KR100947748B1 - Ｐ형의 전기적 특성을 갖는 아연산화물 반도체 제조방법 - Google Patents
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Abstract
P형의 전기적 특성을 갖는 아연산화물 반도체 제조방법은 기판에 버퍼층을 형성하는 단계와, 버퍼층의 상부에 도판트를 첨가한 아연산화물 박막을 형성하는 단계 및 아연산화물 박막에 엑시머 레이저 처리하는 단계를 포함한다. 따라서, 절연체의 전기적 특성 또는 n형의 전기적 특성을 가지는 아연산화물 박막을 엑시머 레이저(excimer laser)를 이용하여 표면을 처리함으로써 수소의 농도를 감소시키고, p형의 전기적 특성을 가지는 아연산화물 박막으로 용이하게 전환시킬 수 있다.
아연산화물 반도체, 엑시머 레이저, p형 반도체
Description
본 발명은 아연산화물 반도체에 관한 것으로, 상온에서 아연산화물 박막 위에 엑시머 레이저를 조사하여 전자로 존재하는 수소를 제거시킴으로써, 박막 성장 중에 혼입되어 정공을 보상하고, p형의 전기적 특성을 가지는 아연산화물 박막으로 전환시킬 수 있는 p형의 전기적 특성을 갖는 아연산화물 반도체 제조방법에 관한 것이다.
아연산화물 반도체는, 특성이 질화물 반도체(GaN)와 매우 유사하고, 자유엑시톤 결합에너지(Free Exciton Binding Energy)가 질화물 반도체의 약 2배 이상인 60 meV 이며, 저온 성장이 가능하다는 등의 장점을 가지고 있어 최근 아연산화물 반도체에 대한 연구가 매우 활발히 이루어지고 있다.
아연산화물 반도체는 전도성이 뛰어나고 투명하여 현재 투명전극(Transparent Electrode), 음성 어쿠스틱 파장 소자(Sound Acoustic Wave Device), 배리스터 소자(Varistor Device)등의 많은 광전소자에 응용되고 있으며, 발광소자(Light-Emitting Diodes)와 유리나 구부릴 수 있는 고분자 기판을 이용한 투명 박막 트랜지스터 제작에 응용될 수 있도록 그에 관한 많은 연구가 활발히 이루어지고 있다.
상기된 바와 같은 아연산화물 기반의 광전소자를 제작하기 위해서는 반드시 양질의 고농도 n형과 p형 아연산화물 박막의 제작이 필수적이다. 현재까지 n형 아연산화물 반도체의 제조에 관한 연구는 박막 성장 분야에서 많은 발전이 이루어졌지만 광소자 및 전자소자 제작에 필수적인 p형 아연산화물 반도체의 제조는 아직 완벽히 성공하지 못하고 있다. 광소자의 경우, 반드시 전자와 정공이 서로 결합하면서 에너지 밴드 내에서 각각의 위치 차이에 해당하는 에너지를 빛으로 발산하게 되고 논리회로 제작에 필수적인 p형 박막 트랜지스터의 경우 채널(channel)이 정공으로 이루어져야 하기 때문에 양질의 p형 아연산화물 반도체의 제조 없이는 상기의 전자소자들을 제작할 수 없다.
그러나, 이러한 p형 아연산화물 반도체 박막의 제작이 어려운 이유는 정공을 생성시키는 1족과 5족 원소의 용해도가 아연산화물 내부에서 매우 낮기 때문이다. 또한 박막 성장 중에 혼입되는 수소가 도판트-H 또는 O-H 복합체를 형성하여 박막 내부에 전자로 존재함으로써 정공을 보상하기 때문에 박막 내부에 정공을 형성시키기 매우 어렵다.
현재까지 아연산화물의 박막 제조방법으로 여러 증착 장비가 사용되고 있다. 그 예로써 RF 및 직류 마그네트론 스퍼터링(RF, DC magnetron sputtering)법, 레이저 분자선 에피텍시(Laser Molecular Beam Epitaxy)법, 화학기상증착(Chemical Vapor Deposition, CVD)법, 또는 펄스레이저 증착(Pulsed Laser Deposition)법 등 을 들 수 있다.
최근까지 여러 연구 그룹에서 보고된 p형 아연산화물 반도체 박막의 제조방법은 하기와 같다.
일본의 Yamamoto 그룹[T. Yamamoto et al, Jpn. J. Appl. Phys. Part 2 38, L166 (1999)]에서는 5족 원소인 질소(N)와 3족 원소인 Ga이나 Al등을 동시에 도핑하는 방법으로 p형 아연산화물 반도체를 제작할 수 있다는 것을 이론적으로 제시하였다. 그리고, M. Joseph 그룹[M. Joseph et al, Jpn. J. Appl. Phys. Part 2 38, L1205 (1999)]에서는 3족 원소인 Ga과 5족 원소인 N을 활용하여 4×1019/cm3의 캐리어 농도를 가지는 p형 아연산화물 반도체 박막을 제조하였다. 그러나 이러한 코도핑 방법은 재현성이 매우 떨어지는 단점을 가지고 있는 것으로 보고되고 있어 안정적이고 신뢰할 만한 p형 아연산화물 반도체 제조방법으로는 인정받지 못하고 있다.
다른 방법으로, T. Aoki 그룹[T. Aoki et al. Appl. Phys. Lett. 76, 3257 (2000)]에서는 Zn3P2라는 물질을 전자빔(e-beam evaporator)법으로 증착시킨 후 레이저를 이용하여 열처리함으로써 p형의 아연산화물 반도체를 제조하였으나 전기적 특성을 평가하는 홀(Hall)효과를 이용한 측정에서는 실패하였다고 보고되고 있다. 따라서 이 방법은 전기적 특성이 매우 떨어지며 제조공정이 비효율적인 문제점이 있다.
또 다른 방법으로, Y. R. Ryu 그룹[Y. R. Ryu et al, J. Crystal Growth 216, 330 (2000)]에서는 5족 원소인 비소(As)를 도핑한 p형 아연산화물 박막의 제 조를 보고하였고, 최근 들어 그동안 가장 많은 연구 그룹에서 연구되어 p형 아연산화물 박막 제작을 위한 최적의 도판트로 여겨지던 질소(N)를 도핑하는 p형 아연산화물 반도체 박막의 제조 또한 보고되었다[D. C. Look, Appl. Phys. Lett. 81, 1830 (2002)]. 그러나 시간이 지나면서 p형의 전기적 특성을 가지는 반도체 박막이 다시 n형 또는 절연체의 전기적 특성을 가지는 반도체 박막으로 변화되는 것으로 보고되는 등 안정성이 크게 떨어지는 것으로 알려지고 있다.
또 다른 방법으로, K. K. Kim 그룹[K. K. Kim et al, Appl. Phys. Lett. 83, 63 (2003)]에서 고온에서 열적 안정성이 매우 큰 사파이어 기판위에 인(P2O5)을 도핑한 아연산화물 박막을 형성한 후 질소 분위기에서 800℃ 이상의 고온으로 급속 열처리함으로써 p형 아연산화물 반도체 박막의 제조를 보고 하였다. 그러나 이 경우 800℃ 이상의 고온 급속 열처리 과정에 의해 p형 아연산화물 박막의 표면에서 산소공공이 생성되고 이로 인하여 표면파괴현상이 발생될 수 있다. 이와 더불어 유리 기판 또는 구부릴 수 있는 고분자 기판을 사용할 수 없어 투명전자소자 분야에 적용될 수 없는 단점이 있다.
상술한 바와 같이 종래에는 저온에서 기판에 상관없이 광소자 및 전자소자 제작에 필수적인 재현성과 신뢰성 모두가 확보된 안정적인 p형 아연산화물 반도체 박막의 제조는 이루어지지 않고 있다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은, 아연산화물 박막 내부의 수소를 제거하여 p형의 전기적 특성을 갖는 아연산화물 반도체 제조방법을 제공하는데 있다.
상술한 본 발명의 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 측면에 따른 P형의 전기적 특성을 갖는 아연산화물 반도체 제조방법은, 기판에 버퍼층을 형성하는 단계와, 상기 버퍼층 상부에 도판트를 첨가한 아연산화물 박막을 형성하는 단계 및 상기 아연산화물 박막에 엑시머 레이저 처리하는 단계를 포함하는 P형의 전기적 특성을 갖는 아연산화물 반도체 제조방법을 제공한다.
절연체의 전기적 특성 또는 n형의 전기적 특성을 가지는 아연산화물 박막을 엑시머 레이저(excimer laser)를 이용하여 표면을 처리함으로써 수소의 농도를 감소시키고, p형의 전기적 특성을 가지는 아연산화물 박막으로 용이하게 전환시킬 수 있다.
또한, 상온 표면처리 공정을 통하여 열에너지에 손상되기 쉬운 유리 혹은 고분자 물질의 기판을 사용할 수 있다.
또한, 광소자 및 전자 소자에 필수적인 정공의 생성 및 공급이 가능하게 되어 발광다이오드, 레이저 다이오드, 및 p형 투명 박막 트랜지스터등의 광소자 및 전자 소자 개발이 가능하게 되고 그 응용범위도 크게 향상시킬 수 있다.
이하의 실시예에는 단지 예시를 위한 목적을 갖는 것으로서, 본 발명의 권리범위를 한정하는 것이 아님을 유의하여야 한다.
실시예
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 반도체의 제조 공정을 나타내는 흐름도이고, 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 반도체 박막의 구조를 나타내는 단면도이다.
도 1 내지 도 2를 참조하면, 기판의 상부에 버퍼층을 형성한다(S110). 상기 기판(210)은 실리콘 기판, 사파이어 기판, 아연산화물 기판, 구부릴 수 있는 고분자 기판, 유리 기판 또는 투명 전도성 산화물이 증착된 유리 기판을 포함할 수 있다.
버퍼층(220)은 기판(210)과 아연산화물 반도체 박막(230) 사이에 위치되며, ZnO, In2O3, SnO2, ITO 중의 어느 하나를 포함할 수 있다. 상기 버퍼층(220)이 구비됨으로 인해 버퍼층(220)의 상부에 증착되는 아연산화물의 구조적, 전기적 성질이 좋아질 뿐만 아니라, 투명 트랜지스터 제작시 게이트 전극으로도 사용할 수 있는 오믹 특성의 접촉이 형성될 수 있게 한다.
이어서, 버퍼층의 상부에 도판트가 첨가된 아연산화물 박막을 형성한다(S120). 상기 도판트는 진성 또는 1족 원소가 사용될 수 있으며, 5족 원소 또는 5족 원소의 산화물이 도판트로 사용될 수 있다.
또한, 상기 버퍼층(220)의 상부에 증착되는 아연산화물 반도체 박막(230)은, 산화인(P2O5)이 0.001~40% 무게 비율로 첨가된 고상의 산화아연을 타겟으로 하여 RF 및 직류 마그네트론 스퍼터링법 또는 펄스 레이저 증착법으로 형성하거나, 펄스 레이저 증착법, 화학 기상증착법, 유기금속 기상증착법, 원자층 증착법, 졸-겔 반응법 또는 분자선 증착법을 통해 형성활 수도 있다.
이어서, 아연산화물 박막(230)이 형성된 기판(210)을 엑시머 레이저 처리 챔버 내에 장입시킨다(S130).
마지막으로, 아연산화물 박막(230)의 표면에 엑시머 레이저 처리한다(S140). 상기 엑시머 레이저의 에너지 밀도는 10~600 mJ/cm2 사이에서 이루어지는 것이 바람직하며, 레이저의 반복 조사 수를 1회~100 회 사이에서 실시되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 아연산화물 박막 구조체가 내장된 챔버 내에 질소, 산소, 공기, 불활성 기체 중 적어도 하나를 포함하는 기체 분위기 내지는 진공에서 실시되는 것이 바람직하다. 상기와 같은 기체 분위기 또는 진공분위기에서 엑시머 레이저 처리를 하는 이유는 아연산화물 박막에 첨가된 1족 원소, 5족 원소 또는 5족 원소의 산화물이 p형 정공으로 작용되도록 도판트를 활성화하기 위해서이다.
엑시머 레이저를 아연산화물 박막의 표면에 조사하면 박막 성장 중에 혼입 될 수 있는 수소에 의해 형성된 도판트-H, O-H 복합체가 효과적으로 해리될 수 있어 도판트가 포함되어 있지 않은 진성 아연산화물 반도체도 엑시머 레이저 처리를 통해 p형의 전기적 성질을 가질 수 있다.
실험예
사파이어 기판(210)에 진성 아연산화물(ZnO)의 버퍼층(220)을 형성하고, 버퍼층(220)에 도판트가 첨가된 아연산화물 박막(230)을 형성하기 위해 산화인(P2O5)이 0.01%의 무게 비율로 첨가된 산화아연 화합물 타겟을 이용하여, RF 마그네트론 스퍼터링 방법으로 500℃의 박막 성장 온도에서 수행하였다.
이어서, 도핑된 아연산화물 박막이 형성된 기판을 엑시머 레이저 처리 챔버에 장입하였으며, 이때, 기판이 장입된 챔버 내의 기저압력은 2.5×10-3 Torr 이었다.
상기와 같이 형성된 p형 아연산화물 박막의 활성화를 위하여, 아연산화물 박막의 표면에 Krypton fluoride(KrF) 엑시머 레이저를 100~350 mJ/cm2의 에너지로 1~10회 조사하였다. 이때, 반응 챔버 내의 압력은 질소, 산소 또는 공기를 이용하여 2.5×10-3 ~ 400 Torr의 진공도로 유지하였다.
평가예
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 박막의 펄스의 수에 따른 캐리어 농도를 나타내는 그래프들이다. 이하에서는, 엑시머 처리를 하기 전이나 또는 절연체의 각각 시편의 표면에 엑시머 레이저를 1~10회 조사하고, 에너지 밀도를 변화시켜 캐리어 농도를 측정하였다.
도 3을 참조하면, n형 아연산화물 반도체가 엑시머 레이저를 200 mJ/cm2의 에너지로 조사함으로써 5×1017/cm3의 캐리어 농도를 나타내는 p형의 아연산화물 반도체로 전환되었음을 알 수 있다. 또한, 엑시머 레이저는 200 mJ/cm2의 에너지로 조사한 시편에서, 펄스의 수를 2회 조사하였을 때 n형 아연산화물 반도체가 p형 아연산화물 반도체로 전환되는 현상이 나타났다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 박막의 에너지 밀도에 따른 캐리어 농도를 나타내는 그래프이다. 이하에서는, 도 3의 결과를 참고로 하여, 펄스의 수를 2회 조사하고, 엑시머 레이저 에너지 밀도 및 엑시머 레이저 처리를 위한 반응 챔버 내의 기체 분위기를 변화시켜 캐리어 농도를 측정하였다.
도 4를 참조하면, 엑시머 레이저 처리를 하기 전이나 또는 절연체의 시편에 엑시머 레이저를 200 mJ/cm2의 에너지로 조사한 경우 n형의 아연산화물 반도체가 p형의 아연산화물 반도체로 전환되었음을 알 수 있다. 또한, 질소, 산소 및 진공 분위기를 변화시켜 캐리어의 농도 변화를 측정한 결과, 챔버 내의 질소 압력이 400 torr인 경우에 n형의 아연산화물 반도체가 2.5×1017/cm3의 캐리어 농도를 나타내는 p형 아연산화물 반도체로 전환됨이 현저하게 나타났다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 박막의 깊이와 수소 농도의 관계를 도시한 그래프이다.
도 5를 참조하면, 금속 촉매층의 도입 여부에 따라 아연산화물 박막 내부의 수소의 농도가 크게 변함을 알 수 있다. 즉, 인 또는 산화인이 도핑된 아연산화물 박막에서 열처리를 수행하지 않은 샘플은 아연산화물 박막 전체에 걸쳐 약 2×1020/cm3의 수소 농도를 나타낸다. 또한, 인 또는 산화인이 도핑된 아연산화물 박막에서 종래의 일반적인 p형 도판트 활성화 기술인 800℃에서 열처리한 경우에는, 수소의 농도가 약 6×1018/cm3임을 알 수 있다. 이는 아연산화물 박막에서 열처리에 의해 어느 정도 수소의 농도가 감소함을 알 수 있다.
한편, 본 발명의 일 실시예에 따른 인 또는 산화인이 도핑된 아연산화물 박막에 엑시머 레이저 처리를 수행한 경우의 수소 농도는 깊이에 관계없이 비교적 일정하며 약 2×1018/cm3임을 알 수 있다. 특히, 엑시머 레이저 처리를 한 샘플의 표면으로부터 ~0.15μm 깊이에서의 수소 농도는 ~3×1017/cm3로 수소가 현저하게 감소됨을 확인할 수 있다.
상술한 바와 같이 절연체의 전기적 특성을 나타내는 아연산화물 박막표면에 엑시머 레이저처리가 수행되는 경우, 도판트-H 또는 O-H 복합체의 형성을 방지하고, 박막 속의 화학결합에 따라 형성된 복합체를 분해한다.
또한, n형의 전기적 특성을 나타내는 아연산화물을 엑시머 레이저 처리함으로써 도판트를 활성화시켜 p형의 전기적 특성을 나타내는 아연산화물 박막으로 전 환시킨다. 따라서, 엑시머 레이저 처리를 수행한 아연산화물 박막은 높은 캐리어 농도를 유지하고, p형 아연산화물 반도체로 형성될 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 반도체의 제조 공정을 나타내는 흐름도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 반도체 박막의 구조를 나타내는 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 박막의 펄스의 수에 따른 캐리어 농도를 나타내는 그래프들이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 박막의 에너지 밀도에 따른 캐리어 농도를 나타내는 그래프이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 아연산화물 박막의 깊이와 수소 농도의 관계를 도시한 그래프이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
210: 기판 220: 버퍼층
230: 아연산화물 박막
Claims (8)
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- 기판에 버퍼층을 형성하는 단계;상기 버퍼층 상부에 도판트를 첨가한 아연산화물 박막을 형성하는 단계; 및상기 도판트가 첨가된 아연산화물 박막의 표면을 엑시머 레이저 처리하는 단계를 포함하되,상기 엑시머 레이저 처리는 질소 분위기에서 150~250 mJ/cm2의 에너지로 실시되며 1회 이상 4회 미만으로 조사되는 것을 특징으로 하는 P형의 전기적 특성을 갖는 아연산화물 반도체 제조방법.
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