로, 구체적으로, 합금 충진제는 약 48 wt.%의 주석(Sn)과 약 52 wt.%의 인듐(In)으로 이루어진 합금일 수 있고, 평균 입자크기가 약 30 내지 40㎛일 수 있다.
이러한 에폭시 복합에 따르면, 열전도성이 향상될 수 있고, 열적 쇼크에 의하여 에폭시 복합재료가 파괴되는 것을 방지할 수 있다.
이하 본 발명의 구체적인 실시예에 대해 설명한다. 다만, 하기에 기재된 실시예는 본 발명의 일례에 불과한 것으로서, 본 발명을 하기에 기재된 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되어서는 안된다.
실시예 1
용기에 매트릭스(matrix) 'DGEBA'(Diglycidyl ether of Bisphenol A), 경화제 'MTHPA'(methyl tetrahydrophthalic anhydride) 및 촉매 '1-MI'(1-methylimidazole)를 넣어 혼합하고 충진제를 첨가한 후 교반기를 이용하여 교반하여 에폭시 복합재료를 제조하였다. 충진제는 에폭시 복합재료 전체 부피에 대해 약 80vol.%만큼 첨가하였다. 충진제로는 평균 입자크기가 약 14.4㎛인 질화알루미늄 충진제 약 36vol.%, 평균 입자크기가 약 18㎛인 질화보론 충진제 약 36vol.% 및 평균 입자크기가 약 1㎛인 질화보론 충진제 약 8vol.%가 첨가되었다. 에폭시 복합재료 제조 후, 에폭시 복합재료를 두께 1mm의 몰드에 넣고 80℃에서 4시간, 그 후 145℃에서 2시간동안 3000 psi로 압력을 가하여 두께 1ㅁ5 mm, 지름 12.7 mm의 원형 샘플을 제조하였다.
비교예 1
용기에 매트릭스(matrix) 'DGEBA'(Diglycidyl ether of Bisphenol A), 경화제 'MTHPA'(methyl tetrahydrophthalic anhydride) 및 촉매 '1-MI'(1-methylimidazole)를 넣어 혼합하고 충진제를 첨가한 후 교반기를 이용하여 교반하여 에폭시 복합재료를 제조하였다. 충진제는 에폭시 복합재료 전체 부피에 대해 약 80vol.%만큼 첨가하였다. 충진제로는 평균 입자크기가 약 14.4㎛인 질화알루미늄 충진제 약 48vol.%, 평균 입자크기가 약 18㎛인 질화보론 충진제 약 24vol.% 및 평균 입자크기가 약 1㎛인 질화보론 충진제 약 8vol.%가 첨가되었다. 에폭시 복합재료 제조 후, 에폭시 복합재료를 두께 1mm의 몰드에 넣고 80℃에서 4시간, 그 후 145℃에서 2시간동안 3000 psi로 압력을 가하여 두께 1ㅁ5 mm, 지름 12.7 mm의 원형 샘플을 제조하였다.
비교예 2
용기에 매트릭스(matrix) 'DGEBA'(Diglycidyl ether of Bisphenol A), 경화제 'MTHPA'(methyl tetrahydrophthalic anhydride) 및 촉매 '1-MI'(1-methylimidazole)를 넣어 혼합하고 충진제를 첨가한 후 교반기를 이용하여 교반하여 에폭시 복합재료를 제조하였다. 충진제는 에폭시 복합재료 전체 부피에 대해 약 80vol.%만큼 첨가하였다. 충진제로는 평균 입자크기가 약 14.4㎛인 질화알루미늄 충진제 약 24vol.%, 평균 입자크기가 약 18㎛인 질화보론 충진제 약 48vol.% 및 평균 입자크기가 약 1㎛인 질화보론 충진제 약 8vol.%가 첨가되었다. 에폭시 복합재료 제조 후, 에폭시 복합재료를 두께 1mm의 몰드에 넣고 80℃에서 4시간, 그 후 145℃에서 2시간동안 3000 psi로 압력을 가하여 두께 1ㅁ5 mm, 지름 12.7 mm의 원형 샘플을 제조하였다.
실험예: 특성 평가
표 3은 실시예 1, 비교예 1 및 비교예 2에 의해 제조된 샘플들에 대해 측정된 특성 값을 나타내고, 도 4는 표 3의 결과를 나타낸 그래프이다.
Conductivity
(W/mK)		 Density
(g/cm3)		 Diffusivity
(mm2/s)		 Cp
(J/gK)
실시예 1 6.065 2.193 3.527 0.784
비교예 1 5.610 2.234 3.166 0.793
비교예 2 3.820 1.907 2.465 0.813
표 3 및 도 4를 참조하면, 평균 입자크기가 약 14.4㎛인 질화알루미늄 충진제 및 평균 입자크기가 약 18㎛인 질화보론 충진제가 동일한 함량으로 첨가된 실시예 1이 가장 높은 열전도도 및 열확산도를 나타내는 것을 알 수 있다.
또한, 도 4를 참조하면, 질화 보론 충진제의 함량이 질화알루미늄 충진제의 함량보다 높아지면 에폭시 복합재료의 열전도도 및 열확산도가 급격히 감소함을 알 수 있다. 따라서, 질화알루미늄 충진제의 함량과 질화 보론 충진제의 함량이 유사한 경우라 하더라도, 질화알루미늄 충진제의 함량이 질화 보론 함량보다 조금 높거나 아니면 동일한 것이 바람직하다. 구체적으로, 질화알루미늄 함량과 질화 보론 충진제의 함량은 약 1: 0.8~1의 비율인 것이 바람직하다.
상술한 본 발명의 실시예에 따른 에폭시 복합재료에 따르면, 실란으로 표면처리되고 동일 또는 유사한 입자크기를 갖는 질화알루미늄 충진제와 질화보론 충진제를 동일한 함량으로 첨가함으로써 에폭시 복합재료의 열전도성을 향상시킬 수 있다. 또한, 합금 충진제를 첨가함으로써, 갑작스런 온도 상승에 의한 에폭시 복합재료의 파괴를 방지할 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (5)

  1. 에폭시 수지를 포함하는 매트릭스;
    상기 매트릭스 내에 분포되는 제1 질화알루미늄 충진제;
    상기 매트릭스 내에 분포는 제1 질화보론 충진제; 및
    상기 매트릭스 내에 분포되고, 상기 에폭시 수지의 유리전이온도보다 낮은 녹는점을 가지며, 주석과 인듐의 합금으로 이루어진 합금 충진제를 포함하고,
    상기 제1 질화알루미늄 충진제의 평균 입자크기는 상기 제1 질화보론 충진제의 평균 입자크기에 대하여 0.8 내지 1.2배이고, 상기 제1 질화보론 충진제의 함량은 상기 제1 질화알루미늄 충진제의 함량에 대해 0.8 내지 1배인 것을 특징으로 하는 에폭시 복합재료.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1 질화알루미늄 충진제의 평균 입자크기는 10 내지 20㎛이고, 상기 제1 질화보론 충진제의 평균 입자크기는 15 내지 25㎛이며, 상기 제1 질화알루미늄 충진제와 상기 제1 질화보론 충진제 각각의 함량은 에폭시 복합재료 전체 부피에 대하여 25 내지 37vol.%인 것을 특징으로 하는 에폭시 복합재료.
  3. 제1항에 있어서, 비표면적이 10 내지 15m2/g인 질화보론 입자 및 상기 질화보론 입자의 표면에 형성된 실란층을 구비하는 제2 질화보론 충진제를 더 포함하고,
    상기 실란층의 중량은 상기 질화보론 입자의 중량에 대하여 2.0 내지 4.0wt.%인 것을 특징으로 하는 에폭시 복합재료.
  4. 제1항에 있어서, 상기 합금 충진제는 48 wt.%의 주석과 52 wt.%의 인듐으로 이루어진 합금 분말을 포함하는 것을 특징으로 하는 에폭시 복합재료.
  5. 제4항에 있어서, 상기 합금 충진제의 평균 입자크기는 30 내지 40㎛이고, 상기 합금 충진제의 함량은 5 내지 20vol.%인 것을 특징으로 하는 에폭시 복합재료.
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