KR101064225B1 - 보강 개스킷을 포함하는 막-전극 접합체 - Google Patents

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Abstract

연료전지 단위 전지(single cell) 및 스택(stack)제조 시에도 전해질막이 손상되지 않는 구조의 막-전극 접합체로서, 기존의 개스킷 사이에 전해질막의 두께의 70~95%의 두께를 가지는 보강 개스킷을 포함하는 막-전극 접합체가 개시된다. 상기 막-전극 접합체를 사용하면, 전해질막이 기계적으로 보호되어 연료전지 단위 전지(single cell) 및 스택(stack)제조 시 지나친 체결합으로 인해 전해질막이 손상되는 것을 방지할 수 있고, 더욱이 전해질막과의 접촉저항 및 기체확산층과의 접촉저항을 최소한으로 하여 연료 전지의 성능을 더욱 개선시킬 수 있다.
전해질막, 막-전극 접합체, 보강 개스킷, 접촉저항

Description

보강 개스킷을 포함하는 막-전극 접합체{Membrane-Electrode Assembly including guarding gasket}
본 발명은 연료전지 단위 전지(single cell) 및 스택(stack)제조 시에도 전해질막이 손상되지 않는 구조의 막-전극 접합체로서, 기존의 개스킷 사이에 전해질막의 두께의 70~95%의 두께를 가지는 보강 개스킷을 포함하는 막-전극 접합체에 관한 것이다.
연료전지는 연료가 가지고 있는 화학 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 일종의 발전 시스템으로, 발생되는 전기 에너지가 연소 등의 과정을 거치지 않고 직접 생성되기 때문에 환경 오염 물질의 생성이 적을 뿐만 아니라 열효율이 높다는 장점을 가지고 있다. 이러한 연료전지는 사용하는 전해질의 종류에 고분자전해질형, 인산형, 용융탄산염형, 고체산화물형 등으로 분류한다.
연료전지는 전해질막과 촉매층 그리고 가스확산층으로 구성된 막-전극 접합체(Membrane-Electrode Assembly, MEA)를 중심으로 한쪽 면에는 수소가스 공급 및 배출용 홈이, 또 다른 면에는 공기 중의 산소가스 공급 및 배출용 홈이 형성되어 있는 분리판으로 조립되어 있는 단위전지를 다수로 적층한 스택(Stack)으로 구성되 어 있다.
연료전지는 수소나 메탄올 같은 연료를 산소와 전기화학적으로 반응시켜 연료의 화학 에너지를 전기에너지로 직접 변환시키는 장치로 기존의 화력 발전과는 달리 카르노 사이클을 거치지 않아 발전 효율이 높고 NOX, SOX와 같은 오염 물질의 배출량이 적으며 운전 중 소음이 발생하지 않아 차세대 청정 에너지원으로서 각광받고 있다. 연료전지는 사용되는 전해질에 따라 고분자전해질 연료전지(PEMFC: polymer electrolyte membrane fuel cell), 인산형 연료전지(PAFC: Phosphoric Acid Fuel Cell), 용융탄산염 연료전지(MCFC: Molten Carbonate Fuel Cell), 고체산화물 연료전지(SOFC: Solid Oxide Fuel Cell) 등으로 구별되는데, 이 중 고분자전해질 연료전지는 타 종류에 비해 작동 온도가 낮으면서도 발전 효율이 좋으며 컴팩트한 특징이 있어 전기자동차의 동력원, 가정용 등 소규모 발전 장치, 이동 및 비상용 전원, 군사용 전원 등으로의 이용이 유력시되고 있다.
고분자전해질 연료전지는 통상 집전체/연료전극/고분자전해질막/공기전극/집전체의 5층 구조로 되어있다. 연료 전극에는 수소나 메탄올 등과 같은 연료가 공급되고 공기전극에는 공기 또는 산소가 공급된다. 연료전극에서는 연료가 산화되어 수소 이온 및 전자(electron)가 발생되는데 이 때 수소 이온은 전해질막을 통하여 공기 전극쪽으로 이동하며 전자는 외부회로를 구성하는 도선과 부하(load)를 통해 공기 전극쪽으로 이동한다. 수소이온과 전자는 공기전극에서 산소와 환원 반응하여 물이 생성되고 물은 연료전지의 외부로 배출된다.
고분자전해질 연료전지의 양 전극은 상기 산화 환원 반응을 활성화시키기 위 한 촉매, 고분자전해질, 용매로 이루어진 잉크를 탄소종이나 탄소천 위에 도포하여 촉매층을 형성시킴으로써 제조된다. 상기 촉매로는 탄소 입상 담지체에 촉매 활성이 매우 우수한 백금 또는 백금/루테늄 합금을 담지시킨 통칭 백금계 촉매가 실용화되어 있다.
상기 고분자 전해질막으로는 나피온(Nafion; DuPont사 제조의 상품명), 프레미온(Flemion; Asahi Glass사 제조의 상품명), 아시플렉스(Asiplex; Asahi Chemical사 제조의 상품명) 및 다우 XUS(Dow XUS, Dow Chemical사 제조의 상품명) 전해질막과 같은 플루오르화술폰산염 이오노머(fluorosulfonate ionomer) 막 및 무기산으로 도핑된 폴리벤지이미다졸(PBI; polybenzimidazole) 계열의 고분자 전해질 막 등이 사용된다.
본 발명자들은 PBI 계열의 전해질막이 높은 양의 무기산으로 도핑되는 경우 또는 술폰산 포함 전해질막이 물로 과도하게 팽창(swelling)된 경우에는 전해질막의 기계적 강도가 약화되어 고분자 전해질 연료전지용 막-전극 접합체로의 활용에 있어 제한을 받게 되는 문제를 인식하였다. 따라서 연료전지 단위 전지(single cell) 및 스택(stack) 제조시 지나친 체결합으로 인해 전해질막이 손상되는 것을 방지할 수 있는 구조를 가지는 막-전극 접합체를 제공하고자 한다.
본 발명은 전해질막(1), 상기 전해질막의 양면에 설치되는 촉매층(2a, 2b), 상기 촉매층 상에 설치되는 가스확산층(3a, 3b), 및 상기 촉매층과 가스확산층의 측면에 접하는 개스킷(4a, 4b)을 포함하는 막-전극 접합체로서, 상기 개스킷(4a)과 개스킷(4b) 사이에 설치되고 전해질막의 두께의 70~95%의 두께를 가지는 보강 개스킷(5)을 포함하는 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체를 제공한다.
본 발명의 일실시예에 따라 전해질막 두께의 70~95%의 두께를 가지는 보강 개스킷을 포함하는 막-전극 접합체를 사용하면, 전해질막이 기계적으로 보호되어 연료전지 단위 전지(single cell) 및 스택(stack)제조 시 지나친 체결합으로 인해 전해질막이 손상되는 것을 방지할 수 있고, 더욱이 전해질막과의 접촉저항 및 기체확산층과의 접촉저항을 최소한으로 하여 연료 전지의 성능을 더욱 개선시킬 수 있 다.
본 발명의 일실시예는 연료전지 단위 전지(single cell) 및 스택(stack)제조 시에도 전해질막이 손상되지 않는 구조의 막-전극 접합체를 제조하기 위하여, 전해질막(1), 상기 전해질막의 양면에 설치되는 촉매층(2a, 2b), 상기 촉매층 상에 설치되는 가스확산층(3a, 3b), 및 상기 촉매층과 가스확산층의 측면에 접하는 개스킷(4a, 4b)을 포함하는 막-전극 접합체에 있어서, 상기 개스킷(4a)과 개스킷(4b) 사이에 설치되고 전해질막의 두께의 70~95%의 두께를 가지는 보강 개스킷(5)을 포함시킨다.
본 발명의 일실시예에 따른 전해질막은 술폰산을 포함한 고체 상태의 전해질막 또는 무기산이 도핑된 PBI 계열 전해질막일 수 있다. 술폰산을 포함한 고체 상태의 전해질막일 경우, 수소 이온이 원활하게 고체 전해질막을 통과하기 위해서는 고체 전해질막이 50% 이상의 습도를 유지해야 하며, 이러한 수소 이온의 이동과 함께 전자의 이동으로 전기가 생산된다. 그러나 술폰산 포함 전해질막이 물로 과도하게 팽창(swelling)된 경우 또는 PBI 계열의 전해질막이 높은 양의 무기산으로 도핑되는 경우, 구체적으로는, 술폰산 포함 전해질막의 습도가 50% 이상인 경우 또는 PBI 계열의 전해질막의 무기산 도핑 레벨이 300% 이상인 경우에는 전해질막의 기계적 강도가 약화되는 것이다. 도 1a 및 1b은 연료전지의 장기 운전 후 전해질막 가장자리가 파열된 막-전극 접합체(MEA)의 모습(개스킷이 부착되지 않은 모습)을 나타내는 사진이다.
이를 극복하기 위하여 본 발명의 일실시예에서는 연료전지 조립 시에 전해질막을 보호하기 위한 보강 개스킷을 기존의 개스킷 사이에 넣을 수 있다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 막-전극 접합체의 단면(2a)과 위에서 보았을 때의 모습(2b)을 나타낸 모식도이다. 도 2b는 개스킷 및 가스확산층을 아직 부착하기 전의 모습이다.
본 발명의 일실시예에서, 막-전극 접합체는 전해질막(1), 상기 전해질막의 양면에 설치되는 촉매층(2a, 2b), 상기 촉매층 상에 설치되는 가스확산층(3a, 3b), 및 상기 촉매층과 가스확산층의 측면에 접하는 개스킷(4a, 4b)을 구비하고, 상기 개스킷(4a)과 개스킷(4b) 사이에 전해질막의 두께의 70~95%의 두께를 가지는 보강 개스킷(5)이 설치된다. 상기 보강 개스킷(5)의 두께는 바람직하게는 전해질막의 두께의 80~90%일 수 있다.
보강 개스킷의 두께가 전해질막 두께의 70% 미만인 경우에는 보강 개스킷으로서의 효과가 나타나지 않으며, 95%를 초과하는 경우에는 전해질막과의 접촉저항 및 기체확산층과의 접촉저항이 커져 결국 전지의 성능이 저하되기 때문이다.
상기 보강 개스킷의 두께는 전해질막에 포함되는 술폰산 포함 고분자의 종류 및 수화정도, PBI 계열 고분자에 무기산이 도핑된 정도에 따라 조절될 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 막-전극 접합체에 있어서, 상기 보강 개스킷은 내산성이 있는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE; polytetrafluoroethylene) 또는 폴리이미드계 고분자로 구성될 수 있다.
특히 폴리테트라플루오로에틸렌은 소수성으로서 물과 메탄올에 대한 투과도 가 없으며, 불소와 탄소의 강한 결합력으로 인하여 물리적, 화학적으로 안정한 상태를 유지하므로 내구성이 매우 우수한 재질이며, 내산성이 있어서 강한 산성 분위기(pH 2~3)가 존재하는 고분자 전해질 연료전지의 구성품으로 적절하다.
이하, 막-전극 접합체에 관한 바람직한 실시예를 참고하여 본 발명을 더욱 구체적으로 설명한다. 그러나 후술하는 실시예는 본 발명의 바람직한 일실시예일 뿐, 본 발명이 그러한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일실시예에 따른 막-전극 접합체는, 촉매형성용 코팅 조성물을 제조하고, 상기 코팅 조성물을 전극 기재(가스 확산층)에 코팅하여 전극을 제조하는 단계; 상기 전극 사이에 고분자 전해질 막을 위치시키고 접합하는 단계; 개스킷을 설치하기 전에 상기 고분자 전해질 막보다 두께가 얇은 보강 개스킷을 상기 개스킷 사이에 위치시켜 개스킷을 설치하는 단계를 통하여 제조할 수 있다. 본 발명의 일실시예에 따른 막-전극 접합체를 제조하기 위하여 도 3에 도시된 구성으로 막-전극 접합체를 제조할 수 있다.
[실시예 1, 비교예 1]
술폰화 폴리(에테르 술폰) 전해질막(두께 40μm)을 이용하고(Journal of Power Sources 158 (2006) 1246-1250, Journal of Power Sources 160 (2006) 353-358 참조) 두께가 35μm인 PTFE 보강 개스킷을 설치하여 통상의 막-전극 접합체 제조 방법으로 막-전극 접합체를 제조하였다(실시예 1).
보강 개스킷을 설치하는 것을 제외하고는 실시예 1과 같은 방법으로 막-전극 접합체를 제조하였다(비교예 1).
[실시예 2, 비교예 2]
3,3'-디아미노벤지딘(3,3'-Diaminobenzidine)과 이소프탈산(isophthalic acid)을 폴리인산(polyphosphoric acid)에 섞어 200℃에서 반응시켜 얻는(Chem. Mater. 2005, 17, 5328-5333 참조) 인산 2000% 도핑 PBI 계열 고분자 전해질막(두께 400μm)을 이용하고, 두께가 350μm인 PTFE 보강 개스킷을 설치하여 통상의 막-전극 접합체 제조 방법으로 막-전극 접합체를 제조하였다(실시예 2).
보강 개스킷을 설치하는 것을 제외하고는 실시예 2와 같은 방법으로 막-전극 접합체를 제조하였다(비교예 2).
[실험예 1]
보강 개스킷의 두께에 따른 효과를 측정하였다. 보강 개스킷의 두께에 따른 막-전극 접합체의 임피던스 스펙트럼을 보면 보강 개스킷의 두께가 막의 95% 를 초과하게 되면 옴 저항이 크게 증가하는 것을 확인할 수 있다.
하기 표 1은 2000% 인산이 도핑된 PBI 전해질막을 이용하여 제조된 MEA에서의 보강 개스킷의 두께에 따른 옴 저항을 나타내고, 표 2는 술폰산 폴리(에테르 술폰) 전해질막을 이용하여 제조된 MEA에서의 보강 개스킷의 두께에 따른 옴 저항을 나타낸다.
두께 비율
(보강 개스킷 / 막) 		70% 미만 70 ~ 95% 95% 초과
옴 저항 (Ω㎠) 0.071 0.070 0.32
두께 비율
(보강 개스킷 / 막) 		70% 미만 70 ~ 95% 95% 초과
옴 저항 (Ω㎠) 0.08 0.09 0.21
[실험예 2]
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조한 막-전극 접합체를 이용하여 연료전지를 제작한 후 장기 운전하였다. 운전 조건은 상압; 수소/공기 이용; 65℃; 100% 상대 습도; 900mA/cm2 정전류 운전이었다. 그 결과를 도 4에 나타내었다. 네모로 표시된 그래프는 실시예 1의 막-전극 접합체를 이용한 연료전지의 성능, 세모로 표시된 그래프는 비교예 1의 막-전극 접합체를 이용한 연료전지의 성능을 나타낸다.
도 4에 의하면, 실시예 1의 막-전극 접합체, 즉 보강 개스킷을 포함하는 막-전극 접합체를 이용하는 경우에는 연료전지의 성능이 장기적으로 우수하게 유지되는 것을 확인할 수 있다.
[실험예 3]
상기 실시예 2 및 비교예 2에서 제조한 막-전극 접합체를 이용하여 연료전지를 제작한 후 장기 운전하였다. 운전 조건은 상압; 수소/공기 이용; 150℃; 무가습; 450mA/cm2 정전류 운전이었다. 그 결과를 도 5에 나타내었다. 네모로 표시된 그래프는 실시예 2의 막-전극 접합체를 이용한 연료전지의 성능, 세모로 표시된 그래프는 비교예 2의 막-전극 접합체를 이용한 연료전지의 성능을 나타낸다.
도 5에 의하면, 실시예 2의 막-전극 접합체, 즉 보강 개스킷을 포함하는 막-전극 접합체를 이용하는 경우에는 연료전지의 성능이 장기적으로 우수하게 유지되는 것을 확인할 수 있다.
도 6은 상기 실험 후 실시예 1(a) 및 실시예 2(b)의 막-전극 접합체의 모습(개스킷이 부착되지 않은 모습)을 나타낸 사진이다. 전해질막 가장자리가 파열되지 않은 것을 확인할 수 있다.
도 1은 술폰산 포함 고분자 전해질막(1a) 및 인산을 2000% 도핑한 PBI 계열 고분자 전해질막(1b)을 이용한 막-전극 접합체 포함 연료전지를 장기 운전한 후의 막-전극 접합체(MEA)의 모습(개스킷이 부착되지 않은 모습)을 나타내는 사진이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 막-전극 접합체의 단면(2a)과 위에서 보았을 때의 모습(2b)을 나타낸 모식도이다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 막-전극 접합체를 제조하기 위한 구성을 보여주는 그림이다.
도 4는 본 발명의 실시예 1 및 비교예 1에서 제조한 막-전극 접합체를 이용하여 제작한 연료전지의 장기 운전 성능을 나타낸 그래프이다. 네모로 표시된 그래프는 실시예 1의 막-전극 접합체를 이용한 연료전지의 성능, 세모로 표시된 그래프는 비교예 1의 막-전극 접합체를 이용한 연료전지의 성능을 나타낸다.
도 5는 본 발명의 실시예 2 및 비교예 2에서 제조한 막-전극 접합체를 이용하여 제작한 연료전지의 장기 운전 성능을 나타낸 그래프이다. 네모로 표시된 그래프는 실시예 2의 막-전극 접합체를 이용한 연료전지의 성능, 세모로 표시된 그래프는 비교예 2의 막-전극 접합체를 이용한 연료전지의 성능을 나타낸다.
도 6은 술폰산 포함 고분자 전해질막(5a) 및 인산을 2000% 도핑한 PBI 계열 고분자 전해질막(5b)을 이용하고 보강 개스킷을 포함한 막-전극 접합체 포함 연료전지를 장기 운전한 후의 막-전극 접합체(MEA)의 모습(개스킷이 부착되지 않은 모습)을 나타내는 사진이다.
*도면의 주요부호에 대한 설명*
1: 전해질막
2a, 2b: 촉매층
3a, 3b: 가스확산층
4a, 4b: 개스킷
5: 보강 개스킷

Claims (6)

  1. 전해질막(1), 상기 전해질막의 양면에 구비되는 촉매층(2a, 2b), 상기 촉매층 상에 구비되는 가스확산층(3a, 3b), 및 상기 촉매층과 가스확산층의 측면에 접하는 개스킷(4a, 4b)을 포함하는 막-전극 접합체로서,
    상기 개스킷(4a)과 개스킷(4b) 사이에 구비되고 전해질막보다 얇으며,
    전해질막의 두께의 70~95%의 두께를 가지는 보강 개스킷(5)을 포함하는 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 보강 개스킷의 두께는 전해질막의 두께의 80~90%인 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체.
  3. 제1항에 있어서, 상기 보강 개스킷은 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE; polytetrafluoroethylene) 또는 폴리이미드계 고분자로 구성된 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체.
  4. 제1항에 있어서, 상기 전해질막은 무기산 도핑 레벨이 300% 이상인 폴리벤지이미다졸(PBI; polybenzimidazole)계 고분자 전해질막인 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체.
  5. 제1항에 있어서, 상기 전해질막은 습도가 50% 이상인 술폰산 포함 전해질막 인 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 의한 막-전극 접합체를 포함하는 연료전지.
KR1020080093297A 2008-09-23 2008-09-23 보강 개스킷을 포함하는 막-전극 접합체 KR101064225B1 (ko)

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