KR100917732B1 - 고분자 전해질형 연료전지 및 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법 - Google Patents

Abstract

연료전지의 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법에 있어서, 전해질막 부재의 가장자리부가 제1프레임 부재 위에 배치되도록, 상기 제1프레임 부재 및 상기 전해질막 부재를 사출 성형용의 제1금형에 배치하고, 제2금형을 배치해서 제1프레임 부재에 상기 전해질막 부재를 통해서 접하는 제2프레임 부재 형성용의 수지 유로를 형성함과 더불어, 제2금형에 구비된 누름 부재에 의해, 전해질막 부재의 가장자리부의 일부를 제1프레임 부재에 압압해서 고정하고, 수지 유로에 성형용 수지 재료를 주입해서 제2프레임 부재를 형성한다.

고분자 전해질형 연료전지, 전극/막/프레임 접합체

Description

고분자 전해질형 연료전지 및 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법{POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELL AND ELECTRODE/FILM/FRAME ASSEMBLY MANUFACTURING METHOD}

본 발명은, 고체 고분자 전해질형 연료전지에 관한 것이고, 특히, 연료전지의 전극/막/프레임 접합체의 구조 및 그 제조 방법의 개량에 관한 것이다.

종래의 고체 고분자 전해질형 연료전지에 있어서는, 둘레 가장자리부에 가스를 밀봉하기 위한 개스킷(gasket)을 배치한 프레임에 의해 막전극 복합체(MEA)가유지된 MEA-프레임 접합체를, 애노드(anode)측 도전성 세퍼레이터판과 캐소드(cathode)측 도전성 세퍼레이터판에 의해 끼워서 구성된 단전지(單電池) 모듈이 이용되고 있다. MEA는, 고분자 전해질막과, 이 전해질막의 한쪽 면에 애노드가 접합되고, 전해질막의 다른 쪽 면에 캐소드가 접합되어서 형성되어 있다. 또한, 각각의 세퍼레이터판의 둘레 가장자리에는, MEA의 애노드에 연료 가스를, 캐소드에 산화제 가스를 각각 공급하는 가스 공급부가 형성되어 있다.

이러한 종래의 고체 고분자 전해질형 연료전지의 구성으로서는, 예를 들면 특허문헌 1에 개시되어 있다. 구체적으로는, 도 15에 나타낸 바와 같이, 고분자 전해질막에 상당하는 전극(MEA)(302)의 둘레 가장자리부가 프레임(300)의 내부에 지지된 전극/막/프레임 접합체(303)를, 각각의 세퍼레이터(301)에 끼워 넣는 구성이 개시되어 있다.

또한, 이러한 전극(302), 즉 고분자 전해질막은 프레임(300)의 두께 방향의 거의 중앙에 내장되어 있고, 그 접합 방법으로서 접착제나 기계적 클램프(clamp) 등이 채용되고 있다.

또한, 그 외에, 금형 내에 MEA 본체부를 배치하여, 사출 성형에 의해 MEA 본체부와 접합된 프레임을 형성하는 방법(특허문헌 2 참조)이나, 금형 내에 세퍼레이터를 배치하여, 사출 성형에 의해 세퍼레이터와 접합된 프레임을 형성하는 방법(특허문헌 3 참조)이 개시되어 있다.

특허문헌 1: 일본특허공개 2005-100970호 공보

특허문헌 2: 일본특허공개 2006-310288호 공보

특허문헌 3: 일본특허공개 2005-268077호 공보

[발명이 해결하려고 하는 과제]

그러나, 고분자 전해질막의 접착제에 의한 접합 방법에서는, 고분자 전해질막에 접착제의 휘발 성분에 의한 성능 저하를 초래할 가능성이 있어, 적용할 수 있는 조건이 한정된다. 또한, 기계적 클램프에 의한 접합 방법에서는, 고분자 전해질막과 프레임의 미소한 간극으로부터 크로스 리크(cross leak)가 발생하기 쉽다는 문제가 발생한다. 여기서, 크로스 리크란, 도 15에 있어서, 프레임(300)의 안쪽 가장자리와 전극(302)의 사이에 생기는 작은 간극을, 전지 내에 공급된 가스의 일부가 통과해서 애노드측 또는 캐소드측의 한쪽으로부터 다른 쪽으로 가스가 누설되는 현상이다. 연료전지에 있어서의 발전 효율을 향상시키기 위해서는, 이러한 크로스 리크를 저감할 필요가 있다.

이러한 크로스 리크를 저감하기 위한 하나의 방법으로서, 전해질막의 둘레 가장자리부가 프레임 내부에 배치되도록, 프레임을 사출 성형에 의해 형성하는 방법이 고려된다. 이러한 방법에 따르면, 프레임과 전해질막의 둘레 가장자리부의 밀착성을 향상시켜서, 크로스 리크를 저감시키는 것이 가능해진다.

구체적으로는, 도 16A에 나타낸 바와 같이, 미리 사출 성형 등에 의해 프레임 형상으로 형성된 제1프레임 부재(311)를 준비한다. 이어서, 도 16B에 나타낸 바와 같이, 애노드와 캐소드가 전해질막(313)의 양면에 배치된 MEA(314)의 둘레 가장자리부, 즉 전해질막(313)의 둘레 가장자리부(313a)를, 제1프레임 부재(311) 위에 위치 결정해서 배치한다. 그 후, 도 16C에 나타낸 바와 같이, 전해질막(313)의 둘레 가장자리부(313a)가 배치된 상태의 제1프레임 부재(311)의 상면에, 수지 재료를 주입하여 사출 성형에 의해 제2프레임 부재(312)를 형성한다. 이렇게 사출 성형에 의해 제2프레임 부재(312)를 제1프레임 부재(311)와 일체적으로 접합해서 형성함으로써, 그 사이에 끼워진 상태의 전해질막(313)의 둘레 가장자리부(313a)를, 제1프레임 부재(311) 및 제2프레임 부재(312)의 사이에 더욱 밀착시킨 상태로 유지할 수 있다.

그러나, 이러한 사출 성형에 의한 MEA-프레임 접합체(310)의 형성 방법에서는, 다음과 같은 문제가 있다. 도 17A에 나타낸 바와 같이, 제2프레임 부재(312)의 사출 성형에 의한 형성 시에 있어서, 고온 고압의 수지 재료 P가 금형(도시하지 않음) 내에 주입되면, 제1프레임 부재(311)의 상면에 배치되어 있는 전해질막(313)의 둘레 가장자리부(313a)가, 수지 재료 P의 유동 저항(流動抵抗)에 의해 수지 재료 중에 떠올라서, 제1프레임 부재(311)의 상면으로부터 떨어져서 떠오른 상태가 될 경우가 있다. 이러한 상태에서 수지 재료 P가 경화되면, 도 17B에 나타낸 바와 같이, 전해질막(313)의 둘레 가장자리부(313a)가 제2프레임 부재(312)의 내부에서 제1프레임 부재(311)의 표면으로부터 완전히 떠오른 상태로, MEA(314)의 유지가 실행되게 된다.

이러한 경우에는, MEA-프레임 접합체(310)에 있어서, MEA(314)의 유지를 충분히 실행할 수 없는 경우나, 전해질막(313)을 손상시키는 경우 등이 발생할 수 있고, 크로스 리크를 충분히 저감할 수 없다는 문제가 있다.

또한, 특허문헌 2의 방법에 있어서도, MEA 본체부가 금형 내에서 떠오를 가능성이 있다. 또한, 특허문헌 3은, MEA에 비해서 비교적 강성(剛性)이 높은 세퍼레이터를 대상으로 하는 것에 지나지 않는다.

따라서, 본 발명의 목적은, 상기 문제를 해결하는 데 있어서, 연료전지의 전극/막/프레임 접합체에 있어서, 고분자 전해질막 부재와 프레임 사이의 접합성을 향상시켜서, 확실하게 고분자 전해질막 부재를 유지할 수 있고, 크로스 리크 현상을 효과적으로 억제하여, 고분자 전해질형 연료전지의 성능을 개선할 수 있는 고분자 전해질형 연료전지에 이용되는 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법 및 고분자 전해질형 연료전지를 제공하는 것에 있다.

[과제를 해결하기 위한 수단]

상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 아래와 같이 구성된다.

본 발명의 제1형태에 의하면, 고분자 전해질막 부재의 한쪽 면에 애노드 전극이 접합되고 상기 전해질막 부재의 다른 쪽 면에 캐소드 전극이 접합되어서 구성되는 막전극 복합체와, 상기 애노드 전극 및 상기 캐소드 전극에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부를 가지고, 상기 막전극 복합체의 둘레 가장자리부를 끼워서 유지하는 프레임과, 이들에 의해서 형성되는 전극/막/프레임 접합체와, 상기 전극/막/프레임 접합체를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터를 갖는 복수의 단전지 모듈을 적층해서 조립되는 고분자 전해질형 연료전지에 이용되는 상기 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법으로서,

상기 막전극 복합체에 있어서의 상기 전해질막 부재의 가장자리부가 제1프레임 부재 위에 배치되도록, 상기 제1프레임 부재 및 상기 막전극 복합체를, 사출 성형용의 제1금형에 배치하고,

상기 제1금형에 대하여 제2금형을 배치하여, 상기 제1프레임 부재에 상기 전해질막 부재를 통해서 접하는 제2프레임 부재 형성용의 수지 유로를 형성함과 더불어, 상기 제2금형에 구비된 누름 부재에 의해, 상기 전해질막 부재의 가장자리부의 일부를 상기 제1프레임 부재에 압압(押壓)해서 고정하고,

상기 누름 부재에 의해 상기 전해질막 부재가 고정된 상태에서, 상기 수지 유로에 성형용 수지 재료를 주입하여, 상기 수지 유로 내에 상기 수지 재료를 충전하고,

상기 충전된 수지 재료를 경화시킴으로써, 상기 수지 유로에 있어서, 상기 제1프레임 부재와 일체적으로 접합되고, 상기 제1프레임 부재와의 사이에 상기 전해질막 부재의 가장자리부를 끼워서 유지하는 제2프레임 부재를 형성하는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.

본 발명의 제2형태에 의하면, 상기 전해질막 부재의 고정은, 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극의 외주단을 따라, 상기 전해질막 부재의 가장자리부에 있어서의 상기 전극의 외주단에 접하는 제1위치를 상기 제1 및 제2금형에서 끼워서 유지함과 더불어, 상기 전해질막 부재의 가장자리부에 있어서의 상기 제1위치보다도 외측의 복수의 제2위치를, 복수의 상기 누름 부재에 의해 상기 제1프레임 부재에 압압해서 고정함으로써 실행되는, 제1형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.

본 발명의 제3형태에 의하면, 상기 수지 유로 내로의 상기 수지 재료의 주입은, 상기 제1위치와 상기 제2위치의 사이에 배치된 상기 수지 재료의 주입부를 통해서 실행되는, 제2형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.

본 발명의 제4형태에 의하면, 상기 복수의 누름 부재에 의한 상기 전해질막 부재의 고정은, 상기 전해질막 부재의 외주단을 따라 소정의 간격으로 배치된 상기 복수의 제2위치에서 실행되는, 제2형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.

본 발명의 제5형태에 의하면, 상기 제1프레임 부재는 상기 전해질막 부재의 가장자리부를 배치하기 위한 계단부를 가지고, 상기 단부에 있어서의 하단면(下段面)에 상기 전해질막 부재의 가장자리부를 배치함과 더불어, 상기 누름 부재에 의해 상기 전해질막 부재를 상기 하단면에 고정한 상태에서, 상기 계단부를 메우도록 상기 수지 재료를 충전하여, 상기 제2프레임 부재가 형성되는, 제1형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.

본 발명의 제6형태에 의하면, 상기 제1프레임 부재는, 상기 계단부의 상단면(上段面)에 있어서의 상기 수지 재료의 주입부에 대향하는 위치에 추가로 주입부용 계단부를 가지고, 상기 계단부의 하단면과 상기 주입부용 계단부의 단차가, 상기 전해질막 부재의 두께 이상이 되고,

상기 수지 유로 내로의 상기 수지 재료의 주입에 있어서, 상기 주입부에서 주입된 상기 수지 재료가, 상기 주입부용 계단부를 통해서 상기 계단부의 하단면 위에 유입되는, 제5형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.

본 발명의 제7형태에 의하면, 고분자 전해질막 부재의 한쪽 면에 애노드 전극이 접합되고 상기 전해질막 부재의 다른 쪽 면에 캐소드 전극이 접합되어서 구성되는 막전극 복합체와, 상기 애노드 전극 및 상기 캐소드 전극에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부를 가지고, 상기 막전극 복합체의 둘레 가장자리부를 끼워서 유지하는 프레임과, 이들에 의해서 형성되는 전극/막/프레임 접합체와, 상기 전극/막/프레임 접합체를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터를 가지는 복수의 단전지 모듈을 적층해서 조립된 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,

상기 전극/막/프레임 접합체의 상기 프레임은, 제1프레임 부재와, 상기 제1프레임 부재와의 사이에 상기 전해질막 부재의 가장자리부를 끼워서 유지하는 제2프레임 부재에 의해 일체적으로 형성되고,

상기 제1프레임 부재 위에 배치된 상기 전해질막 부재의 가장자리부의 일부를, 사출 성형에 의해 상기 제2프레임 부재를 형성할 때에 상기 제1프레임 부재에 대하여 눌러서 고정하기 위한 관통 구멍이, 상기 제2프레임 부재에 형성되어 있는, 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.

[발명의 효과]

본 발명에 의하면, 미리 형성된 제1프레임 부재 위에 전해질막 부재의 가장자리부가 배치되도록, 양자를 제1금형에 배치하고, 제1금형에 대하여 제2금형을 배치하여, 제1프레임 부재에 전해질막 부재를 통해서 접하는 제2프레임 부재 형성용의 수지 유로를 형성함과 더불어, 제2금형에 구비된 누름 부재에 의해, 전해질막 부재의 가장자리부의 일부를 제1프레임 부재에 압압하여 고정한 상태에서, 수지 유로에 성형용 수지 재료를 주입해서 제2프레임 부재를 제1프레임 부재와 일체적으로 접합된 상태로 형성한다. 이로 인해, 사출 성형 시에 있어서 고온 고압의 수지 재료가 흘러들어와, 전해질막 부재의 가장자리부가 제1프레임 부재 상에서 떨어져서 떠오르는 현상이 생기는 것을 확실하게 방지할 수 있다. 따라서, 막전극 복합체의 고분자 전해질막 부재와 프레임 사이의 접합성을 향상시켜서, 확실하게 고분자 전해질막 부재를 유지할 수 있다. 따라서, 크로스 리크 현상을 효과적으로 억제하여, 고분자 전해질형 연료전지의 성능을 개선할 수 있는 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법 및 고분자 전해질형 연료전지를 제공할 수 있다.

본 발명의 이들 형태와 특징은, 첨부된 도면에 관한 바람직한 실시 형태에 관련된 다음 기술(記述)로부터 밝혀진다. 이 도면에 있어서는,

도 1은, 본 발명의 제1실시 형태에 따른 연료전지용 스택(stack)을 구비하는 연료전지의 개략 구성을 나타내는 모식 구성도이며,

도 2는, 도 1에 나타내는 연료전지가 구비하는 연료전지용 스택의 모식 분해도이며,

도 3은, 제1실시 형태의 연료전지용 스택의 단일 셀이 구비하는 MEA의 모식 부분 단면도이며,

도 4는, 도 3의 MEA-프레임 접합체의 모식 부분 사시도이며,

도 5A는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,

도 5B는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,

도 5C는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,

도 5D는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,

도 5E는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,

도 5F는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,

도 6은, 제1실시 형태의 변형예에 따른 MEA-프레임 접합체의 모식 부분 단면도이며,

도 7은, 제1실시 형태의 변형예에 따른 MEA-프레임 접합체의 모식 부분 단면도이며,

도 8은, 제1실시 형태의 변형예에 따른 MEA-프레임 접합체의 모식 부분 단면도이며,

도 9A는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체에 있어서의 관통 구멍의 치수예의 모식 설명도이며,

도 9B는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체에 있어서의 관통 구멍의 치수예의 모식 설명도이며,

도 9C는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체에 있어서의 관통 구멍의 치수예의 모식 설명도이며,

도 10은, 본 발명의 제2실시 형태에 따른 MEA-프레임 접합체의 모식 부분 단면도이며,

도 11은, 제2실시 형태의 MEA-프레임 접합체의 모식 부분 사시도이며,

도 12는, 도 11의 MEA-프레임 접합체에 있어서의 A-A선 단면도이며,

도 13은, 본 발명의 실시 형태의 변형예에 따른 MEA-프레임 접합체의 모식 사시도이며,

도 14는, 본 발명의 실시 형태의 변형예에 따른 MEA의 모식 단면도이며,

도 15는, 종래의 고체 고분자 전해질형 연료전지의 전극/막/프레임 접합체와 세퍼레이터의 분해 단면도이며,

도 16A는, 종래의 고체 고분자 전해질형 연료전지의 MEA-프레임 접합체의 제조 방법의 모식 설명도이며,

도 16B는, 종래의 고체 고분자 전해질형 연료전지의 MEA-프레임 접합체의 제조 방법의 모식 설명도이며,

도 16C는, 종래의 고체 고분자 전해질형 연료전지의 MEA-프레임 접합체의 제조 방법의 모식 설명도이며,

도 17A는, 종래의 MEA-프레임 접합체의 제조 방법에 있어서의 막의 떠오름 현상의 모식 설명도이며,

도 17B는, 종래의 MEA-프레임 접합체의 제조 방법에 있어서의 막의 떠오름 현상의 모식 설명도이며,

도 18은, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체의 제조 시(금형 형 체결 시)에 있어서의 MEA의 유지 위치를 나타내는 모식도이다.

[발명을 실시하기 위한 최선의 형태]

본 발명의 기술을 계속하기 전에, 첨부 도면에서 동일한 부품에 대해서는 동일한 참조 부호를 첨부하고 있다.

이하에, 본 발명에 따른 실시 형태를 도면에 근거하여 상세히 설명한다.

(제1실시 형태)

본 발명의 제1실시 형태에 따른 연료전지용 스택을 구비하는 연료전지의 개략 구성을 나타내는 모식 구성도를 도 1에 나타낸다. 또한, 도 1에 나타내는 연료전지(101)가 구비하는 연료전지용 스택(이후, 스택이라고 한다.)의 모식 분해도를 도 2에 나타낸다.

연료전지(101)는, 예를 들면 고체 고분자 전해질형 연료전지(PEFC)로서, 수소를 함유하는 연료 가스와, 공기 등 산소를 함유하는 산화제 가스를, 전기 화학적으로 반응시킴으로써, 전력, 열, 및 물을 동시에 발생시키는 것이다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 연료전지(101)에는, 애노드 및 캐소드의 한 쌍의 극을 구비하는 연료전지 셀(혹은 단일 셀)이 복수 개 직렬로 접속된 적층 구조를 가지는 스택(30)과, 연료 가스로부터 수소를 취출하는 연료 처리기(31)와, 연료 처리기(31)에서 취출된 수소를 함유하는 연료 가스를 가습(加濕)함으로써 발전 효율을 향상시키는 애노드 가습기(32)와, 산소함유 가스(산화제 가스)에 대한 가습을 실행하는 캐소드 가습기(33)와, 연료 가스와 산소함유 가스를 각각 공급하기 위한 펌프(34, 35)가 구비되어 있다. 즉, 연료 처리기(31), 애노드 가습기(32), 및 펌프(34)에 의해 연료 가스를 스택(30)의 각 셀에 공급하는 연료 공급 장치가 구성되어 있다. 또한, 캐소드 가습기(33)와 펌프(35)에 의해 산화제 가스를 스택(30)의 각 셀에 공급하는 산화제 공급 장치가 구성되어 있다. 또한 이러한 연료 공급 장치나 산화제 공급 장치는, 연료나 산화제의 공급을 실행하는 기능을 갖추고 있으면 기타 여러 가지 형태를 채용할 수 있다. 본 제1실시 형태에 있어서는, 스택(30)이 구비하는 복수의 셀에 대하여, 공통되게 연료나 산화제를 공급하는 공급 장치이면, 후술하는 본 제1 실시 형태의 효과를 적절하게 얻을 수 있다.

또한, 연료전지(101)에는, 발전 시에 스택(30)에서 발생되는 열을 효율적으로 제거하기 위한 냉각수를 순환 공급하기 위한 펌프(36)와, 이 냉각수(예를 들면, 도전성을 갖지 않은 액체, 예를 들면 순수(純水)가 이용된다.)에 의해서 제거된 열을, 수돗물 등의 유체로 열교환하기 위한 열교환기(37)와, 열교환된 수돗물을 저류(貯留)시키는 저탕(貯湯) 탱크(38)가 구비되어 있다. 또한, 연료전지(101)에는, 이러한 각각의 구성부를 서로 관련지어 발전을 위한 운전 제어를 실행하는 운전 제어 장치(40)와, 스택(30)에서 발전된 전기를 취출하는 전기 출력부(41)가 구비되어 있다.

또한, 도 2에 나타낸 바와 같이, 이 연료전지(101)가 구비하는 스택(30)은, 기본 단위구성인 단일 셀(단전지 모듈)(20)을 복수 개 적층하고, 집전판(21), 절연판(22), 단판(端板)(23)으로 양측에서 소정의 하중(荷重)으로 체결해서 구성되어 있다. 각각의 집전판(21)에는, 전류 취출 단자부(21a)가 설치되어 있어, 발전 시에 여기서 전류, 즉 전기가 취출된다. 각각의 절연판(22)은, 집전판(21)과 단판(23)의 사이를 절연한다. 또한, 이들 절연판(22)에는, 도시하지 않은 가스나 냉각수의 도입구, 배출구가 설치되어 있는 경우도 있다. 각각의 단판(23)은, 복수 개 적층된 단일 셀(20)과, 집전판(21)과, 절연판(22)을, 도시하지 않은 가압 수단에 의해 소정의 하중으로 체결해서 유지한다.

도 2에 나타낸 바와 같이, 단일 셀(20)은, MEA(막전극 복합체)(1)가 프레임에 의해 유지된 전극/막/프레임 접합체(이후, 「MEA-프레임 접합체」로 한다.)(15) 를, 한 쌍의 세퍼레이터(5b, 5c)에 의해 사이에 끼우도록 해서 구성되어 있다.

MEA(1)는, 수소 이온을 선택적으로 수송하는 고분자 전해질막 부재의 일례인 고분자 전해질막(1a)의 애노드면측에, 백금-루테늄(ruthenium) 합금 촉매를 담지한 카본 분말을 주성분으로 하는 촉매층(애노드측 촉매층)(112)을 형성하고, 캐소드면측에는 백금 촉매를 담지한 카본 분말을 주성분으로 하는 촉매층(캐소드측 촉매층)(113)을 형성하고, 이들 촉매층(112 및 113)의 외면에, 연료 가스 혹은 산화제 가스의 통기성과, 전자 도전성을 함께 가지는 가스 확산층(114)을 배치해서 구성된 것이다. 고분자 전해질막(1a)은, 프로톤 도전성을 나타내는 고체 고분자 재료, 예를 들면, 퍼플루오로술폰산막(듀퐁사제 나피온(nafion)막)이 일반적으로 사용된다. 또한 이하에서는, 애노드측 촉매층(112)과 가스 확산층(114)을 합쳐서 「애노드 전극(1b)」이라고 부르고, 캐소드측 촉매층(113)과 가스 확산층(114)을 합쳐서 「캐소드 전극(1c)」이라고 부르기로 한다.

세퍼레이터(5b, 5c)는, 가스 불투과성의 도전성 재료로 형성되어 있으면 좋고, 예를 들면 수지 함침 카본 재료를 소정의 형상으로 절삭한 것이나, 카본 분말과 수지 재료의 혼합물을 성형한 것 등이 일반적으로 이용된다. 세퍼레이터(5b, 5c)에 있어서의 MEA-프레임 접합체(15)와 접촉하는 부분에는 오목 형상의 홈부가 형성되어 있고, 이 홈부가 가스 확산층(114)과 접함으로써, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)의 전극면에 연료 가스 혹은 산화제 가스를 공급하고, 잉여 가스를 배출해버리기 위한 가스 유로가 형성된다. 가스 확산층(114)은, 그 기재(基材)로서 일반적으로 탄소섬유로 형성된 것이 이용되고, 이러한 기재로서는 예를 들면 탄소 섬유 직포가 이용된다.

여기서, 이러한 단일 셀(20)의 MEA-프레임 접합체(15)의 단부(端部) 근방에 있어서의 모식 부분 단면도를 도 3에 확대해서 나타낸다.

단일 셀(단전지 모듈)(20)은, MEA-프레임 접합체(15)와, MEA-프레임 접합체(15)를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터(5b, 5c)를 구비한다. MEA-프레임 접합체(15)는, 고분자 전해질막(1a)의 한쪽 면에 애노드 전극(1b)이 접합되고 전해질막(1a)의 다른 쪽 면에 캐소드 전극(1c)이 접합되어서 형성되는 MEA(1)와, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부(도시하지 않음)를 가지고, 이 MEA(1)의 둘레 가장자리부를 끼워서 유지하는 프레임(2)에 의해 구성된다. 그리고 이 단일 셀(20)을 복수 개 적층해서 조립함으로써 고분자 전해질형 연료전지가 형성된다.

도 3에 나타낸 바와 같이, 프레임(2)은, 평면적으로 프레임 형상을 가지는 제1프레임 부재(3)와, 마찬가지로 프레임 형상을 가지는 제2프레임 부재(4)가 사출 성형에 의해 일체적으로 접합됨으로써 형성되어 있다. 또한, MEA(1)에 있어서, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)은, 고분자 전해질막(1a)의 가장자리부보다도 내측의 영역에 형성되어 있다. 즉, MEA(1)는, 그 가장자리부에 있어서 고분자 전해질막(1a)가 노출되도록 형성되어 있다. 또한, 제1프레임 부재(3)와 제2프레임 부재(4)의 사이에는, MEA(1)의 고분자 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)가 끼워지도록 배치된 상태에서, 양 부재에 의해 밀접하게 접합되어서 유지되어 있다. 또한, 도 3에 나타낸 바와 같이, 프레임(2)의 안쪽 가장자리와, MEA(1)의 애노드 전 극(1b) 및 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리의 사이에는, 서로 접촉하지 않을 정도의 간극 d10이, 프레임(2)의 주위 전체를 따라 형성되어 있다.

또한, 도 3에 나타낸 바와 같이, 제2프레임 부재(4)에는, 복수의 관통 구멍(4a)이 형성되어 있다. 제1프레임 부재(3) 위에 배치된 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)의 일부는, 이들 관통 구멍(4a)을 통해서 노출된 상태로 되어 있다. 이러한 제2프레임 부재(4)에 형성된 관통 구멍(4a)은, 먼저 형성된 제1프레임 부재(3)의 상면에 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 배치시킨 상태에서, 이 둘레 가장자리부(1d)의 일부를 제1프레임 부재(3)에 대하여 눌러서 고정한 상태에서, 제2프레임 부재(4)를 사출 성형에 의해 형성함으로써 형성되는 관통 구멍이다.

MEA-프레임 접합체(15)의 단부 근방에 있어서의 모식 사시도를 도 4에 나타낸다. 도 4에 나타낸 바와 같이, 제2프레임 부재(4)에 형성된 관통 구멍(4a)은, 예를 들면 직사각형 형상의 평면 형상을 가지고 있고, 제2프레임 부재(4)의 안쪽 가장자리부를 따라서 소정의 간격 피치로 복수의 관통 구멍(4a)이 형성되어 있다.

프레임(2), 즉 제1프레임 부재(3)와 제2프레임 부재(4)는, 예를 들면, 사출 성형용의 수지 재료에 의해 형성된다. 그 구체적인 재료의 예로서는, 주식회사 프라임 폴리머의 R-250G 또는 350G이며, 세퍼레이터의 구체적인 재료의 예로서는, 바깥 치수 120mm×120mm, 두께 3.0mm의 수지 함침 흑연판(토카이 카본(주)제 글래시카본)을 들 수 있다.

이어서, 이러한 구성을 가지는 MEA-프레임 접합체(15)를 사출 성형에 의해 형성하는 방법에 대해서, 도 5A∼도 5F에 나타내는 모식 설명도를 이용해서 설명한 다.

우선, 도 5A에 나타낸 바와 같이, MEA(1)와 제1프레임 부재(3)가 배치되는 제1금형(상부 금형)(50)과 제2금형(하부 금형)(60)을 준비한다. 제2금형(60)은, 그 상면에 제1프레임 부재(3)가 배치됨과 더불어, 제1프레임 부재(3)의 상면에 배치된 상태의 MEA(1)가 배치되도록 요철부인 프레임 부재 받이면(61)이 형성되어 있다. 또한 제2금형(60)에는, 성형된 수지와 함께 MEA-프레임 접합체(15)를 프레임 부재 받이면(61)으로부터 분리시키는 봉상(棒狀)의 밀어올림 부재(62)가 구비되어 있다. 제1금형(50)은, 그 하면에서 제1프레임 부재(3) 및 MEA(1)의 상면을 피복함과 더불어, 제1프레임 부재(3)의 상면과의 사이에 소정의 유로를 형성하기 위한 요철부인 유로 형성면(51)이 형성되어 있다. 또한, 이 유로 형성면(51)에는 수지 주입구인 복수의 게이트(52)가 형성되어 있고, 각각의 게이트(52)는, 제1금형(50)의 상면에 형성된 오목부인 수지 도입부(53)에 연통되어 있다. 또한, 제1금형(50)에는, 제1금형(50)과 제2금형(60)을 위치 결정한 상태에서 형 체결을 실행하는 형 체결 부재(54)가 구비되어 있다.

이어서, 도 5B에 나타낸 바와 같이, 제2금형(60)의 프레임 부재 받이면(61)에 미리 사출 성형 등에 의해 형성된 제1프레임 부재(3)를 탑재한다. 이어서, 도 5C에 나타낸 바와 같이, 프레임 부재 받이면(61)에 탑재된 상태의 제1프레임 부재(3)의 상면에, 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)가 위치되도록 MEA(1)가 위치 결정하여 탑재된다. 그 후, 도 5D에 나타낸 바와 같이, 제1프레임 부재(3) 및 MEA(1)가 탑재된 제2금형(60)에 대하여, 제1금형(50)을 형 체결 부재(54)에 의해 형 체결을 실행한다. 이렇게 형 체결이 실행된 상태에 있어서, 제1프레임 부재(3)의 상면과 유로 형성면(51)의 사이에는, 수지가 흘려져서 충전되는 유로가 형성된다.

구체적으로는, 제1금형(50)의 유로 형성면(51)과 제1프레임 부재(3)의 사이에는, 제1프레임 부재(3)의 상면에 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 통해서 접하는 수지 유로(55)가 형성된다. 또한, 제1금형(50)의 유로 형성면(51)에는, 이 수지 유로(55)에 있어서, 제1프레임 부재(3)의 상면을 향해서 돌출된 볼록형상을 가지고, 그 선단(도시 하단)에서 제1프레임 부재(3)의 상면에 배치된 상태의 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)의 일부를, 제1프레임 부재(3)에 대하여 압압하는 복수의 누름 부재(56)가 구비되어 있다. 이렇게 금형의 형 체결이 실행된 상태에서는, 수지 유로(55)가 형성됨과 더불어, 수지 유로(55) 내에 있어서, 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)의 일부가 각각의 누름 부재(56)에 의해 압압되어, 제1프레임 부재(3)의 상면에서 고정된 상태로 되어 있다. 또한 도시하지 않지만, 각각의 누름 부재(56)는, 제1프레임 부재(3)를 따라서 평면적으로 프레임 형상의 배열로, 소정의 간격 피치로 배열되도록 형성되어 있다. 또한, 도 5D에 나타낸 바와 같이, 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)에 있어서, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리를 따라서 인접하는 영역은, 제1금형(50)과 제2금형(60)에 의해 끼워져 유지된 상태로 되어 있다. 여기서, MEA(1)의 금형 등에 의한 유지의 위치(영역)에 대해서, MEA(1)와 제1프레임 부재(3)의 모식 사시도(일부 단면을 나타낸다)를 나타내는 도 18을 이용해서 설명한다. 도 18에 나타낸 바와 같이, 제1금형(50)과 제2금형(60)의 형 체결이 실행된 상태에서, 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)는, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리의 끝을 따라서 인접하는 영역인 제1위치(R1)에서 제1금형(50) 및 제2금형(60)에 의해 유지됨과 더불어, 이 제1위치(R1)보다도 외측의 복수의 영역인 제2위치(R2)에서 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)가 복수의 누름 부재(56)에 의해 압압하여 유지된 상태로 되어 있다. 또한 이러한 유지 상태에 있어서는, MEA(1)의 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)은, 각각의 금형(50 및 60)에 의해 눌려 부스러져 손상되지 않도록, 각각의 금형(50 및 60)이 형성되어 있다.

이어서, 도 5E에 나타낸 바와 같이, 금형 내에 수지 재료 P를 사출하여 주입한다. 구체적으로는, 제1금형(50)의 수지 도입부(53)에 사출 주입된 수지 재료 P가, 각각의 게이트(52)를 통해서, 제1금형(50)측에 형성된 수지 유로(55)에 주입되어서, 수지 유로(55) 내에 충전된다. 이 사출 성형에 있어서는, 수지 재료 P가 고온 고압의 상태로 수지 유로(55) 내에 주입되게 되지만, 수지 유로(55) 내에 있어서 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)의 일부는, 제1금형(50) 및 제2금형(60)에 끼워져 유지됨과 더불어, 각각의 누름 부재(56)에 의해 압압되어 고정된 상태로 되어 있기 때문에, 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)가 제1프레임 부재(3)의 상면으로부터 떨어져 떠오르는 것을 확실하게 방지할 수 있다.

수지 유로(55) 내로의 수지 재료 P의 충전이 완료하면, 수지의 경화가 실행된다. 그 후, 도 5F에 나타낸 바와 같이, 제1금형(50)과 제2금형(60)의 형 체결이 해제되고, 밀어올림 부재(62)에 의해, 수지 유로에 상당하는 위치에 제2프레임 부재(4)가 형성된 MEA-프레임 접합체(15)가, 제2금형(60)의 프레임 부재 받이면(61)으로부터 이탈된다. 이로써 사출 성형이 완료한다.

이 사출 성형이 실행된 결과, 도 3 및 도 4에 나타낸 바와 같이, 제1프레임 부재(3)의 상면에 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)가 배치되어서 제2프레임 부재(4)에 의해 끼워진 상태의 MEA-프레임 접합체(15)가 형성된다. 또한, 제2프레임 부재(4)에는, 전해질막(1a)의 표면까지 관통하는 관통 구멍(4a)이, 누름 부재(56)의 흔적으로서 형성된다. 또한, 제2프레임 부재(4)는 사출 성형에 의해 형성되어 있기 때문에, 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 통해서, 제1프레임 부재(3)와 일체적으로 접합된 상태로 형성할 수 있다. 따라서, 프레임(2)에 있어서, 그 두께 방향의 거의 중간 위치에서, 확실하고 안정하게 전해질막(1a)을 유지할 수 있음과 더불어, 사출 성형에 의해 간극 없이 밀접하게 접합된 상태로 전해질막(1a)의 유지를 실행할 수 있다. 따라서, 크로스 리크 현상을 효과적으로 억제하여, 연료전지에 있어서의 발전 효율을 향상시킬 수 있다.

여기서, 제1금형(50)의 수지 주입구인 게이트(52)와, 전해질막(1a)을 누르는 누름 부재(56)(혹은 관통 구멍(4a))의 배치 관계에 대해서, 본 제1실시 형태에서 채용할 수 있는 몇 가지 형태에 대해서 설명한다.

우선, 도 6의 모식 단면도에 나타낸 바와 같이, 제2프레임 부재(4)에 있어서, 게이트(52)의 배치를 비켜나도록, 예를 들면 게이트(52)보다도 내측 위치(프레임 부재의 프레임 중심측의 위치)에 누름 부재(56)를 배치하는, 즉 관통 구멍(4a)이 형성되는 것이 바람직하다. 이렇게 누름 부재(56)를 배치함으로써, 도 4에 나타 낸 바와 같이, 각각의 누름 부재(56)의 배열보다도 외측의 공간에서 게이트(52)를 통해서 공급된 수지 재료가, 각각의 누름 부재(56)의 사이를 통과하도록 하여, 누름 부재(56)의 배열의 내측의 공간에서 유동해서(화살표 A 참조), 수지의 충전을 실행할 수 있다. 따라서, 사출 성형에 있어서, 수지의 유동성을 양호한 것으로 하여, 제2프레임 부재(4)를 수지의 충전 불균일이 없게 형성할 수 있다.

또한, 도 7에 나타낸 바와 같이, 게이트(52)와 누름 부재(56)의 배치를 내외 반대로 하는 경우이어도 좋다. 즉, 제1금형(50) 및 제2금형(60)에 의한 유지 위치인 제1위치(R1)와, 누름 부재(56)에 의한 유지 위치인 제2위치(R2)의 사이에, 게이트(52)를 위치시키는 배치를 채용할 수 있다. 이러한 배치를 채용함으로써, 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 그 내측 및 외측에서 확실하게 유지하여, 제1프레임 부재(3)의 상면에 접촉시킨 상태에서, 게이트(52)로부터 수지를 주입할 수 있다. 따라서, 적어도 제1위치(R1)와 제2위치(R2)의 사이에서 수지의 충전성을 양호하게 할 수 있어, 효과적으로 크로스 리크 현상이 생기는 것을 저감할 수 있다.

또한, 도 8의 모식 단면도에 나타낸 바와 같이, 제2프레임 부재(4)에 있어서, 게이트(52)의 배치를 비켜나도록, 예를 들면 게이트(52)의 내측 위치 및 외측 위치의 각각에 누름 부재(56)를 배치하는 것도 적절하다. 게이트(52)의 근방에 있어서는, 주입되는 수지 재료 P에 대하여 더욱 높은 압력이 가해지기 때문에, 수지 재료 P가 더욱 고온 고압의 상태가 됨과 더불어, 수지의 유동성이 높아지기 때문에, 내측 위치 및 외측 위치의 각각에서 확실하게 누름 부재(56)에 의해 전해질막(1a)을 누름으로써, 전해질막(1a)의 떠오름 등이 생기는 것을 확실하게 방지할 수 있다.

이어서, 이러한 누름 부재(56)에 의한 전해질막(1a)을 누르는 형태에 관한 구체적인 치수예에 대해서, 도 9A, 도 9B, 및 도 9C를 이용해서 설명한다.

우선, 게이트(52)보다도 내측 위치에 누름 부재(56)(관통 구멍(4a))를 배치하는 형태에 있어서의 치수예를 도 9A에 나타낸다. 도 9A에 나타낸 바와 같이, 관통 구멍(4a)의 형성 위치는, 제2프레임 부재(4)의 안쪽 가장자리부에서의 거리 d1을, 0.3mm∼2.5mm의 범위로 설정하는 것이 바람직하다. 이 범위보다도 작으면 누름 부재(56)보다도 내측의 공간에 있어서의 수지 재료의 충전성이 저하한다. 또한 이 범위보다도 크면 전해질막의 불필요한 면적이 늘어나, 비효율적이기 때문이다.

이어서, 게이트(52)보다도 외측 위치에 누름 부재(56)를 배치하는 형태에 있어서의 치수예를 도 9B에 나타낸다. 도 9B에 나타낸 바와 같이, 전해질막(1a)의 단부와 관통 구멍(4a)의 형성 위치 사이의 거리 d2는, 막 단부의 떠오름을 더욱 효과적으로 방지하기 위해서 2.5mm 이내로 하는 것이 바람직하다. 또한, 관통 구멍(4a)의 폭, 즉 누름 부재(56)의 폭 치수 d3은, 0.3mm∼2.5mm의 범위로 설정하는 것이 바람직하다. 이 범위보다도 작으면 누름 부재(56) 자체의 강도(금형 강도)가 부족하다. 또한, 이 범위보다도 크면 전해질막(1a)의 불필요한 면적이 늘어나, 비효율적이기 때문이다.

또한, 도 9B에 나타내는 형태에서, 관통 구멍(4a) 내에 전해질막(1a)의 단부가 위치되도록 할 수도 있다. 이 경우, 관통 구멍(4a) 내에 노출되는 전해질막(1a)의 단부 길이 치수 d4는, 적어도 0.3mm 이상으로 하는 것이 바람직하다. 이것보다 도 작으면 위치 변위 등이 생겼을 경우에 확실하게 전해질막(1a)을 누를 수 없는 경우가 생길 수 있어, 실용상 관리가 곤란해지기 때문이다.

또한, 도 4에 나타낸 바와 같이, 각각의 관통 구멍(4a)의 배열 방향에 있어서의 길이 치수 d5는, 0.6mm∼20mm의 범위로 설정하는 것이 바람직하다. 이 범위보다도 작으면, 누름 부재(56)의 강도가 부족해져서, 누름 부재(56)가 사출 성형 시에 파손될 가능성이 있다. 이것보다도 크면 배열 부분보다도 내측의 공간으로의 수지의 흐름을 저해할 가능성이 있다. 또한, 각각의 관통 구멍(4a)의 배열 간격 피치 d6은, 0.6mm∼10mm의 범위로 설정하는 것이 바람직하다. 이 범위보다도 작으면, 내측 공간으로의 수지의 충전성이 저하하고, 크면 이 사이에서 전해질막(1a)의 떠오름이 생길 가능성이 있다.

(제2실시 형태)

또한 본 발명은 상기 실시 형태에 한정되는 것이 아니며, 기타 여러 가지의 형태로 실시할 수 있다. 예를 들면, 본 발명의 제2실시 형태에 따른 연료전지가 구비하는 MEA-프레임 접합체(85)의 모식 부분 단면도를 도 10에 나타낸다. 또한 이후의 설명에서는, 동일한 구성 부재에 동일한 참조번호를 첨부하여 그 설명을 생략한다.

도 10에 나타낸 바와 같이, 본 제2실시 형태의 MEA-프레임 접합체(85)에 있어서는, 제1프레임 부재(83)에 있어서 계단부(86)를 형성하여, 이 계단부(86)의 하단면(86a) 위에 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)를 배치하고, 또한 누름 부재(56)(관통 구멍(84a))에 의해 눌러서 고정한 상태에서, 사출 성형에 의해 제2프 레임 부재(84)가 이 계단부(86)를 메우도록 형성된 구조를 가지고 있다.

이러한 본 제2실시 형태의 구조를 채용함으로써, 제2프레임 부재의 사출 성형(2차 성형)에서 사용하는 수지 재료의 양을 적게 할 수 있고, 제1프레임 부재(83)가 2차 성형 시에 받는 열적인 영향을 더욱 적게 할 수 있어, 양호한 정밀도로 MEA-프레임 접합체(85)를 제조할 수 있다.

또한, 이 MEA-프레임 접합체(85)의 모식 사시도를 도 11에 나타내고, 도 11의 MEA-프레임 접합체(85)에 있어서의 게이트 위치 부근의 A-A선 단면도를 도 12에 나타낸다. 도 11 및 도 12에 나타낸 바와 같이, 제1프레임 부재(83)에 형성된 계단부(86)에 있어서, 게이트(52)가 형성되어 있는 위치에, 추가로 수지 주입용 계단부(87)가 형성되어 있다. 이 수지 주입용 계단부(87)와 계단부(86)의 하단면(86a)의 단차 치수 d7은, 예를 들면 전해질막(1a)의 두께보다도 커지도록 설정되어 있다. 이러한 수지 주입용 계단부(87)가 형성되어 있음으로써, 게이트(52)로부터 주입된 수지 재료가, 우선 수지 주입용 계단부(87)에서 유동되고, 그 후, 전해질막(1a)이 배치되어 있는 계단부(86)의 하단면(86a)으로 흘러들어오게 된다. 이 수지의 유동 시에, 수지 주입용 계단부(87)가, 계단부(86)의 하단면(86a) 위에 배치된 전해질막(1a)의 상면보다도 높게 위치되어 있기 때문에, 유동되는 수지가 전해질막(1a)의 상면에 흐르기 쉽게 할 수 있다. 따라서, 수지의 유동에 의한 전해질막(1a)의 단부(端部)의 떠오름을 더욱 효과적으로 방지할 수 있다.

상기 각각의 실시 형태에 있어서는, 제2프레임 부재(4) 등에 형성되는 각각의 관통 구멍(4a)이 직사각형 형상의 평면 형상을 가질 경우에 대해서 설명했지만, 이러한 경우에 대해서만으로 한정되는 것은 아니다. 이러한 경우 대신에, 예를 들면, 도 13의 모식 사시도에 나타내는 MEA-프레임 접합체(95)와 같이, 제2프레임 부재(94)에 있어서, 원형의 평면 형상을 가지는 관통 구멍(94a)이 형성될 경우이어도 좋다.

이 경우, 관통 구멍(94a)의 구멍 지름 d8은, 0.3mm∼5mm의 범위로 설정하는 것이 바람직하다. 이 범위보다도 작으면 금형 강도의 부족이 생기거나, 혹은 관통 구멍으로서 형성하는 것이 곤란할 경우가 생길 수 있고, 이 범위보다도 크면 전해질막(1a)의 노출 면적, 즉 프레임 부재에 의해 유지되어 있지 않은 영역 면적이 커져버리기 때문이다. 또한, 관통 구멍(94a)의 배열 간격 피치 d9는, 0.6mm∼10mm의 범위로 설정하는 것이 바람직하다. 이 범위보다 작으면 다른 쪽으로의 수지 재료의 충전이 곤란해지고, 크면 이 사이에서 전해질막의 떠오름이 생기기 쉬워지기 때문이다.

또한, 도 14의 MEA(111)의 모식 단면도에 나타낸 바와 같이, 전해질막(1a)의 둘레 가장자리부(1d)에 있어서, 보강막(112)이 형성되어 있는 경우이어도 좋다. 이러한 보강막(112)은 전해질막(1a)을 사출 성형에 있어서의 고온 고압의 수지로부터 보호하는 기능을 가지는 것이다. 전해질막(1a)의 한쪽 면에만 형성되어 있어도 좋고, 양면에 형성되어 있어도 좋다. 또한 본 발명에 있어서, 고분자 전해질막 부재는, 고분자 전해질막 자체이어도 좋고, 또한, 이렇게 고분자 전해질막의 표면에 보강막이 형성된 것도 포함한다.

또한, 상기 각각의 실시 형태의 설명에 있어서는, 제2프레임 부재(4) 등에 형성된 관통 구멍(4a)이 개방된 상태일 경우에 대해서 설명했지만, 이러한 경우 대신에, 제2프레임 부재를 형성한 후, 관통 구멍(4a)을 밀봉제 등에 의해 메워서 폐지하는 경우이어도 좋다. 관통 구멍(4a)에 있어서 전해질막(1a)이 노출된 채이면, 약간이지만 크로스 리크 현상이 생길 가능성이 남아있기 때문에, 이 부분을 밀봉함으로써, 확실하게 크로스 리크 현상이 생기는 것을 방지할 수 있다.

또한, 상기 여러 가지 실시 형태 중 임의의 실시 형태를 적절히 조합함으로써, 각각이 가지는 효과를 나타내도록 할 수 있다.

본 발명은, 첨부 도면을 참조하면서 바람직한 실시 형태에 관련하여 충분히 기재되어 있지만, 이 기술이 숙련된 사람들에 있어서는 여러 가지의 변형이나 수정은 명백하다. 그러한 변형이나 수정은, 첨부한 청구범위에 의한 본 발명의 범위로부터 벗어나지 않는 한에서, 그 중에 포함된다고 이해되어야 한다.

2007년 3월 30일에 출원된 일본국 특허출원 No. 2007-091986호의 명세서, 도면, 및 특허청구범위의 개시 내용은, 전체로서 참조되어 본 명세서 중에 받아들여지는 것이다.

Claims (7)

1. 고분자 전해질막 부재의 한쪽 면에 애노드 전극이 접합되고 상기 전해질막 부재의 다른 쪽 면에 캐소드 전극이 접합되어서 구성되는 막전극 복합체와, 상기 애노드 전극 및 상기 캐소드 전극에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부를 가지고, 상기 막전극 복합체의 둘레 가장자리부를 끼워서 유지하는 프레임과, 이들에 의해서 형성되는 전극/막/프레임 접합체와, 상기 전극/막/프레임 접합체를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터를 가지는 복수의 단전지 모듈을 적층해서 조립된 고분자 전해질형 연료전지에 이용되는 상기 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법으로서,

   상기 막전극 복합체에 있어서의 상기 전해질막 부재의 가장자리부가 제1프레임 부재 위에 배치되도록, 상기 제1프레임 부재 및 상기 막전극 복합체를, 사출 성형용의 제1금형에 배치하고,

   상기 제1금형에 대하여 제2금형을 배치하여, 상기 제1프레임 부재에 상기 전해질막 부재를 통해서 접하는 제2프레임 부재 형성용의 수지 유로를 형성함과 더불어, 상기 제2금형에 구비된 누름 부재에 의해, 상기 전해질막 부재의 가장자리부의 일부를 상기 제1프레임 부재에 압압(押壓)해서 고정하고,

   상기 누름 부재에 의해 상기 전해질막 부재가 고정된 상태에서, 상기 수지 유로에 성형용 수지 재료를 주입하여, 상기 수지 유로 내에 상기 수지 재료를 충전하고,

   상기 충전된 수지 재료를 경화시킴으로써, 상기 수지 유로에 있어서, 상기 제1프레임 부재와 일체적으로 접합되고, 상기 제1프레임 부재와의 사이에 상기 전해질막 부재의 가장자리부를 끼워서 유지하는 제2프레임 부재를 형성하는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
2. 제1항에 있어서, 상기 전해질막 부재의 고정은, 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극의 외주단을 따라, 상기 전해질막 부재의 가장자리부에 있어서의 상기 전극의 외주단에 접하는 제1위치를 상기 제1 및 제2금형에서 끼워서 유지함과 더불어, 상기 전해질막 부재의 가장자리부에 있어서의 상기 제1위치보다도 외측의 복수의 제2위치를, 복수의 상기 누름 부재에 의해 상기 제1프레임 부재에 압압해서 고정함으로써 실행되는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
3. 제2항에 있어서, 상기 수지 유로 내로의 상기 수지 재료의 주입은, 상기 제1위치와 상기 제2위치의 사이에 배치된 상기 수지 재료의 주입부를 통해서 실행되는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
4. 제2항에 있어서, 상기 복수의 누름 부재에 의한 상기 전해질막 부재의 고정은, 상기 전해질막 부재의 외주단을 따라 소정의 간격으로 배치된 상기 복수의 제2위치에서 실행되는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
5. 제1항에 있어서, 상기 제1프레임 부재는 상기 전해질막 부재의 가장자리부를 배치하기 위한 계단부를 가지고, 상기 계단부에 있어서의 하단면(下段面)에 상기 전해질막 부재의 가장자리부를 배치함과 더불어, 상기 누름 부재에 의해 상기 전해질막 부재를 상기 하단면에 고정한 상태에서, 상기 계단부를 메우도록 상기 수지 재료를 충전하여, 상기 제2프레임 부재가 형성되는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
6. 제5항에 있어서, 상기 제1프레임 부재는, 상기 계단부의 상단면(上段面)에 있어서의 상기 수지 재료의 주입부에 대향하는 위치에 추가로 주입부용 계단부를 가지고, 상기 계단부의 하단면과 상기 주입부용 계단부의 단차가, 상기 전해질막 부재의 두께 이상이 되고,

   상기 수지 유로 내로의 상기 수지 재료의 주입에 있어서, 상기 주입부에서 주입된 상기 수지 재료가, 상기 주입부용 계단부를 통해서 상기 계단부의 하단면 위에 유입되는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
7. 고분자 전해질막 부재의 한쪽 면에 애노드 전극이 접합되고 상기 전해질막 부재의 다른 쪽 면에 캐소드 전극이 접합되어서 구성되는 막전극 복합체와, 상기 애노드 전극 및 상기 캐소드 전극에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부를 가지고, 상기 막전극 복합체의 둘레 가장자리부를 끼워서 유지하는 프레임과, 이들에 의해서 형성되는 전극/막/프레임 접합체와, 상기 전극/막/프레임 접합체를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터를 가지는 복수의 단전지 모듈을 적층해서 조립된 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,

   상기 전극/막/프레임 접합체의 상기 프레임은, 제1프레임 부재와, 상기 제1프레임 부재와의 사이에 상기 전해질막 부재의 가장자리부를 끼워서 유지하는 제2프레임 부재에 의해 일체적으로 형성되고,

   상기 제1프레임 부재 위에 배치된 상기 전해질막 부재의 가장자리부의 일부를, 사출 성형에 의해 상기 제2프레임 부재를 형성할 때에 상기 제1프레임 부재에 대하여 눌러서 고정하기 위한 관통 구멍이, 상기 제2프레임 부재에 형성되어 있는, 고분자 전해질형 연료전지.

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