KR101051400B1 - 고결정성과 높은 수소 저장능을 가지는 질화탄소, 그 제조 방법 및 이를 이용한 수소 저장재 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 질화탄소는 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진을 0℃ 이하에서 반응시켜 디할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하고; 상기 디할로겐화 트라이아진 중간체를 0∼100 ℃에서 반응시켜 모노할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하고; 그리고 상기 모노할로겐화 트라이아진 중간체를 100∼150 ℃에서 열처리하는 단계를 포함하여 제조된다. 본 발명에 따른 질화탄소는 고결정성과 높은 수소 저장능을 갖는다.
질화탄소, 단계적 축합, 수소 저장재, 저온 합성법
Description
제1도는 본 발명의 방법에 따른 질화탄소의 합성에 대한 하나의 구체예이다.
제2도(a)는 실시예 1에서 제조된 질화탄소의 전계방사형 주사전자현미경 (FE-SEM; Field emission scanning electron microscopy) 사진이고, (b)∼(d)는 투과전자 현미경 (TEM; Transmission electron microscopy) 사진이다.
제3도는 실시예 1에서 제조된 질화탄소의 X-레이 회절(XRD; X-ray diffraction)스펙트럼이다.
제4도는 실시예 1에서 제조된 질화탄소의 전자에너지 손실 분광법 (EELS; Electron energy loss spectroscopy)을 이용한 화학 결합 분석 스펙트럼이다.
제5도는 실시예 1에서 제조된 질화탄소의 X-레이 광전자 방출 분광법 (XPS; X-ray photoelectron spectroscopy) 을 이용한 화학 결합 분석 스펙트럼이다.
제6도는 실시예 1에서 제조된 질화탄소의 자기 부유 미세 저울 (MSB; Magnetic suspension balance)을 이용한 상온 고압 수소 저장능을 측정한 데이터이 다.
발명의 분야
본 발명은 질화탄소, 그 제조 방법 및 이를 이용한 수소 저장재에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 고온·고압반응기를 사용하지 않고도 고결정성의 질화탄소를 합성할 수 있는 새로운 방법 및 그로부터 제조된 고결정성과 높은 수소 저장능을 가지는 질화탄소에 관한 것이다.
발명의 분야
일반적으로 질화 탄소(Carbon nitride)는 다이아몬드보다 더 큰 강도를 가지는 소재로 알려져 있다(Science 245, 1989, 841). 때문에 많은 연구자들이 다이아몬드를 대체할 물질로써 질화탄소에 대해 주목하기 시작하였고 이 물질을 합성하기 위한 많은 노력을 기울여 왔다. 그 결과 질소를 많이 함유한 유기 화합물이 좋은 산화력과 더불어 높은 열적 안정성을 가지고 있다는 것을 추가로 발견하게 되었고, 이는 곧 질화탄소에 대한 관심을 증폭시키는데 크게 기여하였다. 현재 질화탄소는 투명 강화 코팅 (transparent hard coating; [Phys Rev Lett 75, (1995) 1336]), 열발광측정기 (thermoluminescence dosimeter; [Appl Phys A 79, (2004) 1133]), 저유전체 (low dielectrics; [J Non-Cryst Solids 266, (2000) 825]), 장전자발산체 (field electron emission; [Thin Solid Films 407, (2002) 104]), 그리고 수소 저장재 (Hydrogen storage material; [Appl Phys Lett 89, (2006) 253119])로써 그 응용 가능성이 제시되고 있다.
현재까지 개발된 질화탄소 제조법을 살펴보면 크게 물리적 방법과 화학적 방법의 두 가지로 분류된다. 물리적 방법에는 고압 증착법 [Diamond Relat Mater 6, (1997) 635], 이온 보조 성장법 [Chem Mater 13, (2001) 129], 레이저 절제 [Chem Mater 18, (2006) 5058], 마그네트론 증착법 [Surf Interface Anal 25, (1998) 315] 등이 있고 화학적 방법에는 유기 합성법[Chem Mater 18, (2006) 1891], [J Am Chem Soc 123, (2001) 7788] 등이 있다.
일본특허공개 2006-69856호에서는 질소 가스에 마이크로파를 방사해 발생시킨 질소플라즈마에 탄소를 함유 하는 탄소 함유재를 접촉시켜 질화 탄소를 제조하는 방법을 개시하고 있다.
일본특허공개 2005-1907호에서는 시안화물, 아민화합물, 탄수화물 화합물과 질소 또는 질소함유화합물로부터 선택되는 원료 가스를 분해온도 이상 분해온도＋100℃이하의 온도에서 가열분해해 질화탄소를 합성하는 방법을 개시하고 있다.
미국특허 6,428,762호에서는 할로겐화 트리아진과 알칼리금속질화물을 반응시켜 질화탄소를 합성하는 방법을 개시하고 있다.
그러나, 물리적 합성법은 증착 또는 스퍼터링시 1 Mpa를 초과하는 높은 압력 과 400℃ 이상의 온도를 필요로 하고, 고가의 장비가 필요하며, 질화탄소의 제조수율과 활용성이 떨어진다는 단점이 있다. 화학적 합성법 역시 300 ℃ 이상의 높은 온도와 고온고압반응기(autoclave)와 같은 특별한 조건과 다양한 촉매를 필요로 하는 단점이 있고, 합성된 질화탄소의 결정성이 매우 낮은 문제점이 있다.
이에 본 발명자들은 상기와 같은 문제점들을 극복하기 위하여, 반응물을 단계적으로 축합반응 시킴으로써, 고온 및 고압의 반응조건을 사용하지 않고도, 고결정성의 질화탄소를 합성할 수 있는 새로운 방법의 질화탄소 제조법을 개발하기에 이른 것이다.
본 발명의 목적은 단계적 축합 반응을 이용하여 간단하게 질화탄소를 제조할 수 있는 새로운 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 오토클레이브와 같은 고가의 장비를 사용하지 않고도 기존의 유리반응기를 사용하여 용이하게 질화탄소를 제조할 수 있는 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 징크 클로라이드(ZnCl2)와 리튬 나이트라이드(Li3N)와 같은 환경적으로 부담을 주는 금속촉매를 사용하지 않고 상대적으로 낮은 온도에서 질화탄소를 제조하는 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 어닐링과 같은 후처리 공정을 거치지 않고도 높은 결정성을 갖는 질화탄소를 제조하는 새로운 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상온에서 높은 수소저장 거동을 보이는 질화탄소를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 각종 전자장치의 코팅제 및 수소 저장재로 응용될 수 있는 질화탄소를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 질화탄소를 이용한 수소 저장재를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 모두 하기 상세히 설명되는 본 발명에 의하여 실현될 수 있다.
발명의 요약
본 발명의 하나의 관점은 새로운 질화탄소의 제조 방법을 제공한다. 상기 방법은 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진을 0℃ 이하에서 반응시켜 디할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하고; 상기 디할로겐화 트라이아진 중간체를 0∼100 ℃에서 반응시켜 모노할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하고; 그리고 상기 모노할로겐화 트라이아진 중간체를 100∼150 ℃에서 열처리하는 단계를 포함하여 이루어진다.
구체예에서는, 상기 트리아진계 화합물은 CxNyHz(상기에서, x는 3∼12이고, y는 3∼12이며, z는 0∼12임)으로 표시될 수 있다. 다른 구체예에서는 상기 트리아진계 화합물은 트라이아자이도 (triazido), 트라이아진 (triazine), 헵타아진 (heptazine), 질화기능화된 1,3,5-트라이아진 (N-functionalized triazines), 멜라민 등이 사용될 수 있다.
상기 할로겐화 트리아진은 시아누릭 클로라이드 (cyanuric choloride), 시아멜루릭 클로라이드 (cyameluric chloride), 시아누릭 브로마이드 (cyanuric bromide), 시아멜루릭 브로마이드 (cyameluric bromide), 시아누릭 플루오라이드 (cyanuric fluoride), 시아멜루릭 플루오라이드 (cyameluric fluoride) 등이 사용될 수 있다.
상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진의 반응 몰비는 1 : 5 ∼ 5 : 1 이다.
구체예에서, 상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진의 반응은 염기 존재하에 반응할 수 있다. 상기 염기는 아민계 화합물일 수 있다.
또한 상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진은 반응용매에 용해시켜 반응시킬 수 있다. 상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진을 반응용매에 용해시켜 반응시킬 경우, 반응 용매에 0.0001∼1 몰의 범위로 용해할 수 있다.
구체예에서는 상기 제조된 질화탄소를 여과 및 건조하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 관점은 질화탄소를 제공한다. 구체예에서 본 발명의 질화탄소는 상기 제조방법에 의해 제조되며, 0.3 중량% 이상의 수소저장능을 갖는다. 다른 구체예에서는 질화탄소는 질화탄소 전구체 용액을 0 ℃ 이하에서 3∼24 시간, 0∼100 ℃에서 3∼24 시간, 그리고 100∼150 ℃에서 3∼48 시간동안 반응시켜 제조 되며, X-선 회절패턴에서 27.47°±5, 42.08°±5, 56.17°±5, 및 80.36°±5에서 회절피크를 나타내고 (002)면의 회절선이 최대의 회절 강도를 나타내는 것을 특징으로 한다. 상기 질화탄소 전구체는 트리아진계 화합물이다.
본 발명의 또 다른 관점은 상기 질화탄소를 이용한 수소 저장재를 제공한다.
발명의 구체예에 대한 상세한 설명
본 발명은 새로운 질화탄소의 제조 방법을 제공한다. 구체예에서는 질화탄소 전구체와 할로겐화 트리아진을 0℃ 이하에서 반응시켜 디할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하고, 상기 디할로겐화 트라이아진 중간체를 0∼100 ℃에서 반응시켜 모노할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하고, 그리고 상기 모노할로겐화 트라이아진 중간체를 열처리하여 제조할 수 있다.
디할로겐화 트라이아진 중간체를 제조
질화탄소 전구체와 할로겐화 트리아진을 0℃ 이하에서 반응시켜 디할로겐화 트라이아진 중간체를 제조할 수 있다. 상기 질화탄소 전구체는 트리아진계 화합물 또는 그 유도체이다. 본 발명에서 트리아진계 화합물은 질소포함 헤테로고리기를 1 이상, 바람직하게는 1∼5개 포함하는 화합물이다. 구체예에서는 상기 트리아진계 화합물은 하기 화학식 1로 표시될 수 있다.
[화학식 1]
상기에서, Q는 수소, 아민기, 질소포함 헤테로고리기 또는 시안화기임.
다른 구체예에서는 상기 트리아진계 화합물은 CxNyHz(상기에서, x는 3∼12이고, y는 3∼12이며, z는 0∼12임)으로 표시될 수 있다. 상기 트리아진계 화합물은 트라이아자이도 (triazido), 트라이아진 (triazine), 헵타아진 (heptazine), 질화기능화된 1,3,5-트라이아진 (N-functionalized triazines), 멜라민 등이 사용될 수 있다. 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용될 수 있다.
구체예에서 상기 할로겐화 트리아진은 시아누릭 클로라이드 (cyanuric choloride), 시아멜루릭 클로라이드 (cyameluric chloride), 시아누릭 브로마이드 (cyanuric bromide), 시아멜루릭 브로마이드 (cyameluric bromide), 시아누릭 플루오라이드 (cyanuric fluoride), 시아멜루릭 플루오라이드 (cyameluric fluoride) 등이 사용될 수 있다. 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용될 수 있다.
상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진의 반응 몰비는 1 : 5 ∼ 5 : 1 이며, 바람직하게는 1 : 4 ∼ 4 : 1 이고, 더 바람직하게는 1 : 3 ∼ 3 : 1 이다.
구체예에서, 상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진의 반응은 염기 존 재하에 반응할 수 있다. 상기 염기는 축합 반응 시 생성되는 염산을 제거하는 역할을 한다. 상기 염기로는 아민계 화합물이 바람직하다. 상기 아민계 화합물은 피리딘 (pyridine), 소디움 아마이드 (sodium amide) 등이 사용될 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
구체예에서 상기 질화탄소 전구체와 염기는 반응 용매에 용해시켜 반응시킨다. 상기 반응 용매로는 N,N-디메틸포름아마이드(N,N-dimethyl formamide)와 N,N-디에틸포름아마이드(N,N-diethylformamide)등이 바람직하게 사용될 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. 반응 용매에 용해시 질화탄소 전구체는 0.0001∼1 몰로 용해되는 것이 바람직하다.
상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진은 0℃ 이하, 바람직하게는 -50∼0℃, 더 바람직하게는 -30∼0℃, 가장 바람직하게는 -20∼0℃에서 반응한다. 만일 상기 온도 범위를 벗어날 경우, 본 발명에서 목적으로 하는 고결정 구조를 얻을 수 없다.
반응시간은 3∼24 시간, 바람직하게는 4∼20 시간 반응시킨다. 반응용기는 특별한 제한이 없으며, 오토클레이브와 같은 고가의 장비가 아닌 일반 유기 반응기도 사용될 수 있다.
모노할로겐화 트라이아진 중간체를 제조
상기에서 얻은 디할로겐화 트라이아진 중간체를 0∼100 ℃에서 반응시켜 제조할 수 있다. 바람직하게는 5∼60 ℃, 더 바람직하게는 10∼50 ℃, 가장 바람직하 게는 15∼40 ℃에서 반응시킨다. 만일 상기 온도 범위를 벗어날 경우, 본 발명에서 목적으로 하는 고결정 구조를 얻을 수 없다. 반응시간은 3∼24 시간, 바람직하게는 4∼20 시간 반응시킨다. 반응용기는 상기 디할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하는 단계와 동일하거나 다를 수 있다.
모노할로겐화 트라이아진 중간체의 열처리
상기에서 제조된 모노할로겐화 트라이아진 중간체는 100∼150 ℃에서 열처리하는 단계를 포함하여 이루어진다. 바람직하게는 110∼140 ℃, 더 바람직하게는 115∼135 ℃이다. 상기 온도 범위 내에서 본 발명에서 목적으로 하는 고결정 구조를 얻을 수 있다. 반응시간은 3∼48 시간, 바람직하게는 6∼30 시간, 더 바람직하게는 8∼20 반응시킨다. 반응용기는 상기 모노할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하는 단계와 동일하거나 다를 수 있다.
반응이 완료된 후, 통상의 방법으로 여과 및 건조단계를 더 거칠 수 있다. 구체예에서는 필터링을 한 후, 세척을 하고, 건조하는 단계를 거친다. 상기 세척은 통상의 유기용매가 사용될 수 있으며, 예컨대, 아세톤, 메탄올, 또는 클로로포름 등이 사용될 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 건조는 건조오븐에서 수행할 수 있으며, 25∼100 ℃의 온도로 건조할 수 있다.
본 발명의 다른 구체예에서는 상기 질화탄소는 질화탄소 전구체 용액을 1∼5 ℃/분 속도로 승온시켜 -50∼150 ℃ 온도 범위에서 가열하여 3∼96 시간 동안 반응시켜 제조될 수 있다.
또 다른 구체예에서는 본 발명의 질화탄소는 질화탄소 전구체 용액을 0 ℃ 이하에서 3∼24 시간, 0∼100 ℃에서 3∼24 시간, 그리고 100∼150 ℃에서 3∼48 시간동안 반응시켜 제조될 수 있다.
본 발명의 방법에 따라 제조된 질화탄소는 50∼200 nm 크기의 입방체형이며, 높은 결정성을 갖는다. 구체예에서, 본 발명의 질화탄소는 X-선 회절패턴에서 27.47°±5, 42.08°±5, 56.17°±5, 및 80.36°±5에서 회절피크를 나타내고 (002)면의 회절선이 최대의 회절 강도를 나타낸다.
본 발명의 질화탄소는 각종 코팅제, 전기 전자 소자, 반도체, 태양전지, 연료 전지 등에 사용될 수 있다.
본 발명의 또 다른 관점은 상기 질화탄소를 이용한 수소 저장재를 제공한다. 질화탄소를 이용하여 수소저장재로 제조하는 것은 본 발명이 속하는 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 용이하게 제조될 수 있다. 본 발명의 질화탄소를 이용한 수소저장재는 상온에서 0.3 중량% 이상, 바람직하게는 0.34 wt% 이상 5 wt% 이하의 수소저장능을 갖는다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1
Melamine(Aldrich社 제조) 10 mmol을 50 ml의 N,N-Dimethylformamide (DMF; 대정케미칼 제조)에 용해시킨 후, 60 mmol의 pyridine(Aldrich社 제조)을 추가로 용해시켰다. Melamine과 pyridine이 용해된 용액을 3 구 초자에 옮겨 담은 후 비활성 가스를 흘려주면서 아이스 배스 위에서 반응시켰다. 아이스배스에서 반응을 하고 있는 용액에 20 mmol의 cyanuric chloride(Aldrich社 제조)가 용해되어 있는 50 ml의 N,N-Dimethylformamide 용액을 천천히 떨어 뜨려주었다. 아이스배스에서의 반응을 6 시간 정도 해준 다음, 상온에서 6 시간 정도 더 반응을 시켜주었다. 이후, 최종적으로 120 ℃ 에서 12 시간 반응시켰다. 반응이 끝난 용액은 필터링을 한 다음, 아세톤으로 여러 번 세척을 시킨 후 100 ℃ 진공 오븐에서 건조를 하였다. 도1은 실시예 1의 합성과정을 나타낸 것이다.
질화탄소의 사이즈 및 모폴로지를 확인하기 위해서 전계 방사형 주사 전자현미경(FE-SEM, JEOL JSM-6330F)을 사용하여 50∼200 nm의 크기의 입방체형을 가지는 입자를 확인하였으며, 도2(a)에 나타내었다. 투과전자 현미경 이미지는 고분해능 전자현미경(HRTEM, JEOL-3010)을 사용하였고, 도2(b)(c) 및 (d)에 각각 나타내었다. 도2(b), (c) 및 (d)와 같이 질화탄소의 격자이미지들을 통해 질화탄소가 그래파이트와 비슷하게 배열되어 있음을 알 수 있으며, 제조된 질화탄소가 높은 결정성을 띄고 있음을 알 수 있다.
X-레이 회절계(XRD, Rigaku D-MAX2500-PC)를 사용하여 제조된 질화탄소의 회절패턴을 확인하였으며, 도3에 나타내었다. 도 3에 나타난 바와 같이 피크는 27.47°, 42.08°, 56.17°, 그리고 80.36° 에 위치하고 있고 이는 면간거리 값으로 각 각 0.324, 0.214, 0.163, 그리고 0.12 nm이다. 이것은 (002), (100), (004), (110)면[J. Mater. Chem. 11, (2001) 799]을 나타내고 여러 가지 픽의 발생과 픽의 sharpness는 제조된 질화탄소의 높은 결정성을 나타내는 것이다.
전자에너지 손실 분광법 (EELS)를 사용하여 결합상태를 확인하고 도4에 나타내었다. 도4에 나타난 바와 같이 제조된 질화탄소는 C-K edge와 N-K edge를 보여주고 있고, 또한 결합 상태가 탄소와 질소의 sp3와 sp2가 혼성되어있는 결합으로 이루어져 있다는 것을 보여주고 있다.
X-레이 광전자 방출 분광법 (XPS, ThermoVG)을 사용하여 질화탄소의 화학적 결합상태를 확인하였으며, 도5에 나타내었다. 도5에 나타난 바와 같이, N1s deconvoluted 된 그래프에서 보면 398.63과 400.12 eV의 큰 피크가 보이는데, 이것은 각각 C-N(sp3)와 C=N(sp2)의 결합을 보여주고 있다. 이는 제조된 물질이 탄소와 질소의 혼성 결합으로 이루어져 질화탄소의 이상적인 결합상태임을 증명하는 것이다.
수소 저장능은 자기 부유 미세저울 (MSB, Rubotherm)을 이용하였으며, 도6에 나타내었다. 질화탄소의 수소 저장능을 확실히 파악하기 위해 수소저장재로 널리 사용되어지는 다층벽탄소나노튜브 (MWCNT; JEIO사, BET 표면적 : 150 ㎡/g)를 사용하여 비교해보았다. 도6에 나타난 바와 같이 고압에서 다층벽 탄소나노튜브는 0.2 wt% 정도의 수소 저장능을 보여주는 반면, 질화탄소는 0.34 wt%의 수소 저장능을 보여주고 있다. 이는 모폴로지가 조절되거나 높은 표면적을 가지는 질화탄소를 개 발하였을 경우 수소 저장재로써 의미 있게 사용될 수 있음을 증명하는 것이다.
본 발명은 본 발명은 금속 촉매와 같이 환경적으로 부담을 주는 물질을 사용할 필요도 없고, 오토 클레이브와 같은 고가의 장비를 사용하지 않으며, 기존의 방법에 비해 상대적으로 낮은 온도에서 합성이 가능하며, 어닐링과 같은 후처리 과정을 거치지 않고도 높은 결정성을 갖는 질화탄소의 제조방법 및 상온에서 높은 수소저장 특성을 가져 각종 전자장치의 코팅제 및 수소 저장재로 응용될 수 있는 질화탄소를 제공하는 발명의 효과를 갖는다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.
Claims (14)
- 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진을 0℃ 이하에서 반응시켜 디할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하고;상기 디할로겐화 트라이아진 중간체를 0∼100 ℃에서 반응시켜 모노할로겐화 트라이아진 중간체를 제조하고; 그리고상기 모노할로겐화 트라이아진 중간체를 100∼150 ℃ 열처리하는;단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 질화탄소의 제조 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 트리아진계 화합물은 CxNyHz(상기에서, x는 3∼12이고, y는 3∼12이며, z는 0∼12임)으로 표시되는 것을 특징으로 하는 질화탄소의 제조 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 트리아진계 화합물은 트라이아자이도 (triazido), 트라이아진 (triazine), 헵타아진 (heptazine), 질화기능화된 1,3,5-트라이아진 (N-functionalized triazines), 멜라민 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 질화탄소의 제조 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 할로겐화 트리아진은 시아누릭 클로라이드 (cyanuric choloride), 시아멜루릭 클로라이드 (cyameluric chloride), 시아누릭 브로마이드 (cyanuric bromide), 시아멜루릭 브로마이드 (cyameluric bromide), 시아누릭 플루오라이드 (cyanuric fluoride), 시아멜루릭 플루오라이드 (cyameluric fluoride) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 질화탄소의 제조 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진의 반응 몰비는 1 : 5 ∼ 5 : 1 인 것을 특징으로 하는 질화탄소 제조 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진의 반응은 염기 존재하에 반응하는 것을 특징으로 하는 질화탄소 제조 방법.
- 제6항에 있어서, 상기 염기는 아민계 화합물인 것을 특징으로 하는 질화탄소 제조 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진은 반응용매에 용해시켜 반응시키는 것을 특징으로 하는 질화탄소 제조 방법.
- 제8항에 있어서, 상기 트리아진계 화합물과 할로겐화 트리아진은 반응 용매에 0.0001∼1 몰의 범위로 용해하는 것을 특징으로 하는 질화탄소의 제조 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 제조된 질화탄소를 여과 및 건조하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 질화탄소의 제조 방법.
- 제1항 내지 제10항의 어느 한 항에 따라 제조되며, 0.3 중량% 이상의 수소저장능을 갖는 질화탄소.
- 제11항의 질화탄소를 이용한 수소 저장재.
- 질화탄소 전구체 용액을 0 ℃ 이하에서 3∼24 시간, 0∼100 ℃에서 3∼24 시간, 그리고 100∼150 ℃에서 3∼48 시간동안 반응시켜 제조되며, X-선 회절패턴에서 27.47°±5, 42.08°±5, 56.17°±5, 및 80.36°±5에서 회절피크를 나타내고 (002)면의 회절선이 최대의 회절 강도를 나타내는 것을 특징으로 하는 질화탄소.
- 제13항에 있어서, 상기 질화탄소 전구체는 트리아진계 화합물인 것을 특징으로 하는 질화탄소.
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