KR101056132B1 - 박막형 태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents
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Abstract
투광성 전극층, 및 상기 투광성 전극층 위에 배치되며 상기 투광성 전극층에 대해 실질적으로 수직하게 정렬된 나노구조물 복합체들을 포함하되, 상기 나노구조물 복합체는 나노로드 및 상기 나노로드 주위에 결합된 금속 나노입자들을 포함하는 박막형 태양전지가 제공된다.
Description
본 명세서에 개시된 기술은 박막형 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 광변환 효율이 크게 향상된 박막형 태양전지 및 이를 저비용으로 생산할 수 있는 제조방법에 관한 것이다.
최근 치솟는 유가 상승과 화석에너지의 고갈로 인해 신재생에너지에 대한 관심이 높아지고 있는데 그 중에서도 태양에너지를 이용한 태양전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 태양전지는 광기전력 효과(Photovoltaic Effect)를 이용하여 빛 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 장치로서, 그 구성 물질에 따라서 실리콘 태양전지, 박막 태양전지, 염료감응 태양전지 및 유기고분자 태양전지 등으로 구분된다. 태양전지 중에서도 CIGS 태양전지는 실리콘 태양전지에 비해 높은 광변환효율을 나타내어 차세대 박막태양전지로 각광받고 있다. 현재 이러한 CIGS 태양전지의 광변환효율을 향상시키기 위하여 재료조성 및 구조에 관한 여러 가지 연구가 활발히 진행되고 있다.
일 실시예에 따르면, 투광성 전극층, 및 상기 투광성 전극층 위에 배치되며 상기 투광성 전극층에 대해 실질적으로 수직하게 정렬된 나노구조물 복합체들을 포함하되, 상기 나노구조물 복합체는 나노로드 및 상기 나노로드 주위에 결합된 금속 나노입자들을 포함하는 박막형 태양전지가 제공된다.
다른 실시예에 따르면, 기판 위에 용액공정으로 CIGS 흡수층을 형성하는 단계, 상기 CIGS 흡수층 위에 화학적인 용액증착으로 버퍼층을 형성하고 열처리하는 단계, 상기 버퍼층 위에 용액공정으로 금속 산화물의 씨드 층을 형성하고 나노로드를 성장시키는 단계, 및 금속 나노입자들의 전구체 용액에 상기 나노로드를 담그어 산화환원 반응을 일으켜 상기 나노로드 주위에 상기 금속 나노입자들을 부착시키고 열처리하는 단계를 포함하는 박막형 태양전지의 제조방법이 제공된다.
이하, 도면을 참조하여 본 개시의 실시예들에 대해 상세히 설명하고자 한다. 다음에 소개되는 실시예들은 당업자에게 개시된 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되어지는 것이다. 따라서 개시된 기술은 이하 설명된 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 그리고 도면들에 있어서, 구성요소의 폭, 길이, 두께 등은 편의를 위하여 과장되어 표현될 수도 있다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다. 전체적으로 도면 설명시 관찰자 시점에서 설명하였고, 일 요소가 다른 요소 “위에”있다고 할 때, 이는 상기 일 요소가 다른 요소 “바로 위에”있는 경우 뿐 아니라, 그 중간에 또 다른 요소가 있는 경우도 포함한다.
도 1은 본 개시의 일 실시예에 따른 CIGS 박막형 태양전지를 나타낸다.
도 1을 참조하면, CIGS 박막형 태양전지(100)는 기판(101), p측 전극(102), 광흡수층(103), 버퍼층(104), 윈도우층(105), n측 전극(106) 및 나노구조물 복합체들의 층(107)이 순서대로 적층되어 있다.
기판(101)으로서, 유리, 스테인레스 스틸 호일, 티타늄 호일, 폴리이미드 등의 다양한 재질의 기판이 사용될 수 있다.
p측 전극(102)으로서, Mo, Cr, Cu, 투명 전도성 산화물(ITO, ZnO, SnO2 등)과 같은 재질의 전극이 사용될 수 있다.
광흡수층(103)으로서, CIGS, 즉 구리, 인듐, 갈륨, 셀레늄으로 이루어진 CuInGaSe2 형태의 4원소 화합물 반도체가 사용된다.
버퍼층(104)은 하부의 광흡수층과 윈도우층간의 밴드갭 에너지 차를 완화하고 격자상수 차이를 완화할 수 있으며, CdS, ZnS, ZnSe 등이 사용될 수 있다.
윈도우층(105)으로는 주로 금속 산화물, 예를 들어 도핑되지 않은 ZnO가 사용될 수 있다.
n측 전극(106)으로는 Al, B, Ga, In 과 같은 불순물로 도핑된 ZnO층, ITO층, F 도핑된 SnO2층 등이 사용될 수 있다.
CIGS 박막형 태양전지(100)는 상술한 기판(101), p측 전극(102), 광흡수층(103), 버퍼층(104), 윈도우층(105), n측 전극(106) 순으로 적층된 구조를 갖는 종래의 CIGS 박막형 태양전지 구조 상부에 나노구조물 복합체들의 층(107)이 더 적층된 것이다.
나노구조물 복합체들의 층(107)을 구성하는 나노구조물 복합체 각각은 나노로드(107a)와 나노로드(107a) 주위에 결합된 금속 나노입자들(107b)을 포함할 수 있다. 상기 나노구조물 복합체들은 n측 전극(106) 위에 실질적으로 수직하게 정렬되어 있다. 실질적으로 수직하게 정렬되어 있음은 나노로드(107a)의 길이방향이 n측 전극(106)의 표면에 대해 랜덤하게 배치되지 않고 대체로 90도에 가깝게 서 있는 것을 의미한다. 나노로드(107a)는 ZnO, AZO(Al doped ZnO), IZO(In doped ZnO), BZO(B doped ZnO), GZO(Ga doped ZnO) 등이 될 수 있다. 금속 나노입자(107b)로는 Au, Ag, Pt, Pd, Al, Ni, Ti, Cr, Mo 등이 사용될 수 있다. 바람직하게는 금속 나노입자(107b)로는 일반 금속과 달리 산화가 잘 되지 않는 귀금속 입자, 예를 들어 Au, Ag, Pt, Pd 등이 사용될 수 있다.
상기와 같이, 나노로드(107a)와 금속 나노입자(107b)의 복합체를 형성하여 나노구조물 복합체들의 층(107)을 CIGS 박막형 태양전지 구조 상부에 위치시키면, 금속 나노입자들(107b)의 자유전자에 의한 분극(polarization)때문에 빛의 공명(resonance)이 발생하여 흡광도가 향상되는 표면 플라즈몬(plasmon) 효과가 발생할 수 있다. 또한, 나노로드(107a)의 표면 텍스쳐링(surface texturing) 효과에 의해 CIGS 박막형 태양전지 표면에서의 반사율이 감소할 수 있다. 결국, 태양광의 흡수율은 향상되고 반사율은 감소함으로써 결과적으로 광변환 효율이 크게 개선될 수 있다.
나노로드(107a)와 금속 나노입자들(107b)의 복합체는 진공공정 뿐만 아니라 용액공정을 사용하여 제작가능하다. 나노로드(107a)를 용액공정으로 형성할 경우, 씨드층의 형성이 필요한데, 이러한 씨드층을 버퍼층 상부에 직접 용액공정으로 형성한다면 전용액 공정(all solution process)에 의한 저가격 CIGS 박막형 태양전지의 제작이 가능하다.
도 2는 나노입자와 나노로드의 복합체를 가지는 CIGS 태양전지의 제조방법의 일 실시예를 나타내는 공정흐름도이다.
도 2를 참조하면, 전용액 공정으로 저가격 CIGS 박막형 태양전지를 제조할 수 있는 방법을 나타내고 있다. 단계 S1에서, 기판 위에 용액공정으로 CIGS 흡수층 을 형성한다. 용액공정을 통해 소자의 저가화를 실현할수 있으며, 전착, 스프레이 도포법, 나노파티클의 코팅법, 졸-겔 법 등 다양한 방법으로 흡수층이 제조될 수 있다.
단계 S2에서, 상기 CIGS 흡수층 위에 화학적인 용액증착으로 버퍼층을 형성한다. 단계 S3에서, 열처리를 거친 다음 단계 S4에서, 상기 버퍼층 위에 용액공정으로 금속 산화물의 씨드층을 형성하고 나노로드를 성장시킨다. 단계 S5에서, 금속 나노입자들의 전구체 용액에 상기 나노로드를 담그어 산화환원 반응을 일으켜 상기 나노로드 주위에 상기 금속 나노입자들을 부착시킨다. 단계 S6에서, 열처리를 함으로써 CIGS 박막형 태양전지가 제조될 수 있다. 상술한 전용액 공정을 사용할 경우, 별도의 진공증착을 통한 전극층 형성 공정이 생략될 수 있다.
이하, 다양한 실시예를 들어 나노로드와 나노입자 복합층을 가지는 CIGS 박 막형 태양전지의 제조방법에 대해 더욱 구체적으로 설명하지만, 본 명세서에 개시된 기술은 CIGS 박막형 태양전지 뿐만 아니라 실리콘 태양전지, 화합물 태양전지, 유기태양전지, 염료감응태양전지 등 다양한 박막형 태양전지에 폭넓게 적용될 수 있다. 또한 실시예에서는 ZnO 나노로드에 대해서만 기술하였으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 본 개시의 실시예들은 여러 가지로 변형될 수 있으며, 본 개시의 범위가 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
[실시 예1] (용액공정에 의한 ZnO 박막(seed층) 제조)
ZnO 박막 형성을 위하여 Zn(OAc)2 (10~40mM)와 2-에탄올아민(2~5mM), 에탄올 혼합용액에 흡수층과 버퍼층이 형성된 기판을 딥 코팅(dip coating)또는 스핀코팅 한 후 100℃에서 건조하는 과정을 여러 번 반복하여 최종 두께가 100~500nm정도의 박막을 형성한다. 상기 ZnO의 전도도를 높여 n측 전극으로 사용하기 위해 n형 ZnO박막을 제작할 수도 있으며, 이를 위해 상기용액에 Al(OH)4가 도입된 혼합용액을 사용할 경우 Al도핑된 ZnO층을 형성할 수 있다. 바람직하게는 기존에 알려진것과 같이 ZnO 박막위에 n형 ZnO 박막을 형성하는 2층구조로 하는 것이 고효율 CIGS 박막형 태양전지를 제작하는데 유리하다.
[실시예 2] (진공증착공정에 의한 ZnO 박막(seed층) 제조)
ZnO 박막은 기존의 스퍼터, CVD등 진공증착방식으로도 형성할 수 있다. 이 경우에도 기존에 알려진 것과 같이 ZnO 박막위에 Al 이나 B 이 도핑된 n형 ZnO 박막을 형성하는 2층구조로 하는 것이 고효율 CIGS 박막형 태양전지를 제작하는 데 유리하다.
[실시예 3] (용액공정에 의한 ZnO 나노로드 제조)
형성된 ZnO박막층을 Zn(NO3)2 6H2O (1~40mM), 증류수, 암모니아수의 혼합용액에 60~90℃온도에서 2~4시간 정도 디핑(dipping)하여 ZnO 나노로드를 형성한다.
[실시예 4] (비용액공정에 의한 ZnO 나노로드 제조)
ZnO 나노로드는 써멀 CVD법으로도 제조할 수 있다. Zn(C5H7O2)2xH2O를 Zn 증착원으로 사용하고 135℃정도에서 기화시킨 후, N2/O2의 캐리어가스에 의해 기판이 놓여진 350~450℃ 고온증착 영역으로 이송하여 기판에 ZnO 나노로드를 형성한다.
[실시예 5] (용액공정에 의한 Au or Ag 나노입자 형성)
ZnO 나노로드의 표면에 Au 또는 Ag 등 귀금속(noble metal)류의 나노입자를 형성하기 위해 상기 형성된 ZnO 나노로드를 HAuCl4/에탄올용액에 담그고, 365nm의 광을 조사하면 ZnO 나노로드표면에서 산화환원반응에 의해 Au 나노입자가 형성된다. 만일 Ag 나노입자를 형성할 경우에는, ZnO 나노로드 기판을 Ag(NH3)2 + 수용액에 담그고 CH2O(포름알데하이드)수용액을 떨어뜨리고, 초음파(100W, 40kHz)를 조사하면 ZnO 나노로드 표면에 Ag 나노입자가 형성된다.
[실시예 6] (용액공정에 의한 CIGS 박막형 태양전지 제작)
기존에 확립된 CIGS 흡수층 용액공정(예를 들어, Bhattacharya et al., US Patent Number: 5,730,852에 개시된 방법)으로 형성된 흡수층/버퍼층 상에 상기 기술한 실시예 1, 실시예 3, 실시예 5의 방법을 순차적으로 적용한 후 일정온도(350~450℃)에서 열처리하면 전용액공정에 의해 CIGS 박막형 태양전지를 제작할 수 있고, 더욱이 본 발명에 의해 제작된 태양전지는 금속 나노입자에 의한 표면 플라즈몬 흡광증대 효과와 ZnO 나노로드에 의한 반사율 감소효과를 동시에 가지게 되어 고효율의 CIGS 박막형 태양전지를 제작할 수 있게 된다.
[실시예 7] (혼합공정에 의한 CIGS 박막형 태양전지 제작)
실시예 6에서 제시한 용액공정에 의한 박막형 태양전지 제작 이외에도, 실시예 2, 실시예 4, 실시예 5의 방법을 순차적으로 적용할 경우, 진공증착공정에 의해 나노로드까지 제작 후 최종 나노입자들을 형성함으로써 원하는 나노로드/나노입자 복합층을 제작할 수 있다. 또한 상기 실시예 1 내지 4를 서로 조합하여 ZnO 박막과 ZnO나노로드를 용액공정 또는 진공증착공정 또는 그것들의 혼합공정에 의해 형성할 수 있으며, 더 나아가 흡수층 및 버퍼층 역시 종래 확립된 진공증착공정과 용액공 정이 사용될 수 있으므로, 전체 CIGS 박막형 태양전지를 제작할 경우 공정의 용이성을 판단한 후에 취사 선택할 수 있다.
도 1은 본 개시의 일 실시예에 따른 CIGS 박막형 태양전지를 나타낸다.
도 2는 나노입자와 나노로드의 복합체를 가지는 CIGS 태양전지의 제조방법의 일 실시예를 나타내는 공정흐름도이다.
Claims (5)
- 기판 상에 배치되는 p측 전극;상기 p측 전극 상에 배치되는 광흡수층;상기 광흡수층 상에 배치되는 버퍼층;상기 버퍼층 상에 배치되는 n측 전극; 및상기 n측 전극 상에 배치되며 상기 n측 전극에 대해 수직하게 정렬된 나노구조물 복합체들을 포함하되,상기 나노구조물 복합체들은 나노로드 및 상기 나노로드 주위에 결합된 금속 나노입자들을 포함하고,상기 금속나노입자들은 상기 금속나노입자들의 자유전자의 분극을 발생시켜 태양광의 흡수율을 향상시키는 박막형 태양전지.
- 제1항에 있어서, 상기 박막형 태양전지는 실리콘 태양전지, 화합물 태양전지, 유기 태양전지, 염료 감응형 태양전지로 이루어진 그룹 중에서 선택된 어느 하나인 것을 특징으로 하는 박막형 태양전지.
- 제1항에 있어서, 상기 금속 나노입자는 Au, Ag, Pt, Pd, Al, Cu, Ni, Zn, Fe, Ti, Cr, Mo로 이루어진 군 중에서 선택되는 1종 이상인 박막형 태양전지.
- 제1항에 있어서, 상기 나노로드는 ZnO, AZO(Al doped ZnO), IZO(In doped ZnO), BZO(B doped ZnO), GZO(Ga doped ZnO)로 이루어진 군 중에서 선택되는 1종 이상인 박막형 태양전지.
- 기판 상에 p측 전극을 형성하는 단계;상기 p측 전극 위에 용액공정으로 CIGS 흡수층을 형성하는 단계;상기 CIGS 흡수층 위에 화학적인 용액증착으로 버퍼층을 형성하고 열처리하는 단계;상기 버퍼층 위에 용액공정으로 금속 산화물의 n측 전극 및 씨드 층을 형성하고 나노로드를 성장시키는 단계; 및귀금속 나노입자들의 전구체 용액에 상기 나노로드를 담그어 산화환원 반응을 일으켜 상기 나노로드 주위에 상기 귀금속 나노입자들을 부착시키고 열처리하는 단계를 포함하는 박막형 태양전지의 제조방법.
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