KR100813850B1 - 발광 장치 - Google Patents

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KR100813850B1
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이선영
이종혁
송영우
이준구
이소영
윤도영
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삼성에스디아이 주식회사
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Abstract

본 발명은 기판과, 발광 소자와, 상기 발광 소자로부터 방출된 빛을 공진시키는 광공진층을 포함하고, 상기 광공진층은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층을 포함하며, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 중 서로 다른 2개의 실리콘(Si)을 연결하는 연결기(linking group)가 -O- 또는 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기인 발광 장치에 관한 것이다. 상기 발광 장치는 우수한 외부효율, 색순도, 내구성 등을 가지며, 간단한 공정으로 제조될 수 있다.
발광 장치

Description

발광 장치{Light emitting device}
도 1 내지 3은 본 발명을 따르는 배면 발광형 유기 발광 표시 장치의 일 구현예를 각각 개략적으로 도시한 단면도이고,
도 4 내지 6은 본 발명을 따르는 전면 발광형 유기 발광 표시 장치의 일 구현예를 각각 개략적으로 도시한 단면도이고,
도 7 및 8은 도 2의 구조에 있어, 화소별로 광공진층의 두께가 다른 경우를 도시한 단면도이고,
도 9 및 10은 본 발명을 따르는 배면 발광형 수동 구동 유기 발광 표시 장치의 일 구현예를 도시한 단면도이고,
도 11 및 12는 본 발명을 따르는 배면 발광형 능동 구동 유기 발광 표시 장치의 일 구현예를 도시한 단면도이고,
도 13은 본 발명을 따르는 전면 발광형 능동 구동 유기 발광 표시 장치의 일 구현예를 도시한 단면도이고,
도 14는 본 발명의 일 실시예를 따르는 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 모듈러스(modulus) 및 강도(hardness)를 나타낸 것이고,
도 15는 본 발명의 일 실시예를 따르는 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 굴절율을 나타낸 것이고,
도 16a 및 16b는 종래의 폴리실세스퀴옥산 중합체층을 각각 ITO막 형성 전 후에 관찰한 TEM 사진이고,
도 17a 및 17b는 본 발명을 따르는 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 일 구현예를 포함한 막을 각각 ITO막 형성 전 후에 관찰한 TEM 사진이고,
도 18a 내지 18d는 종래의 폴리실세스퀴옥산 중합체층을 KOH 수용액에 침지한 결과를 관찰한 전자 현미경 사진이고(단, 도 16c는 TEM 사진임),
도 19a 및 19b는 본 발명을 따르는 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 일 구현예를 포함한 막을 KOH 수용액에 침지한 결과를 관찰한 전자 현미경 사진(단, 17a는 TEM 사진임)이다.
본 발명은 발광 장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 층을 구비한 광공진층을 구비한 발광 장치에 관한 것이다.
액정 표시 장치 또는 유기 발광 장치와 같은 발광 장치의 광효율은 내부효율(internal efficiency)과 외부효율(external efficiency)로 나누어진다. 이 중, 내부효율은 발광 물질의 광전변환 효율에 의존한다. 그리고, 광취출효율(light coupling efficiency)이라고도 불리는 외부효율은 발광 장치를 구성하는 각 층의 굴절률에 의하여 좌우된다. 유기 발광 장치의 경우, 외부효율인 광취출효율이 음극선관이나 PDP 등 다른 장치에 비해 낮이다.
유기 발광 장치의 광취출효율이 타 표시장치에 비해 낮은 가장 큰 원인은 유기 발광 장치의 발광층으로부터 방출되는 광이 임계각 이상으로 출사될 때, ITO 전극층과 같이 굴절률이 높은 층과 기판과 같이 굴절률이 낮은 층 사이의 계면에서 전반사가 일어나, 발광층으로부터 방출되는 광이 외부로 취출되는 것이 방해받기 때문이다. 따라서, 이러한 계면에서의 전반사 문제로 인하여, 실제로 유기 발광 장치에 있어 발광층에서 발생되는 빛은 약 1/4 정도만이 외부로 취출될 수 있다.
이러한 유기 발광 소자의 문제점을 개선하기 위하여, 일본 공개특허공보 특개평8-250786호, 특개평8-213174호, 특개평10-177896호에는 광학적 미세공동(optical microcavity) 개념을 이용한 유기 발광 소자가 개시되어 있다. 상기 문헌에 개시된 유기 발광 소자에서는 글라스 기판과 ITO 전극과의 사이에 다층 구조의 반투과 거울을 형성하고, 이 반투과 거울이 반사판으로서의 기능을 겸한 금속 음극과 함께 광공진기로서의 기능을 하게 된다. 이 때, 상기 반투과 거울은 고굴절률을 가지는 TiO2층과 저굴절률을 가지는 SiO2층이 교대로 적층되어 다중층을 형성하고, 이 다중층의 층의 수로서 반사율을 조절하여 광공진기능을 설계한다. 그러나, 이러한 광 공진기는 반투과 거울을 이루는 층의 수가 많을수록 반사특성이 향상되므로 층의 수를 증가시켜야 하지만, 특정 파장에 대한 반사율을 조절하기 위해서는 적층되는 층의 수와 두께를 정확히 설계해야 하므로 유기 발광 소자의 공정이 복잡해지는 단점을 갖는 등, 개선의 여지가 많다.
본 발명은 상술한 바와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 광공진층을 이루는 물질을 개선하여 제조 공정이 간단하며 광취출효율, 색순도, 내구성 등이 향상된 발광 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
전술한 바와 같은 본 발명의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 기판과, 상기 기판 상에 구비된 발광 소자와, 상기 발광 소자의 외측에 위치하는 것으로, 상기 발광 소자로부터 방출되는 빛을 공진시키는 광공진층을 포함하고, 상기 광공진층은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층을 포함하며, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 중 서로 다른 2개의 실리콘(Si)을 연결하는 연결기(linking group)가 -O- 또는 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기인 발광 장치를 제공한다.
상기 발광 장치는 우수한 광취출효율 및 색순도를 가질 수 있다. 뿐만 아니라, 상기 광공진층은 막의 기계적 강도가 우수하므로, 상기 발광 장치의 내구성도 향상될 수 있다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명을 보다 상세한 설명한다.
도 1은 본 발명을 따르는 발광 장치로서, 배면 발광형 유기 발광 장치의 일 구현예를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 1에 도시된 발광 장치는, 기판(1), 광공진층(2) 및 발광 소자(4)가 순차적으로 적층된 구조를 갖는다. 상기 발광 소자(4)로부터 방출된 광은 광공진층(2) 을 거쳐 기판(1)을 통하여 외부로 취출된다. 상기 발광소자(4)의 상부로는, 도시되지는 않았지만, 상기 발광 소자(4)를 외부로부터 밀봉시키는 글라스, 필름, 메탈 캡 등의 밀봉부재(미도시)가 더 구비될 수 있다. 이하, 설명될 본 발명의 실시예들에서는 설명의 편의를 상기 밀봉부재를 생략한 개략적 구조를 중심으로 설명한다.
상기 기판(1)으로는 SiO2를 주성분으로 하는 투명한 글라스재의 기판이 사용될 수 있다. 비록 도 1에 도시하지는 않았지만, 상기 기판(1)의 상면에는 기판의 평활성과 불순원소의 침투를 차단하기 위하여 버퍼층을 더 구비할 수 있으며, 상기 버퍼층은 SiO2 및/또는 SiNx 등으로 형성할 수 있다. 기판(1)은 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 투명한 플라스틱재로 형성될 수도 있음은 물론이다.
상기 기판(1)의 상부에 위치하는 발광 소자(4)는 서로 대향된 제1전극(41)과 제2전극(43)을 구비하고, 상기 전극들 사이에 개재된 발광층(42)을 구비한다.
상기 제1전극(41)은 투명 소재의 전도성 물질로 형성할 수 있는데, ITO, IZO, In2O3 또는 ZnO 등으로 형성될 수 있고, 포토 리소그래피법에 의해 소정의 패턴이 되도록 형성할 수 있다. 상기 제1전극(41)의 패턴은 수동 구동형(Passive Matrix type: PM)의 경우에는 서로 소정 간격 떨어진 스트라이프 상의 라인들로 형성될 수 있고, 능동 구동형(Active Matrix type: AM)의 경우에는 화소에 대응되는 형태로 형성될 수 있다. 능동 구동형의 경우에는 또한, 이 제1전극(41) 하부의 기판(1)에 적어도 하나의 박막 트랜지스터를 구비한 TFT(Thin Film Transistor)층이 더 구비되고, 상기 제1전극(41)은 이 TFT층에 전기적으로 연결된다. 이러한 수동 구동형 및 능동 구동형에 대한 구체적인 실시예에 대해서는 후술한다.
이렇게 투명전극으로 구비된 제1전극(41)은 외부 단자(미도시됨)에 연결되어 애노드(anode)전극으로서 작용될 수 있다.
상기 제2전극(43)은 반사형 전극이 될 수 있으며, Al, Ag, Mg 및/또는 Ca 등으로 이루어질 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 제2전극(43)은 외부 제2전극 단자(미도시됨)에 연결되어 캐소드(cathode)전극으로서 작용될 수 있다.
상기 제2전극층(43)은 수동 구동형의 경우에는 제1전극(41)의 패턴에 직교하는 스트라이프 상의 라인으로 형성될 수 있고, 능동 구동형의 경우에는 화소에 대응되는 형태로 형성될 수 있다. 능동 구동형의 경우에는 화상이 구현되는 액티브 영역 전체에 걸쳐 형성될 수 있다. 이에 대한 상세한 실시예는 후술한다.
상기와 같은 제1전극(41)과 제2전극(43)은 그 극성이 서로 반대가 되어도 무방하다.
상기 제1전극(41)과 제2전극(43)의 사이에 개재된 층(42)은 제1전극(41)과 제2전극(43)의 전기적 구동에 의해 발광한다.
상기 제1전극(41)과 제2전극(43) 사이에 개재된 발광층(42)은 유기물 또는 무기물을 포함할 수 있다.
상기 발광층(42)이 유기물을 포함할 경우, 저분자 유기물 또는 고분자 유기물을 모두 사용할 수 있다.
상기 발광층(42)은 정공 주입층(HIL), 정공 수송층(HTL), 전자 저지층(EBL), 정공 저지층(HBL), 유기 발광층(EML), 전자 수송층(ETL) 및 전자 주입층(EIL)으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 층을 더 포함할 수 있다.
상기 발광층(42)은 저분자 유기물을 이용하여 형성될 수 있다. 예를 들면, 구리 프탈로시아닌(CuPc: copper phthalocyanine), N,N-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐-벤지딘 (N,N'-Di(naphthalene-1-yl)-N,N'-diphenyl-benzidine: NPB), 트리스-8-하이드록시퀴놀린 알루미늄(tris-8-hydroxyquinoline aluminum)(Alq3) 등을 이용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 저분자 유기물을 이용하여 발광층(42)을 형성할 경우, 증착법, 스퍼터링법 등을 다양하게 이용할 수 있다.
한편, 상기 발광층(42)을 이루는 층들은 고분자 유기물을 이용하여 형성될 수 있다. 예를 들면, 폴리에틸렌 디히드록시티오펜 (PEDOT: poly-(2,4)-ethylene-dihydroxy thiophene)이나, 폴리아닐린(PANI: polyaniline) 등을 이용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 고분자 유기물을 이용하여 발광층(42)을 형성할 경우, 잉크젯 프린팅이나 스핀 코팅법 또는 레이저를 이용한 열전사방법 등을 이용할 수 있다.
상기 발광층(42)이 무기물을 포함할 경우, ZnS, SrS, CaS, CaCa2S4, SrCa2S4, BaAl2S4 등과 같은 알카리토류 황화물, 및 Mn, Ce, Tb, Eu, Tm, Er, Pr, Pb 등을 포함하는 전이 금속 또는 알카리 희토류 금속들과 같은 발광중심원자들을 이용할 수 있다. 이 때, 상기 발광층(42)을 중심으로 제1전극(41)과의 사이 및 제2전극(43)과의 사이에 절연층이 형성될 수 있다.
도 1의 발광 장치 중, 발광소자(4)의 발광층(42)으로부터 방출된 광은 광공진층(2)를 거쳐 기판(1)을 통하여 외부로 방출된다.
상기 광공진층(2)은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)을 포함할 수 있다.
상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 중 서로 다른 2 개의 실리콘을 연결하는 연결기는 -O- 또는 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기, 바람직하게는 -O- 또는 C1-C10알킬렌기이다. 상기 복수의 연결기 중 하나 이상의 연결기는 반드시 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기, 바람직하게는 C1-C10알킬렌기이다. 즉, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체는 -(Si-O-Si)- 결합과, -(Si-Q1-Si)- 결합(이 중, Q1은 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기임)을 갖되, -(Si-Q1-Si)- 결합을 반드시 갖는다.
상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 말단기는 히드록시기, 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬기 및 치환 또는 비치환된 C1-C30알콕시기로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상일 수 있다. 바람직하게, 상기 말단기는 히드록실기, C1-C10알킬기 및 C1-C10알콕시기로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상일 수 있다.
본 발명의 화학식 중, 비치환된 C1-C30알킬기의 구체적인 예로는 메틸, 에틸, 프로필, 이소부틸, sec-부틸, 펜틸, iso-아밀, 헥실 등을 들 수 있고, 상기 알킬기 중 하나 이상의 수소 원자는 할로겐 원자, 히드록시기, 니트로기, 시아노기, 아미 노기, 아미디노기, 히드라진, 히드라존, 카르복실기나 그의 염, 술폰산기나 그의 염, 인산이나 그의 염, 또는 C1-C30알킬기, C1-C30알케닐기, C1-C30알키닐기, C6-C30아릴기, C7-C20아릴알킬기, C2-C20헤테로아릴기 또는 C3-C30헤테로아릴알킬기로 치환될 수 있다.
본 발명의 화학식 중 비치환된 C1-C30알콕시기의 구체적인 예로서, 메톡시, 에톡시, 페닐옥시, 시클로헥실옥시, 나프틸옥시, 이소프로필옥시, 디페닐옥시 등이 있고, 이들 알콕시기 중 적어도 하나 이상의 수소원자는 상술한 알킬기의 경우와 마찬가지의 치환기로 치환 가능하다.
본 발명의 화학식 중 비치환된 C1-C30알킬렌기는 상기 정의된 바와 같은 알킬기와 동일한 구조를 갖는 2가(monovalent) 연결기를 가리킨다. 상기 알킬렌기 중 적어도 하나 이상의 수소원자는 상술한 알킬기의 경우와 마찬가지의 치환기로 치환 가능하다.
상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체는 다양한 형태를 가질 수 있다. 예를 들면, 랜덤형, 사다리형 또는 케이지(cage)형을 가질 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 제1층(21)에 포함된 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체는 하기 화학식 1로 표시되는 단량체 및 하기 화학식 2로 표시되는 단량체의 축합 반응 결과물일 수 있다:
<화학식 1>
Figure 112007024770977-pat00001
<화학식 2>
Figure 112007024770977-pat00002
상기 화학식들 중, X1, X2, X3, X4, Z1, Z2, Z3, Z4, Z5 및 Z6는 서로 독립적으로, 히드록실기, 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬기 또는 치환 또는 비치환된 C1-C30알콕시기일 수 있다. 이 때, 히드록실기, C1-C10알킬기 또는 C1-C10알콕시기인 것이 바람직하다.
상기 화학식들 중, A1은 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기이다. 이 때, C1-C10알킬렌기인 것이 바람직하다.
상기 단량체들의 축합 반응은 공지된 다양한 방법을 이용할 수 있다. 예를 들면, 공지된 다양한 산촉매, 염기촉매 등을 이용할 수 있다. 또한, 축합 반응의 반응 온도는 사용한 단량체에 따라 상이할 수 있으나, 대략적으로 약 40 내지 60℃의 온도 범위에서 선택될 수 있다.
상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체는, 상기 화학식 1로 표시되는 단량체와 상기 화학식 2로 표시되는 단량체를 1;9 내지 9:1의 몰비, 바람직하게는 1:3 내지 3:1의 몰비로 사용하여 얻은 축합 반응 결과물일 수 있다. 상기 몰비를 만족할 경우, 적절한 제1층(21)의 막 강도 및 굴절율을 얻을 수 있다.
제1층(21)에 포함된 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체는 전술한 바와 같이 서로 다른 2 개의 실리콘 사이의 연결기로서 -O- 외에 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기를 포함한다. 또한, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체는 말단기로서 알킬기를 가질 수 있는데, 상기 알킬기는 상기 공중합체 내에서 빈 공간(free volume)을 만들어 내재된 기공(intrinsic pore)를 형성할 수 있는 바, 상기 제1층(21)은 매우 낮은 굴절율을 가질 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)의 굴절율은 1.3 내지 1.5일 수 있다. 이로써, 상기 제1층(21)을 포함한 광공진층(2)을 구비한 발광 장치의 외부효율이 향상될 수 있다.
또한, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체는 서로 다른 2 개의 실리콘 사이의 연결기로서 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기를 포함하기 때문에, 이를 포함한 제1층(21)의 기계적 강도가 향상될 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)의 강도는 7.5Gpa 내지 30Gpa일 수 있다. 이와 같이 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)은 높은 강도를 가지므로, 그 상부에 다른 막, 예를 들면, 발광 소자(4)의 제1전극(41)을 증착법 또는 스퍼터링법을 이용하여 형성하더라도, 제1층(21)의 수축(shrinkage)에 의한 막 두께 감소 현상 및/또는 막 균열 현상 등이 발생하지 않는다. 뿐만 아니라, 제1층(21)은 상기 제1층(21) 상부에 형성된 막을 패터닝할 때 사용되는 현상액(예를 들면, KOH 등과 같은 강염기성 용액)에 대한 내화학성이 높다. 따라서, 제1전극(41)의 패터닝을 위한 현상액 사용시 제1층(21)의 용해로 인한 제1전극(41)의 탈막 현상이 방지될 수 있다.
상기 제1층(21)에 포함된 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 중량 평균 분자량은 1,000 내지 100,000, 바람직하게는 3,000 내지 9,000일 수 있다. 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 중량 평균 분자량이 1,000 이상일 경우, 이를 포함한 제1층(21)의 내구성이 향상될 수 있고, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 중량 평균 분자량이 100,000 이하일 경우, 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 변성(gelation)이 방지될 수 있기 때문이다.
전술한 바와 같은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)은 스핀 코팅법, 딥 코팅법 등과 같은 매우 간단한 공정을 이용하여 형성될 수 있다. 예를 들면, 먼저 전술한 바와 같은 화학식 1을 갖는 단량체 및 화학식 2를 갖는 단량체를 축합 반응시켜 폴리실세스퀴옥산계 공중합체(이를 "폴리실세스퀴옥산계 공중합체 A"라 함)를 얻는다. 이 후, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 A를 포함한 혼합물을 상기 제1층(21)이 형성될 영역에 스핀 코팅한 다음 열처리함으로써 폴리실세스퀴옥산계 공중합체(이하, "폴리실세스퀴옥산계 공중합체 B"라 함)을 포함한 제1층(21)을 얻을 수 있다. 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 A는 2 개의 실리콘 사이에 -O- 또는 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기를 가지나, 중량 평균 분자량이 작아 용매(예를 들면, 부탄올, 펜탄올, MIBK 등) 등에 용해되어 스핀 코팅이 가능한 것일 수 있는 것이다. 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 A를 코팅한 후 열처리하면, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 A들 간에 가교 결합이 일어나, 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 B가 되는 것인데, 이 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 B가 제1층(21)에 포함되는 것이다.
한편, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)은 나노 기공 형성체를 더 포함할 수 있다.
상기 나노 기공 형성체는 나노 기공을 갖는 물질로서, 상기 나노 기공 형성체가 제1층(21)에 포함될 경우, 제1층(21)에 나노 기공에 의한 공기층이 도입될 수 있는데, 공기는 알려진 물질 중에서 가장 낮은 굴절율을 가지므로, 나노 기공 형성체를 제1층(21)에 도입함으로써, 제1층(21)의 굴절율이 보다 낮아질 수 있다. 이의 예로는 나노포러스실리카(Nano porous silica), 실리카에어로젤(silica aero gel), 또는 폴리카프로락톤, 시클로덱스트린 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
전술한 바와 같이 제1층(21)이 상술한 바와 같은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 외에 나노 기공 형성체를 더 포함할 경우, 그 굴절율은 1.0까지 낮아질 수 있다.
상기 발광 소자(4)의 제2전극(43)은 반사막으로 구비될 수 있는데, 이 경우, 광공진층(2)는 상기 발광 소자(4)의 발광층(42)을 중심으로 상기 반사막인 상기 제2전극(43)에 대하여 대향되게 위치되어 있다. 이로써, 발광층(42)으로부터 방출된 광은 상기 제2전극층(43)에 의하여 반사되어 광공진층(2)을 거쳐, 기판(1)을 통과하여 외부로 취출될 수 있으며, 반사계면인 제2전극(43)의 하면과 광공진층(2)에 포함된 제1층(21) 및 기판(1) 사이의 계면에서 광학적 공진이 일어나게 된다. 즉, 반사막인 상기 제2전극(43)의 반사계면으로부터 광공진층(2)에 포함된 상기 제1층(21)의 외측면까지의 두께 t1이 광학적 공진을 일으키는 두께가 되며, 이러한 t1은 하기 수학식 1에 의하여 결정될 수 있다.
<수학식 1>
t1=(nλ)/2
상기 수학식 1 중, λ는 발광층(42)으로부터 방출되는 광의 파장이고, n은 자연수이다.
상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)의 두께는 전술한 바와 같은 수학식 1을 만족시키는 범위 내에서 선택될 수 있다.
도 2는 본 발명을 따르는 발광 장치의 다른 일 구현예로서, 기판(1) 상부에 광공진층(2) 및 발광 소자(4)가 순차적으로 적층된 구조를 갖는다. 도 2 중, 기판(1) 및 발광 소자(4)에 대한 설명은 전술한 바를 참조한다.
도 2 중, 광공진층(2)은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21) 외에 상기 제1층(21)보다 높은 굴절율을 갖는 제2층(22)을 포함한다. 이 때, 상기 제1층(21)과 상기 제2층(22)은 상기 발광 소자(4)로부터 멀어지는 방향으로 순차적 으로 적층되어 있다.
상기 제1층(21)과 상기 제2층(22)의 굴절율 차이는 0.2 이상, 바람직하게는 0.4 이상이 되도록 하는 것이 바람직하다. 이는 광취출효율을 향상시키기 위함이다.
상기 제2층(22)의 굴절율은 1.6 내지 2.3, 바람직하게는 1.8 이상 내지 2.3일 수 있다. 이러한 제2층(22)은 예를 들면, 실리콘나이트라이드(SiNx), 티타늄옥사이드(TiO2), 하프늄다이옥사이드(HfO2), 니오븀옥사이드(Nb2O5), 탄탈륨옥사이드(Ta2O5), 안티몬옥사이드(Sb2O3), BCB, 티타늄 알콕사이드(Ti(OCnH2n +1) 등을 이용하여 형성할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
도 2 중, 발광층(42)으로부터 방출된 빛은 광공진층(2)에 의하여 광학적 공진을 일으킨다. 상기 공진은 도 2에서 볼 수 있듯이, 제2전극(43)의 하면과, 전술한 바와 같은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)과 상기 제1층(21)보다 높은 굴절율을 갖는 제2층(22)의 계면 사이에서 발생되고, 또 다른 공진은 제2전극(43)의 하면과, 제2층(22)과 기판(1)의 계면 사이에서 발생된다.
이러한 광학적 공진에 의해 발광소자(4)의 발광층(42)에서 발생되는 광의 광취출효율이 향상될 수 있다.
이러한 공진을 일으킬 수 있는 공진 두께는 도 2에서 볼 수 있듯이, t2 및 t3로 나타날 수 있는 데, t2은 제2전극(43)의 하면으로부터 상기 제1층(21)과 제2층(22) 사이의 계면까지의 두께가 되고, t3는 제2전극(43)의 하면으로부터 상기 제 2층(22)과 기판(1) 사이의 계면까지의 두께가 된다. 이들 t2 및 t3는 각각 하기 수학식 2 및 3에 의하여 결정될 수 있다.
<수학식 2>
t2=(nλ)/2
<수학식 3>
t3=(2n+1)λ/4
상기 수학식 중, λ는 발광 소자(4)로부터 방출된 광의 파장이고, n은 자연수이다.
상기 광공진층(21)에 포함된 제1층(21) 및 제2층(22)의 두께 범위는 전술한 바와 같은 수학식 2 및 3을 만족시키는 범위 내에서 선택될 수 있다.
도 3은 본 발명을 따르는 발광 장치의 또 다른 일 구현예로서, 기판(1) 상부에 광공진층(2) 및 발광 소자(4)가 순차적으로 적층되어 있으며, 광공진층(2)와 발광 소자(4) 사이에 중간층(3)이 더 개재되어 있는 구조를 갖는다. 상기 광공진층(2)은 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21) 및 상기 제1층보다 높은 굴절율을 갖는 제2층(22)을 갖는다. 도 3 중, 기판(1), 발광 소자(4), 광공진층(4)에 대한 설명은 전술한 바를 참조한다.
상기 중간층(3)은 광공진층(2)과 발광소자(4)의 사이에 개재되어 산소 및 수분이 기판(1)의 방향으로부터 발광소자(4)의 방향으로 침투되는 것을 방지하는 패시베이션의 기능을 하거나, 광공진층(2)의 표면을 평탄화시키는 역할을 한다. 물론, 이 중간층(3)의 기능은 이 외에도 다양하게 더 있을 수 있다. 예컨대, 중간 층(3)과 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)과의 사이에서 전반사에 의한 광학적 공진이 일어날 수도 있음은 물론이다. 상기 중간층(3)은 예를 들면, 약 20nm의 두께를 가질 수 있으며, 오모서(ORMOCER), 실리콘옥사이드(SiO2), BCB, 또는 실리콘나이트라이드(Si3N4) 등을 이용하여 형성할 수 있다.
도 3 중, t2 및 t3로 표시되는 두께는 전술한 바와 같은 수학식 2 및 3에 의하여 결정되며, 중간층(3)의 두께는 상기 수학식 2 및 3을 만족시키는 범위 내에서 선택된다.
이상 설명한 도 1, 도 2 및 도 3에 따른 실시예는 빛이 기판(1)의 방향으로 방출되는 배면 발광형의 경우를 나타내었는데, 본 발명은 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 도 4, 도 5 및 도 6에서 볼 수 있듯이, 전면(前面) 발광형의 경우에도 동일하게 적용될 수 있다.
도 4는 본 발명의 바람직한 또 다른 일 구현예를 도시한 것으로서, 기판(1) 상부에 발광 소자(4) 및 광공진층(2)이 순차적으로 적층되어 있다.
이 때, 상기 발광소자(4)의 제1전극(41)은 제1반사전극(411)과 제1투명전극(412)으로 구비된다. 제1반사전극(411)은 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물 등으로 형성될 수 있고, 제1투명전극(412)은 일함수가 높은 ITO, IZO, ZnO, 또는 In2O3 등으로 형성될 수 있다.
그리고, 제2전극(43)도 투과형 전극으로 구비되는 것이 바람직한 데, 반투과형이고 일함수가 작은 제2금속전극(431)과 그 위에 구비된 제2투명전극(432)으로 구비될 수 있다. 제2금속전극(431)은 Li, Ca, LiF/Ca, LiF/Al, Al, Mg, 및 이들의 화합물이 사용될 수 있고, 제2투명전극(432)으로는 ITO, IZO, ZnO, 또는 In2O3 등이 사용될 수 있다.
발광층(42)에 대한 상세한 설명은 전술한 바를 참조한다.
도 4 중, 광공진층(2)은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)을 포함하는데, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체에 대한 상세한 설명은 전술한 바를 참조한다.
도 4에서 광학적 공진은, 제1전극층(43)의 제1반사전극(411)의 상면과, 제1층(21)의 상면 사이에서 발생된다.
도 4에서 광학적 공진을 일으키는 두께 t4는 하기 수학식 4에 의하여 결정될 수 있다.
<수학식 4>
t4=(nλ)/2
상기 수학식 중, λ 는 발광소자(4)로부터 방출된 광의 파장이고, n은 자연수이다. 광공진층(2)의 두께는 상기 수학식 4를 만족시키는 범위 내에서 선택될 수 있다.
도 5는 본 발명을 따르는 발광 장치의 또 다른 일 구현예를 도시한 것으로서, 광공진층(2)가 상술한 바와 같은 폴리실세스퀴옥산계 중합체를 포함한 제1층(21) 외에 상기 제1층(21)보다 높은 굴절율을 갖는 제2층(22)을 더 포함한다. 상기 제1층(21) 및 제2층(22)은 발광 소자로부터 멀어지는 방향으로 순차적으로 구 비되어 있다. 상기 제2층(22)에 대한 상세한 설명은 전술한 바를 참조한다.
도 5의 발광 장치에 따르면, 제1전극층(41)의 제1반사전극(411)의 상면과, 제1층(21)및 제2층(22)의 계면 사이에서 공진이 발생되고, 또 다른 공진이 제1전극층(43)의 제1반사전극(411)의 상면과, 제2층(22)의 상면 사이에서 발생된다.
공진 두께는 도 5에서 볼 수 있듯이, t7 및 t8로 나타날 수 있는 데, t7은 제1전극층(41)의 제1반사전극(411)의 상면으로부터 상기 제1층(21)과 제2층(22) 사이의 계면까지의 두께가 되고, t8은 제1전극층(41)의 제1반사전극(411)의 상면으로부터 상기 제2층(22)의 상면까지의 두께가 된다. 이들 t7 및 t8은 하기 수학식 7 및 8에 의하여 결정될 수 있다.
<수학식 7>
t7=(nλ)/2
<수학식 8>
t8=(2n+1)λ/4
상기 수학식 중, λ는 발광 소자(4)로부터 방출된 광의 파장이고, n은 자연수이다.
도 7 중 제1층(21) 및 제2층(22)의 두께는 상기 수학식 7 및 8을 만족시키는 범위 내에서 선택될 수 있다.
도 6은 본 발명을 따르는 발광 장치의 또 다른 일 구현예를 나타낸 것으로서, 도 5에 도시된 발광 장치 중 발광 소자(4)와 광공진층(2) 사이에 중간층(3)을 개재시킨 것이다. 중간층(3)을 더 구비하였다는 점 외에는 상기 도 5에 도시된 바 와 같은 발광 장치에 대한 설명을 참조한다. 상기 중간층(3)에 대한 상세한 설명은 전술한 바를 참조한다.
본 발명을 따르는 발광 장치의 발광 소자는 적색, 녹색 및 청색 발광층을 각각 포함한 적색 부화소, 녹색 부화소 및 청색 부화소를 포함하되, 적색 부화소의 광공진층 두께와 녹색 부화소의 광공진층 두께가 상이하거나, 녹색 부화소의 광공진층 두께가 청색 부화소의 광공진층 두께와 상이하거나, 청색 부화소의 광공진층 두께가 적색 부화소의 광공진층 두께와 상이할 수 있다. 적색, 녹색 및 청색 부화소의 광공진층 두께가 모두 상이할 수도 있다.
도 7은 본 발명을 따르는 발광 장치의 또 다른 일 구현예를 도시한 것으로, 도 2와 같은 구조에 있어, 발광층(42)이 적색 발광층(421), 녹색 발광층(422), 및 청색 발광층(423)으로 구비되어, 적색 부화소(R), 녹색 부화소(G), 및 청색 부화소(B)가 구현된 예를 개략적으로 도시한 것으로서, 녹색 부화소(G) 및 청색 부화소(B)의 광공진층 두께가 적색 부화소(R)의 광공진층 두께와 상이한 경우를 예시한 것이다.
한편, 도 8은 도 7에 예시된 발광 장치와 유사하나, 적색 부화소(R)의 광공진층 두께, 녹색 부화소(G)의 광공진층 두께 및 청색 부화소(B)의 광공진층 두께가 모두 상이한 경우를 예시한 것이다.
이 경우에는 적색 부화소(R), 녹색 부화소(G), 및 청색 부화소(B)에서의 발광영역에서 각 색깔별로 다른 발광 스펙트럼 및 발광 파장을 가지고 있기 때문에 효율이 극대화되는 공진 두께가 다르게 된다. 따라서 발광 장치의 적색 부화 소(R), 녹색 부화소(G), 및 청색 부화소(B)의 효율을 모두 극대화하기 위해서는 각 부화소별로 광공진층의 두께를 조절할 수 있다.
도 7 및 도 8에에 도시된 바와 같이 제2층(22)이 단차를 갖도록 예를 들면, 통상의 건식 에칭법을 이용할 수 있다. 이후 전술한 바와 같은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 혼합물을 상기 제2층(22) 상부에 코팅한 다음, 열처리하여 제1층(21)을 형성함으로써, 도 7 및 8과 같은 구조를 완성할 수 있다.
비록 도면으로 나타내지는 않았으나, 도 1, 도 3 내지 6에 도시된 바와 같은 발광 장치에 대하도 전술한 바와 같이 부화소별로 광공진층의 두께를 조절하는 것은 동일하게 적용될 수 있는 것이다.
도 9는 본 발명의 보다 구체적인 실시예를 도시한 것으로, 수동 구동형(Passive Matrix type: PM) 유기 발광 표시 장치를 도시한 것이다.
도 9에 도시된 유기 발광 표시 장치는 광공진층(2)으로서 제1층(21) 및 상기 제1층보다 높은 굴절율을 갖는 제2층(22)을 구비한 것으로, 발광 소자(4)로부터 방출된 광은 기판(1)의 방향으로 발광되는 것이다. 이 때, 상기 제1층(21)은 전술한 바와 같은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함하는 바, 매우 낮은 굴절율을 가지며, 제1층(21) 상부에 발광 소자(4)의 제1전극(41)을 그 상부에 형성하여도 제1층(21)의 막 손상이 일어나지 않는다. 또한, 상기 제1층(21)은 발광 소자(4)의 제1전극(41)을 패터닝하기 위한 현상액에 대하여도 우수한 내구성을 갖는 바, 현상시 제1층(21)의 용해에 의한 제1전극(41)의 탈막 현상도 방지될 수 있다.
상기 광공진층(2) 상부에는 제1전극(41)이 소정의 스트라이프 패턴으로 형성 되어 있고, 이 제1전극(41) 상에 이를 격자형으로 구획하도록 내부 절연막(44)이 형성되어 있다. 그리고, 내부 절연막(44) 상에는 발광층(42) 및 제2전극층(43)의 패터닝을 위해 제1전극(41)에 직교하도록 세퍼레이터(45)가 형성되어 있다. 이 세퍼레이터(45)에 의해, 발광층(42) 및 제2전극(43)은 제1전극(41)에 교차되도록 패터닝된다.
한편, 도 10은 상기 도 9에 예시된 발광 장치 중, 광공진층(2)의 두께를 적, 녹 청색 부화소별로 상이한 두께를 갖도록 변형한 것이다.
도 11 내지 도 13은 본 발명의 바람직한 또 다른 실시예들을 도시한 것으로, 능동 구동형(Active Matrix type: AM) 유기 발광 표시 장치를 도시한 것이다.
먼저, 도 11은 기판(1)의 방향으로 발광이 이루어지는 배면 발광형 유기 전계 발광 표시장치를 도시한 것인 데, 기판(1)이 각 부화소별로 적어도 하나의 TFT를 포함한다.
구체적으로, 도 11에서 볼 수 있는 바와 같이, 기판(1)상에 버퍼층(11)이 형성되어 있고, 이 위에 박막 트랜지스터(TFT)와, 커패시터(Cst)가 형성된다.
상기 기판(1)의 버퍼층(11)상에 소정 패턴의 반도체 활성층(12)이 구비된다. 상기 활성층(12)의 상부에는 SiO2, SiNx 등으로 형성되는 게이트 절연막(13)이 구비되고, 게이트 절연막(13) 상부의 소정 영역에는 게이트 전극(14)이 형성된다. 상기 게이트 전극(14)은 TFT 온/오프 신호를 인가하는 게이트 라인(미도시)과 연결되어 있다. 상기 게이트 전극(14)의 상부로는 층간 절연막(15)이 형성되고, 컨택 홀을 통해 소스/드레인 전극(16)이 각각 활성층(12)의 소스/드레인 영역에 접하도록 형성된다.
한편, 게이트 전극(14)과 동시에 커패시터(Cst)의 한 전극(17a)이 형성되고, 소스/드레인 전극(16)과 함께 다른 한 전극(17b)이 형성된다. 이러한 TFT 및 커패시터(Cst)의 구조는 이 외에도 다양하게 변형 가능함은 물론이다.
상기와 같이 형성된 TFT 및 커패시터(Cst)는 패시베이션층으로 덮여 보호되는 데, 도 11에 따른 실시예의 경우, 이 패시베이션층으로서, 광공진층(2)의 제2층(22)이 형성된다. 구체적으로는, 고굴절의 Si3N4를 PECVD법으로 형성할 수 있다. 제2층(22) 상부로는 상술한 바와 같은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층(21)이 구비되어 있다.
상기 제1층(21) 상부에는 애노우드 전극이 되는 제 1 전극층(41)이 형성되고, 이를 덮도록 유기물로 화소정의막(Pixel Define Layer: 46)이 형성된다. 이 화소정의막(46)에 소정의 개구를 형성한 후, 이 개구로 한정된 영역 내에 발광층(42)을 형성한다. 그리고, 전체 화소들을 모두 덮도록 제2전극층(43)이 형성된다.
이러한 능동 구동형 구조는 다양하게 변형 가능한 데, 도 12는 그 일 예로서, 도 11에서 패시베이션층(18)으로 제2층(22)을 사용하는 대신, 저굴절율의 MSQ(methylsilsesquioxane)를 사용한 경우이다. 이 경우에는 패시베이션층(18)을 덮도록 다시 제2층(22)이 형성된 후, 그 위로 제1층(21)이 형성될 수 있다. 그 외 구성요소는 전술한 바와 같다.
도 13은 발광층(42)으로부터의 빛이 기판(1)의 반대측으로 발광되는 전면 발광형의 경우를 도시한 것으로, TFT 및 커패시터(Cst)가 형성된 구조는 전술한 바와 같다.
이렇게 TFT 및 커패시터(Cst)가 형성된 위를 패시베이션층(18)이 덮어 평탄화한다. 이 때, 패시베이션층(18)은 무기물 및/또는 유기물의 단일 및 복합층의 구조로 형성될 수 있다.
패시베이션층(18) 상부에는 반사형 제1전극층(41)이 소정 패턴으로 형성되고, 그 가장자리를 덮도록 화소 정의막(46)이 형성된다.
그리고, 화소 정의막(46)의 개구부를 통해 발광층(42)이 형성되고, 이 발광층(42) 및 화소 정의막(46)을 덮도록 제2전극층(43)이 형성된다. 제2전극층(43)은 전술한 바와 같이, 투과형으로 형성될 수 있는 데, 일함수가 낮은 제2금속전극(431)과, 이를 덮는 제2투명전극(432)으로 구비될 수 있다.
제2전극층(43) 상에는 광공진층(2)이 순차로 적층되어 있다.
상기와 같은 구조에서는 광공진층(2)이 발광소자(4)의 패시베이션 역할까지 행하게 된다.
한편, 상술한 도 9 내지 도 13의 수동 구동형 및 능동 구동형 구조는 광공진층(2)으로서, 제1층(21) 및 제2층(22) 모두를 구비한 경우였으나, 본 발명은 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 광공진층(2)으로서, 제1층(21)만을 갖는 구조도 동일하게 적용 가능함은 물론이다.
그리고, 도 9 내지 도 11의 실시예에서는 모두 단일 화소만을 나타낸 것인 데, 각 화소별로 색상이 다르게 되는 풀칼라 디스플레이 장치의 경우, 도 5와 같이, 광공진층(2) 및 중간층(3) 중 적어도 하나의 두께를 각 화소별로 다르게 한 구 조도 동일하게 적용될 수 있음은 물론이다.
이하, 상술한 바와 같은 본 발명의 보다 구체적인 실시예를 설명한다.
[실시예]
합성예 1
메틸 트리메톡시실란(MTMS) 8.865 g, 비스(트리에톡시실릴)에탄(BTESE) 3.406g (MTMS와 BTESE의 몰비는 5:5임)을 용매인 THF 26.831g에 용해시킨 다음, 촉매로서 2N HCl 0.75mL를 물 8.31g에 희석시켜, 천천히 첨가하였다. 이 때, 단량체 MTMS 및 BTESE의 농도는 30wt%가 되도록 조절하였으며, 단량체 MTMS 및 BTESE의 총 mole수는 0.05mole이 되도록 조절하였다. 이로부터 얻은 물질 중 생성된 -OH기와 알콕기시의 비율을 NMR로 확인하여, MTMS 및 BTESE의 결합 비율을 확인하였다. 그 결과, 서로 다른 2 개의 실리콘 사이에 연결기로서 -O-, -CH2- 및 -CH2CH2-가 존재하고, 말단기로서 메톡시기, 메틸기, 에톡시기, 및 히드록실기가 존재하며, 중량 평균 분자량은 약 5100인 폴리실세스퀴옥산계 공중합체(수평균 분자량은 2750)가 합성된 것을 확인하였다. NMR으로 확인한 결과는 다음과 같다:
1H-NMR(300MHz, Acetone-d6) δ:6.74-5.42(br, Si-OH), 3.86-3.78(m, -OCH 3), 3.55(br, -OCH 2CH3, 1.22-1.20(br, -OCH2CH 3), 0.84(br, Si-CH 2-CH 2-Si), 0.11(br, Si-CH 3)
합성예 2
MTMS와 BTESE의 몰비를 9:1로 조절하였다는 점을 제외하고는 상기 합성예 1 과 동일한 방법으로 폴리실세스퀴옥산계 공중합체(중량 평균 분자량 : 4200, 수평균 분자량 : 2200)를 합성하였다.
합성예 3
MTMS와 BTESE의 몰비를 8:2로 조절하였다는 점을 제외하고는 상기 합성예 1과 동일한 방법으로 폴리실세스퀴옥산계 공중합체(중량 평균 분자량 : 8600, 수평균 분자량 : 2350)를 합성하였다.
합성예 4
MTMS와 BTESE의 몰비를 7:3으로 조절하였다는 점을 제외하고는 상기 합성예 1과 동일한 방법으로 폴리실세스퀴옥산계 공중합체(중량 평균 분자량 : 6300, 수평균 분자량 : 2400)를 합성하였다.
합성예 5
MTMS와 BTESE의 몰비를 3:7로 조절하였다는 점을 제외하고는 상기 합성예 1과 동일한 방법으로 폴리실세스퀴옥산계 공중합체(중량 평균 분자량 : 4000, 수평균 분자량 : 1550)를 합성하였다.
합성예 6
MTMS와 BTESE의 몰비를 1:9로 조절하였다는 점을 제외하고는 상기 합성예 1과 동일한 방법으로 폴리실세스퀴옥산계 공중합체(중량 평균 분자량 : 5600, 수평균 분자량 : 2400)를 합성하였다.
합성예 7
MTMS이 없이 BTESE만을 이용하였다는 점을 제외하고는 상기 합성예 1과 동일 한 방법으로 폴리실세스퀴옥산계 공중합체(중량 평균 분자량 : 5300, 수평균 분자량 : 2800)를 합성하였다.
평가예 1
상기 합성예 1 내지 7로부터 얻은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체로부터 얻은 필름의 모듈러스 및 강도는 하기 표 1과 같다:
합성예 번호 단량체 모듈러스(Modulus) (Gpa) 강도(Hardness) (Gpa)
2 MTMS/BTESE(9:1) 7.99 1.21
3 MTMS/BTESE(8:2) 11.74 1.57
4 MTMS/BTESE(7:3) 14.86 1.94
1 MTMS/BTESE(5:5) 18.17 2.32
5 MTMS/BTESE(3:7) 23.47 2.74
6 MTMS/BTESE(1:9) 26.51 3.05
7 MTMS/BTESE(0:10) 28.79 3.19
상기 합성예 1 내지 7로부터 얻은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 모듈러스 및 강도는 도 14에 도면으로도 표시되어 있다. -(Si-O-Si)-결합만을 갖는 폴리실세스퀴옥산 중합체의 모듈러스가 약 4.54Gpa이고, 강도(Hardness)가 약 0.74Gpa라는 점을 감안할 때, 상기 표 1 및 도 14를 참고하면, 본 발명을 따르는 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 이용하면 내구성이 우수한 막을 얻을 수 있음을 알 수 있다.
한편, 상기 합성예 1 내지 7로부터 얻은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체로부터 얻은 필름의 굴절율은 도 15를 참조한다. 도 15로부터 본 발명을 따르는 폴리실세스퀴옥산계 공중합체는 약 1.3 내지 1.5의 굴절율을 가짐을 확인할 수 있다.
평가예 2
TiO2(도 16a 중 B층)가 75.1nm 두께로 형성된 유리 기판을 준비한 다음, 상기 B층 상부에 폴리실세스퀴옥산 중합체(서로 다른 2 개의 실리콘 사이에 연결기로서 -O-만 존재함, 구조는 -(Si-O-Si)n-임) 및 용매로서 MIBK(메틸 이소부틸 케톤), NMP(N-메틸-2-피롤리돈), PGMEA(프로필렌 글리콜 메틸 에테르 아세테이트) 및 PGME(프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르)를 포함하는 혼합물을 스핀 코팅하여 이를 400℃에서 60분 간 열처리하여 171nm 두께의 폴리실세스퀴옥산 중합체층(도 16a 중 A층)을 형성하였다. 이의 단면을 관찰한 사진은 도 16a를 참조한다. 이 후, 상기 폴리실세스퀴옥산 중합체층 상부에 스퍼터링법을 이용하여 ITO막을 형성하였다. 이를 샘플 A라 한다. 상기 샘플 A 중 폴리실세스퀴옥산 중합체층의 두께를 다시 측정하였다(도 16b 참조). 그 결과, ITO막 형성 후 폴리실세스퀴옥산 중합체층(도 16b 중 A층)의 두께는 112nm로 ITO막 형성 전에 비하여 약 35% 이상 감소하였다.
한편, 상기 합성예 1로부터 얻은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 및 전술한 바와 같은 용매의 혼합물을 유리 기판 상부에 스핀 코팅한 다음, 이를 400℃에서 60분 간 열처리하여 273nm 두께의 폴리실세스퀴옥산계 공중합체층을 형성하였다(도 17a 중 제1층 참조). 이 후, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체층 상부에 스퍼터링법을 이용하여 ITO막을 형성하였다. 이를 샘플 1이라 한다. 상기 샘플 1 중 폴리실세스퀴옥산계 공중합체층의 두께를 다시 측정하였다. 그 결과, ITO막 형성 후 폴리실세스퀴옥산계 공중합체층의 두께는 243nm로 ITO막 형성 전에 비하여 약 11% 이내로 감소하였다(도 17b 참조).
이로써, 본 발명을 따르는 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층은 그 상부에 ITO막을 형성하더라도, 막 두께 감소 정도가 양호함을 알 수 있다.
평가예 2
상기 평가예 1로부터 얻은 샘플 A에 대하여, 통상의 건식 에칭법을 이용하여 ITO막을 도 18a와 같이 패터닝한 다음, 이를 50℃의 10 wt% KOH 수용액에 10분 동안 침지시켰다. 그 결과, 도 18b에서와 같이 ITO막의 일부가 탈막되었으며, 도 18c 및 18d에서와 같이 폴리실세스퀴옥산 중합체층의 표면에 핀홀이 발생한 것을 확인하였다(도 18c는 폴리실세스퀴옥산 중합체층의 단면을 관찰한 것임). 이는 샘플 A의 폴리실시세스퀴옥산 중합체층이 KOH 수용액에 대하여 용해되었기 때문으로 분석된다.
그러나, 상기 평가예 1로부터 얻은 샘플 1에 대하여, 상기 샘플 A에서와 동일하게, 통상의 건식 에칭법을 이용하여 ITO막을 패터닝한 다음, 이를 50℃의 10 wt% KOH 수용액에 10분 동안 침지시킨 결과, 도 19a로부터 관찰할 수 있는 바와 같이 폴리실세스퀴옥산계 공중합체층(제1층) 표면에는 변화가 없었으며, 도 17b로부터 관찰할 수 있는 바와 같이 ITO막의 탈막 현상은 일어나지 않았다. 이는 샘플 1의 폴리실세스퀴옥산계 공중합체층(제1층)이 KOH에 대하여 내화학성을 갖기 때문인 것으로 분석된다.
실시예 1
2mm x 3mm 크기의 발광영역을 4개 갖춘 50mm x 50mm test cell을 제작하여 평가하였다. 먼저, 유리 기판을 세정한 후, 상기 유리 기판 상부에 제2층 형성용 재료로서 TiO2을 스핀코팅한 다음, 400℃에서 1시간 동안 열처리하여 80nm 두께의 제2층을 형성하였다. 상기 제2층 상부에 상기 합성예 1로부터 얻은 폴리실세스퀴옥산 공중합체 및 전술한 바와 같은 용매를 포함한 혼합물을 스핀코팅한 다음 400℃에서 1시간 동안 열처리하여 160nm 두께의 제1층을 형성하였다. 이 후, 상기 제1층 상부에 80nm 두께의 ITO막을 스퍼터링법을 이용하여 형성하였다. 이 후, 통상의 픽셀 패터닝 공정(pixel patterning)과 폴리이미드를 이용하여 발광 영역을 형성한 다음, 유기 발광 소자의 유기층 및 전극을 형성하고, 유리 기판으로 밀봉하여 유기 발광 장치를 완성하였다.
실시예 2
상기 제1층의 두께를 160nm 대신 180nm로 변경하였다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법을 이용하여 유기 발광 장치를 완성하였다.
실시예 3
상기 제1층의 두께를 160nm 대신 200nm로 변경하였다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법을 이용하여 유기 발광 장치를 완성하였다.
실시예 4
상기 제1층의 두께를 160nm 대신 220nm로 변경하였다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법을 이용하여 유기 발광 장치를 완성하였다.
비교예 1
상기 제1층 및 제2층을 형성하지 않았다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법을 이용하여 유기 발광 장치를 완성하였다.
평가예 3
상기 실시예 1 내지 4 및 비교예 1의 유기 발광 장치의 광효율을 휘도 측정 장치를 이용하여 측정하였다. 실시예 1 내지 4의 유기 발광 장치의 광효율을 비교예 1의 유기 발광 장치의 광효율을 100%로 하여 이에 대한 비율(%)로서 나타내면 하기 표 2와 같다:
적색 발광 효율의 향상율(%) 녹색 발광 효율의 향상율 청색 발광 효율의 향상율
실시예 1 142 100 137
실시예 2 168 105 105
실시예 3 142 89 121
실시예 4 101 88 141
이로써, 본 발명을 따르는 유기 발광 장치의 광효율은 종래의 유기 발광 장치의 광효율에 비하여 적, 녹 및 청색 발광에 대하여 고루 향상된 것을 알 수 있다.
실시예 5
유리 기판을 세정한 다음, 상기 유리 기판 상부에 제2층 형성용 재료로서 Si3N4를 PECVD법을 이용하여 증착시킨 다음, 통상의 건식 에칭법(포토레지스트를 에칭 마스크로 사용 방법)을 이용하여 적색 부화소 영역의 제2층 두께는 380nm, 녹색 부화소 영역의 제2층 두께는 240nm, 청색 부화소 영역의 제2층 두께는 240nm가 되도록 형성하였다. 이 후, 합성예 1로부터 얻은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 및 전술한 바와 같은 용매의 혼합물을 상기 제2층 상부에 스핀 코팅한 다음, 400℃에서 1시간 동안 열처리하여, 적색 부화소 영역의 제1층의 두께는 180nm, 녹색 부화소의 제1층의 두께는 320nm, 청색 부화소의 제1층 두께는 320nm가 되도록 하였다. 이 후, 상기 제1층 상부에 80nm 두께의 ITO막을 스퍼터링법을 이용하여 형성하였다. 이 후, 통상의 픽셀 패터닝 공정(pixel patterning)과 폴리이미드를 이용하여 발광 영역을 형성한 다음, 유기 발광 소자의 유기층 및 전극을 형성하고, 유리 기판으로 밀봉하여 적색, 녹색 및 청색 부화소를 갖춘 유기 발광 장치를 완성하였다.
평가예 4
상기 실시예 5의 유기 발광 장치의 적색, 녹색 및 청색 부화소별 광효율을 상기 비교예 1의 유기 발광 장치의 광효율을 100%로 하여 이에 대한 비율(%)로 나타내면 하기 표 3과 같다:
제1층 두께(nm) 제2층 두께(nm) 효율(%)
적색 부화소 180nm 380nm 258
녹색 부화소 320nm 240nm 153
청색 부화소 320nm 240nm 130
상기 표 3에 따르면, 본 발명을 따르는 유기 발광 장치는 우수한 광효율을 가짐을 알 수 있다.
상기한 바와 같이 이루어진 본 발명의 발광 장치의 광공진층은 전술한 바와 같은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 막을 포함하는 바, 매우 높은 광취출효율을 얻을 수 있다. 또한, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 막은 그 강도가 우수하므로, 그 상부에 추가로 막을 형성하더라도 막 균열 현상이 일어나지 않으며, 각종 현상액에 대하여도 내화학성이 우수하므로, 신뢰성이 향상된 발광 장치를 얻을 수 있다. 또한, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 막은 코팅법과 같은 간단한 방법을 이용하여 형성가능하므로, 제조 공정의 단순화도 이룰 수 있다.
본 발명은 도면에 도시된 일 실시예를 참고로 하여 설명하였으나 이는 예시적인 것에 불과하며 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 실시예의 변형이 가능하드는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해서 정해져야 할 것이다.

Claims (24)

  1. 기판;
    발광 소자; 및
    상기 발광 소자로부터 방출된 빛을 공진시키는 광공진층;을 포함하고,
    상기 광공진층은 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층을 포함하고, 상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체 중 서로 다른 2개의 실리콘(Si)을 연결하는 연결기(linking group)가 -O- 또는 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 기판 상부에 광공진층 및 발광 소자가 순서대로 적층되어 있고, 상기 발광 소자로부터 방출된 광이 광공진층을 거쳐 기판을 통하여 외부로 취출되는 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 기판 상부에 발광 소자 및 광공진층이 순서대로 적층되어 있고, 상기 발광 소자로부터 방출된 광이 광공진층을 거쳐 외부로 취출되는 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 연결기가 -O- 또는 C1-C10알킬렌기인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1층에 포함된 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 말단기가 히드록실기, 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬기 및 치환 또는 비치환된 C1-C30알콕시기로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1층에 포함된 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 말단기가 히드록실기, C1-C10알킬기 및 C1-C10알콕시기로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제1층에 포함된 폴리실세스퀴옥산계 공중합체가 랜덤형, 사다리형 또는 케이지형인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제1층에 포함된 폴리실세스퀴옥산계 공중합체가 하기 화학식 1로 표시되는 단량체 및 하기 화학식 2로 표시되는 단량체의 축합 반응 결과물인 것을 특징으로 하는 발광 장치:
    <화학식 1>
    Figure 112007024770977-pat00003
    <화학식 2>
    Figure 112007024770977-pat00004
    상기 화학식 중,
    X1, X2, X3, X4, Z1, Z2, Z3, Z4, Z5 및 Z6는 서로 독립적으로, 히드록실기, 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬기 또는 치환 또는 비치환된 C1-C30알콕시기이고;
    A1은 치환 또는 비치환된 C1-C30알킬렌기이다.
  9. 제8항에 있어서,
    X1, X2, X3, X4, Z1, Z2, Z3, Z4, Z5 및 Z6는 서로 독립적으로, 히드록실기, C1-C10알킬기 또는 C1-C10알콕시기이고, A1은 C1-C10알킬렌기인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 제1층에 포함된 폴리실세스퀴옥산계 공중합체가 상기 화학식 1로 표시되는 단량체와 상기 화학식 2로 표시되는 단량체를 1:9 내지 9:1의 몰비로 사용하여 얻은 축합 반응 결과물인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층의 굴절율이 1.3 내지 1.5인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 폴리실세스퀴옥산계 공중합체를 포함한 제1층의 모듈러스가 7.5 Gpa 내지 30 Gpa인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 제1층에 포함된 폴리실세스퀴옥산계 공중합체의 중량 평균 분자량이 1,000 내지 100,000인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 제1층이 나노 기공 형성체를 더 포함한 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 나노 기공 형성체가 나노포러스실리카(Nano porous silica), 실리카에어로젤, 폴리카프로락톤 및 시클로덱스트린으로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  16. 제1항에 있어서,
    상기 광공진층은, 상기 제1층보다 높은 굴절율을 갖는 제2층을 더 포함하고, 상기 제1층과 상기 제2층은 상기 발광 소자로부터 멀어지는 방향으로 순차적으로 적층된 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 제1층과 상기 제2층의 굴절율 차이는 0.2 이상인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  18. 제16항에 있어서,
    상기 제2층의 굴절율이 1.6 내지 2.3인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  19. 제16항에 있어서,
    상기 제2층은 실리콘나이트라이드, 티타늄옥사이드, 하프늄다이옥사이드, 니오븀옥사이드, 탄탈륨옥사이드, 안티몬옥사이드, BCB 및 티타늄 알콕사이드로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 이용하여 형성된 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  20. 제1항에 있어서,
    상기 발광 소자와 상기 광공진층 사이에 중간층을 더 포함한 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  21. 제20항에 있어서,
    상기 중간층은 오모서(ORMOCER), 실리콘옥사이드, BCB, 및 실리콘나이트라이드로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 더 포함한 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  22. 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 기판은 상기 발광 소자에 전기적으로 연결된 적어도 하나의 박막 트랜지스터를 포함한 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  23. 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 발광 소자는, 적색, 녹색 및 청색 발광층을 각각 포함한 적색, 녹색 및 청색 부화소를 포함하고,
    상기 적색 부화소의 광공진층 두께와 상기 녹색 부화소의 광공진층 두께가 서로 상이하거나, 상기 녹색 부화소의 광공진층 두께와 상기 청색 부화소의 광공진층 두께가 서로 상이하거나, 상기 청색 부화소의 광공진층 두께와 상기 적색 부화소의 광공진층 두께가 서로 상이한 것을 특징으로 하는 발광 장치.
  24. 제1항 내지 제21항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 발광 소자는 유기 발광 소자인 것을 특징으로 하는 발광 장치.
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