KR100773203B1 - 원자로에서 사용을 위한 핵연료 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 가압경수형 원자로 및 가압중수형 원자로 또는 기체냉각 원자로들과 같이, 실질적으로 열핵분열에 기초하는 것들을 포함하는, 원자로들에서 사용에 적합한, 질화 우라늄과 같은 액티나이드 질화물을 포함하여 구성되는 핵연료를 제공한다. 연료는 적어도 약 50% 15N까지, 가장 바람직하게 95% 이상으로 아이소토피컬하게 농축된 질소를 포함한다. 연료는 입자들의 형태, 펠릿들, 환상의 형태 또는 높은 표면 대 부피 비율들을 가지는 다른 형태들일 수 있다.
원자로, 핵연료, 액티나이드 질화물, 농축

Description

원자로에서 사용을 위한 핵연료{A nuclear fuel for use in a nuclear reactor}
본 발명은 원자력 발전소에 사용되는 핵연료들의 기술분야에 관련된다. 특히, 가압경수형 원자로 및 가압중수형 원자로 또는 기체냉각 원자로들에 사용되기에 적합한, 액티나이드 질화물을 포함하여 구성되는 연료가 제공된다. 연료는 적어도 약 50% 15N까지 동위원소적으로 농축된 질소를 포함한다.
가압수형 원자로(PWR), 가압중수형 또는 비등수형 원자로와 같은, 전형적인 원자로에 있어서, 노심은 많은 수의 연료 집합체를 포함하고, 그것들의 각각은 복수의 연장된 연료 요소들 또는 봉들을 포함한다. 연료봉들은 비록 환상 또는 입자 형태의 연료가 사용되기도 하지만, 일반적으로 핵연료 펠릿들의 적층 형태로, 각각 이산화우라늄(UO2)과 같은 분열성 물질을 포함한다. 고속 핵 분열 및 이에 따른 다량의 열에너지 방사를 견디기 충분한 노심에서, 연료봉들은 중성자속을 제공하도록 이루어진 배열내에 함께 무리지어진다. 물 또는 기체와 같은, 냉각제는 유용한 작업을 생산하는 동안 노심에서 발생되는 열의 일부를 추출하기 위해 노심을 통해 펌프된다.
제 1 세대 원자로들은 핵 에너지가 이론적뿐 아니라 실험실에서도 작동할 수 있다는 것을 증명하기 위해 세워졌다. 전술한 PWR 또는 BWR과 같은 제 2 세대 원자로들은 기계 장치들이 경제적으로 적합한다는 것을 증명하면서, 기술을 한단계 더 발전시켰다. 현재 미국에서 작동 중인 대부분의 원자력 발전소는 제 2 세대 플랜트들이다. 제 3 세대 원자로들은 복잡한 보조 안전 시스템들에 대한 필요없이 그들의 설계를 단순화하고, 그들에게 고장에 대처하는 것을 허용하면서, 수동 에너지 소산 또는 자연 처리들을 통합하는 안전 시스템들과 같은, 진보된 특징들이 구비되어 있다. 대부분의 제 2 세대 플랜트들은 매우 경쟁력이 있는 전력 생산 비용 비율들에서 작동하는 반면에, 제 3 세대 플랜트들은 증가된 용량과, 증가된 출력/투자 비율에 기인하여 더 낮은 발전 비용을 가지고, 건설에 있어 가격 경쟁력을 가지도록 설계되었다.
전력 생산을 증가시키기 위해서 여러 방법이 이용될 수 있으며, 일부는 나머지들보다 좀 더 바람직하다. 연료 사이클을 짧게 함에 의해 플랜트에서 연료 이용을 증가시키는 것은 잘 알려진 방법이지만, 짧은 연료 사이클은 종종 높은 생산 비용과 더 많은 소비된 연료 폐기물 방출에 귀착한다. 방출 원자로 연료소비를 증가시킴으로써 소비된 연료 생산 비율을 감소시키기 위한 구상은 소비된 연료 풀 고려 및 연료 생산 플랜트 한계들에 의해 부과된 연료 농축화 상의 한계들에 의해서 뿐만 아니라 연료봉 클래드 부식에 의해 제한된다.
전력 생산을 증가시키기 위한 또 다른 방법은 환상 연료의 사용이다. 환상 연료는 고체-펠릿 연료와 비교할 때 50%를 넘는 표면적 대 부피 비율에 있어서 증가, 그리고 원자로에서 용적측정 열속 또는 전력 밀도에 있어서 상당한 증가를 제공한다. 불행히, 이것은 매우 높은 속도의 사용과 고체 펠릿들이 사용될 때보다 노심에 다소 더 적은 우라늄이 존재한다는 사실때문에 짧은 연료 사이클에 귀착된다. 연료 효율을 증가시키기 위해 더 긴 연료봉과 원자로들을 사용하는 경우에도, 연료 사이클은 요구되는 간격에 모자란다.
연료 비용은 각 연료봉에 함유된 우라늄의 양을 증가시킴으로써 감소시킬 수 있다. 우라늄 로딩에 상당한 크기의 증가는 로드된 집합체들의 수(및 결과적으로 방출된 수)가 감소하는 것을 허용한다. 부가적으로, 높은 로딩은 낮은 235U 농축 요구들에 귀착되고, 그것은 더 좋은 연료 이용과 연료 사이클 비용들에 귀착된다. 농축화된 연료의 비용이 농축과 비선형적으로 증가하기 때문에 농축을 감소시키는 것은 비용을 절약한다. 말하자면, 농축을 4%에서 5%로 증가시키는 것은 우라늄에 대한 비용을 25% 이상 증가시킨다. 결국, 각 연료봉에서 우라늄 로딩에서 실질적인 증가는 더 긴 연료 사이클들의 성취(용량을 증가시키면서) 또는 존재하는 플랜트들의 파워 레벨에 있어 증가를 촉진하고, 그것에 의해 최소의 비용으로 새로운 전기를 제공한다.
현재 작동되는 것들뿐 아니라 새로운 플랜트들에 대해서도, 핵연료 이용을 증가시키고 이들 플랜트들에 의해 생산된 소비 연료의 부피를 감소시키는 것이 요구된다.
그러므로, 가압경수형 원자로 및 가압중수형 원자로 또는 기체냉각 원자로를을 포함하는, 원자로들에서 사용을 위한 경제적인 연료를 제공하는 것은 본 발명의 목적이다.
가압경수형 원자로 및 가압중수형 원자로 또는 기체냉각 원자로들에서 사용을 위한, 농축된 질소-15를 가지는 액티나이드 질화물 연료를 제공하는 것은 본 발명의 부가적인 목적이다.
가압경수형 원자로 및 가압중수형 원자로 또는 기체냉각 원자로들에서 사용을 위한 경제적인 연료, 원자로로부터 방출된 소비 연료의 부피를 줄이는 추가된 장점을 가지는 연료를 제공하는 것은 본 발명의 더 나아간 목적이다.
이들 및 다른 목적들은 아래의 상세한 서술 및 첨부된 청구항들로부터 좀 더 쉽게 명백하여질 것이다.
본 발명은 가압경수형 원자로 및 가압중수형 원자로 또는 기체냉각 원자로들을 포함하는, 원자로들에서 사용을 위한 비용-효과적인 핵연료를 제공함으로써 상기의 목적들을 만족한다. 연료는 질소가 적어도 약 50% 15N까지 동위원소적으로 농축된 액티나이드 질화물을 포함하여 구성된다. UO2 또는 UZrN 연료들과 비교하여, 농축된 질소를 가지는 액티나이드 질화물의 사용은 연료 절약에 있어 상당한 증가를 제공한다. 바람직한 액티나이드 질화물은 U15N이다.
따라서, 본 발명은 액티나이드 질화물, 적어도 약 50% 15N까지 농축된 질소를 포함하는 액티나이드 질화물을 포함하여 구성되는 원자로에서 사용을 위한 핵연료를 제공한다. 바람직하게, 액티나이드 질화물은 적어도 약 90% 15N까지 농축된 질소를 포함하여 구성된다. 가장 바람직하게, 액티나이드 질화물은 적어도 약 95% 15N까지 농축된 질소를 포함하여 구성된다. 적합한 액티나이드는 우라늄, 플루토늄, 그리고 액티나이드 계열에 있어 다른 원소들(예를 들어, Th, Pa, Np, Am, Cm 등)을 포함한다. 바람직한 액티나이드는 우라늄이다. 아래의 명세서는 특히 질화 우라늄을 언급하지만 또한 본 발명에서의 사용에 적합한 액티나이드 질화물을 서술하고 있다.
우라늄 대 질소의 화학량적인 비율은 바람직하게 1:1이나, 약 1:1 간으로부터 약 1:2까지의 변동될 수 있다. 화학량적인 UN은 그것이 더 좋은 부식 저항과 최소의 분열 기체 방출을 제공하기 때문에 바람직하다.
위에서 언급한 바와 같이, U15N 연료의 사용은 본래의 N의 사용에 비교될 때 상당한 연료 절약을 제공한다. 표 1에서 보여지는 것처럼, U15N 연료를 함유하는 봉들은 봉당 상당히 많은, UO2 및 UZr20%N에 비교될 때 40%까지 더 많은 우라늄을 함유한다.
펠릿 이론적인 펠릿 적층 우라늄 밀도(gu/cc) Kg U/rod
UO2 9.7 1.86
UZr20%N 11.8 2.06
UN 13.4 2.58
부가적으로, U15N 연료는 산소에 비교될 때, 15N의 낮은 중성자 횡단면 크기의 오더 때문에 낮은 패러시틱(parasitic) 횡-단면을 가진다. 예를 들어, 에이.케이. 페트로브(A.K Petrov) 등, 제이. 러스. 화학 공보(J. Russ. Chem. Bull), 47:714(1998); 그리고 엔. 브이. 케칼리아(N. V. Chekalia) 등, 응용 물리(Appl. Phys.), 13:311(1997)를 볼 수 있다. 이 결과는 분열에 귀착되지 않는 패러시틱 반응들에 보다 소수의 중성자들의 손실에 귀착된다. 약 50% 15N 농축 아래에서, 14N과의 패러시틱 반응들에 관한 중성자들 손실 때문에 U15N 연료의 사용은 UO2에 비교될 때 어떤 장점도 제공하지 못한다. 따라서, 15N의 최적 레벨은 농축 비용과 원자로에서 중성자 페널티 사이의 선택사항이다. 더 긴 연료봉들과 조합하여, 우라늄 밀도에 있어 증가는 높은 파워 노심들에 대하여 조차도, 요구되는 연료 사이클을 보존하면서 배치 사이즈를 방출하고 피드를 줄이기에 충분한 양까지 노심의 우라늄 함유량을 증가시킬 수 있다. 부가하여, 높은 밀도는 235U 농축 요구들을 감소시킴으로써 연료 비용을 줄이고 연료 이용을 증가시키기 위해, 방출 배치 원자로연료소비를 증가시키기 위해, 및/또는 각 연료 재로드에서 새로운 집합체들의 수를 줄이기 위해, 또는 모든 세개의 조합을 위해 사용될 수 있다.
농축된 15N를 가지는 UN의 사용은 부가적인 장점을 가진다. 방사성의 탄소-14는 가장 일반적인 질소의 동위원소, 질소 14 상의 (n, p) 반응들에 기인하여 생산된다. 15N의 사용은 이 문제를 줄이거나 잠재적으로 제거한다.
본래의 질소를 가지는 질화 우라늄 연료는 고속 증식로들에서 사용된다. 그러나, 질소-14 상의 반응에 기인한 중성자들 손실은 열핵분열에 기초하여 원자로들에서 농축되지 않은 UN의 사용을 비경제적으로 만든다. 가압경수로 및 가압중수로들은 고속 증식로들보다 덜 엄격한 조건들(발열비율, 중성자속들 및 온도들)에서 작동하고, 중성자들의 절약은 주요한 고려 사항이다. 표 2는 다른 연료 형태들에 비교될 때, 100% 15N까지 농축된 질소를 가지는 U15N 연료의 경제적 장점들의 비교를 제공한다.
펠릿 구성 피드 배치 사이즈 (Assm) 동등한 UO2 봉 원자로연료소비 한계 (GWD/MTU) 배치 방출 원자로연료소비 (GWD/MTU) 상대적 피드 비용 전체 연료 사이클 비용에 있어서 변화 %
U only 전체1 전체2
UO2 96 60 48.6 ＄43.5M ＄57.6M ＄56.7M 5.71m/kwhe
UZrN14 100 60 40.9 +31.5% +29.7% +27.9% 3 +21.9%
UZrN15 96 60 42.6 +0.7% +2.6% +0.5% -0%
UZrN15 80 75 51.1 -3.4% -3.6% -5.3% -5.6%
UN15 96 60 34.1 +0.2% +6.6% +0.4% -0.2%
UN15 72 70 45.4 -3.7% -2.1% -6.7% -5.4%
UN15 68 75 48.1 -3.7% -3.0% -7.1% -7.2%
표 2 참조들:
1. 제조 비용이 $210/KgU 일 때
2. 제조 비용이 $80K/집합체일 때
3. 0.3wt% 찌꺼기, $12/lb U3O8 원광석($5.44/Kg U308), $5.1/lbU 다른 핵물질(UF6)로 전환(2.31/U 전환), $105/KgSWU 농축화, $200K/1회용 집합체로 가정
여기서, 값들의 어떤 수치적인 범위를 언급할 때, 이러한 범위들은 언급된 범위 최소값와 최대값 사이의 각각 그리고 모든 숫자 및/또는 분수를 포함하는 것으로 이해된다. 예를 들면, 적어도 약 50% 15N의 범위는 명백히 약 51%, 52%, 53%, 54%, 55%와, 99%, 99.1%, 99.2%를 포함하고 거기에 이르기까지의 모든 숫자들, 100% 15N을 포함하고 거기까지의 모든 중간 값들을 포함한다.
동위원소적으로 질소를 농축하는 방법들은 당해 기술분야에서 알려져 있다. 예를 들면, 농축된 질소는 NH3의 형태에 있어서, 중수 생산의 부산물이다. 이 처리로부터 15N 농축 몇 퍼센트의 오더 상에 있을 수 있고, 이것은 요구되는 레벨의 농축을 생산하기 위해 더욱 업그레이드 될 수 있다. 또 다른 방법은 작업 분자들로 CH3NO2 및/또는 CH3NH2를 사용하는, 적외선에서 레이져 동위원소 농축이다. 다른 가능성은 2-컬러 레이져 동위원소 농축에서 작업 분자들로 NH3의 사용이다. 상기의 것 중 어떤 것도 단독으로 또는 조합된 형태로, 또는 다른 농축 방법들과 함께 조합된 형태로 사용될 수 있다. 초기의 농축된 15NH3을 얻기 위해 중수 분리 처리의 사용, 그리고 그 후 레이져 동위원소 분리 방법을 가지고 더 나아간 농축을 위하여 작업 분자로서 이것의 사용이 바람직하다. 이 방법은 가장 비용 효율적이고, 향상된 레이져 동위원소 분리 방법들의 발전에 기인하여 최근에 실현 가능하게 되었다.
핵연료로서 사용을 위해, 농축되지 않은 질소를 사용하는, 질화 우라늄을 생산하는 방법들은 알려져 있다. 예를 들어, UN을 생산하는 여러 방법들에 관한 미국 특허 번호들 3953355; 3953556; 4029740; 4231976; 4338125; 및 4624828을 볼 수 있다. 이들 방법들의 어떤 것, 또는 당해 기술 분야에서 알려진 다른 방법들은, 농축된 질소-15를 사용하는 UN 연료를 만들기 위해 또한 사용될 수 있다.
본 발명의 U15N 연료는 펠릿, 환상, 입자, 또는 네잎 크로버들과 같이, 펠릿들에 비교될 때 향상된 표면 대 부피 비율들을 가지는 다른 형상들을 포함하는, 그러나 이것에 제한되지 않는 여러 형태들일 수 있다. 당해 기술 분야에서 알려진 펠리팅 방법이 사용될 수 있고, 약 95% 이론 밀도가 U15N 연료를 가지고 얻어질 수 있다.
위에서 서술된 U15N 연료는 페블베드 원자로들(PBMR) 또는 각즈형 원자로들과 같은 기체냉각 원자로들뿐 아니라, 가압수형 원자로들(PWR), 비등수형 원자로들(BWR) 및 가압중수형 원자로들(PHWR 또는 CANDU)를 포함하는, 경수로 또는 중수로들과 같이 실질적으로 열핵분열에 기초한 원자로들 뿐 아니라, 고속 증식로들에서의 사용에 적합하고 경제적이다.
요구된다면, U15N은 노심에서 초기 과잉 반응을 제어하기 위해, 미국 특허 번호 5,147,598에 서술된 것처럼, 붕소, 카드뮴, 가돌리늄, 유러퓸, 그리고 에드뮴 등등과 같은 가연성의 흡수제와 조합하여 사용될 수 있다.
본 발명의 특정한 실시예들은 예증의 목적으로 위에서 서술되었으므로, 첨부된 청구항들에서 정의된 발명으로부터 벗어남이 없이 본 발명의 상세한 사항의 수많은 변형들이 만들어질 수 있다는 것은 당해 기술분야의 당업자에게 명백할 것이다.
위에서 서술된 U15N 연료는 가압수형 원자로들(PWR), 비등수형 원자로들(BWR) 및 가압중수형 원자로들(PHWR 또는 CANDU)를 포함하는, 경수로 또는 중수로들과 같이 실질적으로 열핵분열에 기초한 원자로들 뿐 아니라, 고속 증식로들에서의 사용에 적합하고 경제적이다.

Claims (13)

  1. 액티나이드 질화물을 포함하여 구성되고,
    상기 액티나이드 질화물은 U15N 연료이며, 적어도 50% 15N까지 농축된 질소를 포함하여 구성되고, 그리고
    1:1 내지 1:2 까지 범위의 액티나이드:질소 화학량적인 비율을 가지는 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 원자로는 열핵분열에 기초하는 원자로인 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  3. 제 1항에 있어서,
    가연성 흡수제를 더 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 U15N 연료는 펠릿 형태인 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 U15N 연료는 환상 형태인 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 U15N 연료는 입자 형태인 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  8. 제 2 항에 있어서,
    상기 원자로는 가압수형 원자로 또는 가압중수형 원자로인 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  9. 제 2 항에 있어서,
    상기 원자로는 비등수형 원자로인 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  10. 제 2 항에 있어서,
    상기 원자로는 페블베드 또는 각주형 기체냉각 원자로인 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  11. 삭제
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 U15N 연료는 적어도 95% 15N까지 농축된 질소를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
  13. 제 1 항에 있어서,
    상기 우라늄:질소의 화학량적인 비율은 1:1인 것을 특징으로 하는 원자로에서 사용을 위한 핵연료.
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