KR100776299B1 - A method for production of unit cell for solid oxide fuel cell - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이트리아 안정화 지르코니아, 니켈-이트리아 안정화 지르코니아 복합체 및 스테인레스 등으로 구성되어 대체 에너지 자원으로 사용될 수 있는 고체 산화물형 연료 전지의 금속 지지체에 관한 것으로 상기 금속 지지체는 여러 개의 관을 나란히 배열하여 이루어진 판상 허니컴(honey comb) 형태로 제작되어 가스 채널을 보유하면서 전력 손실을 막고 높은 강도로 고체 연료 전해질을 지지하면서 내열충격성이 매우 우수하다.

또한, 본 발명은 고체 산화물형 연료 전지의 단위 셀을 제조하는 방법으로서, (a) 스테인레스강 분말 85 중량%, 기공형성제 15 중량% 및 바인더 10 중량%의 혼합물에 증류수 16 중량%를 첨가하여 혼합한 후 3일간 숙성하여 제조한 페이스트를 압출 성형하여 가스 채널을 갖는 다공성 금속 지지체를 형성시키는 단계; (b) 상기 다공성 금속 지지체 상에 다공성 Ni-YSZ 후막과 치밀한 YSZ 후막을 차례로 적층하여 금속 지지체/연료극/고체 전해질 층을 형성시킨 후, 1350℃ 내지 1450℃에서 동시 소성하는 단계; (c) 동시 소성된 금속 지지체/연료극/고체 전해질의 표면에 Gd0.1Ce0.9O1.95 분말의 페이스트를 2회 스크린 프린팅(screen printing)하여 완충막을 적층하는 단계; 및 (d) 상기 완충막 상에 La0.8Sr0.2Co0.2Fe0.8O3 분말의 페이스트를 2회 스크린 프린팅하여 공기극을 적층하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법에 관한 것이다.

Figure 112006005549935-pat00001

금속지지형, 고체 산화물형 연료 전지, 집전, 판상 허니컴

The present invention relates to a metal support of a solid oxide fuel cell composed of yttria stabilized zirconia, nickel-yttria stabilized zirconia composite, stainless steel, and the like, which can be used as an alternative energy source. It is manufactured in the form of plate-shaped honey comb, which has a gas channel, prevents power loss, and supports a solid fuel electrolyte with high strength, and has excellent thermal shock resistance.

In addition, the present invention provides a method for producing a unit cell of a solid oxide fuel cell, (a) by adding 16% by weight of distilled water to a mixture of 85% by weight of stainless steel powder, 15% by weight pore-forming agent and 10% by weight of a binder Extruding the paste prepared by aging for 3 days after mixing to form a porous metal support having a gas channel; (b) sequentially stacking the porous Ni-YSZ thick film and the dense YSZ thick film on the porous metal support to form a metal support / fuel electrode / solid electrolyte layer, and then co-firing at 1350 ° C. to 1450 ° C .; (c) laminating a buffer film by screen printing twice the paste of Gd 0.1 Ce 0.9 O 1.95 powder on the surface of the co-fired metal support / fuel electrode / solid electrolyte; And (d) laminating the cathode by screen printing twice a paste of La 0.8 Sr 0.2 Co 0.2 Fe 0.8 O 3 powder on the buffer film.

Figure 112006005549935-pat00001

Metal-supported, solid oxide fuel cell, current collector, plate honeycomb

Description

고체 산화물형 연료 전지의 단위 셀을 제조하는 방법{A method for production of unit cell for solid oxide fuel cell}A method for production of unit cell for solid oxide fuel cell

도 1 압출성형으로 제작한 판상 허니컴 형태의 다공성 금속 지지체1 is a porous metal support in the form of a plate honeycomb prepared by extrusion molding

일반적으로 고체 산화물형 연료전지(SOFC)는 외부에서 공급된 전자와 공기 중의 산소가 반응하여 산소이온(O2-)이 형성되는 공기극과, 산소이온의 이동통로이며 공기와 연료의 직접 접촉을 막고 전자의 이동을 차단하는 고체 전해질과, 고체전해질을 통하여 전달되는 산소이온과 연료가 전기화학 반응을 일으키고 이때 발생한 전자를 외부로 보내는 역할을 하는 연료극으로 구성된다. 최근에는 고체 전해질을 수~수십 마이크로미터 두께로 얇게 하여 SOFC의 작동온도를 650℃∼750℃까지 낮춘 중저온형 SOFC의 개발을 통하여 단전지와 스택(stack)의 가격을 낮추어 상업화하려는 노력이 진행 중이다. 이러한 형태의 SOFC는 고체 전해질 층이 얇기 때문에 단위 전지의 기계적 강도 확보를 위하여 지지체 혹은 기판이 필요하며, 두께 수백 ㎛ 에서 수 ㎜ 의 다공성 Ni-YSZ 서밋(cermet)을 지지체로 사용하는 것이 일반적이다. 그러나, Ni-YSZ 서밋(cermet)을 지지체로 사용하는 단위 전지의 경우 Ni이 산화되는 부피의 팽창에 의하여 단위 전지의 파괴가 일어나기 때문에 운전시 주의가 필요하다. 또한 튜브형 지지체의 경우 튜브의 안쪽으로부터 집전하는 체를 삽입하는 것이 용이하지 않기 때문에 최근에는 금속을 지지체로 사용하는 연구가 진행 중이다. 금속 튜브형 SOFC는 금속지지형 SOFC 의 고강도와 가스 밀봉이 용이한 튜브형의 장점을 갖으면서 튜브 내부로부터의 집전 저항이 작기 때문에 마이크로 SOFC 분야 등에서 그 응용이 기대되는 형태의 SOFC이다. 그러나, 튜브형 전지는 튜브 하나당 전극 면적이 작기 때문에 여러 개의 튜브를 연결하는 것이 매우 어려운 기술적 과제이고 이 과정에서 출력 손실이 크다. 또한, 집전이 상대적으로 용이한 평판형 단위 전지는 가스 밀봉이 어렵다.In general, a solid oxide fuel cell (SOFC) is a mobile electrode of oxygen ions (O 2- ) formed by the reaction of oxygen supplied from the electrons supplied from the outside with oxygen in the air, and is a moving passage of oxygen ions and prevents direct contact between air and fuel It consists of a solid electrolyte that blocks the movement of electrons, and an oxygen ion and fuel delivered through the solid electrolyte cause an electrochemical reaction and send the generated electrons to the outside. Recently, efforts have been made to commercialize by lowering the price of cells and stacks through the development of low-temperature SOFCs that have reduced the solid-state electrolyte to several tens to tens of micrometers and lower the operating temperature of SOFCs from 650 ° C to 750 ° C. . Since this type of SOFC has a thin solid electrolyte layer, a support or a substrate is required to secure mechanical strength of a unit cell, and a porous Ni-YSZ cermet having a thickness of several hundred μm to several mm is generally used as a support. However, in the case of a unit cell using a Ni-YSZ cermet as a support, care must be taken during operation because destruction of the unit cell occurs due to expansion of a volume in which Ni is oxidized. In addition, in the case of a tubular support, since it is not easy to insert a sieve collecting current from the inside of the tube, a study of using a metal as a support has recently been conducted. The metal tube type SOFC is a type of SOFC which is expected to be used in the field of micro SOFC because the metal supporting type SOFC has the advantages of high strength and easy gas sealing and has a small current collecting resistance from inside the tube. However, the tubular cell has a small electrode area per tube, so it is a very difficult technical task to connect several tubes and the output loss is large in this process. In addition, gas sealing is difficult for a flat plate cell having relatively easy current collection.

따라서, 본 발명은 보다 성능이 향상되고 제작이 단순한 고체 산화물형 연료전지의 금속 지지체를 제공하는 것을 기술적 과제로 한다. 또한, 또한, 본 발명은 고체 산화물형 연료 전지의 단위 셀을 제조하는 방법을 제공하는 것을 기술적 과제로 한다.Accordingly, the present invention is to provide a metal support of a solid oxide fuel cell with improved performance and simple manufacturing. In addition, another object of the present invention is to provide a method for manufacturing a unit cell of a solid oxide fuel cell.

상기 과제들을 해결하기 위한 본 발명자의 연구에서, 분말 야금법을 이용해 다중 가스 채널이 형성된 판상 허니컴 형태의 금속기물을 제작하여 고체 산화물형 연 료전지의 지지체로 사용함으로써, 전력 손실을 막고 내열충격성 및 강도를 증가시킴으로써 튜브형 단위 전지, 평판형 단위 전지 및 금속지지형 고체 산화물형 연료 전지의 장점을 동시에 추구할 수 있었고 그 결과 본 발명을 완성하게 된 것이다. In the research of the present inventors to solve the above problems, by using a powder metallurgy method to produce a plate-like honeycomb-shaped metal base formed with multiple gas channels to be used as a support for a solid oxide fuel cell, it prevents power loss and thermal shock resistance and By increasing the strength, it was possible to simultaneously pursue the advantages of the tubular unit cell, the flat unit cell, and the metal-supported solid oxide fuel cell, thereby completing the present invention.

그러므로, 본 발명에 의하면, 금속 지지체를 여러 개의 관을 나란히 배열하여 이루어진 판상 허니컴(honey comb) 형태로 제작하여 가스 채널을 보유하면서 전력 손실을 막고 높은 강도로 고체 연료 전해질을 지지할 수 있으며 기존의 제품에 비해 내열충격성이 매우 우수한 고체 산화물형 연료 전지가 제공된다. 또한, 고체 산화물형 연료 전지의 단위 셀을 제조하는 방법으로서, (a) 스테인레스강 분말 85 중량%, 기공형성제 15 중량% 및 바인더 10 중량%의 혼합물에 증류수 16 중량%를 첨가하여 혼합한 후 3일간 숙성하여 제조한 페이스트를 압출 성형하여 가스 채널을 갖는 다공성 금속 지지체를 형성시키는 단계; (b) 상기 다공성 금속 지지체 상에 다공성 Ni-YSZ 후막과 치밀한 YSZ 후막을 차례로 적층하여 금속 지지체/연료극/고체 전해질 층을 형성시킨 후, 1350℃ 내지 1450℃에서 동시 소성하는 단계; (c) 동시 소성된 금속 지지체/연료극/고체 전해질의 표면에 Gd0.1Ce0.9O1.95 분말의 페이스트를 2회 스크린 프린팅(screen printing)하여 완충막을 적층하는 단계; 및 (d) 상기 완충막 상에 La0.8Sr0.2Co0.2Fe0.8O3 분말의 페이스트를 2회 스크린 프린팅하여 공기극을 적층하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법이 제공된다. Therefore, according to the present invention, the metal support can be manufactured in the form of a plate honeycomb formed by arranging several tubes side by side to prevent the power loss while supporting the gas channel, and to support the solid fuel electrolyte with high strength. A solid oxide fuel cell having excellent thermal shock resistance compared to a product is provided. In addition, as a method of manufacturing a unit cell of a solid oxide fuel cell, (a) 16% by weight of distilled water is added to a mixture of 85% by weight of stainless steel powder, 15% by weight of pore-forming agent and 10% by weight of a binder, followed by mixing Extruding the paste prepared by aging for 3 days to form a porous metal support having a gas channel; (b) sequentially stacking the porous Ni-YSZ thick film and the dense YSZ thick film on the porous metal support to form a metal support / fuel electrode / solid electrolyte layer, and then co-firing at 1350 ° C. to 1450 ° C .; (c) laminating a buffer film by screen printing twice the paste of Gd 0.1 Ce 0.9 O 1.95 powder on the surface of the co-fired metal support / fuel electrode / solid electrolyte; And (d) laminating the cathode by screen printing twice a paste of La 0.8 Sr 0.2 Co 0.2 Fe 0.8 O 3 powder on the buffer film.

이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명하기로 한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.

본 발명에 따른 금속 지지체는 고체 산화물형 연료 전지의 강도를 향상시키고 전력 손실을 최소화하기 위하여 여러 개의 관을 나란히 배열하여 이루어진 판상 허니컴 형태로 제작하는 것을 주된 특징으로 한다.Metal support according to the present invention is characterized in that the production of a plate-like honeycomb formed by arranging several tubes side by side in order to improve the strength of the solid oxide fuel cell and minimize the power loss.

본 발명에서는 도면 1과 같은 형태의 가스 채널을 갖는 금속 스텐레스 분말을 기공 형성제와 함께 압출 성형하여 다공성의 금속 지지체를 제조하여, 그 위에 다공성 Ni-YSZ 연료극 후막과 치밀한 YSZ 후막을 형성한 금속/연료극/고체전해질 층을 1350℃~1450℃ 범위에서 동시 소성하여 얻은 소결체에 LSM 혹은 LSCF계 공기극을 형성하는 방법으로 SOFC 용 단위 전지(단위 셀)를 제조하는데 목적을 두고 있다. 이와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 도면 1 과 같은 다공성 금속 지지체를 압출 성형하여 그 위에 다공성 연료극 후막과 치밀한 고체 전해질막을 동시 소성법으로 형성시키는데 그 특징이 있다.In the present invention, a metal stainless powder having a gas channel as shown in FIG. 1 is formed by extrusion molding with a pore-forming agent to prepare a porous metal support, and a metal having a porous Ni-YSZ anode thick film and a dense YSZ thick film thereon / It aims to manufacture a unit cell (unit cell) for SOFC by forming an LSM or LSCF air cathode in a sintered body obtained by co-firing a fuel electrode / solid electrolyte layer in the range of 1350 ° C to 1450 ° C. The present invention for achieving the above object is characterized in that the porous metal support as shown in Figure 1 by extrusion molding to form a porous anode thick film and a dense solid electrolyte membrane on the co-firing method.

또한 본 발명은 고체 산화물형 연료 전지의 애노드(anode)를 지지하는 금속지지체에 있어서 상기 금속 지지체의 형태는 판상 하니컴 형태를 띠고 있어 내구성 및 내열충격성이 뛰어나고 수소 및 하이드로카본(탄화수소) 등의 연료 가스의 유입 또한 원활하다. In addition, the present invention is a metal support for supporting the anode (anode) of a solid oxide fuel cell, the shape of the metal support has a plate-like honeycomb form, excellent durability and thermal shock resistance, fuel gas such as hydrogen and hydrocarbon (hydrocarbon) The inflow of is also smooth.

이상, 설명한 바와 같은 본 발명의 특징 및 기타의 장점은 후술되는 실시예로부터 보다 명백하게 될 것이다. 단, 본 발명이 하기 실시예로 제한되는 것은 아니다.The features and other advantages of the present invention as described above will become more apparent from the following examples. However, the present invention is not limited to the following examples.

(실시예1)Example 1

스테인레스강 분말 85 중량t% 와 기공 전구체(기공 형성제)로서의 고분자 입자 15 중량%의 구성 분말에 대하여 압출용 바인더를 10 중량% 혼합한 후, 구성 분말에 대하여 16 중량%의 증류수를 첨가하여 믹서(mixer)로 혼합한 후 3일간 숙성하여 압출용 페이스트를 제조하였다. 압출기를 사용하여 도면 1의 형태로 압출 성형 후 건조하였다. 건조된 압출 성형체의 양면에 연료극용 페이스트로서 NiO 40 ㅈ중량%, YSZ 40 중량% 및 탄소 40 중량%로 구성된 페이스트를 스크린 프린팅한 후 공기 중에서 600℃에서 바인더, 고분자 입자, 탄소를 제거하였다. 탈지된 시편을 YSZ 슬러리에 딥(dip) 코팅한 후 수소 분위기에서 1350~1450℃ 범위에서 동시 소성 하였다. 소결체의 표면에 완충막으로서 Gd0.1Ce0.9O1.95 분말의 페이스트를 2회 스크린 프린팅한 후 공기극으로서 La0.8Sr0.2Co0.2Fe0.8O3 분말의 페이스트를 제조하여 2회 스크린 프린팅하여 SOFC의 단위 전지(단위 셀)를 제조하였다. After mixing 10% by weight of the binder for extrusion with respect to 85% by weight of the stainless steel powder and 15% by weight of the polymer particles as the pore precursor (pore former), 16% by weight of distilled water was added to the powder to the mixer. After mixing with a (mixer) and aged for 3 days to prepare an extrusion paste. After the extrusion molding in the form of Figure 1 using an extruder and dried. After printing the paste consisting of NiO 40 wt%, YSZ 40 wt% and carbon 40 wt% as the anode paste on both sides of the dried extrusion molded body, the binder, polymer particles, and carbon were removed at 600 ° C in air. The degreased specimens were dip coated on the YSZ slurry and co-fired at 1350-1450 ° C. in a hydrogen atmosphere. After screen printing a paste of Gd 0.1 Ce 0.9 O 1.95 powder twice as a buffer film on the surface of the sintered body, a paste of La 0.8 Sr 0.2 Co 0.2 Fe 0.8 O 3 powder was prepared as an air electrode and screen printed twice to produce a unit cell of SOFC. (Unit cell) was prepared.

상술한 바와 같이, 판상 허니컴 형태의 금속 지지체를 이용한 고체 산화물형 연료 전지는 여러 개의 관을 나란히 배열한 형태로 이루어져 전력 손실을 막고 높은 강도로 고체 연료 전해질을 지지할 수 있으며 기존의 제품에 비해 내열충격성이 매우 우수하여 이온전도도가 매우 높아 고체산화물연료전지의 금속지지체로 매우 유용하다.As described above, the solid oxide fuel cell using the plate-shaped honeycomb-like metal support forms a plurality of tubes arranged side by side to prevent power loss and to support the solid fuel electrolyte with high strength, and to be more heat resistant than conventional products. It is very useful as a metal support for solid oxide fuel cells due to its excellent impact resistance and very high ion conductivity.

Claims (1)

고체 산화물형 연료 전지의 단위 셀을 제조하는 방법으로서, As a method of manufacturing a unit cell of a solid oxide fuel cell, (a) 스테인레스강 분말 85 중량%, 기공형성제 15 중량% 및 바인더 10 중량%의 혼합물에 증류수 16 중량%를 첨가하여 혼합한 후 3일간 숙성하여 제조한 페이스트를 압출 성형하여 가스 채널을 갖는 다공성 금속 지지체를 형성시키는 단계; (a) 85% by weight of the stainless steel powder, 15% by weight of the pore-forming agent and 10% by weight of the binder were added and mixed with 16% by weight of distilled water, followed by aging for 3 days. Forming a metal support; (b) 상기 다공성 금속 지지체 상에 다공성 Ni-YSZ 후막과 치밀한 YSZ 후막을 차례로 적층하여 금속 지지체/연료극/고체 전해질 층을 형성시킨 후, 1350℃ 내지 1450℃에서 동시 소성하는 단계; (b) sequentially stacking the porous Ni-YSZ thick film and the dense YSZ thick film on the porous metal support to form a metal support / fuel electrode / solid electrolyte layer, and then co-firing at 1350 ° C. to 1450 ° C .; (c) 동시 소성된 금속 지지체/연료극/고체 전해질의 표면에 Gd0.1Ce0.9O1.95 분말의 페이스트를 2회 스크린 프린팅(screen printing)하여 완충막을 적층하는 단계; 및(c) laminating a buffer film by screen printing twice the paste of Gd 0.1 Ce 0.9 O 1.95 powder on the surface of the co-fired metal support / fuel electrode / solid electrolyte; And (d) 상기 완충막 상에 La0.8Sr0.2Co0.2Fe0.8O3 분말의 페이스트를 2회 스크린 프린팅하여 공기극을 적층하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.(d) laminating a cathode by screen printing twice a paste of La 0.8 Sr 0.2 Co 0.2 Fe 0.8 O 3 powder on the buffer film.
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