KR100856909B1 - 세척기술과 동전기 기술을 결합한 티피에이치 오염 토양의정화 - Google Patents

세척기술과 동전기 기술을 결합한 티피에이치 오염 토양의정화 Download PDF

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Abstract

본 발명은 유류로 오염된 토양을 습식입도분리의 과정을 거치면서 사질토에서 유류를 빠르게 제거하고 이후 동전기정화기술의 장점을 이용하여 점토질에서 오염물질 제거함으로써 오염토양처리에서 폐기물의 발생을 최소화하여 처리하고자 하는 방법에 관한 것이다.

Description

세척기술과 동전기 기술을 결합한 티피에이치 오염 토양의 정화{REMEDIATION OF TPH-CONTAMINATED SOIL BY COMBINATION OF SOIL WASHING AND ELECTROKINETIC TECHNIQUE}
본 발명은 유류로 오염된 토양을 정화시키는 방법, 특히, 유류로 오염된 토양을 토양세척법과 동전기 정화기술을 병합적용시킴으로써 점토질에서의 오염물의 제거를 용이하게 하고 폐기물의 발생을 최소로 하는 토양 정화 방법에 관한 것이다.
토양환경에 대한 관심이 전 세계적으로 고조되고 있다. 또한, 국내에서도 대규모 토양오염정화사업이 진행되면서 기술력과 경험이 축적되고 있다. 1996년 토양환경보전법이 발효되고 20년이 지나면서, 지난 20년 동안은 대부분 유류오염 토양의 처리에 관심을 기울여 왔다. 이는 냄새 및 육안으로 오염상황을 비교적 쉽게 확인할 수 있기 때문으로 사료된다. 유류오염 토양의 정화에서는 토양증기추출공법(soil vapor extraction, SVE)이 가장 널리 사용되었다. 그러나 디젤유 및 항공 유 오염과 같은 경우에는 화학적산화방법이나 토양세척(세정)법이 사용되고 있다.
그러나 토양증기추출방법으로는 휘발성유기화합물만 제거할 수 있다. 즉 가솔린 형태는 제거하기가 용이하나 디젤이나 분자량이 크고 휘발도가 낮은 형태는 제거하기가 어렵다. 더욱이 공기를 인위적으로 흘려서 제거하기 때문에 공기가 잘 흐르지 못하는 토양인 점토질의 경우에는 처리하는 것이 거의 불가능하다.
화학적산화방법은 과산화수소와 같은 산화제를 토양에 인위적으로 주입하여 오염물질을 물과 이산화탄소로 완전산화시켜 제거하는 방식이다. 처리 시간이 짧고 처리효율도 높아 최근 각광받고 있기는 하나, 산화제를 토양에 주입하려면 토양이 일정수준이상의 수리학적 전도도를 가지고 있어야 한다. 산화적산화를 위해서는 산화제를 토양에 공급해 주어 오염물질과 접촉시켜야 하나 점토질 토양은 수리전도도가 너무 낮아 화학적 산화제를 주입하거나 접촉시켜 주는 것이 어렵다.
토양세척법은 세척제를 사용하여 고상에 흡착되어 있던 오염물질을 액상으로 이동시켜 제거하는 방식이다. 비교적 장치가 간단하고 처리속도고 빨라 각광받고 있다. 토양세척에서는 계면활성제나 유기용매, 산성이나 알칼리 용액을 토양과 혼합하여 토양으로 탈착시켜 수용액 상으로 가져오는 방법이다. 그러나, 점토질이 많이 포함된 오염토양의 경우 처리효율이 낮은 단점이 있다. 점토질이 많이 함유된 오염토양을 토양세척법을 이용하여 처리하면, 미세토양은 처리가 거의 되지 않아 폐기물로 별도의 처리과정을 거쳐야 한다. 토양세척법은 다양한 단위공정들이 결합되어 있는 공정인데, 이 단위공정 중에서 입도를 분리하여 사질토와 미세토로 나누는 과정이 가장 중요하다.
동전기정화기술은 전기역학적 방법에 의해 오염물질을 전기삼투, 전기이동, 전기영동의 기작에 의해 이동시켜 제거하는 방법이다. 동전기 정화기술은 중금속뿐만 아니라 계면활성제를 사용하여 유류오염토양의 정화 및 난분해성물질의 정화에도 폭넓게 활용되고 있다. 동전기정화기술은 특히 투수계수가 매우 낮은 점토질 토양에서도 효과적으로 오염물질을 이동시켜 제거할 수 있는 장점이 있다.
본 발명이 목적은 유류로 오염된 토양을 습식입도분리의 과정을 거치면서 사질토에서 유류를 빠르게 제거하고 이후 동전기정화기술의 장점을 이용하여 점토질에서 오염물질을 용이하게 제거함으로써 오염토양처리에서 폐기물의 발생을 최소화하데 있다.
본 발명은 상기 목적을 달성하기 위해서 유류, 즉 TPH(total petroleum hydrocarbon)로 오염된 토양을 토양 세척법으로 처리하면서 습식입도분리과정에 의해서 정화된 사질토와 미세토양으로 분리하고, 토양 세척법으로 정화되지 않은 미세토양을 동전기 기술을 이용하여 정화시키는 방법을 제공하고 있다.
또한, 본 발명은 유류, 즉 TPH로 오염된 토양을 습식입도분리과정에 의해서 사질토와 미세토양으로 분리한 후, 사질토를 토양 세척법으로 세척하여 정화하고, 미세토양을 동전기 기술을 이용하여 정화시키는 방법을 제공하고 있다.
본 발명의 방법에 따르면, TPH로 오염됨 토양을 토양세척법으로 처리한 후, 그러한 토양 세척법에 의해서 정화되지 않는 미세토양을 분리하여 동전기 기술을 이용하여 정화시킴으로써 TPH 오염된 토양을 용이하고 효율적으로 정화시키는 이점이 있다.
본 발명은 TPH로 오염된 토양을 정화시키는 방법으로서, TPH로 오염된 토양을 토양 세척법으로 처리하고 습식입도분리과정에 의해서 입도 0.1mm 이상의 정화 된 사질토와 입도 0.1mm 미만의 정화되지 않은 미세토양으로 분리하는 단계; 토양세척법으로 정화되지 않은 분리된 미세토양을 양쪽 단부에 양극이 있는 양극실과 음극이 있는 음극실이 각각 구비되어 있는 용기에 넣는 단계; 및 전류밀도가 0.1 mA/cm2 내지 10 mA/cm2이거나 전압경사가 0.1 내지 10V/cm가 되도록 상기 전극에 전류를 공급하면서, 전해질이 함유된 세척액을 양극실에 공급하고, 양극실에서는 전기장 하에서 전기삼투, 전기영동, 전기이동 현상에 의해 음극으로 이동하면서 TPH로 오염된 토양을 정화시키는 방법을 제공하고 있다.
본 발명은 또한 TPH로 오염된 토양을 정화시키는 방법으로서, TPH로 오염된 토양을 습식입도분리과정에 의해서 입도 0.1mm 이상의 사질토와 입도 0.1mm 미만의 미세토양으로 분리하는 단계; 분리된 사질토를 토양 세척법으로 세척하는 단계; 분리된 미세토양을 양쪽 단부에 양극이 있는 양극실과 음극이 있는 음극실이 각각 구비되어 있는 용기에 넣는 단계; 및 전류밀도가 0.1 mA/cm2 내지 10 mA/cm2이거나 전압경사가 0.1V/cm 내지 10V/cm가 되도록 상기 전극에 전류를 공급하면서, 전해질이 함유된 세척액을 양극실에 공급하여 TPH로 오염된 토양을 정화시키는 방법을 제공하고 있다.
본 발명의 방법에서 바람직하게는 전해질은 MgSO4, NaOH, NaCl 또는 NaNO3일 수 있다.
본 발명의 방법에서 바람직하게는 세척액은 물, 10wt% 이소프로필 알코올(IPA) 수용액, 0.5 wt% 터지톨(tergitol) 수용액, 또는 0.5 wt% 터지톨 + 10% IPA 수용액일 수 있다.
본 발명의 방법에서 토양 세척법은 본 기술분야에서 통상적으로 이용되고 있는 토양 세척법이다. 이러한 토양 세척법에 사용되는 계면활성제는 음이온 계면 활성제인 나트륨 도데실 설페이트(SDS: Sodium dodecyl sulfate), 나트륨 도데실 벤젠 설포네이트(SDBS: Sodium dodecyl benzene sulfonate)와 비이온 계면활성제인 폴리옥시에틸렌 소르비탄 지방산 에스테르(polyoxyethylene sorbitan fatty acid esters: Tween40 또는 Tween80), 폴리옥시에틸렌 알코올(polyoxyethylene alcohols: Brij30, Brij35)로부터 선택되며, 이들이 임계 마이셀 농도 이상의 수용액으로 사용된다.
상기 본 발명의 방법에서, 토양의 분리는 입도가 0.1mm 미만인 경우에서 토양 세척법에 의해 토양이 정화되지 않아서, 0.1mm의 입도를 기준으로 분리하고 있다.
본 발명의 방법에서 이용되고 있는 동전기 기술에서 전류밀도는 0.1 mA/cm2 내지 10 mA/cm2일 수 있으며, 이러한 전류밀도는 0.1 mA/cm2 미만인 경우 TPH의 제거효율이 낮아져 바람직하지 않으며 10 mA/cm2를 초과하는 경우에는 안전성 및 경제성이 좋지 않아 바람직하지 않다. 유사하게, 동전기 기술에서의 전압경사는 0.1 내지 10V/cm가 바람직하다.
실시예
사용된 오염토양
본 실시예에서 사용된 오염토양은 인천의 오염토양정화현장에서 채취하였다. 채취된 토양을 습식입도분리를 통해 사질토와 점토질로 분리하였다. 습식입도분리장치는 습식 진동 스크린(wet vibrating screen) 형태로 입도가 0.1 mm를 기준으로 분리한다. 0.1mm 이하인 토양은 미세토로 0.1 mm 이상인 토양은 사질토로 분류하였다. 토양세척은 계면활성제와 보조용매를 사용하여 진행하였다. 물과 토양의 비율은 1:1.2였으며, 미세토양은 전체토양의 40%였다. 동전기 실험에 사용된 미세 토양은 일반적인 세척공정으로는 더 이상 처리하기가 어려운 형태인 진흙이었다. 이 토양을 토양오염공정시험방법에 의해 TPH 분석을 수행한 결과 2395 mg/kg이였다. 유종은 도 2에서 보는바와 같이 디젤유로 확인되었다.
실시에 사용된 장치
동전기정화 실험에 사용된 시스템은 도 3과 같다. 점토의 일반적인 표면전하가 음전하를 띠기 때문에 양극에 전해질 및 세척액을 공급하였으며, 이러한 세척액과 전해질이 양극에서 음극으로 이동하도록 하였다. 세척액으로는 수돗물, 10% 이소프로필 알코올(IPA), 0.5 wt% 터지톨, 0.5 wt% 터지톨 + 10% IPA을 사용하였다. 터지톨은 비이온성 계면활성제로 TPH 세척에 가장 효과적이었기 때문에 사용하였다. IPA는 계면활성제를 도와 유류의 탈착을 증가시키기 때문에 사용하였다. 전해질로는 0.1 M MgSO4 용액을 사용하였다. 실시에 사용된 장치는 도 3에서 보는 바와 같은 장치로서 전극 사이의 거리는 20 cm이고 높이가 5cm이며 폭이 4cm였고, 전압 경사는 1 V/cm로 하여 실험을 진행하였다. 실험 완료후 반응기 내의 토양을 10등분하여 각각의 토양을 토양오염공정시험방법에 의하여 TPH 분석을 수행하였다.
일반적으로 토양의 pH가 증가하면 토양의 표면전하가 보다 더 음전하를 띠기 때문에 전기삼투량이 증가하게 된다. 동전기정화에서 유류의 제거는 전기삼투현상에 의해 발생하기 때문에 전기삼투량과 제거율은 정비례하게 된다. 따라서 토양의 pH를 알칼리로 조절하여 전기삼투량을 증가시키면 전체적인 제거율의 증가를 가져올 수 있다. 이러한 원리를 활용하기 위하여 pH가 낮은 양극을 알칼리 순환을 통하여 pH를 증가시켜 주었다. 각각의 실험 조건을 아래 표 1에 정리하였다.
표 1. 실시예 조건
실시예 번호. 전해질 세척제
Exp. 1 0.1 M MgSO4 물
Exp. 2 10% IPA
Exp. 3 0.5 wt% 터지톨
Exp. 4 10% IPA중의 0.5 wt% 터지톨
Exp. 5 0.1 M NaOH 물
Exp. 6 10% IPA
Exp. 7 0.5 wt% 터지톨
Exp. 8 10% IPA중의 0.5 wt% 터지톨
결과
도 4와 도 5에 TPH 제거율을 도시하였다. 전해질로 MgSO4가 사용된 경우에는 세척액의 종류에 상관없이 전기삼투유량이 가장 큰 Exp.1에서 가장 높은 제거율을 보였다. 터지톨과 IPA가 함께 사용된 경우, IPA가 터지톨의 토양흡착을 도와 주어 전체적으로는 터지톨도 TPH로 간주되어 오히려 초기농도 보다 높게 나타나는 현상 이 관찰되었다. 그러나 NaOH를 전해질로 사용한 경우 전체적인 pH가 증가하여 전기삼투량이 급격히 증가하였다. 전기삼투량이 증가하면서 전체적인 유류의 증가도 급격히 증가하였다. 토양의 pH를 조절하여 전기삼투량을 증가시키는 것이 점토질 토양에서의 유류 제거율을 증가시켰다.
토양세척을 통해 대부분의 이온성분들이 제거되었기 때문에 토양의 저항이 커서 정전압 동전기에서는 전류가 매우 낮은 값을 보였다. 이러한 낮은 전류는 전체적으로 에너지소비를 줄일 수 있게 된다. 결국 제안한 방법은 전력 소모량은 낮으면서 제거율은 높은 장점을 지니게 된다.
도 1은 본 발명의 방법에 따른 대표적인 TPH 정화과정에 대한 개념도이다.
도 2는 습식분리후 점토질토양에 잔류하는 TPH의 GC 크로마토그램이다.
도 3은 본 발명의 방법을 수행하기 위한 장치의 개략도이다.
도 4는 전해질로 MgSO4가 사용된 경우의 본 발명의 방법에 따른 TPH 제거율을 나타내는 그래프이다.
도 5는 전해질로 NaOH가 사용된 경우의 본 발명의 방법에 따른 TPH 제거율을 나타내는 그래프이다.

Claims (5)

  1. TPH(total petroleum hydrocarbon)로 오염된 토양을 정화시키는 방법으로서,
    TPH로 오염된 토양을 토양 세척법으로 처리하고 습식입도분리과정에 의해서 입도 0.1mm 이상의 정화된 사질토와 입도 0.1mm 미만의 정화되지 않은 미세토양으로 분리하는 단계;
    토양세척법으로 정화되지 않은 분리된 미세토양을 양쪽 단부에 양극이 있는 양극실과 음극이 있는 음극실이 각각 구비되어 있는 용기에 넣는 단계; 및
    전류밀도가 0.1 mA/cm2 내지 10 mA/cm2이거나 전압경사가 0.1 내지 10V/cm가 되도록 상기 전극에 전류를 공급하면서, 전해질이 함유된 세척액을 양극실에 공급하고, 양극실에 공급된 세척액과 전해질이 미세토양을 통해서 음극실 전기장에 의해 이동시켜 TPH로 오염된 토양을 정화시키는 방법.
  2. TPH(total petroleum hydrocarbon)로 오염된 토양을 정화시키는 방법으로서,
    TPH로 오염된 토양을 습식입도분리과정에 의해서 입도 0.1mm 이상의 사질토와 입도 0.1mm 미만의 미세토양으로 분리하는 단계;
    분리된 사질토를 토양 세척법으로 세척하는 단계;
    분리된 미세토양을 양쪽 단부에 양극이 있는 양극실과 음극이 있는 음극실이 각각 구비되어 있는 용기에 넣는 단계; 및
    전류밀도가 0.1 mA/cm2 내지 10 mA/cm2이거나 전압경사가 0.1 내지 10V/cm가 되도록 상기 전극에 전류를 공급하면서, 전해질이 함유된 세척액을 양극실에 공급하고, 양극실에 공급된 세척액과 전해질이 미세토양을 통해서 음극실 전기장에 의해 이동시켜 TPH로 오염된 토양을 정화시키는 방법.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 전해질이 MgSO4, NaOH, NaCl 또는 NaNO3인 방법.
  4. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 세척액이 물, 10wt% 이소프로필 알코올(IPA) 수용액, 0.5 wt% 터지톨(tergitol) 수용액, 또는 0.5 wt% 터지톨 + 10% IPA 수용액인 방법.
  5. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 토양 세척법에 사용되는 계면활성제가 음이온 계면 활성제인 나트륨 도데실 설페이트(SDS: Sodium dodecyl sulfate), 나트륨 도데실 벤젠 설포네이트(SDBS: Sodium dodecyl benzene sulfonate)와 비이온 계면활 성제인 폴리옥시에틸렌 소르비탄 지방산 에스테르(polyoxyethylene sorbitan fatty acid esters: Tween40 또는 Tween80), 폴리옥시에틸렌 알코올(polyoxyethylene alcohols: Brij30 또는 Brij35)로부터 선택되며, 이들이 임계 마이셀 농도 이상의 수용액으로 사용되는 방법.
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